JP2010258040A - High coercive force coating magnet powder - Google Patents

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聡 今盛
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a magnet which has superior performance by applying a concept of improving coercive force by using crystallographic consistency to general magnets without limitation to sintered magnets. <P>SOLUTION: Coating magnet powder applied to a bond magnet includes magnet powder which has a R<SB>1</SB>-Fe-B-based composition, and also has an (a) axis, a (b) axis and a (c) axis having lattice constants (a), (b) and (c), R<SB>1</SB>being a rare earth element or Y; and a nonmagnetic coating which covers at least part of a periphery of the magnet powder and has an a' axis, a b' axis and a c' axis having lattice constants a', b' and c'. Here, a deviation between the (a) axis and a' axis, a deviation between the (b) axis and b' axis, and a deviation between (c) axis and c' axis are all ≤5°, and at least one of an expression (I) of ¾(a-la')¾/a<0.1, an expression (II) of ¾(b-mb')¾/b<0.1, and an expression (III) of ¾(c-nc')¾/c<0.1 (where (l), (m) and (n) are natural numbers) is satisfied. <P>COPYRIGHT: (C)2011,JPO&INPIT

Description

本発明は、高保磁力を有し、非磁性被膜で被覆された磁石粉末(以下、被覆磁石粉末と称する)に関する。より詳細には、本発明は、主としてボンド磁石の製造に使用するための高保磁力被覆磁石粉末に関する。   The present invention relates to a magnet powder having a high coercive force and coated with a nonmagnetic coating (hereinafter referred to as a coated magnet powder). More particularly, the present invention relates to high coercivity coated magnet powders primarily for use in the manufacture of bonded magnets.

Nd−Fe−B系磁石は、高い飽和磁束密度および高い保磁力を持つため、モーターを中心とした様々な機器に使用されている。しかし、要求される磁気特性は年々高まっており、その改善は常に要求されてきた。このような状況において、飽和磁束密度は理論的な限界まで改善されてきたが、保磁力はまだ改善の余地がある。   Nd-Fe-B magnets have a high saturation magnetic flux density and a high coercive force, and are therefore used in various devices centering on motors. However, the required magnetic properties are increasing year by year, and improvements have always been required. In such a situation, the saturation magnetic flux density has been improved to the theoretical limit, but the coercive force still has room for improvement.

最近、高い保磁力を実現するための機構として、磁石粉末と粒界のNd−rich相との間の結晶学的な整合性が注目を集めている。保磁力を向上させるためには、逆磁区の発生を抑制することが有効であると考えられている。そして、磁石粉末の有する磁化とは逆の方向の磁場を印加したとき、逆磁区は結晶学的欠陥の多い粒界で発生すると考えられている。したがって、磁石粉末と粒界相との界面において両相間に結晶学的な整合性を持たせて欠陥を減少させれば、逆磁区は発生しにくくなり、結果として保磁力を向上させることができる。実際、熱処理によって磁石粉末と粒界相との間の結晶学的な整合性を実現して、粒界相がアモルファスである場合よりも保持力を向上させることが提案されている(特許文献1参照)。   Recently, as a mechanism for realizing a high coercive force, crystallographic consistency between the magnet powder and the Nd-rich phase at the grain boundary has attracted attention. In order to improve the coercive force, it is considered effective to suppress the occurrence of reverse magnetic domains. And it is thought that a reverse magnetic domain occurs at a grain boundary with many crystallographic defects when a magnetic field in the direction opposite to the magnetization of the magnet powder is applied. Therefore, if the defects are reduced by providing crystallographic consistency between the two phases at the interface between the magnet powder and the grain boundary phase, the reverse magnetic domains are less likely to occur, and as a result, the coercive force can be improved. . In fact, it has been proposed to realize crystallographic consistency between the magnet powder and the grain boundary phase by heat treatment, and to improve the holding power as compared with the case where the grain boundary phase is amorphous (Patent Document 1). reference).

しかしながら、Nd−Fe−B系磁石の粒界相のNd−Oは立方晶系の面心立方(cubic fcc)構造であるのに対し、主相であるNdFe14B磁石粉末は正方晶系(tetragonal)の結晶構造である。そのため、磁石粉末および粒界相の格子定数が接近した値を有し、保磁力の向上に有効であるとされる格子整合性が実現できるのは、特定の方向においてのみである。たとえば、異方性を有する焼結磁石をc磁区に平行な方向に切り出した上でNd−Oを整合させると、保磁力が回復するという現象が報告されている(非特許文献1参照)。これは、Nd−O相を構成するNd3−xの格子定数a=0.548nmが、主相であるNdFe14B磁石粉末のc軸方向の格子定数(c/2)〜0.6nmに近似することに起因すると推測される。しかしながら、単純に粒界相を全てNd−O相にしてしまうと、界面が磁石粉末のc軸に平行な面(すなわち、格子定数cを含む格子が存在する面)においては結晶学的整合性が達成されるものの、界面が磁石粉末のc軸に垂直な面(すなわち、格子定数cを含む格子が存在しない面)においては結晶学的整合性は達成されないことになる。すなわち、結晶粒の全ての表面において結晶学的整合性を実現することはできない。図1には、簡単な例として、立方体状のNd−Fe−B結晶粒10の周囲にNd−O粒界相20が形成されている構造を示す。図1に示すように、Nd−Fe−B結晶のc軸50に平行な面30においては結晶学的整合性を達成することができるが、c軸50に垂直な面40においては結晶学的整合性を達成することができない。結晶学的整合性が達成されている面は6面中の4面であるため、結晶学的整合性が達成されている表面の面積は、Nd−Fe−B結晶粒10の全表面積の2/3に過ぎない。 However, Nd-Fe-B based Nd-O grain boundary phase of the magnet whereas a face-centered cubic (cubic fcc) structure of cubic, Nd 2 Fe 14 B magnet powder is tetragonal a main phase The crystal structure of the system (tetragonal). Therefore, the lattice constants of the magnetic powder and the grain boundary phase are close to each other, and the lattice matching, which is effective for improving the coercive force, can be realized only in a specific direction. For example, a phenomenon has been reported that when a sintered magnet having anisotropy is cut out in a direction parallel to the c magnetic domain and Nd-O is aligned, the coercive force is restored (see Non-Patent Document 1). This is because the lattice constant a = 0.548 nm of Nd 2 O 3-x constituting the Nd—O phase is the lattice constant (c / 2) in the c-axis direction of the main phase Nd 2 Fe 14 B magnet powder. It is presumed to be due to the approximation to 0.6 nm. However, if all the grain boundary phases are simply made into the Nd-O phase, the crystallographic consistency is obtained on the plane whose interface is parallel to the c-axis of the magnet powder (that is, the plane where the lattice including the lattice constant c exists). However, crystallographic consistency is not achieved in a plane whose interface is perpendicular to the c-axis of the magnet powder (that is, a plane in which no lattice including the lattice constant c exists). That is, crystallographic consistency cannot be achieved on all surfaces of the crystal grains. FIG. 1 shows a structure in which an Nd—O grain boundary phase 20 is formed around cubic Nd—Fe—B crystal grains 10 as a simple example. As shown in FIG. 1, crystallographic consistency can be achieved in the plane 30 parallel to the c-axis 50 of the Nd—Fe—B crystal, but in the plane 40 perpendicular to the c-axis 50, Consistency cannot be achieved. Since the surface where crystallographic matching is achieved is four of the six faces, the area of the surface where crystallographic matching is achieved is 2 of the total surface area of the Nd—Fe—B crystal grains 10. / 3 only.

以上のように、結晶学的整合性を利用して保磁力を向上させるという概念は、主として焼結磁石において応用されようとしている。しかしながら、その効果を工業的に最大限に利用するためには、熱処理された焼結磁石のみならず、広く磁石全般に対してもこの概念を適用することが望ましい。   As described above, the concept of improving coercive force by utilizing crystallographic consistency is mainly applied to sintered magnets. However, in order to make the best use of the effect industrially, it is desirable to apply this concept not only to heat-treated sintered magnets but also to magnets in general.

特開2000−49005号公報JP 2000-49005 A

Journal of Applied Physics 104, 013911 (2008)Journal of Applied Physics 104, 013911 (2008)

本発明の目的は、焼結磁石に限定されることなしに、結晶学的整合性を利用して保磁力を向上させるという概念を磁石全般に適用して、優れた性能を有する磁石を提供することにある。   The object of the present invention is not limited to sintered magnets, and provides a magnet having excellent performance by applying the concept of improving coercivity by utilizing crystallographic consistency to all magnets. There is.

本発明の第1の実施形態の被覆磁石粉末は、
−Fe−B系の組成を有し、ならびに格子定数aを有するa軸、格子定数bを有するb軸および格子定数cを有するc軸を有する磁石粉末であって、Rは希土類元素またはYである磁石粉末と、
前記磁石粉末の周囲の少なくとも一部を被覆し、ならびに格子定数a’を有するa’軸、格子定数b’を有するb’軸および格子定数c’を有するc’軸を有する非磁性被膜と
を含み、a軸とa’軸とのずれ、b軸とb’軸とのずれ、およびc軸とc’軸とのずれは全て5゜以内であり、および以下の式(I)〜(III)
|(a−la’)|/a<0.1 (I)
|(b−mb’)|/b<0.1 (II)
|(c−nc’)|/c<0.1 (III)
(式中、l、mおよびnは自然数である)
の少なくとも1つが成立していることを特徴とする。ここで、式(I)〜(III)のうち1つまたは2つが成立している場合、成立した式に対応する軸に平行な方向の磁石粉末の寸法は、成立していない対応する軸に平行な方向の磁石粉末の寸法よりも大きいことが望ましい。また、前記非磁性被膜は、R−O酸化物(式中、Rは希土類元素およびYからなる群から選択される1つまたは複数の元素である)、および好ましくは(Nd1−yLa−O3−x酸化物(0<x<1、0<y<1)から形成されていてもよい。
The coated magnet powder of the first embodiment of the present invention is
A magnet powder having a composition of R 1 -Fe-B system and having an a axis having a lattice constant a, a b axis having a lattice constant b, and a c axis having a lattice constant c, wherein R 1 is a rare earth element Or magnet powder which is Y,
A nonmagnetic coating covering at least a part of the periphery of the magnet powder and having an a ′ axis having a lattice constant a ′, a b ′ axis having a lattice constant b ′, and a c ′ axis having a lattice constant c ′ The deviation between the a axis and the a ′ axis, the deviation between the b axis and the b ′ axis, and the deviation between the c axis and the c ′ axis are all within 5 °, and the following formulas (I) to (III) )
| (A−la ′) | / a <0.1 (I)
| (B−mb ′) | / b <0.1 (II)
| (C−nc ′) | / c <0.1 (III)
(Wherein l, m and n are natural numbers)
It is characterized in that at least one of the following holds. Here, when one or two of the formulas (I) to (III) are established, the dimension of the magnet powder in the direction parallel to the axis corresponding to the established formula is set to the corresponding axis that is not established. It is desirable that it is larger than the size of the magnet powder in the parallel direction. In addition, the nonmagnetic coating film may be an R 2 —O oxide (wherein R 2 is one or more elements selected from the group consisting of rare earth elements and Y), and preferably (Nd 1-y La y ) 2 —O 3-x oxide (0 <x <1, 0 <y <1) may be formed.

本発明の第2の実施形態である被覆磁石粉末の使用は、第1の実施形態に記載の被覆磁石粉末をボンド磁石の製造において用いることを特徴とする。   The use of the coated magnet powder according to the second embodiment of the present invention is characterized in that the coated magnet powder described in the first embodiment is used in the production of a bonded magnet.

本発明の第3の実施形態である被覆磁石粉末の製造方法は、
(1) R−Fe−B系の組成を有し、ならびに格子定数aを有するa軸、格子定数bを有するb軸および格子定数cを有するc軸を有する磁石粉末であって、Rは希土類元素またはYである磁石粉末を準備する工程と、
(2) 前記磁石粉末を密閉容器中で一軸方向に加圧して、偏平状磁石粉末を形成する工程と、
(3) 前記偏平状磁石粉末の周囲の少なくとも一部を被覆する非磁性被膜を形成する工程と
を含み、該非磁性被膜は、格子定数a’を有するa’軸、格子定数b’を有するb’軸および格子定数c’を有するc’軸を有し、ならびに、a軸とa’軸とのずれ、b軸とb’軸とのずれ、およびc軸とc’軸とのずれは全て5゜以内であり、および
以下の式(I)〜(III)
|(a−la’)|/a<0.1 (I)
|(b−mb’)|/b<0.1 (II)
|(c−nc’)|/c<0.1 (III)
の少なくとも1つが成立することを特徴とする。ここで、工程(3)は、(i)R錯体を前記偏平状磁石粉末の表面に塗布する工程であって、Rは希土類元素またはYである工程と、(ii)R錯体を熱酸化して、R−O酸化物からなる非磁性被膜を形成する工程と
を含んでもよい。あるいはまた、工程(3)は、(i’)R金属を前記偏平状磁石粉末の表面に付着させる工程であって、Rは希土類元素またはYである工程と、(ii’)R金属を熱酸化して、R−O酸化物からなる非磁性被膜を形成する工程とを含んでもよい。ここで、工程(i’)を、塗布法、蒸着法、スパッタ法またはメッキ法で実施してもよい。あるいはまた、工程(3)を、(i”)メッキ法を用いてR−O酸化物を前記偏平状磁石粉末の表面に付着させる工程であって、Rは希土類元素またはYである工程と、(ii”)R−O酸化物を熱処理して、非磁性被膜を形成する工程とを含んでもよい。また、前記非磁性被膜を、(Nd1−yLa−O3−x酸化物(0<x<1、0<y<1)で形成することが望ましい。
The method for producing a coated magnet powder according to the third embodiment of the present invention,
(1) A magnet powder having a composition of the R 1 -Fe-B system and having an a-axis having a lattice constant a, a b-axis having a lattice constant b, and a c-axis having a lattice constant c, wherein R 1 Preparing a magnet powder which is a rare earth element or Y;
(2) pressurizing the magnet powder in a uniaxial direction in a sealed container to form a flat magnet powder;
(3) forming a nonmagnetic film covering at least a part of the periphery of the flat magnet powder, wherein the nonmagnetic film has an a ′ axis having a lattice constant a ′ and b having a lattice constant b ′. The c 'axis with the' axis and lattice constant c ', and the deviation between the a axis and the a' axis, the deviation between the b axis and the b 'axis, and the deviation between the c axis and the c' axis are all Within 5 ° and the following formulas (I) to (III)
| (A−la ′) | / a <0.1 (I)
| (B−mb ′) | / b <0.1 (II)
| (C−nc ′) | / c <0.1 (III)
It is characterized in that at least one of the following holds. Here, the step (3) is a step of applying (i) an R 2 complex to the surface of the flat magnet powder, wherein R 2 is a rare earth element or Y, and (ii) an R 2 complex. And a step of thermally oxidizing to form a nonmagnetic film made of an R 2 —O oxide. Alternatively, step (3) is a step of (i ′) attaching R 2 metal to the surface of the flat magnet powder, wherein R 2 is a rare earth element or Y, and (ii ′) R 2 And a step of thermally oxidizing a metal to form a nonmagnetic film made of an R 2 —O oxide. Here, step (i ′) may be performed by a coating method, a vapor deposition method, a sputtering method, or a plating method. Alternatively, step (3) is a step of (i ″) depositing an R 2 —O oxide on the surface of the flat magnet powder using a plating method, wherein R 2 is a rare earth element or Y. And (ii ″) a step of heat-treating the R 2 —O oxide to form a nonmagnetic film. Also, the non-magnetic film, be formed of (Nd 1-y La y) 2 -O 3-x oxide (0 <x <1,0 <y <1) desirable.

本発明の構成を採用することによって、焼結磁石において従来から知られていた結晶学的整合性を利用した磁石の保磁力の向上という概念を、ボンド磁石などを形成するための被覆磁石粉末に対して適用することが可能となる。また、このようにして得られた被覆磁石粉末は高い保磁力を有するため、これを用いて異方的ボンド磁石を作製すれば、従来よりも保磁力の高いボンド磁石を得ることができ、ボンド磁石の適用可能範囲が広くなる。   By adopting the configuration of the present invention, the concept of improving the coercive force of a magnet using crystallographic consistency, which has been conventionally known for sintered magnets, is applied to coated magnet powder for forming bonded magnets and the like. It becomes possible to apply to. Moreover, since the coated magnet powder obtained in this way has a high coercive force, if an anisotropic bonded magnet is produced using this, a bonded magnet having a higher coercive force than before can be obtained. The applicable range of magnets becomes wider.

従来技術の立方体形状の被覆磁石粉末を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the cube-shaped coated magnet powder of a prior art. 本発明の直方体形状の被覆磁石粉末を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the rectangular parallelepiped covered magnet powder of this invention.

本発明の第1の実施形態の被覆磁石粉末は、主相である未被覆の磁石粉末と、前記磁石粉末の周囲の少なくとも一部を被覆する非磁性被膜とを含み、磁石粉末と非磁性被膜との間の結晶学的整合性が少なくとも部分的に達成されていることを特徴とする。   The coated magnet powder according to the first embodiment of the present invention includes an uncoated magnet powder that is a main phase and a nonmagnetic coating that covers at least a part of the periphery of the magnet powder, and the magnet powder and the nonmagnetic coating. The crystallographic consistency between is at least partially achieved.

主相である磁石粉末は、R−Fe−B系の組成を有し、ならびに格子定数aを有するa軸、格子定数bを有するb軸および格子定数cを有するc軸を有する。ここで、Rは希土類元素またはイットリウム(Y)である。本発明において、「希土類元素」とは、原子番号57のLaから原子番号71のLuまでの元素を意味する。また、本発明における「R−Fe−B系の組成」とは、R、FeおよびBを主成分として含み、任意選択的に添加元素をさらに含んでもよい組成を意味する。用いることができる添加元素は、Cu、Ag、Al、Zrなどを含む。あるいはまた、本発明における「R−Fe−B系の組成」において、Feの一部をCoで置換してもよい。 The magnet powder as the main phase has an R 1 —Fe—B composition, and has an a-axis having a lattice constant a, a b-axis having a lattice constant b, and a c-axis having a lattice constant c. Here, R 1 is a rare earth element or yttrium (Y). In the present invention, “rare earth element” means an element from La having an atomic number of 57 to Lu having an atomic number of 71. The “R 1 —Fe—B-based composition” in the present invention means a composition containing R 1 , Fe and B as main components and optionally further containing an additive element. Additive elements that can be used include Cu, Ag, Al, Zr, and the like. Alternatively, in the “R 1 —Fe—B composition” in the present invention, a part of Fe may be substituted with Co.

非磁性被膜は、磁石粉末の周囲の少なくとも一部を被覆し、ならびに格子定数a’を有するa’軸、格子定数b’を有するb’軸および格子定数c’を有するc’軸を有する。ここで、非磁性被膜の「a’軸」、「b’軸」および「c’軸」は、必ずしも結晶学的なa軸、b軸およびc軸と一致していなくてもよい。たとえば、結晶学的なc軸を「a’軸」として取り扱ってもよい。   The nonmagnetic coating covers at least a portion of the periphery of the magnet powder and has an a 'axis having a lattice constant a', a b 'axis having a lattice constant b', and a c 'axis having a lattice constant c'. Here, the “a′-axis”, “b′-axis”, and “c′-axis” of the nonmagnetic coating do not necessarily coincide with the crystallographic a-axis, b-axis, and c-axis. For example, the crystallographic c-axis may be treated as the “a′-axis”.

非磁性被膜を形成するのに用いることができる材料は、R−O系酸化物を含む。ここで、Rは希土類元素またはYであることができる。 Materials that can be used to form the nonmagnetic coating include R 2 —O-based oxides. Wherein, R 2 may be a rare earth element or Y.

本発明において、「磁石粉末と非磁性被膜との間の結晶学的整合性が少なくとも部分的に達成されている」とは、a軸とa’軸とのずれ、b軸とb’軸とのずれ、およびc軸とc’軸とのずれは全て5゜以内であり、および以下の式(I)〜(III)
|(a−la’)|/a<0.1 (I)
|(b−mb’)|/b<0.1 (II)
|(c−nc’)|/c<0.1 (III)
(式中、l、mおよびnは自然数である)
の少なくとも1つが成立していることを特徴とする。なお、本発明の式(I)〜(III)に関して、それぞれの関係を満たす自然数l、mまたはnが少なくとも1つが存在する場合、その式は「成立」するとみなす。
In the present invention, “the crystallographic consistency between the magnet powder and the nonmagnetic coating is at least partially achieved” means that the a-axis and the a′-axis shift, the b-axis and the b′-axis, And the deviation between the c-axis and the c′-axis are all within 5 °, and the following formulas (I) to (III)
| (A−la ′) | / a <0.1 (I)
| (B−mb ′) | / b <0.1 (II)
| (C−nc ′) | / c <0.1 (III)
(Wherein l, m and n are natural numbers)
It is characterized in that at least one of the following holds. In addition, regarding the formulas (I) to (III) of the present invention, when there is at least one natural number l, m, or n satisfying each relationship, the formula is regarded as “established”.

前述の式(I)〜(III)は、非磁性被膜を構成する材料のいずれかの結晶軸の格子定数に自然数を乗じた値が、磁石粉末を構成する材料のいずれかの結晶軸の格子定数の±10%以内の範囲内に存在することを意味する。前述のように、Nd−O系酸化物であるNd3−xは0.548nmの格子定数aを有し、Nd−Fe−B系材料であるNdFe14Bのc軸の格子定数c=約1.2nmとの間で、式(III)を満たしている(ここで、Nd3−xの格子定数aは「c’」として取り扱われ、自然数nは2である)。 The above formulas (I) to (III) indicate that the value obtained by multiplying the lattice constant of any crystal axis of the material constituting the nonmagnetic coating by a natural number is the lattice of any crystal axis of the material constituting the magnet powder. It means that it is within the range of ± 10% of the constant. As described above, Nd 2 O 3-x that is an Nd—O-based oxide has a lattice constant a of 0.548 nm, and the c-axis lattice of Nd 2 Fe 14 B that is an Nd—Fe—B-based material. Between constant c = about 1.2 nm, the formula (III) is satisfied (here, the lattice constant a of Nd 2 O 3-x is treated as “c ′”, and the natural number n is 2). .

しかしながら、非磁性被膜を構成する希土類酸化物およびイットリウム酸化物の格子定数の整数倍の方が若干小さく、完全な結晶学的整合性を達成していないことが多い。より完全な結晶学的整合性を達成するために、より大きなイオン半径を有するLaなどを用いて、希土類元素またはイットリウムの一部を置換することができる。具体的には、Nd3−x中のNdの一部をLaで置換した(Nd1−yLa3−x(式中、0<x<1,0<y<1)を用いて非磁性被膜を形成することができる。 However, the integral multiple of the lattice constant of the rare earth oxide and yttrium oxide constituting the nonmagnetic coating is slightly smaller, and perfect crystallographic consistency is often not achieved. In order to achieve a more complete crystallographic consistency, a part of the rare earth element or yttrium can be replaced with La or the like having a larger ionic radius. Specifically, a part of Nd in Nd 2 O 3-x was substituted with La (Nd 1-y La y ) 2 O 3-x (where 0 <x <1, 0 <y <1 ) Can be used to form a non-magnetic coating.

ボンド磁石は被覆磁石粉末を樹脂で固めたものである。ボンド磁石を構成する被覆磁石粉末のそれぞれを、磁石粉末と、磁石粉末と同一の結晶構造および格子定数を有する材料を用いて結晶学的に整合した状態で磁石粉末を被覆する非磁性被膜とから構成すことによって、原理的には欠陥は非磁性被膜の表面のみに出現し、磁性を担う磁石粉末および磁石粉末と非磁性被膜との界面における欠陥を排除することができる。現状では、このような理想的な非磁性被膜用材料を見いだすことが難しいが、特定の方向の格子定数が一致し、当該方向において結晶学的整合性を達成している場合であっても、保磁力を増大させることができると考えられる。   The bonded magnet is obtained by solidifying coated magnet powder with a resin. Each of the coated magnet powders constituting the bonded magnet is composed of a magnet powder and a non-magnetic film that coats the magnet powder in a crystallographically aligned state using a material having the same crystal structure and lattice constant as the magnet powder. By constructing, in principle, defects appear only on the surface of the nonmagnetic coating, and defects at the interface between the magnet powder responsible for magnetism and the magnet powder and the nonmagnetic coating can be eliminated. At present, it is difficult to find such an ideal nonmagnetic coating material, but even when the lattice constants in a specific direction match and crystallographic consistency is achieved in that direction, It is considered that the coercive force can be increased.

特に、磁石粉末のアスペクト比を制御し、結晶学的整合性が達成される表面、すなわち式(I)〜(III)が成立する結晶軸の方向に延びた磁石粉末を原料として用いることが、保磁力の増大に有効である。言い換えると、式(I)〜(III)のうち1つまたは2つが成立している場合に、成立した式に対応する軸に平行な方向の磁石粉末の寸法を、成立していない対応する軸に平行な方向の磁石粉末の寸法よりも大きくすることが、保磁力の増大に有効である。これによって、結晶学的整合性が達成される表面の面積を増大させることができるからである。   In particular, the aspect ratio of the magnet powder is controlled, and the surface where crystallographic consistency is achieved, that is, the magnet powder extending in the direction of the crystal axis satisfying the formulas (I) to (III) is used as a raw material. It is effective for increasing the coercive force. In other words, when one or two of the formulas (I) to (III) are established, the dimension of the magnet powder in the direction parallel to the axis corresponding to the established formula is set to the corresponding axis that is not established. It is effective for increasing the coercive force to be larger than the size of the magnet powder in the direction parallel to the magnetic field. This is because the area of the surface where crystallographic consistency is achieved can be increased.

単純な例として、図2に示すように、a軸方向:b軸方向:c軸方向=1:1:2の寸法比を有する直方体形状の正方晶系結晶構造を有する磁石粉末10の周囲を、磁石粉末のc軸の格子定数cに近似した格子定数を有する立方晶系材料からなる非磁性被膜20で被覆した場合を考える。この場合、前述の式(III)が成立しているとみなされる。そして、磁石粉末のc軸に平行な長方形の表面30において、結晶学的整合性が達成されており、磁石粉末のc軸に垂直な正方形の表面40においては、結晶学的整合性が達成されていない。しかしながら、結晶学的整合性が達成されている表面の表面積は磁石粉末の全表面積の4/5となり、図1に示す正方形の磁石粉末の場合よりも増大する。言い換えると、c軸に関する式(III)が成立している場合に、c軸に平行な方向の磁石粉末の寸法を、a軸に平行な方向の寸法およびb軸に平行な方向の寸法より大きくすることによって、結晶学的整合性が達成されている表面の表面積の比率が増大させ、保磁力もまた増大させることができる。a軸に関する式(I)またはb軸に関する式(II)が成立している場合についても同様に、a軸またはb軸に平行な方向の磁石粉末の寸法を大きくすることによって保磁力を増大させることができる。   As a simple example, as shown in FIG. 2, around the magnet powder 10 having a rectangular parallelepiped crystal structure having a dimensional ratio of a-axis direction: b-axis direction: c-axis direction = 1: 1: 2. Let us consider a case where the magnet powder is coated with a nonmagnetic coating 20 made of a cubic material having a lattice constant approximate to the c-axis lattice constant c. In this case, it is considered that the above formula (III) is established. Then, crystallographic consistency is achieved on the rectangular surface 30 parallel to the c-axis of the magnet powder, and crystallographic consistency is achieved on the square surface 40 perpendicular to the c-axis of the magnet powder. Not. However, the surface area of the surface where crystallographic consistency is achieved is 4/5 of the total surface area of the magnet powder, which is greater than that of the square magnet powder shown in FIG. In other words, when the formula (III) relating to the c-axis is satisfied, the size of the magnet powder in the direction parallel to the c-axis is larger than the size in the direction parallel to the a-axis and the size in the direction parallel to the b-axis. By doing so, the ratio of the surface area of the surface where crystallographic consistency is achieved can be increased and the coercivity can also be increased. Similarly, when the formula (I) concerning the a axis or the formula (II) concerning the b axis is established, the coercive force is increased by increasing the size of the magnet powder in the direction parallel to the a axis or the b axis. be able to.

本発明の第2の実施形態は、ボンド磁石の製造における第1の実施形態の被覆磁石粉末の使用である。第1の実施形態の被覆磁石粉末に対して、被覆磁石粉末の総質量を基準として0.1〜5質量%程度の硬化性バインダー樹脂を添加して混合し、外部磁場を印加しながら該混合物を成形し、最後に硬化性バインダー樹脂の硬化処理を実施することによってボンド磁石を形成することができる。用いることができる硬化性バインダー樹脂は、エポキシ樹脂などの当該技術において知られている任意の熱硬化性樹脂を含む。また、被覆磁石粉末と硬化性バインダー樹脂との混合には、ロールミル、ボールミルなどの当該技術において知られている任意の混練手段を用いることができる。さらに、被覆磁石粉末と硬化性バインダー樹脂との混合物の成形は、圧縮(プレス)成形などの手段を用いて実施することができる。硬化性バインダー樹脂の硬化処理は、用いる硬化性バインダー樹脂に依存するが、適切な温度への加熱によって実施することができる。   The second embodiment of the present invention is the use of the coated magnet powder of the first embodiment in the manufacture of bonded magnets. With respect to the coated magnet powder of the first embodiment, about 0.1 to 5% by mass of a curable binder resin is added and mixed based on the total mass of the coated magnet powder, and the mixture is applied while applying an external magnetic field. The bonded magnet can be formed by molding and finally performing a curing treatment of the curable binder resin. Curable binder resins that can be used include any thermosetting resin known in the art, such as an epoxy resin. For mixing the coated magnet powder and the curable binder resin, any kneading means known in the art such as a roll mill and a ball mill can be used. Furthermore, the molding of the mixture of the coated magnet powder and the curable binder resin can be performed using means such as compression (press) molding. The curing treatment of the curable binder resin depends on the curable binder resin used, but can be performed by heating to an appropriate temperature.

本発明の第3の実施形態は、第1の実施形態の被覆磁石粉末の製造方法である。本発明の方法は、(1)R−Fe−B系の組成を有し、ならびに格子定数aを有するa軸、格子定数bを有するb軸および格子定数cを有するc軸を有する磁石粉末であって、Rは希土類元素またはYである磁石粉末を準備する工程と、(2)前記磁石粉末を密閉容器中で一軸方向に加圧して、偏平状磁石粉末を形成する工程と、(3)前記偏平状磁石粉末の周囲の少なくとも一部を被覆する非磁性被膜を形成する工程とを含み、該非磁性被膜は、格子定数a’を有するa’軸、格子定数b’を有するb’軸および格子定数c’を有するc’軸を有し、ならびに、a軸とa’軸とのずれ、b軸とb’軸とのずれ、およびc軸とc’軸とのずれは全て5゜以内であり、および
以下の式(I)〜(III)
|(a−la’)|/a<0.1 (I)
|(b−mb’)|/b<0.1 (II)
|(c−nc’)|/c<0.1 (III)
の少なくとも1つが成立することを特徴とする。
The third embodiment of the present invention is a method for producing a coated magnet powder according to the first embodiment. The method of the present invention comprises (1) a magnet powder having a composition of the R 1 -Fe-B system and having an a axis having a lattice constant a, a b axis having a lattice constant b, and a c axis having a lattice constant c A step of preparing a magnet powder in which R 1 is a rare earth element or Y, and (2) a step of pressing the magnet powder in a uniaxial direction in a sealed container to form a flat magnet powder, 3) forming a non-magnetic film covering at least a part of the periphery of the flat magnet powder, wherein the non-magnetic film has an a ′ axis having a lattice constant a ′ and b ′ having a lattice constant b ′. The axis and the c ′ axis having the lattice constant c ′, and the deviation between the a axis and the a ′ axis, the deviation between the b axis and the b ′ axis, and the deviation between the c axis and the c ′ axis are all 5 And within the following formulas (I) to (III)
| (A−la ′) | / a <0.1 (I)
| (B−mb ′) | / b <0.1 (II)
| (C−nc ′) | / c <0.1 (III)
It is characterized in that at least one of the following holds.

工程(1)は、当該技術において知られている任意の手段を用いて実施することができる。たとえば、(a)R−Fe−B系の組成を有する磁石合金の急冷リボンを形成し、(b)該急冷リボンから磁石合金からなる磁石粉末を形成することによって、工程(1)を実施することができる。 Step (1) can be performed using any means known in the art. For example, step (1) is performed by (a) forming a quenched ribbon of a magnet alloy having a composition of R 1 —Fe—B system, and (b) forming a magnet powder made of the magnet alloy from the quenched ribbon. can do.

工程(2)は、工程(1)で得られた結晶粒を、密閉容器中で一軸方向に加圧することによって実施される。たとえば、(c)工程(1)で得られた未被覆の磁石粉末を密閉容器に充填し、(d)密閉容器の内部を真空にした後に650〜900℃の温度において一軸方向に圧縮することによって磁石粉末を塑性変形させ、c軸方向におけるアスペクト比の大きい偏平状磁石粉末を形成することによって工程(2)を実施することができる。ここで、密閉容器は金属製であることが好ましい。   Step (2) is performed by pressurizing the crystal grains obtained in step (1) in a uniaxial direction in a sealed container. For example, (c) filling the uncoated magnet powder obtained in step (1) into a sealed container, and (d) compressing the inside of the sealed container in a uniaxial direction at a temperature of 650 to 900 ° C. The step (2) can be carried out by plastically deforming the magnet powder to form a flat magnet powder having a large aspect ratio in the c-axis direction. Here, the sealed container is preferably made of metal.

工程(3)は、原料としてR錯体を用いる方法、原料としてR金属を用いる方法、または原料としてR−O酸化物を用いる方法のいずれかで実施することができる(ここで、Rは希土類元素またはイットリウムである)。 Step (3) can be performed by any of a method using an R 2 complex as a raw material, a method using an R 2 metal as a raw material, or a method using an R 2 —O oxide as a raw material (here, R 2 is a rare earth element or yttrium).

工程(3)の第1の方法であるR錯体を用いる方法は、(i)R錯体を未被覆の偏平状磁石粉末の表面に塗布する工程と、(ii)R錯体を熱酸化して、R−O酸化物からなる非磁性被膜を形成する工程とを含む。工程(i)は、R錯体の溶液を用いて実施することができる。用いることができるR錯体は、トリス(アセチルアセトナト)ネオジムなどのトリス(アセチルアセトナト)錯体を含む。たとえば、トリス(アセチルアセトナト)ネオジムをプロパノール中に溶解させて塗布液を形成し、該塗布液中に偏平状磁石粉末を浸漬することによって、R錯体からなる被膜が付着した偏平状磁石粉末を得ることができる。 Step method of using the R 2 complex is a first method (3) is, (i) a step of applying to the surface of the flat magnetic powder uncoated and R 2 complex, thermal oxidation (ii) R 2 complex And a step of forming a nonmagnetic film made of an R 2 —O oxide. Step (i) can be performed using a solution of the R 2 complex. R 2 complexes that can be used include tris (acetylacetonato) complexes such as tris (acetylacetonato) neodymium. For example, tris (acetylacetonato) neodymium is dissolved in propanol to form a coating solution, and the flat magnet powder is coated with an R 2 complex by immersing the flat magnet powder in the coating solution. Can be obtained.

工程(ii)は、R錯体からなる被膜が付着した偏平状磁石粉末を酸素含有雰囲気中で加熱することによって実施することができる。用いることができる酸素含有雰囲気は、Arなどの不活性ガスを主成分とし、所望されるR錯体の酸化を達成するのに十分な量の酸素を含有することが好ましい。この熱処理によって生成するR−O酸化物は、自動的に偏平状結晶粒との結晶学的整合性を達成する方向に整列する。ここで、熱処理の条件を適切に設定することによって、非磁性被膜を構成するR−O酸化物のa’,b’およびc’軸を、対応する偏平状磁石粉末のa,bおよびc軸とのずれを5゜以内とすることが望ましい。たとえば、前述のトリス(アセチルアセトナト)ネオジムを付着させた偏平状結晶粒の場合、プロパノールを蒸発させて被膜を乾燥させた後に、約1時間にわたって350℃の温度に加熱することによって、偏平状磁石粉末の表面に非磁性被膜を形成することができる。 Step (ii) can be performed by heating the flat magnet powder to which the coating film made of the R 2 complex is attached in an oxygen-containing atmosphere. The oxygen-containing atmosphere that can be used preferably contains an inert gas such as Ar as a main component and contains a sufficient amount of oxygen to achieve the desired oxidation of the R 2 complex. The R 2 —O oxide produced by this heat treatment is automatically aligned in a direction that achieves crystallographic consistency with the flat crystal grains. Here, by appropriately setting the conditions of the heat treatment, a of R 2 -O oxide forming the nonmagnetic film ', b' and c 'axis, of the corresponding flat magnet powder a, b and c It is desirable that the deviation from the shaft be within 5 °. For example, in the case of the above-mentioned flat crystal grains to which tris (acetylacetonato) neodymium is adhered, the flat shape is obtained by heating the propanol to a temperature of 350 ° C. for about 1 hour after evaporating propanol and drying the film. A nonmagnetic coating can be formed on the surface of the magnet powder.

、R、R−Fe−B磁石合金の組成を適切に選択し、上記の方法を用いることによって、式(I)〜(III)
|(a−la’)|/a<0.1 (I)
|(b−mb’)|/b<0.1 (II)
|(c−nc’)|/c<0.1 (III)
の少なくとも1つが成立した、偏平状結晶粒と非磁性被膜とからなる被覆磁石粉末を調製することができる。
By appropriately selecting the composition of the R 1 , R 2 , R 1 —Fe—B magnet alloy and using the above method, the formulas (I) to (III)
| (A−la ′) | / a <0.1 (I)
| (B−mb ′) | / b <0.1 (II)
| (C−nc ′) | / c <0.1 (III)
It is possible to prepare a coated magnet powder composed of flat crystal grains and a non-magnetic film, in which at least one of the following is established.

ここで、式(I)〜(III)の左辺を0に接近させること、すなわちより完全な結晶学的整合性を達成するために、Rとして2つ以上の元素の混合物を用いてもよい。たとえば、ネオジムなどの希土類元素に対して、より大きなイオン半径を有するランタンを添加することができる。これは、工程(3)(i)において、適切な混合比を有するネオジム錯体とランタン錯体との混合物を用いることによって達成することができる。前述の混合物を用いることによって、(Nd1−yLa3−x酸化物(0<x<1、0<y<1)からなる非磁性被膜を有する被覆磁石粉末を得ることができる。 Here, a mixture of two or more elements may be used as R 2 in order to bring the left side of formulas (I) to (III) closer to 0, ie, to achieve more complete crystallographic consistency. . For example, lanthanum having a larger ionic radius can be added to rare earth elements such as neodymium. This can be achieved by using a mixture of a neodymium complex and a lanthanum complex having an appropriate mixing ratio in step (3) (i). By using the above-mentioned mixture, it is possible to obtain a coated magnetic powder having a non-magnetic film made of (Nd 1-y La y ) 2 O 3-x oxide (0 <x <1, 0 <y <1). it can.

以上のように、R−Fe−B磁石合金の結晶粒中のRと異なる組成を有するRを用いることができることが、焼結磁石とは異なる本発明の方法の特徴である。焼結磁石の調製においては、たとえ磁石合金の周囲を異なる希土類元素の酸化物で被覆した粉末を被焼結粉末として用いたとしても、焼結の際に被膜中の希土類元素は拡散によって磁石合金を構成する希土類元素と混合してしまう。よって、焼結法は、全体として均一な組成を有する磁石粉末を与え、表面に異なる組成の希土類元素の酸化物の被膜を有する被覆磁石粉末を形成しない。 As described above, it is a feature of the method of the present invention that is different from a sintered magnet that R 2 having a composition different from R 1 in the crystal grains of the R 1 —Fe—B magnet alloy can be used. In the preparation of a sintered magnet, even if a powder in which the periphery of the magnet alloy is coated with an oxide of a different rare earth element is used as the powder to be sintered, the rare earth element in the coating is diffused by the magnet alloy during sintering. It will be mixed with the rare earth elements that make up. Therefore, the sintering method gives a magnet powder having a uniform composition as a whole, and does not form a coated magnet powder having an oxide film of rare earth elements having different compositions on the surface.

工程(3)の第2の方法であるR金属を用いる方法は、(i’)R金属を前記の未被覆の偏平状磁石粉末の表面に付着させる工程であって、Rは希土類元素またはYである工程と、(ii’)R金属を熱酸化して、R−O酸化物からなる非磁性被膜を形成する工程とを含む。ここで、工程(i’)は、蒸着法、スパッタ法、メッキ法を用いて実施することができる。たとえば、主相となる偏平状結晶粒に振動を加えながら蒸着またはスパッタを行うことによって、ネオジムなどの希土類元素またはイットリウムの金属被膜を形成することができる。ここで、R金属の付着量は、偏平状磁石粉末の体積を基準として1%程度とすることが望ましい。なぜなら、金属被膜は工程(ii’)において非磁性被膜へと変換されるからである。 The method using R 2 metal, which is the second method of step (3), is a step of (i ′) attaching R 2 metal to the surface of the uncoated flat magnet powder, wherein R 2 is a rare earth And (ii ′) a step of thermally oxidizing the R 2 metal to form a nonmagnetic film made of an R 2 —O oxide. Here, the step (i ′) can be performed using a vapor deposition method, a sputtering method, or a plating method. For example, a metal film of rare earth elements such as neodymium or yttrium can be formed by performing vapor deposition or sputtering while applying vibration to the flat crystal grains as the main phase. Here, the adhesion amount of the R 2 metal is desirably about 1% based on the volume of the flat magnet powder. This is because the metal coating is converted into a nonmagnetic coating in step (ii ′).

工程(ii’)は、金属被膜を有する偏平状磁石粉末を酸素含有雰囲気中で適切な温度まで加熱することによって実施することができる。用いることができる酸素含有雰囲気は、Arなどの不活性ガスを主成分とし、所望される金属被膜の酸化を達成するのに十分な量の酸素を含有することが好ましい。この工程によって、非磁性被膜中の結晶軸と、主相たる偏平状結晶粒の結晶軸との整列がなされる。さらに、材料の適切な選択によって、式(I)〜(III)のいずれかを成立させて、偏平状結晶粒と非磁性被膜との結晶学的整合性が達成される。   Step (ii ') can be performed by heating the flat magnet powder having a metal coating to an appropriate temperature in an oxygen-containing atmosphere. The oxygen-containing atmosphere that can be used preferably contains an inert gas such as Ar as a main component and contains a sufficient amount of oxygen to achieve the desired oxidation of the metal film. By this step, the crystal axes in the nonmagnetic coating and the crystal axes of the flat crystal grains as the main phase are aligned. Further, by appropriate selection of the material, any one of the formulas (I) to (III) is established, and crystallographic consistency between the flat crystal grains and the nonmagnetic film is achieved.

ここで、工程(i’)においても、工程(3)の第1の方法と同様に、Rとして2種以上の金属を用いて、より完全な結晶学的整合性を実現することができる。蒸着法を用いる場合には、2種以上の金属を混合した蒸着源を用いるか、またはそれぞれ別個の蒸着源から2種以上の金属を蒸着させる共蒸着法を用いることができる。スパッタ法を用いる場合には、2種以上の金属を混合したターゲットを用いて、金属混合物の被膜を形成することができる。メッキ法においては、2つ以上の金属前駆体を含むメッキ液を用いることができる。 Here, also in the step (i ′), as in the first method of the step (3), more complete crystallographic consistency can be realized by using two or more metals as R 2. . When the vapor deposition method is used, a vapor deposition source in which two or more metals are mixed can be used, or a co-vapor deposition method in which two or more metals are vapor-deposited from separate vapor deposition sources can be used. When the sputtering method is used, a metal mixture film can be formed using a target in which two or more metals are mixed. In the plating method, a plating solution containing two or more metal precursors can be used.

工程(3)の第3の方法であるR酸化物を用いる方法は、(i”)メッキ法を用いてR−O酸化物を未被覆の偏平状磁石粉末の表面に付着させる工程と、(ii”)R−O酸化物を熱処理して、非磁性被膜を形成する工程とを含む。工程(i”)は、酸化剤の存在下で、R金属前駆体またはR−O酸化物前駆体のメッキを行うことによって実施することができる。また、工程(ii”)は、酸素不含有雰囲気または酸素含有雰囲気中でR−O酸化物被膜を有する偏平状結晶粒を適切な温度に加熱することによって実施することができる。この工程によって、非磁性被膜中の結晶軸と、主相たる偏平状結晶粒の結晶軸との整列がなされる。さらに、材料の適切な選択によって、式(I)〜(III)のいずれかを成立させて、偏平状結晶粒と非磁性被膜との結晶学的整合性が達成される。 The method using the R 2 oxide which is the third method in the step (3) includes (i ″) a step of attaching the R 2 —O oxide to the surface of the uncoated flat magnet powder using a plating method; (Ii ″) heat-treating the R 2 —O oxide to form a nonmagnetic film. Step (i ″) can be performed by plating the R 2 metal precursor or R 2 —O oxide precursor in the presence of an oxidant. Also, step (ii ″) can be performed using oxygen. It can be carried out by heating the flat crystal grains having the R 2 —O oxide film to an appropriate temperature in a non-containing atmosphere or an oxygen-containing atmosphere. By this step, the crystal axes in the nonmagnetic coating and the crystal axes of the flat crystal grains as the main phase are aligned. Further, by appropriate selection of the material, any one of the formulas (I) to (III) is established, and crystallographic consistency between the flat crystal grains and the nonmagnetic film is achieved.

(実施例1)
実際に上記の方法で実現可能な偏平状磁石粉末として、たとえば3方向の長さの比が5:5:1の板状粉末を使用することが考えられる。このとき、整合面の割合は約86%([(5×5)×2+(5×1)×2]/[(5×5)×2+(5×1)×4])となり、立方体の磁石粉末の場合における67%に比べて、20%程度上昇させることができる。
Example 1
As a flat magnet powder that can be actually realized by the above method, for example, it is conceivable to use a plate-like powder having a length ratio in three directions of 5: 5: 1. At this time, the ratio of the alignment surface is about 86% ([(5 × 5) × 2 + (5 × 1) × 2] / [(5 × 5) × 2 + (5 × 1) × 4]) Compared to 67% in the case of magnet powder, it can be increased by about 20%.

(実施例2)
立方晶系の構造をもつ希土類酸化物Rの格子定数は、R=Laのときに0.568nmとなり、R=Ndのときに0.554nmとなる。一方で、正方晶系の構造をもつNdFe14Bのc軸長の長さは1.22nmである。NdFe14Bのc軸長の長さの1/2の値は0.61nmであり、R=LaであるRの値0.568nmよりもさらに大きい。つまり、(Nd1−yLa3−xにおいて結晶学的整合性を完全に成立させるには、y=1としてもまだ十分ではない。加えて、xが0以上である場合は、(Nd1−yLa3−xの格子定数はさらに減少することが予想される。そのため、結晶学的整合性という観点からはy=1とするのが最もよい。しかし、主相である磁石粉末の周りにLaが多く含まれると、熱処理の際にLaが磁石粉末中に拡散して、NdFe14B中のNdの一部を置換してしまう。そのような置換によって生成されるLaFe14Bの保磁力はそれほど高くないため、結果として酸化物で被覆した後の被覆磁石粉末の保磁力は期待されるほど上昇しない。以上のことから、結晶学的整合性とLaの核酸による保持力の低下とを勘案して、最適なyの値を採用すればよい。
(Example 2)
The lattice constant of the rare earth oxide R 2 O 3 having a cubic structure is 0.568 nm when R = La and 0.554 nm when R = Nd. On the other hand, the length of the c-axis length of Nd 2 Fe 14 B having a tetragonal structure is 1.22 nm. The value of 1/2 of the length of the c-axis length of Nd 2 Fe 14 B is 0.61 nm, which is further larger than the value of R 2 O 3 where R = La is 0.568 nm. That is, even if y = 1 is not yet sufficient to completely establish crystallographic consistency in (Nd 1-y La y ) 2 O 3-x . In addition, when x is 0 or more, the lattice constant of (Nd 1-y La y ) 2 O 3-x is expected to further decrease. Therefore, y = 1 is best from the viewpoint of crystallographic consistency. However, if a large amount of La is contained around the magnet powder as the main phase, La diffuses into the magnet powder during the heat treatment and replaces a part of Nd in Nd 2 Fe 14 B. Since the coercivity of La 2 Fe 14 B produced by such substitution is not so high, as a result, the coercivity of the coated magnet powder after coating with an oxide does not increase as expected. In view of the above, the optimum value of y may be adopted in consideration of crystallographic consistency and a decrease in retention due to La nucleic acid.

10 磁石粉末
20 非磁性被膜
30 結晶粒のc軸に平行な面
40 結晶粒のc軸に垂直な面
50 結晶粒のc軸
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Magnet powder 20 Nonmagnetic coating 30 Plane parallel to c-axis of crystal grain 40 Plane perpendicular to c-axis of crystal grain 50 C-axis of crystal grain

Claims (13)

−Fe−B系の組成を有し、ならびに格子定数aを有するa軸、格子定数bを有するb軸および格子定数cを有するc軸を有する磁石粉末であって、Rは希土類元素またはYである磁石粉末と、
前記磁石粉末の周囲の少なくとも一部を被覆し、ならびに格子定数a’を有するa’軸、格子定数b’を有するb’軸および格子定数c’を有するc’軸を有する非磁性被膜と
を含む被覆磁石粉末であって、
a軸とa’軸とのずれ、b軸とb’軸とのずれ、およびc軸とc’軸とのずれは全て5゜以内であり、および以下の式(I)〜(III)
|(a−la’)|/a<0.1 (I)
|(b−mb’)|/b<0.1 (II)
|(c−nc’)|/c<0.1 (III)
(式中、l、mおよびnは自然数である)
の少なくとも1つが成立していること
を特徴とする被覆磁石粉末。
A magnet powder having a composition of R 1 -Fe-B system and having an a axis having a lattice constant a, a b axis having a lattice constant b, and a c axis having a lattice constant c, wherein R 1 is a rare earth element Or magnet powder which is Y,
A nonmagnetic coating covering at least a part of the periphery of the magnet powder and having an a ′ axis having a lattice constant a ′, a b ′ axis having a lattice constant b ′, and a c ′ axis having a lattice constant c ′ A coated magnet powder comprising:
The deviation between the a axis and the a ′ axis, the deviation between the b axis and the b ′ axis, and the deviation between the c axis and the c ′ axis are all within 5 °, and the following formulas (I) to (III)
| (A−la ′) | / a <0.1 (I)
| (B−mb ′) | / b <0.1 (II)
| (C−nc ′) | / c <0.1 (III)
(Wherein l, m and n are natural numbers)
A coated magnet powder characterized in that at least one of the following holds:
式(I)〜(III)のうち1つまたは2つが成立しており、かつ成立した式に対応する軸に平行な方向の磁石粉末の寸法は、成立していない対応する軸に平行な方向の磁石粉末の寸法よりも大きいことを特徴とする請求項1に記載の被覆磁石粉末。   The dimension of the magnet powder in the direction parallel to the axis corresponding to the established formula is one or two of the formulas (I) to (III) and the direction parallel to the corresponding axis not established The coated magnet powder according to claim 1, wherein the coated magnet powder is larger than the size of the magnet powder. 前記非磁性被膜がR−O酸化物(式中、Rは希土類元素およびYからなる群から選択される1つまたは複数の元素である)で形成されていることを特徴とする請求項1または2に記載の被覆磁石粉末。 The nonmagnetic film is formed of an R 2 —O oxide (wherein R 2 is one or more elements selected from the group consisting of rare earth elements and Y). 3. The coated magnet powder according to 1 or 2. は、Rと異なる組成を有することを特徴とする請求項3に記載の被覆磁石粉末。 The coated magnet powder according to claim 3, wherein R 2 has a composition different from that of R 1 . 前記非磁性被膜が(Nd1−yLa−O3−x酸化物(0<x<1、0<y<1)で形成されていることを特徴とする請求項4に記載の被覆磁石粉末。 The non-magnetic film is formed of (Nd 1-y La y ) 2 -O 3-x oxide (0 <x <1, 0 <y <1). Coated magnet powder. ボンド磁石の製造における、請求項1から5のいずれかに記載の被覆磁石粉末の使用。   Use of the coated magnet powder according to any one of claims 1 to 5 in the production of a bonded magnet. (1) R−Fe−B系の組成を有し、ならびに格子定数aを有するa軸、格子定数bを有するb軸および格子定数cを有するc軸を有する磁石粉末であって、Rは希土類元素またはYである磁石粉末を準備する工程と、
(2) 前記磁石粉末を密閉容器中で一軸方向に加圧して、偏平状磁石粉末を形成する工程と、
(3) 前記偏平状磁石粉末の周囲の少なくとも一部を被覆する非磁性被膜を形成する工程と
を含み、該非磁性被膜は、格子定数a’を有するa’軸、格子定数b’を有するb’軸および格子定数c’を有するc’軸を有し、ならびに、a軸とa’軸とのずれ、b軸とb’軸とのずれ、およびc軸とc’軸とのずれは全て5゜以内であり、および
以下の式(I)〜(III)
|(a−la’)|/a<0.1 (I)
|(b−mb’)|/b<0.1 (II)
|(c−nc’)|/c<0.1 (III)
の少なくとも1つが成立することを特徴とする被覆磁石粉末の製造方法。
(1) A magnet powder having a composition of the R 1 -Fe-B system and having an a-axis having a lattice constant a, a b-axis having a lattice constant b, and a c-axis having a lattice constant c, wherein R 1 Preparing a magnet powder which is a rare earth element or Y;
(2) pressurizing the magnet powder in a uniaxial direction in a sealed container to form a flat magnet powder;
(3) forming a nonmagnetic film covering at least a part of the periphery of the flat magnet powder, wherein the nonmagnetic film has an a ′ axis having a lattice constant a ′ and b having a lattice constant b ′. The c 'axis with the' axis and lattice constant c ', and the deviation between the a axis and the a' axis, the deviation between the b axis and the b 'axis, and the deviation between the c axis and the c' axis are all Within 5 ° and the following formulas (I) to (III)
| (A−la ′) | / a <0.1 (I)
| (B−mb ′) | / b <0.1 (II)
| (C−nc ′) | / c <0.1 (III)
A method for producing a coated magnet powder, wherein at least one of the following holds:
工程(3)が、
(i) R錯体を前記偏平状磁石粉末の表面に塗布する工程であって、Rは希土類元素またはYである工程と、
(ii) R錯体を熱酸化して、R−O酸化物からなる非磁性被膜を形成する工程と
を含むことを特徴とする請求項7に記載の被覆磁石粉末の製造方法。
Step (3) is
(I) a step of applying an R 2 complex to the surface of the flat magnet powder, wherein R 2 is a rare earth element or Y;
And (ii) thermally oxidizing the R 2 complex to form a non-magnetic film made of an R 2 —O oxide.
工程(3)が、
(i’) R金属を前記偏平状磁石粉末の表面に付着させる工程であって、Rは希土類元素またはYである工程と、
(ii’) R金属を熱酸化して、R−O酸化物からなる非磁性被膜を形成する工程と
を含むことを特徴とする請求項7に記載の被覆磁石粉末の製造方法。
Step (3) is
(I ′) attaching R 2 metal to the surface of the flat magnet powder, wherein R 2 is a rare earth element or Y;
The method of manufacturing a coated magnet powder according to claim 7, further comprising: (ii ′) thermally oxidizing the R 2 metal to form a nonmagnetic film made of an R 2 —O oxide.
工程(i)を、塗布法、蒸着法、スパッタ法またはメッキ法で実施することを特徴とする請求項9に記載の被覆磁石粉末の製造方法。   The method for producing a coated magnet powder according to claim 9, wherein step (i) is performed by a coating method, a vapor deposition method, a sputtering method, or a plating method. 工程(3)が、
(i”) メッキ法を用いてR−O酸化物を前記偏平状磁石粉末の表面に付着させる工程であって、Rは希土類元素またはYである工程と、
(ii”) R−O酸化物を熱処理して、非磁性被膜を形成する工程と
を含むことを特徴とする請求項7に記載の被覆磁石粉末の製造方法。
Step (3) is
(I ″) a step of attaching an R 2 —O oxide to the surface of the flat magnet powder using a plating method, wherein R 2 is a rare earth element or Y;
The method for producing a coated magnet powder according to claim 7, further comprising: (ii ″) a step of heat-treating the R 2 —O oxide to form a nonmagnetic film.
は、Rと異なる組成を有することを特徴とする請求項8から11のいずれかに記載の被覆磁石粉末の製造方法。 The method for producing a coated magnet powder according to claim 8, wherein R 2 has a composition different from that of R 1 . 前記非磁性被膜を、(Nd1−yLa3−x酸化物(0<x<1、0<y<1)で形成することを特徴とする請求項7から12のいずれかに記載の被覆磁石粉末の製造方法。 The nonmagnetic film is formed of (Nd 1-y La y ) 2 O 3-x oxide (0 <x <1, 0 <y <1). The manufacturing method of the coated magnet powder as described in 1 ..
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