JP2010247107A - 分離膜モジュール - Google Patents

Abstract

【課題】バッフル板を備える分離膜モジュールの分離性能を向上する。
【解決手段】流体の入口配管３と出口配管４を備えた筒状のモジュール容器２に、流体中の成分を分離する筒状の分離膜７を内挿して備える。この分離膜７は一端が封止され、分離膜７の開口端は、モジュール容器２の一端に備えられる密閉部材９に貫設される。また、モジュール容器２に、分離膜７が遊貫される孔８が形成されたバッフル板６を備える。そして、入口配管３の内径をＤ１、モジュール容器２の内径をＤ２とした時、Ｄ２／Ｄ１＜４を満たすように入口配管３の内径を設定する。なお、分離膜７の先端部と入口配管３との距離の最小値ｄを、ｄ＝（Ｄ２−Ｄ１）／２ｔａｎθ（θ＝５０°）とすることで、分離膜７表面付近で流体がよどむことを防止できる。
【選択図】図１

Description

本発明は、分離膜モジュールの構造に係るものである。特に、モジュール内部にバッフル板を備え、このバッフル板でゼオライト分離膜単管を複数本束ねたものに関する。ゼオライト分離膜モジュールは、主に有機溶媒の脱水用途（エタノール脱水、ＩＰＡ（イソプロピルアルコール）脱水等）に用いられる。

現在、エタノールの脱水、ＩＰＡ脱水、その他水分を大量に含んだ有機溶媒廃液からの脱水精製等に用いられるゼオライト分離膜モジュール構造として、二重管構造とバッフル板構造がある。

二重管構造は、クリアランス（隙間）を１〜数ｍｍに保つように管の中にゼオライト分離膜を入れる構造である（例えば、特許文献１、２）。

二重管構造は、バッフル板とゼオライト分離膜との間の隙間を極力小さくでき、供給液の流速を上げることができるため、比較的良い性能を得ることができる。しかし、一本のゼオライト膜に対し、１本の外管が必要で、コスト的な問題を生じる。また、膜（支持体）の反り・変形の影響を受けやすく、モジュール設計が難しい。

一方、バッフル板構造は、チューブ状の分離膜が遊貫して備えられるバッフル板を適当な間隔でモジュール容器内に配置する構造である（例えば、特許文献３〜１３）。

バッフル板構造は、比較的簡単な設計でよく、製造コストも安い。しかし、二重管構造と比較して膜表面の流速を上げて攪拌することが難しいため、通常は切り欠きの付いたバッフル板を使用してできるだけ供給液の流路を蛇行させた構造とすることが主流である。

実際のバッフル板構造では、バッフル板とゼオライト分離膜との間に隙間（クリアランス）があり、僅かながらこの隙間から供給液が抜けるため、理想的な蛇行流とはならない。

そこで、バッフル板とゼオライト分離膜との間に存在する隙間を接着剤（セラミック系、エポキシ系、シリコン系）などで完全に埋める、又はゼオライト分離膜を通すバッフル板の孔を小さくして隙間をなくす対策が考えられる（例えば、特許文献１４、１５）。

しかし、流体が流れることにより生じる振動やモジュール外部から伝達する機械的振動等によりバッフル板とゼオライト分離膜が擦れあい、分離膜表面を傷める可能性がある。また、モジュールは、比較的高温で使用されるため、接着部分の溶剤耐性によっては亀裂を生じることもある。

したがって、バッフル板とゼオライト膜との間の隙間は、通常１ｍｍ程度開けておくのが一般的である。

また、他のバッフル板構造としては、バッフル板の外周が全てモジュール容器に内接するようにバッフル板が配置される構造のものがある（例えば、特許文献１６）。

このバッフル板構造では、バッフル板とバッフル板に遊貫して備えられるゼオライト分離膜との隙間を流体が通過するので、ゼオライト分離膜表面を通過する流体を乱流状態にすることができる。

一般的に、ゼオライト分離膜表面に流れる供給液の流速は速い方が良い。これは、膜表面で水分が膜に吸着・透過するため、流速が遅いと水濃度が下がり時間と共に水が透過しなくなるためである。すなわち、膜表面の供給液を絶えず攪拌し、新鮮な供給液を膜表面に供給することが望ましい。

適切な流速の目安としては、膜表面を流れる流体が乱流状態となっているか否かで判断できる。膜表面の流体が乱流状態であれば、流体が渦巻きながら激しく攪拌されていることを示している。つまり、膜表面の流体の流速は、速い方が望ましく、さらに乱流状態であることが望ましい。

特開２００６−２６３５７４号公報 特許第３７６４８９４号公報 特許第３７６０４１５号公報 特開２００６−２２４０１９号公報 特開２００２−１３７９７２号公報 特開２００７−１６７７９４号公報 特開２０００−３１２８１１号公報 特開２００１−２１９０３７号公報 特開２００２−１５４８８０号公報 特許第４０１３７９４号公報 特開２００４−１０５８１５号公報 特許第２５４１８３１号公報 特許第３６１７９４２号公報 特許第２０２３４５４号公報 特開２００４−３４０２５号公報 特開２００４−１２２０８３号公報

以上、従来技術において説明したように、モジュール設計の容易さや製造コストが安価である理由から二重管構造と比較してバッフル板構造が望ましい。

しかしながら、バッフル板とゼオライト分離膜との間の隙間等、機械的なパラメータを最適化することは容易ではない。バッフル板の切り欠き部分についても、開口形状、開口面積によって、モジュール容器内部の流れが変わるため、理想的な蛇行流を得る形状に設計することは非常に困難である。

故に、モジュール容器の流体の流れに関して、詳細に検討された報告例は少ない。特に、沸点付近の有機溶媒（エタノール／水、ＩＰＡ／水混合溶液）を供給液とした場合に、モジュール容器を最適化することに関する報告例はない。

さらに、バッフル板とこのバッフル板に遊貫して備えられるゼオライト分離膜との隙間を流体が通過する構成のゼオライト分離膜モジュールにおいては、ゼオライト分離膜表面によどみが発生しないように、モジュール容器内に備えられるバッフル板の間隔を狭くする必要がある。しかし、バッフル板の枚数が増加すると、分離膜モジュール全体の圧力損失が大きくなる、コストがかかる等の問題を生じる。

したがって、本発明は、バッフル板を備えた分離膜モジュールにおいて、モジュール容器内の流体の流れ、特に分離膜表面付近の流れを良好にすることを目的としている。

上記目的を達成する本発明の分離膜モジュールは、流体の入口配管と出口配管を備えた筒状のモジュール容器に、前記流体中の成分を分離する筒状の分離膜を内挿して備え、前記モジュール容器内に前記分離膜が遊貫される孔が形成された板を複数備えた分離膜モジュールであり、前記分離膜の表面付近の流体が前記分離膜の長さ方向全体に渡って乱流状態となるように、前記入口配管の内径と前記モジュール容器の内径の比率を決定したことを特徴としている。

上記分離膜モジュールにおいて、前記入口配管と前記モジュール容器は同軸上に配置され、前記入口配管の内径をＤ１、前記モジュール容器の内径をＤ２とすると、Ｄ２／Ｄ１＜４であるとよい。

また、上記分離膜モジュールにおいて、前記入口配管の端部とこれと対向する前記分離膜との先端との距離の最小値ｄは、前記入口配管の内径をＤ１、前記モジュール容器の内径をＤ２とすると、ｄ＝（Ｄ２−Ｄ１）／２ｔａｎθ（θ＝５０°）であるとよい。

なお、上記分離膜モジュールにおいて、前記出口配管の断面積の合計は、前記入口配管の断面積以上であればよい。

そして、上記分離膜モジュールに備えられる分離膜は、ゼオライト分離膜が例示される。

以上の発明によれば、分離膜モジュールの分離性能を向上することができる。

本発明の実施形態に係る分離膜モジュールの構造を示す図。 本発明の実施形態に係る分離膜モジュールの断面図（図１におけるＡ−Ａ断面）。 本発明の実施形態に係る分離膜モジュールの入口配管部分での流速分布の模式図。 本発明の実施形態に係る分離膜モジュール内に備えられる分離膜付近のレイノルズ数。 （ａ）本発明の実施形態に係る分離膜モジュールの断面図（出口配管が一つの場合）、（ｂ）本発明の実施形態に係る分離膜モジュールの断面図（出口配管が二つの場合）。

本発明に係るゼオライト分離膜モジュールは、モジュール容器内に備えられるゼオライト分離膜の表面付近を流れる供給液が乱流となるように、供給液が導入される入口配管の内径の寸法を最適化したものである。また、前記供給液が乱流となる条件において、ゼオライト分離膜モジュールの分離性能が向上するように、入口配管とゼオライト分離膜の先端との距離の寸法を最適化したものである。

本発明に係るゼオライト分離膜モジュール構造について図１、図２を参照して説明する。
図２は、図１で示されるゼオライト分離モジュール１のＡ−Ａ断面図である。

本発明に係るゼオライト分離膜モジュール１は、図１に示すように、供給液が導入される入口配管３と濃縮液が排出される出口配管４を備えた筒状のモジュール容器２と、モジュール容器２に内接してバッフル板６と、バッフル板６に形成された孔８に遊貫して備えられるゼオライト分離膜７より構成される。入口配管３とモジュール容器２は同軸に接続されている。

入口配管３から導入された供給液は、バッフル板６とゼオライト分離膜７との隙間を通る。ゼオライト分離膜７により供給液から水等が分離された濃縮液が出口配管４から排出される。

図２に示すように、バッフル板６には、複数の孔８が形成され、この孔８に筒状のゼオライト分離膜７が遊貫して備えられる。なお、バッフル板６は、バッフル板固定用スペーサ１０により固定される。

図１及び、図２に示すように、ゼオライト分離膜７は筒状であり、入口配管３と対向する一端がが封止されている。一方、ゼオライト分離膜７の他端は、開口端であり、モジュール容器２の一端に備えられる密閉部材９に貫設して備えられる。

そして、ゼオライト分離膜７の開口端は、ゼオライト分離膜７を透過した液を排出するための排出配管５と連通している。通常、透過液は真空引きにより排出される。

したがって、構造上の利便性から、モジュール容器２の一端に排出配管５を備え、モジュール容器２の他端には入口配管３が備えられる。モジュール容器２、入口配管３、排出配管５及び、ゼオライト分離膜７は、同軸上に配置され、出口配管４はモジュール容器２に対して垂直方向に設けられる。

また、出口配管４の内径は、入口配管３の内径と同じか、若しくは入口配管３の内径以上であるとよい。出口配管４は、基本的に１箇所備えればよいが、構造上２箇所以上備える必要がある場合は、出口配管４の合計断面積が入口配管３の断面積以上となるようにする。

なお、分離膜モジュール１のコスト・容量を抑えるためには、入口配管３の端部とゼオライト分離膜７の先端部分の距離（ｄ）はできるだけ短い方がよい。しかしながら、この距離（ｄ）が短すぎると分離膜モジュール１に流入する流体がモジュール容器２全体まで拡散することができない。

本発明に係るゼオライト分離膜モジュール構造について具体的な実施例を挙げて詳細に説明する。ただし、ゼオライト分離膜の寸法や、温度、流速等の設定条件、及びバッフル板の数やバッフル板に形成される孔の大きさ等は実施例に限定されるものではなく、本発明の特徴を損なわない範囲で適宜選択可能である。

図１において、モジュール容器２に充填されるゼオライト分離膜７の本数は、モジュール容器２の内径の寸法に依存する。そこで、本発明の実施例では直径φ１２ｍｍのゼオライト分離膜７（長さ５００ｍｍ）を３１本モジュール容器２に充填した。モジュール容器２は、１００Ａ５Ｓステンレス配管（内径１１０ｍｍ）を使用した。バッフル板６は６枚備え、バッフル板６間の距離は、およそ８５ｍｍに設定した。

バッフル板６及びゼオライト分離膜７の具体的な寸法について図２を参照して説明すると、バッフル板６の外径φ＝１０９〜１１０ｍｍ、バッフル板６に形成される孔の径φ＝１６〜１７ｍｍ（ゼオライト分離膜７とのクリアランス２〜２．５ｍｍ）、ゼオライト分離膜７の外径φ＝１２ｍｍ、バッフル板６固定用スペーサ１０（１／８Ｂ、外径φ≒１０ｍｍ）に設定した。

本発明の実施形態に係るゼオライト分離膜モジュール１は、入口配管３の内径をＤ１、モジュール容器２の内径をＤ２とした場合、式（１）の関係を満たす。
Ｄ２／Ｄ１＜４ …（１）
（より好ましくは、Ｄ２／Ｄ１＜３）
すなわち、本実施例では、モジュール容器２の内径が１１０ｍｍであるので、入口配管３の内径を３０ｍｍ以上に設定した。

ここで、本発明の実施形態に係るゼオライト分離膜モジュール１の入口配管３部分における流速分布の模式図を図３に示す。図３において、モジュール容器２の内部で無色の部分は、流速が０．０１５ｍ／ｓ（０．９ｍ／ｍｉｎ）以下のよどんだ部分である。

図３に示すように入口配管３部分において、入口配管３からモジュール容器２に流れる液体は、θ＞５０°の領域（モジュール容器２の角部）で完全によどんでいる。

そこで、入口配管３の内径側とモジュール容器２の接続口から５０°の角度でモジュール容器２の壁方向に伸ばした線とモジュール容器２の壁面との交点をとり、ゼオライト分離膜７表面付近で、よどみ（図中、モジュール容器２内の白い部分）が生じないようなゼオライト分離膜７と入口配管３との距離の最小値ｄを決める。

具体的には、ゼオライト分離膜７表面付近でよどみが生じないために、ゼオライト分離膜７の先端と入口配管３との最小距離ｄを、入口配管３の内径をＤ１、モジュール容器２の内径をＤ２とし、式（２）より算出することができる。
ｄ＝（Ｄ２−Ｄ１）／２ｔａｎθ （θ＝５０°）…（２）
ｔａｎθの角度θについては、ゼオライト分離膜７及びバッフル板６がない場合２５°程度である。一方、ゼオライト分離膜７及びバッフル板６がある場合は、ゼオライト分離膜７先端部分で攪拌が促進されるため角度θを大きくとっても差しさわりがなく、実施例ではθ＝５０°としている。

例えば、モジュール容器２の内径を１１０ｍｍ、入口配管３の内径を３９ｍｍとした場合、
ｄ＝（１１０−３９）／２ｔａｎ５０°≒３０ｍｍ
である。よって、ゼオライト分離膜７の表面付近でよどみが生じないようにするためには、ゼオライト分離膜７と入口配管３との距離がこの距離ｄ以上になるようにゼオライト分離膜７をモジュール容器２内に配置すればよいことになる。

なお、図３において、モジュール容器２内において外周部に配置されるゼオライト分離膜７の先端部分でよどみが発生しているが、バッフル板６の位置調整等でよどみを低減することが可能である。

表１に、モジュール容器２の内径を１１０ｍｍとした時の、入口配管３の内径Ｄ１に対応した最短距離ｄを示した。

（解析手法）
本発明に係るＤ１、Ｄ２、ｄの条件を検証するために、流体解析ソフト（シーディ‐アダプコジャパン株式会社、Ｓｔａｒ−ＣＣＭ＋ Ｖｅｒ．３．０４）を用いて、モジュール容器２内の流体の状態を解析した。

流体解析ソフトを用いることにより、実際に可視化して測定することが困難な透明な流体（エタノール／水、ＩＰＡ等）の流れを解析することができる。

（物性値）
計算に用いた物性値を表２に示す。流体は、水／エタノール溶液（エタノール濃度９０％）を基準とした。通常、アルコール（エタノール、ＩＰＡ等）脱水は７５℃付近で行われているため、この温度における密度、粘性係数を条件とした。（なお、ＩＰＡ／水及びエタノール／水の物性値は殆ど変わらない。）物性値は（社）アルコール協会が出展しているデータを用いた（密度は７５℃での実測値がないため、近似計算式により求めた）。

（判定基準）
分離膜モジュール１は、分離膜７表面付近の流れを乱流状態にし、絶えず攪拌を行うことが最良とされる。乱流状態かどうかは、一般的に式（３）で示される式に基づいて算出されるレイノルズ数Ｒｅの値で判断される。
Ｒｅ＝ＵＤ／ν＝ρＵＤ／μ …（３）
Ｕ：代表速度（ｍ／ｓ）、Ｄ：代表寸法（ｍ）、ν：動粘性係数（ｍ²／ｓ）
ρ：密度（ｋｇ／ｍ³）、μ：粘性係数（Ｐａ・ｓ）
ここで、代表速度Ｕは、分離膜７表面付近（分離膜７表面自体は計算上流速０となるので、分離膜７表面から０．５ｍｍ程度離れた場所と定義する）を流れる流体の流速であり、代表寸法Ｄは、モジュール容器２の内径とする（モジュール容器２内には分離膜７が存在するが、一般的には配管の内径が用いられるため、この定義とする）。

一般的に、レイノルズ数が２３００（文献により２３２０）を超えると乱流、それ以下は層流であることが経験的に知られている。そこで、本発明の実施例では、この指標を用いて分離膜７の表面が層流か乱流かを判断する。そして、分離膜７の表面を流れる供給液の流れが乱流である場合、供給液の流れが適切であると判断する。

（解析結果）
本発明の実施例及び比較例における解析結果を表３に示す。なお、この解析において、ゼオライト分離膜モジュールに導入される流体の流速は、配管を流れる流体が乱流状態となる流速であるとよい。モジュール配管の内径が１１０ｍｍの場合、１０Ｌ／ｍｉｎ以上であれば配管を流れる流体が乱流状態となるので、本発明の実施例において、流速は１０Ｌ／ｍｉｎと設定した。

比較例１、２及び実施例１〜４は、図１に示すゼオライト分離膜モジュール１において、入口配管３及び出口配管４の内径の寸法が異なっている。

表３の実施例３（入口配管３及び出口配管４の内径３９ｍｍ）は、分離膜モジュール１全体の圧力（圧力損失１）が十分低く、局所的にレイノルズ数が大きい部分（流速が速すぎる部分）がなく、かつ乱流条件（Ｒｅ＞２３００）を満たす有効範囲が４３０ｍｍと非常に長い。

一方、比較例１では、入口配管３及び出口配管４が細すぎてモジュール１全体の圧力損失（圧力損失１）が大きく、最大レイノルズ数が高すぎ、かつ有効範囲も短い。

図４に、入口配管３（及び出口配管４）の内径が１５ｍｍである場合と３９ｍｍである場合の、ゼオライト分離膜７（モジュール容器２の中央部及び外周部に配置された）付近でのレイノルズ数を示している。

図４の横軸の数値は、ゼオライト分離膜７の位置を示している（ゼオライト分離膜７の封止された端部を０ｍｍ、ゼオライト分離膜７の開口端部を５００ｍｍとしている）。

図４に示すように、バッフル板６が設置されている場所（図４中、距離１００ｍｍ、１９０ｍｍ、２７０ｍｍ、３６０ｍｍ、４４０ｍｍ付近）では、レイノルズ数が増加している。

図４において、レイノルズ数が２３００のライン（図４において、境界として示すライン）と各計算値とを比較すると、実施例３（入口配管３の内径３９ｍｍ）では、長さ５００ｍｍのゼオライト分離膜７表面のうち、４３０ｍｍの範囲が乱流条件を満たしている（有効範囲４３０ｍｍ）。

一方、比較例１（入口配管の内径１５ｍｍ）では、長さ５００ｍｍのゼオライト分離膜７表面のうち３６０ｍｍしか乱流条件を満たしていない（有効範囲３６０ｍｍ）。

表３に示すように、実施例１から実施例４のゼオライト分離膜モジュール１は、設計上の閾値である圧力損失１（分離膜モジュール１全体での圧力損失）が約１００Ｐａ以下、最大レイノルズ数が約４００００以下、有効範囲が４００ｍｍ以上を満たす。

このとき、入口配管３の内径Ｄ１とモジュール容器２の内径Ｄ２の関係は、Ｄ２／Ｄ１＜４．０を満たしている。特に、有効範囲の長い実施例３、実施例４では、Ｄ２／Ｄ１＜３．０を満たしている。

また、出口配管４の内径及び出口配管４の本数についても検討した。検討したゼオライト分離膜モジュール１の概略を図５に、検討結果を表４に示す。

図３の場合と同様に、図５において、モジュール容器２内の白い部分はよどみを表し、黒い部分は乱流状態を表している。

図５（ａ）は、表４の実施例３の模式図であり、内径３９ｍｍの入口配管３と内径３９ｍｍの出口配管４をそれぞれ一つ備えている。実施例３は、有効範囲も広く、ゼオライト分離膜モジュール１全体の圧力損失（圧力損失１）も低い。

一方、実施例２は、出口配管４の内径が入口配管３の内径に対して小さく（断面積比＝０．５９）、分離膜モジュール１全体の圧力損失（圧力損失１）がやや大きく、有効範囲が狭くなる膜が存在する。

それに対し、実施例２と同様の配管を用いても、図５（ｂ）に示すように配管数を１つ増やすことにより断面積比（出口配管４の断面積の和／入口配管３の断面積）を１以上にした実施例５では、実施例３と同等の有効範囲を有し、実施例３よりもモジュール１全体の圧力損失（圧力損失１）が小さくなる効果が確認できる。

以上、本発明の分離膜モジュールによれば、モジュール容器の内径に対する入口配管の内径の比率を所定の比率より大きくすることにより、中央に配置した分離膜の先端部分にかかる過大な流速を低減し（レイノルズ数を低減）、モジュール全体の圧力損失を１／１０程度に減らすことができる。さらに、モジュール内に備えられる分離膜表面で供給液が乱流となる範囲（いわゆる、有効範囲）を広くする効果が得られる。

例えば、バッフル板の間隔が５０ｃｍを超える長さの場合でも、バッフル板間の分離膜表面を流れる流体を分離膜の長さ方向全体に渡って乱流状態とすることができる。すなわち、分離膜表面を流れる供給液がレイノルズ数２３００以上の乱流条件を満たし、膜表面でのよどみをなくすことができる。

したがって、モジュール容器内に備えるバッフル板の枚数が少ない、モジュール全体の圧力損失が少ない構成で、分離膜表面を流れる流体を乱流状態とすることができる。

また、入口配管端部と分離膜先端部との距離の最小値ｄを式（２）で定めることにより、モジュール容器の長さ方向の寸法を最適化することができる。

そして、出口配管の断面積（出口配管が複数ある場合は、出口配管の断面積の総和）を入口断面積と同等若しくはそれ以上に設定することにより、モジュール全体の圧力損失を低減することができる。

なお、本発明の実施例において、分離膜はゼオライト分離膜に限るものではない。また、バッフル板は、モジュール容器に必ずしも気密に設ける必要はない。そして、モジュールに供給される供給液は、表２に示される物性値に近い溶液で有効である。

１…ゼオライト分離膜モジュール（分離膜モジュール）
２…モジュール容器
３…入口配管
４…出口配管
５…排出配管
６…バッフル板（板）
７…ゼオライト分離膜（分離膜）
８…バッフル板の孔

Claims (5)

1. 流体の入口配管と出口配管を備えた筒状のモジュール容器に、前記流体中の成分を分離する筒状の分離膜を内挿して備え、
   前記モジュール容器内に前記分離膜が遊貫される孔が形成された板を複数備えた分離膜モジュールにおいて、
   前記分離膜の表面付近の流体が前記分離膜の長さ方向全体に渡って乱流状態となるように、前記入口配管の内径と前記モジュール容器の内径の比率を決定した
   ことを特徴とする分離膜モジュール。
2. 前記入口配管と前記モジュール容器は同軸上に配置され、
   前記入口配管の内径をＤ１、前記モジュール容器の内径をＤ２とすると、
   Ｄ２／Ｄ１＜４
   である
   ことを特徴とする請求項１に記載の分離膜モジュール。
3. 前記入口配管の端部とこれと対向する前記分離膜の先端との距離の最小値ｄは、前記入口配管の内径をＤ１、前記モジュール容器の内径をＤ２とすると、
   ｄ＝（Ｄ２−Ｄ１）／２ｔａｎθ （θ＝５０°）
   である
   ことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の分離膜モジュール。
4. 前記出口配管の断面積の合計は、前記入口配管の断面積以上である
   ことを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の分離膜モジュール。
5. 前記分離膜は、ゼオライト分離膜である
   ことを特徴とする請求項１から請求項４いずれか１項に記載の分離膜モジュール。

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