JP2010192219A - Fuel cell - Google Patents

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輝 長谷川
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a fuel cell in which contact resistance between a catalyst layer and a diffusion layer can be reduced while reducing using amount of noble metals in a catalyst layer. <P>SOLUTION: The fuel cell includes: an electrolyte membrane 24; an anode catalyst layer 28 consisting of platinum of a thin film state installed on the anode side of the electrolyte membrane 24; a gas diffusion layer 22 installed opposite to the anode catalyst layer 28; and an intermediate layer 30 arranged between the anode catalyst layer 28 and the gas diffusion layer 22, wherein the intermediate layer 30 is constituted of a porous conductor having a lower rigidity than that of the gas diffusion layer 22. Preferably, the anode catalyst layer 28 is manufactured by sputtering so that using amount of platinum may become 0.02 mg/cm<SP>2</SP>or less. In addition, the intermediate layer 30 is fabricated by spraying a solution composed of carbon black and polymer binder to the anode catalyst layer 28. <P>COPYRIGHT: (C)2010,JPO&INPIT

Description

この発明は、燃料電池に関し、特に、燃料電池の内部構造に関する。   The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to an internal structure of a fuel cell.

燃料電池は、複数枚の単位電池が積層された燃料電池スタックとして使用される。単位電池自体も平面状の部材の積層体であり、電解質膜をその両側から電極で挟んで構成された膜電極接合体（ＭＥＡ;Membrane Electrode Assembly）を有し、該ＭＥＡをその両側から拡散層、ガス流路、およびセパレータで挟むことで構成されている。   The fuel cell is used as a fuel cell stack in which a plurality of unit cells are stacked. The unit cell itself is a laminate of planar members, and has a membrane electrode assembly (MEA) formed by sandwiching an electrolyte membrane between electrodes from both sides, and the MEA is diffused from both sides. The gas channel is sandwiched between the separator and the separator.

ＭＥＡの各電極には電極反応を活性化させるための触媒層が設けられている。触媒には、一般的にＰｔ（白金）等の高価な貴金属が用いられる。このため、触媒層の形成方法については、白金使用量低減の観点から種々の方法が提案されている。例えば、特開２００２−２８９２０６号公報では、スパッタリング法によって白金の触媒層を形成した燃料電池が提案されている。スパッタリング法によれば薄膜状の白金層を形成することができるので、白金使用量を低減し、大幅な製造コストの低減を実現することができる。   Each electrode of the MEA is provided with a catalyst layer for activating the electrode reaction. Generally, an expensive noble metal such as Pt (platinum) is used for the catalyst. For this reason, various methods for forming the catalyst layer have been proposed from the viewpoint of reducing the amount of platinum used. For example, Japanese Patent Laid-Open No. 2002-289206 proposes a fuel cell in which a platinum catalyst layer is formed by a sputtering method. According to the sputtering method, since a thin platinum layer can be formed, the amount of platinum used can be reduced, and a significant reduction in manufacturing cost can be realized.

特開２００２−２８９２０６号公報JP 2002-289206 A ＷＯ２００２／０２７８５０号WO2002 / 027850

しかしながら、スパッタリング法によって形成された白金層は剛性が高い。このため、凹凸の大きいガス拡散層と該白金層とが直接接触すると、接触面積が小さくなって電気的な接触抵抗が大きくなってしまう。このように、スパッタリングによって形成された白金層を用いた燃料電池では、白金使用量は低減できるものの、該白金層とガス拡散層との接触抵抗を低減して燃料電池性能の低下を抑止することができず、改善が望まれていた。   However, the platinum layer formed by the sputtering method has high rigidity. For this reason, when the gas diffusion layer with large irregularities and the platinum layer are in direct contact, the contact area is reduced and the electrical contact resistance is increased. As described above, in the fuel cell using the platinum layer formed by sputtering, although the amount of platinum used can be reduced, the contact resistance between the platinum layer and the gas diffusion layer is reduced to suppress the deterioration of the fuel cell performance. However, improvement was desired.

この発明は、上述のような課題を解決するためになされたもので、触媒層の白金使用量を低減しつつ、該触媒層とガス拡散層との間の接触抵抗を低減することのできる燃料電池を提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve the above-described problems, and can reduce the contact resistance between the catalyst layer and the gas diffusion layer while reducing the amount of platinum used in the catalyst layer. An object is to provide a battery.

第１の発明は、上記の目的を達成するため、燃料電池であって、
電解質膜と、
前記電解質膜のアノード側に形成された薄膜状の白金層と、
前記白金層に対向して設けられたガス拡散層と、
前記白金層と前記ガス拡散層との間に配置された中間層と、を備え、
前記中間層は、前記ガス拡散層よりも剛性の低い多孔質の導電体で構成されていることを特徴とする。 In order to achieve the above object, a first invention is a fuel cell,
An electrolyte membrane;
A thin platinum layer formed on the anode side of the electrolyte membrane;
A gas diffusion layer provided facing the platinum layer;
An intermediate layer disposed between the platinum layer and the gas diffusion layer,
The intermediate layer is composed of a porous conductor having a lower rigidity than the gas diffusion layer.

第２の発明は、第１の発明において、
前記中間層は、カーボンブラックを含むことを特徴とする。 According to a second invention, in the first invention,
The intermediate layer includes carbon black.

第３の発明は、第１または２の発明において、
前記白金層は、０．０２ｍｇ／ｃｍ２以下の白金で構成されていることを特徴とする。 According to a third invention, in the first or second invention,
The platinum layer is composed of 0.02 mg / cm 2 or less of platinum.

第４の発明は、第１乃至第３の何れか１つの発明において、
前記白金層は、前記電解質膜のアノード側にスパッタリング法によって形成された層であることを特徴とする。 A fourth invention is any one of the first to third inventions,
The platinum layer is a layer formed by sputtering on the anode side of the electrolyte membrane.

第５の発明は、第１乃至第４の何れか１つの発明において、
前記電解質膜のカソード側に形成されたカソード触媒層と、
前記触媒層に対向して設けられたカソードガス拡散層と、を更に備え、
前記カソード触媒層は、白金担持カーボンとアイオノマーとからなる層であることを特徴とする。 According to a fifth invention, in any one of the first to fourth inventions,
A cathode catalyst layer formed on the cathode side of the electrolyte membrane;
A cathode gas diffusion layer provided to face the catalyst layer,
The cathode catalyst layer is a layer made of platinum-supporting carbon and ionomer.

第１の発明によれば、ガス拡散層よりも剛性の低い中間層が、白金層とガス拡散層との間に配置される。中間層はガス拡散層および白金層と広面積で接触する。このため、本発明によれば、白金使用量を低減した薄膜状の白金層を触媒として用いる場合であっても、ガス拡散層と白金層との間で生じる電気的な接触抵抗を効果的に低減することができる。   According to the first invention, the intermediate layer having lower rigidity than the gas diffusion layer is disposed between the platinum layer and the gas diffusion layer. The intermediate layer is in contact with the gas diffusion layer and the platinum layer over a wide area. Therefore, according to the present invention, even when a thin platinum layer with a reduced amount of platinum used is used as a catalyst, the electric contact resistance generated between the gas diffusion layer and the platinum layer is effectively reduced. Can be reduced.

第２の発明によれば、中間層にはカーボンブラックが含まれる。このため、本発明によれば、簡易な構成で中間層に導電性を持たせることができる。   According to the second invention, the intermediate layer contains carbon black. For this reason, according to this invention, electroconductivity can be given to an intermediate | middle layer with a simple structure.

第３の発明によれば、白金層は白金使用量が０．０２ｍｇ／ｃｍ２以下となるように構成されている。このため、本発明によれば、白金使用量を極少量に抑制しつつ、ガス拡散層と白金層との間で生じる電気的な接触抵抗を効果的に低減することができる。 According to 3rd invention, the platinum layer is comprised so that platinum usage-amount may be 0.02 mg / cm < 2 > or less. For this reason, according to this invention, the electrical contact resistance produced between a gas diffusion layer and a platinum layer can be reduced effectively, suppressing the usage-amount of platinum to a very small amount.

第４の発明によれば、白金層は電解質膜のアノード側にスパッタリング法によって作製される。このため、本発明によれば、白金層を薄膜状に形成することができるので、白金使用量を極少量に抑制することができる。   According to the fourth invention, the platinum layer is produced on the anode side of the electrolyte membrane by the sputtering method. For this reason, according to this invention, since a platinum layer can be formed in thin film form, platinum usage-amount can be suppressed to a very small amount.

第５の発明によれば、電解質膜のカソード側には、白金担持カーボンとアイオノマーとからなるカソード触媒層と、カソードガス拡散層とが設けられている。このため、本発明によれば、活性化電圧の増大によって発電ができなくなる事態を効果的に回避することができる。   According to the fifth aspect, the cathode side of the electrolyte membrane is provided with the cathode catalyst layer made of platinum-supporting carbon and ionomer, and the cathode gas diffusion layer. For this reason, according to the present invention, it is possible to effectively avoid a situation where power generation cannot be performed due to an increase in the activation voltage.

本実施の形態１の燃料電池の構成を模式的に示す図である。1 is a diagram schematically illustrating a configuration of a fuel cell according to a first embodiment. 発電体を積層方向に沿って切断した断面図である。It is sectional drawing which cut | disconnected the electric power generation body along the lamination direction. 従来の燃料電池に使用される発電体を積層方向に沿って切断した断面図である。It is sectional drawing which cut | disconnected the electric power generation body used for the conventional fuel cell along the lamination direction.

以下、図面に基づいてこの発明の実施の形態について説明する。尚、各図において共通する要素には、同一の符号を付して重複する説明を省略する。また、以下の実施の形態によりこの発明が限定されるものではない。   Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. In addition, the same code | symbol is attached | subjected to the element which is common in each figure, and the overlapping description is abbreviate | omitted. The present invention is not limited to the following embodiments.

実施の形態．
［実施の形態の構成］
図１は、本実施の形態における燃料電池の構成を模式的に示す断面図である。燃料電池１０は、発電反応により発生した電力をモータ等の負荷装置に供給する燃料電池システムとして使用される。燃料電池１０は単位電池１２を複数積層したスタック構造を有している。単位電池１０は、発電体１４、反応ガスが流れるガス流路１６、隣接する発電体１４を隔離するセパレータ１８によって構成されている。発電体１４は、電解質膜を挟んでアノードとカソードが配置された膜電極接合体（ＭＥＡ）２０の外側に、カーボン繊維からなるガス拡散層２２をシールガスケットで囲んで一体として形成されている。各単位電池１２は、アノードに燃料ガス(例えば、水素ガス)の供給を受け、カソードに空気の供給を受けて発電する。尚、本実施の形態１において、燃料ガスの供給／排気系の構成、および空気の供給／排気系の構成に限定はないので、それらについての説明は省略する。 Embodiment.
[Configuration of the embodiment]
FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing the configuration of the fuel cell in the present embodiment. The fuel cell 10 is used as a fuel cell system that supplies electric power generated by a power generation reaction to a load device such as a motor. The fuel cell 10 has a stack structure in which a plurality of unit cells 12 are stacked. The unit battery 10 includes a power generation body 14, a gas flow path 16 through which a reaction gas flows, and a separator 18 that isolates adjacent power generation bodies 14. The power generation body 14 is integrally formed on the outside of a membrane electrode assembly (MEA) 20 in which an anode and a cathode are arranged with an electrolyte membrane interposed therebetween, and a gas diffusion layer 22 made of carbon fiber is surrounded by a seal gasket. Each unit cell 12 is supplied with fuel gas (for example, hydrogen gas) at the anode and supplied with air at the cathode to generate power. In the first embodiment, the configuration of the fuel gas supply / exhaust system and the configuration of the air supply / exhaust system are not limited, and a description thereof will be omitted.

次に、図２を参照して本発明の特徴的構成である発電体１４の構成について更に詳しく説明する。図２は、発電体１４を積層方向に沿って切断した断面図である。図２に示すとおり、電解質膜２４のカソード側には、カソード触媒層２６およびガス拡散層２２が積層されている。カソード触媒層２６は白金担持カーボンと電解質のアイオノマーとから構成されており、公知のスプレー法や転写法等によって形成される。   Next, with reference to FIG. 2, the structure of the electric power generation body 14 which is the characteristic structure of this invention is demonstrated in detail. FIG. 2 is a cross-sectional view of the power generator 14 cut along the stacking direction. As shown in FIG. 2, the cathode catalyst layer 26 and the gas diffusion layer 22 are laminated on the cathode side of the electrolyte membrane 24. The cathode catalyst layer 26 is composed of platinum-supported carbon and an ionomer of an electrolyte, and is formed by a known spray method or transfer method.

一方、電解質膜２４のアノード側にはアノード触媒層２８、中間層３０、およびガス拡散層２２が積層されている。アノード触媒層２８は、公知のスパッタリング法によって形成されたＰｔ（白金）の薄膜層であって、使用する白金量が０．０２ｍｇ−Ｐｔ／ｃｍ２以下の極低白金量となるように形成されている。 On the other hand, an anode catalyst layer 28, an intermediate layer 30, and a gas diffusion layer 22 are laminated on the anode side of the electrolyte membrane 24. The anode catalyst layer 28 is a thin film layer of Pt (platinum) formed by a known sputtering method, and is formed so that the amount of platinum used is an extremely low amount of platinum of 0.02 mg-Pt / cm 2 or less. ing.

また、中間層３０はアノード触媒層２８とガス拡散層２２との間に設けられた層であって、多孔質性および電気伝導性を有している。より具体的には、本実施の形態の中間層３０は、アノード触媒層２８上にカーボンブラックおよび高分子バインダからなる溶液を噴霧することにより、空隙率が２５〜６０％、剛性（曲げ弾性率）が５００ＭＰａ〜１ＧＰａとなるように構成されている。   The intermediate layer 30 is a layer provided between the anode catalyst layer 28 and the gas diffusion layer 22 and has porosity and electrical conductivity. More specifically, the intermediate layer 30 of the present embodiment has a porosity of 25 to 60% and rigidity (flexural modulus) by spraying a solution of carbon black and a polymer binder on the anode catalyst layer 28. ) Is set to 500 MPa to 1 GPa.

［実施の形態１の特徴］
次に、本実施の形態の燃料電池の特徴について説明する。図３は、従来の燃料電池に使用される発電体を積層方向に沿って切断した断面図である。尚、図３に示す発電体３２は、中間層３０を有しない点以外は、図２に示す発電体１４と同一である。 [Features of Embodiment 1]
Next, features of the fuel cell according to the present embodiment will be described. FIG. 3 is a cross-sectional view of a power generator used in a conventional fuel cell, cut along the stacking direction. The power generation body 32 shown in FIG. 3 is the same as the power generation body 14 shown in FIG.

上述したとおり、アノード触媒層２８はスパッタリングによって作製されている。スパッタリングは、薄膜状の触媒層を均一に形成することができるので、使用する白金量を効果的に低減することができる。   As described above, the anode catalyst layer 28 is produced by sputtering. Sputtering can uniformly form a thin film catalyst layer, so that the amount of platinum used can be effectively reduced.

ここで、ガス拡散層２２はカーボン繊維によって多孔質構造に形成された層であるため、その表面は凹凸形状を有している。また、ガス拡散層２２はかかる多孔質構造を維持する観点から、一般的に１〜１０Ｇｐａ程度の剛性（曲げ弾性率）を有している。このため、図３に示すように、アノード触媒層２８とガス拡散層２２とが直接接触する発電体構造では、両者の接触面積が小さくなり電気的な接触抵抗が大きくなってしまうことが想定される。   Here, since the gas diffusion layer 22 is a layer formed in a porous structure with carbon fibers, the surface thereof has an uneven shape. The gas diffusion layer 22 generally has a rigidity (flexural modulus) of about 1 to 10 Gpa from the viewpoint of maintaining such a porous structure. Therefore, as shown in FIG. 3, in the power generation unit structure in which the anode catalyst layer 28 and the gas diffusion layer 22 are in direct contact with each other, it is assumed that the contact area between the two is reduced and the electrical contact resistance is increased. The

そこで、本実施の形態の燃料電池は、図３に示すとおり、アノード触媒層２８とガス拡散層２２との間に中間層３０を備えることとしている。上述したとおり、中間層３０はガス拡散層２２よりも剛性の低い材料で構成されているため、ガス拡散層２２およびアノード触媒層２８と広面積で接触する。このため、白金使用量を低減したアノード触媒層２８を用いる場合であっても、ガス拡散層２２とアノード触媒層２８の間で生じる電気的な接触抵抗を効果的に低減することができる。   Therefore, the fuel cell according to the present embodiment includes an intermediate layer 30 between the anode catalyst layer 28 and the gas diffusion layer 22 as shown in FIG. As described above, since the intermediate layer 30 is made of a material having lower rigidity than the gas diffusion layer 22, the intermediate layer 30 is in contact with the gas diffusion layer 22 and the anode catalyst layer 28 over a wide area. For this reason, even when the anode catalyst layer 28 in which the amount of platinum used is reduced is used, the electrical contact resistance generated between the gas diffusion layer 22 and the anode catalyst layer 28 can be effectively reduced.

上述した効果を裏付けるために、中間層３０を有する発電体１４（図２）と該中間層３０を有しない発電体３２（図３）とを、図１に示す燃料電池１０に組み込んだ場合のセル抵抗値をそれぞれ測定した。測定は８０℃フル加湿条件下で２．５Ａ時のセル抵抗値を測定した。その結果、中間層３０を有しない発電体３２のセル抵抗値が１１７．９ｍΩであったのに対して、中間層３０を有する発電体１４のセル抵抗値は１２．９ｍΩであった。以上の結果から、アノード触媒層２８とガス拡散層２２との間に中間層３０を設けることにより、接触抵抗が低減されていることが裏付けられた。   In order to support the above-described effect, the power generator 14 (FIG. 2) having the intermediate layer 30 and the power generator 32 (FIG. 3) not having the intermediate layer 30 are incorporated in the fuel cell 10 shown in FIG. 1. Each cell resistance value was measured. The measurement was performed by measuring the cell resistance value at 2.5 A under full humidification conditions at 80 ° C. As a result, the cell resistance value of the power generation body 32 without the intermediate layer 30 was 117.9 mΩ, whereas the cell resistance value of the power generation body 14 with the intermediate layer 30 was 12.9 mΩ. From the above results, it was confirmed that the contact resistance was reduced by providing the intermediate layer 30 between the anode catalyst layer 28 and the gas diffusion layer 22.

このように、スパッタリングによって形成されたアノード触媒層２８を用いる場合に、該アノード触媒層２８とガス拡散層２２との間に中間層３０を併用することで、白金使用量を低減しつつ、電気的な接触抵抗を効果的に低減することができる。   As described above, when the anode catalyst layer 28 formed by sputtering is used, by using the intermediate layer 30 between the anode catalyst layer 28 and the gas diffusion layer 22, the amount of platinum used can be reduced while reducing the amount of platinum used. The effective contact resistance can be effectively reduced.

ところで、本実施の形態においては、スパッタリングによる触媒層をアノード側に設けることとし、カソード側には設けていない。これは、カソード側にスパッタリングによる白金層を設けると、活性化電圧が増大して発電することができないからである。このため、本実施の形態では、活性化電圧がほぼゼロであるアノード側にのみ、スパッタリングによる触媒層（アノード触媒層２８）および中間層３０を設けることとしている。   By the way, in the present embodiment, a catalyst layer by sputtering is provided on the anode side and is not provided on the cathode side. This is because if a platinum layer by sputtering is provided on the cathode side, the activation voltage increases and power cannot be generated. For this reason, in the present embodiment, the catalyst layer (anode catalyst layer 28) and the intermediate layer 30 by sputtering are provided only on the anode side where the activation voltage is substantially zero.

また、上述した実施の形態においては、アノード触媒層２８をスパッタリング法によって作製することとしているが、該アノード触媒層２８の作製方法はこれに限られない。すなわち、白金を薄膜状に形成できるのであれば、他の公知の方法を用いることとしてもよい。   In the above-described embodiment, the anode catalyst layer 28 is manufactured by the sputtering method. However, the method for manufacturing the anode catalyst layer 28 is not limited to this. That is, other known methods may be used as long as platinum can be formed into a thin film.

また、上述した実施の形態においては、アノード触媒層２８上にカーボンブラックおよび高分子バインダからなる溶液を噴霧することによって中間層３０を作製することとしているが、該中間層３０の作製方法および使用する物質はこれに限られない。すなわち、所定の電気伝導性、多孔質性、および剛性を有するのであれば、カーボンブラックが球状のものであっても繊維状のものであってもよいし、また、高分子バインダに関しても特に限定はない。   In the above-described embodiment, the intermediate layer 30 is produced by spraying a solution comprising carbon black and a polymer binder on the anode catalyst layer 28. The production method and use of the intermediate layer 30 are also described. The substance to do is not limited to this. That is, as long as it has predetermined electrical conductivity, porosity, and rigidity, the carbon black may be spherical or fibrous, and the polymer binder is also particularly limited. There is no.

尚、上述した実施の形態においては、アノード触媒層２８が前記第１の発明における「白金層」に相当している。   In the embodiment described above, the anode catalyst layer 28 corresponds to the “platinum layer” in the first invention.

１０ 燃料電池
１２ 単位電池
１４ 発電体
１６ ガス流路
１８ セパレータ
２０ 膜電極接合体（ＭＥＡ）
２２ ガス拡散層
２４ 電解質膜
２６ カソード触媒層
２８ アノード触媒層
３０ 中間層
３２ 発電体 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Fuel cell 12 Unit battery 14 Electric power generation body 16 Gas flow path 18 Separator 20 Membrane electrode assembly (MEA)
22 Gas diffusion layer 24 Electrolyte membrane 26 Cathode catalyst layer 28 Anode catalyst layer 30 Intermediate layer 32 Power generator

Claims (5)

電解質膜と、
前記電解質膜のアノード側に形成された薄膜状の白金層と、
前記白金層に対向して設けられたガス拡散層と、
前記白金層と前記ガス拡散層との間に配置された中間層と、を備え、
前記中間層は、前記ガス拡散層よりも剛性の低い多孔質の導電体で構成されていることを特徴とする燃料電池。 An electrolyte membrane;
A thin platinum layer formed on the anode side of the electrolyte membrane;
A gas diffusion layer provided facing the platinum layer;
An intermediate layer disposed between the platinum layer and the gas diffusion layer,
The fuel cell according to claim 1, wherein the intermediate layer is made of a porous conductor having a rigidity lower than that of the gas diffusion layer. 前記中間層は、カーボンブラックを含むことを特徴とする請求項１記載の燃料電池。   The fuel cell according to claim 1, wherein the intermediate layer includes carbon black. 前記白金層は、０．０２ｍｇ／ｃｍ２以下の白金で構成されていることを特徴とする請求項１または２記載の燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein the platinum layer is made of 0.02 mg / cm 2 or less of platinum. 前記白金層は、前記電解質膜のアノード側にスパッタリング法によって形成された層であることを特徴とする請求項１乃至３の何れか１項記載の燃料電池。   4. The fuel cell according to claim 1, wherein the platinum layer is a layer formed by sputtering on the anode side of the electrolyte membrane. 5. 前記電解質膜のカソード側に形成されたカソード触媒層と、
前記触媒層に対向して設けられたカソードガス拡散層と、を更に備え、
前記触媒層は、白金担持カーボンとアイオノマーとからなる層であることを特徴とする請求項１乃至４の何れか１項記載の燃料電池。 A cathode catalyst layer formed on the cathode side of the electrolyte membrane;
A cathode gas diffusion layer provided to face the catalyst layer,
The fuel cell according to any one of claims 1 to 4, wherein the catalyst layer is a layer made of platinum-supporting carbon and an ionomer.
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