JP2008545225A - 多光子励起可能媒体におけるデータ記録および読み取りのための方法ならびにシステム - Google Patents

多光子励起可能媒体におけるデータ記録および読み取りのための方法ならびにシステム Download PDF

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Abstract

非線形光記憶媒体における少なくともデータ読み取りに用いられる方法、システムおよび非線形光記憶媒体が示される。この技術は、媒体におけるデータ記録作用に対応する第１の関数および記録済みデータの読み取り作用に対応する第２の関数を利用し、第１および第２の関数のそれぞれは、記録イベントおよび読み取りイベントのそれぞれの１つのイベントにおいて印加された相互作用放射の少なくともパワープロファイルと、イベントの持続時間との関数である。これらのデータを用いて、第１および第２の関数間の非縮退関係に対応する、読み取り処理中のパワーおよび持続時間のパラメータの範囲によって定義される一定の動作モードを選択する。

Description

本発明は、一般に、情報担体におけるデータ記録／読み取りの分野に含まれ、非線形３次元光情報担体と共に用いられる記録および読み取り方法、ならびにシステムに関する。
本願の譲受人に譲渡された特許協力条約国際公開第０１／７３７７９号には、活性部分が結合した透明または半透明ポリマー材料からなるモノリシックなディスク状体を有する非線形３次元情報担体が開示されている。活性部分（発色団）は、レーザ放射に応答し、レーザエネルギーとの相互作用により、その状態を１つの異性体型から別の異性体型に変える。活性部分は、多光子吸収を示す。この情報は、一連の規則的または長円形の、および／あるいは傾斜したデータマークとしてそのような担体に記録される。この技術は、本願の譲受人に譲渡された特許協力条約国際公開第２００５／０１５５５２号に開示されている。マークの各記録は、チャネルシンボルを表している。マークは、３次元（３Ｄ）マークであってもよい。
「２光子吸収に対する可飽和応答のフォトクロミックポリマーにおける３次元ビット光データ記憶の読み出し信号レベルに対する効果（Effect of saturable response to two-photon absorption on the readout signal level of three dimensional bit optical data storage in a photo chromatic polymer）」（ミン・グら（Min Gu et al.），Applied Physics Letters, Volume 79, No. 2 pp 148-150, 2001）という記事において開示されているように、２光子媒体は、典型的には、フェムト秒パルスのバーストによって記録される。各バーストは、約８０フェムト秒の持続時間を有する多数の超短波フェムト秒パルスを含む。
２光子媒体は、３Ｄ非線形媒体（例えば、米国特許第６,６０８,７７４号）または、高次相互作用のためのもの（例えば、本願の譲受人に譲渡された国際公開第０３／０７７２４０号パンプレットに開示されているような四光波混合過程）の一例である。非線形光媒体は、記録／消去処理および読み取り処理のうち少なくとも１つが非線形であり、好ましくはχ（２）（ｃｈｉ）相互作用過程より高い非線形性を有する媒体である。非線形性は、米国特許第６,８４６,４３４号に記載されているような１＋１記録処理等の段階的処理から生じてもよい。
記録処理または読み取り処理の一方が１光子励起過程によって行なわれ、他方の処理が非線形（多光子励起）である、１光子過程と多光子過程との組み合わせも当業界において周知である。
本発明によって解決される課題は、非線形光記憶媒体に読み取り可能情報を記録することが困難であること、および、読み取り処理が記録作用またはいわゆるグレーイング（graying）をある程度行なう場合があるという事実に関連している。
記録処理性能を高め、かつ読み取り処理に肯定的な影響を与える適当な記録ストラテジが当業界において必要とされている。また、媒体における不要なグレーイング作用を無くすか、あるいは少なくとも大幅に低減させ、それによって多数の読み取りサイクルを実現する適当な読み取りストラテジも必要とされている。
本発明において用いられる媒体は、非線形光媒体である。上記に示したように、非線形光媒体は、データ記録／消去処理および読み取り処理のうち少なくとも１つが非線形（χ（２）（ｃｈｉ）または高次相互作用過程の非線形性）である媒体である。このような媒体は、記録放射によって（例えば、多光子放射によって）励起させ、励起領域において媒体特性の局所的変化（例えば、発色団の異性化）を生じさせ、それによって、未記録スペースに囲まれた安定した記録済み領域を生成することが可能であり、その後、読み取り放射（例えば、多光子放射）によって励起させるか、またはこれと相互作用させ、未記録スペースの応答とは異なる記録済み領域からの応答を生じさせることができる。
データ記録または消去処理は、媒体における変調の深さまたはレベルに影響を与える（それぞれ、生成または除去する）ように意図されており、一方、データ読み取り処理は、変調の深さに実質的に影響を与えないように意図されていることが理解される。よって、記録のための処理パラメータについて言及する際は、実際には記録または消去処理が考えられていると理解される。
本開示との関連において、変調深さまたはレベルは、未記録スペースと比較した記録済み領域（マーク）のコントラスト比に対応する。これは、（１−Ｉmin／Ｉmax）として求められ、式中、ＩmaxおよびＩminは、記録済み領域および１つの未記録スペースからの信号（例えば、蛍光）の最大レベルおよび最小レベルである。しかし、他の周知の適切なコントラスト比の定義を適用してもよい。
本明細書において、非線形媒体は、「２光子媒体」と呼ばれる場合があるが、本発明はこの種の媒体に限定されるものではないと理解される。
このような非線形媒体（例えば、２光子媒体）における情報の記録処理および読み取り処理は、正確かつ繰り返し可能な処理条件を必要とする。記録処理および読み取り処理は、特に、各マークまたはボクセルに供給されるパワー、読み取り／記録イベントの持続時間および形状、ならびに使用される光の偏光、コヒーレンスおよび波長に依存する。これらのパラメータのうち１つ以上が所要の値の範囲に合致しない場合、このことは、データ記録／読み取り処理の品質に影響を及ぼす（低減させる）。
本発明によると、記録イベントの持続時間または読み取りイベントの持続時間は、単一パルスの持続時間またはパルスのバーストの合計持続時間（包絡線）を意味すると理解される。ここで、パルスのバーストは、適切に選択された個々のパルス持続時間およびパルス分離間隔を有するパルスシーケンスを意味する。これらのパラメータは、特に、媒体におけるアドレス指定された領域への所望の熱伝導、励起状態の寿命および／または異性化速度によって定義される。例えば、パルスのバーストは、当該パルス間の時間間隔中の熱放出がごくわずかとなるように選択される。典型的には、バースト内の連続パルス間の時間間隔は、１０ナノ秒を超えることはなく、媒体およびそれに適用される処理の回転速度、蛍光寿命、所要温度範囲および所要変調深さといった各種パラメータに依存する。これらのパラメータは、組み合わせてもよい。
ある場合においては、記録関数は、記録対象のボクセルを加熱する活性化ビームと、実際の記録を行なう記録ビームとの間に分布させてもよい。共に本願の譲受人に譲渡されたＰＣＴ／ＩＬ２００６／０００５１およびＰＣＴ／ＩＬ２００６／０００５０に開示されているように、熱は、典型的に、多光子媒体の記録を助ける。
非線形媒体に記録された情報を読み取る処理は、記録済みのマーク、領域またはボクセルを適切なパワーおよび波長を用いて問い合わせることを含む。問い合わせられたボクセルは、例えば、蛍光またはラマン散乱によって応答し、これが検出および解釈される。非線形媒体、特に２光子媒体に記録された情報は、典型的には、記録された情報の低いコントラスト、低い信号、ひいては重大な背景雑音を示す。したがって、読み取り処理の信号対雑音比を少なくとも動作値まで増加させ、一定の閾値より上にこれを維持することが望ましい。２光子記憶媒体から（信号を増加させるために）高いレーザエネルギーを用いて情報を読み取るとグレーイングが生じる場合があり、これによって、信号対雑音比がさらに低くなる。しかし、３次元記憶媒体は、グレーイングを生じることなく多数の読み取りサイクルを維持しなければならない。励起光のコヒーレンスや偏光といったパラメータも、読み取り処理および記録処理に影響を及ぼす場合があり、これらの処理を区別し、グレーイング作用を制御するために利用することができる。
本発明は、使用される媒体における記録作用に対応する関数および記録済みデータの読み取り作用（すなわち、読み取り放射に対する媒体の応答）に対応する関数を示すデータを適切に利用することによって上述の課題を解決するものであり、これらの関数のそれぞれは、記録イベントおよび読み取りイベントのそれぞれにおける励起放射（または一般に、相互作用放射）のパワーの時間プロファイルといったパラメータのうち少なくとも１つとイベント持続時間との関数である。本発明によると、このデータは、上記パラメータのうち少なくとも１つに対する読み取り処理中の一定の動作方式（regime）またはモード、すなわち、動作値（または動作値の範囲）を選択するために利用される。選択された動作方式は、上記の関数間に非縮退関係をもたらすようになっている。これにより、読み取り処理中の記録作用（以下、「グレーイング」）を制御することが可能となる。
媒体における記録作用は、所要の変調深さまたはレベルに対する記録の程度に対応する記録効率（または、相対記録とも呼ばれる）によって定義される。
本開示との関連におけるモードまたは方式とうい用語は、定義（かつ制約）された、処理パラメータの多次元での組み合わせを意味する。上記に示したように、これらのパラメータとしては、各照射イベントの時間的なパワープロファイル（または形状）および持続時間がある。なお、動作方式は、印加される放射の波長、コヒーレンスおよび偏光のうち少なくとも１つの所与の条件に対して選択される。
上記２つの関数間の非縮退関係の条件とは、一方の関数は他方の関数によって完全に決定できるのではなく、少なくとも１つの制御されないパラメータが存在するような上記パラメータのうち少なくとも１つの少なくとも１つの範囲が存在することを意味する。
本発明においては、媒体における記録作用に対応する第１の関数と記録された放射の読み取り作用（すなわち、読み取り放射に対する媒体の応答）に対応する第２の関数との間の非縮退関係を利用して、読み取り中のデータを記録している間に達成される記録作用に対する読み取りイベント中の最大許容記録作用の所定の比を得る。
よって、本発明の１つの広い局面によると、非線形光記憶媒体における少なくともデータ読み取りに用いられる方法であって、上記媒体におけるデータ記録作用に対応する第１の関数および記録済みデータの読み取り作用に対応する第２の関数を利用するステップであって、第１および第２の関数のそれぞれは、記録イベントおよび読み取りイベントのそれぞれ１つのイベントにおいて印加された相互作用放射の少なくともパワープロファイルと、イベントの持続時間との関数であるステップと、読み取り処理中の上記パラメータの範囲によって定義される一定の動作モードを選択するステップとを含み、上記選択された動作モードは、上記第１および第２の関数間の非縮退関係に対応する方法が提供される。
上記に示したように、記録作用は、変調深さによって決定され、読み取り作用は、読み取り信号に対する媒体の応答によって決定される。
好ましくは、動作モード（すなわち、パワーパラメータおよび持続時間パラメータの範囲）は、以下のもの、すなわち、印加された相互作用放射の波長、コヒーレンスおよび偏光のうち少なくとも１つの所与の条件に対して選択される。
好ましくは、上記非縮退関係を利用して、読み取りイベント中の最大許容データ記録作用と読み取り中のデータの記録中に得られた記録作用との所定の比を得る。この比は、グレーイングを制御するための少なくとも１つのパラメータが存在するような非縮退であり、好ましくは、当該パラメータの関数依存性に関する感度は、当該パラメータの平方根よりも高い。
上記方法は、読み取りイベント中のパワープロファイルに対応する関数の適切な選択を利用する。
本発明は、４００〜６００ｎｍの範囲の信号の発光（媒体の応答）を利用することが好ましく、これによって、読み取り処理と記録処理とを相互作用放射の同一波長範囲で行なうことが可能となり、この波長範囲は、好ましくは６００〜８００ｎｍである。一般に、本発明は、記録処理と読み取り処理との両方に対して、赤色・近赤外スペクトル範囲の波長で機能することが好ましい。記録波長および読み取り波長は、３００ｎｍを超えない差異で互いに近接していてもよい。
本発明は、好ましくは、比較的長い記録イベント（少なくとも１ナノ秒、例えば、約数十ナノ秒）および比較的短い読み取りイベントを利用する。長い記録イベントは、単一の長パルス、またはバーストの包絡線が長い（少なくとも１ナノ秒の持続時間の）パルスのバーストによって表されてもよい。記録中の相互作用放射のエネルギーピークは、好ましくは、読み取りイベント中の相互作用放射のエネルギーピークの少なくとも２倍よりも高い。
第１および第２の関数は、それぞれ、Ｗ＝Ｃ1(Ｐm1(ｔn1およびＳ＝Ｃ2(Ｐm2(ｔn2であってもよく、式中、Ｐはピークパワー、ｔはイベント持続時間、Ｃ1およびＣ2は一定の係数、ｍ1、ｎ1、ｍ2およびｎ2はｍ1／ｍ2(ｎ1／ｎ2の条件を満足するように選択された主要べき数である。例えば、第１および第２の関数は、Ｗ＝Ｃ1(Ｐ1.5(ｔ2.5およびＳ＝Ｃ2(Ｐ1.5(ｔであり、したがって、グレーイングの制御は読み取りイベントの持続時間の選択を含んでもよく、あるいは、Ｗ＝Ｃ1(Ｐ4(ｔ3およびＳ＝Ｃ2(Ｐ2(ｔであり、グレーイングの制御は読み取りイベントのパワーおよび持続時間のうち少なくとも１つの選択を含んでもよい。
本発明の別の広い局面によると、非線形光記憶媒体におけるデータ記録に用いられる方法であって、媒体に対して相互作用放射を少なくとも１ナノ秒間印加することによって、媒体にデータマークを記録するステップを含む方法が提供される。
本発明のさらに別の広い局面によると、非線形光記憶媒体におけるデータ記録作用に対応する第1の関数および記録済みデータの読み取り作用に対応する第２の関数によって特徴付けられる非線形光記憶媒体が提供され、第１および第２の関数のそれぞれは、記録イベントおよび読み取りイベントのそれぞれ１つのイベント中に印加された相互作用放射の少なくともパワープロファイルと当該イベントの持続時間との関数であり、したがって、第１および第２の関数間の非縮退関係に対応する、読み取り処理に対する上記パワーおよび持続時間の一定の範囲が存在する。
本発明のさらなる局面によると、非線形光記憶媒体におけるデータの読み取り処理および記録処理のうち少なくとも１つにおいて用いられる所定の相互作用放射を発生させるための照明系であって、
（ａ）相互作用放射を発生させるように構成された光源ユニットと、
（ｂ）読み取りイベントおよび記録イベントのうち少なくとも１つのイベント中における相互作用放射のパワープロファイルならびに各イベントの持続時間の選択された値を用いて光源ユニットを動作させ、それにより、上記所定の相互作用放射を発生させる制御ユニットであって、上記値は、十分な読み取りおよび記録を実現し、かつ使用される上記媒体における記録作用に対応する第１の関数と読み取り信号に対する媒体の応答に対応する第２の関数との間の非縮退関係に対応する範囲内にあり、第１および第２の関数のそれぞれは、露光パワーと記録イベントおよび読み取りイベントのそれぞれ１つのイベントの持続時間との関数である制御ユニットとを含み、
それによって、上記系は、読み取り処理中の記録作用の制御を可能にする照明系が提供される。
十分な読み取りおよび記録とは、記録の間に所要の変調深さを達成することおよび記録済みデータの読み取りの間に媒体から十分に強い応答信号を得ることを意味すると理解される。
本発明のさらに別の局面において、光学的に記憶可能な情報の読み取りおよび記録の少なくとも１つを行なうシステムであって、
（ａ）記録作用に対応する第1の関数と記録済みデータの読み取り作用に対応する第２の関数とによって特徴付けられるように構成された非線形光記憶媒体によって形成された光情報担体であって、第１および第２の関数のそれぞれは、記録イベントおよび読み取りイベントのそれぞれ１つのイベント中に印加された相互作用放射の少なくともパワープロファイルとイベントの持続時間との関数であり、第１および第２の関数間の非縮退関係に対応する範囲に含まれる、読み取り処理に対するパワーおよび持続時間の値が存在するような関数である光情報担体と、
（ｂ）パワーおよび持続時間の値を用いて、読み取り処理および記録処理の少なくとも１つのための相互作用放射を発生させるように構成され、かつ動作可能である光源ユニットとを含むシステムが提供される。
本発明は、（ａ）非線形光媒体に印加される相互作用放射を発生させ、読み取り可能な応答をそこから生じさせるように構成された光源ユニットと、
（ｂ）読み取りイベント中の相互作用放射のパワーおよび各イベントの持続時間の選択された値を用いて光源ユニットを動作させる駆動装置であって、上記値は、上記使用される媒体における記録作用に対応する第１の関数とデータ読み取り作用に対応する第２の関数との間の非縮退関係に対応する範囲に含まれ、第１および第２の関数のそれぞれは、少なくとも相互作用放射のパワーと記録イベントおよび読み取りイベントのそれぞれの持続時間との関数である駆動装置と
を含む光メモリ読み取り装置も提供する。
本発明を理解し、それが実際にどのように実施されるかを知るために、好ましい一実施形態について、非限定的な例のみを用い、添付の図面を参照して説明する。
本発明は、その局面の一部において、３Ｄ非線形光媒体、特に２光子媒体における情報の記録処理および読み取り処理の最適化を可能にする。本発明の一部の実施形態において、本発明は、記録および読み取り方式、すなわち、例えば、記録イベントおよび読み取りイベント中のパワープロファイルおよびイベントの持続時間といった処理パラメータを適切に制御することにより、適当な記録および読み取りストラテジを提供する。適当な読み取り方式の選択は、グレーイング（読み取り処理中の記録作用）を最小限にすることを目的に行なわれてもよい。
本発明で用いられる非線形光記憶媒体は、所望の記録作用（すなわち、媒体または記録済み領域内で所望の変調深さをもたらす）に対応する一定の第１の関数Ｗおよび読み取り信号に対する記録済み領域の検出可能な光応答に対応する一定の第２の関数Ｓによって特徴付けられる。これらの第１および第２の関数は、第１および第２の関数の間の非縮退関係に対応する一定の動作読み取り方式が存在するようになっている。これにより、読み取り処理中の媒体における記録作用（すなわち、グレーイング）を制御することが可能となる。
多光子媒体は、全て本願の譲受人に譲渡された、上記に示したＰＣＴ国際公開第０１／７３７７９号、ならびにＰＣＴ／ＩＬ２００６／０００５１およびＰＣＴ／ＩＬ２００６／０００５０に記載されたものであってもよい。しかし、本発明はこれらの具体例に限定されるものではなく、本発明のグレーイング制御方法は、概して、あらゆる３Ｄ非線形光媒体に適用が可能であると理解される。
本発明のデータ読み取り方法を例示する図１Ａを参照する。図示されるように、使用される情報担体における上記特定の媒体の第１および第２の関数Ｗ（Ｐ，ｔ）およびＳ（Ｐ，ｔ）を示すデータが提供される（ステップ１００）。これらのデータを利用して、第１および第２の関数間に非縮退関係をもたらす、読み取りイベントの読み取りパワーＰ（ｔ）および持続時間ｔの一定の動作値を選択する（ステップ１０２）。選択されたパワー範囲および持続時間範囲は、次に、読み取り処理の制御（ステップ１０４）およびこの処理によって生じるグレーイング作用の制御に用いられる。
図１Ｂは、概して１０で示される、情報担体の非線形光記憶媒体におけるデータの記録および／または読み取りに用いられる本発明のシステムを例示している。システム１０は、データ読み取り処理中のグレーイング作用の効果的な制御を可能にするように構成されている。システム１０は、励起／相互作用放射（例えば、多光子放射）を発生するように構成された光源ユニット１２（典型的にはレーザに基づくユニット）と、読み取り処理中の（光源ユニットからの光の所与の動作波長、コヒーレンスおよび／または偏光に対する）露光パワーおよびイベント持続時間といった処理パラメータの選択された値を用いて光源ユニットを動作させ、それによって所望の方式の相互作用放射を生成するように構成された制御ユニット１４とを含む。システム１０は、光源ユニットに対応付けられた駆動ユニット１６も含んでもよく、媒体からの光応答を読み取る光検出器１８をその構成部品として含んでもよいし、含まなくてもよい。
パワーおよび持続時間の値は、情報担体において用いられる非線形光媒体のデータ、すなわち、使用される媒体における記録作用に対応する第１の関数および読み取り信号に対する当該媒体の応答に対応する第２の関数に基づいて選択され、第１および第２の関数のそれぞれは、パワーとイベント持続時間との関数である。処理パラメータの選択された値は、第１および第２の関数の間の非縮退関係に対応する範囲に含まれる。
本発明は、記録／読み取り条件の以下の特定事項および要件の理解に基づいている。
記録処理は、本質的に２つの処理を含む：（１）目的の記録ボリューム／ボクセルにエネルギーを挿入すること、および（２）挿入されたエネルギーによって、記録中のボクセルのフォトクロミック状態に、読み取り処理によって後に検出可能となるような変化を形成すること。
効果的な読み取り処理は、記録処理の歩留りを削減すること、および吸収されたエネルギーを記録処理で結合されない基質／部分の状態に向けることを必要とする。実際には、それは、１０倍（好ましくは、１００倍、より好ましくは、１０００倍、さらには１０,０００倍）より大きい十分な読み取り信号パワーおよび変調深さで記録された媒体を読み取る能力となるであろう。換言すると、読み取り処理は、媒体のグレーイングを生じさせてはならない。あるいは、少なくともグレーイングを大幅に低減させ、それによって多数の効果的な読み取りサイクルを可能にしなければならない。
２光子（２Ｐ）媒体（すなわち、記録のための２Ｐ過程によって励起可能な媒体および／または記録済み領域において読み取りのための２Ｐ過程によって励起可能な媒体）において、グレーイングは、これら２つの過程の関連した類似に対応付けられた過程である。グレーイング作用により、記録済みのマークと未記録スペースの間のコントラスト（変調深さ）が低くなる。一般に、グレーイングの量は、放射の波長、コヒーレンスおよび偏光、ならびに放射パルスの波形（時間プロファイル）と放射パルスの持続時間との関数である。
よって、読み取り処理および記録処理の性能は、波長、コヒーレンスおよび偏光、ならびに記録／記録イベントのパワープロファイルおよび持続時間といった処理パラメータのうち少なくとも１つを制御することによって制御することができる。しかし、媒体において問い合わせられた位置を加熱することによって生じるもののような複雑なフィードバックにより、データの記録処理または検索処理はより複雑になり得る。
３次元非線形光記憶媒体は、従来の光ディスクよりもかなり大量のデータの記憶を可能にする。より大量のデータの処理を行った後、ユーザは、そのような非線形光記憶媒体において読み取りまたは記録を高い転送速度で行なう必要がある。これらの高い転送速度および高い記憶容量を可能にする手段としては、特に、記録済みマークのサイズが含まれる。小さい記録済みマークには、レーザ放射を回折限界スポットに集束させることが可能な高開口数（典型的には、ＮＡ＞０.５）の光学部品の使用が必要である。
より具体的には、記録波長および読み取り波長の選択に関し、以下に注意すべきである。
適度な記憶密度（１層当たり３０ＭＢ／ｃｍ2超）を実現するためには、書き込まれたデータマークのサイズは、適度に小さくなければならない。これにより、媒体のアドレス指定に用いられ得る光の波長範囲が制限される。なぜならば、レーザ光が集束され得る最小スポットサイズは、その波長に線形的に依存するからである。上記の記憶密度を実現するためには、９００ｎｍ未満の波長が必要である。１０６４ｎｍもの長波長の使用が周知である（媒体の応答は、スペクトルの赤色領域に含まれる）が、より小さい波長がより好ましい。
このような制約に加えて、励起のために短波長の光を用いてはならない。なぜなら、これらは媒体によって線形に吸収され、したがって下層に容易に到達せず、情報担体の全ての層において励起を起こすことができず、十分に高い３Ｄ解像度を達成しないからである。光情報担体に一般的に用いられるポリマー（アクリレート、ポリカーボネート）は、約３００ｎｍまでの波長を吸収し、データ記憶発色団はより長い波長を吸収する。したがって、高密度データの読み取りおよび書き込みに利用できるのは４００〜９００ｎｍのスペクトル領域のみであり、この波長範囲は、読み取りおよび書き込みに利用される吸収帯ならびに信号（媒体の応答）の発光帯を含む必要がある。
発光帯は、これに関連する線形の吸収帯に必然的に近いため、この発光帯は、４００〜６００ｎｍの領域に含まれることになり、より長い波長では、相互作用放射に対して赤色スペクトル範囲を使用することができなくなる。応答信号のこのような波長範囲は、記録／読み取りに対してより短い（６００ｎｍ付近）波長の利用を可能にするためにも好ましい。なぜなら、同一のダイオードのパワーにおいてより高い線束を可能にするからであり、このことは、非線形相互作用にとって重要である。４００ｎｍ未満の相互作用または問い合わせ波長は、励起に用いるにはあまり好ましくない。なぜなら、これらは、媒体において化学的な損傷をより起こし易い、より大きな励起エネルギーを表すからである。特に多光子過程に対する固体吸収帯および発光帯は広いので、読み取り処理および書き込み処理が、互いに干渉し合わない異なる波長の光によって（例えば、書き込み帯をわずかに励起させる読み取りビームによって）それぞれ励起される非線形光記憶媒体が開発される可能性は極めて低い。
超短パルス、すなわち、数ピコ秒までのパルスの使用によっても、利用可能な波長範囲の使用が制限される。これは、大きな帯域幅を有する超短パルスにより、吸収帯または相互作用帯の分離可能性が低くなるためである。
意図しない励起は、読み取りおよび書き込みの光化学に対して異なる吸収帯の使用を試みるシステムがこれらの処理の完全なエネルギー分離に失敗する唯一の原因ではないことも注目される。このような２つの類似した励起状態を有するあらゆるシステムにおいては、これらの状態間においてある程度の自然エネルギー転移が起きてしまう可能性が高いことも考えられる。
したがって、実用に役立つ３Ｄ媒体を形成するために、「読み取り」光化学処理と「記録」光化学処理とを区別するための波長以外の手段が必要であることは明らかであるが、上記区別の一部に波長を用いてもよい。
本発明の技術は、読み取り波長と記録波長とが同一または互いに近接し、それによて記録および読み取りに用いられる波長の差が３００ｎｍ未満となり、記録／読み取り処理が結合されるような場合であっても、制御されたグレーイングを実現することを可能にする。２光子吸収スペクトル材料および高次過程には、広いスペクトルピークが典型的にみられる。ピーク同士の重なりは、励起された発色団が、データ記録を引き起こす励起状態とデータ読み取り（検索）を引き起こす励起状態との間で容易に切り替わり得ることを示している。これらの過程を制御する方法としては、読み取り処理と記録処理との間に十分なエネルギー差をもたらすことが含まれる。これは、パルス中の照射パワーの大きさ（すなわち、パワープロファイル）および／またはパルス持続時間を調整することによって実現され得る。本発明は、この過程を効果的に実施することを可能にする。
励起放射のパワーに関し、以下が注目される。読み出されたルミネセンス信号のレベルは、媒体の信頼できる読み出しにとって重要である。しかし、所望の信号レベル（光応答）を得るために、読み取り処理中の励起光エネルギー（パワー）を単純に増加させると、読み取りビームによって生じるグレーイングの量が増加する場合がある。したがって、信号レベルが十分に高くない場合にはシステムの性能が低下することになる一方、他方では、信号レベルが読み取り放射による所要の露光よりも高い場合、特に媒体の未記録領域においては、過剰なグレーイングを生じさせることになる。
読み取り処理を示すデータを適切に利用することにより、記録パワーＷの量を以下の一般多項式で表すことが便利な場合があり、式中、Ｐpはピークパワーレベル、ｔは、パルス（イベント）持続時間である。
Figure 2008545225
上記式は、パルス持続時間内のパルスの効果を集積する式の「積分」であると理解される。なお、実際には、パルスパワーは、時間において変化する、すなわち、パルス（イベント）中に一定のプロファイルを有する。実際の状況においては、パルス持続時間は、多くのパルスの種類に対してパルスの積分結果を示す、ＦＷＨＭ（半波高全幅値）によって定義される場合がある。
しかし、あらゆるパワーレベル範囲において、上記式における支配的な項は通常１つしか存在しない。よって、一般に、媒体における記録作用は、以下によって近似することができ、
Figure 2008545225
式中、Ｗは、印加された光パワーＰによって記録イベントの持続時間ｔ内に発生した記録作用に対応する第1の関数、Ｃ1は定数、ｍ1およびｎ1は主要べき数である。
一定の方式に含まれる記録汎関数を特徴付ける過程は、多項式関数の使用に限定されず、形式において式（１）に類似した近似式または関数挙動における境界となる場合があるが、係数は必ずしも自然数である必要はない。
読み取り処理を示すデータ／情報を適切に利用することにより、読み取り作用、すなわち、読み取りイベントによって生成される信号（光応答）量は、以下の多項式によって同様に特徴づけることができる場合があり、
Figure 2008545225
式中、Ｓは、読み取り放射に対する媒体の応答に対応する第２の関数、C2は定数である。
信号Ｓは、典型的には、蛍光信号であり、したがって、低励起レベルでの（すなわち、励起状態の飽和がない）２Ｐ媒体の読み取りに対して、以下の式で示すことができる。
Figure 2008545225
本発明者らは、データ記録作用に対応する第１の関数Ｗとデータ読み取り作用に対応する第２の関数Ｓとの間の非縮退関係によって、グレーイングの制御が可能となることを見出した。適当なパラメータ制御を確立するために、読み取りモードによって生じたグレーイング（記録）の挙動または関係が特に重要である。非縮退関係によって過程の制御が可能となる。なぜなら、このような関係により、少なくとも１つの制御されないパラメータが保証されるからである。
例えば、第１および第２の関数を、それぞれ、Ｗ＝Ｃ1(Ｐm1(ｔn1およびＳ＝Ｃ2(Ｐm2(ｔn2とすると、そのような非縮退関係は、主要べき数ｍ1、ｎ1、ｍ2およびｎ2が条件ｍ1／ｍ2(ｎ1／ｎ2を満足する場合に得られる。
適切なパラメータ（またはパラメータ範囲）を選択する過程において、読み取り作用関数Ｓおよび記録作用関数Ｗは、それらに対して正しい数学的近似を解くことが可能な、それぞれの関数従属性によって境界付けられる。
記録関数が読み取り関数によって完全に決定される、すなわち、W＝ｆ（ｓ）である場合、グレーイング制御を確立するための自由パラメータは存在しない。例えば、読み取り関数Ｓが
Figure 2008545225
によって正確に近似され、かつ記録関数が
Figure 2008545225
によって正確に近似される場合、
Figure 2008545225
となり、読み取り処理のパラメータが（所与の読み取り信号レベルに対して）どのように変更されても、同程度のグレーイングが生じることになる。
例えば活性化過程によって、縮退率（Ｃ2／Ｃ1 2）を制御し、関数比を非縮退形態に変換する方法が存在すれば、制御されたグレーイングを実現することができる。そのような活性化過程の１つは、共に本願の譲受人に譲渡された、上記に示したＰＣＴ／ＩＬ２００６／０００５１およびＰＣＴ／ＩＬ２００６／０００５０に開示されているような活性化エネルギーを吸収可能な染料添加物を含めることによって実現される。非線形媒体（および多光子吸収）に対して、活性化過程と記録／記録処理との分離を利用することは、非縮退関係の利用の代わりとなり得るが、複雑さが増してしまうことが理解される。例えば、添加物を混合すること、および活性化と記録／記録相互作用との間に実質的に結合が起きないような、読み取り／記録波長から十分に離れた波長範囲の別個の活性化放射を使用することである。そうしなければ、読み取りは記録を活性化させ、これは非常に望ましくない。
グレーイングの信頼できる制御には、読み取りモードおよび記録モードの条件を正確に反映する（データを正確に利用し、近似を行なうことが可能な）信頼できる境界を確立することが必要である。例えば、２光子媒体における読み取りまたは記録に対して、フェムト秒パルスまたはピコ秒パルスを生成するＴｉ−サファイアレーザを利用することにより、２光子励起状態に飽和が生じ得る。そのような場合、光応答のパワー依存性は、非常に高いピークパワーにおいては、二次未満、さらには亜直線となる場合があり、したがって、式（３）の二次式は正確でなくなり、この動作方式においてグレーイングを制御するには、測定された応答を利用して適切な式を導きださなければならない。
例えば読み取り関数（すなわち、光応答）および記録関数が、それぞれ、Ｓ＝Ｃ1・Ｐ1.5・ｔおよびＷ＝Ｃ2・Ｐ1.5・ｔ2.5として挙動する場合、制御されたグレーイングは、パルス（イベント）持続時間ｔの制御によって可能となる。なぜなら、関数関係は、非縮退、すなわち、
Figure 2008545225
であるからである。しかし、処理パラメータｔのみによる制御方法は、超短パルスレーザで利用可能なパルス持続時間の範囲によって制限される場合がある。
（本願の譲受人に譲渡された、上記に示したＰＣＴ／ＩＬ２００６／０００５１に開示されている）２０重量％の活性発色団（ｅＭＭＡ）と８０重量％のＭＭＡとを含む非線形媒体の例について考えてみる。
より具体的には、ポリ（アクリレート）鎖に結合した発色団を含むディスク状情報担体は、ＭＭＡを、発色団含有モノマー（例えば以下の構造の「ｅＭＭＡ」または「ｅＡＡ」）と共重合することによって生成が可能である。
Figure 2008545225
発色団含モノマーと約０．２％のＡＩＢＮ（ラジカル開始剤）とのＭＭＡ溶液を６０〜６５℃で調整し、ディスク形状の金型内に注入する。金型を水浴内に下ろし、水浴を１８時間６０(Ｃに維持した後、金型を冷却し、これを開いてディスクを得る。ＭＭＡに含まれるｅＭＭＡおよびｅＡＡの溶解限度のため、約２０重量％を超えるｅＭＭＡまたは約２５重量％を超えるｅＡＡを含むディスクを作製することは不可能である。
なお、本発明は、この具体例に限定されるものではない。１０重量％のｅＭＭＡおよび２０重量％のｅＡＡを共に含む媒体を利用することも可能である。したがって、メチル基においてのみ異なる２つの発色団含有分子のみの混合物を利用することにより、最大合計発色団濃度を２５重量％から３０重量％に増加させることが可能である。
上記媒体を用いる具体例において、読み取り関数および記録関数は、非縮退関係の要件
Figure 2008545225
によって正確に特徴づけられ、これにより、パワーＰおよび持続時間ｔの両方のパラメータによるグレーイング制御が可能となる。
なお、分析のため、場合によっては、読み取り作用と記録作用との間の関数関係を２つの部分
Figure 2008545225
に分割することができることに注目すべきであり、式中、部分（Ｉ）は「係数」、部分（ＩＩ）は「剰余」である。上記係数部分は、記録（グレーイング）作用に対する読み取りモードの感度を決定する。小さい因数Ｃおよび値の低い関数ｆが好ましい。上記剰余は、グレーイングの制御性を確立する自由パラメータ集合であり、自由パラメータの高いべき関数ｇであることが好ましい。従来、上記係数は、最小のべき数であるが、可能な表現はこれだけではないことが注目される。上記の
Figure 2008545225
の例を考えると、２つの表現
Figure 2008545225
は等価である。
Figure 2008545225
といったより複雑な関係も存在するが、分析はより困難である。データを利用する過程が、明確なパラメータ表現なしに（例えば、神経回路網を用いることによって）行なわれる場合であっても、上記２つの関数間の非縮退関係の条件は依然として存在すべきであると理解される。
一般に、媒体における記録作用および読み取り作用に対応する第１および第２の関数がこれらの間の非縮退関係によって特徴付けられている場合、グレーイング作用を低減させ所望の記録／記録方式を実現するための過程の制御に対して、少なくとも１つの自由パラメータが利用可能となる。
データ記録処理およびデータ読み取り処理のパワーおよび時間に対する依存性を考えると、変調された記録パワープロファイル（例えば、パルスまたはパルスのバースト）の利用は、長方形の記録イベントの利用に対して利点を有し得る。上記の記事「２光子吸収に対する可飽和応答のフォトクロミックポリマーにおける３次元ビット光データ記憶の読み出し信号レベルに対する効果（Effect of saturable response to two-photon absorption on the readout signal level of three dimensional bit optical data storage in a photo chromatic polymer）」（ミン・グら (Min Gu et al.), Applied Physics Letters, Volume 79, No. 2 pp 148-150, 2001）に示されているように、データマークは、典型的には、フェムト秒パルスのバーストによって記録される。
本発明者らは、パルス（イベント）中のパワープロファイルが適切である、比較的長いイベントを用いた、例えば単一の長パルス（サブナノ秒のパルスと比較して）を用いた記録により、記録された情報の品質が向上することを見出した。「長パルス」または「長いイベント」という用語は、少なくとも１ナノ秒、例えば、数十ナノ秒の持続時間のパルス／イベントを意味する。
単一の記録パルス１１４および単一の記録パルス１１４によって記録された情報マークの蛍光レベルをそれぞれ示す図２Ａおよび図２Ｂを参照する。単一の長パルス１１４は、例えば、約４０ナノ秒の持続時間を有し得る。単一の長パルスによって得られる変調レベルは、同じピークパワーおよび同じ累積持続時間を有する、ミリ秒間隔で時間的に離間した一連のより短いパルスによって得られる変調レベルよりも優れている。
上記に示したように、変調深さまたはレベルは、記録済みマークのコントラスト比、すなわち、（１−Ｉmin／Ｉmax）として定義することができ、式中、ＩmaxおよびＩmin（図２Ｂ）は、記録済みのマークおよび未記録スペース（バックグラウンド）からの信号（例えば、蛍光）の最大レベルおよび最小レベルである。
例えば、より長いパルスによって得られる、これらの改良された記録結果は、レーザ記録パルス（波形および持続時間）の関数およびポリマー材料の組成といった１つ以上の他のパラメータであり得る、より高い記録効率によって特徴づけられる。
記録効率、およびパルス当たり記録効率といった特徴は、媒体の繰り返し問い合わせ（照射）によって得られる変調深さが図３に示される逆指数関数である基準線に向かって減少することに注目することにより、経験的に予測された。「パルス当たり記録効率」という用語は、各パルスが実際に別個のイベントとなるように時間的に離間した一連のパルスにおける単一パルス当たりの記録作用に相当する。換言すると、パルス当たり記録効率という用語は、イベント当たり記録効率であると理解される。
記録効率を特徴付ける方法を例示するために図７を参照する。図７は、多数の読み取り処理サイクル中に、回折限界に集束させた６５８ｎｍの放射による媒体の領域の照射に連続パルスを使用することを示している。このグラフは、多数の読み取りサイクル中に検出された読み取り作用（すなわち、媒体の応答）に対応する。読み取り放射は、媒体の未記録スペースによって表されるデータ領域に印加され、かつそこから読み出される。図示されるように、検出された信号（応答）は、グレーイング作用の結果、読み取りサイクル数の増加に従って低減し、多数の繰り返し読み取りサイクルの後、媒体にマークを効果的に記録し、それによって、未記録スペースを記録済みマークに変換する。媒体に印加された各放射パルスの記録作用は、信号の減衰率の減少に伴って減少することが観察された。これは、媒体における読み取りおよび記録された位置の光学特性および光化学特性が変化したことによるものであると考えられる。例えば、切り替わった活性発色団の断面積が低くなると、マークのボリューム内の２Ｐ吸収は少なくなり、上記位置内の活性媒体の組成が変化した結果、当該位置内の過程の光力学も変化する。
連続パルスによる記録は、より強いまたはより長い単一パルスによる記録と同じ累積効果を示す。この記録は、それがどのようにして行なわれるかとは無関係であり、この意味においては無記憶である。
減衰指数を用いて上記減衰記録を近似することにより、単一パルスの記録効率が以下の式により正確に示すことができることがわかった。
Figure 2008545225
式中、ｄは変調深さ、Ｗは記録（または記録作用）の程度に対応する関数、Cは正規化定数、ｂは基準線、すなわち、上記特定の記録モードにおける最大変調深さである。よって、（４）から、記録作用に対応する関数Ｗは、
Figure 2008545225
として明確に表される。
上記想定される実施形態に対する目標パワー方式は既存のパワー制約によって１５％未満の変調に制限されているため、上記特定の測定値の集合において、基準線ｂは変調深さｄの１５％として選択されている。繰り返し測定によって１５％よりも実質的に高い変調深さが達成されたが、現行の媒体は、そのような変調深さを目標としていないことが強調される。示されているように、上記指数近似により、記録（相対記録）作用は二変数の単項式によって正確に表すことができることを示すことが可能となる。開示されている方法は、より複雑な場合および媒体感度のその他の測定値に適用可能であることは明らかであり、担体の非線形性および読み取り処理および記録処理の非線形性は、必要な変更を加えて、同様に利用が可能である。
記録処理の別の特徴は、ワットの二乗／秒で除算された相対記録（または関数Ｗによって示すことができる記録効率）として定義される、いわゆる相対記録効率（ＲＲＥ）である。記録処理が２光子吸収の程度に単に線形的に依存している場合、ＲＲＥは、（記録効率の定量方法に関わらず）あらゆるパルスに対して一定となる。
共に記録パルスパワーの異なる値（Ｒ1は３０Ｗのピークパワーに、Ｒ2は２４Ｗのピークパワーに、Ｒ3は２０Ｗのピークパワーに、Ｒ4は１０〜１６Ｗのピークパワーに、Ｒ5は４０〜７０Ｗのピークパワーに対応する）について、それぞれ、ＲＲＥ対パルス長、および積（PP4(PD3）（式中、ＰＰはピークパワー、ＰＤはパルス長（持続時間）の関数としてのパルス当たり記録効率を示す、図４および図５を参照する。
これらのデータは、上記例の非線形媒体に対して測定を行なっている間に得られた。測定は、６７１ｎｍの線形偏光されたコヒーレント光パルスを放出する固体ＹＡＧ励起レーザを用いて行なった。実際には、赤色・近赤外波長範囲のレーザであれば、図８の２光子吸収スペクトルによって示されるものと同じ関数挙動で動作する。上記波長範囲において、媒体は実際には（１光子吸収に関しては）透明であるため、２Ｐ断面積の差によって、レーザパワーの使用効率のみが実質的に変化することになる。本発明者らは、６５８ｎｍのダイオードと比較して、７８０〜８１０の波長範囲のダイオードの試験も行ない、これらのダイオードの使用によって、同様のグレーイング関数挙動が得られるが、吸収断面積は減少することを見出した。
より具体的には、図８は、上記に示した手順によって生成されたが濃度が低い（２％）ｅＭＭＡを含む媒体の２光子吸収スペクトルを示している。基準試料を１つのセルに配置し、測定試料を別のセルに配置する。可変波長レーザ（連続シュアライト（Continium Surelite）ＹＡＧによって励起された連続パンサー（Continium Panther）ＯＰＯ）を上記波長範囲に亘って走査させ、各セルからの信号を測定する。各点に対し、測定試料および基準試料からの信号の比に基準試料の既知の断面積を乗じ、セル間の較正比で除算する。最後に、これを濃度差に応じて正規化し、測定試料の発色団の断面積を得る。Ｍ．ルーミ（M. Rumi），Ｊ．Ｅ．エールリッヒ（J.E. Ehrlich），Ａ．Ａ．ヘイカル（A.A. Heikal），Ｊ．Ｗ．ペリー（J.W. Perry），Ｓ．バロウ（S. Barlow），Ｚ．フー（Z. Hu），Ｄ．マコード−モートン（D. McCord-Maughton），Ｔ．Ｃ．パーカー（T.C. Parker），Ｈ．ロッケル（H. Rockel），Ｓ．サユマナバン（S. Thayumanavan），Ｓ．Ｒ．マーダー（S.R. Marder），Ｄ．ベリョーネ （D. Beljonne），Ｊ．−Ｌ．ブレダス（J.-L. Bredas），/J. Am. Chem. Soc./*2000*,/122/、9500-9510に開示されている２光子蛍光励起スペクトルを有するＴＰＤＡＳが選択される。
パワー−時間依存性測定の分析に戻ると、実際には、図４に示すように、相対記録効率は上記の関係（すなわち、あらゆるパルスに対して一定のＲＲＥ）を維持していない。明らかに、高いＲＲＥは良好な記録特性を有する過程を特徴づけている。ＲＲＥは、（信号パワーの二次依存性によって示されるような）２光子過程のこの場合においては、吸収された放射に比例する、（P2(t）（パルス長を乗じたワットの二乗）と比較されるという意味において相対的であると理解される。
図５に示されるように、積（ＰＰ4(ＰＤ3）の関数としてのパルス当たり記録効率のグラフは、ほぼ線形である。このような依存性により、様々な記録パワー最適化方法を実現するピークパワーおよびパルス長の異なる値の組み合わせを用いることが可能となる。例えば、以下のピークパワーおよびパルス持続時間は等価である。（ｉ）ＰＰ＝ｐ、ＰＤ＝ｔ、（ｉｉ）ＰＰ＝２ｐ、ＰＤ＝ｔ(２-4/3、（ｉｉｉ）ＰＤ＝２ｔ、ＰＰ＝ｐ(２-3/4
いくつかの過程は、「長」パルスを用いた記録処理に望ましい影響を及ぼし得る。これらの過程としては、蓄積熱効果（ＡＴＥ）、励起状態吸収および発色団共同効果（発色団は媒体の活性成分である）がある。レーザ放射パワーの一部を吸収することにより、媒体はパルス中に加熱される。パルス間の間隔において熱は分散するため、集束されたスポットの中心において、この温度情報は、一連の分離したパルスによって記録が行なわれる場合に比べて、少なくとも約数十度高い。
共に本願の譲受人に譲渡された、上記に示した国際特許出願ＰＣＴ／ＩＬ２００６／００００５０およびＰＣＴ／ＩＬ２００６／００００５１は、加熱により、記録速度を少なくとも２倍、場合によっては一桁増加させることができることを教示している。分子の励起状態は、さらなる光子を非常に効率よく吸収することができる場合がある。このさらなるエネルギーは、いくつかの機構のうちのいずれか、またはそれらの組み合わせによって取り入れられ得る。例えば、（ｉ）吸収分子の異性化確率を増加させる、（ｉｉ）基質に伝達され、それによってより大きな温度上昇をもたらす、または（ｉｉｉ）共同効果の例としての過程によって近くの隣接格子に伝達されることが可能である。「共同効果」という用語は、書き込み（記録）感度の非線形の正の増加が、特に、活性発色団の濃度の上昇によって高くなる効果のことをいう。３次元（３Ｄ）光メモリの一部をなし得るフォトクロミック媒体において非常に高い発色団濃度を用いることは、媒体のデータ読み取り特性および書き込み特性にとって利点であり得る。これらの利点は、信号の放出が開始される集束点における活性発色団の数および隣接するフォトクロミック群の間の共同効果の数が大きいことによる考えられる。しかし、記録感度の増加には、グレーイング作用を制御するように読み取りパラメータを制御することが必要となる。発色団の濃度が十分に高い場合、１つの切り替わる発色団の作用により、隣接する発色団の付近に自由スペースまたは応力を生成する基質に障害がおこり、それによって、基質が異性化する機会が増加する場合がある。この効果は非線形である場合があり、例えば、著しい量の異性化が起こった際にのみ重要となり得る。
上記の全てが、記録された情報の品質の向上につながり、向上した品質としては、特に、より高い記録量子収率、（読み取り中の）低減されたグレーイングレベルおよび最適化された媒体利用率が含まれる。単一の「長」パルスによる記録作用（図２Ａの１１４）を同様のピークパワーおよび低い衝撃係数を有する一連のより短いパルスによる記録作用と比較すると、単一の「長」パルスによる記録は、媒体によって吸収されるべき所要エネルギー量を低減させる。これにより、読み取りエネルギーを低減させ、続いて、読み取り処理中のグレーイングを低減させ得るコントラスト（変調深さ）が増加する。
単一の長い記録イベントの異なる形状（プロファイル）を示す図６Ａ〜図６Ｄを参照する。上記に示したように、本明細書で用いられる「長いイベント」という用語は、少なくとも１ナノ秒の持続時間、例えば、約５〜１５０ナノ秒のイベントを意味する。
図６Ａは、単一パルスイベントに対するパワープロファイル（パワー対時間）を例示している。ここで、参照符号１５０および１６０は、それぞれ、パルスの上昇および下降時間を示し、参照符号１７０は、パルスの包絡線を示している。
別の実施形態（図６Ｂ）において、単一パルス１２４は、約３０％の衝撃係数を有する数個のサブナノ秒の高パワーパルス１２８のバーストに置き換えられている。「サブナノ」パルスという用語は、約１.５ナノ秒までの持続時間を有するパルスを意味する。上記に示したように、バーストのパラメータ（個々のパルスのパワーおよび持続時間、ならびにパルス間の時間間隔）により、パルス間の時間間隔中の熱放散がごくわずかとなることが保証されている。典型的には、バースト内の連続パルス間の時間間隔は、１０ナノ秒未満であり、回転速度、蛍光寿命、所要温度範囲および所要変調深さといった、媒体の各種パラメータに依存し、これらのパラメータは組み合わせてもよい。短パルスのバーストとしてのイベントを使用する際、包絡線１３０で示されるバーストの持続時間を通じて全ての発色団を統計的に少なくとも一度は励起状態にすることが有利である。発色団の繰り返し励起数を増加させるためには、パルス間の時間間隔は、蛍光寿命とほぼ同じ程度であることが好ましい。
さらなる実施形態（図６Ｃ）において、長い記録パルス１３２の波形が変化している。パルス１３２、すなわち、パルスの包絡線は、パワーレベルの異なる少なくとも２つの部分を有する。パルス１３２は、パワーがパルスの残りの部分よりも本質的に高いエネルギーレベル１３４まで増加する鋭い上昇時間を有し、エネルギーレベル１３６（後部）はパルスの終わりまで維持されている。この過剰なエネルギーレベル１３４により、媒体が正しい記録温度となり、パルス１３２の後部１３６は、実際の記録においてはより効果的である。
さらなる実施形態（図６Ｄ）において、単一の４０ナノ秒パルスが、それぞれが約１０ナノ秒の持続時間を有する４つのパルスのバーストに置き換えられている。バーストの包絡線１４０は、４０ナノ秒パルスよりも若干長い。
パルス整形は、記録および活性発色団の再励起のための、局部過熱、励起状態吸収（グアン・ヘら（Guang He et al.）による「非線形吸収媒体による２光子励起および光学的空間−プロファイルの再整形（Two-photon Excitation and Optical Spatial-Profile Reshaping via a Nonlinear Absorbing Medium）」Journal of Phys. Chem. A 2000, 104, pp 4805-4810.）、蛍光量子収率、より高い量子収率を有するより高い状態への励起状態の励起といった過程に肯定的な影響を及ぼす。
上記のシステムを簡略化するために、データ記録とデータ検索の両方に対して同一放射波長範囲を用いることが好ましい。同一放射波長範囲は、単一の（１つの）レーザ源から得てもよい。現在市販されているレーザダイオードを数十ワットまでの範囲のピークパワーで用いてもよい。典型的に、１メガビット／秒より高いデータ速度でのデータ読み取りには、０．０５Ｗを超えるピークパワーを有するナノ秒パルスが必要であり、同様のデータ速度でのデータ記録には、０．５Ｗより高いピークパワーを有する長パルスが必要である。
読み取り処理中の記録（グレーイング）が閾値未満に低減されるように、異なるパルス波形および異なるパワーレベルを生成することが可能である。この種の最適化は、読み取り処理における記録作用および読み取り作用に対応する関数間の非縮退関係を利用することによって実現され得る。これらの条件のうち少なくとも１つが満たされれば、記録を制限しつつ、読み取りサイクル数の増加を可能にする記録条件および読み取り条件が生成されることになる。
上記に示したように、記録に対する媒体の応答は、読み取り応答とは異なる多項式関数に従う。両方の過程は、記録ビームのパルス波形に対する非線形的な依存、持続時間およびエネルギー束、ならびに読み取りビームのパルス波形に対する非線形的な応答、持続時間およびエネルギー束によって特徴づけられ、特定の場合においては、主要多項式係数のパワー差によって特徴付けられる。（一定のパワー範囲における）最低許容読み取りビームエネルギー束およびパルス波形の組み合わせは、信頼できる読み取り可能信号によって決定することができ、読み取りビームによるグレーイングの最高許容値（エネルギー束およびパルス波形と他のパラメータとの関数としての）は、システム要件（例えば、特定のＳＮＲ範囲での読み取りサイクル数）に従って境界付けることができる。信頼できるマークの変調深さとは、典型的には、１％より高い変調深さ、より典型的には１０〜２０％の変調深さ、まれに、１％未満のまたは２０％より高い変調深さを意味する。所要の記録ビームパルス波形、持続時間およびエネルギー束は、非線形関数によって上記に示したように表すことができる。
例えば多項式パワーへの依存性によって近似されたこれらの関数差（非縮退関係）を利用することにより、グレーイングの制御を可能にするデータ記録ストラテジおよびデータ読み取りストラテジの設計が実現される。関数境界が多項式でない場合、これらを所要の精度に近似することができ、上記過程間の差を他の便利な関数形式によって維持または境界付けし、実用に役立つ安全な方式の設計のための境界を設けることができる。
読み取りストラテジおよび記録ストラテジを最適化してグレーイングの程度を制御する例示的な方法を示す。例えば、記録処理の安全な関数形式は、下から境界付けられる（下界）。所与の記録ストラテジによって記録されたデータの読み取りによるグレーイングの程度を予測するためには、記録処理の関数形式は、読み取り処理中に上から境界付けられる（上界）べきである。実施可能な記録および読み取りストラテジのそれぞれに対し、読み取りおよび記録中の記録量を、これら境界間の比によって控えめに予測する。上下界の代わりに関数予測を用いる数値例をさらに以下に示す。
記録処理の記録効率の下界および読み取り処理中の記録の上界の関数形式の実際の利用は、上記境界によって決定される所定の比による記録処理によって引き起こされる記録よりも小さい記録を引き起こすであろう読み取りパラメータを選択することによって行なわれる。説明および実用的な実施のため、記録イベント中の記録の下界と読み取りイベント中の記録の上界との両方に対してという関数形式を用いる数値例を示す。
典型的には、許容読み取りサイクル（同一の記録済み領域／マークにおいて読み取りイベントを繰り返す）数によって、例えばコントラストにおける実質的な変化が生じないこと、および読み取りサイクルによる記録によって、例えば、変調深さがその２０％を超える、より好ましくは、その５％を超える変化を起こさない（すなわち、０．１〜０．０８、より好ましくは、０．１〜０.０９５である）ことが要求される。パルス（イベント持続時間）を、例えば、５分の１に短縮し、パワーを５1/2倍（３００ｍＷ、５ナノ秒から６７０ｍＷ、１ナノ秒）増加させることにより、同じ読み取り効率を得ながら、グレーイング（記録）の程度が低減されることに注目することが重要である。
約１％の衝撃係数を有するピコ秒パルスといった短パルスは、例えば、ＰｉｃｏＱｕａｎｔ ＧｍｂＨ社（独国、１２４８９、ベルリン）から市販されている高出力ピコ秒ダイオードレーザＰｉｃｏＴＡによって得ることができる。この低い衝撃係数は、回転ディスクの同一の場所を照射するパルス数を最小限にするために必要である。
本願の譲受人に譲渡されたイスラエル国特許出願第１６７，２６２号は、レーザダイオードをサブナノ秒パルスで駆動するのに適したレーザダイオード駆動装置を開示しており、同出願は引用により本明細書に援用される。あるいは、ソニー株式会社（東京、日本）から市販されているモデルＳＬＤ１１３４ＶＬといった自己脈動レーザダイオードを読み取りに用いてもよい。ピコ秒パルス範囲で動作する自己脈動レーザダイオードを用いることは、エネルギー消費点からの読み取りに対しても有利であり得る。フェムト秒レーザパルスにより、媒体の局部加熱が低減されるかあるいは解消さえされ、不要な破壊的な読み取り処理の時間が短縮され、これに伴う不要な記録が防止される。
上記に示したように、照射ビームのコヒーレンスおよび偏光は、読み取り放射に対する媒体の応答と媒体における記録作用とに対応する関数間の関係にも影響を及ぼし得る。２Ｐ吸収の影響を受けやすい発色団を含む媒体といった非線形媒体は、それぞれの相互作用の異方性のために、照射光の偏光に対して敏感であり、したがって、基質における発色団の分子の自由度および配向は、読み取りまたは記録放射に対する媒体の反応において重要な役割を果たし、よって、グレーイングに影響を及ぼし得る。ポリマーの製造過程は、基質および発色団ならびに媒体のその他の複合材料の配向において重要な役割を果たす。偏光の効果は、同一条件下で、しかし異なる偏向で一定の変調深さを得るための記録は、２０％を超える差異を有する速度で実現されることを示すことにより証明され得る。コヒーレンスと偏光との組み合わせ効果は、２つのダイオードによって放出される補完的な偏光ビームを偏光ビームスプリッタ／結合器を通じて重なり合う回折限界集束スポットに集束させることによって示され、記憶媒体から発せられる（吸収に正比例する）このセットアップ信号は、ピークパワー依存性に関して２次未満であることが分かった。パワーが２倍増加された場合、媒体から発せられる信号は、２.５〜（４ではなく）３の間の様々な倍率で増加する。このばらつきは、ダイオード間の漏電に起因するものであり、ダイオード間の相互コヒーレンスに影響を及ぼす。２つのダイオードからの光ビームが完全にインコヒーレントである、例えば、交差しない時間間隔で脈動している場合、信号の増加は単純に線形となる。すなわち、発せられる信号は、２倍だけ増加することになる。上記の効果は、偏光またはコヒーレンスのいずれか単独によるものではない。読み取り処理に対する励起放射のコヒーレンスおよび偏光を適正に選択することをグレーイングの制御のために考慮することが好ましい。なぜなら、これにより、読み取り作用（媒体の応答）とグレーイングまたは記録作用との間の関係が（これらの過程のうちたった１つだけを変化させるだけでも）変化するからである。
読み取りパルスの条件（コヒーレンスおよび偏光）の重要性は、読み取りの有効性の低下は、信号の同じ所要量に対してより長い照射時間を必要することによってシステムに影響を及ぼし、それによって、グレーイングの制御能力を低減させることに注目することによって理解される。
したがって、グレーイング作用は、放射波長、コヒーレンスおよび／または偏光の一定の条件に対して選択された、放射パワー、パルス波形およびパワー印加持続時間を含む記録放射パラメータおよび読み取り放射パラメータを適正に選択および制御することにより低減させることが可能である。媒体の化学組成を適切に選択することによってグレーイングを低減させることも可能である。
共に本願の譲受人に譲渡された、米国特許公開第２００５２５４３１９号および同時係属中の米国特許出願第１１／２８５，２１０号では、記録および読み取りのための２光子媒体の最適化方法が教示されている。本願の譲受人に譲渡された、上記に示した特許協力条約出願ＰＣＴ／ＩＬ第２００６／０００５１号では、媒体の濃度および組成の制御がグレーイングの程度に影響を及ぼすことが教示されている。本発明は、これらの特許出願に記載された技術および媒体を用いて、信頼できる非線形光メモリを実現する制御されたグレーイングによって読み取り処理を向上させることができる。
本発明の方法の例示的な実施形態を図示および説明したが、この方法の精神および範囲に影響を与えることなく様々な変更を加えることが可能であることが理解される。したがって、この方法の範囲は、以下の請求項を参照することによって定義される。
図１Ａは、非線形光記憶媒体からのデータの読み取りに用いられる本発明による方法のフローチャートの例示 図１Ｂは、非線形光記憶媒体におけるデータ記録および／または読み取りに用いられる本発明のシステムの例示 図２Ａは、記録パルスおよび当該パルスによって記録された情報マークの蛍光レベルの模式図 図２Ｂは、記録パルスおよび当該パルスによって記録された情報マークの蛍光レベルの模式図 図３は、媒体の繰り返し問い合わせ（照射）による変調深さにおける変化を示すグラフ 図４は、パルス長の関数としての相対記録効率を示すグラフ 図５は、積（ＰＰ4(ＰＤ3）の関数としてのパルス当たり相対記録を示すグラフであり、式中、ＰＰはピークパワー、ＰＤはパルス長 図６Ａは、本発明での使用に適した単一の記録パルスの異なる波形 図６Ｂは、本発明での使用に適した単一の記録パルスの異なる波形 図６Ｃは、本発明での使用に適した単一の記録パルスの異なる波形 図６Ｄは、本発明での使用に適した単一の記録パルスの異なる波形 図７は、媒体における同一の領域に印加された多数の読み取りサイクル中の媒体の応答信号の変化を例示し、それによってグレーイング曲線を示す 図８は、上記特定の媒体の２光子吸収スペクトルを例示している

Claims (27)

  1. 非線形光記憶媒体における少なくともデータ読み取りに用いられる方法であって、
    使用される媒体におけるデータ記録作用に対応する第１の関数および記録済みデータの読み取り作用に対応する第２の関数を利用するステップであって、前記第１および第２の関数のそれぞれは、前記記録イベントおよび前記読み取りイベントのそれぞれ１つのイベントにおいて印加された相互作用放射の少なくともパワープロファイルと、前記イベントの持続時間との関数であるステップと、
    前記第１および第２の関数間の非縮退関係に対応する、前記読み取り処理中の前記パワーおよび持続時間の範囲によって定義される一定の動作モードを選択するステップとを含む方法。
  2. 前記パワーパラメータおよび持続時間パラメータのうち少なくとも１つを適切に変化させて、前記読み取り処理中の記録作用を制御するステップを含む、請求項１に記載の方法。
  3. 前記動作方式は、以下のパラメータ、すなわち、前記印加された相互作用放射の波長、コヒーレンスおよび偏光のうち少なくとも１つの所与の条件に対して選択される、請求項１または２に記載の方法。
  4. 前記非縮退関係を利用して、前記読み取りイベント中の最大許容データ記録作用と読み取り中のデータの記録中に得られた記録作用との所定の比を得る、先行する請求項のいずれかに記載の方法。
  5. 前記比は、前記パワーおよび持続時間パラメータのうち少なくとも１つが、前記読み取りイベント中の記録作用を制御するための自由パラメータとして用いられるような非縮退であり、前記少なくとも１つのパラメータの関数依存性に関する感度は、前記パラメータの平方根よりも高い、請求項４に記載の方法。
  6. 前記読み取りイベント中の前記パワープロファイルに対応する関数を選択するステップを含む、先行する請求項のいずれかに記載の方法。
  7. 前記相互作用放射の同一の波長範囲を用いて読み取りおよび記録を行なうステップを含む、先行する請求項のいずれかに記載の方法。
  8. 前記読み取り処理のための前記第１の相互作用放射および前記記録処理のための前記第２の相互作用放射を赤色・近赤外スペクトルで発生させるステップを含む、請求項７に記載の方法。
  9. 前記波長範囲は約６００〜８００ｎｍである、請求項７または８に記載の方法。
  10. 前記読み取り作用を定義する前記媒体の応答信号は、４００〜６００ｎｍの範囲に含まれる、先行する請求項のいずれかに記載の方法。
  11. 前記記録相互作用放射および前記読み取り相互作用放射の波長は、３００ｎｍを実質的に超えない値だけ互いに異なる、先行する請求項のいずれかに記載の方法。
  12. 前記読み取りイベントおよび前記記録イベントのうち少なくとも１つの持続時間は少なくとも１ナノ秒である、先行する請求項のいずれかに記載の方法。
  13. 前記記録イベントは単一パルスによって表される、請求項１２に記載の方法。
  14. 前記記録イベントはパルスのバーストによって表され、前記バーストの包絡線は少なくとも１ナノ秒の持続時間である、請求項１２に記載の方法。
  15. 前記記録中の前記相互作用放射のエネルギーは、前記読み取りイベント中の前記相互作用放射のエネルギーよりも少なくとも２倍高い、先行する請求項のいずれかに記載の方法。
  16. 前記第１および第２の関数は、それぞれ、Ｗ＝Ｃ1(Ｐm1(ｔn1およびＳ＝Ｃ2(Ｐm2(ｔn2であり、式中、Ｐはピークパワー、ｔはイベント持続時間、Ｃ1およびＣ2は一定の係数、ｍ1、ｎ1、ｍ2およびｎ2は、条件ｍ1／ｍ2(ｎ1／ｎ2を満たすように選択された主要べき数である、先行する請求項のいずれかに記載の方法。
  17. 前記第１および第２の関数は、Ｗ＝Ｃ1(Ｐ1.5(ｔ2.5およびＳ＝Ｃ2(Ｐ1.5(ｔである、請求項１６に記載の方法。
  18. 前記読み取り処理中の前記記録作用を制御するステップは、前記読み取りイベントの持続時間を選択するステップを含む、請求項１７に記載の方法。
  19. 前記第１および第２の関数は、Ｗ＝Ｃ1(Ｐ4(ｔ3およびＳ＝Ｃ2(Ｐ2(ｔである、請求項１６に記載の方法。
  20. 前記読み取り処理中の前記記録作用を制御するステップは、前記読み取りイベントのパワーおよび持続時間のうち少なくとも１つを選択するステップを含む、請求項１９に記載の方法。
  21. 先行する請求項のいずれかに記載の方法において用いられる非線形光記憶媒体であって、
    前記媒体は、前記媒体におけるデータ記録作用に対応する第1の関数および記録済みデータの読み取り作用に対応する第２の関数によって特徴付けられ、前記第１および第２の関数のそれぞれは、前記記録イベントおよび前記読み取りイベントのそれぞれ１つのイベント中に印加された相互作用放射の少なくともパワープロファイルと前記各イベントの持続時間との関数であり、したがって、前記第１および第２の関数間の非縮退関係に対応する、前記読み取り処理に対する前記パラメータの一定の範囲が存在する非線形光記憶媒体。
  22. 非線形光記憶媒体におけるデータの読み取り処理および記録処理のうち少なくとも１つにおいて用いられる所定の相互作用放射を発生させるための照明系であって、
    （ａ）相互作用放射を発生させるように構成された光源ユニットと、
    （ｂ）前記読み取りイベントおよび前記記録イベントのうち少なくとも１つのイベント中における相互作用放射のパワープロファイルならびに前記各イベントの持続時間の選択された値を用いて前記光源ユニットを動作させ、それにより、前記所定の相互作用放射を発生させる制御ユニットであって、前記値は、十分な読み取りおよび記録を実現し、かつ使用される前記媒体における記録作用に対応する第１の関数と読み取り信号に対する前記媒体の応答に対応する第２の関数との間の非縮退関係に対応する範囲内にあり、前記第１および第２の関数のそれぞれは、露光パワーと前記記録イベントおよび前記読み取りイベントのそれぞれ１つのイベントの持続時間との関数である制御ユニットとを含み、
    それによって、前記系は、前記読み取り処理中の前記記録作用の制御を可能にする照明系。
  23. 前記制御ユニットは、前記光源ユニットを動作させて、同一波長範囲の前記第１および第２の相互作用放射を発生させるように構成されている、請求項２２に記載の照明系。
  24. 前記制御ユニットは、前記光源ユニットを動作させて、３００ｎｍを実質的に超えない値だけ互いに波長が異なる読み取り相互作用放射および記録相互作用放射を発生させるように構成されている、請求項２２または２３に記載の照明系。
  25. 前記光源ユニットは、前記相互作用放射を赤色・近赤外スペクトル範囲で発生させるように構成されている、請求項２２から２４のいずれかに記載の照明系。
  26. 光学的に記憶可能な情報の読み取りおよび記録の少なくとも１つを行なうシステムであって、
    （ａ）記録作用に対応する第1の関数と記録済みデータの読み取り作用に対応する第２の関数とによって特徴付けられるように構成された非線形光記憶媒体によって形成された光情報担体であって、前記第１および第２の関数のそれぞれは、前記記録イベントおよび前記読み取りイベントのそれぞれ１つのイベント中に印加された相互作用放射の少なくともパワープロファイルと前記イベントの持続時間との関数であり、前記第１および第２の関数間の非縮退関係に対応する範囲に含まれる、前記読み取り処理に対する前記パワーおよび持続時間の値が存在するような関数である光情報担体と、
    （ｂ）前記パワーおよび持続時間の値を用いて、前記読み取り処理および前記記録処理の少なくとも１つのための相互作用放射を発生させるように構成され、かつ動作可能である光源ユニットを含む照明系とを含むシステム。
  27. （ａ）非線形光媒体に印加される相互作用放射を発生させ、読み取り可能な光応答をそこから生じさせるように構成された光源ユニットと、
    （ｂ）読み取りイベント中の前記相互作用放射のパワーおよび各イベントの持続時間の選択された値を用いて前記光源ユニットを動作させる駆動装置であって、前記値は、前記使用される媒体における記録作用に対応する第１の関数とデータ読み取り作用に対応する第２の関数との間の非縮退関係に対応する範囲に含まれ、前記第１および第２の関数のそれぞれは、少なくとも前記相互作用放射のパワーと前記記録イベントおよび前記読み取りイベントのそれぞれ１つのイベントの持続時間との関数である駆動装置とを含む光メモリ読み取り装置。
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