JP2008530570A - 原子炉核材料再処理のためのヘッドエンド処理 - Google Patents

原子炉核材料再処理のためのヘッドエンド処理 Download PDF

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Abstract

燃料粒子が埋め込まれた原子炉核材料の再処理のためのヘッドエンド処理において、原子炉核材料は液体を含む原子炉中に配置される。原子炉には液体中に電圧放出装置が設置される。燃料粒子を破砕生成物まで破砕するために液体を通して電圧放出処理が加えられ、破砕生成物は偏析される。
【図1】

Description

本発明は、原子炉核材料の再処理、より詳細にはコーティング成形された燃料粒子、及びマトリックス材中に埋め込まれたコーティング成形燃料粒子から成る核燃料成分の破砕に用いるヘッドエンド処理に関する。
例えば高温ガス冷却型原子炉(HTGR)からのコーティング成形粒子燃料の再処理は、燃料を最大限利用するために多くの場合において有効である。このような再処理は、U−Pu(高速原子炉)、Th−U燃料サイクル、さらにはこれら原子炉中におけるマイナーアクチニド類の燃焼にとっても必須である。
コーティング成形型燃料粒子は機械的衝撃及び化学的攻撃に対して高い耐久性をもつことを特徴とし、この特性によって直接処分しても安全かつ非拡散性であり、性状として処分に適している一方、再処理には不向きである。
燃料粒子は、原子炉に用いる場合、燃料成分のマトリックス材(例えば黒鉛、炭化物あるいはセラミック)中に通常埋め込まれる。例えばドイツ型高温原子炉(HTR)に用いられるNUKEM製AVR GLE−4型球形燃料成分(燃料礫)には、約10,000個の燃料粒子が含まれている。下記表に、AVR GLE−4型燃料礫及び埋め込み粒子の公称特性を要約して示す。
Figure 2008530570
コーティング成形燃料粒子、すなわち複数のセラミックコーティング処理が為された燃料核心、あるいはそのような燃料粒子を含む燃料成分を再処理するための一つの選択肢として、球状、棒状、板状等の形状をもつ燃料成分のマトリックス材(例えば黒鉛)からこれら粒子を分離する方法がある。次いでこれら燃料粒子のコーティングにひび割れを起こさせ、燃料核心が化学的に再処理可能な状態とならなければならない。別法として、燃料成分とコーティング粒子を同時に破砕する方法がある。燃料成分あるいはコーティング粒子を直接溶解させる方法は、とりわけ頻繁に用いられるSiCコーティングが通常の硝酸溶液中における溶解に対して耐久性であることから、現状では極めて困難と考えられる。コーティングの機械的破砕も、それらコーティングの機械的耐久性が高いこと、及びホットセル環境下での使用適性が不明なことから同じく困難である。
1976年報告書No.ORNL−TM−4747、「HTGR燃料サイクル概論」において、K.J.Notzはセラミック核燃料に対するハンマーによるすり潰し(コールミル型)あるいはディスク間におけるすり潰し(ホイートミル型)等の機械的破砕処理について記載している。米国特許4,323,198では、核粒子燃料を再処理するために粒子燃料を硬質面に対してサンドブラスト処理する破砕方法が開示されている。
しかしながら、公知の機械的方法には以下に列記される欠点がある。
・低効率、高エネルギー消費量
・サンドブラストの場合では加圧ガスの使用
・有毒あるいは爆発性粉塵の発生による安全上の問題
・高レベルのノイズ及び振動の発生
・無視できない量の摩砕生成物の破砕対象物への混入
・摩耗による衝撃材料の高率な摩損及び破損、限られた耐用期間、高額な投資
及び
・操業コスト
機械的方法は、例えばホットセル環境の安全基準に適合しないことから、ホットセル環境下における利用にはむしろ適さないと結論することができる。総コストが高いことも前記機械的方法を産業へ利用することの阻害要因となっている。
「HTR使用済燃料の再処理問題」、Proc ICAPP ‘04においては、Grenecheらによって黒鉛マトリックスからコーティング粒子を分離するためのパルス型高電圧放出技術について検討が為されている。実験結果から、黒鉛が破砕可能であること、及び粒子の大きさ分布は加えられるパルス数の関数となることが示されている。高電圧技術は例えばBluhmらによる「材料破砕及びリサイクルへのHV放出の応用」、誘電体及び電機絶縁体に関するIEEE取扱基準、第7巻No.5、2000年から公知である。
しかしながら、再処理のためのコーティング型燃料粒子の破砕は現状においては未解決な問題として理解されている。
さらに、一定型式の核原子炉(例えばブロック型原子炉)が負荷される場合、燃料粒子を含む燃料成分は原子炉核の支持材中へ挿入される。この支持材は原子炉の型式によって異なり、例えば黒鉛、炭化物あるいは窒化物から構成可能である。作動後、支持材及び燃料成分は変質する可能性があるため、燃料成分及び放射性材料を抽出することは困難である。燃料成分を周辺支持材中へ固着させることは事実上可能である。
使用済核燃料を再処理する従来方法には、材料の分離が完全に行われず、及び支持材が核燃料に混入した状態で残存する欠点がある。従って支持材のリサイクルは困難である。
本発明は、ホットセル環境及び産業上の一連の関連材料に適した、原子炉核材料再処理のためのヘッドエンド処理方法を提供することを目的とする。
燃料粒子から成る原子炉核材料を再処理するためのヘッドエンド処理においては、原子炉核材料は液体(例えば水)を含んだ原子炉中に配置される。原子炉には電圧放出装置が前記液体中に設置される。電圧放出処理は、燃料粒子を破砕生成物まで破砕するため液体を通して行われ、得られた破砕生成物は偏析(segregate)される。
本発明に従って、燃料粒子は原子炉中に含まれる液体を通じた電圧放出処理を受けることによって破砕される。この方法はエネルギー効率的であり、電力消費は比較的低い。この方法には前述した機械的方法による欠点がなく、ホットセル環境における工業的使用量にも適している。燃料粒子の破砕後、破砕生成物を従来の水再処理工程へ直接送り込むことも可能である。燃料粒子を原子炉中へ持ち込む際に、燃料粒子を前記原子炉核材料中へ含ませることも可能である。
本発明によって提供されるヘッドエンド処理方法は、燃料核心と該燃料核心を封入する数層のコーティングから成る燃料粒子に特に適する。電圧放出処理を加えることにより、燃料粒子のコーティングが破砕される。
本発明の好ましい実施態様においては、前記原子炉核材料には、該核材料がマトリックス材中に埋め込まれた状態となった該マトリックス材がさらに含まれ、電圧放出処理を加えることによってこれらマトリックス材及びコーティング双方を破砕することが可能である。必要な場合には、原子炉中へ送り込まれる破片が適当な大きさとなるように、原子炉核材料は典型例として数センチ程度まで切断あるいは前破砕処理される。前記マトリックス材及びコーティングの破砕を別個の処理工程において実施することも可能である。あるいは、前記マトリックス材及びコーティングの破砕を単一工程において実施してもよい。前記マトリックス材には原子炉核支持材及び燃料粒子が埋め込まれた燃料成分材料が含まれていてもよい。
理解されるように、燃料粒子を担持する燃料成分を有する原子炉核材料をこのヘッドエンド処理方法に供給することが可能である。これにより、破砕前に支持材から核燃料成分を取り除く必要がなくなる。燃料核心材料及び、支持材及び燃料成分のマトリックス材の分離は、電圧放出処理による破砕後に実施可能である。前記マトリックス材中に残存する燃料核心材料の量は少ないため、該マトリックス材をリサイクルして資源の浪費を減ずることも可能である。
また、前記マトリックス材(例えば黒鉛、窒化物、炭化物、または他のセラミック材料)をさらに破砕することにより、汚染除去が容易化され、さらに燃料、減速剤、あるいは反射材を再生するための出発物質として破砕粉状物を得ることが可能である。使用後の汚染されたマトリックス材をそのまま廃棄しようとすると、余りにも大きなスペースが必要とされる。また、特にかなりの多数に及ぶHTGRが世界中に配備されることを考えれば、品質のよい黒鉛は不足資源である。
例えばコーティング殻、マトリックス材、及び/または燃料核等の破砕生成物の偏析は、燃料核心の溶解あるいは篩分け等の適当な処理工程において実施可能である。篩分けは例えば孔のサイズが異なる網を用いた数段階の篩分け工程から構成可能である。燃料核心が例えば硝酸中で溶解される場合、コーティングは燃料核心から完全に除去される必要はなく、コーティング中に生じたひび割れによって酸が燃料核心へ侵入できれば十分である。
本発明の好ましい実施態様に従って、第一容積をもつ液体を含み、かつ該液体中に電圧放出装置が設置された原子炉中に配置された原子炉核材料を再処理するためのヘッドエンド処理方法が提供される。最初にマトリックス材を破砕するために前記第一容積をもつ液体を通して最初の電圧放出処理が実施される。このようにして得られた破砕生成物は偏析され、核燃料核を含む残存破片、及び存在する場合にはある程度の残存マトリックス材が回収される。残存破片は第二容積をもつ液体を含む同一あるいは別の原子炉中に配置され、残存破片中に含まれるコーティング破片及び残存マトリックス材を破砕するために、第二電圧放出処理が前記第二容積をもつ液体を通して実施される。破砕処理後、コーティング及び/または残存マトリックス材から燃料核心が偏析される。
前記第一および第二電圧放出処理を行うための電気的パラメータを、第一破砕工程においてまずマトリックス材が破砕され、次いで第二破砕工程において燃料粒子のコーティングが破砕されるように適合させることが可能である。第二破砕工程において電力をかなり高くして前記液体中の電力密度を高めることも可能である。これに代え、あるいはこれに加えて、前記第二容積を第一容積よりもかなり小さくなるように選定して電力密度を同様に高めることも可能である。加える電圧は好ましくは40〜400kVの範囲内に設定される。
前記偏析工程の少なくとも1工程は好ましくは篩分け及び/または燃料核心の溶解工程として構成される。第一偏析工程に有孔篩を用いた篩分け操作を含ませ、篩の孔サイズを例えば燃料粒子径の0.7〜0.95倍の範囲内とすることも可能である。あるいは前記孔サイズを例えば燃料核心径の0.7〜0.95倍の範囲内としてもよい。第二偏析工程において篩を用いる場合、孔サイズは好ましくは燃料核心径の0.7〜0.95倍の範囲内とされる。
実際においては、原子炉核材料を篩上あるいは原子炉中の閉カップ中に配置することが有利であり、電圧放出は前記原子炉中に配置された2本の電極間へ電位差を印加することによって引き起こされる。これら電極の一方として篩あるいは前記閉カップを用いることも可能である。また、これら電極の一方をアースとして用いてもよい。最初の破砕工程において篩が用いられる場合には、孔サイズが燃料粒子の大きさの2〜4倍、さらに好ましくは燃料粒子径のほぼ3倍に匹敵する有孔篩を用いることも可能である。
さらに、前記電極を原子炉核材料、燃料成分片、燃料粒子、あるいは残存破片中へ浸出することも有効である。
発明を実施するための手段
添付図面を参照しながら以下に記載した非限定的実施態様を用いて本発明についてさらに明らかにする。
図1は燃料粒子10の構造を示した図である。本発明の全般的概念からはずれることなく、以下において、核燃料(ウラン、プルトニウム、トリウム、マイナーアクチニド、またはそれらの混合物)はほぼ0.5mmの直径をもつ球状のセラミック核心12として存在すると仮定する。この燃料核心12は数層の連続状のコーティング層、すなわち内側カーボン緩衝層13、熱分解カーボン層14、シリコン・炭化物層15及び外側熱分解カーボン層16で被覆されている。燃料核心とこれらコーティングから典型例としてほぼ1mmの直径をもつ燃料粒子10が形成される。燃料成分のマトリックス(例えば黒鉛、炭化物、または他のセラミックから生成される)中には数千に及ぶこれら粒子が含まれ、このマトリックスは例えば球状、円筒状、その他の適当な形状に作製可能である。
本方法により、連続破砕によってマトリックス材から燃料粒子を分離し、あるいはコーティングを完全に除去して燃料核心を化学的溶解処理の可能な状態としてさらに再処理することが可能である。本方法を用いて燃料核心からコーティング及びマトリックス材を完全に分離することも可能である。しかしながら、燃料核心から成る核燃料が化学的に溶解され、コーティング中に大形破片があっても上記目的を十分果たすことができると考えられるならば、これら核心及びコーティングの分離は必ずしも強制されるものではない。
図2は核燃料成分の小形破片20を示した図である。燃料粒子10はマトリックス材22中に埋め込まれている。
必要な場合、燃料成分の主要な破片を容易に取り扱うことができ、及びそれら破片が後続の処理工程へ送り込める大きさになるように、燃料成分は破片へと機械的に切断あるいは破砕される。本発明の目的に照らせば、適切な破片の大きさは数センチ程度である。埋め込まれている燃料粒子は高い機械的耐久性をもつことから損傷を受けることはない。
燃料成分の破片は容積V1の水が満たされた原子炉30中へ搬入される。図3に示した原子炉の容器はスチール製容器32から成り、その内壁は電気絶縁材34(例えばプラスチック)で内張りされている。大きく重いスチール製の高電圧電極36が電気絶縁性カバーブロック37中に配置され、この電極は水中まで挿入されている。前記容積V1の中央部分には篩38が配置されている。原子炉の底部には第二電極40が配置され、この電極はスチール容器32から電気的に絶縁されている。篩38の孔の直径は燃料粒子径のほぼ3倍であり、この図においては3mmである。パルス発生装置42により、上部電極36の電圧は下部電極40に対して40〜400kVの範囲内で周期的に変えられる。高電圧電極36と篩38の間の間隔は、上部電極36が破片44から適切な間隔(例えば1〜数センチ程度)を取り、かつ水を通して電圧放出ができるように選定される。放出により水中に電気水力学的衝撃波が引き起こされ、この衝撃波によってマトリックス黒鉛が破砕される。最大放出電流は10kAの桁数である。前記容積V1を適切に選ぶことにより、これらの電気放電パラメータを用いて燃料粒子10に対する損傷を防止することが可能である。最もエネルギー効率的な破砕処理を行うため、篩38中の孔の直径は燃料粒子の大きさに適合される。孔が大きすぎれば、燃料粒子はマトリックス材中に留まり、他方孔が小さすぎればマトリックス材は篩38の孔を通過して落下する前に破砕されて不必要な程度まで微粒化される。統計的破片サイズ分布の最大値は約1.5mmである。孔の大きさを3mmとすることにより、篩を完全に通過した材料破片46中のマトリックスから燃料粒子を分離することが可能となる。篩を通過して落下した燃料粒子は、最小サイズ1mmの破片を含む篩画分中に含まれている。
マトリックス材画分を偏析して取り除くことにより、さらに他の工程において処理される材料の量を減じることができる。このような偏析は、前工程で得られた破片を篩分けすることによって実施可能である。取り除かれるマトリックス材の量は篩の孔サイズに依存して異なり、孔の直径が燃料粒子よりも僅かしか小さくなければ、篩上に留まる処理対象材料は主として燃料粒子から成り、他方孔の直径を燃料粒子よりかなり小さくすれば、篩上に留まるマトリックス材画分の量が多くなる。孔の直径を燃料核心よりも僅かに小さくなるように選定すれば、ひび割れした燃料粒子がさらに処理される可能性が確保される。
後続の処理工程において、前工程において得られた篩上の残留破片を液体を含んだ原子炉中において高電圧放出処理することにより、燃料粒子のコーティングにひび割れが生ずる。この処理には2つの選択肢がある。
一つは閉カップ全体を高電圧放出処理する方法であり、もう一つは直径が燃料核心よりも僅かに小さい孔(ここでは0.4mm)をもつ篩全体を高電圧放出処理する方法である。
電気的パラメータは前述したパラメータと同一であってもよいが、反応容積V2は第一容積V1よりもかなり小さい。電極は処理対象となる材料破片中へ突き出ていてもよい。前記反応容積を減ずることにより、生成される衝撃波のエネルギー密度が増大され、それによってコーティングの破裂が引き起こされ、燃料核心からコーティングを取り除くことが可能となる。酸化物から成る核心とは対照的に、コーティング殻及びおそらく残存マトリックス材はさらに破砕される。コーティング及びマトリックス材が一旦十分に破砕されると、それらは篩を通って落下するか、あるいは閉カップが用いられる場合には後続の工程において破砕生成物の篩分けを行うことも可能である。
図4は分離されたコーティング殻の写真であり、図5は燃料核心とそれらの破砕されたコーティング殻を共に示した図である。
別の選択肢として、直接硝酸中において閉カップ中に集められた破砕生成物を溶解してコーティング殻中へ侵入している可能性のある破片を含めて核材料を最大限回収する方法がある。
電圧放出による破砕は、マトリックス材中に埋め込まれていないコーティングされた燃料粒子にも利用可能であることが理解されよう。この場合、燃料粒子は流体あるいは液体(例えば水)を含む原子炉中の篩上あるいは閉カップ中に配置される。
篩が用いられる場合、好ましくはそれには燃料核の直径よりも僅かに小さい直径をもつ孔が設けられる。電圧放出は篩と原子炉中に配置された電極との間に高電圧パルスを印加することによって引き起こされる。この電極は燃料粒子中へ挿入されていてもよい。放出によって生じた衝撃波によってコーティングは破砕される。コーティング材の小さな破片は篩の孔を通過して落下し、他方無傷の燃料核は篩の上面に残存する。
破砕に閉カップが用いられる場合、該カップと原子炉中に適当な間隔をあけて配置された電極との間に高電圧パルスが印加される。ここでも電極は燃料粒子中へ突き出ていてもよい。コーティングが十分に破砕されると、それら破片を篩分けして燃料核心を回収することができ、及び/または燃料核心を例えば硝酸中において溶解させることが可能である。
試験例
擬製の粒子を用いて原理を証明する試験を数回実施した。これら試験には下記材料を使用した。
a)コーティングされた粒子:イットリウム安定化ジルコニア核心及び三重コーティングを含めておよそ90gのコーティング粒子。擬製粒子はフランス・グルノーブル所在のフランス原子エネルギー委員会(CEA)から入手した。
b)一般的な市販原子炉黒鉛型SGL R6650の円筒形片数片。
試験は、2003年11月から2004年4月の期間内にBluhmらから公知となった適当に改造された高電圧放出装置中で実施した。次のように成功結果が報告しうる。
使用した実験室装置では、最初の破砕工程においてマトリックス黒鉛を破砕するために必要とされた電気エネルギーは、マトリックス黒鉛の種類と形状によって異なるが、およそ2000〜5000kWh/tの範囲内であった。
また、コーティングの破砕に必要とされた電気エネルギーはおよそ8000kWh/tであった。
この試験において測定されたエネルギー消費は、試験が実験室装置を用いて行われ、破砕された材料の量が少量であったことから、控え目な数字であると考えられる。
擬製粒子の破砕
使用材料:直径1mmの擬製粒子10g
反応容器:ポリエチレン製のインサート(直径120mm×15mm)を用いて容積が減じられ、さらに底部が補強されたもの。閉カップには水を満たした。
マルクス発電機:7段階、7×140nF、付加誘電率なし、電極間隔11、12、12、12、12、12、12mm;課電流60kVで120mA
電極間間隔:30mm
パルス数:200
反応生成物の篩分け分析
Figure 2008530570
この分析より、挿入されたすべての燃料粒子が破砕されたこと、及びすべての燃料核心が無傷のままであることが示された。
黒鉛片の破砕
使用材料:直径約44mm×35mmの黒鉛円筒体3個、全量282g
反応容器:篩底部3mm、黒鉛円筒体は電極周囲に対称的に配置された
マルクス発電機: 7段階、7×140nF、付加誘電率なし、電極間隔11、12、12、12、12、12、12mm;課電流60kVで150mA
電極間距離:50mm
パルス数:2000
2000パルス後、生成された黒鉛粒子の殆んどすべては篩を通って落下した。
黒鉛片とコーティング粒子の同時破砕
本試験により、黒鉛とコーティング粒子との代表的混合物が同時に破砕可能であることが示された。
使用材料:3mm未満の黒鉛粒子187g(湿状態)及びコーティング粒子1g
反応容器:閉カップ
マルクス発電機: 7段階、7×140nF、付加誘電率なし、電極間隔11、12、12、12、12、12、12mm;課電流60kVで150mA
電極間距離:20mm
パルス数:1600(全数)
反応生成物の篩分け分析
Figure 2008530570
最適化されていない状態での試験から、コーティング粒子の少なくともかなりの画分が黒鉛片の同時存在下で破砕可能であることが示された。
コーティングされた燃料粒子の模式図である。 燃料粒子をマトリックス材中に埋め込まれた状態で有する原子炉核材料の破片を示した図である。 高電圧放出処理による燃料成分の破砕について示した図である。 燃料粒子の破砕されたコーティング殻を示した写真である。 燃料核心へ処理されたコーティングから分離された燃料核心を示した図である。

Claims (13)

  1. 原子炉核材料を、液体を含み、かつ該液体中に電圧放出装置が設置された原子炉中に配置する工程、
    前記液体を通して電圧放出処理を行って燃料粒子を破砕生成物へと破砕する工程、及び
    前記破砕生成物を偏析する工程から構成される、燃料粒子から成る原子炉核材料を再処理するためのヘッドエンド処理方法。
  2. 前記燃料粒子には燃料核心と該燃料核心を封入する複数のコーティングがそれぞれ含まれ、及び前記複数のコーティングを破砕するために前記電圧放出処理が加えられることを特徴とする請求項1項記載のヘッドエンド処理方法。
  3. 前記原子炉核材料にさらにマトリックス材が含まれ、前記燃料粒子が前記マトリックス材中に埋め込まれ、及び前記マトリックス材及び前記複数のコーティングを破砕するために前記電圧放出処理が行われることを特徴とする請求項2項記載のヘッドエンド処理方法。
  4. 前記破砕生成物を偏析する工程に篩分けが含まれることを特徴とする請求項1〜3項のいずれか1項記載のヘッドエンド処理方法。
  5. 前記破砕生成物の偏析工程に前記燃料核心を溶解することによって前記コーティング及び/または前記マトリックス材から前記燃料核心を分離する工程が含まれることを特徴とする請求項1〜4項のいずれか1項記載のヘッドエンド処理方法。
  6. 第一容積をもつ液体が含まれ、かつ該液体中に電圧放出装置が設置された原子炉中に原子炉核材料を配置する工程、
    最初に前記マトリックス材を破砕して破砕生成物を得るために前記第一容積をもつ液体中へ電圧放出処理を行う工程、
    前記燃料核心及び残存している可能性のあるマトリックス材を含む残存破片を得るために前記破砕生成物を偏析する工程、
    第二容積をもつ液体を含む原子炉中に前記残存破片を配置する工程、
    前記第二容積をもつ液体中へ電圧放出処理を行って前記複数のコーティングを破砕する工程、及び
    前記複数のコーティング及び/または残存マトリックス材から前記燃料核心を偏析する工程から構成され、かつ
    前記原子炉核材料がマトリックス材及び燃料粒子から成り、前記燃料粒子が前記マトリックス材中に埋め込まれ、及び燃料粒子のそれぞれが燃料核心と該燃料核心を封入する複数のコーティングから成る請求項1〜5項のいずれか1項記載のヘッドエンド処理方法。
  7. 前記第二容積が前記第一容積よりもかなり小さいことを特徴とする請求項6項記載のヘッドエンド処理方法。
  8. 前記偏析工程の少なくとも1工程が篩分け及び/または前記燃料核心の溶解から成ることを特徴とする請求項6項または7項記載のヘッドエンド処理方法。
  9. 前記原子炉核材料が前記原子炉中の篩上へ配置され、前記電圧放出が前記原子炉中に配置された2本の電極間へ電位差を印加することによって引き起こされることを特徴とする請求項1〜8項のいずれか1項記載のヘッドエンド処理方法。
  10. 前記原子炉核材料が前記原子炉中の閉カップ中に配置され、及び前記電圧放出が前記原子炉中に配置された2本の電極間へ電位差を印加することによって引き起こされることを特徴とする請求項1〜9項のいずれか1項記載のヘッドエンド処理方法。
  11. 前記電極が前記原子炉核材料中まで突き出ていることを特徴とする請求項9項または10項記載のヘッドエンド処理方法。
  12. 前記原子炉核材料に燃料成分が含まれ、前記燃料粒子が前記燃料成分中に埋め込まれていることを特徴とする請求項1〜11項のいずれか1項記載のヘッドエンド処理方法。
  13. 前記電圧放出処理工程において40kV〜400kVの範囲内から選定された電位差が印加されることを特徴とする請求項1〜12項のいずれか1項記載のヘッドエンド処理方法。
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