JP2008311255A - Compound magnetic substance and its manufacturing method - Google Patents

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Tadahiro Omi
忠弘 大見
Akinobu Teramoto
章伸 寺本
Masayuki Ishizuka
雅之 石塚
Nobuhiro Hidaka
宣浩 日高
Yasushi Shirakata
恭 白方
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Tohoku University NUC
Sumitomo Osaka Cement Co Ltd
Yokowo Co Ltd
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Tohoku University NUC
Sumitomo Osaka Cement Co Ltd
Yokowo Co Ltd
Yokowo Mfg Co Ltd
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To solve a problem that there has not been provided hitherto a compound magnetic substance and its manufacturing method having a considerably small magnetic loss in a frequency of hundred MHz to several GHz. <P>SOLUTION: There can be obtained the compound magnetic substance which is characterized in that: magnetic powder is dispersed into an insulating material, to constitute the substance; and a loss tangent tan δ is not larger than 0.1 at a frequency which is not higher than 4 GHz and higher than 1 at an actual part μr' of complex permeability, and at a frequency of not higher than 1 GHz. The magnetic powder in the compound magnetic substance is iron system metallic magnetic powder or metal oxide magnetic powder, and included in the insulating material by 10 to 95 vol.%. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は高周波デバイス用基板材料に用いられる複合磁性体とその製造方法に関するものである。   The present invention relates to a composite magnetic body used for a substrate material for a high-frequency device and a method for producing the same.

情報通信機器の高速化、高密度化に伴い、電子機器に搭載される電子部品や回路基板の小型化及び低消費電力化が強く求められている。一般に、材料内を伝播する電磁波の波長λgは、真空中を伝播する電磁波の波長λ0と材料の複素誘電率の実部εr’(以下比誘電率εrと示す)及び複素透磁率の実部μr’(以下比透磁率μrと示す)を用いて、
λg=λ0/(εr・μr)1/2
で表すことができるため、比誘電率εr及び比透磁率μrが大きいほど波長短縮率が大きくなり電子部品や回路基板の小型化が可能となることが知られている。
With the increase in speed and density of information communication devices, there is a strong demand for downsizing and low power consumption of electronic components and circuit boards mounted on electronic devices. In general, the wavelength λg of the electromagnetic wave propagating in the material is determined by the wavelength λ0 of the electromagnetic wave propagating in the vacuum, the real part εr ′ of the complex permittivity (hereinafter referred to as relative permittivity εr), and the real part μr of the complex permeability. '(Hereinafter referred to as relative permeability μr)
λg = λ0 / (εr · μr) 1/2
Therefore, it is known that the larger the relative dielectric constant εr and the relative magnetic permeability μr, the larger the wavelength shortening rate and the smaller electronic components and circuit boards.

このような高周波デバイスの基板においては、電磁場特性を制御するために、基板に磁気特性を付与する目的で、金属磁性粉末や金属酸化物磁性粉末等の磁性粉末が絶縁材料である基板材料中にフィラーとして分散されて用いられている。   In the substrate of such a high-frequency device, in order to control the electromagnetic field characteristics, the magnetic material such as metal magnetic powder or metal oxide magnetic powder is included in the substrate material as an insulating material for the purpose of imparting magnetic characteristics to the substrate. Dispersed and used as a filler.

ところが、情報通信機器等が使用する高周波帯では磁性材料の表面に渦電流が生じ、この渦電流は印加した磁界の変化を打ち消す向きに磁界を生成するため、材料の見かけ上の透磁率の低下を招いていた。また、渦電流の増大はジュール熱によるエネルギー損失を生ずるため、回路基板や電子部品等の材料として使用することは困難であった。渦電流を低減するためには、
d = 1/(π・f・μ0・μr・σ)1/2
で表される表皮深さdよりも磁性粉末の直径を小さくすることが効果的である。ここで、fは信号周波数、σは磁性粉末の導電率、μ0は真空の透磁率である。
However, eddy currents are generated on the surface of magnetic materials in the high-frequency band used by information and communication equipment, and this eddy current generates a magnetic field in a direction that cancels the change in the applied magnetic field, resulting in a decrease in the apparent permeability of the material. Was invited. Moreover, since an increase in eddy current causes energy loss due to Joule heat, it has been difficult to use it as a material for circuit boards and electronic components. To reduce eddy currents,
d = 1 / (π · f · μ0 · μr · σ) 1/2
It is effective to make the diameter of the magnetic powder smaller than the skin depth d expressed by Here, f is the signal frequency, σ is the conductivity of the magnetic powder, and μ 0 is the permeability of the vacuum.

近年、ナノテクノロジーの進歩に伴い磁性粒子の微細化が進み、高周波での材料の比透磁率μrの低下を抑制した事例が幾つか報告されている。   In recent years, with the advancement of nanotechnology, the miniaturization of magnetic particles has progressed, and some cases have been reported in which the decrease in the relative permeability μr of materials at high frequencies is suppressed.

特許文献1は、扁平状ナノ結晶磁性体粉末を樹脂中に分散することで、透磁率を複素透磁率であらわした時の磁気損失項である虚数部透磁率μ“を上昇させ、これによって、優れた電波吸収能を備えた電磁波吸収体を形成できることを開示している。   Patent Document 1 disperses flat nanocrystalline magnetic powder in a resin, thereby increasing the imaginary part permeability μ ", which is a magnetic loss term when the permeability is represented by a complex permeability. It discloses that an electromagnetic wave absorber having an excellent radio wave absorbing ability can be formed.

また、特許文献2では、スクリュー攪拌及び超音波攪拌による分散混合方法を用いて複数の粒径の磁性体粒子を樹脂中に分散することで、300MHz程度以下において損失の少ない複合磁性体を提供している。   Further, Patent Document 2 provides a composite magnetic body having a small loss at about 300 MHz or less by dispersing magnetic particles having a plurality of particle diameters in a resin using a dispersion mixing method using screw stirring and ultrasonic stirring. ing.

特開平11−354973号公報Japanese Patent Laid-Open No. 11-354773 特開2006−269134号公報JP 2006-269134 A

特許文献1は、扁平状ナノ結晶磁性体粉末を樹脂と複合することによって、広帯域に亘って優れた電波吸収特性を有する電磁吸収体を形成できることを開示している。即ち、特許文献1は、電磁波を遮断、吸収するために、使用周波数において磁気損失項である虚数部透磁率μ“の大きな材料を提案している。しかしながら、磁気損失の大きな材料は、回路基板や電子部品等のように、磁気損失が小さいことが要求される用途には適用できない。   Patent Document 1 discloses that an electromagnetic absorber having excellent radio wave absorption characteristics over a wide band can be formed by combining a flat nanocrystalline magnetic powder with a resin. That is, Patent Document 1 proposes a material having a large imaginary part permeability μ "that is a magnetic loss term at a use frequency in order to block and absorb electromagnetic waves. However, a material having a large magnetic loss is a circuit board. It cannot be applied to applications that require a small magnetic loss, such as electronic components.

他方、特許文献2は、低消費電力で、クロストーク及び放射ノイズを抑制でき、回路基板や電子部品に適した複合磁性体を開示している。また、特許文献2では、複合磁性体中における微小磁性微粒子の凝集体は、一つの大きな磁性粒子として振舞うため、高周波では渦電流を生じやすく磁気特性低下の原因となるためスクリュー攪拌、超音波分散等を行い、磁性体粒子の凝集が生じないようにして、複合磁性体を製造している。しかしながら、この方法では、凝集体に外部から加えられるエネルギーが、凝集体を形成しているエネルギーよりも小さいために絶縁材料中で均一に分散せず、数百MHz〜数GHz帯域では、磁気損失を十分には低減できないことが判明した。即ち、特許文献2に示された混合方法では、凝集体を解砕するには不充分であることが判った。また、複数の粒径を有する磁性体粒子を含有させているため、磁性粉末の選定だけでなく、磁性粉末の粒径をも選定する必要があり、製造工程が複雑になるという欠点があった。   On the other hand, Patent Document 2 discloses a composite magnetic body that can suppress crosstalk and radiation noise with low power consumption and is suitable for a circuit board and electronic components. Further, in Patent Document 2, since the aggregate of fine magnetic fine particles in a composite magnetic material behaves as one large magnetic particle, an eddy current is likely to be generated at a high frequency, resulting in deterioration of magnetic characteristics. Thus, the composite magnetic body is manufactured so as not to cause aggregation of the magnetic particles. However, in this method, the energy applied from the outside to the aggregate is smaller than the energy forming the aggregate, so that it is not uniformly dispersed in the insulating material. In the several hundred MHz to several GHz band, the magnetic loss It has been found that cannot be sufficiently reduced. That is, it was found that the mixing method disclosed in Patent Document 2 is insufficient for crushing aggregates. In addition, since magnetic particles having a plurality of particle sizes are included, it is necessary to select not only the magnetic powder but also the particle size of the magnetic powder, which has the disadvantage that the manufacturing process becomes complicated. .

ここで、磁性粉末に関しては金属磁性粉末の場合、高い飽和磁化と透磁率とを有するが、電気抵抗率が低い(10−6〜10−4Ωcm)のため、上述のように高周波領域で渦電流損失が大きくなり磁気特性の劣化を引き起こすために、複合磁性体中において磁性粉末を均一に分散させる必要がある。また、鉄系の金属磁性粉末を用いることによって、ニッケルやコバルト系の金属磁性粉末と比較して、工業的規模にて低製造コストで、安全かつ効率的に製造することができる。一方、金属酸化物磁性粉末の場合、金属磁性材料に比べて電気抵抗率が高い(1〜10Ωcm)ため、高周波領域では渦電流損失が小さく、磁気特性の劣化は少ない。しかしながら、飽和磁束密度が金属磁性材料の1/3〜1/2であるため、複合磁性体中に磁性粉末を高濃度に含有させることが必要である。 Here, regarding magnetic powder, in the case of metal magnetic powder, it has high saturation magnetization and magnetic permeability, but its electrical resistivity is low (10 −6 to 10 −4 Ωcm). In order to increase current loss and cause deterioration of magnetic properties, it is necessary to uniformly disperse the magnetic powder in the composite magnetic material. Further, by using iron-based metal magnetic powder, it can be manufactured safely and efficiently at a low production cost on an industrial scale as compared with nickel or cobalt-based metal magnetic powder. On the other hand, the metal oxide magnetic powder has a higher electrical resistivity (1 to 10 8 Ωcm) than the metal magnetic material, so that the eddy current loss is small in the high frequency region and the magnetic characteristics are hardly deteriorated. However, since the saturation magnetic flux density is 1/3 to 1/2 of the metal magnetic material, it is necessary to contain the magnetic powder in a high concentration in the composite magnetic body.

本発明の目的は、上記課題に鑑みてなされたものであり、金属磁性粉末及び金属酸化物磁性粉末のいずれの材料を用いても、数百MHz〜数GHz帯域において、十分小さな磁気損失を与えることができる複合磁性体及びその製造方法を提供することである。   The object of the present invention has been made in view of the above problems, and gives a sufficiently small magnetic loss in the range of several hundreds of MHz to several GHz even if any material of metal magnetic powder and metal oxide magnetic powder is used. It is to provide a composite magnetic body and a method for producing the same.

本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、磁性粉末の分散を好適に実施することにより数百MHz〜数GHzの周波数帯でも磁気損失の低減が可能であるということを見出した。   As a result of intensive studies, the present inventors have found that magnetic loss can be reduced even in a frequency band of several hundred MHz to several GHz by suitably dispersing the magnetic powder.

すなわち、本発明の第1の態様によれば、磁性粉末を絶縁性材料中に分散して構成される複合磁性体において、前記磁性粉末は鉄系金属磁性粉末又は金属酸化物磁性粉末であり、絶縁材料中に前記磁性粉末を10〜95vol%含み、比透磁率μrが4GHz以下の周波数で1よりも大きく、かつ1GHz以下の周波数において損失正接tanδが0.1以下であることを特徴とする複合磁性体が得られる。   That is, according to the first aspect of the present invention, in the composite magnetic body constituted by dispersing magnetic powder in an insulating material, the magnetic powder is an iron-based metal magnetic powder or a metal oxide magnetic powder, The insulating material contains 10 to 95 vol% of the magnetic powder, the relative permeability μr is greater than 1 at a frequency of 4 GHz or less, and the loss tangent tan δ is 0.1 or less at a frequency of 1 GHz or less. A composite magnetic material is obtained.

本発明の第2の態様によれば、前記鉄系金属磁性粉末の材質は鉄(Fe)、鉄(Fe)−コバルト(Co)系合金、鉄(Fe)−シリコン(Si)系合金、鉄(Fe)−窒素(N)系合金、鉄(Fe)−炭素(C)系合金、鉄(Fe)−ホウ素(B)系合金、鉄(Fe)−リン(P)系合金、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)系合金、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)−シリコン(Si)系合金からなる群より選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする第1の態様に記載の複合磁性体が得られる。   According to the second aspect of the present invention, the material of the iron-based metal magnetic powder is iron (Fe), iron (Fe) -cobalt (Co) alloy, iron (Fe) -silicon (Si) alloy, iron (Fe) -nitrogen (N) alloy, iron (Fe) -carbon (C) alloy, iron (Fe) -boron (B) alloy, iron (Fe) -phosphorus (P) alloy, iron (Fe ) -Aluminum (Al) alloy, at least one selected from the group consisting of iron (Fe) -aluminum (Al) -silicon (Si) alloys, The body is obtained.

本発明の第3の態様によれば、前記鉄系金属磁性粉末の材質はチタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、コバルト(Co)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ニオブ(Nb)、モリブデン(Mo)、インジウム(In)、スズ(Sn)のうちいずれか一種類以上の金属元素を添加した請求項2に記載した鉄系金属磁性粉末であることを特徴とする第1の態様に記載の複合磁性体が得られる。   According to the third aspect of the present invention, the material of the iron-based metal magnetic powder is titanium (Ti), vanadium (V), chromium (Cr), manganese (Mn), cobalt (Co), copper (Cu), The iron-based metal magnetic powder according to claim 2, wherein one or more metal elements of zinc (Zn), niobium (Nb), molybdenum (Mo), indium (In), and tin (Sn) are added. A composite magnetic body according to the first aspect is obtained.

本発明の第4の態様によれば、前記金属酸化物磁性粉末の材質はゲーサイト(FeOOH)、ヘマタイト(Fe)、マグネタイト(Fe)、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライト、ニッケル(Ni)−亜鉛(Zn)フェライト、コバルト(Co)フェライト、マンガン(Mn)フェライト、ニッケル(Ni)フェライト、銅(Cu)フェライト、亜鉛(Zn)フェライト、マグネシウム(Mg)フェライト、リチウム(Li)フェライト、マンガン(Mn)−マグネシウム(Mg)フェライト、銅(Cu)−亜鉛(Zn)フェライト、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライトからなる群より選ばれた少なくとも一つであることを特徴とする第1の態様に記載の複合磁性体が得られる。 According to the fourth aspect of the present invention, the material of the metal oxide magnetic powder is goethite (FeOOH), hematite (Fe 2 O 3 ), magnetite (Fe 3 O 4 ), manganese (Mn) -zinc (Zn). ) Ferrite, nickel (Ni) -zinc (Zn) ferrite, cobalt (Co) ferrite, manganese (Mn) ferrite, nickel (Ni) ferrite, copper (Cu) ferrite, zinc (Zn) ferrite, magnesium (Mg) ferrite, And at least one selected from the group consisting of lithium (Li) ferrite, manganese (Mn) -magnesium (Mg) ferrite, copper (Cu) -zinc (Zn) ferrite, and manganese (Mn) -zinc (Zn) ferrite. A composite magnetic body according to the first aspect is obtained.

本発明の第5の態様によれば、前記磁性粉末の粒径は0.01〜10μmであることを特徴とする第1〜4の態様のいずれかに記載の複合磁性体が得られる。   According to a fifth aspect of the present invention, there is obtained the composite magnetic body according to any one of the first to fourth aspects, wherein the magnetic powder has a particle size of 0.01 to 10 μm.

本発明の第6の態様によれば、前記絶縁性材料は、ポリイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、ポリフェニレン樹脂、ポリベンゾシクロブテン樹脂、ポリアリーレンエーテル樹脂、ポリシロキサン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、フッ素樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリシクロオレフィン樹脂、シアネート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、およびポリスチレン樹脂のうち少なくとも一つを含む合成樹脂もしくは液相樹脂、または、Al、SiO、TiO、2MgO・SiO、MgTiO、CaTiO、SrTiO、BaTiO、3Al・2SiO、ZrO、SiC、AlNのセラミックスからなる群より選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする第1〜5の態様のいずれかに記載の複合磁性体が得られる。 According to the sixth aspect of the present invention, the insulating material includes polyimide resin, polybenzoxazole resin, polyphenylene resin, polybenzocyclobutene resin, polyarylene ether resin, polysiloxane resin, epoxy resin, polyester resin, fluorine Synthetic resin or liquid phase resin including at least one of resin, polyolefin resin, polycycloolefin resin, cyanate resin, polyphenylene ether resin, and polystyrene resin, or Al 2 O 3 , SiO 2 , TiO 2 , 2MgO · SiO 1 , at least one selected from the group consisting of ceramics of MgTiO 3 , CaTiO 3 , SrTiO 3 , BaTiO 3 , 3Al 2 O 3 .2SiO 2 , ZrO 2 , SiC, and AlN. The aspect of A composite magnetic material according to any one of the above is obtained.

本発明の第7の態様によれば、絶縁性材料と前記磁性粉末とを溶剤中に分散させて混合しスラリーを製造する工程と、前記スラリーを塗布、乾燥、焼成する工程とを含む複合磁性体の製造方法であって、前記スラリーの製造工程は、溶剤に界面活性剤を添加した分散溶媒を製造する工程と、該分散溶媒に前記磁性粉末を混合する工程とを含み、前記磁性粉末を混合する工程は分散媒体を添加する工程と、自転公転式混合を行う工程とを含むことを特徴とする第1〜6の態様のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to the seventh aspect of the present invention, the composite magnet includes the steps of producing a slurry by dispersing and mixing an insulating material and the magnetic powder in a solvent, and applying, drying and firing the slurry. The slurry manufacturing step includes a step of manufacturing a dispersion solvent obtained by adding a surfactant to a solvent, and a step of mixing the magnetic powder with the dispersion solvent. The step of mixing includes the step of adding a dispersion medium and the step of carrying out rotation / revolution mixing, whereby the method for producing a composite magnetic body according to any one of the first to sixth aspects is obtained.

本発明の第8の態様によれば、前記自転公転式混合は、公転速度100rpm以上、自転速度100rpm以上で行うことを特徴とする第7の態様に記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to an eighth aspect of the present invention, there is provided the method for producing a composite magnetic body according to the seventh aspect, wherein the rotation and revolution mixing is performed at a revolution speed of 100 rpm or more and a rotation speed of 100 rpm or more. .

本発明の第9の態様によれば、前記スラリーの製造工程は、さらに絶縁性材料をスラリーに添加し混合する工程と、前記溶剤、前記界面活性剤、前記磁性粉末、前記分散媒体、および前記絶縁性材料の混合体から前記分散媒体を分離する工程とを含むことを特徴とする第8又は9の態様に記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to the ninth aspect of the present invention, the slurry manufacturing step further includes a step of adding and mixing an insulating material to the slurry, the solvent, the surfactant, the magnetic powder, the dispersion medium, and the Separating the dispersion medium from the mixture of insulating materials. The method for producing a composite magnetic body according to the eighth or ninth aspect is obtained.

本発明の第10の態様によれば、前記分散媒体を分離する工程は、前記混合体を静置または遠心分離して前記混合体を前記分散媒体が含まれている部分と含まれていない部分とに分離する工程を含むことを特徴とする第9の態様に記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to the tenth aspect of the present invention, in the step of separating the dispersion medium, the mixture is allowed to stand or is centrifuged to separate the mixture from the portion containing the dispersion medium. The method for producing a composite magnetic body according to the ninth aspect is characterized in that the method includes the step of separating the composite magnetic body.

本発明の第11の態様によれば、前記鉄系金属磁性粉末の材質は鉄(Fe)、鉄(Fe)−コバルト(Co)系合金、鉄(Fe)−シリコン(Si)系合金、鉄(Fe)−窒素(N)系合金、鉄(Fe)−炭素(C)系合金、鉄(Fe)−ホウ素(B)系合金、鉄(Fe)−リン(P)系合金、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)系合金、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)−シリコン(Si)系合金からなる群より選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする第7〜10の態様に記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to an eleventh aspect of the present invention, the material of the iron-based metal magnetic powder is iron (Fe), iron (Fe) -cobalt (Co) alloy, iron (Fe) -silicon (Si) alloy, iron (Fe) -nitrogen (N) alloy, iron (Fe) -carbon (C) alloy, iron (Fe) -boron (B) alloy, iron (Fe) -phosphorus (P) alloy, iron (Fe ) -Aluminum (Al) based alloy and at least one selected from the group consisting of iron (Fe) -aluminum (Al) -silicon (Si) based alloys A method for producing a composite magnetic body is obtained.

本発明の第12の態様によれば、前記鉄系金属磁性粉末の材質はチタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、コバルト(Co)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ニオブ(Nb)、モリブデン(Mo)、インジウム(In)、スズ(Sn)のうちいずれか一種類以上の金属元素を添加した請求項2に記載した鉄系金属磁性粉末であることを特徴とする第7〜10の態様のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to the twelfth aspect of the present invention, the material of the iron-based metal magnetic powder is titanium (Ti), vanadium (V), chromium (Cr), manganese (Mn), cobalt (Co), copper (Cu), The iron-based metal magnetic powder according to claim 2, wherein one or more metal elements of zinc (Zn), niobium (Nb), molybdenum (Mo), indium (In), and tin (Sn) are added. The method for producing a composite magnetic body according to any one of the seventh to tenth aspects is obtained.

本発明の第13の態様によれば、前記金属酸化物磁性粉末の材質はゲーサイト(FeOOH)、ヘマタイト(Fe)、マグネタイト(Fe)、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライト、ニッケル(Ni)−亜鉛(Zn)フェライト、コバルト(Co)フェライト、マンガン(Mn)フェライト、ニッケル(Ni)フェライト、銅(Cu)フェライト、亜鉛(Zn)フェライト、マグネシウム(Mg)フェライト、リチウム(Li)フェライト、マンガン(Mn)−マグネシウム(Mg)フェライト、銅(Cu)−亜鉛(Zn)フェライト、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライトからなる群より選ばれた少なくとも一つであることを特徴とする第7〜10の態様のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法が得られる。 According to the thirteenth aspect of the present invention, the material of the metal oxide magnetic powder is goethite (FeOOH), hematite (Fe 2 O 3 ), magnetite (Fe 3 O 4 ), manganese (Mn) -zinc (Zn). ) Ferrite, nickel (Ni) -zinc (Zn) ferrite, cobalt (Co) ferrite, manganese (Mn) ferrite, nickel (Ni) ferrite, copper (Cu) ferrite, zinc (Zn) ferrite, magnesium (Mg) ferrite, And at least one selected from the group consisting of lithium (Li) ferrite, manganese (Mn) -magnesium (Mg) ferrite, copper (Cu) -zinc (Zn) ferrite, and manganese (Mn) -zinc (Zn) ferrite. A method for producing a composite magnetic body according to any one of the seventh to tenth aspects is obtained. .

本発明の第14の態様によれば、前記絶縁性材料は、ポリイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、ポリフェニレン樹脂、ポリベンゾシクロブテン樹脂、ポリアリーレンエーテル樹脂、ポリシロキサン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、フッ素樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリシクロオレフィン樹脂、シアネート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、およびポリスチレン樹脂のうち少なくとも一つを含む合成樹脂もしくは液相樹脂、または、Al、SiO、TiO、2MgO・SiO、MgTiO、CaTiO、SrTiO、BaTiO、3Al・2SiO、ZrO、SiC、AlNのセラミックスからなる群より選ばれる少なくとも一つのセラミックスの原料であることを特徴とする第7〜13の態様に記載の複合磁性体の製造方法が得られる。 According to a fourteenth aspect of the present invention, the insulating material is polyimide resin, polybenzoxazole resin, polyphenylene resin, polybenzocyclobutene resin, polyarylene ether resin, polysiloxane resin, epoxy resin, polyester resin, fluorine Synthetic resin or liquid phase resin including at least one of resin, polyolefin resin, polycycloolefin resin, cyanate resin, polyphenylene ether resin, and polystyrene resin, or Al 2 O 3 , SiO 2 , TiO 2 , 2MgO · SiO 2 , MgTiO 3 , CaTiO 3 , SrTiO 3 , BaTiO 3 , 3Al 2 O 3 .2SiO 2 , ZrO 2 , SiC, AlN, a raw material for at least one ceramic selected from the group consisting of ceramics The manufacturing method of the composite magnetic body as described in the seventh to thirteenth aspects is obtained.

本発明の第15の態様によれば、前記磁性体粉末の混合工程において添加される分散媒体は、金属、金属酸化物、酸化物焼結体、窒化物焼結体、珪化物焼結、およびガラスからなる群より選ばれる少なくとも一つの粒体であることを特徴とする第10〜14の態様のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to the fifteenth aspect of the present invention, the dispersion medium added in the mixing step of the magnetic substance powder is a metal, a metal oxide, an oxide sintered body, a nitride sintered body, a silicide sintered, and The method for producing a composite magnetic body according to any one of the tenth to fourteenth aspects is obtained, which is at least one granule selected from the group consisting of glass.

本発明の第16の態様によれば、前記分散媒体は、アルミニウム、スチール、鉛、鉄酸化物、アミルナ、ジルコニア、二酸化ケイ素、チタニア、窒化ケイ素、炭化ケイ素、ソーダガラス、鉛ガラス、および高比重ガラスの少なくとも一つを含むことを特徴とする第15の態様のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to a sixteenth aspect of the present invention, the dispersion medium comprises aluminum, steel, lead, iron oxide, amilna, zirconia, silicon dioxide, titania, silicon nitride, silicon carbide, soda glass, lead glass, and high specific gravity. The method for producing a composite magnetic body according to any one of the fifteenth aspects, comprising at least one glass.

本発明の第17の態様によれば、前記分散媒体は、比重が6以上であることを特徴とする第15又は16の態様に記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to a seventeenth aspect of the present invention, there is provided the method for producing a composite magnetic body according to the fifteenth or sixteenth aspect, wherein the dispersion medium has a specific gravity of 6 or more.

本発明の第18の態様によれば、前記分散媒体は、ジルコニア、スチール、ステンレスのいずれかを含むことを特徴とする第17の態様に記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to an eighteenth aspect of the present invention, there is provided the method for producing a composite magnetic body according to the seventeenth aspect, wherein the dispersion medium contains any one of zirconia, steel, and stainless steel.

本発明の第19の態様によれば、前記分散媒体は、平均粒径が0.01mm以上、3.0mm以下の粒体であることを特徴とする第7〜18の態様に記載の複合磁性体の製造方法が得られる。   According to a nineteenth aspect of the present invention, the dispersion medium is a granular material having an average particle diameter of 0.01 mm or more and 3.0 mm or less, according to the seventh to eighteenth aspects. A method for producing a body is obtained.

本発明によれば、磁性粉末として鉄系金属磁性粉末或いは金属酸化物磁性粉末を絶縁性材料中に好適に混合分散することにより、4GHz以下の周波数おいて比透磁率μrが1よりも大きく、かつ1GHz以下の周波数において損失正接tanδが0.1以下であることを特徴とする複合磁性体を提供することができる。該複合磁性体を回路基板及び電子部品の材料として適用することにより、誘電体のみを利用した電子部品では実現困難であった数十〜数百MHz帯域における情報通信機器の小型化、低消費電力化を実現することが可能となる。   According to the present invention, by appropriately mixing and dispersing iron-based metal magnetic powder or metal oxide magnetic powder in the insulating material as the magnetic powder, the relative permeability μr is greater than 1 at a frequency of 4 GHz or less, In addition, it is possible to provide a composite magnetic body having a loss tangent tan δ of 0.1 or less at a frequency of 1 GHz or less. By applying the composite magnetic material as a material for circuit boards and electronic components, downsizing and low power consumption of information communication equipment in the tens to hundreds of MHz band, which was difficult to achieve with electronic components using only dielectrics Can be realized.

まず、本発明に係る複合磁性体を構成する磁性粉末について説明する。   First, the magnetic powder constituting the composite magnetic body according to the present invention will be described.

前記磁性粉末の材質としては、鉄、コバルト、ニッケルのうち少なくとも一つの金属又は合金又は化合物が挙げられるが、高い飽和磁化を有する鉄或いは鉄系合金である鉄(Fe)、鉄(Fe)−コバルト(Co)系合金、鉄(Fe)−シリコン(Si)系合金、鉄(Fe)−窒素(N)系合金、鉄(Fe)−炭素(C)系合金、鉄(Fe)−ホウ素(B)系合金、鉄(Fe)−リン(P)系合金、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)−シリコン(Si)系合金、またはチタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、コバルト(Co)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ニオブ(Nb)、モリブデン(Mo)、インジウム(In)、スズ(Sn)のうちいずれか一種類以上の金属元素を添加した鉄或いは鉄系合金が好ましい。このような金属元素を鉄或いは鉄系合金に添加した磁性粉末は軟らかくなり塑性変形性が向上するため、機械的応力を加えた際に容易に塑性変形し、高いアスペクト比を有する扁平状磁性粉末が得られやすくなる。また、この扁平状磁性粉末の長さ方向と磁化結晶容易軸が一致するため、複合磁性体の透磁率を高めることが可能であることである。また、高い電気抵抗率を有するマグネタイト(Fe)、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライト、ニッケル(Ni)−亜鉛(Zn)フェライト、コバルト(Co)フェライト、マンガン(Mn)フェライト、ニッケル(Ni)フェライト、銅(Cu)フェライト、亜鉛(Zn)フェライト、マグネシウム(Mg)フェライト、リチウム(Li)フェライト、マンガン(Mn)−マグネシウム(Mg)フェライト、銅(Cu)−亜鉛(Zn)フェライト、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライトのようなフェライト化合物も好ましい。 Examples of the material of the magnetic powder include at least one metal, alloy, or compound of iron, cobalt, and nickel. Iron (Fe), iron (Fe)-, which is iron or an iron-based alloy having high saturation magnetization. Cobalt (Co) alloy, iron (Fe) -silicon (Si) alloy, iron (Fe) -nitrogen (N) alloy, iron (Fe) -carbon (C) alloy, iron (Fe) -boron ( B) series alloy, iron (Fe) -phosphorus (P) series alloy, iron (Fe) -aluminum (Al), iron (Fe) -aluminum (Al) -silicon (Si) series alloy, or titanium (Ti), Vanadium (V), chromium (Cr), manganese (Mn), cobalt (Co), copper (Cu), zinc (Zn), niobium (Nb), molybdenum (Mo), indium (In), tin (Sn) One or more of these metals Iron or iron alloy was added iodine are preferred. A magnetic powder in which such a metal element is added to iron or an iron-based alloy becomes soft and improves plastic deformability, so that it is easily deformed plastically when mechanical stress is applied, and a flat magnetic powder having a high aspect ratio. Becomes easier to obtain. Further, since the length direction of the flat magnetic powder coincides with the axis of easy magnetization crystal, the magnetic permeability of the composite magnetic material can be increased. Moreover, magnetite (Fe 3 O 4 ), manganese (Mn) -zinc (Zn) ferrite, nickel (Ni) -zinc (Zn) ferrite, cobalt (Co) ferrite, manganese (Mn) ferrite having high electrical resistivity, Nickel (Ni) ferrite, copper (Cu) ferrite, zinc (Zn) ferrite, magnesium (Mg) ferrite, lithium (Li) ferrite, manganese (Mn) -magnesium (Mg) ferrite, copper (Cu) -zinc (Zn) Ferrite compounds such as ferrite and manganese (Mn) -zinc (Zn) ferrite are also preferred.

前記複合磁性体中に含まれる前記磁性粉末含量は、10 vol%以上かつ95vol%以下とすることが好ましく、10 vol%以上が好ましく、10vol%以上90vol%以下の範囲が特に好ましい。これは、10 vol%以下では前記磁性粉末の含量が少なすぎて、高い比透磁率μrが得られないからであり、一方、磁性粉末の含量が多くなるにしたがって、複合磁性体のコーティングが難しくなり、特に、95vol%を超えると、前記複合磁性体中において前記磁性粉末の割合が多くなりすぎて、前記絶縁材料で均一にコーティングすることが出来ず、凝集体を形成し損失正接tanδが大きくなるからである。   The content of the magnetic powder contained in the composite magnetic material is preferably 10 vol% or more and 95 vol% or less, preferably 10 vol% or more, and particularly preferably in the range of 10 vol% or more and 90 vol% or less. This is because the content of the magnetic powder is too small at 10 vol% or less, and a high specific permeability μr cannot be obtained. On the other hand, as the content of the magnetic powder increases, it becomes difficult to coat the composite magnetic material. In particular, if it exceeds 95 vol%, the ratio of the magnetic powder in the composite magnetic body becomes too large to be uniformly coated with the insulating material, forming aggregates and increasing the loss tangent tan δ. Because it becomes.

前記磁性粉末の粒径は、0.01μm以上かつ10μm以下が好ましい。0.01μm以上かつ10μm以下が好ましい理由は、前記磁性粉末の粒径と飽和磁化は密接に関係しており、粒径が小さくなると個数の増加、粒子一個当たりの体積の減少、総表面積の増加等の変化を生じる。体積に比較して総表面積が増加することは、表面が関与する特性が粒子で支配的になる。一般に、表面層は内部と異なる組成・構造をもっているので、粒子が小さくなると磁性に寄与する原子が相対的に減少し、飽和磁化が小さくなる。従って、少なくとも0.01μm以上の平均粒径を有することが必要である。また粒径が大きくなり過ぎると、高周波において渦電流を生じるため、平均粒径の上限値は10μmである。   The particle size of the magnetic powder is preferably 0.01 μm or more and 10 μm or less. The reason why the thickness is preferably 0.01 μm or more and 10 μm or less is that the particle size and saturation magnetization of the magnetic powder are closely related, and as the particle size becomes smaller, the number increases, the volume per particle decreases, and the total surface area increases. Etc. are produced. The increase in the total surface area compared to the volume means that the properties involving the surface are dominated by the particles. In general, since the surface layer has a composition / structure different from that of the inside, when the particles become smaller, atoms contributing to magnetism relatively decrease and the saturation magnetization becomes smaller. Therefore, it is necessary to have an average particle size of at least 0.01 μm or more. If the particle size becomes too large, eddy currents are generated at high frequencies, so the upper limit of the average particle size is 10 μm.

次に、複合磁性材料を構成する絶縁性材料について説明する。   Next, the insulating material constituting the composite magnetic material will be described.

前記複合磁性体を回路基板の材料として用いる場合、特性インピーダンスを上昇させる観点からは誘電率が低いことが好ましく、前記絶縁性材料として、ポリイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、ポリフェニレン樹脂、ポリベンゾシクロブテン樹脂、ポリアリーレンエーテル樹脂、ポリシロキサン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、フッ素樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリシクロオレフィン樹脂、シアネート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリスチレン樹脂などの低誘電率の合成樹脂が好適に選択される。   When the composite magnetic material is used as a material for a circuit board, it is preferable that the dielectric constant is low from the viewpoint of increasing the characteristic impedance. As the insulating material, polyimide resin, polybenzoxazole resin, polyphenylene resin, polybenzocyclobutene Low dielectric constant synthetic resins such as resins, polyarylene ether resins, polysiloxane resins, epoxy resins, polyester resins, fluororesins, polyolefin resins, polycycloolefin resins, cyanate resins, polyphenylene ether resins, polystyrene resins are suitably selected. The

尚、コンデンサやアンテナ素子など高誘電率性が要求される場合には、Al、SiO、TiO、2MgO・SiO、MgTiO、CaTiO、SrTiO、BaTiOなどのセラミックもしくはこれら無機物と有機物の混合物などを適宜使用できる。 When a high dielectric constant is required such as a capacitor or an antenna element, ceramics such as Al 2 O 3 , SiO 2 , TiO 2 , 2MgO · SiO 2 , MgTiO 3 , CaTiO 3 , SrTiO 3 , BaTiO 3 or the like A mixture of these inorganic and organic materials can be used as appropriate.

本発明に係る複合磁性体の製造工程は、磁性粉末を溶剤中に分散させて混合しスラリーを製造する工程中に、溶剤に界面活性剤を添加した分散溶媒を製造する工程と、分散溶媒中に磁性粉末を混合する混合工程とを含み、当該磁性粉末を分散溶媒中に混合する際、分散媒体及び絶縁性材料が添加され、分散媒体及び絶縁性材料が添加された状態で、自転公転式混合を行う。   The manufacturing process of the composite magnetic body according to the present invention includes a process of manufacturing a dispersion solvent in which a surfactant is added to a solvent during a process of manufacturing a slurry by dispersing and mixing magnetic powder in a solvent, A mixing step of mixing the magnetic powder with the magnetic powder, and when the magnetic powder is mixed in the dispersion solvent, the dispersion medium and the insulating material are added. Mix.

この混合工程に用いることが出来る装置としては、ニーダ、ロールミル、ピンミル、サンドミル、ボールミル、遊星ボールミル等があるが、本発明に係る分散媒体を使用するためにはサンドミル、ボールミル、遊星ボールミル等が適している。   Equipment that can be used in this mixing step includes a kneader, roll mill, pin mill, sand mill, ball mill, planetary ball mill, etc., but a sand mill, ball mill, planetary ball mill, etc. are suitable for using the dispersion medium according to the present invention. ing.

分散媒体としては、アルミニウム、スチール、鉛等の金属類あるいは金属酸化物類、アミルナ、ジルコニア、二酸化ケイ素、チタニア等の酸化物焼結体、窒化ケイ素等の窒化物焼結体、炭化ケイ素等の珪化物焼結、ソーダガラス、鉛ガラス、高比重ガラス等のガラス類等が挙げられるが、本発明に係る分散媒体としては、比重6以上のジルコニア、スチール、ステンレス等が混合効率の点から好ましい。   Examples of the dispersion medium include metals or metal oxides such as aluminum, steel and lead, oxide sintered bodies such as amilna, zirconia, silicon dioxide and titania, nitride sintered bodies such as silicon nitride, and silicon carbide. Examples of the dispersion medium according to the present invention include zirconia, steel, and stainless steel having a specific gravity of 6 or more from the viewpoint of mixing efficiency. .

また、上記混合は分散媒体の衝突の衝撃によって行われるため、衝突回数が増すと分散性も向上する。従って、分散媒体の平均粒径が小さいほど単位体積あたりに充填される個数が増えて衝突回数が多くなり分散性も良くなるが、一方、あまり粒径が小さいとスラリーから分離することが困難となる。従って、少なくとも0.01mm以上の平均粒径を有することが必要である。また、粒径が大きくなり過ぎると上記の衝突回数が減って分散性能が低下するため、平均粒径の上限値は3.0mmである。   Further, since the mixing is performed by the impact of the collision of the dispersion medium, the dispersibility improves as the number of collisions increases. Therefore, the smaller the average particle size of the dispersion medium, the greater the number of particles filled per unit volume, the greater the number of collisions and the better the dispersibility. On the other hand, if the particle size is too small, it is difficult to separate from the slurry. Become. Therefore, it is necessary to have an average particle diameter of at least 0.01 mm. Further, if the particle size becomes too large, the number of collisions described above decreases and the dispersion performance decreases, so the upper limit of the average particle size is 3.0 mm.

また、混合攪拌時間は、原材料の初期投入量、攪拌の自転公転速度により適宜調節する必要がある。   Further, the mixing and stirring time needs to be appropriately adjusted depending on the initial input amount of raw materials and the rotation and revolution speed of stirring.

次に得られたスラリーの塗布方法について述べる。塗布方法はこれを公知の成形方法、例えばプレス法、ドクターブレード法、射出成形法により任意のシート形状に成形し、ドライフィルムを作製することができる。これらの方法の中で、複合磁性体の積層体を形成のためにはドクターブレード法によってシート状に成形することが望ましい。スラリーは上記の塗布方法に適した粘度調整のために、溶剤を揮発させて濃縮後に塗布を行う。必要があれば、スラリー塗布の後、乾燥前に磁場の配向により扁平状磁性粉末をシートと平行方向に配向する配向処理が行われる。   Next, a method for applying the obtained slurry will be described. As a coating method, a dry film can be produced by forming this into an arbitrary sheet shape by a known forming method such as a press method, a doctor blade method, or an injection molding method. Among these methods, it is desirable to form a laminated body of composite magnetic bodies into a sheet by a doctor blade method. The slurry is applied after volatilization of the solvent and concentration to adjust the viscosity suitable for the above application method. If necessary, after the slurry application, an orientation treatment for orienting the flat magnetic powder in a direction parallel to the sheet is performed by orientation of the magnetic field before drying.

最後に、このようにして得られたドライフィルムを、還元性雰囲気或いは真空中で熱処理及びプレス成型することにより、複合磁性体を得る。   Finally, the dry film thus obtained is heat-treated and press-molded in a reducing atmosphere or vacuum to obtain a composite magnetic body.

本発明に係る製造工程の最大の特徴は、高い飽和磁化を有する鉄或いは鉄系合金或いは高い電気抵抗率を有するフェライト化合物を溶剤中で絶縁材料と混合攪拌を行う際、混合容器に分散媒体を投入して高速(公転速度100rpm以上、自転速度100rpm以上)で自転公転攪拌を行うため、分散媒体により生じる強いせん断応力により磁性粒子の凝集粒子が解砕され、分散性が向上し、前記複合磁性体中において前記磁性粉末を均一かつ高濃度に配置できることである。   The greatest feature of the manufacturing process according to the present invention is that when a high saturation magnetization iron or an iron-based alloy or a ferrite compound having a high electrical resistivity is mixed and stirred with an insulating material in a solvent, a dispersion medium is added to the mixing container. Since the rotation and revolution stirring is performed at a high speed (revolution speed of 100 rpm or more, rotation speed of 100 rpm or more), the aggregated particles of the magnetic particles are crushed by the strong shear stress generated by the dispersion medium, and the dispersibility is improved. That is, the magnetic powder can be uniformly and highly concentrated in the body.

[実施例]
以下、実施例1及び2により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。
[Example]
EXAMPLES Hereinafter, although this invention is demonstrated concretely by Example 1 and 2, this invention is not limited by these Examples.

平均粒径0.1μmのFe磁性粉末1gを、キシレンおよびシクロペンタノン4:1混合液10gに界面活性剤として窒素含有のグラフトポリマーを溶解した分散液に混合し、ジルコニアビーズを用いて遊星攪拌を30分間実施した。遊星攪拌時の公転速度は2000rpm、自転速度は800rpmとした。このようにして得られたスラリーとポリシクロオレフィン樹脂を固形分比率40%に希釈して得た樹脂ワニス0.5gとを、さらにジルコニアビーズを用いた遊星攪拌で5分間混合した。   1 g of Fe magnetic powder with an average particle size of 0.1 μm is mixed with 10 g of xylene and cyclopentanone 4: 1 mixed solution with a dispersion of nitrogen-containing graft polymer as a surfactant, and planetary stirring is performed using zirconia beads. For 30 minutes. The revolution speed during planetary stirring was 2000 rpm, and the rotation speed was 800 rpm. The slurry thus obtained and 0.5 g of resin varnish obtained by diluting the polycycloolefin resin to a solid content ratio of 40% were further mixed for 5 minutes by planetary stirring using zirconia beads.

次に、得られた混合液をロータリーエバポレーターに導入し、50℃、2.7kPaで溶剤を蒸発させ、ドクターブレードにて塗布できる粘度とした。   Next, the obtained mixed liquid was introduced into a rotary evaporator, the solvent was evaporated at 50 ° C. and 2.7 kPa, and a viscosity capable of being applied with a doctor blade was obtained.

上記によって得られた混合液をドクターブレード法によってフィルム状に成型した後、1.6×10A/mの磁場をかけて磁性粒子を配向させながら、常温で乾燥させた。このようにして得られたドライフィルムを、減圧プレス装置によってプレス焼成を行った。プレス条件は常圧のまま130℃まで20分で昇温させ、その後2MPaの圧力をかけて5分間保持し、その後、160℃まで昇温させて40分間保持し、樹脂を硬化させて面積30mm角、厚さ約60μmの複合磁性体を得た。この複合磁性体の複素透磁率をパラレルライン法により測定したところ 1GHzにおいて比透磁率μr=5、磁気損失tanδ=0.1であった(図1参照)。この複合磁性体の構造写真を図2示す。 The mixture obtained as described above was formed into a film by the doctor blade method, and then dried at room temperature while orienting the magnetic particles by applying a magnetic field of 1.6 × 10 5 A / m. The dry film thus obtained was press fired with a reduced-pressure press. The press conditions were raised to 130 ° C. for 20 minutes at normal pressure, and then held for 5 minutes under a pressure of 2 MPa, then heated to 160 ° C. and held for 40 minutes to cure the resin and have an area of 30 mm. A composite magnetic body having a corner and a thickness of about 60 μm was obtained. When the complex magnetic permeability of this composite magnetic material was measured by the parallel line method, the relative magnetic permeability μr = 5 and the magnetic loss tan δ = 0.1 at 1 GHz (see FIG. 1). A structural photograph of this composite magnetic material is shown in FIG.

平均粒径0.1μmのマグネタイト(Fe)磁性粉末1gを用いて上記実施例1と同様の条件で複合磁性体を作製し、面積30mm角、厚さ60μmの複合磁性体を得た。この複合磁性体の複素透磁率をパラレルライン法により測定したところ、1GHzにおいて比透磁率μr=5、磁気損失tanδ=0.1であった(図3参照)。この複合磁性体の構造写真を図4示す。 Using 1 g of magnetite (Fe 3 O 4 ) magnetic powder having an average particle size of 0.1 μm, a composite magnetic body was produced under the same conditions as in Example 1 to obtain a composite magnetic body having an area of 30 mm square and a thickness of 60 μm. . When the complex magnetic permeability of this composite magnetic material was measured by the parallel line method, the relative magnetic permeability μr = 5 and the magnetic loss tan δ = 0.1 at 1 GHz (see FIG. 3). A structural photograph of this composite magnetic material is shown in FIG.

本発明によれば、磁性粉末として金属磁性粉末或いは金属酸化物磁性粉末を絶縁性材料中に好適に混合分散することにより、4GHz以下の周波数おいて比透磁率μrが1よりも大きく、かつ損失正接tanδが0.1以下である複合磁性体が得られる。該複合磁性体を回路基板及び電子部品の材料として適用することにより、誘電体のみを利用した電子部品では実現困難であった数十〜数百MHz帯域における情報通信機器の小型化、低消費電力化を実現することが可能となる。   According to the present invention, by appropriately mixing and dispersing metal magnetic powder or metal oxide magnetic powder in the insulating material as magnetic powder, the relative permeability μr is larger than 1 at a frequency of 4 GHz or less, and loss A composite magnetic body having a tangent tan δ of 0.1 or less is obtained. By applying the composite magnetic material as a material for circuit boards and electronic components, downsizing and low power consumption of information communication equipment in the tens to hundreds of MHz band, which was difficult to achieve with electronic components using only dielectrics Can be realized.

本発明の実施例1で得られた複合磁性体の磁気特性の値を周波数に対して示す値である。It is a value which shows the value of the magnetic characteristic of the composite magnetic body obtained in Example 1 of the present invention with respect to the frequency. 本発明の実施例1で得られた複合磁性体の走査型電子顕微鏡像である。It is a scanning electron microscope image of the composite magnetic body obtained in Example 1 of this invention. 本発明の実施例2で得られた複合磁性体の磁気特性の値を周波数に対して示す値である。It is a value which shows the value of the magnetic characteristic of the composite magnetic body obtained in Example 2 of the present invention with respect to the frequency. 本発明の実施例2で得られた複合磁性体の走査型電子顕微鏡像である。It is a scanning electron microscope image of the composite magnetic body obtained in Example 2 of the present invention.

Claims (19)

磁性粉末を絶縁性材料中に分散して構成される複合磁性体において、前記磁性粉末は鉄系金属磁性粉末又は金属酸化物磁性粉末であり、絶縁材料中に前記磁性粉末は10〜95vol%含まれており、複素透磁率の実部μr’が4GHz以下の周波数で1よりも大きく、かつ1GHz以下の周波数において損失正接tanδが0.1以下であることを特徴とする複合磁性体。   In a composite magnetic body constituted by dispersing magnetic powder in an insulating material, the magnetic powder is an iron-based metal magnetic powder or a metal oxide magnetic powder, and the magnetic powder is contained in 10 to 95 vol% in the insulating material. A composite magnetic body characterized in that the real part μr ′ of the complex permeability is greater than 1 at a frequency of 4 GHz or less and the loss tangent tan δ is 0.1 or less at a frequency of 1 GHz or less. 前記鉄系金属磁性粉末の材質は鉄(Fe)、鉄(Fe)−シリコン(Si)系合金、鉄(Fe)−窒素(N)系合金、鉄(Fe)−炭素(C)系合金、鉄(Fe)−ホウ素(B)系合金、鉄(Fe)−リン(P)系合金、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)系合金、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)−シリコン(Si)系合金からなる群より選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする請求項1に記載の複合磁性体。   The material of the iron metal magnetic powder is iron (Fe), iron (Fe) -silicon (Si) alloy, iron (Fe) -nitrogen (N) alloy, iron (Fe) -carbon (C) alloy, Iron (Fe) -boron (B) alloy, iron (Fe) -phosphorus (P) alloy, iron (Fe) -aluminum (Al) alloy, iron (Fe) -aluminum (Al) -silicon (Si) The composite magnetic body according to claim 1, wherein the composite magnetic body is at least one selected from the group consisting of a system alloy. 前記鉄系金属磁性粉末の材質はチタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、コバルト(Co)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ニオブ(Nb)、モリブデン(Mo)、インジウム(In)、スズ(Sn)のうちいずれか一種類以上の金属元素を添加した請求項2に記載した鉄系金属磁性粉末であることを特徴とする請求項1に記載の複合磁性体。   The iron-based metal magnetic powder is made of titanium (Ti), vanadium (V), chromium (Cr), manganese (Mn), cobalt (Co), copper (Cu), zinc (Zn), niobium (Nb), molybdenum. The iron-based metal magnetic powder according to claim 2, wherein one or more metal elements of (Mo), indium (In), and tin (Sn) are added. Composite magnetic material. 前記金属酸化物磁性粉末の材質はゲーサイト(FeOOH)、ヘマタイト(Fe)、マグネタイト(Fe)、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライト、ニッケル(Ni)−亜鉛(Zn)フェライト、コバルト(Co)フェライト、マンガン(Mn)フェライト、ニッケル(Ni)フェライト、銅(Cu)フェライト、亜鉛(Zn)フェライト、マグネシウム(Mg)フェライト、リチウム(Li)フェライト、マンガン(Mn)−マグネシウム(Mg)フェライト、銅(Cu)−亜鉛(Zn)フェライト、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライトからなる群より選ばれた少なくとも一つであることを特徴とする請求項1に記載の複合磁性体。 The material of the metal oxide magnetic powder is goethite (FeOOH), hematite (Fe 2 O 3 ), magnetite (Fe 3 O 4 ), manganese (Mn) -zinc (Zn) ferrite, nickel (Ni) -zinc (Zn ) Ferrite, cobalt (Co) ferrite, manganese (Mn) ferrite, nickel (Ni) ferrite, copper (Cu) ferrite, zinc (Zn) ferrite, magnesium (Mg) ferrite, lithium (Li) ferrite, manganese (Mn)- The at least one selected from the group consisting of magnesium (Mg) ferrite, copper (Cu) -zinc (Zn) ferrite, and manganese (Mn) -zinc (Zn) ferrite. Composite magnetic material. 前記磁性粉末の粒径は0.01〜10μmであることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の複合磁性体。   The composite magnetic body according to claim 1, wherein the magnetic powder has a particle size of 0.01 to 10 μm. 前記絶縁性材料は、ポリイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、ポリフェニレン樹脂、ポリベンゾシクロブテン樹脂、ポリアリーレンエーテル樹脂、ポリシロキサン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、フッ素樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリシクロオレフィン樹脂、シアネート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、およびポリスチレン樹脂のうち少なくとも一つを含む合成樹脂もしくは液相樹脂、及び、Al、SiO、TiO、2MgO・SiO、MgTiO、CaTiO、SrTiO、BaTiO、3Al・2SiO、ZrO、SiC、AlNのセラミックスからなる群より選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の複合磁性体。 The insulating material is polyimide resin, polybenzoxazole resin, polyphenylene resin, polybenzocyclobutene resin, polyarylene ether resin, polysiloxane resin, epoxy resin, urethane resin, polyester resin, polyester urethane resin, fluorine resin, polyolefin resin. , Polycycloolefin resin, cyanate resin, polyphenylene ether resin, and synthetic resin or liquid phase resin including at least one of polystyrene resin, and Al 2 O 3 , SiO 2 , TiO 2 , 2MgO · SiO 2 , MgTiO 3 2. It is at least one selected from the group consisting of ceramics of CaTiO 3 , SrTiO 3 , BaTiO 3 , 3Al 2 O 3 .2SiO 2 , ZrO 2 , SiC, and AlN. The composite magnetic body in any one of -4. 鉄系金属磁性粉末又は金属酸化物磁性粉末からなる磁性粉末と、絶縁性材料とを溶剤中に分散させて混合しスラリーを製造する工程と、前記スラリーを塗布、乾燥、焼成する工程とを含む複合磁性体の製造方法であって、前記スラリーの製造工程は、溶剤に界面活性剤を添加した分散溶媒を製造する工程と、該分散溶媒に前記磁性粉末を混合する工程とを含み、前記磁性粉末を混合する工程は分散媒体を添加する工程と、自転公転式混合を行う工程とを含むことを特徴とする複合磁性体の製造方法。   A step of producing a slurry by dispersing and mixing a magnetic powder made of iron-based metal magnetic powder or metal oxide magnetic powder and an insulating material in a solvent; and a step of applying, drying and firing the slurry. A method of manufacturing a composite magnetic body, wherein the slurry manufacturing step includes a step of manufacturing a dispersion solvent in which a surfactant is added to a solvent, and a step of mixing the magnetic powder in the dispersion solvent. The method for producing a composite magnetic body, wherein the step of mixing the powder includes a step of adding a dispersion medium and a step of carrying out rotation / revolution mixing. 前記自転公転式混合は、公転速度100rpm以上、自転速度100rpm以上で行うことを特徴とする請求項7に記載の複合磁性体の製造方法。   The method for producing a composite magnetic body according to claim 7, wherein the rotation / revolution mixing is performed at a rotation speed of 100 rpm or more and a rotation speed of 100 rpm or more. 前記スラリーの製造工程は、さらに絶縁性材料をスラリーに添加し混合する工程と、前記溶剤、前記界面活性剤、前記磁性粉末、前記分散媒体、および前記絶縁性材料の混合体から前記分散媒体を分離する工程とを含むことを特徴とする請求項7又は8に記載の複合磁性体の製造方法。   The slurry manufacturing step further includes adding and mixing an insulating material to the slurry, and mixing the dispersion medium from the solvent, the surfactant, the magnetic powder, the dispersion medium, and a mixture of the insulating materials. The method for producing a composite magnetic body according to claim 7, further comprising a step of separating. 前記分散媒体を分離する工程は、前記混合体を静置または遠心分離して前記混合体を前記分散媒体が含まれている部分と含まれていない部分とに分離する工程を含むことを特徴とする請求項9に記載の複合磁性体の製造方法。   The step of separating the dispersion medium includes a step of standing or centrifuging the mixture to separate the mixture into a portion containing the dispersion medium and a portion not containing the dispersion medium. The manufacturing method of the composite magnetic body of Claim 9. 前記鉄系金属磁性粉末の材質は鉄(Fe)、鉄(Fe)−コバルト(Co)系合金、鉄(Fe)−シリコン(Si)系合金、鉄(Fe)−窒素(N)系合金、鉄(Fe)−炭素(C)系合金、鉄(Fe)−ホウ素(B)系合金、鉄(Fe)−リン(P)系合金、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)系合金、鉄(Fe)−アルミニウム(Al)−シリコン(Si)系合金からなる群より選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする請求項7〜10のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法。   The material of the iron-based metal magnetic powder is iron (Fe), iron (Fe) -cobalt (Co) alloy, iron (Fe) -silicon (Si) alloy, iron (Fe) -nitrogen (N) alloy, Iron (Fe) -carbon (C) alloy, iron (Fe) -boron (B) alloy, iron (Fe) -phosphorus (P) alloy, iron (Fe) -aluminum (Al) alloy, iron ( The method for producing a composite magnetic body according to any one of claims 7 to 10, wherein the method is at least one selected from the group consisting of Fe) -aluminum (Al) -silicon (Si) alloys. 前記鉄系金属磁性粉末の材質はチタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、コバルト(Co)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、ニオブ(Nb)、モリブデン(Mo)、インジウム(In)、スズ(Sn)のうちいずれか一種類以上の金属元素を添加した請求項11に記載した鉄系金属磁性粉末であることを特徴とする請求項7〜10のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法。   The iron-based metal magnetic powder is made of titanium (Ti), vanadium (V), chromium (Cr), manganese (Mn), cobalt (Co), copper (Cu), zinc (Zn), niobium (Nb), molybdenum. The iron-based metal magnetic powder according to claim 11, wherein at least one metal element selected from (Mo), indium (In), and tin (Sn) is added. The manufacturing method of the composite magnetic body in any one. 前記金属酸化物磁性粉末の材質はゲーサイト(FeOOH)、ヘマタイト(Fe)、マグネタイト(Fe)、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライト、ニッケル(Ni)−亜鉛(Zn)フェライト、コバルト(Co)フェライト、マンガン(Mn)フェライト、ニッケル(Ni)フェライト、銅(Cu)フェライト、亜鉛(Zn)フェライト、マグネシウム(Mg)フェライト、リチウム(Li)フェライト、マンガン(Mn)−マグネシウム(Mg)フェライト、銅(Cu)−亜鉛(Zn)フェライト、マンガン(Mn)−亜鉛(Zn)フェライトからなる群より選ばれた少なくとも一つであることを特徴とする請求項7〜10のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法。 The material of the metal oxide magnetic powder is goethite (FeOOH), hematite (Fe 2 O 3 ), magnetite (Fe 3 O 4 ), manganese (Mn) -zinc (Zn) ferrite, nickel (Ni) -zinc (Zn ) Ferrite, cobalt (Co) ferrite, manganese (Mn) ferrite, nickel (Ni) ferrite, copper (Cu) ferrite, zinc (Zn) ferrite, magnesium (Mg) ferrite, lithium (Li) ferrite, manganese (Mn)- The at least one selected from the group consisting of magnesium (Mg) ferrite, copper (Cu) -zinc (Zn) ferrite, and manganese (Mn) -zinc (Zn) ferrite. The manufacturing method of the composite magnetic body in any one. 前記絶縁性材料は、ポリイミド樹脂、ポリベンゾオキサゾール樹脂、ポリフェニレン樹脂、ポリベンゾシクロブテン樹脂、ポリアリーレンエーテル樹脂、ポリシロキサン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、フッ素樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリシクロオレフィン樹脂、シアネート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、およびポリスチレン樹脂のうち少なくとも一つを含む合成樹脂もしくは液相樹脂、または、Al、SiO、TiO、2MgO・SiO、MgTiO、CaTiO、SrTiO、BaTiO、3Al・2SiO、ZrO、SiC、AlNのセラミックスからなる群より選ばれる少なくとも一つのセラミックスの原料であることを特徴とする請求項7〜13のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法。 The insulating material is polyimide resin, polybenzoxazole resin, polyphenylene resin, polybenzocyclobutene resin, polyarylene ether resin, polysiloxane resin, epoxy resin, polyester resin, fluorine resin, polyolefin resin, polycycloolefin resin, cyanate Synthetic resin or liquid phase resin including at least one of resin, polyphenylene ether resin, and polystyrene resin, or Al 2 O 3 , SiO 2 , TiO 2 , 2MgO · SiO 2 , MgTiO 3 , CaTiO 3 , SrTiO 3 , The raw material of at least one ceramic selected from the group consisting of ceramics of BaTiO 3 , 3Al 2 O 3 .2SiO 2 , ZrO 2 , SiC, and AlN, according to claim 7. The manufacturing method of the composite magnetic body of description. 前記磁性体粉末の混合工程において添加される分散媒体は、金属、金属酸化物、酸化物焼結体、窒化物焼結体、珪化物焼結、およびガラスからなる群より選ばれる少なくとも一つの粒体であることを特徴とする請求項10〜14のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法   The dispersion medium added in the mixing step of the magnetic powder is at least one particle selected from the group consisting of metal, metal oxide, oxide sintered body, nitride sintered body, silicide sintered, and glass. The method for producing a composite magnetic body according to claim 10, wherein the composite magnetic body is a body. 前記分散媒体は、アルミニウム、スチール、鉛、鉄酸化物、アミルナ、ジルコニア、二酸化ケイ素、チタニア、窒化ケイ素、炭化ケイ素、ソーダガラス、鉛ガラス、および高比重ガラスの少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項15に記載の複合磁性体の製造方法。   The dispersion medium includes at least one of aluminum, steel, lead, iron oxide, amyrna, zirconia, silicon dioxide, titania, silicon nitride, silicon carbide, soda glass, lead glass, and high specific gravity glass. The method for producing a composite magnetic body according to claim 15. 前記分散媒体は、比重が6以上であることを特徴とする請求項15又は16に記載の複合磁性体の製造方法。   The method for producing a composite magnetic body according to claim 15, wherein the dispersion medium has a specific gravity of 6 or more. 前記分散媒体は、ジルコニア、スチール、ステンレスのいずれかを含むことを特徴とする請求項17に記載の複合磁性体の製造方法。   The method of manufacturing a composite magnetic body according to claim 17, wherein the dispersion medium includes any one of zirconia, steel, and stainless steel. 前記分散媒体は、平均粒径が0.01mm以上、3.0mm以下の粒体であることを特徴とする請求項7〜18のいずれかに記載の複合磁性体の製造方法。   The method for producing a composite magnetic body according to any one of claims 7 to 18, wherein the dispersion medium is a granule having an average particle diameter of 0.01 mm to 3.0 mm.
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