JP2008293741A - Solid oxide fuel cell - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To ensure reliability in a joining part of a separator and a unit cell of a fuel cell. <P>SOLUTION: Separators 45, 49 are joined to the upper and lower surfaces of an outer edge part of a cell body 39 in their inner edge parts. In other words, the lower surface of the inner edge part of separator 45 on an air electrode side is airtightly brazed-joined over the whole periphery in a joining part 55 in an outer edge part on the upper surface of a solid electrolyte body 27. Similarly, the upper surface of the inner edge part of the separator 49 on a fuel electrode side is brazed-joined over the whole periphery in a joining part 57 in an outer edge part on the lower surface of a fuel electrode 25. By the structure joining the both separators from both sides of the cell body 39, even when stress is applied in the stacking direction of a solid oxide fuel cell 1, joining portions are less likely to be peeled off. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、燃料極及び空気極を有する固体電解質体を備えた固体電解質形燃料電池セルを積層した固体電解質形燃料電池に関するものである。   The present invention relates to a solid electrolyte fuel cell in which solid electrolyte fuel cells each including a solid electrolyte body having a fuel electrode and an air electrode are stacked.

従来より、燃料電池として、固体電解質（固体酸化物）を用いた固体酸化物形燃料電池が知られている。
この固体酸化物形燃料電池は、例えば板状の固体電解質体の各面に燃料極と空気極とを備えた燃料電池セルを、多数積層してスタックを形成し、燃料極に燃料ガスを供給するとともに、空気極に酸化剤ガス（例えば空気）を供給し、燃料及び酸素を固体電解質体を介して化学反応させることによって電力を発生させるものである。 Conventionally, a solid oxide fuel cell using a solid electrolyte (solid oxide) is known as a fuel cell.
In this solid oxide fuel cell, for example, a stack is formed by stacking a large number of fuel cells each provided with a fuel electrode and an air electrode on each surface of a plate-shaped solid electrolyte body, and fuel gas is supplied to the fuel electrode. In addition, an oxidant gas (for example, air) is supplied to the air electrode, and electric power is generated by chemically reacting fuel and oxygen through the solid electrolyte body.

上述した固体酸化物形燃料電池には、セル内にて燃料極側と空気極側とのガスの流通を分離するために、金属製の隔離セパレータが用いられており、この隔離セパレータは、例えば平板の燃料極支持形セルの固体電解質体の周縁部にて、金属ロウ材やガラスで接合されている（特許文献１参照）。   In the above-described solid oxide fuel cell, a metal separator is used to separate the gas flow between the fuel electrode side and the air electrode side in the cell. It joins with the metal brazing material and glass in the peripheral part of the solid electrolyte body of a flat fuel electrode support type cell (refer to patent documents 1).

また、これとは別に、燃料電池セルとの接合部を有する隔離セパレータを、撓ませた状態で積層して、スタック化する構造が開示されている（特許文献２参照）。
更に、隔離セパレータと燃料電池セルとの接合部において、隔離セパレータに凹部や凸部を設けて、接合部が酸化剤ガスや燃料ガスのどちらか一方と触れないようにする構造が開示されている（特許文献３参照）。
特開２０００−３３１６９２号公報 特開２００５−２０３２８３号公報 特開２００５−１７４７１４号公報 In addition to this, a structure is disclosed in which separator separators having joints with fuel cells are stacked in a bent state and stacked (see Patent Document 2).
Further, a structure is disclosed in which a concave portion or a convex portion is provided in the separator at the junction between the separator and the fuel cell so that the junction does not touch either the oxidant gas or the fuel gas. (See Patent Document 3).
JP 2000-331692 A Japanese Patent Laid-Open No. 2005-203283 JP 2005-174714 A

しかしながら、上述した特許文献１〜３の技術では、隔離セパレータと燃料電池セルの周縁部との接合部が１箇所であるため、長時間発電を継続すると、ガスの影響などによって、次第に接合部が劣化して、ガス漏れが発生する恐れがある。   However, in the techniques of Patent Documents 1 to 3 described above, there is only one joint between the separator and the peripheral edge of the fuel cell. Therefore, when power generation is continued for a long time, the joint gradually becomes thick due to the influence of gas and the like. Deterioration may cause gas leakage.

また、燃料電池セルと隔離セパレータとの接合部分は、燃料電池セルと隔離セパレータとが密着する方向への応力には強いが、特に剥離する方向への応力には抵抗する手段がないため、剥離方向への熱応力などに弱い可能性がある。   In addition, the joint between the fuel cell and the separator is strong against stress in the direction in which the fuel cell and the separator are in close contact with each other, but there is no means to resist stress particularly in the direction of peeling. May be vulnerable to thermal stress in the direction.

本発明は、上述した課題を解決するためになされたものであり、その目的は、隔離セパレータと燃料電池セルの接合部における信頼性を確保することにある。   The present invention has been made to solve the above-described problems, and an object of the present invention is to ensure reliability at the junction between the separator and the fuel cell.

（１）請求項１の発明は、固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極とを有するセル本体を備えた固体電解質形燃料電池セルを、ガスの流通を遮断するセル間セパレータを介して、複数積層した固体電解質形燃料電池であって、前記固体電解質形燃料電池セルのセル本体の周縁部の表裏両面にそれぞれ接合部を設け、該両接合部にてそれぞれ隔離セパレータを接合するとともに、該両隔離セパレータのうち少なくとも一方は、前記固体電解質体に接合しており、前記燃料極側と空気極側とのガス流通を遮断する隔離セパレータであることを特徴とする。
本発明では、隔離セパレータは、セル本体の周縁部の表裏両面に接合されているので、接合部にかかる応力が分散され、よって、接合の信頼性が向上する。特に２枚の隔離セパレータをセル本体を挟むように配置することにより、上下どちらの方向（厚み方向）の応力にも抵抗できるため、つまり、一方の隔離セパレータに対して剥離方向に応力が加わる場合は、他方の隔離セパレータには密着方向に応力が加わることになるため、セルの信頼性が向上するという顕著な効果を奏する。 (1) The invention of claim 1 is a solid electrolyte body, a fuel electrode provided on one surface of the solid electrolyte body and in contact with the fuel gas, and an air provided on the other surface of the solid electrolyte body and in contact with the oxidant gas. A solid oxide fuel cell comprising a plurality of stacked solid oxide fuel cells each having a cell body having an electrode, with an inter-cell separator interrupting gas flow, wherein the solid oxide fuel cell A joint is provided on each of the front and back surfaces of the peripheral edge of the cell body, and a separator is joined to each of the joints. At least one of the separators is joined to the solid electrolyte body, The separator is a separator that blocks gas flow between the fuel electrode side and the air electrode side.
In the present invention, since the separator is bonded to both the front and back surfaces of the peripheral portion of the cell main body, the stress applied to the bonded portion is dispersed, thereby improving the reliability of bonding. In particular, by placing two separators with the cell body in between, it can resist stress in either the upper or lower direction (thickness direction), that is, when stress is applied in the peeling direction to one separator Since the stress is applied to the other separator in the adhesion direction, the cell reliability is improved.

なお、両隔離セパレータのうち、固体電解質体に接合される隔離セパレータは、ガスの流通を遮断する機能を有することが必要であるが、他の例えば燃料極等に接合される隔離セパレータについては、必ずしもその必要はない。   Of the two separators, the separator that is joined to the solid electrolyte body needs to have a function of blocking the flow of gas. For other separators that are joined to the fuel electrode, for example, That is not always necessary.

（２）請求項２の発明では、前記燃料極上の前記固体電解質体側の面と反対側の面（例えば裏面）に、固体電解質接合層を形成するとともに、該固体電解質接合層に前記燃料極側に配置される隔離セパレータを接合したことを特徴とする。   (2) In the invention of claim 2, a solid electrolyte bonding layer is formed on a surface (for example, the back surface) opposite to the surface of the solid electrolyte body on the fuel electrode, and the fuel electrode side is formed on the solid electrolyte bonding layer. The isolation separator arrange | positioned in this is characterized by joining.

燃料極側に形成された固体電解質接合層（即ち固体電解質からなる層）は、固体電解質体と同様に緻密で強固であるので、隔離セパレータをこの固体電解質接合層に強固に接合することができる。   Since the solid electrolyte bonding layer (that is, the layer made of the solid electrolyte) formed on the fuel electrode side is dense and strong like the solid electrolyte body, the isolation separator can be firmly bonded to the solid electrolyte bonding layer. .

特に、燃料極は、燃料電池の作動時に還元されて組織が変化するので、本発明のように、燃料極側（裏側）に、燃料電池の作動時も含めて形態が安定した固体電解質接合層を形成することが好適である。   Particularly, since the structure of the fuel electrode is reduced when the fuel cell is operated and the structure is changed, as in the present invention, the solid electrolyte joining layer having a stable form including the time of operation of the fuel cell is provided on the fuel electrode side (back side). Is preferably formed.

更に、固体電解質接合層を、燃料極を挟んで固体電解質体側と反対側（裏側）に形成することにより、燃料極を挟んで対称に近い構成になり、即ち燃料極支持形セル（詳しくはそのセル本体）の断面形状が対称に近くなり、セル本体の反りによる変形も低減できるという利点がある。   Further, by forming the solid electrolyte joining layer on the opposite side (back side) with respect to the solid electrolyte body side with the fuel electrode interposed therebetween, the structure is almost symmetrical with respect to the fuel electrode. There is an advantage that the cross-sectional shape of the cell body) is nearly symmetrical and deformation due to warpage of the cell body can be reduced.

（３）請求項３の発明では、前記燃料極側の隔離セパレータによって、前記燃料極側のガス導入室とガス排出室とが分離されたことを特徴とする。
本発明では、燃料極側の隔離セパレータによって、燃料極側のガス導入室とガス排出室とを分離するので、セル内に導入された燃料ガスの全てが一旦燃料極を通過することになるため、燃料ガスが燃料極を素通りすることがない。よって、燃料ガスが有効利用されるので（燃料利用率が向上するので）、発電出力が向上する。 (3) The invention of claim 3 is characterized in that a gas introduction chamber and a gas discharge chamber on the fuel electrode side are separated by the separator on the fuel electrode side.
In the present invention, since the fuel electrode side gas separator and gas discharge chamber are separated by the fuel electrode side separator, all of the fuel gas introduced into the cell once passes through the fuel electrode. The fuel gas does not pass through the fuel electrode. Therefore, since the fuel gas is effectively used (since the fuel utilization rate is improved), the power generation output is improved.

（４）請求項４の発明では、前記燃料極上の前記固体電解質体側の面と反対側の面に、前記固体電解質接合層以外にも、部分的に固体電解質層を備えたことを特徴とする。
これによって、燃料ガスは、燃料極のほぼ中心から（燃料極内に）導入され、燃料極の周縁部を通って排出されることになる。そのため、セル本体（特に燃料極や固体電解質等）のほぼ全面にフレッシュな燃料ガスが供給されるため、大判セルにおける平面方向の電位差や電流密度差の低減につながり、熱応力の発生を抑制することができる。 (4) The invention of claim 4 is characterized in that a solid electrolyte layer is partially provided on the surface of the fuel electrode opposite to the surface on the solid electrolyte body side in addition to the solid electrolyte bonding layer. .
As a result, the fuel gas is introduced from substantially the center of the fuel electrode (into the fuel electrode) and discharged through the peripheral edge of the fuel electrode. As a result, fresh fuel gas is supplied to almost the entire surface of the cell body (especially the fuel electrode and solid electrolyte), leading to a reduction in potential difference and current density difference in the planar direction in large cells, and suppressing the generation of thermal stress. be able to.

（５）請求項５の発明では、前記隔離セパレータの少なくとも一方に、応力を緩和する撓み部を設けたことを特徴とする。
つまり、隔離セパレータに応力が加わった場合には、撓み部にて変形することにより（即ち隔離セパレータの可動範囲が広くなり）接合部にかかる応力を緩和できるので、接合の信頼性が向上する。 (5) The invention of claim 5 is characterized in that at least one of the isolation separators is provided with a bending portion for relaxing stress.
In other words, when stress is applied to the separator, the stress applied to the joint can be relieved by deformation at the bending portion (that is, the movable range of the separator is widened), so that the reliability of the joint is improved.

（６）請求項６の発明では、前記固体電解質体に接合される一方の隔離セパレータの接合代が、他方の隔離セパレータの接合代より小さいことを特徴とする。
本発明では、セル本体に２枚の隔離セパレータが接合されているので、固体電解質体に接合される一方の隔離セパレータ（例えば燃料極支持構造では空気極側の隔離セパレータ）の接合代を小さくできる。これにより、例えば発電性能に寄与する空気極の面積を広くできるため、発電性能が向上する。 (6) The invention of claim 6 is characterized in that a joining margin of one isolation separator joined to the solid electrolyte body is smaller than a joining allowance of the other isolation separator.
In the present invention, since the two separators are joined to the cell body, the joining margin of one separator (for example, the separator on the air electrode side in the fuel electrode support structure) joined to the solid electrolyte body can be reduced. . Thereby, for example, since the area of the air electrode that contributes to the power generation performance can be increased, the power generation performance is improved.

・ここで、前記固体電解質体は、電池の作動時に燃料極に導入される燃料ガス又は空気極に導入される酸化剤ガスのうちの一方の一部をイオンとして移動させることができるイオン伝導性を有する。このイオンとしては、例えば酸素イオン及び水素イオン等が挙げられる。また、燃料極は、還元剤となる燃料ガスと接触し、セルにおける負電極として機能する。空気極は、酸化剤となる酸化剤ガスと接触し、セルにおける正電極として機能する。   Here, the solid electrolyte body is capable of ionic conductivity that can move a part of one of the fuel gas introduced into the fuel electrode or the oxidant gas introduced into the air electrode during operation of the battery as ions. Have Examples of the ions include oxygen ions and hydrogen ions. Further, the fuel electrode comes into contact with the fuel gas that becomes the reducing agent and functions as a negative electrode in the cell. The air electrode is in contact with an oxidant gas serving as an oxidant and functions as a positive electrode in the cell.

・固体電解質体の材料としては、例えばＺｒＯ2系セラミック、ＬａＧａＯ3系セラミック、ＢａＣｅＯ3系セラミック、ＳｒＣｅＯ3系セラミック、ＳｒＺｒＯ3系セラミック、及びＣａＺｒＯ3系セラミック等が挙げられる。 Examples of the material of the solid electrolyte body include ZrO 2 ceramics, LaGaO 3 ceramics, BaCeO 3 ceramics, SrCeO 3 ceramics, SrZrO 3 ceramics, and CaZrO 3 ceramics.

・燃料極の材料としては、例えば、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、Ｓｃ、Ｙ等の希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニア等のＺｒＯ2系セラミック、ＣｅＯ2系セラミック等のセラミックのうちの少なくとも１種との混合物などが挙げられる。また、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ及びＦｅ等の金属が挙げられる。これらの金属は１種のみでもよいし、２種以上の金属の合金でもよい。更に、これらの金属及び／又は合金と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物（サーメットを含む）が挙げられる。また、Ｎｉ及びＦｅ等の金属の酸化物と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物などが挙げられる。 As the material of the fuel electrode, for example, ZrO 2 ceramics such as zirconia stabilized by at least one of metals such as Ni and Fe and rare earth elements such as Sc and Y, CeO 2 ceramics, etc. The mixture with at least 1 sort (s) of ceramics etc. are mentioned. Moreover, metals, such as Pt, Au, Ag, Pd, Ir, Ru, Rh, Ni, and Fe, are mentioned. These metals may be used alone or in an alloy of two or more metals. Further, a mixture (including cermet) of these metals and / or alloys and at least one of each of the above ceramics may be mentioned. Moreover, the mixture of metal oxides, such as Ni and Fe, and at least 1 type of each of the said ceramic etc. are mentioned.

・空気極の材料としては、例えば、各種の金属、金属の酸化物、金属の複酸化物等を用いることができる。金属としては、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ及びＲｈ等の金属又は２種以上の金属を含有する合金が挙げられる。更に、金属の酸化物としては、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｅ、Ｃｏ、Ｍｎ及びＦｅ等の酸化物（Ｌａ2Ｏ3、ＳｒＯ、Ｃｅ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3、ＭｎＯ2及びＦｅＯ等）が挙げられる。また、複酸化物としては、少なくともＬａ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｃｏ、Ｆｅ及びＭｎ等を含有する複酸化物（Ｌａ1-XＳｒXＣｏＯ3系複酸化物、Ｌａ1-XＳｒXＦｅＯ3系複酸化物、Ｌａ1-XＳｒXＣｏ1-YＦｅYＯ3系複酸化物、Ｌａ1-XＳｒXＭｎＯ3系複酸化物、Ｐｒ1-XＢａXＣｏＯ3系複酸化物及びＳｍ1-XＳｒXＣｏＯ3系複酸化物等）が挙げられる。 As the material for the air electrode, for example, various metals, metal oxides, metal double oxides, and the like can be used. Examples of the metal include metals such as Pt, Au, Ag, Pd, Ir, Ru, and Rh, or alloys containing two or more metals. Furthermore, examples of the metal oxide include oxides such as La, Sr, Ce, Co, Mn and Fe (La 2 O 3 , SrO, Ce 2 O 3 , Co 2 O 3 , MnO 2 and FeO). It is done. In addition, as the double oxide, a double oxide containing at least La, Pr, Sm, Sr, Ba, Co, Fe, Mn, etc. (La 1-X Sr X CoO 3 -based double oxide, La 1-X Sr X FeO 3 -based double oxide, La 1-X Sr X Co 1-Y Fe Y O 3 -based double oxide, La 1-X Sr X MnO 3 -based double oxide, Pr 1-X Ba X CoO 3 -based double oxide Oxides and Sm 1-X Sr X CoO 3 -based double oxides).

・隔離セパレータの材料としては、耐熱性、化学的安定性、強度等の優れた材料を使用でき、例えばステンレス鋼、ニッケル基合金、クロム基合金等の耐熱合金等の金属材料が挙げられる。   As the material for the separator, an excellent material such as heat resistance, chemical stability, and strength can be used, and examples thereof include metal materials such as heat-resistant alloys such as stainless steel, nickel-base alloys, and chromium-base alloys.

具体的には、ステンレス鋼としては、フェライト系ステンレス鋼、マルテンサイト系ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼が挙げられる。フェライト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ４３０、ＳＵＳ４３４、ＳＵＳ４０５等が挙げられる。マルテンサイト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ４０３、ＳＵＳ４１０、ＳＵＳ４３１等が挙げられる。オーステナイト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ２０１、ＳＵＳ３０１、ＳＵＳ３０５等が挙げられる。更に、ニッケル基合金としては、インコネル６００、インコネル７１８、インコロイ８０２等が挙げられる。クロム基合金としては、Ｄｕｃｒｌｌｏｙ ＣＲＦ（９４Ｃｒ５Ｆｅ１Ｙ2Ｏ3）等が挙げられる。 Specifically, examples of stainless steel include ferritic stainless steel, martensitic stainless steel, and austenitic stainless steel. Examples of ferritic stainless steel include SUS430, SUS434, and SUS405. Examples of martensitic stainless steel include SUS403, SUS410, and SUS431. Examples of austenitic stainless steel include SUS201, SUS301, and SUS305. Further, examples of the nickel-based alloy include Inconel 600, Inconel 718, Incoloy 802, and the like. Examples of the chromium-based alloy include Ducrloy CRF (94Cr5Fe1Y 2 O 3 ).

・隔離セパレータを接合する材料（接合部を構成する材料）としては、金属ロウ材やガラスなど、各種の接合材を使用でき、燃料電池の作動温度や寿命特性を勘案し、種々の材料を選択できる。例えばロウ材としては、Ｎｉロウ材、 Ａｇ、Ａｇを主成分とする合金、及びＡｇやＡｇを主成分とする合金にＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｃｒ2Ｏ3、ＣｕＯなどから選ばれる金属酸化物を少量（数質量％）添加したロウ材を採用でき、ガラスとしては、ＣａＯ−Ａｌ2Ｏ3−ＳｉＯ2を主成分とする結晶化ガラスなどを採用できる。 ・ As the material for joining the separator (material that constitutes the joint), various joining materials such as metal brazing material and glass can be used, and various materials are selected in consideration of the operating temperature and life characteristics of the fuel cell. it can. For example, as a brazing material, a metal selected from SiO 2 , Al 2 O 3 , Cr 2 O 3 , CuO, etc. as Ni brazing material, an alloy mainly composed of Ag and Ag, and an alloy mainly composed of Ag and Ag. A brazing material to which a small amount (several mass%) of an oxide is added can be used. As the glass, crystallized glass containing CaO—Al 2 O 3 —SiO 2 as a main component can be used.

・固体電解質形燃料電池を用いて発電を行う場合、燃料極側には燃料ガスを導入し、空気極側には酸化剤ガスを導入する。
燃料ガスとしては、水素、還元剤となる炭化水素、水素と炭化水素との混合ガス、及びこれらのガスを所定温度の水中を通過させ加湿した燃料ガス、これらのガスに水蒸気を混合させた燃料ガス等が挙げられる。炭化水素は特に限定されず、例えば、天然ガス、ナフサ、石炭ガス化ガス等が挙げられる。この燃料ガスとしては水素が好ましい。これらの燃料ガスは１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用することもできる。また、５０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスを含有していてもよい。 When performing power generation using a solid oxide fuel cell, a fuel gas is introduced to the fuel electrode side and an oxidant gas is introduced to the air electrode side.
As fuel gas, hydrogen, hydrocarbon as a reducing agent, mixed gas of hydrogen and hydrocarbon, fuel gas obtained by passing these gases through water at a predetermined temperature and humidified, and fuel obtained by mixing these gases with water vapor Gas etc. are mentioned. The hydrocarbon is not particularly limited, and examples thereof include natural gas, naphtha, and coal gasification gas. The fuel gas is preferably hydrogen. These fuel gas may use only 1 type and can also use 2 or more types together. Moreover, you may contain inert gas, such as nitrogen and argon of 50 volume% or less.

酸化剤ガスとしては、酸素と他の気体との混合ガス等が挙げられる。更に、この混合ガスには８０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスが含有されていてもよい。これらの酸化剤ガスのうちでは安全であって、且つ安価であるため、空気（約８０体積％の窒素が含まれている。）が好ましい。   Examples of the oxidizing gas include a mixed gas of oxygen and another gas. Further, the mixed gas may contain 80% by volume or less of an inert gas such as nitrogen and argon. Of these oxidant gases, air (containing about 80% by volume of nitrogen) is preferred because it is safe and inexpensive.

次に、本発明の最良の形態の例（実施例）について、すなわち、固体電解質形燃料電池の実施例について説明する。   Next, an example (example) of the best mode of the present invention, that is, an example of a solid oxide fuel cell will be described.

ａ）まず、固体電解質形燃料電池モジュール（以下単に固体電解質形燃料電池と記す）の構成について説明する。
図１に示す様に、本実施例の固体電解質形燃料電池１は、燃料ガス（例えば水素）と酸化剤ガス（例えば空気（詳しくは空気中の酸素））との供給を受けて発電を行う装置であり、図示しない断熱容器に収容されている。 a) First, the configuration of a solid oxide fuel cell module (hereinafter simply referred to as a solid oxide fuel cell) will be described.
As shown in FIG. 1, the solid oxide fuel cell 1 according to the present embodiment generates power by receiving supply of a fuel gas (for example, hydrogen) and an oxidant gas (for example, air (specifically, oxygen in the air)). It is a device and is accommodated in a heat insulating container (not shown).

この固体電解質形燃料電池１は、層状の固体電解質形燃料電池セル３が複数個（例えば８個）積層された固体電解質形燃料電池スタック４と、固体電解質形燃料電池スタック４の下側に配置された層状のガス予熱部５とが、（僅かな間隙を介して）積層されて、ボルト７〜２１により一体化された積層体である。   This solid oxide fuel cell 1 is disposed under a solid electrolyte fuel cell stack 4 in which a plurality of (for example, eight) layered solid electrolyte fuel cell cells 3 are stacked, and below the solid electrolyte fuel cell stack 4. The layered gas preheating part 5 is laminated (via a slight gap) and is a laminated body integrated by bolts 7 to 21.

なお、本実施例では、空気の入口と出口は、異なるボルト７、９により、固体電解質形燃料電池１の上部に設定されている。また、同様なボルト１１によって、燃料ガスの入口は、固体電解質形燃料電池１の下部に設定されるとともに、燃料ガスの出口は、固体電解質形燃料電池１の上部に設定されている。   In the present embodiment, the air inlet and outlet are set at the upper part of the solid oxide fuel cell 1 by different bolts 7 and 9. Further, by the same bolt 11, the fuel gas inlet is set at the lower part of the solid oxide fuel cell 1, and the fuel gas outlet is set at the upper part of the solid oxide fuel cell 1.

このうち、固体電解質形燃料電池セル３は、図２に分解して示す様に、いわゆる燃料極支持膜タイプのセルであり、燃料ガス流路２３側には、燃料極（アノード）２５が配置されるとともに、燃料極２５の同図上側の表面には薄膜の固体電解質体２７が形成され、その固体電解質体２７の空気流路３１側の表面には、空気極（カソード）２９が形成されている。   Among these, the solid electrolyte fuel cell 3 is a so-called fuel electrode supporting membrane type cell as shown in an exploded view in FIG. 2, and a fuel electrode (anode) 25 is disposed on the fuel gas flow path 23 side. At the same time, a thin-film solid electrolyte body 27 is formed on the upper surface of the fuel electrode 25, and an air electrode (cathode) 29 is formed on the surface of the solid electrolyte body 27 on the air flow path 31 side. ing.

また、空気極２９と上方の金属製のインターコネクタ（セル３間の導通を確保するとともにガス流路を遮断するプレート：セル間セパレータ）３３との間には、その導通を確保するために、（例えば空気極２９と同様なＬＳＣＦ、ＬＳＭ等からなる）空気極側集電体３５が配置されている。同様に、燃料極２５と下方の金属製のセル間セパレータ３３との間には、その導通を確保するために、通気性を有する例えばＮｉフェルトからなる燃料極側集電体３７が配置されている。尚、以下では、この燃料極２５と固体電解質体２７と空気極２９とをセル本体３９と称する。   In addition, in order to ensure the electrical connection between the air electrode 29 and the upper metal interconnector (a plate that ensures electrical conduction between the cells 3 and blocks the gas flow path) 33, An air electrode side current collector 35 (for example, made of LSCF, LSM, etc. similar to the air electrode 29) is disposed. Similarly, a fuel electrode-side current collector 37 made of, for example, Ni felt having air permeability is disposed between the fuel electrode 25 and the lower metal inter-cell separator 33 to ensure electrical connection. Yes. Hereinafter, the fuel electrode 25, the solid electrolyte body 27, and the air electrode 29 are referred to as a cell body 39.

更に詳しくは、この固体電解質形燃料電池セル３は、上下一対のセル間セパレータ３３、３３の間に、空気流路３１側の金属製の空気極フレーム４１と、セラミックス製の絶縁フレーム４３と、セル本体３９を接合して配置するとともにガス流路を遮断する金属製の空気極側隔離セパレータ４５及び燃料極側隔離セパレータ４９と、両隔離セパレータ４５、４９の間に配置された金属製の中間フレーム４７と、燃料ガス流路２３側の金属製の燃料極フレーム５１とを備えている。   More specifically, this solid oxide fuel cell 3 includes a metal air electrode frame 41 on the air flow path 31 side, a ceramic insulating frame 43, between a pair of upper and lower cell separators 33, 33, Metal air electrode side isolation separator 45 and fuel electrode side isolation separator 49 which are arranged by joining cell body 39 and shutting off the gas flow path, and a metal intermediate portion arranged between both isolation separators 45, 49 A frame 47 and a metal fuel electrode frame 51 on the fuel gas flow path 23 side are provided.

尚、隣り合う固体電解質形燃料電池セル３の間のセル間セパレータ３３は共有されるので、上下両端の固体電解質形燃料電池セル３以外は、セル間には、１枚のセル間セパレータが配置されるだけである。   In addition, since the inter-cell separator 33 between the adjacent solid electrolyte fuel cells 3 is shared, one inter-cell separator is disposed between the cells except for the solid electrolyte fuel cells 3 at the upper and lower ends. It is only done.

従って、空気極フレーム４１と絶縁フレーム４３と空気極側隔離セパレータ（その外周縁部）４５と中間フレーム４７と燃料極側隔離セパレータ（その外周縁部）４９と燃料極フレーム５１等により、ボルト７〜２１が貫く貫通孔５２が形成された固体電解質形燃料電池セル３の枠部５３が構成されている。   Accordingly, the air electrode frame 41, the insulating frame 43, the air electrode side isolation separator (the outer peripheral edge portion) 45, the intermediate frame 47, the fuel electrode side isolation separator (the outer peripheral edge portion) 49, the fuel electrode frame 51, etc. The frame part 53 of the solid oxide fuel cell 3 in which the through-hole 52 which -21 penetrates was formed is comprised.

つまり、固体電解質形燃料電池１（従って固体電解質形燃料電池セル３）は、図２の上方から見ると略正方形であり、その中央に配置されたセル本体３９の周囲を囲むように、略正方形の枠体である、空気極フレーム４１と絶縁フレーム４３と空気極側隔離セパレータ４５と中間フレーム４７と燃料極側隔離セパレータ４９と燃料極フレーム５１が配置されている。   That is, the solid oxide fuel cell 1 (and hence the solid oxide fuel cell 3) is substantially square when viewed from above in FIG. 2, and is substantially square so as to surround the periphery of the cell main body 39 disposed at the center thereof. The air electrode frame 41, the insulating frame 43, the air electrode side separator 45, the intermediate frame 47, the fuel electrode side separator 49, and the fuel electrode frame 51 are disposed.

このうち、特に両隔離セパレータ４５、４９は、他のフレーム４１、４３、４７、５１に比べて、中央部の開口部分が少なく、その内縁部がセル本体３９の外縁部の上下の各面に接合されている。   Among these separators, both the separators 45 and 49 have a smaller opening at the center than the other frames 41, 43, 47, and 51, and their inner edges are on the upper and lower surfaces of the outer edge of the cell body 39. It is joined.

つまり、空気極側隔離セパレータ４５の内縁部の下面は、固体電解質体２７の上面の外縁部の（ロウ材からなる）接合部５５にて、気密するように全周にわたってロウ付け接合されている。尚、固体電解質体２７は、燃料極２５に比べて緻密で硬質であるので、空気極側隔離セパレータ４５は、この固体電解質体２７に強固に接合することにより、空気極２９側と燃料極２５側とを気密している。   That is, the lower surface of the inner edge portion of the air electrode side separator 45 is brazed and bonded to the entire periphery at the bonding portion 55 (made of the brazing material) on the outer edge portion of the upper surface of the solid electrolyte body 27 so as to be airtight. . Since the solid electrolyte body 27 is denser and harder than the fuel electrode 25, the air electrode side separator 45 is firmly joined to the solid electrolyte body 27, whereby the air electrode 29 side and the fuel electrode 25. Airtight with the side.

同様に、燃料極側隔離セパレータ４９の内縁部の上面も、燃料極２５の下面の外縁部の（ロウ材からなる）接合部５７にて、全周にわたってロウ付け接合されている。
このように、両隔離セパレータをセル本体３９の両側から接合する構造により、固体電解質形燃料電池１の積層方向に応力が加わった場合でも、接合部分が剥離しにくくなっている。 Similarly, the upper surface of the inner edge portion of the fuel electrode side separator 49 is also joined by brazing over the entire circumference at a joint portion 57 (made of a brazing material) on the outer edge portion of the lower surface of the fuel electrode 25.
As described above, the structure in which the two separators are joined from both sides of the cell main body 39 makes it difficult for the joined portion to peel off even when stress is applied in the stacking direction of the solid oxide fuel cell 1.

また、図３に示す様に（尚、図３では説明の簡易化のためにセルの数は少なくしてある）、前記燃料ガス予熱部５は、一対の遮蔽プレート８１、８３及び枠体８５に囲まれた層状の内部空間５５を有し、その空間５５に外部から導入された燃料ガスを通過させる際に、（周囲からの熱を受けて）燃料ガスを予熱し、暖められた燃料ガスを固体電解質形燃料電池スタック４側に供給する層状の装置である。   As shown in FIG. 3 (note that the number of cells is reduced in FIG. 3 for simplicity of explanation), the fuel gas preheating unit 5 includes a pair of shielding plates 81 and 83 and a frame 85. The fuel gas is heated by preheating the fuel gas (in response to the heat from the surroundings) when the fuel gas introduced from the outside is passed through the space 55. Is a layered device that supplies the fuel to the solid oxide fuel cell stack 4 side.

この燃料ガス予熱部５は、固体電解質形燃料電池スタック４の下面側にて、スペーサ５７を介して、ボルト７〜２１にて一体に積層固定されている。
前記ボルト７〜２１は、上述した様に、固体電解質形燃料電池１を積層方向に押圧して固体電解質形燃料電池セル３及び燃料ガス予熱部５を拘束するために用いる部材であり、その構造から２種類のボルト７〜２１が使用されている。 The fuel gas preheating part 5 is integrally laminated and fixed by bolts 7 to 21 via a spacer 57 on the lower surface side of the solid oxide fuel cell stack 4.
As described above, the bolts 7 to 21 are members used to restrain the solid oxide fuel cell 3 and the fuel gas preheating portion 5 by pressing the solid oxide fuel cell 1 in the stacking direction. Two types of bolts 7 to 21 are used.

即ち、前記図１に示す様に、単に固体電解質形燃料電池１を押圧するための第１のボルト１３〜２１と、内部に燃料ガス又は空気が流通するガス流路を備えた第２のボルト７〜１１である。   That is, as shown in FIG. 1, the first bolts 13 to 21 for simply pressing the solid oxide fuel cell 1 and the second bolt provided with a gas flow path through which fuel gas or air flows. 7-11.

このうち、第２のボルト７〜１１には、図３に示す様に、空気のガス流路を備えた空気用のボルト（中空ボルト）７、９と燃料ガスのガス流路を備えた燃料用のボルト（中空ボルト）１１がある。尚、使用する第２のボルト７〜１１の本数は、固体電解質形燃料電池１の構造や定格等に応じて適宜選択できる。   Among these, the second bolts 7 to 11 include air bolts (hollow bolts) 7 and 9 having an air gas flow path and a fuel having a gas flow path for fuel gas, as shown in FIG. There is a bolt (hollow bolt) 11 for use. The number of second bolts 7 to 11 to be used can be appropriately selected according to the structure and rating of the solid oxide fuel cell 1.

尚、各ボルト７〜２１と固体電解質形燃料電池スタック４とは、絶縁リング等の絶縁板（図示しない）により電気的に絶縁されている（以下各実施例も同様）。
ｂ）次に、固体電解質形燃料電池１のガス流路について説明する。 The bolts 7 to 21 and the solid oxide fuel cell stack 4 are electrically insulated by an insulating plate (not shown) such as an insulating ring (the same applies to the following embodiments).
b) Next, the gas flow path of the solid oxide fuel cell 1 will be described.

尚、図３では、図面の大きさの関係で、各ボルトの中心孔から連通路などに至る横穴等の構成は省略して流路を模式的に示してある（以下同様）。
(1)空気の流路（空気の流れを実線の矢印で示す）
図３（ａ）に示す様に、空気用のボルト７の上方から供給された空気は、そのボルト７の軸中心に形成された中心孔５９に導入され、各固体電解質形燃料電池セル３の側方にあけられた連通路６１等を介してセル内の空気流路３１側に導入される。 In FIG. 3, the flow path is schematically shown by omitting the configuration of a horizontal hole or the like from the center hole of each bolt to the communication path or the like because of the size of the drawing (hereinafter the same).
(1) Air flow path (Indicated by solid arrows)
As shown in FIG. 3 (a), air supplied from above the bolt 7 for air is introduced into a center hole 59 formed at the axial center of the bolt 7, so that each solid oxide fuel cell 3 The air is introduced into the air flow path 31 in the cell through the communication passage 61 or the like opened laterally.

次に、セル内の空気流路３１の空気は、他の連通路６３から、前記と同様な図示しない横穴等を介して、他の空気用（排出用）のボルト９の中心孔６５に排出され、その上方よりスタック外に排出される。   Next, the air in the air flow path 31 in the cell is discharged from the other communication passage 63 to the center hole 65 of the bolt 9 for other air (for discharge) through a lateral hole (not shown) similar to the above. And is discharged out of the stack from above.

(2)燃料の流路（燃料の流れを破線の矢印で示す）
図３（ｂ）に示す様に、燃料用のボルト１１の下方から供給された燃料ガスは、そのボルト１１の軸中心に形成された中心孔６７Ａに導入され、燃料ガス予熱部５の連通路６９から内部空間５５に供給される。尚、燃料用のボルト１１の中心孔６７は、下方の中心孔６７Ａと上方の中心孔６７Ｂとからなり、燃料ガス予熱部５と固体電解質形燃料電池スタック４との間にて閉塞されている。 (2) Fuel flow path (shown by broken arrows)
As shown in FIG. 3B, the fuel gas supplied from below the fuel bolt 11 is introduced into a center hole 67 </ b> A formed at the axial center of the bolt 11, and the communication path of the fuel gas preheating unit 5. 69 is supplied to the internal space 55. The center hole 67 of the fuel bolt 11 is composed of a lower center hole 67A and an upper center hole 67B, and is closed between the fuel gas preheating portion 5 and the solid oxide fuel cell stack 4. .

次に、燃料ガス予熱部５の内部空間５５に供給された燃料ガスは、周囲からの熱を受けて予熱され、予熱後の燃料ガスは、同様な他の連通路７１から、他の燃料用のボルト１３の中心孔７３に導入される。   Next, the fuel gas supplied to the internal space 55 of the fuel gas preheating unit 5 is preheated by receiving heat from the surroundings, and the preheated fuel gas is supplied from another similar communication passage 71 to another fuel. It is introduced into the center hole 73 of the bolt 13.

次に、燃料ガスは、固体電解質形燃料電池スタック４の各連通路７５から、各セル内の燃料ガス流路２３に供給される。
次に、各セル内の燃料ガス流路２３の燃料ガスは、同様な他の連通路７７を介して、燃料用のボルト１１の中心孔６７Ｂに排出され、その上方よりスタック外に排出される。 Next, the fuel gas is supplied from each communication path 75 of the solid oxide fuel cell stack 4 to the fuel gas flow path 23 in each cell.
Next, the fuel gas in the fuel gas flow path 23 in each cell is discharged to the center hole 67B of the bolt 11 for fuel via another similar communication passage 77, and is discharged out of the stack from above. .

ｃ）次に、固体電解質形燃料電池１の製造方法について、簡単に説明する。
まず、例えばＳＵＳ４３０からなる板材を打ち抜いて、セル間セパレータ３３、空気極フレーム４１、隔離セパレータ４５、４９、中間フレーム４７、燃料極フレーム５１、遮蔽プレート８１、８３、枠体８５、スペーサ５７を製造した。 c) Next, a method for manufacturing the solid oxide fuel cell 1 will be briefly described.
First, for example, a plate made of SUS430 is punched to manufacture the inter-cell separator 33, the air electrode frame 41, the separator separators 45 and 49, the intermediate frame 47, the fuel electrode frame 51, the shielding plates 81 and 83, the frame body 85, and the spacer 57. did.

また、定法により、ＭｇＯとスピネルを主成分とするグリーンシートを所定形状に形成し、焼成して、絶縁フレーム４３を製造した。
更に、固体電解質形燃料電池セル３のセル本体３９を、定法に従って製造した。具体的には、燃料極２５のグリーンシート上に、固体電解質体２７の材料を印刷し、その上に空気極２９の材料を印刷し、その後焼成してセル本体３９を製造した。 In addition, an insulating frame 43 was manufactured by forming a green sheet having MgO and spinel as main components into a predetermined shape and firing it by a conventional method.
Furthermore, the cell main body 39 of the solid oxide fuel cell 3 was manufactured according to a conventional method. Specifically, the material of the solid electrolyte body 27 was printed on the green sheet of the fuel electrode 25, the material of the air electrode 29 was printed thereon, and then fired to manufacture the cell body 39.

その後、セル本体３９の外周部（外縁部）を、両隔離セパレータ４５、４９の内縁部で挟むように配置するとともに、枠部５３を形成するように、空気極フレーム４１、絶縁フレーム４３、空気極側隔離セパレータ４５、中間フレーム４７、燃料極側隔離セパレータ４７、燃料極フレーム５１の順で、ボルト１１〜２１を通す貫通孔５２が一致するように重ね合わせ、治具を用いて組み付けて、その接触部分をロウ材により接合一体化した。   Thereafter, the outer peripheral portion (outer edge portion) of the cell main body 39 is disposed so as to be sandwiched between the inner edge portions of the two separators 45 and 49, and the air electrode frame 41, the insulating frame 43, the air are formed so as to form the frame portion 53. The pole-side isolation separator 45, the intermediate frame 47, the fuel electrode-side isolation separator 47, and the fuel electrode frame 51 are stacked so that the through-holes 52 through which the bolts 11 to 21 are aligned, and assembled using a jig, The contact portion was joined and integrated with a brazing material.

なお、ロウ材としては、例えばＡｇを主成分とする合金（Ａｇ９５質量％−Ｐｄ５質量％）を用いることができ、ロウ付け方法としては、例えばロウ材箔を接合する部材間に配置して加熱するなど、周知の方法を採用できる。   As the brazing material, for example, an alloy containing Ag as a main component (Ag 95% by mass—Pd 5% by mass) can be used. As the brazing method, for example, a brazing material foil is disposed between the members to be joined and heated. For example, a known method can be adopted.

次に、上述のように接合一体化した部材を用い、前記図３の固体電解質形燃料電池１の構成となるように、セル間セパレータ３３、空気極側集電体３５、燃料極側集電体３７、スペーサ５７、遮蔽プレート８１、８３、枠体８５などを、積層して一体にして、固体電解質形燃料電池１を組み付けた。   Next, the inter-cell separator 33, the air electrode side current collector 35, and the fuel electrode side current collector are used so as to obtain the configuration of the solid electrolyte fuel cell 1 of FIG. The solid electrolyte fuel cell 1 was assembled by laminating the body 37, the spacer 57, the shielding plates 81 and 83, the frame body 85, and the like.

そして、この固体電解質形燃料電池１の枠部５３に形成した貫通孔５２にボルト７〜２１を嵌め込むとともに、それらの両端からナット８７（図３（ａ）参照）を螺合させて締め付け、固体電解質形燃料電池１を押圧して一体化した。   Then, the bolts 7 to 21 are fitted into the through holes 52 formed in the frame portion 53 of the solid oxide fuel cell 1, and nuts 87 (see FIG. 3A) are screwed and tightened from both ends thereof. The solid oxide fuel cell 1 was pressed and integrated.

尚、燃料ガスや空気をモジュール外に排出（又はモジュール内に導入）しないボルトには、有底のナットを使用して開口部を封鎖する。
ｃ）次に、本実施例の効果について説明する。 For bolts that do not discharge fuel gas or air out of the module (or are introduced into the module), a bottomed nut is used to seal the opening.
c) Next, the effect of the present embodiment will be described.

本実施例では、図４に要部を示す様に、空気極側隔離セパレータ４５の内縁部の下面は、固体電解質体２７の上面の外縁部の接合部５５にて接合され、同様に、燃料極側隔離セパレータ４９の内縁部の上面も、燃料極２５の下面の外縁部の接合部５７にて接合されている。   In this embodiment, as shown in FIG. 4, the lower surface of the inner edge portion of the air electrode side separator 45 is joined at a joint portion 55 of the outer edge portion of the upper surface of the solid electrolyte body 27. The upper surface of the inner edge portion of the pole-side separator 49 is also joined at the joint portion 57 of the outer edge portion of the lower surface of the fuel electrode 25.

つまり、両隔離セパレータ４５、４９はセル本体３９の両表面に接合されているので、固体電解質形燃料電池１の積層方向に熱による応力が、上下方向のどちらの方向に加わった場合でも、どちらか一方の接合部５５、５７では、圧着方向に力がかかる。そのため、熱応力が加わった場合でも、接合部分が剥離しにくく、接合の信頼性が高いという効果がある。   That is, since both the separators 45 and 49 are joined to both surfaces of the cell main body 39, the stress caused by heat in the stacking direction of the solid oxide fuel cell 1 is applied in either of the vertical directions. At either one of the joint portions 55 and 57, a force is applied in the crimping direction. Therefore, even when thermal stress is applied, the bonded portion is difficult to peel off, and there is an effect that the reliability of bonding is high.

なお、本実施例では、燃料極側隔離セパレータ４９は、ガス流通が可能であってもよい。   In the present embodiment, the fuel electrode side separator 49 may be capable of gas circulation.

次に、実施例２について説明するが、前記実施例１と同様な内容の説明は省略する。
本実施例は、隔離セパレータに応力緩和用の撓み部として波状のリブを設けたものである。 Next, the second embodiment will be described, but the description of the same contents as the first embodiment will be omitted.
In this embodiment, the separator is provided with a wave-like rib as a bending portion for stress relaxation.

図５（ａ）、（ｂ）に要部を示す様に、本実施例の固体電解質形燃料電池９１では、前記実施例１と同様に、燃料極９３と固体電解質体９５と空気極９７からなるセル本体９９を備えるとともに、セル本体９９に上下面にそれぞれ接合された空気極側隔離セパレータ１０１と燃料極側セパレータ１０３とを備えている。   As shown in FIGS. 5A and 5B, in the solid electrolyte fuel cell 91 according to the present embodiment, the fuel electrode 93, the solid electrolyte body 95, and the air electrode 97 are used as in the first embodiment. A cell main body 99, and an air electrode side separator 101 and a fuel electrode side separator 103 respectively joined to the cell main body 99 on the upper and lower surfaces.

特に本実施例では、両隔離セパレータ１０１、１０３には、セル本体９９の周囲を囲む様に、（積層方向から見て）四角枠状に波状の撓み部（リブ）１０５、１０７が形成されている。   In particular, in this embodiment, the two separators 101 and 103 are formed with wave-like bent portions (ribs) 105 and 107 in a rectangular frame shape (as viewed from the stacking direction) so as to surround the periphery of the cell body 99. Yes.

よって、本実施例では、両隔離セパレータ１０１、１０３の可動範囲が広くなるので、実施例１よりも大きな応力を吸収できるという利点がある。   Therefore, in this embodiment, since the movable range of both the separators 101 and 103 is widened, there is an advantage that a larger stress can be absorbed than in the first embodiment.

次に、実施例３について説明するが、前記実施例１と同様な内容の説明は省略する。
本実施例は、燃料極側隔離セパレータとセル本体の接合部分に固体電解質からなる接合層を備えたものである。 Next, the third embodiment will be described, but the description of the same contents as the first embodiment will be omitted.
In this embodiment, a joining layer made of a solid electrolyte is provided at the joining portion between the fuel electrode side separator and the cell body.

図５（ｃ）、（ｄ）に要部を示す様に、本実施例の固体電解質形燃料電池１１１では、前記実施例１と同様に、燃料極１１３と固体電解質体１１５と空気極１１７からなるセル本体１１９を備えるとともに、空気極側隔離セパレータ１２１と燃料極側セパレータ１２３とを備えている。   As shown in FIGS. 5C and 5D, in the solid electrolyte fuel cell 111 of this embodiment, as in the first embodiment, the fuel electrode 113, the solid electrolyte body 115, and the air electrode 117 are used. And an air electrode side separator 121 and a fuel electrode side separator 123.

特に本実施例では、燃料極１１３の下面（裏面）側の外縁部には、（積層方向から見て）四角枠状の固体電解質体１１５と同様な材料からなる固体電解質接合層１２５が形成されており、この固体電解質接合層１２５の表面に、燃料極側隔離セパレータ１２３がロウ付けされている。   In particular, in this embodiment, a solid electrolyte joining layer 125 made of the same material as the rectangular frame-shaped solid electrolyte body 115 (as viewed from the stacking direction) is formed on the outer edge portion on the lower surface (back surface) side of the fuel electrode 113. A fuel electrode side separator 123 is brazed to the surface of the solid electrolyte bonding layer 125.

なお、固体電解質接合層１２５の形成方法は、固体電解質体１１５の形成方法と同様である。
本実施例では、空気極側隔離セパレータ１２１が緻密な固体電解質体１１５に接合されるだけでなく、燃料極側隔離セパレータ１２３も緻密な固体電解質接合層１２５に接合されているので、接合強度が高いという利点がある。 The formation method of the solid electrolyte bonding layer 125 is the same as the formation method of the solid electrolyte body 115.
In this embodiment, not only the air electrode side separator 121 is bonded to the dense solid electrolyte body 115 but also the fuel electrode side separator 123 is bonded to the dense solid electrolyte bonding layer 125, so that the bonding strength is high. There is an advantage of high.

また、燃料極１１３は、固体電解質形燃料電池１の作動時に還元されて組織が変化するので、この点からも、固体電解質形燃料電池１の作動時も含めて形状的に安定な固体電解質接合層１２５を燃料極１１３の下面（裏面）に形成し、この固体電解質接合層１２５に燃料極側隔離セパレータ１２３を接合することは好適である。   Further, since the fuel electrode 113 is reduced during the operation of the solid electrolyte fuel cell 1 and its structure is changed, the solid electrolyte junction which is stable in shape including the operation of the solid electrolyte fuel cell 1 also from this point. It is preferable that the layer 125 is formed on the lower surface (back surface) of the fuel electrode 113 and the fuel electrode side separator 123 is bonded to the solid electrolyte bonding layer 125.

更に、裏面に固体電解質接合層１２５を設けることにより、セル本体１１９の断面形状がより対称に近くなるので、セル本体１１９のそりによる変形を抑制できるという利点もある。   Further, by providing the solid electrolyte bonding layer 125 on the back surface, the cross-sectional shape of the cell main body 119 becomes more symmetrical, so that there is an advantage that deformation due to warpage of the cell main body 119 can be suppressed.

次に、実施例４について説明するが、前記実施例３と同様な内容の説明は省略する。
本実施例は、空気極側隔離セパレータの接合代を実施例３より小さくしたものである。
図５（ｅ）、（ｆ）に要部を示す様に、本実施例の固体電解質形燃料電池１３１では、前記実施例３と同様に、燃料極１３３と固体電解質体１３５と空気極１３７からなるセル本体１３９を備えるとともに、空気極側隔離セパレータ１４１と燃料極側セパレータ１４３とを備えている。また、燃料極側セパレータ１４３は、固体電解質接合層１４５に接合されている。 Next, the fourth embodiment will be described, but the description of the same contents as the third embodiment will be omitted.
In this embodiment, the joining margin of the air electrode side separator is made smaller than that of the third embodiment.
As shown in FIGS. 5E and 5F, in the solid electrolyte fuel cell 131 of this embodiment, as in the third embodiment, the fuel electrode 133, the solid electrolyte body 135, and the air electrode 137 are used. And an air electrode side separator 141 and a fuel electrode side separator 143. Further, the fuel electrode side separator 143 is bonded to the solid electrolyte bonding layer 145.

特に本実施例では、両隔離セパレータ１４１、１４３は、それぞれ緻密な固体電解質体１３５と固体電解質接合層１４５に接合されて接合強度が高いので、空気極側隔離セパレータ１４１の接合代（同図の左右方向及び紙面に垂直方向の幅）を、前記実施例３より狭くしている。   In particular, in this embodiment, both separators 141 and 143 are bonded to the dense solid electrolyte body 135 and the solid electrolyte bonding layer 145 and have high bonding strength. The width in the left-right direction and the direction perpendicular to the paper surface) is narrower than that of the third embodiment.

この接合代を小さくすることによって、固体電解質体１３７の上側の露出面（接合代以外の部分）を広くとることができるので、発電性能に寄与する空気極１３７の面積を広く設定している。これによって、発電出力が向上するという利点がある。   By reducing the joining allowance, the upper exposed surface (part other than the joining allowance) of the solid electrolyte body 137 can be widened, so the area of the air electrode 137 that contributes to power generation performance is set wide. This has the advantage that the power generation output is improved.

次に、実施例５について説明するが、前記実施例３と同様な内容の説明は省略する。
本実施例は、中間フレームに燃料ガスを排出する連通路を設けたものである。
図６（ａ）、（ｂ）に要部を示す様に、本実施例の固体電解質形燃料電池１５１では、前記実施例３と同様に、燃料極１５３と固体電解質体１５５と空気極１５７からなるセル本体１５９を備えるとともに、空気極側隔離セパレータ１６１と燃料極側セパレータ１６３とを備えている。また、燃料極側セパレータ１６３は、固体電解質接合層１６５に接合されている。 Next, the fifth embodiment will be described, but the description of the same contents as the third embodiment will be omitted.
In this embodiment, a communication passage for discharging fuel gas is provided in the intermediate frame.
6 (a) and 6 (b), in the solid electrolyte fuel cell 151 of the present embodiment, the fuel electrode 153, the solid electrolyte body 155, and the air electrode 157 are similar to the third embodiment. A cell body 159 and an air electrode side separator 161 and a fuel electrode side separator 163. Further, the fuel electrode side separator 163 is bonded to the solid electrolyte bonding layer 165.

特に本実施例では、中間フレーム１６７に、燃料ガスを排出する連通路１６９が形成さて、燃料側隔離セパレータ１６３により、燃料ガスの導入側（燃料ガス流路である同図下層のガス導入室１７１）と排出側の流路（同図中層のガス排出室１７３）が分離されて、ガス流通が遮断されている。   In particular, in this embodiment, a communication passage 169 for discharging fuel gas is formed in the intermediate frame 167, and the fuel-side separator separator 163 forms a fuel gas introduction side (a gas introduction chamber 171 in the lower layer of FIG. ) And the flow path on the discharge side (the gas discharge chamber 173 in the middle of the figure) are separated, and the gas flow is blocked.

従って、本実施例では、ガス導入室１７１に導入された燃料ガスは全て、一旦燃料極１５３を通過するので、燃料極１５３を素通りする燃料ガスが無い。よって、燃料が有効利用されるので、発電効率が向上するという利点がある。   Therefore, in this embodiment, all the fuel gas introduced into the gas introduction chamber 171 once passes through the fuel electrode 153, so that there is no fuel gas passing through the fuel electrode 153. Therefore, since fuel is effectively used, there is an advantage that power generation efficiency is improved.

次に、実施例６について説明するが、前記実施例５と同様な内容の説明は省略する。
本実施例は、燃料極の裏面（固体電解質体と反対側の面）に、枠状に固体電解質接合層を設けるとともに、その枠内にも、部分的に固体電解質層を設けたものである。 Next, the sixth embodiment will be described, but the description of the same contents as the fifth embodiment will be omitted.
In this embodiment, a solid electrolyte joining layer is provided in a frame shape on the back surface (the surface opposite to the solid electrolyte body) of the fuel electrode, and a solid electrolyte layer is partially provided in the frame. .

図６（ｃ）、（ｄ）に要部を示す様に、本実施例の固体電解質形燃料電池１８１では、前記実施例５と同様に、燃料極１８３と固体電解質体１８５と空気極１８７からなるセル本体１８９を備えている。また、空気極側隔離セパレータ１９１と、燃料極側セパレータ１９３と、固体電解質接合層１９５と、中間フレーム１９７の連通路１９９とを備えている。   As shown in FIGS. 6C and 6D, in the solid electrolyte fuel cell 181 of the present embodiment, the fuel electrode 183, the solid electrolyte body 185, and the air electrode 187 are used as in the fifth embodiment. The cell main body 189 is provided. Further, an air electrode side separator 191, a fuel electrode side separator 193, a solid electrolyte bonding layer 195, and a communication path 199 of the intermediate frame 197 are provided.

特に本実施例では、枠状の固体電解質接合層１９５の内側、即ち燃料極１８３の裏側表面に、固体電解質層２０１を露出部分があるように（積層方向から見て）メッシュ状に形成している。   In particular, in this embodiment, the solid electrolyte layer 201 is formed in a mesh shape so that there is an exposed portion (as viewed from the stacking direction) inside the frame-shaped solid electrolyte bonding layer 195, that is, on the back surface of the fuel electrode 183. Yes.

これによって、燃料極１８３の中心部分からほぼ全面にフレッシュな燃料が供給され、燃料極１８３の周縁部から（即ち厚み方向の垂直方向に）燃料ガスが排出されることになるので、特に大判セルの平面方向における電位差や電流密度差のバラツキを低減でき、熱応力の発生を抑制できるという利点がある。   As a result, fresh fuel is supplied to almost the entire surface from the central portion of the fuel electrode 183, and fuel gas is discharged from the peripheral portion of the fuel electrode 183 (that is, in the vertical direction in the thickness direction). There is an advantage that variation in potential difference and current density difference in the planar direction can be reduced, and generation of thermal stress can be suppressed.

次に、実施例７について説明するが、前記実施例６と同様な内容の説明は省略する。
本実施例は、空気極側隔離セパレータの接合代を小さくしたものである。
図６（ｅ）、（ｆ）に要部を示す様に、本実施例の固体電解質形燃料電池２１１では、前記実施例６と同様に、燃料極２１３と固体電解質体２１５と空気極２１７からなるセル本体２１９を備えている。また、空気極側隔離セパレータ２２１と、燃料極側セパレータ２２３と、固体電解質接合層２２５と、中間フレーム２２７の連通路２２９と、固体電解質層２３１を備えている。 Next, although Example 7 is demonstrated, description of the content similar to the said Example 6 is abbreviate | omitted.
In this embodiment, the joining margin of the air electrode side separator is reduced.
As shown in FIGS. 6E and 6F, in the solid electrolyte fuel cell 211 of the present embodiment, the fuel electrode 213, the solid electrolyte body 215, and the air electrode 217 are used as in the sixth embodiment. The cell main body 219 is provided. Further, an air electrode side separator 221, a fuel electrode side separator 223, a solid electrolyte bonding layer 225, a communication path 229 of the intermediate frame 227, and a solid electrolyte layer 231 are provided.

特に本実施例では、前記実施例４と同様に、空気極側隔離セパレータ２２１の接合代を、前記実施例６より狭くしている。つまり、接合代を小さくすることによって、空気極２１７の面積を広く設定しているので、発電出力が向上するという利点がある。   Particularly in the present embodiment, as in the fourth embodiment, the joining margin of the air electrode side separator 221 is made narrower than in the sixth embodiment. That is, since the area of the air electrode 217 is set wide by reducing the joining allowance, there is an advantage that the power generation output is improved.

尚、本発明は前記実施例になんら限定されるものではなく、本発明を逸脱しない範囲において種々の態様で実施しうることはいうまでもない。
（１）例えば、本発明は、空気極支持構造の固体電解質形燃料電池にも適用できる。この場合には、固体電解質体に一方の（ガス流路を遮断する）隔離セパレータを接合し、空気極に他方の隔離セパレータを接合する構成を採用できる。 Needless to say, the present invention is not limited to the above-described embodiments, and can be implemented in various modes without departing from the scope of the present invention.
(1) For example, the present invention can also be applied to a solid electrolyte fuel cell having an air electrode support structure. In this case, it is possible to adopt a configuration in which one isolation separator (blocking the gas flow path) is joined to the solid electrolyte body and the other isolation separator is joined to the air electrode.

（２）また、固体酸化物燃料電池としては、上述した様な中空ボルトを用いて、ガスの流通とスタックの固定を行うもの以外に、例えば２００６−１９４２４５号の図１〜図８等に記載の様に、ロウ材等によってセル等を接合し、そのセルの枠部を貫通するように設けたガス流路を利用して、空気や燃料を供給したり排出する構成の（帯状のマニホールドタイプの）固体電解質形燃料電池にも、本発明を適用できることは勿論である。   (2) In addition to the solid oxide fuel cell that uses a hollow bolt as described above to perform gas flow and stack fixation, it is described, for example, in FIGS. 1 to 8, etc. of 2006-194245 In this way, cells or the like are joined by brazing material, etc., and a gas flow path provided so as to penetrate the frame of the cell is used to supply and discharge air and fuel (a strip-like manifold type Of course, the present invention can also be applied to solid oxide fuel cells.

実施例１の固体電解質形燃料電池を示す斜視図である。1 is a perspective view showing a solid oxide fuel cell of Example 1. FIG. 固体電解質形燃料電池セルを分解した状態を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the state which decomposed | disassembled the solid electrolyte form fuel cell. （ａ）図１のＡ−Ａ断面において空気の流路を示す説明図、（ｂ）図１のＢ−Ｂ断面において燃料ガスの流路を示す説明図である。(A) Explanatory drawing which shows the flow path of air in the AA cross section of FIG. 1, (b) Explanatory drawing which shows the flow path of fuel gas in the BB cross section of FIG. （ａ）図１のＡ−Ａ断面の固体電解質形燃料電池セルを示す説明図、（ｂ）図１のＢ−Ｂ断面の燃料ガスの流路を示す説明図である。(A) Explanatory drawing which shows the solid oxide fuel cell of the AA cross section of FIG. 1, (b) Explanatory drawing which shows the flow path of the fuel gas of the BB cross section of FIG. （ａ）実施例２における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＡ−Ａ断面の）説明図、（ｂ）実施例２における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＢ−Ｂ断面の）説明図、（ｃ）実施例３における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＡ−Ａ断面の）説明図、（ｄ）実施例３における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＢ−Ｂ断面の）説明図、 （ｅ）実施例４における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＡ−Ａ断面の）説明図、（ｆ）実施例４における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＢ−Ｂ断面の）説明図である。(A) Explanatory drawing which shows the solid electrolyte form fuel cell in Example 2 (AA cross section of FIG. 1), (b) The solid electrolyte form fuel cell in Example 2 is shown (BB of FIG. 1) Explanatory drawing (of a cross section), (c) An explanatory diagram showing the solid electrolyte fuel cell in Example 3 (in the AA cross section in FIG. 1), (d) A solid electrolyte fuel cell in Example 3 ( FIG. 1 is an explanatory diagram of the BB cross section of FIG. 1, (e) an explanatory diagram showing the solid electrolyte fuel cell in Example 4 (in the AA cross section of FIG. 1), and FIG. It is explanatory drawing which shows a fuel cell (on the BB cross section of FIG. 1). （ａ）実施例５における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＡ−Ａ断面の）説明図、（ｂ）実施例５における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＢ−Ｂ断面の）説明図、（ｃ）実施例６における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＡ−Ａ断面の）説明図、（ｄ）実施例６における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＢ−Ｂ断面の）説明図、 （ｅ）実施例７における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＡ−Ａ断面の）説明図、（ｆ）実施例７における固体電解質形燃料電池セルを示す（図１のＢ−Ｂ断面の）説明図である。(A) Explanatory drawing which shows the solid electrolyte fuel cell in Example 5 (AA cross section of FIG. 1), (b) The solid electrolyte fuel cell in Example 5 is shown (BB of FIG. 1) Explanatory drawing (of a cross section), (c) A solid electrolyte fuel cell in Example 6 is shown (in the AA cross section in FIG. 1), (d) A solid electrolyte fuel cell in Example 6 is shown ( FIG. 1 is an explanatory diagram of the BB cross section of FIG. 1, (e) an explanatory diagram showing the solid electrolyte fuel cell in Example 7 (in the AA cross section of FIG. 1), and (f) the solid electrolyte type in Example 7. It is explanatory drawing which shows a fuel cell (on the BB cross section of FIG. 1).

符号の説明Explanation of symbols

１、９１、１１１、１３１、１５１、１８１…固体電解質形燃料電池モジュール
３…固体電解質形燃料電池セル
４…固体電解質形燃料電池スタック
７、９、１１、１３、１５、１７、１９、２１…ボルト
２３…燃料ガス流路
２５、９３、１１３、１３３、１５３、１８３…燃料極
２７、９５、１１５、１３５、１５５、１８５…固体電解質体
２９、９７、１１７、１３７、１５７、１８７…空気極
３１…空気流路
３３…セル間セパレータ
３９、９９、１１９、１３９、１５９、１８９…セル本体
４５、１０１、１２１、１４１、１６１、１９１…空気極側隔離セパレータ
４９、１０３、１２３、１４３、１６３、１９３…燃料極側隔離セパレータ
５５、５７…接合部
１０５、１０７…撓み部
１２５、１４５、１６５、１９５…固体電解質接合層
１７１…ガス導入室
１７３…ガス排出室
２０１…固体電解質層 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1, 91, 111, 131, 151, 181 ... Solid oxide fuel cell module 3 ... Solid electrolyte fuel cell 4 ... Solid electrolyte fuel cell stack 7, 9, 11, 13, 15, 17, 19, 21 ... Bolt 23 ... Fuel gas flow path 25, 93, 113, 133, 153, 183 ... Fuel electrode 27, 95, 115, 135, 155, 185 ... Solid electrolyte body 29, 97, 117, 137, 157, 187 ... Air electrode 31 ... Air channel 33 ... Separator between cells 39, 99, 119, 139, 159, 189 ... Cell body 45, 101, 121, 141, 161, 191 ... Air electrode side separator 49, 103, 123, 143, 163 193 ... Fuel electrode side separator 55, 57 ... Joining part 105, 107 ... Deflection part 125, 145, 165, 195 ... Solid Solution electrolyte bonding layer 171 ... gas introducing chamber 173 ... gas discharge chamber 201 ... solid electrolyte layer

Claims (6)

固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極とを有するセル本体を備えた固体電解質形燃料電池セルを、ガスの流通を遮断するセル間セパレータを介して、複数積層した固体電解質形燃料電池であって、
前記固体電解質形燃料電池セルのセル本体の周縁部の表裏両面にそれぞれ接合部を設け、該両接合部にてそれぞれ隔離セパレータを接合するとともに、該両隔離セパレータのうち少なくとも一方は、前記固体電解質体に接合しており、前記燃料極側と空気極側とのガス流通を遮断する隔離セパレータであることを特徴とする固体電解質形燃料電池。 A solid body comprising a cell body having a solid electrolyte body, a fuel electrode provided on one surface of the solid electrolyte body and in contact with a fuel gas, and an air electrode provided on the other surface of the solid electrolyte body and in contact with an oxidant gas A solid electrolyte fuel cell in which a plurality of electrolyte fuel cells are stacked via inter-cell separators that block gas flow,
Joint portions are provided on both front and back surfaces of the peripheral portion of the cell body of the solid electrolyte fuel cell, and the separators are joined at the joint portions. At least one of the separators is at least one of the solid electrolytes. A solid oxide fuel cell, characterized in that the separator is a separator that is bonded to a body and blocks gas flow between the fuel electrode side and the air electrode side. 前記燃料極上の前記固体電解質体側の面と反対側の面に、固体電解質接合層を形成するとともに、該固体電解質接合層に前記燃料極側に配置される隔離セパレータを接合したことを特徴とする請求項１に記載の固体電解質形燃料電池。   A solid electrolyte bonding layer is formed on a surface of the fuel electrode opposite to the surface on the solid electrolyte body side, and an isolation separator disposed on the fuel electrode side is bonded to the solid electrolyte bonding layer. The solid oxide fuel cell according to claim 1. 前記燃料極側の隔離セパレータによって、前記燃料極側のガス導入室とガス排出室とが分離されたことを特徴とする請求項２に記載の固体電解質形燃料電池。   3. The solid oxide fuel cell according to claim 2, wherein a gas introduction chamber and a gas discharge chamber on the fuel electrode side are separated by an isolation separator on the fuel electrode side. 前記燃料極上の前記固体電解質体側の面と反対側の面に、前記固体電解質接合層以外にも、部分的に固体電解質層を備えたことを特徴とする請求項３に記載の固体電解質形燃料電池。   4. The solid electrolyte fuel according to claim 3, further comprising a solid electrolyte layer partially on the surface of the fuel electrode opposite to the surface on the solid electrolyte body side in addition to the solid electrolyte bonding layer. battery. 前記隔離セパレータの少なくとも一方に、応力を緩和する撓み部を設けたことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の固体電解質形燃料電池。   The solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 4, wherein a bending portion that relaxes stress is provided in at least one of the isolation separators. 前記固体電解質体に接合される一方の隔離セパレータの接合代が、他方の隔離セパレータの接合代より小さいことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の固体電解質形燃料電池。   6. The solid electrolyte fuel cell according to claim 1, wherein a joining margin of one isolation separator joined to the solid electrolyte body is smaller than a joining allowance of the other isolation separator.
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