JP2015220021A - Fuel cell - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To supply more fuel gas to the electrolyte side of a fuel electrode than conventional, in a fuel cell where the fuel gas is supplied to a planar unit cell, in parallel with the fuel electrode surface.SOLUTION: In a fuel gas flow path 7 constituted of a surface side flow path 7a facing the fuel electrode surface 23a, an upstream side flow path 7b on the upstream side of the surface side flow path 7a in the fuel gas flow, and a downstream side flow path 7c on the downstream side of the surface side flow path 7a in the fuel gas flow, the surface side flow path 7a employs a constitution interconnected directly with the upstream side flow path 7b, and not interconnected directly with the downstream side flow path 7c but connected via a fuel electrode 23. Since fuel gas can be supplied from the surface side flow path to the fuel electrode by using a pressure difference occurring in the surface side flow path 7a and downstream side flow path 7c, more fuel gas can be supplied to the electrolyte side of the fuel electrode than conventional.

Description

本発明は、固体酸化物で構成された電解質を用いた固体酸化物型の燃料電池（ＳＯＦＣ：Solid Oxide Fuel Cell）に関するものである。   The present invention relates to a solid oxide fuel cell (SOFC) using an electrolyte composed of a solid oxide.

この種の燃料電池として、平板状の単セルを複数積層した平板積層型のものが知られている（例えば、特許文献１参照）。この平板状の単セルは、平板状の電解質と、電解質の一面側に設けられた平板状の空気極と、電解質の他面側に設けられた平板状の燃料極とを有するものである。   As a fuel cell of this type, a flat plate type in which a plurality of flat single cells are stacked is known (see, for example, Patent Document 1). This flat single cell has a flat electrolyte, a flat air electrode provided on one surface of the electrolyte, and a flat fuel electrode provided on the other surface of the electrolyte.

平板積層型の燃料電池では、単セルに対して単セル表面に平行に反応ガスを供給する構造となっている。具体的には、燃料極表面に対向して配置された流路形成部材によって、燃料極に燃料ガスを供給するための燃料ガス流路が、燃料極表面に面するとともに、燃料極表面に平行に延びるように形成されている。これにより、燃料ガス流路を燃料極表面に平行に流れる燃料ガスが、燃料極表面から電解質側に向かって燃料極内部を拡散し、燃料極の電解質側の反応層で電気化学反応が生じる。   The flat plate type fuel cell has a structure in which a reaction gas is supplied to a single cell in parallel to the surface of the single cell. Specifically, the fuel gas flow path for supplying the fuel gas to the fuel electrode by the flow path forming member disposed facing the fuel electrode surface faces the fuel electrode surface and is parallel to the fuel electrode surface. It is formed to extend. As a result, the fuel gas flowing in the fuel gas channel in parallel to the fuel electrode surface diffuses from the fuel electrode surface toward the electrolyte side, and an electrochemical reaction occurs in the reaction layer on the electrolyte side of the fuel electrode.

特開２０１２−２２７０１１号公報JP 2012-227011 A

しかし、従来の平板積層型の燃料電池では、燃料ガス流路の構造が、燃料極表面に平行に燃料ガスを流す構造であるため、燃料ガス流路を流れる燃料ガスの多くは、燃料極の電解質側部分まで拡散せずに、燃料極を通過してしまう。この結果、平板積層型の燃料電池は、燃料電池に供給される燃料ガスの供給量に対する発電出力の割合（発電効率）が低いという問題がある。   However, in the conventional flat stacked fuel cell, the structure of the fuel gas flow path is a structure in which the fuel gas flows in parallel to the surface of the fuel electrode, so that most of the fuel gas flowing through the fuel gas flow path It passes through the fuel electrode without diffusing to the electrolyte side portion. As a result, the flat plate type fuel cell has a problem that the ratio of the power generation output (power generation efficiency) to the amount of fuel gas supplied to the fuel cell is low.

なお、この問題は、平板状の単セルが複数積層された場合に限らず、平板状の単セルを１つのみ有する場合であって、単セルに対して燃料ガスを燃料極表面に平行に供給する場合においても、同様に発生する問題である。   Note that this problem is not limited to the case where a plurality of flat single cells are stacked, and there is only one flat single cell, and the fuel gas is parallel to the surface of the fuel electrode with respect to the single cell. In the case of supply, the same problem occurs.

本発明は上記点に鑑みて、平板状の単セルに対して燃料ガスを燃料極表面に平行に供給する燃料電池において、燃料極の電解質側部分まで燃料ガスを従来よりも多く供給できるようにすることを目的とする。   In view of the above points, the present invention provides a fuel cell that supplies fuel gas to a flat unit cell in parallel to the surface of the fuel electrode so that more fuel gas can be supplied to the electrolyte side portion of the fuel electrode than in the past. The purpose is to do.

上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、
固体酸化物で構成され、一面とその反対側の他面を有する平板状の電解質（２１）と、
電解質の一面側に設けられた平板状の酸化剤極（２２）と、
電解質の他面側に設けられ、電解質側とは反対側に燃料極表面（２３ａ）を有する平板状の燃料極（２３）と、
燃料極表面に平行に燃料ガスが流れる燃料ガス流路（７）を形成する流路形成部材（３、４）とを備え、
燃料ガス流路は、燃料極表面に面する表面側流路（７ａ）と、燃料極よりも燃料ガス流れ上流側に位置する上流側流路（７ｂ）と、燃料極よりも燃料ガス流れ下流側に位置する下流側流路（７ｃ）とを有し、
表面側流路は、上流側流路と直接連通しているとともに、下流側流路と燃料極を介して連通していることを特徴としている。 In order to achieve the above object, in the invention described in claim 1,
A plate-shaped electrolyte (21) composed of a solid oxide and having one surface and the other surface opposite thereto;
A flat plate-like oxidant electrode (22) provided on one side of the electrolyte;
A planar fuel electrode (23) provided on the other surface side of the electrolyte and having a fuel electrode surface (23a) on the opposite side of the electrolyte side;
A flow path forming member (3, 4) that forms a fuel gas flow path (7) through which fuel gas flows parallel to the surface of the fuel electrode,
The fuel gas channel includes a surface side channel (7a) facing the surface of the fuel electrode, an upstream channel (7b) positioned on the upstream side of the fuel gas flow from the fuel electrode, and a fuel gas flow downstream of the fuel electrode. A downstream channel (7c) located on the side,
The surface side flow path is in direct communication with the upstream flow path, and is in communication with the downstream flow path through the fuel electrode.

これによると、表面側流路が燃料極を介して下流側流路と連通しているので、燃料ガス流路を燃料ガスが流れるとき、表面側流路内の圧力は、燃料極内および下流側流路内の圧力よりも高く保たれる。したがって、本発明によれば、燃料ガスの燃料極への拡散に加えて、上記した圧力差を利用して表面側流路から燃料極へ燃料ガスを供給でき、燃料極の電解質側部分まで燃料ガスを従来よりも多く供給できる。   According to this, since the surface side flow path communicates with the downstream side flow path via the fuel electrode, when the fuel gas flows through the fuel gas flow path, the pressure in the surface side flow path is increased in the fuel electrode and downstream. It is kept higher than the pressure in the side channel. Therefore, according to the present invention, in addition to the diffusion of the fuel gas to the fuel electrode, the fuel gas can be supplied from the surface side flow path to the fuel electrode using the pressure difference described above, and the fuel can be supplied to the electrolyte side portion of the fuel electrode. More gas can be supplied than before.

なお、この欄および特許請求の範囲で記載した各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示す一例である。   In addition, the code | symbol in the bracket | parenthesis of each means described in this column and the claim is an example which shows a corresponding relationship with the specific means as described in embodiment mentioned later.

第１実施形態におけるスタック構造の燃料電池を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows the fuel cell of the stack structure in 1st Embodiment. 図１の単セル同士の間に配置されるセパレータの下面図である。It is a bottom view of the separator arrange | positioned between the single cells of FIG. 図２、図４中のIII−III線矢視断面図である。FIG. 5 is a cross-sectional view taken along line III-III in FIGS. 2 and 4. 図２中のIV−IV線矢視断面図である。FIG. 4 is a sectional view taken along line IV-IV in FIG. 2. 比較例１における単セルとセパレータの断面図である。6 is a cross-sectional view of a single cell and a separator in Comparative Example 1. FIG. 第２実施形態におけるセパレータの下面図である。It is a bottom view of the separator in 2nd Embodiment. 図６中のVII−VII線矢視断面図である。FIG. 7 is a cross-sectional view taken along line VII-VII in FIG. 6.

以下、本発明の実施形態について図に基づいて説明する。なお、以下の各実施形態相互において、互いに同一もしくは均等である部分には、同一符号を付して説明を行う。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. In the following embodiments, parts that are the same or equivalent to each other will be described with the same reference numerals.

（第１実施形態）
本実施形態の燃料電池１は、固体酸化物型の燃料電池（ＳＯＦＣ）である。図１に示すように、燃料電池１は、燃料ガスと酸化剤ガス（本実施形態では空気）との電気化学反応により電気エネルギを出力する平板状の単セル２を上下方向に複数積層した平板積層型のスタック構造で構成されている。なお、単セル２は、図２に示すセパレータ３を介して複数積層される。 (First embodiment)
The fuel cell 1 of this embodiment is a solid oxide fuel cell (SOFC). As shown in FIG. 1, a fuel cell 1 includes a flat plate in which a plurality of flat single cells 2 that output electric energy by an electrochemical reaction between a fuel gas and an oxidant gas (air in this embodiment) are vertically stacked. It is composed of a stacked stack structure. A plurality of single cells 2 are stacked via separators 3 shown in FIG.

図３、４に示すように、単セル２は、一面（本実施形態では上面）２１ａと他面（本実施形態では下面２１ｂ）を有する平板状の電解質２１と、電解質２１の一面２１ａ側に設けられた平板状の酸化剤極（本実施形態では空気極）２２と、電解質２１の他面２１ｂ側に設けられた平板状の燃料極２３とを備えている。なお、空気極２２がカソード電極であり、燃料極２３がアノード電極である。   As shown in FIGS. 3 and 4, the single cell 2 includes a flat electrolyte 21 having one surface (upper surface in the present embodiment) 21 a and another surface (lower surface 21 b in the present embodiment), and one surface 21 a side of the electrolyte 21. A flat oxidant electrode (air electrode in this embodiment) 22 provided and a flat fuel electrode 23 provided on the other surface 21 b side of the electrolyte 21 are provided. The air electrode 22 is a cathode electrode, and the fuel electrode 23 is an anode electrode.

電解質２１は、酸化物イオンを空気極２２側から燃料極２３側へ伝導する機能を有する酸化物イオン伝導体で構成されている。電解質２１としては、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等の固体酸化物（セラミックス）で構成されたものを採用できる。電解質２１の一面２１ａおよび他面２１ｂが、電解質２１の平行な２つの主表面である。   The electrolyte 21 is composed of an oxide ion conductor having a function of conducting oxide ions from the air electrode 22 side to the fuel electrode 23 side. As the electrolyte 21, one made of a solid oxide (ceramics) such as yttria stabilized zirconia (YSZ) can be adopted. One surface 21 a and the other surface 21 b of the electrolyte 21 are two main surfaces of the electrolyte 21 in parallel.

空気極２２は、反応ガス（酸化剤ガス）を電解質２１まで通すことが可能な導電性を有する多孔質体で構成されている。空気極２２としては、ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物（ＬＳＣＦ）等で構成されたものを採用できる。   The air electrode 22 is composed of a porous body having conductivity that allows a reaction gas (oxidant gas) to pass to the electrolyte 21. As the air electrode 22, one made of lanthanum strontium cobalt iron oxide (LSCF) or the like can be adopted.

燃料極２３は、反応ガス（燃料ガス）を電解質２１まで通すことが可能な導電性を有する多孔質体で構成されている。燃料極２３としては、例えば、ニッケル（Ｎｉ）とイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）のサーメット（Ｎｉ−ＹＳＺ）等で構成されたものを採用できる。燃料極２３は、電解質側とは反対側に、電解質２１の他面２１ｂに平行な燃料極表面２３ａを有している。なお、図示しないが、燃料極２３は、一般的なＳＯＦＣと同様に、電解質２１側に空隙率が比較的小さな反応層を有し、電解質２１から離れた側に反応層よりも空隙率が比較的大きな拡散層を有する構成となっている。   The fuel electrode 23 is composed of a porous body having conductivity that allows a reaction gas (fuel gas) to pass to the electrolyte 21. As the fuel electrode 23, for example, a material composed of cermet (Ni-YSZ) of nickel (Ni) and yttria stabilized zirconia (YSZ) can be employed. The fuel electrode 23 has a fuel electrode surface 23 a parallel to the other surface 21 b of the electrolyte 21 on the side opposite to the electrolyte side. Although not shown, the fuel electrode 23 has a reaction layer with a relatively low porosity on the electrolyte 21 side, and the porosity on the side away from the electrolyte 21 is higher than that of the reaction layer, as in a general SOFC. The structure has a large diffusion layer.

単セル２は、平板状のフレーム４によって支持されている。フレーム４は、単セル２の外周縁部にガラスシール材５を介して接合されている。本実施形態では、フレーム４は、後述する一対のセパレータ３の間の空間を空気流路６と燃料ガス流路７とに分け隔てている。フレーム４は、ステンレス等の金属材料で構成されている。なお、フレーム４は、導電性セラミックス等の金属材料以外の導電性材料で構成されていてもよい。   The single cell 2 is supported by a flat frame 4. The frame 4 is joined to the outer peripheral edge of the single cell 2 via a glass sealing material 5. In the present embodiment, the frame 4 divides a space between a pair of separators 3 described later into an air flow path 6 and a fuel gas flow path 7. The frame 4 is made of a metal material such as stainless steel. The frame 4 may be made of a conductive material other than a metal material such as conductive ceramics.

セパレータ３は、図４に示すように、単セル２の表面に平行に反応ガスが流れる反応ガス流路６、７を単セル２毎に形成するとともに、隣り合う単セル２のそれぞれの反応ガス流路６、７を分け隔てるものである。また、本実施形態のセパレータ３は、ステンレス等の金属材料で構成されており、隣り合う単セル２の電極同士を電気的に接続している。なお、セパレータ３は、導電性セラミックス等の金属材料以外の導電性材料で構成されていてもよい。   As shown in FIG. 4, the separator 3 forms reaction gas flow paths 6 and 7 through which reaction gas flows parallel to the surface of the single cell 2 for each single cell 2, and each reaction gas of the adjacent single cell 2. The flow paths 6 and 7 are separated. Moreover, the separator 3 of this embodiment is comprised with metal materials, such as stainless steel, and has electrically connected the electrodes of the adjacent single cell 2. FIG. In addition, the separator 3 may be comprised with electroconductive materials other than metal materials, such as electroconductive ceramics.

具体的には、図３、４に示すように、セパレータ３は、１つの単セル２を１対のセパレータ３１、３２が挟むように配置されている。そして、単セル２の下側に位置する下側セパレータ３２と単セル２の燃料極２３およびフレーム４との間に燃料ガスが流れる燃料ガス流路７が形成されている。したがって、本実施形態では、セパレータ３とフレーム４が、燃料ガス流路７を形成する流路形成部材を構成している。   Specifically, as shown in FIGS. 3 and 4, the separator 3 is arranged so that a single cell 2 is sandwiched between a pair of separators 31 and 32. A fuel gas flow path 7 in which the fuel gas flows is formed between the lower separator 32 positioned below the single cell 2 and the fuel electrode 23 and the frame 4 of the single cell 2. Therefore, in the present embodiment, the separator 3 and the frame 4 constitute a flow path forming member that forms the fuel gas flow path 7.

燃料ガス流路７は、図３に示すように、燃料極表面２３ａに面する表面側流路７ａと、表面側流路７ａおよび燃料極２３よりも燃料ガス流れ上流側に位置する上流側流路７ｂと、表面側流路７ａおよび燃料極２３よりも燃料ガス流れ下流側に位置する下流側流路７ｃとを有して構成される。上流側流路７ｂ、表面側流路７ａおよび下流側流路７ｃは、いずれも、燃料極表面２３ａに平行に延びており、各流路内部を燃料極表面２３ａに平行に燃料ガスが流れるようになっている。   As shown in FIG. 3, the fuel gas channel 7 includes a surface side channel 7 a facing the fuel electrode surface 23 a, and an upstream side stream located upstream of the surface side channel 7 a and the fuel electrode 23. The passage 7b is configured to have a downstream-side passage 7c located on the downstream side of the fuel gas flow with respect to the surface-side passage 7a and the fuel electrode 23. The upstream flow path 7b, the surface flow path 7a, and the downstream flow path 7c all extend in parallel to the fuel electrode surface 23a, and the fuel gas flows through each flow path in parallel to the fuel electrode surface 23a. It has become.

表面側流路７ａは、燃料極表面２３ａと下側セパレータ３２との間に形成された空間によって構成される流路である。また、燃料極表面２３ａに面するとは、燃料極表面２３ａに向き合って接することを意味する。上流側流路７ｂは、セパレータ３の図示しない燃料ガス入口側（図３中左側）において、フレーム４と下側セパレータ３２との間に形成された空間によって構成される流路である。下流側流路７ｃは、セパレータ３の図示しない燃料ガス出口側（図３中右側）において、フレーム４と下側セパレータ３２との間に形成された空間によって構成される流路である。   The surface-side flow path 7 a is a flow path constituted by a space formed between the fuel electrode surface 23 a and the lower separator 32. Moreover, facing the fuel electrode surface 23a means facing the fuel electrode surface 23a. The upstream flow path 7b is a flow path constituted by a space formed between the frame 4 and the lower separator 32 on the fuel gas inlet side (left side in FIG. 3) of the separator 3 (not shown). The downstream flow path 7c is a flow path constituted by a space formed between the frame 4 and the lower separator 32 on the fuel gas outlet side (right side in FIG. 3) of the separator 3 (not shown).

本実施形態では、表面側流路７ａは、その上流側流路７ｂ側の端部が上流側流路７ｂと連通しているが、その下流側流路７ｃ側の端部が閉塞されている。そして、下流側流路７ｃは、その燃料ガス流れ上流側端部が燃料極２３の側面（燃料極２３の２つの主表面に連なる端面）につながっている。換言すると、表面側流路７ａは、上流側流路７ｂと直接連通しているが、下流側流路７ｃと直接連通しておらず、燃料極２３を介して下流側流路７ｃと連通している。   In the present embodiment, the surface-side flow path 7a has an end on the upstream flow path 7b side communicating with the upstream flow path 7b, but an end on the downstream flow path 7c side is closed. . The downstream flow path 7 c has an end on the upstream side of the fuel gas flow connected to the side surface of the fuel electrode 23 (end surface connected to the two main surfaces of the fuel electrode 23). In other words, the surface side flow path 7a communicates directly with the upstream flow path 7b, but does not directly communicate with the downstream flow path 7c, and communicates with the downstream flow path 7c via the fuel electrode 23. ing.

また、図３、４に示すように、セパレータ３は凹凸形状を有しており、この凹凸形状によって燃料ガス流路７が構成されるとともに、燃料極表面２３ａと電気的に接続される集電部８が構成されている。   As shown in FIGS. 3 and 4, the separator 3 has a concavo-convex shape. The concavo-convex shape constitutes the fuel gas flow path 7 and a current collector electrically connected to the fuel electrode surface 23a. Part 8 is configured.

具体的には、図２に示すように、セパレータ３には、下面３ａから突出した凸部３ｂが形成されている。凸部３ｂは、一方向（図２中の左右方向）に長く延びた平面形状であり、その延伸方向に垂直な方向（図２中の上下方向）に複数並んでいる。凸部３ｂは、セパレータ３の上面３ｃでは凹部３ｄを構成している（図３、４参照）。凹部３ｄは、セパレータ３のうち燃料極２３に対向する領域に形成されている（図３、４参照）。   Specifically, as shown in FIG. 2, the separator 3 is formed with a convex portion 3b protruding from the lower surface 3a. The convex portions 3b have a planar shape extending long in one direction (left-right direction in FIG. 2), and a plurality of the convex portions 3b are arranged in a direction perpendicular to the extending direction (up-down direction in FIG. 2). The convex portion 3b constitutes a concave portion 3d on the upper surface 3c of the separator 3 (see FIGS. 3 and 4). The recess 3d is formed in a region of the separator 3 that faces the fuel electrode 23 (see FIGS. 3 and 4).

図４に示すように、セパレータ３（下側セパレータ３２）の上面３ｃが燃料極表面２３ａに接しており、セパレータ３の上面３ｃに対して設けられた複数の凹部３ｄと燃料極表面２３ａとによって、一方向に平行に延びる複数の表面側流路７ａが形成されている。なお、セパレータ３のうち燃料極表面２３ａと接触している部分が集電部８である。   As shown in FIG. 4, the upper surface 3c of the separator 3 (lower separator 32) is in contact with the fuel electrode surface 23a, and a plurality of recesses 3d provided on the upper surface 3c of the separator 3 and the fuel electrode surface 23a A plurality of surface-side flow paths 7a extending in parallel with one direction are formed. The portion of the separator 3 that is in contact with the fuel electrode surface 23 a is the current collector 8.

そして、図３に示すように、凹部３ｄの延伸方向一端部（図３中の左側端部）３ｄ１が、燃料極２３のガス流れ上流側端部（図３中の左側端部）２３ｃ１よりも燃料極２３の外側（図３中の左側）に位置している。これにより、表面側流路７ａが上流側流路７ｂと直接連通している。なお、表面側流路７ａと上流側流路７ｂの連通部７ｄの流路断面積は、表面側流路７ａ内の圧力が上流側流路７ｂ内の圧力よりも下がらないように、すなわち、圧力降下が生じないように、設定することが好ましい。   As shown in FIG. 3, one end portion (left end portion in FIG. 3) of the recess 3 d in the extending direction is more than the gas flow upstream end portion (left end portion in FIG. 3) 23 c 1 of the fuel electrode 23. It is located outside the fuel electrode 23 (left side in FIG. 3). Thereby, the surface side flow path 7a is directly connected with the upstream flow path 7b. The channel cross-sectional area of the communication portion 7d between the surface side channel 7a and the upstream side channel 7b is set so that the pressure in the surface side channel 7a does not drop below the pressure in the upstream channel 7b. It is preferable to set so as not to cause a pressure drop.

また、凹部３ｄの延伸方向他端部（図３中の右側端部）３ｄ２が、燃料極２３のガス流れ下流側端部（図３中の右側端部）２３ｃ２よりも燃料極２３の内側（図３中の左側）に位置している。すなわち、凹部３ｄの延伸方向他端部３ｄ２が、燃料極表面２３ａ上に位置している。このため、燃料極２３の燃料ガス流れ方向終端２３ｃ２以前で、表面側流路７ａが閉塞している。なお、本実施形態では、凹部３ｄの延伸方向他端部３ｄ２は、燃料極２３のガス流れ下流側端部２３ｃ２の近傍に位置しているが、燃料極表面２３ａの中央部に位置していてもよい。   In addition, the other end portion (right end portion in FIG. 3) 3d2 in the extending direction of the recess 3d is located inside the fuel electrode 23 (on the gas flow downstream end portion (right end portion in FIG. 3) 23c2 of the fuel electrode 23 ( It is located on the left side in FIG. That is, the other end 3d2 in the extending direction of the recess 3d is located on the fuel electrode surface 23a. For this reason, the surface side flow path 7a is obstruct | occluded before the fuel gas flow direction termination | terminus 23c2 of the fuel electrode 23. FIG. In the present embodiment, the other end 3d2 in the extending direction of the recess 3d is located in the vicinity of the gas flow downstream end 23c2 of the fuel electrode 23, but is located in the center of the fuel electrode surface 23a. Also good.

このため、燃料ガス流路７に燃料ガスが供給されると、図３中の矢印のように、燃料ガスは、上流側流路７ｂから複数の表面側流路７ａに分配される。そして、表面側流路７ａへ流入した燃料ガスは、燃料極表面２３ａに対して略垂直な方向に流れるように、燃料極２３に流入する。その後、未反応ガスが燃料極２３から下流側流路７ｃへ流出する。   For this reason, when fuel gas is supplied to the fuel gas channel 7, the fuel gas is distributed from the upstream channel 7b to the plurality of surface channels 7a as indicated by arrows in FIG. And the fuel gas which flowed into the surface side flow path 7a flows into the fuel electrode 23 so that it may flow in a direction substantially perpendicular to the fuel electrode surface 23a. Thereafter, the unreacted gas flows out from the fuel electrode 23 to the downstream flow path 7c.

また、図４に示すように、単セル２の上側に位置する上側セパレータ３１と単セル２の空気極２２およびフレーム４との間に空気が流れる空気流路６が形成されている。なお、図４では、上側セパレータ３１と空気極２２との間に形成された空気流路６を示している。   As shown in FIG. 4, an air flow path 6 through which air flows is formed between the upper separator 31 located above the single cell 2, the air electrode 22 of the single cell 2, and the frame 4. FIG. 4 shows the air flow path 6 formed between the upper separator 31 and the air electrode 22.

空気流路６は、空気極２２の表面に面する表面側流路が、表面側流路よりも空気流れ上流側の上流側流路と、表面側流路よりも空気流れ下流側の下流側流路の両方と直接連通する構造である。   In the air flow path 6, the surface side flow path facing the surface of the air electrode 22 includes an upstream flow path on the upstream side of the air flow with respect to the front surface flow path, and a downstream side on the downstream side of the air flow with respect to the front surface flow path The structure directly communicates with both of the flow paths.

本実施形態では、上側セパレータ３１と下側セパレータ３２は同じ形状であり、セパレータ３として１種類の形状のものを採用している。このため、下側セパレータ３２と同様に、上側セパレータ３１も凹凸形状を有しており、この凹凸形状によって、空気流路６の表面側流路が複数形成されているとともに、空気極表面と電気的に接続される集電部が複数形成されている。このため、空気流路６の上流側流路を流れる空気は、上流側流路から複数の表面側流路に分配され、複数の表面側流路６ａを通過した空気は、下流側流路に流入して合流するようになっている。   In the present embodiment, the upper separator 31 and the lower separator 32 have the same shape, and one type of shape is adopted as the separator 3. For this reason, like the lower separator 32, the upper separator 31 also has a concavo-convex shape. Due to this concavo-convex shape, a plurality of surface-side flow paths of the air flow path 6 are formed, and the air electrode surface and electrical A plurality of current collectors connected to each other are formed. For this reason, the air flowing through the upstream flow path of the air flow path 6 is distributed from the upstream flow path to the plurality of surface flow paths, and the air that has passed through the plurality of surface flow paths 6a flows into the downstream flow path. It flows in and merges.

本実施形態では、各単セル２への燃料ガスの供給方向と空気の供給方向、すなわち、燃料ガス流路７内の燃料ガスの流れ方向と空気流路６内の空気の流れ方向は反対方向であるなお、各単セル２への燃料ガスの供給方向と空気の供給方向を同じ方向としてもよい。   In the present embodiment, the fuel gas supply direction and the air supply direction to each single cell 2, that is, the fuel gas flow direction in the fuel gas flow path 7 and the air flow direction in the air flow path 6 are opposite directions. However, the fuel gas supply direction to each unit cell 2 and the air supply direction may be the same direction.

このように構成される本実施形態の燃料電池１では、空気流路６を空気が流れることで単セル２の空気極２２に空気中の酸素が供給され、燃料ガス流路７を燃料ガスが流れることで単セル２の燃料極２３に燃料ガスが供給される。   In the fuel cell 1 of the present embodiment configured as above, oxygen in the air is supplied to the air electrode 22 of the single cell 2 by the air flowing through the air flow path 6, and the fuel gas flows through the fuel gas flow path 7. The fuel gas is supplied to the fuel electrode 23 of the single cell 2 by flowing.

燃料ガスとして水素が供給されることで、以下の反応式（１）、（２）に示す電気化学反応により、電気エネルギが出力される。
〈燃料極（アノード）〉
２Ｈ２＋２Ｏ２ −→２Ｈ２Ｏ＋４ｅ−・・・（１）
〈空気極（カソード）〉
Ｏ２＋４ｅ−→２Ｏ２−・・・（２）
また、燃料ガスとして一酸化炭素（ＣＯ）が供給されることで、以下の反応式（３）、（４）に示す電気化学反応により、電気エネルギが出力される。
〈燃料極（アノード）〉
２ＣＯ＋２Ｏ２−→２ＣＯ２＋４ｅ−・・・（３）
〈空気極（カソード）〉
Ｏ２＋４ｅ−→２Ｏ２−・・・（４）
ここで、本実施形態の燃料電池１と図５に示す比較例１の燃料電池とを比較する。 By supplying hydrogen as the fuel gas, electric energy is output by the electrochemical reaction shown in the following reaction formulas (1) and (2).
<Fuel electrode (anode)>
2H 2 + 2O 2 − → 2H 2 O + 4e − (1)
<Air electrode (cathode)>
O 2 + 4e − → 2O 2− (2)
Further, by supplying carbon monoxide (CO) as the fuel gas, electric energy is output by the electrochemical reaction shown in the following reaction formulas (3) and (4).
<Fuel electrode (anode)>
2CO + 2O 2− → 2CO 2 + 4e − (3)
<Air electrode (cathode)>
O 2 + 4e − → 2O 2− (4)
Here, the fuel cell 1 of this embodiment is compared with the fuel cell of Comparative Example 1 shown in FIG.

比較例１の燃料電池１は、本実施形態と異なり、燃料ガス流路７の表面側流路７ａが、上流側流路７ｂと下流側流路７ｃの両方と直接連通している。なお、その他の構成は、本実施形態と同じである。   In the fuel cell 1 of Comparative Example 1, unlike the present embodiment, the surface side flow path 7a of the fuel gas flow path 7 is in direct communication with both the upstream flow path 7b and the downstream flow path 7c. Other configurations are the same as those of the present embodiment.

このため、比較例１では、図５中の矢印で示すように、表面側流路７ａを燃料ガスが流れるとき、燃料ガスは燃料極表面２３ａに対して平行に流れやすい。この結果、表面側流路７ａに流入した燃料ガスの一部のみが、燃料極２３を拡散して電解質２１側に位置する反応層に到達して上記した反応に寄与し、表面側流路７ａに流入した燃料ガスの残部は、反応に寄与せずに、燃料極２３を通過してしまう。   For this reason, in Comparative Example 1, as shown by the arrow in FIG. 5, when the fuel gas flows through the surface-side flow path 7a, the fuel gas tends to flow parallel to the fuel electrode surface 23a. As a result, only part of the fuel gas that has flowed into the surface-side flow path 7a diffuses through the fuel electrode 23 and reaches the reaction layer located on the electrolyte 21 side, contributing to the above-described reaction, and the surface-side flow path 7a. The remainder of the fuel gas that has flowed into the gas does not contribute to the reaction and passes through the fuel electrode 23.

これに対して、本実施形態の燃料電池１では、燃料ガス流路７の表面側流路７ａが、上流側流路７ｂと直接連通するとともに、下流側流路７ｃと燃料極２３を介して連通している。これによると、表面側流路７ａが燃料極２３を介して下流側流路７ｃと連通しているので、表面側流路７ａから下流側流路７ｃへ至る燃料ガスの流れ抵抗は、比較例１よりも大きくなる。このため、燃料ガス流路７を燃料ガスが流れるとき、表面側流路７ａ内の圧力は、燃料極２３内および下流側流路７ｃ内の圧力よりも高く保たれる。   On the other hand, in the fuel cell 1 of the present embodiment, the surface-side flow path 7a of the fuel gas flow path 7 is in direct communication with the upstream-side flow path 7b and via the downstream-side flow path 7c and the fuel electrode 23. Communicate. According to this, since the surface side channel 7a communicates with the downstream side channel 7c via the fuel electrode 23, the flow resistance of the fuel gas from the surface side channel 7a to the downstream side channel 7c is a comparative example. Greater than 1. For this reason, when fuel gas flows through the fuel gas flow path 7, the pressure in the surface side flow path 7a is kept higher than the pressure in the fuel electrode 23 and in the downstream flow path 7c.

したがって、本実施形態によれば、表面側流路７ａ内の燃料ガスの圧力(静圧)を、燃料極２３の反応層へのガス供給動力に変換できる。すなわち、本実施形態によれば、燃料ガスの燃料極２３への拡散に加えて、上記した圧力差を利用して表面側流路７ａから燃料極２３の反応層へ燃料ガスを供給できる。このため、比較例１と比較して、燃料ガスを燃料極２３の反応層へ多く供給できる。   Therefore, according to the present embodiment, the pressure (static pressure) of the fuel gas in the surface side flow path 7 a can be converted into the gas supply power to the reaction layer of the fuel electrode 23. That is, according to the present embodiment, in addition to the diffusion of the fuel gas to the fuel electrode 23, the fuel gas can be supplied from the surface side flow path 7a to the reaction layer of the fuel electrode 23 using the pressure difference described above. Therefore, more fuel gas can be supplied to the reaction layer of the fuel electrode 23 than in the first comparative example.

ちなみに、円盤状のコインセルに対して反応ガスをセル表面に垂直に当てることにより、反応ガスの「動圧」を活用して燃料極の反応層まで反応ガスをより多く供給できることがわかっている。したがって、本実施形態によれば、コインセルにおけるガス流れに近づけることができ、燃料ガスを燃料極２３の反応層へ多く供給できる。   Incidentally, it has been found that by applying a reaction gas perpendicularly to the cell surface to a disk-shaped coin cell, more reaction gas can be supplied to the reaction layer of the fuel electrode by utilizing the “dynamic pressure” of the reaction gas. Therefore, according to this embodiment, the gas flow in the coin cell can be approximated, and a large amount of fuel gas can be supplied to the reaction layer of the fuel electrode 23.

（第２実施形態）
本実施形態の燃料電池１は、図６、７に示すように、第１実施形態の燃料電池１に対して、燃料ガス流路７の表面側流路７ａ内に突起３ｅを追加したものであり、その他の構成は、第１実施形態と同じである。 (Second Embodiment)
As shown in FIGS. 6 and 7, the fuel cell 1 of the present embodiment is obtained by adding protrusions 3 e in the surface side flow path 7 a of the fuel gas flow path 7 to the fuel cell 1 of the first embodiment. In other respects, the configuration is the same as that of the first embodiment.

突起３ｅは、図７に示すように、セパレータ３の上面（燃料極２３に対向する表面）に設けられており、セパレータ３の表面から燃料極２３に向かって突出している。突起３ｅは、表面側流路７ａ内の燃料ガス流れを燃料極表面２３ａに導くためのガイド部を構成している。   As shown in FIG. 7, the protrusion 3 e is provided on the upper surface of the separator 3 (surface facing the fuel electrode 23), and protrudes from the surface of the separator 3 toward the fuel electrode 23. The protrusion 3e constitutes a guide portion for guiding the fuel gas flow in the surface side flow path 7a to the fuel electrode surface 23a.

また、突起３ｅは、図６に示すように、表面側流路７ａ内に千鳥状に複数設けられている。これにより、突起３ｅによって表面側流路７ａ内での燃料ガス流れが阻害されないようになっている。   Further, as shown in FIG. 6, a plurality of protrusions 3e are provided in a staggered manner in the surface-side flow path 7a. Thereby, the fuel gas flow in the surface side flow path 7a is not inhibited by the protrusion 3e.

本実施形態によれば、セパレータ３に突起３ｅが設けられていない場合と比較して、燃料ガスの流れを燃料極２３に導きやすくなり、燃料ガスを燃料極２３の反応層へより多く供給できる。なお、本実施形態では、複数の突起３ｅを千鳥状に配置したが、燃料ガス流れが阻害されなければ、千鳥状でなくてもよい。   According to this embodiment, compared with the case where the protrusion 3 e is not provided on the separator 3, the flow of the fuel gas can be easily guided to the fuel electrode 23, and more fuel gas can be supplied to the reaction layer of the fuel electrode 23. . In the present embodiment, the plurality of protrusions 3e are arranged in a zigzag pattern, but may not be in a zigzag pattern as long as the fuel gas flow is not inhibited.

（他の実施形態）
本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、下記のように、特許請求の範囲に記載した範囲内において適宜変更が可能である。 (Other embodiments)
The present invention is not limited to the above-described embodiment, and can be appropriately modified within the scope described in the claims as follows.

（１）上記各実施形態では、図３、４に示すように、複数の表面側流路７ａをセパレータ３の凹凸形状によって形成していたが、セパレータ３の形状ではなく、セパレータ３とは別の部材によって複数の表面側流路７ａを形成してもよい。例えば、セパレータ３を平面形状として、燃料極表面２３ａとの間に空間を形成するように、セパレータ３を配置する。そして、燃料極表面２３ａとセパレータ３との間に、両者の間の空間を複数の流路に仕切る仕切部材を配置することで、複数の表面側流路７ａを形成してもよい。さらに、この場合では、燃料極表面２３ａとセパレータ３との間に、両者の間の空間を表面側流路７ａと下流側流路７ｃとに仕切る仕切部材を配置することで、表面側流路７ａを閉塞させてもよい。   (1) In each of the above embodiments, as shown in FIGS. 3 and 4, the plurality of surface-side flow paths 7 a are formed by the uneven shape of the separator 3, but are not the shape of the separator 3 and are different from the separator 3. A plurality of surface-side flow paths 7a may be formed by these members. For example, the separator 3 is arranged in a planar shape so that a space is formed between the separator 3 and the fuel electrode surface 23a. A plurality of surface-side flow paths 7a may be formed by arranging a partition member that partitions the space between the fuel electrode surface 23a and the separator 3 into a plurality of flow paths. Furthermore, in this case, by arranging a partition member that partitions the space between the fuel electrode surface 23a and the separator 3 into the surface-side channel 7a and the downstream-side channel 7c, 7a may be closed.

（２）上記各実施形態では、図４に示すように、燃料ガス流路７の表面側流路７ａは、１つの単セル２に対して複数設けられていたが、１つの単セル２に対して１つでもよい。換言すると、燃料ガス流路７の表面側流路７ａは、複数に分割されていたが、分割されていなくてもよい。   (2) In each of the above-described embodiments, as shown in FIG. 4, a plurality of surface-side flow paths 7 a of the fuel gas flow path 7 are provided for one single cell 2. There may be one. In other words, the surface side flow path 7a of the fuel gas flow path 7 is divided into a plurality of parts, but may not be divided.

（３）上記各実施形態では、平板状の単セルが複数積層された燃料電池１に本発明を適用したが、平板状の単セルを１つのみ有する燃料電池においても、本発明の適用が可能である。   (3) In each of the above embodiments, the present invention is applied to the fuel cell 1 in which a plurality of flat single cells are stacked. However, the present invention can also be applied to a fuel cell having only one flat single cell. Is possible.

（４）上記各実施形態は、互いに無関係なものではなく、組み合わせが明らかに不可な場合を除き、適宜組み合わせが可能である。また、上記各実施形態において、実施形態を構成する要素は、特に必須であると明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。   (4) The above embodiments are not irrelevant to each other, and can be combined as appropriate unless the combination is clearly impossible. In each of the above-described embodiments, it is needless to say that elements constituting the embodiment are not necessarily essential unless explicitly stated as essential and clearly considered essential in principle. Yes.

２ 単セル
２１ 電解質
２２ 空気極（酸化剤極）
２３ 燃料極
２３ａ 燃料極表面
３ セパレータ
３ｅ 突起（ガイド部）
４ プレート
７ 燃料ガス流路
７ａ 表面側流路
７ｂ 上流側流路
７ｃ 下流側流路 2 Single cell 21 Electrolyte 22 Air electrode (oxidant electrode)
23 Fuel electrode 23a Fuel electrode surface 3 Separator 3e Projection (guide part)
4 plate 7 fuel gas flow path 7a surface side flow path 7b upstream flow path 7c downstream flow path

Claims (2)

固体酸化物で構成され、一面とその反対側の他面を有する平板状の電解質（２１）と、
前記電解質の前記一面側に設けられた平板状の酸化剤極（２２）と、
前記電解質の前記他面側に設けられ、前記電解質側とは反対側に燃料極表面（２３ａ）を有する平板状の燃料極（２３）と、
前記燃料極表面に平行に燃料ガスが流れる燃料ガス流路（７）を形成する流路形成部材（３、４）とを備え、
前記燃料ガス流路は、前記燃料極表面に面する表面側流路（７ａ）と、前記燃料極よりも燃料ガス流れ上流側に位置する上流側流路（７ｂ）と、前記燃料極よりも燃料ガス流れ下流側に位置する下流側流路（７ｃ）とを有し、
前記表面側流路は、前記上流側流路と直接連通しているとともに、前記下流側流路と前記燃料極を介して連通していることを特徴とする燃料電池。 A plate-shaped electrolyte (21) composed of a solid oxide and having one surface and the other surface opposite thereto;
A plate-like oxidant electrode (22) provided on the one surface side of the electrolyte;
A flat fuel electrode (23) provided on the other surface side of the electrolyte and having a fuel electrode surface (23a) on the opposite side of the electrolyte side;
A flow path forming member (3, 4) that forms a fuel gas flow path (7) through which fuel gas flows parallel to the fuel electrode surface;
The fuel gas channel includes a surface side channel (7a) facing the surface of the fuel electrode, an upstream channel (7b) positioned upstream of the fuel gas flow from the fuel electrode, and the fuel electrode. A downstream flow path (7c) located on the downstream side of the fuel gas flow,
The fuel cell according to claim 1, wherein the surface-side channel is in direct communication with the upstream-side channel, and is in communication with the downstream-side channel through the fuel electrode. 前記流路形成部材は、前記表面側流路内の燃料ガス流れを前記燃料極表面に導くためのガイド部（３ｅ）を有することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
2. The fuel cell according to claim 1, wherein the flow path forming member has a guide portion (3 e) for guiding the fuel gas flow in the surface side flow path to the surface of the fuel electrode. 3.
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Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2001068132A (en) * 1999-08-25 2001-03-16 Tokyo Gas Co Ltd Current collecting plate and solid electrolyte fuel cell using same
JP2001093547A (en) * 1999-09-27 2001-04-06 Daihatsu Motor Co Ltd Fuel cell
JP2008293741A (en) * 2007-05-23 2008-12-04 Ngk Spark Plug Co Ltd Solid oxide fuel cell
JP2009266533A (en) * 2008-04-24 2009-11-12 Nissan Motor Co Ltd Fuel cell unit
JP2009283146A (en) * 2008-05-19 2009-12-03 Honda Motor Co Ltd Fuel cells

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2001068132A (en) * 1999-08-25 2001-03-16 Tokyo Gas Co Ltd Current collecting plate and solid electrolyte fuel cell using same
JP2001093547A (en) * 1999-09-27 2001-04-06 Daihatsu Motor Co Ltd Fuel cell
JP2008293741A (en) * 2007-05-23 2008-12-04 Ngk Spark Plug Co Ltd Solid oxide fuel cell
JP2009266533A (en) * 2008-04-24 2009-11-12 Nissan Motor Co Ltd Fuel cell unit
JP2009283146A (en) * 2008-05-19 2009-12-03 Honda Motor Co Ltd Fuel cells

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