JP2008254251A - Heat-fusable multilayer film - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は包装材の用途に適した熱融着性多層フィルムに関し、内容物の収納時のヒートシール強度と、内容物を取り出す際の開封容易性のバランスが優れた包装用等の用途に適し、特に、適度な高温雰囲気下でのヒートシール強度を有するため、ボイル殺菌あるいはレトルト殺菌等の加熱殺菌を伴う包装用途、中でも含気包装形態に好適な熱融着性多層フィルムに関する。 The present invention relates to a heat-fusible multilayer film suitable for packaging materials, and is suitable for packaging applications that have a good balance between heat-sealing strength when storing contents and ease of opening when contents are taken out. In particular, the present invention relates to a heat-sealable multilayer film suitable for packaging applications involving heat sterilization such as boil sterilization or retort sterilization, and particularly suitable for an air-packed packaging form, because it has heat seal strength under a moderate high temperature atmosphere.
食品用途に用いられる包装材は密封性が良いと同時に内容物を取り出す際には容易に開封できる易開封性（イージーオープン性）を有することが望まれている。
この用途には、従来からポリプロピレン等のフィルムが利用されており、特許文献１には、プロピレン系樹脂（ａ）を含有してなるラミネート用樹脂層（Ａ）と、プロピレン系樹脂（ｂ１）及び密度０．９５５ｇ／ｃｍ３以上の高密度ポリエチレン（ｂ２）を合計で９５重量％以上含有し、その重量比（ｂ１）／（ｂ２）が４０／６０〜７５／２５で、しかも、厚さが１〜１５μｍのヒートシール樹脂層（Ｂ）とが隣接して積層された共押出多層フィルムが提案されている。このフィルムはより広い温度範囲で容易に安定したヒートシールをすることが可能で、レトルト殺菌等の際にも破袋に耐えてヒートシール部の破損が防止でき、しかも、開封時にデラミネーションを起こすことなく容易に開封することができるとしている。しかし、これらイージーオープン性フィルムは、常温雰囲気下では開封時にデラミネーション、あるいは糸引き現象などを起こすことなく容易に開封可能だが、高温雰囲気下で開封した場合、ヒートシール強度の極度の低下、あるいは開封時にデラミネーション、糸引き現象など剥離状態が不安定になり、高温雰囲気下でのヒートシール強度と易開封性のバランスが良いとはいえない。
It is desired that a packaging material used for food applications has an easy opening property (easy opening property) that can be easily opened when taking out the contents while having good sealing properties.
Conventionally, films such as polypropylene have been used for this application. Patent Document 1 discloses a resin layer for lamination (A) containing a propylene resin (a), a propylene resin (b1), and High-density polyethylene (b2) with a density of 0.955 g / cm3 or more is contained in a total of 95% by weight or more, the weight ratio (b1) / (b2) is 40/60 to 75/25, and the thickness is 1 A coextruded multilayer film in which a heat seal resin layer (B) of ˜15 μm is laminated adjacently has been proposed. This film can easily and stably heat-seal in a wider temperature range, can withstand broken bags during retort sterilization, etc., and prevent damage to the heat-sealed part, and also causes delamination when opened It can be opened easily without any problems. However, these easy-open films can be opened easily at room temperature without causing delamination or stringing at the time of opening, but when opened in a high-temperature atmosphere, the heat seal strength is extremely reduced, or The delamination state such as delamination and stringing phenomenon becomes unstable at the time of opening, and it cannot be said that the balance between the heat seal strength and the easy-open property in a high temperature atmosphere is good.
そこで本発明は常温雰囲気下でのヒートシール部の易開封性に優れ且つ、高温雰囲気下で開封した場合、適度なヒートシール強度を有し、さらに開封時の剥離状態が安定し、ボイル殺菌あるいはレトルト殺菌等の加熱殺菌を伴う包装用途、中でも含気包装形態に適した熱融着性多層フィルムを得ることを目的とする。 Therefore, the present invention is excellent in easy-openability of the heat-sealed portion under a normal temperature atmosphere, and has an appropriate heat-sealing strength when opened under a high-temperature atmosphere, and further, the peeled state at the time of opening is stable, and boil sterilization or An object is to obtain a heat-fusible multilayer film suitable for packaging applications involving heat sterilization such as retort sterilization, and in particular, for an aerated packaging form.
すなわち本発明は、融点が１２０〜１５０℃のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）１０〜５０重量％、極性基含有重合体（Ｂ）１０〜４０重量％、エチレン系重合体（Ｃ）２０〜６０重量％（（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計で１００重量％とする。）からなる凝集破壊層（１）及びポリオレフィン系ヒートシール層（２）からなる熱融着性多層フィルムに関する。
また本発明は、凝集破壊層（１）のヒートシール層（２）が積層された面とは反対側の面に、エチレン系重合体或いはプロピレン系重合体からなるラミネート層（３）が積層されていることを特徴とする熱融着性多層フィルムに関する。
That is, the present invention relates to a propylene / α-olefin random copolymer (A) of 10 to 50% by weight, a polar group-containing polymer (B) of 10 to 40% by weight, an ethylene polymer (C ) Thermal fusion comprising a cohesive failure layer (1) comprising 20 to 60% by weight (the total of (A), (B) and (C) is 100% by weight) and a polyolefin heat seal layer (2). Relates to a conductive multilayer film.
In the present invention, a laminate layer (3) made of an ethylene polymer or a propylene polymer is laminated on the surface of the cohesive failure layer (1) opposite to the surface on which the heat seal layer (2) is laminated. The present invention relates to a heat-fusible multilayer film.
本発明の熱融着性多層フィルムは、常温雰囲気下でのヒートシール部の易開封性に優れ、且つ高温雰囲気下での適度なヒートシール強度、および易開封性に優れ、これらのバランスの良い熱融着性多層フィルムを得ることができる。 The heat-fusible multilayer film of the present invention is excellent in easy-openability of the heat-sealed portion in a normal temperature atmosphere, and is excellent in moderate heat-seal strength and easy-openability in a high-temperature atmosphere, and these are well balanced. A heat-fusible multilayer film can be obtained.
プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）
本発明に係わるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）は、融点が１２０〜１５０℃、好ましくは１２５〜１４７℃の範囲にある。かかる範囲にあるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）は、通常プロピレン含有量が、９８〜８６重量％、好ましくは９６〜８８重量％の範囲にある。プロピレンと共重合されるα−オレフィンは、エチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン等の炭素数が２〜１０のα−オレフィンである。中でも、エチレン含有量が０．５〜８重量％、好ましくは１〜６重量％、１−ブテンが０．５〜１０重量％、好ましくは１〜８重量％のランダム共重合体が低温熱融着性、易開封性のバランスに優れるので好ましい。
Propylene / α-olefin random copolymer (A)
The propylene / α-olefin random copolymer (A) according to the present invention has a melting point of 120 to 150 ° C., preferably 125 to 147 ° C. The propylene / α-olefin random copolymer (A) in such a range usually has a propylene content of 98 to 86% by weight, preferably 96 to 88% by weight. The α-olefin copolymerized with propylene is an α-olefin having 2 to 10 carbon atoms such as ethylene, 1-butene, 1-hexene, 4-methyl-1-pentene, and 1-octene. Among them, a random copolymer having an ethylene content of 0.5 to 8% by weight, preferably 1 to 6% by weight, and 1-butene of 0.5 to 10% by weight, and preferably 1 to 8% by weight is a low-temperature heat melt. This is preferable because it is excellent in balance between wearability and easy opening.
また、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度２３０℃）は、フィルムとして使用できる範囲であれば特に限定はないが、通常、０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは１〜１５ｇ／１０分の範囲である。 The melt flow rate (MFR) (JIS K 7210, temperature 230 ° C.) of the propylene / α-olefin random copolymer (A) is not particularly limited as long as it can be used as a film. The range is 5 to 20 g / 10 minutes, preferably 1 to 15 g / 10 minutes.
極性基含有共重合体（Ｂ）
極性基含有重合体（Ｂ）としては、ポリエステル、ポリアミド等があるが中でもエチレン・極性基含有モノマー共重合体が好適である。ラジカル重合性極性基含有モノマーとしては、不飽和カルボン酸及びその誘導体、極性基含有芳香族ビニル化合物、水酸基含有エチレン性不飽和化合物、窒素含有エチレン性不飽和化合物、エポキシ基含有エチレン性不飽和化合物、ビニルエステル化合物などが例示される。
極性基含有モノマーには、ラジカル重合性モノマー、環状モノマー、イオン重合性モノマー等があり種々の方法でエチレンとの共重合体とされる。
不飽和カルボン酸には、アクリル酸、（メタ）アクリル酸、マレイン酸等があり、不飽和カルボン酸誘導体には、これらの酸無水物、酸ハライド、アミド、イミド、及びエステルなどの誘導体が例示される。
これらの中では、（メタ）アクリル酸、無水マレイン酸、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸−ｔ−ブチル等が好ましい。
エチレン・極性基含有モノマーとの共重合体には、エチレン・メタクリル酸共重合体、エチレン・メタクリル酸メチル共重合体、アイオノマー、エチレン・アクリル酸共重合体、エチレン・アクリル酸メチルと共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体が例示される。
また、極性基含有重合体（Ｂ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度２３０℃）は、フィルムとして使用できる範囲であれば特に限定はないが、通常、０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは１〜１５ｇ／１０分の範囲である。
Polar group-containing copolymer (B)
Examples of the polar group-containing polymer (B) include polyesters and polyamides, and among them, ethylene / polar group-containing monomer copolymers are preferable. Examples of radical polymerizable polar group-containing monomers include unsaturated carboxylic acids and derivatives thereof, polar group-containing aromatic vinyl compounds, hydroxyl group-containing ethylenically unsaturated compounds, nitrogen-containing ethylenically unsaturated compounds, and epoxy group-containing ethylenically unsaturated compounds. And vinyl ester compounds.
The polar group-containing monomer includes a radical polymerizable monomer, a cyclic monomer, an ion polymerizable monomer, and the like, and is made into a copolymer with ethylene by various methods.
Examples of unsaturated carboxylic acids include acrylic acid, (meth) acrylic acid, and maleic acid, and examples of unsaturated carboxylic acid derivatives include derivatives such as acid anhydrides, acid halides, amides, imides, and esters. Is done.
Among these, (meth) acrylic acid, maleic anhydride, methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate, and (meth) acrylate-t-butyl are preferable.
Copolymers with ethylene / polar group-containing monomers include ethylene / methacrylic acid copolymers, ethylene / methyl methacrylate copolymers, ionomers, ethylene / acrylic acid copolymers, and ethylene / methyl acrylate copolymers. An ethylene / vinyl acetate copolymer is exemplified.
Further, the melt flow rate (MFR) (JIS K 7210, temperature 230 ° C.) of the polar group-containing polymer (B) is not particularly limited as long as it can be used as a film, but is usually 0.5 to 20 g / The range is 10 minutes, preferably 1 to 15 g / 10 minutes.
エチレン系重合体（Ｃ）
エチレン系重合体（Ｃ）には、従来公知の種々のポリエチレン、例えば、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高圧法低密度ポリエチレンがあり、中でも直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ）が好適であるが、本発明の目的を損なわない範囲で、種々のポリエチレンを混合して使用しても良い。
直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ）
直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ）は、通常、密度が０．９０５〜０．９４０ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．９１０〜０．９３５ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度１９０℃）が０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは１〜１５ｇ／１０分のエチレンと炭素数が３〜１０のα−オレフィン、例えばプロピレン、ブテン−１、ヘプテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１、４−メチル−ペンテン−１とのランダム共重合体である。又、かかる直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ）は、分子量分布（重量平均分子量：Ｍｗ、と数平均分子量：Ｍｎ、との比：Ｍｗ／Ｍｎで表示）が通常１．５〜４．０、好ましくは１．８〜３．５の範囲にある。このＭｗ／Ｍｎはゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定できる。
Ethylene polymer (C)
Examples of the ethylene polymer (C) include various conventionally known polyethylenes, for example, high density polyethylene, medium density polyethylene, and high pressure method low density polyethylene, among which linear low density polyethylene (D) is preferable. Various polyethylenes may be mixed and used as long as the object of the present invention is not impaired.
Linear low density polyethylene (D)
The linear low density polyethylene (D) usually has a density of 0.905 to 0.940 g / cm 3, preferably 0.910 to 0.935 g / cm 3, and an MFR (JIS K 7210, temperature 190 ° C.) of 0.1. 5 to 20 g / 10 minutes, preferably 1 to 15 g / 10 minutes of ethylene and an α-olefin having 3 to 10 carbon atoms, such as propylene, butene-1, heptene-1, hexene-1, octene-1, 4- It is a random copolymer with methyl-pentene-1. The linear low density polyethylene (D) has a molecular weight distribution (weight average molecular weight: Mw, number average molecular weight: Mn, ratio: Mw / Mn) is usually 1.5 to 4.0, Preferably it exists in the range of 1.8-3.5. This Mw / Mn can be measured by gel permeation chromatography (GPC).
また、直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）の昇温速度１０℃／分で測定した吸熱曲線から求めた鋭いピークが１個ないし複数個あり、該ピークの最高温度、すなわち融点が通常７０〜１３０℃、好ましくは８０〜１２０℃の範囲にある。上記のような直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ）は、チーグラー触媒、シングルサイト触媒等を用いた従来公知の製造法により調整することができる。 The linear low density polyethylene (D) has one or a plurality of sharp peaks obtained from an endothermic curve measured at a heating rate of 10 ° C./min with a differential scanning calorimeter (DSC). The temperature, that is, the melting point is usually in the range of 70 to 130 ° C, preferably 80 to 120 ° C. The linear low density polyethylene (D) as described above can be prepared by a conventionally known production method using a Ziegler catalyst, a single site catalyst or the like.
プロピレン系重合体（Ｅ）
本発明に用いられるプロピレン系重合体（Ｅ）は、プロピレンの単独重合体あるいは、プロピレンとエチレン、１―ブテン、１−ヘキセン、４−メチルー１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等の炭素数２〜１０のα―オレフィンとのプロピレンを主成分とするランダム若しくはブロック共重合体である。共重合体の場合は、通常プロピレン含有量が５０重量％以上、好ましくは６０重量％以上の共重合体である。単独重合体か共重合体を用いるかは、要求される外観によって適宜選択でき、例えば、透明な多層フィルムを得るには、単独重合体あるいはランダム共重合体を選択し、不透明な多層フィルムを得るにはブロック共重合体を夫々選択すれば良い。
Propylene polymer (E)
The propylene polymer (E) used in the present invention is a propylene homopolymer or carbon such as propylene and ethylene, 1-butene, 1-hexene, 4-methyl-1-pentene, 1-octene, 1-decene, etc. It is a random or block copolymer mainly composed of propylene with an α-olefin of several 2 to 10. In the case of a copolymer, it is usually a copolymer having a propylene content of 50% by weight or more, preferably 60% by weight or more. Whether to use a homopolymer or a copolymer can be appropriately selected according to the required appearance. For example, to obtain a transparent multilayer film, a homopolymer or a random copolymer is selected to obtain an opaque multilayer film. For this, a block copolymer may be selected.
このようなプロピレン系重合体（Ｅ）のＭＦＲ（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度２３０℃）は、フィルムとして使用できる範囲であれば特に限定はないが、通常、０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは１〜１５ｇ／１０分の範囲にある。 The MFR (JIS K 7210, temperature 230 ° C.) of such a propylene polymer (E) is not particularly limited as long as it can be used as a film, but is usually 0.5 to 20 g / 10 minutes, preferably It is in the range of 1-15 g / 10 minutes.
ランダム共重合体としては、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）と同じ範疇の共重合体も用い得る。ラミネート層（３）として用いる場合、多層フィルムの剛性（腰）を保つために、プロピレン含有量が９８〜９５重量％と比較的プロピレン含有量が多いランダム共重合体を選択しても良い。また、ポリオレフィン系ヒートシール層（２）として用いる場合、低温ヒートシール性付与ために、比較的プロピレン含有量が少ないランダム共重合体を選択しても良い。 As the random copolymer, a copolymer in the same category as the propylene / α-olefin random copolymer (A) may be used. When used as the laminate layer (3), a random copolymer having a relatively high propylene content of 98 to 95% by weight may be selected in order to maintain the rigidity (waist) of the multilayer film. Moreover, when using as a polyolefin-type heat seal layer (2), in order to provide low temperature heat seal property, you may select the random copolymer with comparatively little propylene content.
ブロック共重合体は、プロピレンとエチレン等のα―オレフィン、通常はエチレンとを複数の重合反応装置で、プロピレン及びエチレンを夫々重合させることにより得られるもの、別途重合したポリプロピレンとポリエチレンとを混合したもの、あるいはそれらの組合せによるもので、主な成分として、プロピレン重合部、エチレン重合部、及び低結晶性若しくは非晶性のエチレン・プロピレン共重合体を含む共重合体である。かかるブロック共重合体におけるプロピレン含有量は通常、６０〜９０重量％の範囲にある。 The block copolymer is obtained by polymerizing propylene and ethylene in a plurality of polymerization reactors with propylene and α-olefin such as ethylene, usually ethylene, and separately mixed polypropylene and polyethylene. Or a combination thereof, and the main component is a copolymer including a propylene polymerization part, an ethylene polymerization part, and a low crystalline or amorphous ethylene / propylene copolymer. The propylene content in such a block copolymer is usually in the range of 60 to 90% by weight.
本発明に用いられるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、極性基含有共重合体（Ｂ）及びエチレン系重合体（Ｃ）からなる凝集破壊層（１）には、本発明の目的を損なわない範囲で、通常用いられる酸化防止剤、耐候安定剤、帯電防止剤、防曇剤、無機フィラー、粘着付与剤等の添加剤あるいは他の重合体を必要に応じて配合することができる。
ポリオレフィン系ヒートシール層（２）には、本発明の目的を損なわない範囲で、通常用いられる酸化防止剤、耐候安定剤、帯電防止剤、防曇剤、無機フィラー、粘着付与剤などの添加剤あるいは他の重合体を必要に応じて配合することができる。特に、アンチブロッキング剤、スリップ剤を配合することによって、フィルム成形時、ラミネート加工時、包装作業時等における加工性や作業性を向上させることができる。
The cohesive failure layer (1) composed of the propylene / α-olefin random copolymer (A), the polar group-containing copolymer (B) and the ethylene polymer (C) used in the present invention has the object of the present invention. Additives such as antioxidants, weathering stabilizers, antistatic agents, antifogging agents, inorganic fillers, tackifiers, etc., or other polymers can be blended as necessary. .
Additives such as antioxidants, weathering stabilizers, antistatic agents, antifogging agents, inorganic fillers, tackifiers and the like that are usually used in the polyolefin heat seal layer (2) are within the range not impairing the object of the present invention. Or another polymer can be mix | blended as needed. In particular, by blending an anti-blocking agent and a slip agent, workability and workability during film forming, laminating, packaging, etc. can be improved.
熱融着性多層フィルム
本発明の熱融着性多層フィルムは、凝集破壊層（１）とポリオレフィン系ヒートシール層（２）とからなる。
凝集破壊層（１）
凝集破壊層（１）を構成する重合体は、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、極性基含有重合体（Ｂ）及びエチレン系重合体（Ｃ）からなる。
凝集破壊層（１）を構成する重合体のうち、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）は１０〜５０重量％であり、好ましくは１５〜４５重量％、極性基含有重合体（Ｂ）は１０〜４０重量％、好ましくは１５〜３５重量％、エチレン系重合体（Ｃ）は２０〜６０重量％、好ましくは２５〜５５重量％（いずれの場合も（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計で１００重量％とする。）からなる。
プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、極性基含有重合体（Ｂ）とエチレン系重合体（Ｃ）の量が上記範囲を外れると、高温雰囲気下でのヒートシール強度、および開封時の剥離状態が改良されない傾向にあるだけでなく、常温雰囲気下でのイージーオープン性が損なわれる傾向にある。
凝集破壊層（１）は通常は厚さ１〜３０μｍ、好ましくは３〜２０μｍの無延伸フィルムである。
ポリオレフィン系ヒートシール層（２）
ポリオレフィン系ヒートシール層（２）は、プロピレン系重合体（Ｅ）またはエチレン系重合体（Ｃ）からなり、通常は厚さ１〜２０μｍ、好ましくは２〜１０μｍの無延伸フィルムである。
また、プロピレン系重合体（Ｅ）をポリオレフィン系ヒートシール層（２）に用いる場合、低温ヒートシール性付与ために、１種類以上のエチレン系重合体（Ｃ）、あるいは熱可塑性エラストマーを添加しても良い。熱可塑性エラストマーとしては、低結晶性あるいは非晶性のエチレン・α―オレフィンランダム共重合体、プロピレン・α―オレフィンランダム共重合体等が例示される。
なお、プロピレン系重合体（Ｅ）は、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）と同一でもよく異なっていてもよい。さらに、ポリオレフィン系ヒートシール層（２）に用いられるチレン系重合体（Ｃ）は、凝集破壊層（１）に用いられるチレン系重合体（Ｃ）と同一でもよく異なっていてもよい。
Heat-sealable multilayer film The heat-sealable multilayer film of the present invention comprises a cohesive failure layer (1) and a polyolefin heat seal layer (2).
Cohesive failure layer (1)
The polymer constituting the cohesive failure layer (1) is composed of a propylene / α-olefin random copolymer (A), a polar group-containing polymer (B), and an ethylene-based polymer (C).
Among the polymers constituting the cohesive failure layer (1), the propylene / α-olefin random copolymer (A) is 10 to 50% by weight, preferably 15 to 45% by weight, and the polar group-containing polymer (B ) Is 10 to 40% by weight, preferably 15 to 35% by weight, and the ethylene polymer (C) is 20 to 60% by weight, preferably 25 to 55% by weight (in each case (A), (B) and (C) is 100% by weight in total.).
When the amount of the propylene / α-olefin random copolymer (A), the polar group-containing polymer (B) and the ethylene polymer (C) is out of the above range, the heat seal strength in a high-temperature atmosphere, and at the time of opening In addition to the tendency that the peeled state of the film is not improved, the easy openness in a normal temperature atmosphere tends to be impaired.
The cohesive failure layer (1) is usually an unstretched film having a thickness of 1 to 30 μm, preferably 3 to 20 μm.
Polyolefin heat seal layer (2)
The polyolefin heat seal layer (2) is composed of a propylene polymer (E) or an ethylene polymer (C), and is usually an unstretched film having a thickness of 1 to 20 μm, preferably 2 to 10 μm.
Further, when the propylene polymer (E) is used for the polyolefin heat seal layer (2), one or more kinds of ethylene polymers (C) or thermoplastic elastomers are added to impart low temperature heat sealability. Also good. Examples of the thermoplastic elastomer include low crystalline or amorphous ethylene / α-olefin random copolymer, propylene / α-olefin random copolymer, and the like.
The propylene polymer (E) may be the same as or different from the propylene / α-olefin random copolymer (A). Furthermore, the tyrene polymer (C) used for the polyolefin heat seal layer (2) may be the same as or different from the tyrene polymer (C) used for the cohesive failure layer (1).
熱融着性多層フィルム
本発明の熱融着性多層フィルムは、凝集破壊層（１）とポリオレフィン系ヒートシール層（２）を一般に共押出成形することにより得ることができる。
また、凝集破壊層（１）のポリオレフィン系ヒートシール層（２）が積層された面とは反対側の面には、プロピレン系重合体（Ｅ）或いはエチレン系重合体（Ｃ）からなるラミネート層（３）が積層されていることが望ましい。
Heat-sealable multilayer film The heat-sealable multilayer film of the present invention can be obtained by generally co-extrusion of the cohesive failure layer (1) and the polyolefin heat seal layer (2).
Further, a laminate layer made of a propylene polymer (E) or an ethylene polymer (C) is provided on the surface of the cohesive failure layer (1) opposite to the surface on which the polyolefin heat seal layer (2) is laminated. It is desirable that (3) is laminated.
本発明の熱融着性多層フィルムは、ラミネート層（３）を利用して基材層に積層して利用することが望ましい。 The heat-sealable multilayer film of the present invention is desirably used by being laminated on the base material layer using the laminate layer (3).
本発明に利用される基材層には、通常、包装材料として使用されている種々材料、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリブテンフィルム及びポリメチルペンテンフィルム等のポリオレフィンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム及びポリカーボネートフィルム等のポリエステルフィルム、ナイロンフィルム、ポリスチレンフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、ポリビニルアルコールフィルム、エチレン・ビニルアルコール共重合体フィルム、ポリメチルメタクリレートフィルム、エチレン・酢酸ビニル共重合体フィルム等の熱可塑性樹脂製フィルム、アルミニウム箔、紙等が挙げられる。これら熱可塑性樹脂製フィルムからなる基材は無延伸であっても一軸あるいは二軸延伸フィルムであってもよく、これら基材は１層でも２層以上としてもよい。 The base material layer used in the present invention includes various materials usually used as packaging materials, for example, polyolefin films such as polyethylene film, polypropylene film, polybutene film and polymethylpentene film, polyethylene terephthalate film and polycarbonate film. Such as polyester film, nylon film, polystyrene film, polyvinyl chloride film, polyvinylidene chloride film, polyvinyl alcohol film, ethylene / vinyl alcohol copolymer film, polymethyl methacrylate film, ethylene / vinyl acetate copolymer film, etc. Examples include plastic resin films, aluminum foil, paper, and the like. The substrate made of these thermoplastic resin films may be unstretched or may be a uniaxial or biaxially stretched film, and these substrates may be one layer or two or more layers.
凝集破壊層（１）とポリオレフィン系ヒートシール層（２）からなる熱融着性多層フィルムの厚さは、通常１０〜１００μｍ、好ましくは２０〜７０μｍの範囲にあり、通常は凝集破壊層（１）：１〜３０μｍ、ポリオレフィン系ヒートシール層（２）：１〜２０μｍ、好ましくは凝集破壊層（１）：３〜２０μｍ、ポリオレフィン系ヒートシール層（２）：２〜１０μｍの範囲である。
また、ラミネート層（３）は、通常３〜９０μｍ、好ましくは３〜６０μｍの範囲である。
The thickness of the heat-fusible multilayer film composed of the cohesive failure layer (1) and the polyolefin heat seal layer (2) is usually in the range of 10 to 100 μm, preferably 20 to 70 μm. ): 1 to 30 μm, polyolefin heat seal layer (2): 1 to 20 μm, preferably cohesive failure layer (1): 3 to 20 μm, polyolefin heat seal layer (2): 2 to 10 μm.
The laminate layer (3) is usually in the range of 3 to 90 μm, preferably 3 to 60 μm.
本発明の熱融着性多層フィルムは種々公知の方法で製造できる。例えば、予め凝集破壊層（１）及びポリオレフィン系ヒートシール層（２）、必要に応じてラミネート層（３）となるフィルムを別個に成形した後、貼り合わせる方法、複数の押出機で各層を形成する重合体を個別に溶融して一つのダイから多層フィルムとする、所謂共押出成形法により製造できる。中でも、共押出成形法が、多層フィルムを容易に成形でき、且つ得られる多層フィルムも層間接着性に優れるので好ましい。かかる共押出成形して多層フィルムを製造する方法としては、例えば、凝集破壊層（１）となるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）と極性基含有重合体（Ｂ）及びエチレン系重合体（Ｃ）とを所定の量で混合した後、一つの押出機に投入し、他の押出機にラミネート層（３）となるプロピレン重合体（Ｅ）及び必要に応じて他の層となる重合体を投入して多層フィルムとする方法、予めプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）及び極性基含有重合体（Ｂ）及びエチレン系重合体（Ｃ）とを所定の量で混合して押出機等で溶融混練して組成物を得た後、上記方法により成形する方法等が挙げられる。共押出成形法は、Ｔ−ダイ等のフラットダイを用いるキャスト法であっても、サーキュラーダイを用いるインフレーション法の何れでもよい。更に基材層を積層する場合は、共押出成形法に加え、基材層の上に凝集破壊層（１）とポリオレフィン系ヒートシール層（２）を直接共押出ラミネートする方法、予め熱融着性多層フィルムを得た後に、ドライラミネートする方法、予め熱融着性多層フィルム得た後に、基材層と熱融着性多層フィルムの間に、ポリエチレンなど溶融押出しラミネートする方法等をとることができる。 The heat-fusible multilayer film of the present invention can be produced by various known methods. For example, after forming separately the film which becomes the cohesive failure layer (1) and the polyolefin heat seal layer (2), and the laminate layer (3) as needed, each layer is formed by a method of bonding, a plurality of extruders The polymer to be produced can be produced by a so-called coextrusion molding method in which individual polymers are melted to form a multilayer film from one die. Among them, the coextrusion molding method is preferable because the multilayer film can be easily formed and the obtained multilayer film is also excellent in interlayer adhesion. As a method for producing a multilayer film by such coextrusion molding, for example, a propylene / α-olefin random copolymer (A), a polar group-containing polymer (B), and an ethylene-based heavy polymer that become the cohesive failure layer (1) are used. After mixing the coalesced (C) in a predetermined amount, the mixture is put into one extruder and the other extruder becomes a propylene polymer (E) to be a laminate layer (3) and, if necessary, another layer. A method in which a polymer is added to form a multilayer film, and a propylene / α-olefin random copolymer (A), a polar group-containing polymer (B) and an ethylene polymer (C) are mixed in a predetermined amount in advance. Examples thereof include a method of molding by the above method after melt-kneading with an extruder or the like to obtain a composition. The coextrusion method may be either a casting method using a flat die such as a T-die or an inflation method using a circular die. Furthermore, when laminating a base material layer, in addition to the coextrusion molding method, a method of directly coextrusion laminating the cohesive failure layer (1) and the polyolefin heat seal layer (2) on the base material layer, heat fusion in advance. After obtaining a heat-resistant multilayer film, a method of dry laminating, after obtaining a heat-sealable multilayer film in advance, a method of melt-extrusion lamination such as polyethylene between the base material layer and the heat-sealable multilayer film can be taken. it can.
本発明の熱融着性多層フィルムの表面には、通常、一般的な包装用グラビアインキで印刷されるが、必ずしも印刷されていなくてもよい。
本発明の熱融着性多層フィルムは、常温雰囲気下、および高温雰囲気下でのヒートシール性能と易開封性のバランスが良く、開封時の凝集破壊層（１）の凝集破壊が適切に行われることのよるものと思われる。
本発明の熱融着性多層フィルムは、包装材として種々の用途に用いることができる。
The surface of the heat-fusible multilayer film of the present invention is usually printed with a general gravure ink for packaging, but it is not necessarily printed.
The heat-fusible multilayer film of the present invention has a good balance between heat seal performance and easy-openability in a normal temperature atmosphere and a high-temperature atmosphere, and the cohesive failure of the cohesive failure layer (1) at the time of opening is appropriately performed. It seems to be a good thing.
The heat-fusible multilayer film of the present invention can be used for various applications as a packaging material.
次に本発明を、実施例を通して説明するが本発明はそれら実施例によって限定されるものではない。 Next, the present invention will be described through examples, but the present invention is not limited to these examples.
特性値は以下の方法で測定した。
（１）ヒートシール強度（Ｎ／１５ｍｍ）
ヒートシール強度を測定する前に、コロナ処理を施した熱融着性多層フィルムのラミネート層と厚さ１２μｍのポリエチレンテレフタレート二軸延伸フィルムをウレタン系接着剤（三井武田ケミカル製：商品名「タケラックＡ６１６」（５０％）＋「タケラックＡ６５」（３．１３％）＋酢酸エチル（４６．８７％））を用い、ドライラミネートして積層フィルムを用意した。
ヒートシール強度の測定は、積層フィルムのヒートシール層と厚さ３００μｍの無延伸ポリプロピレンシートを、テスター産業製ヒートシーラーＴＰ−７０１−Ｂを用いて、各温度で、シールゲージ圧０．２ＭＰａ、時間１秒、シール幅５ｍｍの条件下でヒートシールした後放冷した。尚、加熱は上側のみとした。次いで、上記方法でヒートシールした試験片を熱水シャワー式の高圧高温殺菌処理装置に入れて８０℃で３０分間処理し、その後冷却した。
自然乾燥した試験片を１５ｍｍ幅にカットし、オリエンテック製テンシロン万能試験機ＲＴＭ−１００を用いて、５００ｍｍ／分の引張速度で剥離し、その最大強度をヒートシール強度とした。測定値は５回の平均値である。ヒートシール強度以外にもヒートシール開封部の剥離の状態を観察した。
The characteristic value was measured by the following method.
(1) Heat seal strength (N / 15mm)
Before measuring the heat seal strength, a laminate layer of a heat-sealable multilayer film subjected to corona treatment and a polyethylene terephthalate biaxially stretched film having a thickness of 12 μm are combined with a urethane-based adhesive (Mitsui Takeda Chemicals: trade name “Takelac A616”). ”(50%) +“ Takelac A65 ”(3.13%) + ethyl acetate (46.87%)) to prepare a laminated film.
The heat seal strength was measured by using a heat seal layer of a laminated film and an unstretched polypropylene sheet having a thickness of 300 μm, using a heat sealer TP-701-B manufactured by Tester Sangyo Co., Ltd., at each temperature, a seal gauge pressure of 0.2 MPa, and a time. After heat sealing for 1 second under the condition of a seal width of 5 mm, it was allowed to cool. The heating was performed only on the upper side. Subsequently, the test piece heat-sealed by the above method was put into a hot water shower type high-pressure high-temperature sterilization treatment apparatus, treated at 80 ° C. for 30 minutes, and then cooled.
The air-dried test piece was cut to a width of 15 mm, and peeled at a tensile speed of 500 mm / min using an Orientec Tensilon universal testing machine RTM-100, and the maximum strength was defined as the heat seal strength. The measured value is an average value of 5 times. In addition to the heat seal strength, the peeled state of the heat seal opening was observed.
（２）高温雰囲気下でのヒートシール強度（Ｎ／１５ｍｍ）
ヒートシール強度測定と同様の操作で１５ｍｍ幅にカットした試験片を、オリエンテック製引張試験機用恒温槽ＴＬＦ−Ｒ３−Ｃをセットしたオリエンテック製テンシンロン万能試験機ＲＴＣ−１２２５を用いて設定温度となってから５分経過後、５００ｍｍ／分の引張速度で剥離し、その最大強度をヒートシール強度とした。測定値は５回の平均値である。ヒートシール強度以外にもヒートシール開封部の剥離の状態を観察した。
（３）破裂強度（ｋＰａ）
ヒートシール強度の測定と同様に、コロナ処理を施した熱融着性多層フィルムのラミネート層と厚さ１２μｍのポリエチレンテレフタレート二軸延伸フィルムをウレタン系接着剤（三井武田ケミカル製：商品名「タケラックＡ６１６」（５０％）＋「タケラックＡ６５」（３．１３％）＋酢酸エチル（４６．８７％））を用い、ドライラミネートして積層フィルムを用意した。
破裂強度の測定は、積層フィルムのヒートシール層と、外径７０ｍｍ、内径６２．５ｍｍのポリプロピレンカップを、エーシンパック工業製カップシーラーＯＮ−Ｔ２００を用いて、各温度で、シール圧４４０Ｎ／カップ、時間１秒の条件下でシールした後放冷しカップシールサンプルを作成した。次いで、蓋面にシリコーンゴムシートを貼り付け、注射針を刺し、サン科学製シールテスターＦＫＴ−１００を用いて、１．０Ｌ／分の流量で空気を注入し、空気リーク時の圧力値を計測し破裂強度とした。機械上の最大圧力は７０ｋＰａであるため、７０ｋＰａの値を示したサンプルは破裂せずとした。測定値は３回の平均値である。
高温雰囲気下での破裂強度は、オリエンテック製引張試験機用恒温槽ＴＬＦ−Ｒ３−Ｃ内に、蓋面にシリコーンゴムシートを貼り付け、注射針を刺し、サン科学製シールテスターＦＫＴ−１００と接続したカップシールサンプルを放置し、設定温度となってから５分経過後、空気リーク時の圧力値を計測し破裂強度とした。また、同様に７０ｋＰａの値を示したサンプルは破裂せずとした。測定値は３回の平均値である。
(2) Heat seal strength under high temperature atmosphere (N / 15mm)
A test piece cut to a width of 15 mm by the same operation as the heat seal strength measurement was set at a set temperature using an Orientec Tenshinron universal testing machine RTC-1225 in which an orientec tensile testing machine TLF-R3-C was set. After 5 minutes, the film was peeled off at a tensile speed of 500 mm / min, and the maximum strength was defined as heat seal strength. The measured value is an average value of 5 times. In addition to the heat seal strength, the peeled state of the heat seal opening was observed.
(3) Burst strength (kPa)
Similarly to the measurement of heat seal strength, a laminate layer of a heat-sealable multilayer film subjected to corona treatment and a polyethylene terephthalate biaxially stretched film having a thickness of 12 μm are made of a urethane-based adhesive (Mitsui Takeda Chemicals: trade name “Takelac A616”). ”(50%) +“ Takelac A65 ”(3.13%) + ethyl acetate (46.87%)) to prepare a laminated film.
The burst strength was measured by using a heat seal layer of a laminated film and a polypropylene cup having an outer diameter of 70 mm and an inner diameter of 62.5 mm, using a cup sealer ON-T200 manufactured by Ashin Pack Industry, at each temperature, a sealing pressure of 440 N / cup, After sealing under the condition of time 1 second, it was allowed to cool and a cup seal sample was prepared. Next, a silicone rubber sheet is attached to the lid surface, the needle is inserted, and air is injected at a flow rate of 1.0 L / min using a seal tester FKT-100 manufactured by Sun Science, and the pressure value at the time of air leak is measured. The burst strength was determined. Since the maximum pressure on the machine was 70 kPa, the sample showing a value of 70 kPa was not ruptured. The measured value is an average of three times.
The burst strength in a high temperature atmosphere is as follows. A silicone rubber sheet is attached to the lid surface in the constant temperature chamber for orientec tensile tester TLF-R3-C, a needle is inserted, and a seal tester FKT-100 manufactured by Sun Science is used. The connected cup seal sample was allowed to stand, and after 5 minutes from the set temperature, the pressure value at the time of air leak was measured and determined as the burst strength. Similarly, the sample showing a value of 70 kPa was not ruptured. The measured value is an average of three times.
尚、本実施例で使用した原料は次の通りである。
（１）プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ−１）
プライムポリマー製 プライムポリプロ Ｆ３２７、ＭＦＲ＝７ｇ／１０ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度２３０℃）
（２）極性基含有重合体（Ｂ−１）
三井・デュポンポリケミカル製 ニュクレル ＡＮ４２１４Ｃ（エチレン・メタクリル酸共重合体、メタクリル酸含量：４重量％）、密度９３０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ＝７ｇ／１０ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度１９０℃）
（３）極性基含有重合体（Ｂ−２）
三井・デュポンポリケミカル製 ニュクレル Ｎ０９０８Ｃ（エチレン・メタクリル酸共重合体、メタクリル酸含量：９重量％）、密度９３０ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ＝８ｇ／１０ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度１９０℃）
（４）エチレン系重合体（Ｃ−１）（直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ−１））
プライムポリマー製 エボリュー ＳＰ２５２０、密度９２５ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ＝１．９ｇ／１０ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度１９０℃）
（５）エチレン系重合体（Ｃ−２）（直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ−２））
プライムポリマー製 エボリュー ＳＰ２５４０、密度９２４ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ＝３．８ｇ／１０ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度１９０℃）
（６）エチレン系重合体（Ｃ−３）
高圧法低密度ポリエチレン 密度９１８ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲ＝１．１ｇ／１０ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度１９０℃）
（７）プロピレン系重合体（Ｅ−１）
プライムポリマー製 プライムポリプロ Ｆ３２７、ＭＦＲ＝７ｇ／１０ｍｉｎ（ＪＩＳ Ｋ ７２１０、温度２３０℃）
In addition, the raw material used by the present Example is as follows.
(1) Propylene / α-olefin random copolymer (A-1)
Prime Polymer Pro Primer F327, MFR = 7g / 10min (JIS K 7210, temperature 230 ° C)
(2) Polar group-containing polymer (B-1)
Nukurel AN4214C (ethylene / methacrylic acid copolymer, methacrylic acid content: 4% by weight), density 930 kg / m 3 , MFR = 7 g / 10 min (JIS K 7210, temperature 190 ° C.) manufactured by Mitsui DuPont Polychemical
(3) Polar group-containing polymer (B-2)
Nukurel N0908C (ethylene / methacrylic acid copolymer, methacrylic acid content: 9% by weight), density 930 kg / m 3 , MFR = 8 g / 10 min (JIS K 7210, temperature 190 ° C.) manufactured by Mitsui DuPont Polychemical
(4) Ethylene polymer (C-1) (linear low density polyethylene (D-1))
Evolue SP2520 made by Prime Polymer, density 925 kg / m 3 , MFR = 1.9 g / 10 min (JIS K 7210, temperature 190 ° C.)
(5) Ethylene polymer (C-2) (linear low density polyethylene (D-2))
Evolue SP2540 made by prime polymer, density 924kg / m 3 , MFR = 3.8g / 10min (JIS K 7210, temperature 190 ° C)
(6) Ethylene polymer (C-3)
High pressure method low density polyethylene density 918kg / m 3 , MFR = 1.1g / 10min (JIS K 7210, temperature 190 ° C)
(7) Propylene polymer (E-1)
Prime Polymer Pro Primer F327, MFR = 7g / 10min (JIS K 7210, temperature 230 ° C)
実施例１
凝集破壊層（１）として、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ−１）３０重量％、極性基含有重合体（Ｂ−１）２５重量％、エチレン系重合体（Ｃ−１）（直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ−１））４５重量％をドライブレンドした樹脂を用い、ポリオレフィン系ヒートシール層（２）として、プロピレン系重合体（Ｅ−１）７５重量％、エチレン系重合体（Ｃ−３）２５重量％をドライブレンドした樹脂を用い、ラミネート層（３）として、エチレン系重合体（Ｃ−２）（直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ−２））を、三種三層無延伸フィルム成形機の７５ｍｍφ押出機×３台に各々投入し、１８０〜２１０℃の押出温度で、２１０℃のマルチマニホールド方式のＴダイより押し出し、４５℃のキャスティングロールで急冷し熱融着性多層フィルムを成形し、ラミネート層（３）にコロナ処理を施した。
得られた熱融着性多層フィルムの総厚は５０μｍで、各層の厚みはラミネート層（３）／凝集破壊層（１）／ポリオレフィン系ヒートシール層（２）＝３５／１０／５μｍであった。
Example 1
As the cohesive failure layer (1), propylene / α-olefin random copolymer (A-1) 30% by weight, polar group-containing polymer (B-1) 25% by weight, ethylene polymer (C-1) ( Using a resin obtained by dry blending 45% by weight of linear low density polyethylene (D-1)), the polyolefin heat seal layer (2) is 75% by weight of propylene polymer (E-1), an ethylene polymer. (C-3) Using a resin obtained by dry blending 25% by weight, as a laminate layer (3), an ethylene polymer (C-2) (linear low-density polyethylene (D-2)) is used in three types and three layers. Each of the unstretched film forming machines was put into three 75mmφ extruders, extruded from a multi-manifold T-die at 210 ° C at an extrusion temperature of 180-210 ° C, and rapidly cooled with a casting roll at 45 ° C for heat melting. Molding a sex multilayer film was subjected to corona treatment to the laminate layer (3).
The total thickness of the obtained heat-fusible multilayer film was 50 μm, and the thickness of each layer was laminate layer (3) / cohesive failure layer (1) / polyolefin heat seal layer (2) = 35/10/5 μm. .
実施例２
実施例１で用いた凝集破壊層（１）を、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ−１）３０重量％、極性基含有重合体（Ｂ−２）２５重量％、エチレン系重合体（Ｃ−１）（直鎖状低密度ポリエチレン（Ｄ−１））４５重量％をドライブレンドした樹脂に代える以外は実施例１と同様に行い、得られた熱融着性多層フィルムの総厚は５０μｍで、各層の厚みはラミネート層（３）／凝集破壊層（１）／ポリオレフィン系ヒートシール層（２）＝３５／１０／５μｍであった。
熱融着性多層フィルムのヒートシール強度、および高温雰囲気下でのヒートシール強度の評価結果を表１、破裂強度の評価結果を表２に示す。
Example 2
The cohesive failure layer (1) used in Example 1 was composed of 30% by weight of a propylene / α-olefin random copolymer (A-1), 25% by weight of a polar group-containing polymer (B-2), and an ethylene polymer. (C-1) (Linear Low Density Polyethylene (D-1)) The same as in Example 1 except that 45% by weight of the resin was dry blended. The total thickness of the heat-sealable multilayer film obtained. Was 50 μm, and the thickness of each layer was laminate layer (3) / cohesive failure layer (1) / polyolefin heat seal layer (2) = 35/10/5 μm.
Table 1 shows the evaluation results of the heat seal strength of the heat-fusible multilayer film and the heat seal strength in a high temperature atmosphere, and Table 2 shows the evaluation results of the burst strength.
本発明の熱融着性多層フィルムは、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、極性基含有ポリマー（Ｂ）及びエチレン系重合体（Ｃ）から形成されてなる凝集破壊層（１）を有することにより、内容物を取り出す際の開封容易性のバランスが優れた包装用等の用途に適し、特に、適度な高温雰囲気下でのヒートシール強度を有するため、ボイル殺菌あるいはレトルト殺菌等の加熱殺菌を伴う包装用途、中でも含気包装形態において、内容物の飛び出しや漏れなどを防止することができる。
The heat-fusible multilayer film of the present invention comprises a cohesive failure layer (1) formed from a propylene / α-olefin random copolymer (A), a polar group-containing polymer (B) and an ethylene-based polymer (C). It is suitable for applications such as packaging that has an excellent balance of ease of opening when contents are taken out, and has heat seal strength in an appropriate high-temperature atmosphere, so that it can be used for boil sterilization or retort sterilization. In packaging applications involving heat sterilization, in particular in an aerated packaging form, the contents can be prevented from popping out or leaking.
Claims (7)
A laminate layer (3) made of an ethylene polymer (C) is laminated on the surface of the cohesive failure layer (1) opposite to the surface on which the heat seal layer (2) is laminated. The heat-fusible multilayer film according to claim 1.
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