JP2008192337A - 固体高分子電解質膜電極接合体及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】酸化極膜13のバインダ13cが、プロトン伝導性を有する固体高分子電解質材料と、撥水性を有する高分子材料とを含有すると共に、隣り合う高分子鎖13caの間にガス分子を通過させる高分子鎖間隙13cbを有している固体高分子電解質膜電極接合体10とした。
【選択図】図3
Description
(1)試験体の作製
炭化水素系樹脂からなる固体高分子電解質材料と高分子鎖間隙形成剤とを溶媒中に加えて均一となるように溶解した溶液を基板上に塗布して乾燥させた後、水洗して高分子鎖間隙形成剤を除去して基板から剥離することにより、下記の表1に示す条件の膜状の試験体AA1〜AA3,AB1,AB2を作製した。
上記試験体AA1〜AA3,AB1,AB2に対して、「JIS K7126−2(等圧法GC式)」に基づいて、ガス透過率を測定した(温度85℃、湿度95%RH、両面加湿)。
上述した試験方法に基づいて行った試験結果を図5に示す。
図5からわかるように、炭化水素系固体高分子電解質材料の試験体AB1は、十分なガス透過性を有するフッ素系固体高分子電解質材料の試験体AB2よりもガス透過性が低いものの、高分子鎖間隙を形成した炭化水素系固体高分子電解質材料の試験体AA1〜AA3は、上記試験体AB2よりも高いガス透過性を発現できることが確認できる。
(1)試験体の作製
前述した実施形態で説明した製造方法に基づいて、以下の条件でセルの試験体BA1,BA2,BB1を作製した。
(i)固体高分子電解質膜
米国バテル記念研究所製炭化水素系固体高分子電解質材料「バテリオン(製品名)」
・導電性粉末
Pt−Ru合金触媒粒子担持カーボン粉末/460mg(0.5mgPt/cm2)
・バインダ
米国バテル記念研究所製炭化水素系固体高分子電解質材料「バテリオン(製品名)」
/80mg
・高分子鎖間隙形成剤
なし
・溶媒
アセトン(22g)とジメチルアセトアミド(38g)との混合液
・導電性粉末
Pt金属触媒粒子担持カーボン粉末/205mg(0.5mgPt/cm2)
・バインダ
米国バテル記念研究所製炭化水素系固体高分子電解質材料「バテリオン(製品名)」
/75mg
・高分子鎖間隙形成剤
ヒドロキシプロピルメチルセルロース(HPMC)/8.3mg
(バインダとの合計重量に対する割合:10重量%)
・溶媒
アセトン(7g)とジメチルアセトアミド(12g)との混合液
(i)固体高分子電解質膜
※試験体BA1と同一
(ii)燃料極膜
※試験体BA1と同一
(iii)酸化極膜
・高分子鎖間隙形成剤
ヒドロキシプロピルメチルセルロース(HPMC)/40.4mg
(バインダとの合計重量に対する割合:35重量%)
※その他は試験体BA1と同一
(i)固体高分子電解質膜
※試験体BA1と同一
(ii)燃料極膜
※試験体BA1と同一
(iii)酸化極膜
・高分子鎖間隙形成剤の添加なし
※その他は試験体BA1と同一
前記試験体BA1,BA2,BB1の発電性能確認試験を下記の条件で行った。
・燃料ガス
水素ガス(湿度:100%)
・酸化ガス
空気(湿度:100%)
・セル
温度:85℃
圧力:大気圧
水素利用率:75%
酸素利用率:40%
前記試験体BA1,BA2,BB1の発電性能確認試験結果を図6,7に示す。
図6,7からわかるように、試験体BA1,BA2は、試験体BB1よりも発電性能を向上できることが確認できた。
(1)試験体の作製
前述した実施形態で説明した製造方法に基づいて、以下の条件でセルの試験体CA1を作製した。
(i)固体高分子電解質膜
※試験体BA2と同一
(ii)燃料極膜
※試験体BA2と同一
(iii)酸化極膜
・撥水性高分子材料
ポリフッ化ビニリデン(PVDF)/8.3mg
(バインダ中に占める割合:10重量%)
※その他は試験体BA2と同一
前記試験体CA1に対して、前述した発電性能確認試験と同一の条件で撥水性能確認試験を行った。なお、比較のため、前記試験体BA2に対しても撥水性能確認を行った。
前記試験体CA1,BA2の撥水性能確認試験結果を図8に示す。
図8からわかるように、試験体BA2は、発電反応によって生じた生成水が電極膜中に滞留しやすくガスの流通を阻害しやすいことから、発電運転開始直後の電圧が比較的小さいのに対し、試験体CA1は、発電反応によって生じた生成水が電極膜中から排出されやすくガスが流通しやすいことから、発電運転開始直後の電圧が比較的大きく安定した状態となっており、発電性能をさらに向上できることが確認できた。
2 酸化ガス
10 固体高分子電解質膜電極接合体(セル)
11 固体高分子電解質膜
12 燃料極膜
12a 導電性粉末
12b 触媒粒子
12c バインダ
12ca 高分子鎖
12cb 高分子鎖間隙
12d 細孔
13 酸化極膜
13a 導電性粉末
13b 触媒粒子
13c バインダ
13ca 高分子鎖
13cb 高分子鎖間隙
13d 細孔
14 ガス拡散層
101 外部回路
Claims (14)
- プロトン伝導性を有する固体高分子電解質材料からなる固体高分子電解質膜と、
触媒粒子を担持した導電性粉末をバインダで結着させて前記固体高分子電解質膜の一方の面に配設した燃料極膜と、
触媒粒子を担持した導電性粉末をバインダで結着させて前記固体高分子電解質膜の他方の面に配設した酸化極膜と
を備えている固体高分子電解質膜電極接合体であって、
前記酸化極膜及び前記燃料極膜の少なくとも一方の前記バインダが、
プロトン伝導性を有する固体高分子電解質材料と、
撥水性を有する高分子材料と
を含有すると共に、
隣り合う高分子鎖の間にガス分子を通過させる高分子鎖間隙を有している
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体。 - 請求項1において、
前記固体高分子電解質材料が、プロトン伝導性基を有する、フッ素系樹脂又は炭化水素系樹脂である
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体。 - 請求項2において、
前記酸化極膜の、前記触媒粒子を担持した前記導電性粉末が、Pt金属を担持したカーボン粉末であり、
前記酸化極膜が、親水性カーボン粉末を含有している
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体。 - 請求項2において、
前記酸化極膜の、前記触媒粒子を担持した前記導電性粉末が、Pt金属を担持したカーボン粉末、Pt−Co合金を担持したカーボン粉末、Pt金属とPt−Co合金との混合物を担持したカーボン粉末、Pt金属を担持したカーボン粉末とPt−Co合金を担持したカーボン粉末との混合物、Pt金属とPt−Ru合金との混合物を担持したカーボン粉末、Pt金属を担持したカーボン粉末とPt−Ru合金を担持したカーボン粉末との混合物、のうちのいずれかである
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体。 - 請求項4において、
前記カーボン粉末が、親水性を有している
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体。 - 請求項1から請求項5のいずれかにおいて、
前記バインダが、
前記高分子材料を1〜50重量%含有し、
前記固体高分子電解質材料を50〜99重量%含有している
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体。 - 請求項1から請求項6のいずれかの固体高分子電解質膜電極接合体の製造方法であって、
前記触媒粒子を担持した前記導電性粉末と前記バインダと高分子鎖間隙形成剤とを溶媒に混合した混合物から膜状物を形成する膜状物形成工程と、
前記膜状物を前記固体高分子電解質膜に設ける膜状物配設工程と
を行うことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体の製造方法。 - 請求項7において、
前記溶媒が、有機溶媒であり、
前記高分子鎖間隙形成剤が、前記有機溶媒及び水に溶解する高分子材料であり、
前記膜状物を水で洗浄することにより、当該膜状物から前記高分子鎖間隙形成剤を除去する高分子鎖間隙形成剤除去工程を行う
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体の製造方法。 - 請求項7において、
前記溶媒が、有機溶媒であり、
前記高分子鎖間隙形成剤が、前記有機溶媒及び水に溶解する高分子材料であり、
酸素ガスを含有する酸化ガスを水蒸気と共に前記固体高分子電解質膜電極接合体の前記酸化極膜に供給し、水素ガスを含有する燃料ガスを水蒸気と共に前記固体高分子電解質膜電極接合体の前記燃料極膜に供給して、当該酸素ガスと当該水素ガスとを当該固体高分子電解質膜電極接合体で電気化学的に反応させることにより、当該固体高分子電解質膜電極接合体から前記高分子鎖間隙形成剤を除去する
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体の製造方法。 - 請求項7において、
前記溶媒が、有機溶媒であり、
前記高分子鎖間隙形成剤が、前記有機溶媒及び水に溶解する高分子材料であり、
前記固体高分子電解質膜電極接合体の前記酸化極膜及び前記燃料極膜の少なくとも前記一方に水蒸気を供給することにより、当該固体高分子電解質膜電極接合体から前記高分子鎖間隙形成剤を除去する
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体の製造方法。 - 請求項10において、
前記水蒸気をキャリアガスと共に供給する
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体の製造方法。 - 請求項7から請求項11のいずれかにおいて、
前記高分子鎖間隙形成剤の混合量が、前記バインダと当該高分子鎖間隙形成剤との合計重量に対して、1〜80重量%の割合である
ことを特徴とする固体高分子電解質膜電極接合体の製造方法。 - 請求項1から請求項6のいずれかの固体高分子電解質膜電極接合体と、前記燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路を一方の面に形成されると共に前記酸化ガスを流通させる酸化ガス流通路を他方の面に形成された導電性を有するセパレータとを交互に複数積層したスタックを備えている
ことを特徴とする固体高分子電解質形燃料電池。 - 請求項7又は請求項8の方法で製造された前記固体高分子電解質膜電極接合体と、前記燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路を一方の面に形成されると共に前記酸化ガスを流通させる酸化ガス流通路を他方の面に形成された導電性を有するセパレータとを交互に複数積層することにより、スタックを構成する
ことを特徴とするスタックの製造方法。
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