JP2008052224A - コヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 量子構造におけるコヒーレントフォノンを用いてテラヘルツ電磁波を発生させる方法において、その量子構造において光パルスを励起子吸収ピークと共鳴させるか、或いは、量子構造に電場を印加し光パルスで量子構造内に電場遮蔽を瞬間的に起こさせることで、高振幅のコヒーレントフォノンを生成し、それによる分極の振動でテラヘルツ電磁波を発生させる。
【選択図】 図18
Description
P. R.Smith and D. H. Auston, IEEE J. Quantum Electron. 24,255 (1988) X.-C.Zhang, B. B. Hu, J. T. Darrowand D. H. Auston, Appl.Phys. Lett. 56, 1011(1990)
T. Dekorsy, H. Auer, H. J. Bakker,H. G. Roskos and H. Kurz,Phys. Rev. B 53, 4005(1996) M. Tani, R. Fukasawa, H. Abe, S.Matsuura, S. Nakashima and K. Sakai, Phys. Rev.B 83,2473 (1998) A. Leitenstorfer, S. Hunsche, J.Shah, M. C. Nuss and W. H. Knox, Phys. Rev. Lett.82,5140 (1999) Y. C. Shen, P. C. Upadhya, H. E. Beere, A. G. Davies, I. S. Gregory, C. Baker, W. R.Tribe, M. J. Evans and E. H. Linfield,Phys. Rev. B 85, 164 (2004)
しかしながら、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の振幅は非常に弱いため、通信、分光、イメージングなどのテラヘルツ技術への応用は困難である。
そこで、コヒーレンスの高いコヒーレントフォノンからのテラヘルツ電磁波、特に高強度の出力が求められている。
従来技術には、コヒーレントフォノンによる発生増強法を開示するものはなかった。特に、電場を印加することに関連し、コヒーレントフォノンによる発生増強法に関するものはなかった。
半導体量子構造の例としてGaAs/AlAs多重量子井戸構造に注目し、各井戸層に閉じ込められたLOフォノンによる分極の振動がテラヘルツ電磁波を放射するため、薄膜と比べ、テラヘルツ電磁波の放射領域は大きくなると考えた。これにより、放射されるコヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の強度は強くなる。また、多重量子井戸構造では、コヒーレントLOフォノンは、各井戸層に閉じ込められているため、散乱過程が抑制され、非常にコヒーレンスの高いテラヘルツ電磁波を発生する。
半導体量子構造の材料や構造を選択設計することにより、半導体中の素励起エネルギーと電子状態を制御し、なおかつコヒーレントフォノンのエネルギーと共鳴させる。その上で、瞬間的な光パルス励起を行なうことで、素励起を介在してコヒーレントフォノン生成を強力に起こし、これによってテラヘルツ電磁波を増大させることができる。
テラヘルツ電磁波が半導体表面から放射される代表的な機構は、次の通りである。
従来から提案されているフェムト秒レーザーパルス励起による半導体表面からのテラヘルツ波放射の主要な放射機構は、2つの種類に分けられる。1つは、フェムト秒パルスレーザーを照射することで、試料内に光励起キャリアを生じさせずに、テラヘルツ電磁波が発生するモデルである。このようなモデルは、光整流効果、または、差周波発生として知られている。もう1つは、フェムト秒パルスレーザーを試料に照射し、光励起キャリアを試料内に生成させることによって、テラヘルツ電磁波が発生するモデルである。試料中に生成された光励起キャリアは、試料内の電場または拡散によって、加速され、過渡電流を生じさせる。この過渡電流により、テラヘルツ電磁波が発生する。このようなモデルは過渡電流効果として知られている。
本実施例における半導体表面からの電磁波放射は実励起によるものであるので、ここでは、過渡電流効果について説明する。
一般にn型GaAsの場合は、図1(a)のように、バンドは上向きに曲がり、表面電場Esurfaceは試料奥より表面方向になる。一方、p型GaAsでは図1(b)のように、バンドの曲がり及び表面電場の方向はn型半導体とは逆の方向になる。
φ = εfermi − εsurface
また、p型GaAsでは、結晶内部でのフェルミ準位が価電子帯の近くに存在するために、バンドは下向きに曲がることになる。
このような表面電場を有する半導体表面にフェムト秒パルスレーザーが照射されると、光励起キャリア(電子及び正孔) が生成される。そして、生成された光励起キャリアは、表面電場によって電子と正孔は逆向きに加速され、ドリフト電流が生じる。このドリフト電流が生じることによってテラヘルツ波が放射されるとするのが、表面電場による過渡電流モデルである。
X.-C.Zhang, and D. H. Auston, J. Appl.Phys. 71, 326 (1992)
L. M. B.Johnston, D. M. Whittaker, A. Corchia, A. G. Daviesand E. H. Linfield,Phys. Rev. B 65, 165301 (2002) P. Gu, M. Tani,M. Kono, X.-C. Zhang and K. Sakai, J. Appl. Phys. 91, 5533 (2002)
光デンバー効果によって、拡散電流がピコ秒からサブピコ秒領域で生じるとき、電流の時間微分に比例したテラヘルツ電磁波が放射される。これが光デンバーモデルである。
1次元での拡散によるキャリアの空間分布N の変化は以下の式で表される。
(数4)
Nex ∝ exp(−αz)
一般に、バンドギャップが狭い物質ほど、特定の光に対する侵入長は小さくなり、光励起キャリアの空間分布の勾配が急峻になるために、光デンバー効果の寄与は大きくなる。
しかしながら、たいていの物質では、どちらかの寄与が支配的であり、一方の寄与によってテラヘルツ電磁波は放射されると考えて差し支えない。
バンドギャップが比較的大きな半導体では表面電場が大きく、表面電場による過渡電流モデルによる寄与が大きく、バンドギャップが小さい半導体では光デンバーモデルの寄与が大きい。
T. Dekorsy, H. Auer, C. Waschke, H.J. Bakker, H. G. Roskos, H.Kurz, V. Vagner,and P.Grosse, Phys. Rev. Lett. 74, 738 (1995)
しかしながら、これらの電磁波はコヒーレンスが小さいため、単色テラヘルツ電磁波源としての利用は困難であった。
ここで、コヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波放射は、物質の内部で伝搬する横モードのフォノンポラリトンとは異なる。ポラリトンは物質内部のみに存在する分極であるために、電磁波の放射は起こらない。コヒーレントフォノンからのテラヘルツ電磁波は、物質の外側の遠く離れた場において観測されるものであり、励起された試料内部での粒子の集合的な動きによってコヒーレントに作られたものである。ここで、場が均一ならば、コヒーレントフォノンによる分極は打ち消しあうために、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波は放射されない。つまり、試料表面において、結晶の原子配列の並進対称性が破れていることにより、場が不均一になることで、表面近傍のみからテラヘルツ電磁波が放射される。
放射される電磁波の電場E(t)は、巨視的な分極に関連することより、物質中での電場Eint(t)に関連し、下式で表わされる。(非特許文献11)
すなわち、試料内部における電場の時間変化により、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の放射が生じると考えられる。
A. V. Kuznetsovand C. J. Stanton, Phys. Rev. B 51, 7555 (1995)
主として用いた試料は、分子線エキタキシー(molecularbeam epitaxy: MBE)法によりGaAs(100) 面基板上にエピタキシャル成長させた(GaAs)35/(AlAs)35 MQW (50 周期)である。なお、35 は構成原子層数を意味する。原子層とはGaAsの場合、Ga-As原子面間隔(0.283nm)に対応するものである。
比較のために、MBE 法によりGaAs(100) 面基板上にエピタキシャル成長させたGaAs薄膜と、周期数の異なる(GaAs)35/(AlAs)35 MQW(30 周期)の試料を用いた。以下では、周期数の違いを区別するために、これらの試料を(35, 35)50MQW、(30, 30)30 MQWとよぶ。
図4(a)は、(35, 35)50 MQWとGaAs薄膜におけるテラヘルツ電磁波を示すグラフであり、図4(b)は、その信号のフーリエ変換(Fourier transform: FT)を行ったグラフである。
どちらの試料においても、信号の0時間付近において振幅の大きな信号が観測されている。GaAs薄膜では、このように大きな振幅をもつ信号はこれまでに多く観測されていて、ポンプ光が照射されたことにより生じた表面電場の過渡電流、もしくは、光デンバー効果のドリフト電流によるテラヘルツ電磁波である。
O.Kojima, K. Mizoguchi and M. Nakayama, Phys. Rev. B 70,233306 (2004)
一方、どちらの試料においても、0時間付近での大きなテラヘルツ電磁波の後には、時間周期が約110fsの信号が観測されている。この信号は、GaAsのLOフォノンエネルギーより見積もった周期と一致していることより、この振動構造はコヒーレントLOフォノンによるものである。
すなわち、量子井戸構造では非常に強く、位相緩和時間の長い(コヒーレンシーが高い)テラヘルツ電磁波が観測されている。この位相緩和時間が長いという特徴は、これまでに時間分解反射率変化を測定するポンプ・プローブ分光において観測されている量子井戸層に閉じ込められたコヒーレントLOフォノンの特徴と同様の傾向を示している。(非特許文献13)
H.Takeuchi, K. Mizoguchi, M. Nakayama, K. Kuroyanagi, T. Aida, M. Nakajima and H. Harima, J. Phys.Soc. Jpn., 70, 2598 (2001)
したがって、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波は、時間的に遅れて観測されると考えられる。
(35, 35)50 MQWでは、GaAs薄膜よりも大きなバンドが観測されている。これは量子井戸層での瞬間的なHH、LH励起子の量子干渉による分極の変化が関与しているためであると考えられる。
なお、ブロードなバンド中の多くのディップ構造は、空気中での水蒸気による吸収に起因している。
0時間付近におけるテラヘルツ電磁波の信号も、コヒーレントLOフォノンからのテラヘルツ電磁波の信号も、共に励起光強度により大きく変化している。0時間付近の信号は励起光強度が増加するにつれて、シャープになっている。
また、8.8THz付近のコヒーレントGaAs型LOフォノンのバンドは、励起光強度を増加させるに従い、高振動数側に裾を引く形状をしている。
この振る舞いはLOフォノン-プラズモン結合において見られる特徴を示していて、本実施例においても、プラズモン-LOフォノン結合モードが観測されていると考えられる。(非特許文献14)
G. C. Cho, T. Dekorsy, H. J. Bakker, R. Hovel and H. Kurz,Phys. Rev. Lett. 77, 4062(1996)
図6(b)からわかるように、テラヘルツ電磁波はHH、LH励起子エネルギー付近で共鳴的に増強されている。この結果は、量子井戸構造から放射されるテラヘルツ電磁波は井戸層に閉じ込められたコヒーレントGaAs型LOフォノンであるということを明確に示している。
P. Y. Yuand M. Cardona, in Fundamentals of Semiconductors, (Springer-Verlag,Berlin, 1996),Chap. 9
50周期をもつ試料からのテラヘルツ電磁波は30周期のものと比べ、約3倍強いものであることが観測された。この結果は、多重量子井戸構造において、それぞれのGaAs井戸層でのコヒーレントGaAs型LOフォノンによる分極の重ね合わせにより、テラヘルツ電磁波の増強が誘起されたことを明確に示している。
コヒーレントフォノンの生成機構がこれまで提案されている変位励起機構、または瞬間誘導ラマン散乱機構であるならば、コヒーレントフォノンの振幅は励起光強度に対し、1 乗で増加するとされている(前記非特許文献13)。
図8によると、0時間付近における信号は励起強度に対し0.7乗で振幅が増加している。量子井戸構造を持たない試料における表面からのテラヘルツ電磁波の振幅は、励起光強度に比例すると考えられ、結果は飽和傾向を示しているが、ほぼ一致している。
この結果は、励起密度を上げるにつれて、キャリアによる散乱または静電遮蔽の影響を受け、このような飽和傾向を示すと考えられる。
図9は、励起光エネルギーを1.480eVとして、(35, 35)50 MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の励起光強度依存性を測定した結果であり、図9(a)は、放射されたテラヘルツ電磁波の信号、図9(b)は、コヒーレントLOフォノンのテラヘルツ電磁波振幅を励起光強度の関数としてプロットしたグラフである。
コヒーレントLOフォノンの信号振幅は、励起光強度に対し、1乗で増加している。この結果は、コヒーレントLOフォノンの生成機構が、変位励起機構または瞬間誘導ラマン散乱機構であることを示している。
図10(b)は、各温度における0時間付近の信号とコヒーレントLOフォノンのテラヘルツ電磁波振幅をプロットしたグラフであり、○は0 時間付近の信号、●はコヒーレントGaAs型LOフォノンの信号の最大振動振幅を示している。
M. Hase, K. Mizoguchi, H. Harima,S.I. Nakashima and K. Sakai, Phys. Rev. B 58,5448 (1998)
B. B. Hu, X.-C.Zhang and D. H. Auston, Appl.Phys. Lett. 57, 2629 (1990)
図11(a)は、(35, 35)50 MQWにおいて観測されたテラヘルツ電磁波の温度依存性を示すグラフである。
励起光エネルギーは、各温度において重い正孔(HH)と軽い正孔(LH) 励起子エネルギーの中心エネルギーとし、励起光強度は120mWとした。0時間付近のテラヘルツ電磁波の信号は温度を変化させることにより、140K付近までは大きな変化を示さないが、160Kでは信号が極端に小さくなり、また、180Kよりも高温では、符号が反転している。また、コヒーレントLOフォノンからの信号も同様に、140K付近までは大きな変化を示さないが、180Kよりも高温では、徐々に信号強度が減少し、また減衰時間も短くなっている。
コヒーレントLOフォノンの信号はGaAs薄膜と同様、温度上昇と共に低下し、熱励起フォノンによる攪乱の影響で、コヒーレントLOフォノンの生成効率が低下し、コヒーレンスが保たれなくなっていると考えられる。ここで、GaAs薄膜と比較すると、振幅の温度依存性はGaAs薄膜とほぼ同様な傾向を示しているが、GaAs薄膜と比べ、長い減衰時間が高温まで保たれている。これは、量子井戸状態におけるコヒーレントLOフォノンは井戸層に閉じ込められ、散乱過程が抑制されるため、高温までコヒーレンスを保つことが可能であると考えられる。
図12は、試料としてp-i-n構造に埋め込んだGaAs/AlAs MQWの模式図であり、図13は、実験装置の構成図である。
GaAs(001) 面基板上に、i層として(GaAs)54/(AlAs)16 MQW (20周期)すなわち(54, 16)20MQWを構成し、そこに電場を印加するための電極構造を付設した。
試料温度は10Kとした。励起光には、パルス幅40fsのTi:Sapphireパルスレーザーを用いた。(54, 16)20MQWには、30-300kV/cmの電場を印加し、励起光密度を0.04-4μJ/cm2とした。
各励起子エネルギーは、TransferMatrix Methodを用いた理論計算により求め破線で示した。Eは電子、HHは重い正孔、LHは軽い正孔、数字は量子数を示す。
例えば、印加電場が160 kV/cmの場合、E2HH2の励起子エネルギーが、(54, 16)20MQWのバンドギャップエネルギー1.569eVより若干高いことがわかる。
試料温度はいずれも10Kとし、(54, 16)20MQWにのみ、160 kV/cmの電場を印加した。
励起光強度を20-200mWまで変化させたが、いずれの場合も、電場を印加した(54, 16)20MQWからのコヒーレントLOフォノンの振幅が、電場を印加しない(35, 35)50MQWからのコヒーレントLOフォノンの振幅の2-3倍に増強された。
印加電場160 kV/cmにおいて、2μJ/cm2の励起光密度で、10μW程度の放射が得られている。これは、電場を印加しない(35, 35)50MQWに比べて約10倍の増強度である。
また、電場を印加した(54, 16)20MQWの場合のプロット○をつないだ実線は、非特許文献18に開示されるLOフォノンの飽和特性に一致した。
J. T. Darrow, IEEEJ. Quant. Electron.,28, 1607 (1992)
0.41μJ/cm2の励起光密度で、印加電場を80-200 kV/cmに変化させた。
印加電場が約140kV/cmまでは、電場強度に伴い電磁波強度も上昇したが、約140kV/cm以上では、電磁波強度はほぼ一定であった。
0.4μJ/cm2の励起光密度で、印加電場を30-300 kV/cmに変化させた。
印加電場が約180kV/cmまでは、電場強度に伴い電磁波強度も上昇し、その増幅率は約30倍に昇ったが、約200kV/cm以上では、飽和に達し電磁波強度はほぼ一定であった。
Claims (12)
- 量子構造におけるコヒーレントフォノンを用いてテラヘルツ電磁波を発生させる方法であって、
その量子構造において光パルスを励起子吸収ピークと共鳴させるか、或いは、量子構造に電場を印加し光パルスで量子構造内に電場遮蔽を瞬間的に起こさせることで、高振幅のコヒーレントフォノンを生成し、それによる分極の振動でテラヘルツ電磁波を発生させる
ことを特徴とするコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 量子構造が量子井戸構造であり、
コヒーレント縦光学(longitudinal optical:LO)フォノンを井戸層に閉じ込めることで、散乱過程を抑制する
請求項1に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 重い正孔(heavy hole: HH)と軽い正孔(light hole: LH) 励起子を一度に瞬間的にパルス生成し、その両励起子のエネルギー差をLOフォノンのエネルギーと一致させる
請求項1または2に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 量子構造が多重量子井戸である
請求項1ないし3に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 量子構造が超格子である
請求項1ないし3に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 量子構造が自己形成量子ドットである
請求項1ないし3に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 量子構造が半導体で構成される
請求項1ないし6に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 半導体がGaAs/AlAs多重量子井戸構造であり、量子構造が自己形成量子ドットである
請求項7に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - GaAs/AlAs多重量子井戸構造が、GaAsの(100)面上にエピタキシャル成長させたものである
請求項8に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 量子構造が誘電体で構成される
請求項1ないし6に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 量子構造が半金属で構成される
請求項1ないし6に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。 - 量子構造が有機物で構成される
請求項1ないし6に記載のコヒーレントフォノンによるテラヘルツ電磁波発生方法。
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