JP2008036629A - 内燃機関排気ガスの浄化方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】内燃機関の排気ガス通路内に該排気ガスの流れに沿って内燃機関排気ガス温度上昇用触媒を該排気ガス浄化用触媒の上流側に設けてなり、かつ温度上昇用触媒の上流側に炭化水素を導入することよりなる該排気ガスの浄化方法であって、該温度上昇用触媒が、耐火性三次元構造体上に該排気ガス流入側より流出側に向かって低くなるような濃度勾配をもって触媒活性成分を担持させてなるものである内燃機関排気ガスの浄化方法。
【選択図】図2
Description
そして、該温度上昇用触媒は、白金、パラジウムおよびロジウムよりなる群から選ばれた少なくとも1種の貴金属よりなる触媒活性成分(A)を、耐火性無機酸化物粉末(B)に担持させた触媒成分を含むものである。すなわち、本願発明に係る温度上昇用触媒は、耐火性三次元構造体と、触媒活性成分(A)と、耐火性無機酸化物粉末(B)とを含むものである。
(e)三次元構造体を複数個に分割し、それぞれを順次触媒活性成分の触媒成分中の濃度を変えて浸漬および乾燥を行なって、それぞれ触媒活性成分の担持量の異なるものを調製し、これらをパスが連通するように、かつ高濃度のものが排気ガス流入側にくるように順次直列に配置する。
白金2gに相当する量のジニトロジアンミン白金水溶液およびパラジウム0.5gに相当する量の硝酸パラジウム水溶液、活性アルミナ(γ−Al2O3、BET比表面積200m2/g、平均一次粒径6μm)120gをボールミルにて湿式粉砕することにより合計300gの水性スラリー(A)を調製した。このスラリーを、図2(A)および図6(A)に示すように、断面積1平方インチ当り400個のセルを有する直径24mmかつ長さ50mmのコージエライト製ハニカム担体101に1リットル当り122.5gとなるように被覆(ウォッシュコート)して触媒層102を形成し、120℃で8時間乾燥したのち、500℃で1時間の焼成を行ない、触媒Aを得た。
比較例1の方法で、得られたスラリー(A)を、図2(B)に示すように、比較例1と同様のコージエライト製ハニカム担体101に1リットル当り61.25gとなるように、全体に被覆(触媒層102)し、乾燥後500℃で1時間焼成したのち、同じスラリー(A)を用いてハニカム担体1リットル当り61.25gとなるように流入側から全長の66.7%の長さまで被覆(触媒層103)し、乾燥後500℃で1時間焼成して、流入側50%における触媒活性成分の量が流出側50%における触媒活性成分の量よりも多い触媒Bを得た。
比較例1の方法で得られたスラリー(A)を、図2(C)に示すように、比較例1と同様のコージエライト製ハニカム担体101に1リットル当り40.8gとなるように、全体に被覆(触媒層102)し、乾燥後500℃で1時間焼成した後、全長の66.7%の長さまで被覆(触媒層103)し、乾燥後500℃で1時間焼成し、さらにハニカム担体1リットル当り40.8gとなるように、流入側から全長の33.3%の長さまで被覆(触媒層104)し、乾燥後500℃で1時間焼成して、流入側50%における触媒活性成分の量が流出側50%における触媒活性成分の量よりも多い触媒Cを得た。
比較例1の方法で得られたスラリー(A)を、図2(D)に示すように、比較例1と同様のコージエライト製ハニカム担体101に1リットル当り108.9gとなるように全体に被覆(触媒層102)し、乾燥後500℃で1時間焼成したのち、同じスラリーAを用いてハニカム担体1リットル当り13.6gとなるように流入側から全長の12.5%の長さまで被覆(触媒層103)し、乾燥後500℃で1時間焼成して、流入側50%における触媒活性成分の量が流出側50%における触媒活性成分の量よりも多い触媒Dを得た。
直径24mmかつ長さ50mmの触媒A、B,CおよびDを800℃で16時間焼成を行なったのち、それぞれ排気ガスとしてNO500ppm、CO300ppm、O210%、CO26%、H2O6%および残り窒素よりなるガスを、S.V.(空間速度)50,000hr−1で流通させ、触媒層温度が200℃になり安定した時点でプロパン2,000ppm(メタン換算、以下同様)およびプロピレン8,000ppmよりなる炭化水素を流通させ(条件1)、このときの触媒出口の温度を時間の経過とともに測定したところ、図3の結果が得られた。また、このときの触媒層出口の炭化水素濃度を時間の経過とともに測定したところ、図4の結果が得られた。さらに、このときの触媒層出口のCO2の濃度を時間の経過とともに測定したところ、図5の結果が得られた。
比較例1の方法で得られたスラリー(A)を、図6(E)に示すように、比較例1と同様のコージエライト製ハニカム担体201に1リットル当り40.8gとなるように全体に被覆(触媒層202)し、乾燥後、500℃で1時間焼成したのち、同じスラリー(A)を用いて、ハニカム担体1リットル当り40.8gとなるように、流出側から全長の66.7%の長さまで被覆(触媒層203)し、乾燥後500℃で1時間焼成し、さらにハニカム担体1リットル当り40.8gとなるように、流出側から全長の33.3%の長さまで被覆(触媒層204)し、乾燥後500℃で1時間焼成して、流入側50%における触媒活性成分の量が流出側50%における触媒活性成分の量よりも少ない触媒Eを得た。
比較例1の方法で得られたスラリー(A)を、図6(F)に示すように、比較例1と同様のコージエライト製ハニカム担体201に1リットル当り108.9gとなるように全体に被覆(触媒層202)したのち、乾燥後、500℃で1時間焼成し、同じスラリー(A)を用いてハニカム担体1リットル当り13.6gとなるように流出側から全長の12.5%の長さまで被覆(触媒層203)し、乾燥後500℃で1時間焼成して、流入側50%における触媒活性成分の量が流出側50%における触媒活性成分の量よりも少ない触媒Fを得た。
触媒A、EおよびFを800℃で16時間焼成を行なったのち、それぞれに排気ガスとしてNO500ppm、CO300ppm、O210%、CO26%、H2O6%および残り窒素をS.V.(空間速度)50,000hr−1で流通させた。触媒層温度が200℃になり安定した時点でプロパン2,000ppm(メタン換算、以下同様)およびプロピレン8,000ppmよりなる炭化水素を流通させ(条件1)、このときの触媒出口の温度を時間の経過とともに測定したところ、図7の結果が得られた。
触媒AおよびCを800℃で16時間焼成を行なったのち、それぞれに排気ガスとしてNO500ppm、CO300ppm、O210%、CO26%、H2O6%および残り窒素をS.V.(空間速度)50,000hr−1で流通させた。触媒層温度が250℃になり、安定した時点で軽油10,000ppm(メタン換算)を流過させ(条件2)、このときの触媒出口の炭化水素濃度を時間の経過とともの測定したところ、図8の結果が得られた。
触媒AおよびCを800℃で16時間焼成を行なったのち、それぞれに排気ガスとしてNO500ppm、CO300ppm、O210%、CO26%、H2O6%および残り窒素をS.V.(空間速度)50,000hr−1で流通させた。触媒層温度が200℃になり、安定した時点でプロパン200ppm(メタン換算)およびプロピレン800ppm(メタン換算)よりなる炭化水素を流過させ(条件3)、このときの触媒出口の炭化水素濃度を時間の経過とともに測定したところ、図9の結果が得られた 比較例7 触媒AおよびCを800℃で16時間焼成を行なったのち、それぞれに排気ガスとしてNO500ppm、CO300ppm、O210%、CO26%、H2O6%および残り窒素をS.V.(空間速度)50,000hr−1で流通させた。触媒層温度が200℃になり、安定した時点でプロパン600ppm(メタン換算)およびプロピレン2400ppm(メタン換算)よりなる炭化水素を流過させ(条件4)、このときの触媒出口の炭化水素濃度を時間の経過とともに測定したところ、図10の結果が得られた。
Claims (11)
- 内燃機関の排気ガス通路内に該排気ガスの流れに沿って内燃機関排気ガス温度上昇用触媒を該排気ガス浄化用触媒の上流側に設けてなり、かつ温度上昇用触媒の上流側からメタン換算で1,000〜40,000ppmの炭化水素を導入することよりなる該排気ガスの浄化方法であって、該温度上昇用触媒が、耐火性三次元構造体上に該排気ガス流入側より流出側に向かって低くなるような濃度勾配をもって触媒活性成分を担持させてなるものである内燃機関排気ガスの浄化方法。
- 該温度上昇用触媒が、白金、パラジウムおよびロジウムよりなる群から選ばれた少なくとも1種の貴金属よりなる触媒活性成分(A)を、耐火性無機酸化物粉末(B)に担持させてなる触媒成分を該耐火性三次元構造体上に担持させたものである請求項1に記載の方法。
- 該温度上昇用触媒における触媒成分の該耐火性三次元構造体上の該排気ガス流入側から全長の10〜66.7%における触媒活性成分(A)の担持量が20〜80%を担持させるものであり、かつ流入側の長さの50%における触媒活性成分(A)の担持量が流出側の50%における触媒活性成分(A)の担持量より多いものである請求項2に記載の方法。
- 該濃度勾配は段階的に形成させてなる請求項1〜3のいずれか1項に記載の方法。
- 該温度上昇用触媒における触媒活性成分(A)の担持量が0.2〜20g/リットルで、かつ耐火性無機酸化物粉末(B)の担持量が10〜300g/リットルである請求項2〜4のいずれか1項に記載の方法。
- 該炭化水素の導入温度が200〜600℃である請求項1〜5のいずれか一つに記載の方法。
- 該炭化水素の導入量が該排気ガスに対してメタン換算で5,000〜30,000ppmである請求項1〜6のいずれか一つに記載の方法。
- 該排気ガス温度上昇用触媒が排気ガス浄化能力を併せ持つものである請求項1〜7のいずれか一つに記載の方法。
- 該排気ガスの流れに対して排気ガス温度上昇用触媒の下流側に排気ガス浄化用触媒を設置してなる請求項1〜8のいずれか一つに記載の方法。
- 該排気ガス浄化用触媒がディーゼルパーティキュレートフィルター、酸化触媒およびNOx吸蔵触媒よりなる群から選ばれた少なくとも1種のものである請求項9に記載の方法。
- 該排気ガス浄化用触媒の三次元構造体がハニカムおよび/またはプラグハニカムまたはペレットである請求項1〜10のいずれか一つに記載の方法。
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