JP2007502319A5 - - Google Patents
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Claims (14)
- プロパンからアクリル酸を調製する方法であって、
プロパンと、水蒸気と、随意選択的な不活性気体及び／又は分子酸素とを含む混合気体を、該プロパンを活性化するための結晶触媒相と組み合わせて、
次の式（Ｉ）又は式（Ｉ’）：
ＴｅaＭｏ1ＶbＮｂcＯx （Ｉ）
Ｓｂa’Ｍｏ1ＶbＯy （Ｉ’）
（式中、
ａは、０．１〜２の範囲を含み；
ａ’は、０．１〜２の範囲を含み；
ｂは、０〜１の範囲を含み；
ｃは、０〜０．２の範囲を含み；
ｘ及びｙは、他の元素と結合した酸素量を表し、そしてそれらの酸化状態によって決まる）のどちらかを満たし、かつ
０．０２°のステップで、Ｘ線源として銅Ｋα1及びＫα2線を用いて測定されたＸ線回折スペクトル、回折角（２θ）が、回折角２８．２°におけるピークと、格子定数ａ＝０．７２９（±０．０２）ｎｍ×ｐ（ｐは、１〜４の整数）；ｃ＝０．４００（±０．０１）ｎｍ×ｑ（ｑは、１〜２の整数）；α＝９０°、γ＝１２０°とを有する六方晶系の格子構造に相当する結晶触媒相か、又は
単斜晶系構造Ｔｅ2ＭｏＯ7若しくはＴｅ0.2ＭｏＯx を有する結晶触媒相
を含む、良好な選択性を付与する触媒の上を通すことを特徴とする方法。 - 該プロパンを活性化するための結晶触媒相が、次の式（ＩＩ）、（ＩＩ’）又は（ＩＩ’’）：
ＭｏdＶeＯv （ＩＩ）
Ｍｏd’ＶfＳｂgＮｂhＯw （ＩＩ’）
Ｍｏd’’ＶiＴｅjＮｂkＯz （ＩＩ’’）
（式中、
ｄ、ｄ’及びｄ’’は、０．９３〜１の範囲を含み；
ｅは、０．０５〜１の範囲を含み；
ｆは、０〜０．５の範囲を含み；
ｇは、０．０５〜０．３の範囲を含み；
ｈは、０．０１〜０．２の範囲を含み；
ｉは、０〜０．５の範囲を含み；
ｊは、０．０５〜０．３の範囲を含み；
ｋは、０．０１〜０．２の範囲を含み；
ｖ、ｗ及びｚは、他の元素と結合した酸素量を表し、そしてそれらの酸化状態によって決まる）の混合された金属酸化物を含み、
該式（ＩＩ’）の生成物は、Ｘ線回折スペクトルが、回折角２８．２°におけるピークと、格子定数ａ＝０．７２９（±０．０２）ｎｍ×ｐ（ｐは、１〜４の整数）；ｃ＝０．４００（±０．０１）ｎｍ×ｑ（ｑは、１〜２の整数）；α＝９０°、γ＝１２０°を有する六方晶系の格子構造か、又はＸ線回折スペクトルが、回折角２７．３°における回折角ピークと、格子定数ａ＝２．６８（±０．０４）ｎｍ；ｂ＝２．１２（±０．０４）ｎｍ；ｃ＝０．４０１（±０．００６）ｎｍ×ｑ’（ｑ’は、１〜２の整数）；α＝β＝γ＝９０°とを有する斜方晶系の格子構造のどちらかを有することが分かっており、
そして式（ＩＩ’’）の生成物は、斜方晶系の格子構造を有し、そして回折角２７．３°におけるＸ線回折のピークと、格子定数ａ＝２．６８（±０．０４）ｎｍ；ｂ＝２．１２（±０．０４）ｎｍ；ｃ＝０．４０１（±０．００６）ｎｍ×ｑ’（ｑ’は、１〜２の整数）；α＝β＝γ＝９０°とを有することが分かっている、
ことを特徴とする、請求項１に記載の方法。 - プロパン、水蒸気と、随意選択的な不活性気体及び／又は分子酸素とを含む混合気体を、該プロパンを活性化するための良好な選択性／触媒作用を付与する触媒混合物の総質量の９０／１０〜１５／８５の比においてプロパンを活性化するための結晶触媒相と混合され、請求項１に規定される式（Ｉ）若しくは（Ｉ’）又は単斜晶系構造Ｔｅ2ＭｏＯ7若しくはＴｅ0.2ＭｏＯxからなる良好な選択性を付与する触媒上を通すことを特徴とする、請求項１又は２に記載の方法。
- プロパン、水蒸気と、随意選択的な不活性気体及び／又は分子酸素とを含む混合気体を、該プロパンを活性化するための良好な選択性／触媒作用を付与する触媒混合物の総質量の９０／１０〜５０／５０の比において、プロパンを活性化するための結晶触媒相と混合され、請求項１に規定される式（Ｉ）若しくは（Ｉ’）又は単斜晶系構造Ｔｅ2ＭｏＯ7若しくはＴｅ0.2ＭｏＯxからなる良好な選択性を付与する触媒上を通すことを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
- プロパン、水蒸気と、随意選択的な不活性気体及び／又は分子酸素とを含む混合気体を、該プロパンを活性化するための良好な選択性／触媒作用を付与する触媒混合物の総質量の７０／３０〜５０／５０の比において、プロパンを活性化するための結晶触媒相と混合され、請求項１に規定される式（Ｉ）若しくは（Ｉ’）又は単斜晶系構造Ｔｅ2ＭｏＯ7若しくはＴｅ0.2ＭｏＯxからなる良好な選択性を付与する触媒上を通すことを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
- 分子酸素の存在下で操作する場合の該初期混合気体中の該プロパン／分子酸素のモル比が０．３以上である、請求項１又は２に記載の方法。
- 該初期混合気体中の該プロパン／分子酸素のモル比が０．５以上である、請求項６に記載の方法。
- 該初期混合気体の成分の該モル比が、プロパン／Ｏ2／不活性気体／Ｈ2Ｏ（水蒸気）＝１／０．０５〜３／１〜１０／１〜１０である、請求項１又は２に記載の方法。
- 該初期混合気体の該成分の該モル比が、プロパン／Ｏ2／不活性気体／Ｈ2Ｏ（水蒸気）＝１／０．０５〜２／１〜１０／１〜１０である、請求項８に記載の方法。
- 請求項１に規定される式（Ｉ）若しくは（Ｉ’）、又はＴｅ2ＭｏＯ7若しくはＴｅ0.2ＭｏＯxの結晶触媒相と、請求項２に規定される式（ＩＩ）、（ＩＩ’）又は（ＩＩ’’）の該プロパンを活性化するための結晶触媒相とを含む触媒の混合物。
- 該混合物が、該プロパンを活性化するために良好な選択性／触媒作用を付与する該触媒混合物の総質量の９０／１０〜１５／８５の比で調製されることを特徴とする、請求項１０に記載の混合物。
- 該混合物が、該プロパンを活性化するために良好な選択性／触媒作用を付与する該触媒の混合物の総質量の９０／１０〜５０／５０の比で調製されることを特徴とする、請求項１０又は１１に記載の混合物。
- 該混合物が、該プロパンを活性化するために良好な選択性／触媒作用を付与する該触媒の混合物の総質量の７０／３０〜５０／５０の比で調製されることを特徴とする、請求項１０〜１２のいずれか一項に記載の混合物。
- プロパンからアクリル酸を調製するための、請求項１０〜１３のいずれか一項に記載される触媒の混合物の使用。
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