JP2007319814A

JP2007319814A - 超音波処理方法及び超音波処理装置

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Publication number: JP2007319814A
Application number: JP2006154322A
Authority: JP
Inventors: Yoshiyuki Asakura; 義幸朝倉; Shinobu Koda; 忍香田
Original assignee: Honda Electronics Co Ltd
Current assignee: Honda Electronics Co Ltd
Priority date: 2006-06-02
Filing date: 2006-06-02
Publication date: 2007-12-13

Abstract

【課題】超音波エネルギーを利用した液体処理を効率よく行うことができる超音波処理方法を提供すること。
【解決手段】本発明の超音波処理方法は、被処理液を入れるための処理槽と、処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法である。超音波の波数（ｋ）と被処理液の液面高さ（ｈ）との積（ｋｈ）が２０以上１５０以下となる条件を設定して、超音波を照射する。
【選択図】図４

Description

本発明は、液体に超音波を照射し、その超音波のエネルギーを利用して液体の処理を行う超音波処理方法、及びその方法を実施するための超音波処理装置に関するものである。

所定周波数域の強力な超音波を液体に照射すると、キャビテーションと呼ばれるナノレベルからミクロンレベルの微小気泡が発生し、その圧縮、崩壊過程を経てホットスポットと呼ばれる数千度、数千気圧の反応場が局所的に形成されることが知られている。近年ではこの反応場は一種の極限反応場として注目を浴びており、この極限反応場を利用して液体の処理（例えば、化学反応の誘起・促進、物質の分散、殺菌、乳化等の処理）を行う超音波処理装置の開発が進められている。ただし、かかる装置は実験室レベルにとどまり、未だ実用化には到っていない。

また、このような超音波処理装置としては、超音波を被処理液に照射することによりその被処理液体の化学反応を促進させる超音波反応装置（ソノリアクタ）が、既に提案されている（特許文献１参照）。

図１０には、特許文献１に記載された超音波反応装置１４０が概略的に示されている。この超音波反応装置１４０は、超音波を発生させるための超音波振動子１４１と、被処理液Ｗ１が注入される反応槽１４２と、被処理液Ｗ１を効率よく循環させるための筒状の循環補助部材１４３とを備えている。超音波振動子１４１は反応槽１４２の底部に固定されており、発振回路１４４の発振信号に基づいて超音波振動子１４１が振動することにより超音波を発生する。また、循環補助部材１４３は、超音波振動子１４１の振動面に対して内面が垂直となるよう超音波振動子１４１の真上に配置されている。

このように構成された超音波反応装置１４０において、超音波振動子１４１を作動させて被処理液Ｗ１に数百ｋＨｚの超音波を照射すると、筒状の循環補助部材１４３内にて被処理液Ｗ１の流れが生じ、被処理液Ｗ１が反応槽１４０内で積極的に循環するようになっている。
特開２００３−７１２７７号公報

ところで、超音波反応装置において被処理液を大量に処理するためには、容量が大きな反応槽を用いて処理能力を向上させることが必要となるが、現時点では反応槽の高さ（深さ）はせいぜい１００ｍｍ〜２００ｍｍ程度にとどまっている。それゆえ、将来的にはこれよりも高い（深い）反応槽を使用して、装置のスケールアップを図ることが望まれる。

しかしながら、現状の実験室レベルの装置を単純にそのままスケールアップした場合、かえって反応効率が低下する等の問題が生じる可能性がある。従って、反応効率の低下を招かないような設計を事前に考えておく必要がある。また、スケールアップの際には通常装置の製造費が高くなるため、イニシャルコストの増大につながってしまう。また、装置の耐久性などが低いと、メンテナンスや修理に費用がかかってしまい、結局ランニングコストの増大につながってしまう。勿論、超音波の処理効率が低くても同様の問題が起こる。

本発明は上記の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、超音波を利用した液体処理を効率よく行うことができる超音波処理方法を提供することにある。また、本発明の別の目的は、効率のよい液体処理が可能であって、しかもコスト性に優れかつ装置のスケールアップに対応しやすい構造の超音波処理装置を提供することにある。

上記の課題を解決するために本願発明者らが鋭意研究を行ったところ、超音波発振子の発生する超音波の周波数と、処理槽に入れられた被処理液の液面高さとの関係に着目し、両者の条件を変えて処理効率に何らかの変化が起こるか否かを調査した。その結果、超音波の周波数と被処理液の液面高さとを適切な組合せとすれば、従来考えられなかったような高い処理効率も実現可能になることを新規に知見した。例えば、周波数が１００ｋＨｚ未満の超音波振動子は、仮に使用したとしても効率のよい超音波化学反応の実現が困難なため、スケールアップの際には周波数が５００ｋＨｚ前後の超音波振動子の使用が妥当と考えられてきた。よって、周波数が１００ｋＨｚ未満の超音波振動子はスケールアップの際に用いる部品の候補から除外されてきた。しかしながら、周波数を１００ｋＨｚ未満に設定した場合であっても、被処理液の液面高さが高くなると、大方の当業者の予測に反して意外にも処理効率が飛躍的に向上する、という事実が明らかとなった。そこで本願発明者はこのような知見に基づいてさらに研究を行い、超音波の波数と被処理液の液面高さとの積というパラメータを見出すに至り、最終的に下記の発明を完成させるに至ったのである。

請求項１に記載の発明は、被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、前記超音波の波数（ｋ）と前記被処理液の液面高さ（ｈ）との積（ｋｈ）が２０以上１５０以下となる条件を設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法をその要旨とする。

ここで、ｋで表される「波数」とは、単位長さ（１ｍ）あたりに何周期の波があるかを、１周期を表す２π（ｒａｄ）を単位として表現したものである。波数のことを波長定数と称してもよい。波数（波長定数）は波長λを使って、ｋ＝２π／λで表される。また、波長λの代わりに周波数ｆを使った場合、波数（波長定数）はｋ＝２πｆ／ｃで表すことができる。ただし、この式でのｃは光速を意味する。

ゆえに、超音波の波数（ｋ）と被処理液の液面高さ（ｈ）との積（ｋｈ）は、「（２π／λ）・ｈ」あるいは「（２πｆ／ｃ）・ｈ」で表すことができる。即ち、ｆの値が大きくなる、あるいはｈの値が大きくなると、前記積（ｋｈ）の値が大きくなる。反対にｆの値が小さくなる、あるいはｈの値が小さくなると、前記積（ｋｈ）の値が小さくなる。

ここで、装置のスケールアップによって処理槽の高さ（深さ）が増大したとすると、それに伴い被処理液の液面高さ（ｈ）も高くすることができる。この場合には前記積（ｋｈ）の値が増大して上記好適範囲を逸脱することもありうるが、超音波の周波数（ｆ）の値をあえて小さく設定すれば、上記好適範囲内に前記積（ｋｈ）の値をとどめることができる。

ここで、ｋｈの採りうる範囲は２０以上１５０以下であり、この範囲外であると超音波化学反応の効率（ＳＥ； Sonochemical efficiency）が低くなり好ましくない。

従って、請求項１に記載の発明のように、あらかじめ前記積（ｋｈ）の値が好適範囲内になるような条件を設定しておけば、例えば処理槽のサイズが変更したような場合であっても、超音波化学反応の効率を向上させることができる。

請求項２に記載の発明は、被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、前記超音波の周波数を１００ｋＨｚ未満に設定し、かつ、前記超音波の波数（ｋ）と前記被処理液の液面高さ（ｈ）との積（ｋｈ）が８０以上１２０以下となる条件を設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法をその要旨とする。

従って、請求項２に記載の発明によれば、超音波化学反応の効率をよりいっそう向上させることができる。

請求項３に記載の発明は、被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、前記超音波の周波数を５０ｋＨｚ未満に設定し、かつ、前記超音波の波数（ｋ）と前記被処理液の液面高さ（ｈ）との積（ｋｈ）が８５以上１１０以下となる条件を設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法をその要旨とする。

従って、請求項３に記載の発明によれば、超音波化学反応の効率をよりいっそう向上させることができる。

請求項４に記載の発明は、被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、前記超音波の周波数を１００ｋＨｚ未満に設定し、かつ、前記被処理液の液面高さ（ｈ）を３００ｍｍ以上に設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法をその要旨とする。

請求項５に記載の発明は、被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、前記超音波の周波数を５０ｋＨｚ未満に設定し、かつ、前記被処理液の液面高さ（ｈ）を４００ｍｍ以上に設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法をその要旨とする。

請求項６に記載の発明は、被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備え、前記超音波振動子の発生する周波数が１００ｋＨｚ未満であり、前記処理槽の深さが３００ｍｍ以上であることを特徴とする超音波処理装置をその要旨とする。

周波数が１００ｋＨｚ未満の超音波振動子は、超音波洗浄器などによく用いられるものであるため、周波数が１００ｋＨｚ超の超音波振動子に比べて量産化が進んでいて安価である。従って、この超音波振動子を使用した請求項６に記載の発明によれば、装置の製造費を抑えることができ、イニシャルコストの増大を回避しやすくなる。また、処理槽の深さが３００ｍｍ以上であると、被処理液の液面高さ（ｈ）を３００ｍｍ以上に設定可能になるため、前記積（ｋｈ）の値を好適範囲内に設定しやすくなる。その結果、処理効率を向上させることができ、ランニングコストの増大を回避しやすくなる。

なお、処理槽の深さが浅すぎると液面高さ（ｈ）を低くせざるをえなくなり、この場合には以下のような不都合が生じる。即ち、液面高さ（ｈ）が低くなると、超音波振動子から液面（反射面）までの経路が短くなり、結果としてより多くの反射波が超音波振動子に帰ってくることとなる。すると、超音波振動子内にて照射波と反射波とが打ち消しあう結果、照射波が弱くなり、これが処理効率を低下させる原因となる。また、音響エネルギーが熱エネルギーに変わることで超音波振動子が発熱し、超音波振動子に熱的負担がかかることで、寿命が短くなってしまう。その点、請求項６に記載の発明の構成によれば、超音波振動子にかかる熱的負担を軽減できその寿命を延ばすことができるため、装置の耐久性を向上できる。このことはランニングコストの増大回避にも貢献する。

請求項７に記載の発明は、被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備え、前記超音波振動子の発生する周波数が５０ｋＨｚ未満であり、前記処理槽の深さが４００ｍｍ以上であることを特徴とする超音波処理装置をその要旨とする。

周波数が５０ｋＨｚ未満の超音波振動子は、超音波洗浄器などによく用いられるものであるため、周波数が１００ｋＨｚ超の超音波振動子に比べて量産化が進んでいて安価である。従って、この超音波振動子を使用した請求項７に記載の発明によれば、装置の製造費を抑えることができ、イニシャルコストの増大を回避しやすくなる。また、処理槽の深さが４００ｍｍ以上であると、被処理液の液面高さ（ｈ）を４００ｍｍ以上に設定可能になるため、前記積（ｋｈ）の値を好適範囲内に設定しやすくなる。その結果、処理効率を向上させることができ、ランニングコストの増大を回避しやすくなる。

なお、処理槽の深さが浅すぎると液面高さ（ｈ）を低くせざるをえなくなり、この場合には以下のような不都合が生じる。即ち、液面高さ（ｈ）が低くなると、超音波振動子から液面（反射面）までの経路が短くなり、結果としてより多くの反射波が超音波振動子に帰ってくることとなる。すると、超音波振動子内にて照射波と反射波とが打ち消しあう結果、照射波が弱くなり、これが処理効率を低下させる原因となる。また、音響エネルギーが熱エネルギーに変わることで超音波振動子が発熱し、超音波振動子に熱的負担がかかることで、寿命が短くなってしまう。その点、請求項７に記載の発明の構成によれば、超音波振動子にかかる熱的負担を軽減できその寿命を延ばすことができるため、装置の耐久性を向上できる。このことはランニングコストの増大回避にも貢献する。

以上詳述したように請求項１乃至５に記載の発明によれば、超音波を利用した液体処理を効率よく行うことができる超音波処理方法を提供することができる。また、請求項６，７に記載の発明によれば、効率のよい液体処理が可能であって、しかもコスト性に優れかつ装置のスケールアップに対応しやすい構造の超音波処理装置を提供することができる。

以下、本発明をバッチ式の超音波反応装置（ソノリアクタ）に具体化した一実施形態を図１に基づき説明する。なお、本実施形態の超音波反応装置１１は、超音波処理を行うことで微小気泡を発生するものであるため、「超音波気泡発生装置」として把握することも可能である。

図１は、超音波反応装置１１を含む超音波処理システム１０を示す概略構成図である。この超音波処理システム１０は、超音波反応装置１１、オシロスコープ２１、増幅器５１、発振機６１、サーモメータ７１、制御コンピュータ８１を備えている。

超音波反応装置１１は、円筒形状の反応槽３１（処理槽）と、その反応槽３１の底部３２の外側に設けられた１つの超音波振動子４１とを備えている。本実施形態の反応槽３１は、赤外線及び可視光線を透過する材料からなる。具体的にいうと、この反応槽３１は、アクリル樹脂などの透明樹脂材料を用いて、その底部３２と側壁部と天井部３３とが一体となるように形成されている。なお、本実施形態の反応槽３１では、後述する試験を実施するために高さ（深さＶＨ１）を６５０ｍｍに設定し、内径を７０ｍｍに設定している。なお、この高さ（深さＶＨ１）は必要に応じて増減してもよい。

この反応槽３１内には被処理液Ｌ１が所定量だけ入れられる。ここで図示しない液高調整制御手段を反応槽３１に設け、その液高調整制御手段によって被処理液Ｌ１の液面３５の位置（即ち液面高さｈ）を適宜調整してもよい。なお、液高調整制御手段とは、例えば、反応槽３１内に供給される被処理液Ｌ１の量を調整するバルブ等を指す。反応槽３１の上部領域には若干空気が入っており、被処理液Ｌ１の上部には空気層が形成されている。

ここで被処理液Ｌ１の一例としては農薬などの有機化合物を含む廃水を挙げることができ、その処理とは前記廃水中に含まれる有機化合物を分解して無害化する処理（通常は酸化分解反応）を挙げることができる。

本実施形態の超音波振動子４１は、圧電セラミック製の円形状振動板からなる構造の部材である。図２のグラフには、周波数の異なる４種類の超音波振動子４１の特性が示されている。この超音波振動子４１には、増幅器５１を介して発振機６１が電気的に接続されている。発振機６１から出力された所定周波数の発振信号は、増幅器５１にて増幅された後、超音波振動子４１に入力される。すると、超音波振動子４１が電気エネルギーを振動エネルギー（音響エネルギー）に変換し、所定周波数（４９０ｋＨｚ，２３１ｋＨｚ，１２９ｋＨｚ，４５ｋＨｚのいずれか）の超音波が発生するようになっている。このとき超音波は、反応槽３１の下方から上方に向けて照射される。そして、その超音波は被処理液Ｌ１中を伝播してその液面３５（空気層と被処理液Ｌ１との界面）で反射する。

反応槽３１において、被処理液Ｌ１に強い超音波が照射されると、キャビテーションと呼ばれる気泡が発生し、その圧縮、崩壊過程を経て数千度、数千気圧の反応場が形成される。この超音波のエネルギーにより被処理液Ｌ１中での化学反応が誘起されて、被処理液Ｌ１の温度が上昇する。例えば、このような温度上昇を、反応槽３１の外部に設けた赤外線サーモグラフィ(図示略)を使用して検知し可視化することも可能である。

図１に示されるように、増幅器５１及び超音波振動子４１にはオシロスコープ２１が電気的に接続されており、例えば超音波振動子４１の発生する超音波の波形等を視覚化できるようになっている。また、発振機６１はサーモメータ７１に電気的に接続され、サーモメータ７１はさらに制御コンピュータ８１に電気的に接続されている。なお、発振機６１はサーモメータ７１を介さず直接制御コンピュータ８１に接続されていてもよい。

サーモメータ７１には、カロリメトリ法に用いる温度計測手段である熱電対７２，７３がそれぞれ電気的に接続されている。熱電対７２は、被処理液Ｌ１の温度を計測するために、反応槽３１の内部に配置されている。熱電対７３は、外気温度を計測するために、反応槽３１の外部に配置されている。なお、熱電対７２，７３以外の温度センサを用いても勿論構わない。サーモメータ７１における図示しない表示部には、各熱電対７２，７３による温度計測結果が表示されるようになっている。

図１に示す制御コンピュータ８１は、ＣＰＵ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、入出力ポート等（いずれも図示略）などを備える汎用のマイクロコンピュータであり、サーモメータ７１が電気的に接続されている。制御コンピュータ８１内のＲＯＭには制御プログラムが記憶されており、ＣＰＵはＲＡＭを利用してその制御プログラムを実行する。その結果、制御コンピュータ８１は、各種の制御信号を出力して超音波処理システム１０を統括的に制御するように構成されている。例えば、制御コンピュータ８１は、サーモメータ７１を介して発振機６１に制御信号を出力し、その発振回路から超音波振動子４１に発振信号を出力させる制御を行う。また、制御コンピュータ８１は、サーモメータ７１からの温度計測信号や、発振機６１からの発振信号を入力し、必要に応じて各種の演算処理を行う。

ところで本実施形態の被処理液Ｌ１中には、ルミノール発光の観察を目的として、発光を起こさせるための特殊な溶液があらかじめ添加されている。

以下、実施形態をより具体化した実施例について説明する。

本実施例では、上記の４種類の周波数の超音波振動子４１を用いるとともに、液面高さｈ［ｍｍ］をいくつか設定して超音波照射を行った。その結果を図３〜図９に示す。

図３のグラフは、超音波化学反応の効率ＳＥ［mol・Ｊ^-1］と被処理液Ｌ１の液面高さｈ［ｍｍ］との関係を、４種類の周波数ｆ［ｋＨｚ］についてそれぞれ示したものである。同グラフにおいて、四角は４９０ｋＨｚのときのデータ、丸は２３１ｋＨｚのときのデータ、上向き三角は１２９ｋＨｚのときのデータ、下向き三角は４５ｋＨｚのときのデータをそれぞれプロットしたものである（図４，図６，図７，図８でも同様）。このグラフによると、超音波化学反応の効率ＳＥのピークＳＥ_peakは、各周波数ｆのいずれにおいても存在することがわかる。また、いずれも液面高さｈの設定如何によってＳＥ値が大きく変化することもわかる。

超音波の周波数を４９０ｋＨｚとした場合においては、液面高さｈが約２５ｍｍのとき、約４００ｍｍのときにＳＥ値がピークとなる。両者を比べると約２５ｍｍのときの値のほうが大きい。超音波の周波数を２３１ｋＨｚとした場合においては、液面高さｈが約８０ｍｍのときにＳＥ値がピークとなる。超音波の周波数を１２９ｋＨｚとした場合においては、液面高さｈが約１５０ｍｍのときにＳＥ値がピークとなる。超音波の周波数を４５ｋＨｚとした場合においては、液面高さｈが約５００ｍｍのときにＳＥ値がピークとなる。即ち、周波数ｆが小さくなるほど、ＳＥ値のピークが液面高さｈの増加方向にシフトしていくことがわかる。各周波数ｆを比較すると、ＳＥ値のピークは４９０ｋＨｚが最も大きかった。

ここで注目すべきは、超音波の周波数を４５ｋＨｚとした場合の結果である。即ち、液面高さｈが３０ｍｍ〜３００ｍｍであるときには、ＳＥ値は極めて低く、超音波化学反応が殆ど起こらないことがわかる。しかしながら、３００ｍｍ超になるとＳＥ値は増加傾向となり、４００ｍｍ超になるとその傾向がいっそう加速する。このことからも明白なように、周波数が４５ｋＨｚの超音波振動子４１は、むしろ高さのある大型の反応槽３１での使用に向いていることがわかる。勿論、このような低周波用の超音波振動子４１は、超音波洗浄器などによく用いられるものであるため、比較的安価である。従って、この超音波振動子を使用して超音波反応装置１１を構成すれば、装置の製造費を抑えることができる。

図４のグラフは、超音波化学反応の効率ＳＥ［mol・Ｊ^-1］とｋｈ値［単位なし］との関係を、４種類の周波数ｆについてそれぞれ示したものである。ｋｈ値については既に詳細に述べたので説明を省略する。

このグラフによると、ＳＥ_peakは、各周波数ｆのいずれにおいても存在することがわかる。また、ＳＥ値はいずれもｋｈ値の設定如何によって大きく変化することもわかる。特にこのグラフにおいて注目すべきなのは、各周波数ｆについてのＳＥ_peakがある程度狭い範囲内に集まっていることである（グラフ中の破線円を参照）。この結果からも、ｋｈ値を所定範囲内に設定することに意義があることがわかる。ちなみに、４９０ｋＨｚにおけるＳＥ_peakはｋｈ値が約６０のところに存在し、２３１ｋＨｚにおけるＳＥ_peakはｋｈ値が約７５のところに存在し、１２９ｋＨｚにおけるＳＥ_peakはｋｈ値が約８０のところに存在し、４５ｋＨｚにおけるＳＥ_peakはｋｈ値が約９５のところに存在している。

上述したようにｋｈ値の採りうる範囲は２０以上１５０以下が好ましく、この範囲外であると超音波化学反応の効率ＳＥが低くなってしまう。ただし、各周波数ｆについて考えると、ｋｈ値の採りうる好適な範囲は互いに若干異なる。超音波の周波数ｆが４５０ｋＨｚ以上５５０ｋＨｚ未満であれば、ｋｈ値の採りうる好適範囲は例えば２０以上９０以下となる。超音波の周波数ｆが２００ｋＨｚ以上３００ｋＨｚ未満であれば、ｋｈ値の採りうる好適範囲は例えば３０以上１４０以下となる。超音波の周波数ｆが１００ｋＨｚ以上１５０ｋＨｚ未満であれば、ｋｈ値の採りうる好適範囲は例えば５０以上１１０以下となる。超音波の周波数ｆが１０ｋＨｚ以上５０ｋＨｚ未満であれば、ｋｈ値の採りうる好適範囲は例えば７５以上１５０以下となる。また、超音波の周波数が１００ｋＨｚ未満であれば、ｋｈ値の採りうる好適範囲は例えば８０以上１２０以下となる。超音波の周波数ｆが５０ｋＨｚ未満であれば、ｋｈ値の採りうる好適範囲は例えば８５以上１１０以下となる。

図５のグラフは、周波数ｆと超音波化学反応の効率のピーク値ＳＥ_peakとの関係、及び、周波数ｆとｋｈ_peak値との関係をそれぞれ示したものである。同グラフによると、周波数ｆが高いもの（即ち４９０ｋＨｚ）ほどＳＥ_peakが高くなる傾向が認められた。ただし、周波数ｆが最も低いもの（即ち４５ｋＨｚ）であっても、従来実現できなかった高いレベルのＳＥ_peakが認められた。一方、ｋｈ_peak値は、周波数ｆが低いもの（即ち４５ｋＨｚ）ほど高くなる傾向が認められた。

図６のグラフは、周波数ｆと被処理液Ｌ１の液面高さｈと超音波化学反応の効率ＳＥとの関係を示したものである。同グラフでは、超音波反応装置１１が実験用のスモールスケールから実用化のためのラージスケールに移行するにあたり、どの周波数ｆを選択するのが好適かを、感覚的にわかりやすく表している。

液面高さｈが３０ｍｍのときには、処理効率の観点から４９０ｋＨｚの超音波が最適である。４９０ｋＨｚよりも効率は劣るが、２３１ｋＨｚ及び１２９ｋＨｚの超音波も十分選択肢となりうる。これに対して４５ｋＨｚの超音波は、ＳＥ_peakが他のものよりも極端に低いため、選択肢とはなりえないことがわかる。

液面高さｈが１００ｍｍのときには、処理効率の観点から２３１ｋＨｚの超音波が最適である。２３１ｋＨｚよりも効率は劣るが、４９０ｋＨｚ及び１２９ｋＨｚの超音波も十分選択肢となりうる。これに対して４５ｋＨｚの超音波は、ＳＥ_peakが他のものよりも極端に低いため、やはり選択肢とはなりえないことがわかる。

液面高さｈが２００ｍｍのときには、処理効率の観点から１２９ｋＨｚの超音波が最適である。１２９ｋＨｚよりも効率は劣るが、４９０ｋＨｚ及び２３１ｋＨｚの超音波も十分選択肢となりうる。これに対して４５ｋＨｚの超音波は、ＳＥ_peakが他のものよりも極端に低いため、やはり選択肢とはなりえないことがわかる。

ところが、液面高さｈが５００ｍｍになると今までとは状況が変わり、処理効率の観点から４５ｋＨｚの超音波が最適となる。４５ｋＨｚよりも効率は劣るが、４９０ｋＨｚの超音波も十分選択肢となりうる。これに対して２１３ｋＨｚ、１２９ｋＨｚの超音波は、ＳＥ_peakが他のものよりも極端に低いため、選択肢とはなりえないことがわかる。

図７のグラフは、超音波振動子４１の効率ＴＥ[％]と被処理液Ｌ１の液面高さｈとの関係を示したものである。ここで超音波振動子４１の効率ＴＥ（Transducer efficiency）とは、図７に示した式（Ｐ_ｃ／Ｐ_ｅ）で定義される値である。Ｐ_ｅは超音波振動子４１に与える電力（即ち電気エネルギー量［Ｗ］）であり（図２参照）、Ｐ_ｃはカロリメトリック・パワー（即ち温度上昇率の計測法で求めた音響エネルギー量［Ｗ］）である。なお、Ｐ_ｃ，Ｐ_ｅについての説明は図７に記載されている。図７のグラフによると、４９０ｋＨｚの超音波振動子４１が他のものに比べて効率ＴＥ値が高いことがわかった。また、いずれの超音波振動子４１においても、液面高さｈが低くなると効率ＴＥ値が低くなるポイントがあることがわかった。

つまり、液面高さｈが低くなると、超音波振動子４１から液面３５（反射面）までの経路が短くなり、結果としてより多くの反射波が超音波振動子４１に帰ってくることとなる。すると、超音波振動子４１内にて照射波と反射波とが打ち消しあう結果、照射波が弱くなり、これが処理効率を低下させる原因となる。つまり、上記の場合には投入した電気エネルギーが熱エネルギーに転換しやすくなり、その分だけ音響エネルギーに転換される比率が減少する。よって、Ｐ_ｃ／Ｐ_ｅで表される効率ＴＥ値が低くなるのである。

図８に示すグラフは、効率ＴＥ値とｋｈ値との関係を、４種類の周波数ｆについてそれぞれ示したものである。同グラフによると、４９０ｋＨｚの超音波振動子４１については、ｋｈ値の如何を問わず効率ＴＥ値が高かった。他の３種類の超音波振動子４１についてはいずれも似たような傾向を示し、ｋｈ値が小さく（約６０以下になる）と超音波振動子４１の効率ＴＥ値が減少するようになる点で共通していた。

図９（ａ）は周波数が４５ｋＨｚのときのルミノール発光の様子を示す画像、図９（ｂ）は周波数が１２９ｋＨｚのときのルミノール発光の様子を示す画像である。ここでは、ルミノール発光を起こさせるための特殊な溶液として、０．１ｍｏｌ／Ｌのヨウ化カリウム（ＫＩ）の水溶液を反応槽３１に入れておき、その水溶液に所定周波数ｆの超音波を照射するようにした。このとき、反応槽３１の周囲を暗くした状態で超音波の照射によるルミノール発光をカメラで撮影し、上記の画像を得た。また、併せて水溶液の変化（無色→黄色）を吸光度計で測定し、化学反応量として数値化した（データは省略）。

超音波の周波数ｆを４５ｋＨｚかつ液面高さｈを２９６ｍｍに設定した場合、超音波化学反応の効率ＳＥ値は極めて低いため、被処理液Ｌ１中にて殆どルミノール発光が認められなかった（図９(ａ)参照）。これに対して超音波の周波数ｆを４５ｋＨｚかつ液面高さｈを５００ｍｍに設定した場合、超音波化学反応の効率ＳＥ値がピークとなり、前者のほぼ１００倍の値となった。また、被処理液Ｌ１中の比較的広い範囲にてルミノール発光が認められた（図９(ａ)参照）。

一方、超音波の周波数ｆを１２９ｋＨｚに設定した場合においては、液面高さｈを５２ｍｍ、１５４ｍｍ、３０４ｍｍ、５００ｍｍのいずれに設定してもルミノール発光を確認することができた（図９(ｂ)参照）。ただし、その中でも液面高さｈを１５４ｍｍに設定したときに最も広い範囲でルミノール発光を確認することができた（図９(ｂ)参照）。

さて、以上詳述した本実施形態によれば以下の効果を得ることができる。

即ち、このような超音波処理方法及び超音波反応装置１１によれば、どのような規格の超音波振動子４１を用いた場合であっても、ｋｈ値を好適範囲に設定するべく液面高さｈ等を適宜調整することで、超音波化学反応の効率ＳＥ値をＳＥ_peakに近づけることができる。また、液面高さｈの変更が困難な場合であっても、ｋｈ値を好適範囲に設定するべく超音波振動子４１の周波数ｆを適宜調整することで、超音波化学反応の効率ＳＥ値をＳＥ_peakに近づけることができる。ゆえに、この方法及び装置によれば超音波を利用した液体処理を効率よく行うことができる。

それに加えて、１００ｋＨｚ未満の低周波用の超音波振動子４１を選択した場合には、処理効率がよいにもかかわらず、イニシャルコスト及びランニングコストの増大を回避することができ、しかも装置のスケールアップに比較的容易に対応することができる。

なお、本発明の実施形態は以下のように変更してもよい。

・上記実施形態では、本発明を被処理液Ｌ１中の化学反応を誘起・促進させる超音波反応装置（ソノリアクタ）１１に具体化したが、これ以外のもの、例えば、超音波分散装置、超音波分離装置、超音波殺菌装置、超音波洗浄機などの超音波処理装置に具体化してもよい。あるいは、被処理液Ｌ１中にナノバブルやマイクロバブル等といった微小気泡を発生させるための超音波気泡発生装置に具体化してもよい。なお、当該装置により発生される微小気泡は、主としてナノバブルであってもよく、主としてマイクロバブルであってもよく、ナノバブル及びマイクロバブルの混合物であってもよい。このような超音波気泡発生装置により得られた微小気泡を含む液体は、例えば、殺菌、洗浄などに利用できる。

・また本発明は、バッチ式の超音波処理装置として具体化することもできるが、流通式の超音波処理装置として具体化することが好ましい。後者のようにすると、被処理液を処理槽に流しながら連続的に液体処理を行うことができる。そのため、被処理液の大量処理が可能となり、処理効率が大幅に向上する。

・上記の実施形態では円筒状の処理槽を用いたが、これ限定されず例えば四角筒状の処理槽を用いることも可能である。

本発明を具体化した実施形態の超音波反応装置を含む超音波処理システムを示す概略構成図。実施形態で用いる４種類の超音波振動子の特性を示したグラフ。超音波化学反応の効率ＳＥと被処理液の液面高さｈとの関係を、４種類の周波数ｆについてそれぞれ示したグラフ。超音波化学反応の効率ＳＥとｋｈ値との関係を、４種類の周波数ｆについてそれぞれ示したグラフ。周波数ｆと超音波化学反応の効率のピーク値ＳＥ_peakとの関係、及び、周波数ｆとｋｈ_peak値との関係をそれぞれ示したグラフ。周波数ｆと被処理液の液面高さｈと超音波化学反応の効率ＳＥとの関係を示したグラフ。超音波振動子の効率ＴＥと被処理液の液面高さｈとの関係を示したグラフ。効率ＴＥとｋｈ値との関係を、４種類の周波数ｆについてそれぞれ示したグラフ。（ａ）は周波数が４５ｋＨｚのときのルミノール発光の様子を示す画像、（ｂ）は周波数が１２９ｋＨｚのときのルミノール発光の様子を示す画像。従来の超音波反応装置を示す概略構成図。

符号の説明

１０…超音波処理システム
１１…超音波処理装置としての超音波反応装置
３１…処理槽としての反応槽
３２…（処理槽の）底部
４１…超音波振動子
Ｌ１…被処理液
ｋ…超音波の波数
ｈ…被処理液の液面高さ
ｋｈ…超音波の波数と被処理液の液面高さとの積
ＶＨ１…（処理槽の）深さ

Claims

被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、
前記超音波の波数（ｋ）と前記被処理液の液面高さ（ｈ）との積（ｋｈ）が２０以上１５０以下となる条件を設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法。
被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、
前記超音波の周波数を１００ｋＨｚ未満に設定し、かつ、前記超音波の波数（ｋ）と前記被処理液の液面高さ（ｈ）との積（ｋｈ）が８０以上１２０以下となる条件を設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法。
被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、
前記超音波の周波数を５０ｋＨｚ未満に設定し、かつ、前記超音波の波数（ｋ）と前記被処理液の液面高さ（ｈ）との積（ｋｈ）が８５以上１１０以下となる条件を設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法。
被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、
前記超音波の周波数を１００ｋＨｚ未満に設定し、かつ、前記被処理液の液面高さ（ｈ）を３００ｍｍ以上に設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法。
被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備える超音波処理装置を用いて、前記被処理液に超音波を照射してその処理を行う方法であって、
前記超音波の周波数を５０ｋＨｚ未満に設定し、かつ、前記被処理液の液面高さ（ｈ）を４００ｍｍ以上に設定して、前記超音波を照射することを特徴とする超音波処理方法。
被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備え、前記超音波振動子の発生する周波数が１００ｋＨｚ未満であり、前記処理槽の深さが３００ｍｍ以上であることを特徴とする超音波処理装置。
被処理液を入れるための処理槽と、前記処理槽の底部に設置された超音波振動子とを備え、前記超音波振動子の発生する周波数が５０ｋＨｚ未満であり、前記処理槽の深さが４００ｍｍ以上であることを特徴とする超音波処理装置。