JP2007098583A - Manufacturing method of woody fiber molded product - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a manufacturing method of a woody fiber molded product constituted so that woody fibers are bonded by a polylactic acid type aliphatic polyester and superior in strength and moisture resistance. <P>SOLUTION: The manufacturing method of the woody fiber molded product includes a mat body manufacturing method for manufacturing a mat body by mixing woody fibers and polylactic acid type aliphatic polyester fibers, a preforming material manufacturing process for manufacturing a preforming material by applying a compatible copolymer to the mat body and a molding process for pressing the preforming material at a temperature bringing the polylactic acid type aliphatic polyester fibers to a softened or molten state to mold the same. <P>COPYRIGHT: (C)2007,JPO&INPIT

Description

本発明は、木質系繊維がポリ乳酸系脂肪族ポリエステルで結合されている木質系繊維成形体の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing a wood fiber molded product in which wood fibers are bonded with a polylactic acid aliphatic polyester.

近年の環境保全意識の向上に伴い、各種製品の設計に際して、使用時の機能性だけでなく、廃棄時の環境負荷の低減や廃棄の容易さが求められている。
従来、車両や建物、家具等の部材として用いられる木質系繊維成形体は、木質系繊維がフェノール樹脂やポリオレフィン系樹脂等のバインダーで結合されている成形体が用いられてきた。しかし、天然素材である木質系繊維は生分解性であるが、フェノール樹脂やポリオレフィン系樹脂等のバインダー樹脂が難分解性であるため、これらによって作製された木質系繊維成形体の生分解性は充分といえるものではなかった。そこで、これらの難分解性のバインダー樹脂に替えて、ポリ乳酸樹脂等の生分解性樹脂を使用する試みがなされており、例えば、特許文献1には、ケナフ繊維にバインダーとしてポリ乳酸樹脂の水分散体を付与し、得られた成形前材料を加熱圧縮して成形体を得る方法が開示されている。バインダー樹脂としてポリ乳酸等の生分解性樹脂を使用することにより、木質系繊維成形体の生分解性は著しく向上し、埋め立てやコンポスト化(堆肥化)によって分解処理することが可能となり、廃棄時の環境負荷の低減を図ることができる。
With the recent improvement in environmental conservation awareness, not only the functionality at the time of use but also the reduction of the environmental load at the time of disposal and the ease of disposal are required when designing various products.
Conventionally, a wood-based fiber molded body used as a member of a vehicle, a building, furniture, or the like has been used in which a wood-based fiber is bonded with a binder such as a phenol resin or a polyolefin resin. However, wood fibers, which are natural materials, are biodegradable. However, binder resins such as phenol resins and polyolefin resins are hardly degradable. It was not enough. Therefore, an attempt has been made to use a biodegradable resin such as a polylactic acid resin instead of these hardly decomposable binder resins. For example, Patent Document 1 discloses water of polylactic acid resin as a binder for kenaf fibers. A method is disclosed in which a dispersion is applied and the obtained pre-molding material is heated and compressed to obtain a molded body. By using a biodegradable resin such as polylactic acid as the binder resin, the biodegradability of the wood-based fiber molded body is significantly improved and can be decomposed by landfill or composting (composting). The environmental load can be reduced.

特開2003−55871号公報JP 2003-55871 A

しかしながら、生分解性樹脂は、土中で微生物の作用により分解するため、廃棄に際して環境への負荷が少ないという長所を有する一方で、使用中であっても空気中の水分によって徐々に加水分解するため、経時に伴い強度が低下し劣化しやすいという短所を有する。特に、木質系繊維が生分解性樹脂で結合された成形体においては、木質系繊維の吸湿性が高いため、木質系繊維が吸収した水分により、生分解性樹脂の加水分解が促進され、木質系繊維同士の結合強度が低下し、成形体自体の強度が低下するという問題点も懸念されていた。
そこで本発明は、木質系繊維がポリ乳酸系脂肪族ポリエステルで結合された成形体の製造に関し、強度が高く、耐湿性に優れた木質系繊維成形体を得ることができる木質系繊維成形体の製造方法を提供することを目的とする。
However, since biodegradable resins are decomposed by the action of microorganisms in the soil, they have the advantage of having a low environmental impact during disposal, while they are gradually hydrolyzed by moisture in the air even during use. Therefore, there is a disadvantage that the strength decreases and deteriorates with time. In particular, in a molded body in which wood fibers are bonded with a biodegradable resin, the moisture of the wood fibers is high, so the moisture absorbed by the wood fibers promotes the hydrolysis of the biodegradable resin, and the wood There has also been a concern about the problem that the bonding strength between the base fibers decreases and the strength of the molded body itself decreases.
Therefore, the present invention relates to the production of a molded product in which wood fibers are bonded with polylactic acid aliphatic polyester, and is a wood fiber molded product that can obtain a wood fiber molded product having high strength and excellent moisture resistance. An object is to provide a manufacturing method.

課題を解決するための第1の発明は、木質系繊維成形体の製造方法であって、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維を混合してマット体を作成するマット体作成工程と、前記マット体に相溶性共重合体を付与して成形前材料を作成する成形前材料作成工程と、前記ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維が軟化状態または溶融状態となる温度で前記成形前材料を加熱し加圧して所定形状に成形する成形工程と、を含むことを特徴とする木質系繊維成形体の製造方法である。
第1の発明によれば、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの両方になじみのよい相溶性共重合体をマット体に付与して成形前材料を作成し、成形工程においてポリ乳酸系脂肪族ポリエステルが軟化状態または溶融状態となる温度で、成形前材料を加熱しながら加圧することにより、相溶性共重合体が、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとの間で双方に対してより強く結合し、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの結合強度を良好に増大させることができる。その結果、木質系繊維が均一かつ強力に結合し、強度が高く、耐湿性に優れた木質系繊維成形体を得ることができる。
また、第1の発明によれば、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維とからなるマット体を作成してから相溶性共重合体を付与するために、相溶性共重合体をマット体の内部に均一に浸透させることができる。そのため、相溶性共重合体を木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維に対して良好に接触させることができる。その結果、木質系繊維が均一かつ強力に結合し、強度が高く、耐湿性に優れた木質系繊維成形体を得ることができる。
A first invention for solving the problem is a method for producing a wood-based fiber molded body, in which a mat body is produced by mixing wood-based fibers and polylactic acid aliphatic polyester fibers to create a mat body, A pre-molding material creation step of creating a pre-molding material by applying a compatible copolymer to the mat body, and heating the pre-molding material at a temperature at which the polylactic acid-based aliphatic polyester fiber is in a softened or molten state And a forming step of forming the shape into a predetermined shape by pressurization, and a method for producing a wood-based fiber molded body.
According to the first invention, a pre-molding material is prepared by applying a compatible copolymer that is compatible with both the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester to the mat body. By pressing the pre-molding material with heating at a temperature at which the aromatic polyester is in a softened state or molten state, the compatible copolymer becomes compatible with both the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester. Bonding is stronger, and the bond strength between the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester can be favorably increased. As a result, it is possible to obtain a wood-based fiber molded body in which the wood-based fibers are uniformly and strongly bonded, high in strength, and excellent in moisture resistance.
In addition, according to the first invention, in order to provide a compatible copolymer after forming a mat body composed of wood-based fibers and polylactic acid-based aliphatic polyester fibers, the compatible copolymer is added to the mat body. Can be uniformly penetrated into the inside. Therefore, the compatible copolymer can be satisfactorily brought into contact with the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester fiber. As a result, it is possible to obtain a wood-based fiber molded body in which the wood-based fibers are uniformly and strongly bonded, high in strength, and excellent in moisture resistance.

第2の発明は、前記第1の発明に記載の木質系繊維成形体の製造方法であって、前記成形前材料作成工程と前記成形工程の間に、前記成形前材料を予備成形する予備成形工程を含むことを特徴とする木質系繊維成形体の製造方法である。
第2の発明によれば、例えば、成形前材料を圧縮して体積の小さい形状に予備成形することにより、成形前材料の輸送、保管時の取り扱いを容易にし、より小さいスペースでたくさんの成形前材料を輸送、保管することができる。したがって、製造効率等の便宜を考慮して予備成形体を保管しておくことができるため、強度が高く、耐湿性に優れた木質系繊維成形体をより効率よく製造することができる。
A second invention is a method for producing a wood-based fiber molded body according to the first invention, wherein the preforming material is preformed between the pre-molding material preparation step and the molding step. It is a manufacturing method of the wood type fiber molded object characterized by including a process.
According to the second invention, for example, by compressing the pre-molding material and pre-molding it into a shape with a small volume, the pre-molding material can be easily transported and handled during storage, and a large amount of pre-molding can be done in a smaller space Materials can be transported and stored. Therefore, since the preform can be stored in consideration of convenience such as production efficiency, a wood-based fiber molded body having high strength and excellent moisture resistance can be produced more efficiently.

第3の発明は、前記第1の発明または第2の発明に記載の木質系繊維成形体の製造方法であって、前記相溶性共重合体は、第1の重合性単量体と第2の重合性単量体を重合して得られる共重合体を含み、前記第1の重合性単量体は、重合性二重結合部分と親水基を有し、前記第2の重合性単量体は、重合性二重結合部分とエポキシ基を有することを特徴とする木質系繊維成形体の製造方法である。
第3の発明によれば、相溶性共重合体は、第1の重合性単量体に由来する親水基によって木質系繊維となじみ、第2の重合性単量体に由来するエポキシ基によってポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとなじむ。したがって、成形工程において加熱されることにより、相溶性共重合体が木質系繊維と乳酸系脂肪族ポリエステルとの両者に良好に結合し、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル間の結合強度を向上させる。また、同時に、相溶性共重合体がポリ乳酸系脂肪族ポリエステルに結合することにより、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの分子量が増大したり、三次元構造を形成したりする。そのため、成形体の強度が向上し、木質系繊維同士の結合強度を良好に増大させることができる。その結果、強度が高く、耐湿性に優れた木質系繊維成形体を得ることができる。
A third invention is a method for producing a wood-based fiber molded body according to the first invention or the second invention, wherein the compatible copolymer comprises the first polymerizable monomer and the second A copolymer obtained by polymerizing the polymerizable monomer, wherein the first polymerizable monomer has a polymerizable double bond portion and a hydrophilic group, and the second polymerizable monomer The body has a polymerizable double bond portion and an epoxy group, and is a method for producing a wood-based fiber molded body.
According to the third invention, the compatible copolymer is compatible with the wood fiber due to the hydrophilic group derived from the first polymerizable monomer, and the epoxy copolymer derived from the second polymerizable monomer. Fits with lactic acid aliphatic polyester. Therefore, by being heated in the molding process, the compatible copolymer binds well to both the wood fiber and the lactic acid aliphatic polyester, and the bond strength between the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester is increased. Improve. At the same time, the compatible copolymer binds to the polylactic acid aliphatic polyester, thereby increasing the molecular weight of the polylactic acid aliphatic polyester or forming a three-dimensional structure. Therefore, the strength of the molded body is improved, and the bonding strength between the wood fibers can be favorably increased. As a result, a wood-based fiber molded body having high strength and excellent moisture resistance can be obtained.

第4の発明は、前記第3の発明に記載の木質系繊維成形体の製造方法であって、前記第1の重合性単量体は親水基としてポリアルキレンオキシド鎖を有する、木質系繊維成形体の製造方法である。
第4の発明によれば、第1の重合性単量体が親水基によって木質系繊維へ強く親和し、その結果、強度が高く、耐湿性に優れた木質系繊維成形体を得ることができる。
A fourth invention is a method for producing a wood fiber molded product according to the third invention, wherein the first polymerizable monomer has a polyalkylene oxide chain as a hydrophilic group. It is a manufacturing method of a body.
According to the fourth invention, the first polymerizable monomer has a strong affinity for the wood fiber due to the hydrophilic group, and as a result, a wood fiber molded product having high strength and excellent moisture resistance can be obtained. .

第5の発明は、前記第3の発明または第4の発明に記載の木質系繊維成形体の製造方法であって、前記第1の重合性単量体をメトキシポリエチレングリコールモノ(メタ)アクリレートとし、前記第2の重合性単量体をグリシジル(メタ)アクリレートとする木質系繊維成形体の製造方法である。
第5の発明によれば、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの両方に対する親和性が良好な重合性単量体を用いることにより、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの結合強度を向上させることができる。その結果、より強度が高く、耐湿性に優れた木質系繊維成形体を得ることができる。
A fifth invention is a method for producing a wood-based fiber molded body according to the third invention or the fourth invention, wherein the first polymerizable monomer is methoxypolyethylene glycol mono (meth) acrylate. The method for producing a wood-based fiber molded body in which the second polymerizable monomer is glycidyl (meth) acrylate.
According to the fifth invention, by using a polymerizable monomer having a good affinity for both the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester, the bond strength between the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester is increased. Can be improved. As a result, it is possible to obtain a wood fiber molded body having higher strength and excellent moisture resistance.

第6の発明は、前記第1の発明ないし第5の発明のいずれかに記載の木質系繊維成形体の製造方法おいて、前記成形前材料作成工程では、前記マット体に前記相溶性共重合体を水溶液の状態で付与する、木質系繊維成形体の製造方法である。
第6の発明によれば、成形工程で、水分を含む木質系繊維を加熱および加圧することにより水分が蒸発し、木質系繊維の主成分であるセルロースの結晶化が進行し、木質系繊維の強度を向上させるとともに、水分を吸収しにくくすることができる。その結果、より強度が高く、より耐湿性に優れた木質系繊維成形体を得ることができる。
According to a sixth aspect of the present invention, in the method for producing a wood-based fiber molded body according to any one of the first to fifth aspects of the invention, in the pre-molding material creation step, the mat body is compatible with the compatible co-polymer. This is a method for producing a wood-based fiber molded body in which coalescence is applied in the form of an aqueous solution.
According to the sixth invention, in the molding step, moisture is evaporated by heating and pressurizing the wood-based fiber containing moisture, and crystallization of cellulose which is the main component of the wood-based fiber proceeds, While improving an intensity | strength, it can make it difficult to absorb a water | moisture content. As a result, it is possible to obtain a wood fiber molded body having higher strength and more excellent moisture resistance.

第7の発明は、前記第1の発明ないし第6の発明のいずれかに記載の木質系繊維成形体の製造方法において、前記木質系繊維がケナフ由来の繊維である木質系繊維成形体の製造方法である。
ケナフ由来の繊維は、セルロース含有量が高く、長繊維で強度が高いのが特徴である。したがって、第7の発明によれば、より強度が高く、耐湿性に優れた木質系繊維成形体が得られる。
7th invention is a manufacturing method of the wood type fiber molded object in any one of the said 1st invention thru | or 6th invention, The said wood type fiber is a fiber derived from kenaf. Is the method.
Kenaf-derived fibers are characterized by high cellulose content, long fibers and high strength. Therefore, according to the seventh aspect of the present invention, a wood fiber molded product having higher strength and excellent moisture resistance can be obtained.

第8の発明は、前記第1の発明ないし第7の発明のいずれかに記載の木質系繊維成形体の製造方法であり、前記ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維がポリ乳酸からなる繊維である、木質系繊維成形体の製造方法である。
ポリ乳酸は、原料である乳酸を植物から採取することができ、植物が地球温暖化の原因となる二酸化炭素を吸収するので、環境にやさしい材料である。したがって、第8の発明によれば、強度が高く、耐湿性に優れるだけでなく、地球環境への負荷の少ない木質系繊維成形体を得ることができる。
An eighth invention is a method for producing a woody fiber molded body according to any one of the first to seventh inventions, wherein the polylactic acid-based aliphatic polyester fiber is a fiber made of polylactic acid. It is a manufacturing method of a wood type fiber molding.
Polylactic acid is an environmentally friendly material because lactic acid, which is a raw material, can be collected from a plant and the plant absorbs carbon dioxide that causes global warming. Therefore, according to the eighth invention, it is possible to obtain a wood-based fiber molded body having not only high strength and excellent moisture resistance but also less burden on the global environment.

本発明によれば、木質系繊維がポリ乳酸系脂肪族ポリエステルで結合された成形体の製造に関し、強度が高く、耐湿性に優れた成形体を得ることができる木質系繊維成形体の製造方法を提供することができる。   According to the present invention, a method for producing a wood-based fiber molded body capable of obtaining a molded body having high strength and excellent moisture resistance, relating to the production of a molded body in which wood-based fibers are bonded with a polylactic acid-based aliphatic polyester. Can be provided.

本発明によって製造される木質系繊維成形体は、木質系繊維がポリ乳酸系脂肪族ポリエステルで結合された成形体であり、この成形体の例としては、例えば、単層または複数層よりなる木質系のボード材(板状部材)を挙げることができる。このボード材は、必要に応じて曲げ成形や絞り成形が施されているボード材であってもよい。限定されるものではないが、本発明によって製造される木質系繊維成形体は、車両や建物、船舶などの室内面を構成する部材、例えば、内装壁材、床材、天井材や家具類の表層材に適用することができる。車両の部材としては、例えば、ドアトリム、インストルメントパネル、ピラーのカバーなどに適用することができる。   The wood-based fiber molded body produced by the present invention is a molded body in which wood-based fibers are bonded with a polylactic acid-based aliphatic polyester. Examples of this molded body include, for example, a single layer or a plurality of layers of wood A board material (plate-like member) of the system can be mentioned. This board material may be a board material that is subjected to bending molding or drawing molding as necessary. Although not limited, the wood-based fiber molded body produced by the present invention is a member of an interior surface of a vehicle, a building, a ship, etc., such as an interior wall material, a floor material, a ceiling material, and furniture. It can be applied to surface material. As a vehicle member, for example, it can be applied to a door trim, an instrument panel, a pillar cover, and the like.

本発明に係る木質系繊維成形体の製造方法は、図1に示すように、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維とを混合してマット体を形成するマット体作成工程と、前記マット体に相溶性共重合体を付与して成形前材料を作成する成形前材料作成工程と、前記ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維が軟化状態または溶融状態となる温度で前記成形前材料を加熱し加圧して所定形状に成形する成形工程と、を含んでいることを特徴とする。本発明の製造方法では、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維とによってマット体を作成してから相溶性共重合体を付与するために、そのマット体の内部に相溶性共重合体を十分に浸透させることができる。その結果、木質系繊維同士の結合強度が高く、耐湿性に優れる木質系繊維成形体を製造することができる。   As shown in FIG. 1, the method for producing a wood-based fiber molded body according to the present invention includes a mat body preparation step of forming a mat body by mixing wood-based fibers and polylactic acid aliphatic polyester fibers, and the mat. A pre-molding material preparation step in which a compatible copolymer is applied to the body to prepare a pre-molding material; And a molding step of molding into a predetermined shape by pressing. In the production method of the present invention, in order to provide a compatible copolymer after forming a mat body from wood fibers and polylactic acid aliphatic polyester fibers, a compatible copolymer is provided inside the mat body. It can be fully penetrated. As a result, it is possible to produce a wood fiber molded body having high bonding strength between wood fibers and excellent moisture resistance.

本発明に係る製造方法において使用される主な材料について以下順番に説明する。
木質系繊維は、木質系材料から採取することができる繊維質材料のことである。この木質系繊維は、例えば、木本類、草木類等の木質系材料を解繊処理することによって得ることができる。木質系材料の具体例としては、例えば、ケナフ、サイザル、ジュート、ラミー、バガス等が挙げられる。とりわけ、ケナフの靭皮より得られる木質系繊維は、繊維の骨格であり主成分であるセルロースの含有量が高く、長繊維で高強度である。したがって、ケナフの靭皮繊維を用いれば、強度の高い木質系繊維成形体を得ることができる。また、ケナフは1年性植物で成長が早く、短期間に大量栽培が可能であり、二酸化炭素の吸収能も高いため、環境保全の見地においても極めて好適な木質系材料である。
The main materials used in the production method according to the present invention will be described in order below.
Wood fiber is a fiber material that can be extracted from a wood material. This wood fiber can be obtained by, for example, defibrating a wood material such as woods and vegetation. Specific examples of the woody material include kenaf, sisal, jute, ramie, bagasse and the like. In particular, the wood fiber obtained from kenaf bast has a high content of cellulose, which is a fiber skeleton and a main component, and is a long fiber and high strength. Accordingly, if a kenaf bast fiber is used, a wood-based fiber molded body having high strength can be obtained. Kenaf is a one-year plant that grows quickly, can be cultivated in a short period of time, and has a high carbon dioxide absorption capacity. Therefore, it is an extremely suitable woody material from the viewpoint of environmental conservation.

ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルは、例えば、乳酸、リンゴ酸、グルコース酸などのオキシ酸の重合体またはこれらの共重合体、ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンアジペートなどの二塩基酸ポリエステルを挙げることができる。また、特に、ポリ乳酸や、ポリ乳酸と他のヒドロキシカルボン酸との共重合体、ポリカプロラクトン、カプロラクトンと他のヒドロキシカルボン酸との共重合体、ポリ−3−ヒドロキシ酪酸エステルなど、ヒドロキシカルボン酸系脂肪族ポリエステルが好ましい。さらに、乳酸を重合して得られるポリ乳酸は、原料である乳酸を、トウモロコシやサツマイモ等の植物から採取した澱粉を分解して得ることができるので、より好ましい。   Polylactic acid-based aliphatic polyesters include, for example, polymers of oxyacids such as lactic acid, malic acid, and glucose acid or copolymers thereof, dibasic acid polyesters such as polybutylene succinate, polyethylene succinate, and polybutylene adipate. Can be mentioned. In particular, polycarboxylic acids such as polylactic acid, copolymers of polylactic acid and other hydroxycarboxylic acids, polycaprolactone, copolymers of caprolactone and other hydroxycarboxylic acids, poly-3-hydroxybutyric acid esters, etc. Preferred are aliphatic aliphatic polyesters. Furthermore, polylactic acid obtained by polymerizing lactic acid is more preferable because lactic acid as a raw material can be obtained by decomposing starch collected from plants such as corn and sweet potato.

相溶性共重合体は、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの両方に対してなじみの良い重合体である。
元来、木質系繊維は、主成分であるセルロースがたくさんの水酸基を有しており、極性が大きい、すなわち親水性の表面を有する。このため、木質系繊維は、同様に極性が大きい親水性の表面を有する材料との相性が良い。一方、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルは、アルキル鎖とアルコキシカルボニル鎖を主たる構成基とするポリマーであり、親油性が大きい。このため、極性の大きい木質系繊維との相性、すなわちなじみは良好でなく、極性がより小さい表面を有する材料との相性が良い。
The compatible copolymer is a polymer that is compatible with both wood fibers and polylactic acid aliphatic polyesters.
Originally, wood fiber has a large polarity, ie, a hydrophilic surface, in which cellulose as a main component has many hydroxyl groups. For this reason, the wood fiber is compatible with a material having a hydrophilic surface having a large polarity. On the other hand, polylactic acid aliphatic polyester is a polymer mainly composed of an alkyl chain and an alkoxycarbonyl chain, and has a high lipophilicity. For this reason, compatibility with a wood fiber having a large polarity, that is, familiarity is not good, and compatibility with a material having a surface with a smaller polarity is good.

したがって、相溶性共重合体は、木質系繊維になじむ親水性部分とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルになじむ親油性部分とを併有するポリマーで構成される。相溶性共重合体は、好ましくは、親水性部分と親油性部分とをポリマー鎖中に分散状態で備えるポリマーであると、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとの間で双方に対してより強く結合し、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとの間の結合強度を良好に増大させることができる。このような相溶性共重合体は、典型的には、側鎖として親水性基と親油性基を併せ持つポリマーであり、重合性二重結合を有し親水性基を有する第1の重合性単量体と、重合性二重結合を有し親油性基を有する第2の重合性単量体とを含む原料を重合することによって得られる。   Therefore, the compatible copolymer is composed of a polymer having both a hydrophilic portion that is compatible with the wood fiber and a lipophilic portion that is compatible with the polylactic acid aliphatic polyester. The compatible copolymer is preferably a polymer having a hydrophilic part and a lipophilic part in a dispersed state in a polymer chain, and between the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester, Bonding is stronger and the bond strength between the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester can be increased favorably. Such a compatible copolymer is typically a polymer having both a hydrophilic group and a lipophilic group as side chains, and has a polymerizable double bond and a first polymerizable monomer having a hydrophilic group. It is obtained by polymerizing a raw material containing a monomer and a second polymerizable monomer having a polymerizable double bond and having a lipophilic group.

第1の重合性単量体は、重合性の二重結合部分と親水性基とを有する。重合性の二重結合は、典型的には、ビニル基、アリル基、アクリロイル基またはメタクリロイル基などが挙げられる。また、親水性基は、限定されるものではないが、例えば、水酸基、アルキレンオキシド鎖、第4級アンモニウム基、スルホン酸基あるいはその塩などを挙げることができる。具体的な第1の重合性単量体には、アリルアルコール、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、グリセロールジ(メタ)アクリレート、ポリエチレングリコールモノ(メタ)アクリレート、メトキシポリエチレングリコールモノ(メタ)アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ(メタ)アクリレート、ポリエチレングリコールポリプロピレングリコールモノ(メタ)アクリレート、2−スルホエチル(メタ)アクリレート、(メタ)アクリロイルオキシトリメチルアンモニウムクロライド、(メタ)アクリロイルオキシヒドロキシプロピルトリメチルアンモニウムクロライド、(メタ)アクリロイルオキシトリエチルアンモニウムクロライド、(メタ)アクリロイルオキシトリメチルアンモニウムメチルサルフェート、トリメチルー3−メタクリルアミドプロピルアンモニウムクロライド、ビニルスルホン酸ナトリウム塩、アリルスルホン酸アンモニウム塩、メタリルスルホン酸トリエチルアミン塩があり、これらのうち1種または2種以上を組み合わせて使用することができる。第1の重合性単量体中の親水性基は、活性水素を含有しない、あるいは活性水素を生成しにくい親水性基が好ましい。例えば、アルコキシポリアルキレンオキシド基等が好ましく、具体的には、メトキシポリエチレンオキシド基が好ましい。そして、具体的な重合性単量体としては、メトキシポリエチレングリコールモノ(メタ)アクリレートが好ましい。   The first polymerizable monomer has a polymerizable double bond portion and a hydrophilic group. Typical examples of the polymerizable double bond include a vinyl group, an allyl group, an acryloyl group, and a methacryloyl group. The hydrophilic group is not limited, and examples thereof include a hydroxyl group, an alkylene oxide chain, a quaternary ammonium group, a sulfonic acid group, or a salt thereof. Specific examples of the first polymerizable monomer include allyl alcohol, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, hydroxypropyl (meth) acrylate, glycerol di (meth) acrylate, polyethylene glycol mono (meth) acrylate, and methoxypolyethylene. Glycol mono (meth) acrylate, polypropylene glycol mono (meth) acrylate, polyethylene glycol polypropylene glycol mono (meth) acrylate, 2-sulfoethyl (meth) acrylate, (meth) acryloyloxytrimethylammonium chloride, (meth) acryloyloxyhydroxypropyltrimethyl Ammonium chloride, (meth) acryloyloxytriethylammonium chloride, (meth) acryloyloxytrimethyl There are ammonium methyl sulfate, trimethyl-3-methacrylamidopropylammonium chloride, vinyl sulfonic acid sodium salt, allyl sulfonic acid ammonium salt, and methallyl sulfonic acid triethylamine salt. Of these, one or a combination of two or more may be used. it can. The hydrophilic group in the first polymerizable monomer is preferably a hydrophilic group that does not contain active hydrogen or hardly generates active hydrogen. For example, an alkoxypolyalkylene oxide group is preferable, and specifically, a methoxypolyethylene oxide group is preferable. As a specific polymerizable monomer, methoxypolyethylene glycol mono (meth) acrylate is preferable.

第2の重合性単量体は、重合性の二重結合部分と親油性基とを有する。親油性基は、とりわけ、エポキシ基であると、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとの相性が極めて良いため、好ましい。また、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの軟化温度(溶融温度以上を含む)におけるポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとの結合反応に対する活性をも有しており、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの高温高湿下における耐久性の向上に、より好ましい。第2の重合性単量体の重合性の二重結合部分は、第1の重合性単量体と同様、典型的にはビニル基、アリル基、アクリロイル基またはメタクリロイル基などであり、例えば、アクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステルを用いることができる。第2の重合性単量体は、エポキシ基を備えており、典型的には、グリシジル(メタ)アクリレートが好ましい。   The second polymerizable monomer has a polymerizable double bond portion and a lipophilic group. In particular, the lipophilic group is preferably an epoxy group because the compatibility with the polylactic acid aliphatic polyester is very good. It also has activity for the binding reaction with polylactic acid aliphatic polyester at the softening temperature (including melting temperature or higher) of polylactic acid aliphatic polyester. It is more preferable for improving durability. The polymerizable double bond portion of the second polymerizable monomer is typically a vinyl group, an allyl group, an acryloyl group, a methacryloyl group, or the like, like the first polymerizable monomer. Acrylic acid esters or methacrylic acid esters can be used. The second polymerizable monomer has an epoxy group, and glycidyl (meth) acrylate is typically preferable.

相溶性共重合体における第1の重合性単量体及び第2の重合性単量体の配合割合は、特に限定されない。このため、例えば、第1の重合性単量体と第2の重合性単量体との割合は、1:9〜9:1の重量比で所望の割合にすることができる。好ましくは、木質系繊維とのなじみとポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとのなじみとが同程度となるように調製される。したがって、典型的には、第1の重合性単量体:第2の重合性単量体の重量比が1:1であることが、木質系繊維およびポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとのなじみがより均等となって、良好な結合力を発揮するため、好ましい。   The mixing ratio of the first polymerizable monomer and the second polymerizable monomer in the compatible copolymer is not particularly limited. For this reason, for example, the ratio of the 1st polymerizable monomer and the 2nd polymerizable monomer can be made into a desired ratio by the weight ratio of 1: 9-9: 1. Preferably, it is prepared so that the familiarity with the wood fiber and the familiarity with the polylactic acid-based aliphatic polyester are the same. Therefore, typically, the weight ratio of the first polymerizable monomer to the second polymerizable monomer is 1: 1, which is familiar with the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester. This is preferable because it is more uniform and exhibits a good bonding force.

相溶性共重合体を、第1および第2の重合性単量体とともに、他の重合性単量体を重合させて作成しても良いことはもちろんである。例えば、ラウリルアクリレートなど、直鎖アルコキシレートを有する(メタ)アクリル酸などを含んでいても良い。他の重合性単量体を含めることにより、例えば、相溶性共重合体の立体規則性を制御することとも可能である。
相溶性共重合体は、重合性二重結合を有する単量体の公知の重合方法を用いることができ、ラジカル重合反応または付加重合反応により作成することができるため、詳細な説明は省略する。
相溶性共重合体の分子量は特に限定されないが、5000以上100000以下が好ましく、より好ましくは10000〜30000である。分子量が5000未満の場合、ブリードし成形後の外観不良が起こりやすい。また、分子量が100000を超える場合、相溶化の作用が低下し曲げ物性が低下しやすい。また、分子量が10000〜30000である相溶性共重合体は、ブリードしにくく相溶性が良いため、より好ましい。
Of course, the compatible copolymer may be prepared by polymerizing other polymerizable monomers together with the first and second polymerizable monomers. For example, (meth) acrylic acid having a linear alkoxylate such as lauryl acrylate may be included. By including other polymerizable monomers, for example, the stereoregularity of the compatible copolymer can be controlled.
The compatible copolymer can use a known polymerization method of a monomer having a polymerizable double bond, and can be prepared by a radical polymerization reaction or an addition polymerization reaction, and thus detailed description thereof is omitted.
Although the molecular weight of a compatible copolymer is not specifically limited, 5000 or more and 100000 or less are preferable, More preferably, it is 10000-30000. When the molecular weight is less than 5,000, it tends to bleed and poor appearance after molding. Moreover, when molecular weight exceeds 100,000, the effect | action of compatibilization falls and a bending physical property tends to fall. In addition, a compatible copolymer having a molecular weight of 10,000 to 30,000 is more preferable because it is difficult to bleed and has good compatibility.

相溶性共重合体は、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの双方になじみ、結合強度を向上させるだけでなく、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルと接触させて加熱すると、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルに結合し、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの分子量を増大したり、三次元構造を形成したりする。したがって、相溶性共重合体を好適に作用させることにより、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの強度を向上させるとともに、加水分解しにくくし、耐湿性を向上させることもできる。   The compatible copolymer is compatible with both wood fiber and polylactic acid aliphatic polyester, and not only improves the bond strength, but also when heated in contact with the polylactic acid aliphatic polyester, the polylactic acid aliphatic polyester To increase the molecular weight of the polylactic acid aliphatic polyester or to form a three-dimensional structure. Therefore, by causing the compatible copolymer to act appropriately, the strength of the polylactic acid-based aliphatic polyester can be improved, hydrolysis can be made difficult, and moisture resistance can be improved.

なお、本発明において、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルは、加熱溶融し、細孔から空気中に押し出し、冷却固化させる等、公知の紡糸法によって繊維化して使用する。本明細書では、この繊維化したポリ乳酸系脂肪族ポリエステルのことを、「ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維」と称する。ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維は、適宜、捲縮させたり、カッティングして使用することができる。ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル樹脂は、1種ないし数種の樹脂を混合して使用することができる。また、必要に応じて、可塑剤等の副原料を添加して使用することもできる。   In the present invention, the polylactic acid-based aliphatic polyester is used by being fiberized by a known spinning method such as melting by heating, extruding into air from pores, and cooling and solidifying. In the present specification, the fiberized polylactic acid-based aliphatic polyester is referred to as “polylactic acid-based aliphatic polyester fiber”. The polylactic acid-based aliphatic polyester fiber can be used by crimping or cutting as appropriate. The polylactic acid-based aliphatic polyester resin can be used by mixing one kind or several kinds of resins. Moreover, auxiliary materials, such as a plasticizer, can also be added and used as needed.

つぎに、本発明に係る木質系繊維成形体の製造方法に含まれる各工程について説明する。本発明に係る木質系繊維成形体の製造方法は、図1のフローチャートに示すように、「マット体作成工程」、「成形前材料作成工程」、「成形工程」、及び、必要に応じて「予備成形工程」を含んでいる。   Below, each process contained in the manufacturing method of the wood type fiber molded object which concerns on this invention is demonstrated. As shown in the flowchart of FIG. 1, the method for producing a wood-based fiber molded body according to the present invention includes a “mat body creating process”, a “pre-molding material creating process”, a “molding process”, and, if necessary, “ Including a preforming step.

(マット体作成工程)
マット体作成工程では、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維とを混合してマット体を作成する。この「マット体」とは、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維とが混合してまとまったもの全般を指している。この「マット体」は、例えば、以下の方法によって作成することができる。
マット体の作成方法の一つ目の例は、まず、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維とを混合して積層体(ウェブ)を作成する。積層体を作成するためには、カード法、フリース法、エアーレイ法などの公知の積層化手法を用いることができる。つぎに、ニードルパンチングなどの公知の交絡手法を用いることによって、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維とを交絡させる。これにより、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維とが均一でかつ密度が高く交絡したマット体を作成することが可能である。
二つ目の例は、木質系繊維の解繊処理時等に、その木質系繊維に対してポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維を少しずつ投入する。これにより、木質系繊維に対してポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維を均一に混合することができる。次に、これらの繊維をニードルパンチング等によって交絡させたり、型に詰めてひとまとまりの形を保持しうるように圧縮することによって、マット体を作成することが可能である。
(Matte body creation process)
In the mat body creation step, the mat body is created by mixing wood fibers and polylactic acid aliphatic polyester fibers. The “mat body” refers to all of a mixture of wood fibers and polylactic acid aliphatic polyester fibers. This “matte body” can be created, for example, by the following method.
In the first example of the mat body producing method, first, a wood-based fiber and a polylactic acid-based aliphatic polyester fiber are mixed to create a laminate (web). In order to create a laminate, a known lamination method such as a card method, a fleece method, or an airlay method can be used. Next, the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester fiber are entangled by using a known entanglement technique such as needle punching. Thereby, it is possible to create a mat body in which wood-based fibers and polylactic acid-based aliphatic polyester fibers are uniform and entangled with high density.
In the second example, polylactic acid aliphatic polyester fibers are gradually added to the wood fibers at the time of defibrating the wood fibers. Thereby, polylactic acid type | system | group aliphatic polyester fiber can be uniformly mixed with respect to wood type fiber. Next, the mat body can be formed by entanglement of these fibers by needle punching or the like, or by compressing these fibers so that they can be packed and held in a single shape.

木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維の混合比率は、特に限定されないが、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維の比率が高い方が、加熱加圧した後に成形される木質系繊維成形体の重量が増大する。一方、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維が少なすぎると、バインダーとしての機能が充分に発揮されず、木質系繊維同士の結合が弱くなるため、成形体の強度が低下したり、層間剥離の原因となる可能性がある。したがって、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維は、マット体全体の重量に対して10重量%以上50重量%以下が好ましく、30重量%以上50重量%以下がより好ましい。ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維の混合比率がこの範囲であると、木質系繊維同士の十分な結合を達成できるとともに、木質系繊維成形体の重量増加を抑制できる。   The mixing ratio of the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester fiber is not particularly limited, but the higher the ratio of the polylactic acid aliphatic polyester fiber, the weight of the wood fiber molded body molded after heating and pressurizing Will increase. On the other hand, if the amount of polylactic acid-based aliphatic polyester fiber is too small, the function as a binder is not sufficiently exhibited, and the bond between the wood-based fibers is weakened. There is a possibility. Therefore, the polylactic acid aliphatic polyester fiber is preferably 10% by weight or more and 50% by weight or less, and more preferably 30% by weight or more and 50% by weight or less based on the weight of the entire mat body. When the mixing ratio of the polylactic acid-based aliphatic polyester fibers is within this range, sufficient bonding between the wooden fibers can be achieved, and an increase in the weight of the wooden fiber molded body can be suppressed.

(成形前材料作成工程)
成形前材料作成工程では、マット体に対して相溶性共重合体を付与する。相溶性共重合体は、そのままの状態でマット体に付与しても良いが、水や有機溶媒に溶解あるいは分散させた状態で付与することが好ましい。相溶性共重合体が付与された後のマット体のことを、本明細書では「成形前材料」と称する。
相溶性共重合体は、マット体に付与するときの作業性等を考慮して、水あるいは有機溶媒に溶解あるいは分散させて、濃度、粘度等を適宜調整して使用することが可能である。
相溶性共重合体は、噴霧、浸漬、塗工など、いかなる方法でマット体に付与してもよいが、マット体に対して均一に付与するためには、相溶性共重合体をスプレーなどを用いて噴霧によって付与するのが好ましい。
(Pre-molding material creation process)
In the pre-molding material creation step, a compatible copolymer is applied to the mat body. The compatible copolymer may be applied to the mat body as it is, but is preferably applied in a state dissolved or dispersed in water or an organic solvent. The mat body after the compatible copolymer is applied is referred to as “pre-molding material” in the present specification.
The compatible copolymer can be used by appropriately adjusting the concentration, viscosity, etc. by dissolving or dispersing in water or an organic solvent in consideration of workability when applied to the mat body.
The compatible copolymer may be applied to the mat body by any method such as spraying, dipping, or coating. However, in order to uniformly apply the mat copolymer to the mat body, spray the compatible copolymer or the like. And preferably applied by spraying.

本発明に係る木質系繊維成形体の製造方法は、マット体を作成した後に、このマット体に対して相溶性共重合体を付与する点に特徴がある。
すなわち、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルに相溶性共重合体を均一に添加するための方法としては、例えば、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルを繊維化する前の段階で、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルに相溶性共重合体をあらかじめ添加しておく方法などが考えられる。しかし、この場合、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルを繊維化するために加熱した段階で、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの分子量が増大して粘度が上昇し、紡糸の際に樹脂が細孔に詰まって糸が切れたり、紡糸速度が低下したりする等の不具合が生ずる場合があるという問題がある。そこで、本発明においては、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルを繊維化し、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維とを混合してマット体を作成し、このマット体に対して相溶性共重合体を付与している。この方法によれば、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維との間隙に相溶性共重合体が保持されるために、相溶性共重合体が両繊維に対してまんべんなく接触する。その結果、成形工程において成形前材料を加熱した段階で、相溶性共重合体の作用によって、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとの結合強度が高まるという効果が得られる。
The method for producing a wood-based fiber molded body according to the present invention is characterized in that after a mat body is prepared, a compatible copolymer is imparted to the mat body.
That is, as a method for uniformly adding the compatible copolymer to the polylactic acid-based aliphatic polyester, for example, the polylactic acid-based aliphatic polyester is compatible with the polylactic acid-based aliphatic polyester at a stage before fiberizing the polylactic acid-based aliphatic polyester. A method of adding a soluble copolymer in advance may be considered. However, in this case, the molecular weight of the polylactic acid-based aliphatic polyester increases and the viscosity increases at the stage of heating to make the polylactic acid-based aliphatic polyester into fibers, and the resin clogs the pores during spinning. There is a problem that defects such as yarn breakage and spinning speed may occur. Therefore, in the present invention, a polylactic acid-based aliphatic polyester is made into a fiber, and a mat body is prepared by mixing wood-based fibers and polylactic acid-based aliphatic polyester fibers, and a copolymer compatible with the mat body. Is granted. According to this method, since the compatible copolymer is held in the gap between the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester fiber, the compatible copolymer is evenly contacted with both fibers. As a result, the effect of increasing the bond strength between the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester is obtained by the action of the compatible copolymer when the pre-molding material is heated in the molding process.

木質系繊維の主成分であるセルロースは、水分を含んだ後にその水分が蒸発することによって、結晶化が進行し、剛性が向上する性質がある。そのため、相溶性共重合体と共に水分をマット体に付与しておくと、次工程の成形工程で加熱しながら加圧した際に、木質系繊維の剛性が向上し、成形体の強度を向上させることができる。したがって、相溶性共重合体は、水に溶解させて水溶液の状態にしてから、水分と共にマット体に付与するのが好ましい。また、水溶液を使用すれば、有機溶剤を使用する場合よりも、製造工程の環境負荷を軽減できる点においても優れている。相溶性共重合体のマット体への付与量は、特に限定されないが、その付与による効果が得られる範囲でできるだけ少ないことが好ましい。例えば、相溶性共重合体の配合割合は、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維の重量に対して、1.0重量%以上10.0重量%以下であることが好ましい。   Cellulose, which is the main component of the wood fiber, has the property that, after containing water, the water evaporates, so that crystallization proceeds and rigidity is improved. Therefore, if moisture is given to the mat body together with the compatible copolymer, the rigidity of the wood fiber is improved and the strength of the molded body is improved when pressurized while heating in the next molding step. be able to. Therefore, the compatible copolymer is preferably applied to the mat body together with moisture after being dissolved in water to form an aqueous solution. In addition, the use of an aqueous solution is superior in that the environmental load of the manufacturing process can be reduced as compared with the case of using an organic solvent. The amount of the compatible copolymer applied to the mat body is not particularly limited, but is preferably as small as possible within the range in which the effect of the application can be obtained. For example, the blending ratio of the compatible copolymer is preferably 1.0% by weight or more and 10.0% by weight or less with respect to the weight of the polylactic acid-based aliphatic polyester fiber.

(成形工程)
成形工程では、上述の工程で得られた成形前材料を、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルが軟化状態または溶融状態となる温度に加熱し、公知の方法で加圧成形する。加圧成形のためには、公知のプレス機等を用いることができる。これにより、ボード状などの所望の形状に成形された木質系繊維成形体を得ることができる。
(Molding process)
In the molding step, the pre-molding material obtained in the above-described step is heated to a temperature at which the polylactic acid aliphatic polyester is in a softened state or a molten state, and pressure-molded by a known method. A known press machine or the like can be used for pressure molding. Thereby, the wood type fiber molded object shape | molded by desired shapes, such as board shape, can be obtained.

成形工程において、成形前材料が所定の温度まで加熱されると、その成形前材料中に添加されているポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維は軟化し溶融する。このとき、成形前材料には相溶性共重合体が付与されているので、この相溶性共重合体が木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとを結合する架橋剤のように機能し、この結果、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルとが相溶性共重合体を介して結合されるので、これら3つの成分によって三次元的な結合構造が構成され、木質系繊維の膨潤による成形体の膨張を防ぐことができる。また、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルが相溶性共重合体を介して強固に結合されることによって、木質系繊維成形体の耐湿性が著しく向上する。   In the molding step, when the pre-molding material is heated to a predetermined temperature, the polylactic acid-based aliphatic polyester fibers added to the pre-molding material are softened and melted. At this time, since the compatible copolymer is given to the material before molding, the compatible copolymer functions as a crosslinking agent that binds the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester. As a result, the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester are bonded via the compatible copolymer, and therefore, a three-dimensional bond structure is formed by these three components, and the molded product is obtained by swelling the wood fiber. Can be prevented from expanding. Further, the moisture resistance of the wood-based fiber molded body is remarkably improved by firmly bonding the wood-based fiber and the polylactic acid-based aliphatic polyester via the compatible copolymer.

(予備成形工程)
本発明に係る木質系繊維成形体の製造方法では、成形前材料作成工程と成形工程との間に、予備成形工程を実施することもできる。この予備成形工程では、成形前材料をプレス機等を用いて加圧することによって、この成形前材料を圧縮する。これにより、成形前材料の体積(かさ)を減らすことができる。
予備成形工程を実施することによって、成形前材料の体積を減少させることができる。これにより、成形前材料の輸送や保管が容易になる。この場合、成形前材料を作成する工程までをある場所で実施し、成形前材料を加圧して成形する工程は別の場所で実施する、という製造工程の分担が可能になる。例えば、成形前材料を作成する工程までは海外で実施し、その成形前材料を船積みで輸入して、最終的に木質系繊維成形体を成形する工程は国内で実施する、という生産方式の実現が可能になる。これにより、木質系繊維成形体を高効率で大量に生産することが可能になる。
なお、予備成形工程では、成形前材料を加熱しながら加圧してもよい。この場合、予備成形時の加熱温度は、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルが溶融する温度であることが好ましい。
(Preliminary molding process)
In the method for producing a wood-based fiber molded body according to the present invention, a preforming step can be performed between the pre-molding material creation step and the molding step. In this preforming step, the pre-molding material is compressed by pressurizing the pre-molding material using a press or the like. Thereby, the volume (bulk) of the material before shaping can be reduced.
By performing the preforming step, the volume of the pre-molding material can be reduced. This facilitates transportation and storage of the pre-molding material. In this case, it is possible to share the manufacturing process in which the process up to the process of creating the pre-molding material is performed in a certain place, and the process of pressurizing and molding the pre-molding material is performed in another place. For example, a production system is realized in which the process to create the pre-molding material is carried out overseas, the pre-molding material is imported by shipping, and the process of finally molding the wood-based fiber molded body is carried out in Japan. Is possible. Thereby, it becomes possible to mass-produce the wood-based fiber molded body with high efficiency.
In the preforming step, the pre-molding material may be pressurized while being heated. In this case, the heating temperature at the time of preforming is preferably a temperature at which the polylactic acid aliphatic polyester melts.

なお、本発明に係る木質系繊維成形体の製造方法においては、さらに、他の副原料を添加してもよいことはもちろんである。例えば、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの加水分解による劣化を防止するために、ポリエステル樹脂改質剤等を添加することが可能である。このような改質剤としては、例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドといったカルボジイミドなど、脱水反応を促進できる試薬(触媒)等をその例として挙げることができる。このような改質剤は、あらかじめポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの溶融樹脂に添加してもよいし、溶媒等に溶解あるいは分散させた状態でマット体に噴霧して付与する等、適宜、成形工程以前の中間材料の段階で付与することができる。   In addition, in the manufacturing method of the wood type fiber molded object which concerns on this invention, of course, you may add another auxiliary material further. For example, it is possible to add a polyester resin modifier or the like in order to prevent degradation due to hydrolysis of polylactic acid-based aliphatic polyester. Examples of such modifiers include reagents (catalysts) that can accelerate the dehydration reaction such as carbodiimides such as dicyclohexylcarbodiimide. Such a modifier may be added to the molten resin of the polylactic acid aliphatic polyester in advance, or may be appropriately applied in the molding process by spraying the mat body in a state of being dissolved or dispersed in a solvent or the like. It can be applied at the previous intermediate material stage.

以上説明したように、本発明に係る木質系繊維成形体の製造方法によれば、相溶性共重合体を作用させることによって、木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの結合強度を上昇させるとともに、ポリ乳酸系脂肪族ポリエステルの分子量を増大させることができる。その結果、物理的な強度が高く、耐湿性に優れた木質系繊維成形体を得ることができる。   As described above, according to the method for producing a wood fiber molded body according to the present invention, the binding strength between the wood fiber and the polylactic acid aliphatic polyester is increased by causing the compatible copolymer to act. The molecular weight of the polylactic acid-based aliphatic polyester can be increased. As a result, it is possible to obtain a wood-based fiber molded body having high physical strength and excellent moisture resistance.

以下、本発明のさらに具体的な実施例について説明する。
(実施例1)
木質系繊維としてケナフの靭皮から採取した繊維を準備し、ポリ乳酸系ポリエステルとしてポリ乳酸(L体95%以上)を準備した。ポリ乳酸(L体95%以上)を公知の紡糸法によって繊維化し、ケナフ繊維:ポリ乳酸繊維が70:30の重量比になるように混合、積層し、マット体を作成した。
これとは別に、第1の重合性単量体をメトキシポリエチレングリコールモノ(メタ)アクリレートとし、第2の重合性単量体をグリシジル(メタ)アクリレートとする重合性共重合体(以下、共重合体Aという。)の1.5重量%の水溶液を調製した。
マット体に対してこの水溶液を、ポリ乳酸繊維に対する共重合体Aの割合が5.0重量%になるようにスプレーにて付与し、成形前材料を作成した。
作成した成形前材料を、プレス面を230℃に加熱したプレス型の間に挟み、圧力24kgf/cm、内部温度210℃になるまで加熱しながら加圧し、厚さ2.5mmの予備成形体を作成した。
予備成形体を、230℃に加熱したオーブン内で170秒間加熱し、内部温度を210℃にまで上昇させて、この予備成形体をプレス型の間に挟み、圧力36kgf/cmで60秒間圧縮し、木質系繊維成形体を作成した。
Hereinafter, more specific examples of the present invention will be described.
Example 1
A fiber collected from kenaf bast was prepared as a wood fiber, and polylactic acid (L body 95% or more) was prepared as a polylactic acid polyester. Polylactic acid (L body 95% or more) was made into a fiber by a known spinning method, mixed and laminated so that the weight ratio of kenaf fiber: polylactic acid fiber was 70:30, and a mat body was prepared.
Separately from this, a polymerizable copolymer (hereinafter referred to as copolymer) in which the first polymerizable monomer is methoxypolyethylene glycol mono (meth) acrylate and the second polymerizable monomer is glycidyl (meth) acrylate. A 1.5% by weight aqueous solution of union A) was prepared.
This aqueous solution was applied to the mat body by spraying so that the ratio of the copolymer A to the polylactic acid fiber was 5.0% by weight, thereby preparing a pre-molding material.
The prepared pre-molding material is sandwiched between press dies whose press surfaces are heated to 230 ° C., pressurized while being heated to a pressure of 24 kgf / cm 2 and an internal temperature of 210 ° C., and a preform with a thickness of 2.5 mm It was created.
The preform is heated in an oven heated to 230 ° C. for 170 seconds, the internal temperature is raised to 210 ° C., the preform is sandwiched between press dies, and compressed at a pressure of 36 kgf / cm 2 for 60 seconds. A wood-based fiber molded body was prepared.

(実施例2)
前記実施例1で使用したポリ乳酸(L体95%以上)を公知の紡糸法によって繊維化し、ケナフ繊維:ポリ乳酸繊維が70:30の重量比になるように混合、積層し、マット体を作成した。
これとは別に、共重合体Aを1.5重量%と、ポリイミド化合物である「カルボジライトE−04」(日清紡株式会社製)を0.3重量%含有する水溶液を調製した。
マット体に対してこの水溶液を、ポリ乳酸繊維に対する共重合体Aの割合が5.0重量%、ポリ乳酸繊維に対するカルボジライトE−04の割合が1.0重量%になるようにスプレーにて付与し、成形前材料を作成した。
作成した成形前材料を、プレス面を230℃に加熱したプレス型の間に挟み、圧力24kgf/cm、内部温度210℃になるまで加熱しながら加圧し、厚さ2.5mmの予備成形体を作成した。
予備成形体を、230℃に加熱したオーブン内で170秒間加熱し、内部温度を210℃にまで上昇させて、この予備成形体をプレス型の間に挟み、圧力36kgf/cmで60秒間圧縮し、木質系繊維成形体を作成した。
(Example 2)
The polylactic acid (L body 95% or more) used in Example 1 was made into a fiber by a known spinning method, mixed and laminated so that the weight ratio of kenaf fiber: polylactic acid fiber was 70:30, and a mat body was formed. Created.
Separately, an aqueous solution containing 1.5% by weight of copolymer A and 0.3% by weight of “carbodilite E-04” (manufactured by Nisshinbo Co., Ltd.), which is a polyimide compound, was prepared.
This aqueous solution is applied to the mat body by spray so that the ratio of the copolymer A to the polylactic acid fiber is 5.0% by weight and the ratio of the carbodilite E-04 to the polylactic acid fiber is 1.0% by weight. Then, a pre-molding material was prepared.
The prepared pre-molding material is sandwiched between press dies whose press surfaces are heated to 230 ° C., pressurized while being heated to a pressure of 24 kgf / cm 2 and an internal temperature of 210 ° C., and a preform with a thickness of 2.5 mm It was created.
The preform is heated in an oven heated to 230 ° C. for 170 seconds, the internal temperature is raised to 210 ° C., the preform is sandwiched between press dies, and compressed at a pressure of 36 kgf / cm 2 for 60 seconds. A wood-based fiber molded body was prepared.

(比較例1)
実施例1と同様の方法を用いて、木質系繊維成形体を作成した。
ただし、マット体に対して共重合体Aの水溶液を付与しないで作成した。また、ポリ乳酸繊維には、ポリイミド化合物である「カルボジライトHMV−8CA」(日清紡株式会社製)を1.0重量%添加したものを使用した。
(Comparative Example 1)
Using the same method as in Example 1, a wood-based fiber molded body was prepared.
However, it was prepared without applying the aqueous solution of copolymer A to the mat body. Moreover, what added 1.0 weight% of "carbodilite HMV-8CA" (made by Nisshinbo Co., Ltd.) which is a polyimide compound was used for the polylactic acid fiber.

(比較例2)
比較例1と同様の方法を用いて、木質系繊維成形体を作成した。
ただし、マット体は、ケナフ繊維とポリ乳酸繊維を50:50の重量比で混合したものを使用した。
(Comparative Example 2)
Using the same method as in Comparative Example 1, a wood-based fiber molded body was prepared.
However, the mat body used was a mixture of kenaf fibers and polylactic acid fibers in a weight ratio of 50:50.

(耐湿熱性の評価)
まず、作成した実施例1,2及び比較例1,2の各試料の板厚、曲げ強さおよび試料中のポリ乳酸樹脂の重量平均分子量を測定した。板厚、曲げ強さは、幅50mm、長さ150mmの長方形の試験片から測定した。曲げ強さは、試験片を、支点間距離L=100mmとなるように2つの支点で支持し、両支点の間の中心位置に速度50mm/分の荷重を加え、試験片が破断する直前の最大荷重Pを測定した。なお、2つの支点および荷重作用点の曲率半径は3.2mmとした。曲げ強さは、以下の式により算出した。
曲げ強さ(MPa)=3PL/2Wt
ただし、P:最大荷重
L:支点間距離
W:試験片の幅(50mm)
t:試験片の厚み(2.3mm)
(Evaluation of heat and humidity resistance)
First, the thickness, bending strength, and weight average molecular weight of the polylactic acid resin in each sample of Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 were measured. The plate thickness and bending strength were measured from a rectangular test piece having a width of 50 mm and a length of 150 mm. The bending strength is that the test piece is supported by two fulcrums so that the distance between the fulcrums is L = 100 mm, a load of 50 mm / min is applied to the center position between both fulcrums, and the test piece is immediately before breaking. The maximum load P was measured. The curvature radii of the two fulcrums and the load application point were 3.2 mm. The bending strength was calculated by the following formula.
Bending strength (MPa) = 3PL / 2Wt 2
Where P: Maximum load
L: Distance between fulcrums
W: Width of test piece (50 mm)
t: thickness of the test piece (2.3 mm)

次に、各試験片を温度50℃、湿度95%RHの室に設置して400時間放置後に、上記と同じ方法で、各試料の板厚、曲げ強さおよび試料中のポリ乳酸樹脂の重量平均分子量を測定した。また、曲げ強度保持率および板厚膨張率を以下の式より算出した。以下、温度50℃、湿度95%RHの高温高湿の室に試験片を設置する前を「暴露前」、室に設置して400時間放置後を「暴露後」として試験片を識別する。
曲げ強度保持率(%)=(δ´/δ)×100
ただし、δ :暴露前の曲げ強度
δ´:暴露後の曲げ強度
板厚膨張率(%)=(T´−T)/T×100
ただし、T :暴露前の試験片の厚み
T´:暴露後の試験片の厚み
Next, after placing each test piece in a room at a temperature of 50 ° C. and a humidity of 95% RH and leaving it for 400 hours, the plate thickness and bending strength of each sample and the weight of the polylactic acid resin in the sample were measured in the same manner as described above. Average molecular weight was measured. Further, the bending strength retention rate and the plate thickness expansion rate were calculated from the following equations. Hereinafter, the test piece is identified as “before exposure” when the test piece is placed in a high-temperature and high-humidity room at a temperature of 50 ° C. and a humidity of 95% RH, and “after exposure” after being left in the room for 400 hours.
Bending strength retention ratio (%) = (δ ′ / δ) × 100
Where δ: Bending strength before exposure
δ ′: Flexural strength after exposure Plate thickness expansion rate (%) = (T′−T) / T × 100
T: Thickness of the specimen before exposure
T ′: thickness of test piece after exposure

各試料の測定値を表1に示す。   The measured values of each sample are shown in Table 1.


Figure 2007098583
Figure 2007098583

表1に示すように、実施例1,2の製造方法では、ケナフ繊維:ポリ乳酸繊維の重量比が同じ70:30である比較例1と比較して、暴露前の曲げ強さ及び曲げ強さ保持率が著しく高く、板厚膨張率が著しく低い木質系繊維成形体が得られた。また、ポリ乳酸繊維(バインダー繊維)の重量比が高く、ケナフ繊維:ポリ乳酸繊維の重量比が50:50である比較例2と比較しても、暴露前の曲げ強さ及び曲げ強さ保持率が高く、板厚膨張率の低い木質系繊維成形体が得られた。この結果より、マット体に相溶性共重合体を付与した後に、加熱圧縮成形すると、バインダー樹脂を増加させることなく、軽量で強度が高く、暴露後においても強度劣化及び変形に強く、耐湿性の高い木質系繊維成形体を得られることが明らかとなった。   As shown in Table 1, in the production methods of Examples 1 and 2, compared to Comparative Example 1 in which the weight ratio of kenaf fiber: polylactic acid fiber is 70:30, the bending strength and bending strength before exposure are the same. A wood-based fiber molded body having a significantly high thickness retention and a remarkably low plate thickness expansion rate was obtained. Further, even when compared with Comparative Example 2 in which the weight ratio of polylactic acid fiber (binder fiber) is high and the weight ratio of kenaf fiber: polylactic acid fiber is 50:50, the bending strength and the bending strength are maintained before exposure. A wood-based fiber molded body having a high rate and a low sheet thickness expansion coefficient was obtained. From this result, after applying a compatible copolymer to the mat body, heat compression molding does not increase the binder resin, it is lightweight and high in strength, and is resistant to strength deterioration and deformation even after exposure, and has moisture resistance. It was revealed that a high wood fiber molded body can be obtained.

また、実施例2では、実施例1よりも曲げ強さ保持率の高い木質系繊維成形体が得られた。この結果より、相溶性共重合体とポリイミド化合物を複合添加することにより、相乗効果を発揮し、より耐湿性に優れた木質系繊維成形体を得られることが明らかとなった。これは、ポリイミド化合物である「カルボジライトE−04」も末端封鎖剤の効果があるため、ポリ乳酸の加水分解が抑制されたためであると考えられる。   Moreover, in Example 2, the wood type fiber molded object with a higher bending strength retention than Example 1 was obtained. From this result, it became clear that by adding a compatible copolymer and a polyimide compound in combination, a wood-based fiber molded body that exhibits a synergistic effect and is more excellent in moisture resistance can be obtained. This is considered to be because the hydrolysis of polylactic acid was suppressed because “carbodilite E-04”, which is a polyimide compound, also has an end-capping agent effect.

実施例1,2で得られた木質系繊維成形体のポリ乳酸樹脂の重量平均分子量は、比較例1,2に比べて著しく高く、暴露後も減少せずにむしろ増大する傾向が見られた。この結果より、ポリ乳酸樹脂に相溶性共重合体を付与して加熱すると、ポリ乳酸の分子量が増大することが判明した。分子量が増大することにより、ポリ乳酸自体の強度が向上し、木質系繊維成形体の強度向上に有効に関与していることが推察される。   The weight average molecular weights of the polylactic acid resins of the wood fiber molded bodies obtained in Examples 1 and 2 were significantly higher than those in Comparative Examples 1 and 2, and a tendency to increase rather than decrease after exposure was observed. . From this result, it was found that the molecular weight of polylactic acid increases when a compatible copolymer is applied to the polylactic acid resin and heated. By increasing the molecular weight, the strength of polylactic acid itself is improved, and it is presumed that it is effectively involved in improving the strength of the wood-based fiber molded body.

実施例1,2で得られた木質系繊維成形体の曝露前の曲げ強さは、比較例1,2で得られた木質系繊維成形体の曝露前の曲げ強さよりも高いことが判明した。これは、実施例1,2では、マット体に水分が付与された後にその水分が蒸発することによって、木質系繊維に含まれるセルロースの結晶化が進行し、このセルロースの剛性が向上したことが原因であると考えられる。つまり、マット体に相溶性共重合体を付与する場合には、相溶性共重合体をそのまま付与するよりも、相溶性共重合体を水に溶解させてから水溶液の状態で付与した方が、より強度が高く、耐湿性に優れる木質系繊維成形体が得られることが判明した。   The bending strength before exposure of the wood-based fiber molded bodies obtained in Examples 1 and 2 was found to be higher than the bending strength before exposure of the wood-based fiber molded bodies obtained in Comparative Examples 1 and 2. . This is because in Examples 1 and 2, crystallization of cellulose contained in the wood fiber progressed by the evaporation of the moisture after the moisture was applied to the mat body, and the rigidity of the cellulose was improved. It is thought to be the cause. That is, in the case of providing a compatible copolymer to the mat body, rather than applying the compatible copolymer as it is, it is preferable to apply the compatible copolymer in water after dissolving it in water. It has been found that a wood fiber molded product having higher strength and excellent moisture resistance can be obtained.

本願発明に係る木質系繊維成形体の製造方法を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the manufacturing method of the wood type fiber molded object which concerns on this invention.

Claims (8)

木質系繊維成形体の製造方法であって、
木質系繊維とポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維を混合してマット体を作成するマット体作成工程と、
前記マット体に相溶性共重合体を付与して成形前材料を作成する成形前材料作成工程と、
前記ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維が軟化状態または溶融状態となる温度で前記成形前材料を加熱し加圧して所定形状に成形する成形工程とを含むことを特徴とする木質系繊維成形体の製造方法。
A method for producing a wooden fiber molded body,
A mat body creating step of creating a mat body by mixing wood fiber and polylactic acid aliphatic polyester fiber;
A pre-molding material creation step of creating a pre-molding material by applying a compatible copolymer to the mat body;
And a molding step of heating and pressurizing the pre-molding material at a temperature at which the polylactic acid-based aliphatic polyester fiber is in a softened state or a melted state to form into a predetermined shape. Method.
前記成形前材料作成工程と前記成形工程の間に、前記成形前材料を予備成形する予備成形工程を含むことを特徴とする請求項1に記載の木質系繊維成形体の製造方法。   The method for producing a wood-based fiber molded body according to claim 1, further comprising a preforming step of preforming the material before molding between the pre-molding material creation step and the molding step. 前記相溶性共重合体は、第1の重合性単量体と第2の重合性単量体を重合して得られる共重合体を含み、
前記第1の重合性単量体は、重合性二重結合部分と親水基を有し、
前記第2の重合性単量体は、重合性二重結合部分とエポキシ基を有する、請求項1または請求項2に記載の木質系繊維成形体の製造方法。
The compatible copolymer includes a copolymer obtained by polymerizing the first polymerizable monomer and the second polymerizable monomer,
The first polymerizable monomer has a polymerizable double bond portion and a hydrophilic group,
The said 2nd polymerizable monomer is a manufacturing method of the wood type fiber molded object of Claim 1 or Claim 2 which has a polymerizable double bond part and an epoxy group.
前記第1の重合性単量体は親水基としてポリアルキレンオキシド鎖を有する、請求項3に記載の木質系繊維成形体の製造方法。   The method for producing a wood-based fiber molded body according to claim 3, wherein the first polymerizable monomer has a polyalkylene oxide chain as a hydrophilic group. 前記第1の重合性単量体をメトキシポリエチレングリコールモノ(メタ)アクリレートとし、前記第2の重合性単量体をグリシジル(メタ)アクリレートとする請求項3または請求項4に記載の木質系繊維成形体の製造方法。   The woody fiber according to claim 3 or 4, wherein the first polymerizable monomer is methoxypolyethylene glycol mono (meth) acrylate and the second polymerizable monomer is glycidyl (meth) acrylate. Manufacturing method of a molded object. 前記成形前材料作成工程では、前記マット体に前記相溶性共重合体を水溶液の状態で付与する、請求項1から請求項5のうちいずれか1項に記載の木質系繊維成形体の製造方法。   The method for producing a wood-based fiber molded body according to any one of claims 1 to 5, wherein, in the pre-molding material creation step, the compatible copolymer is applied to the mat body in a state of an aqueous solution. . 前記木質系繊維がケナフ由来の繊維である、請求項1から請求項6のうちいずれか1項に記載の木質系繊維成形体の製造方法。   The method for producing a wood-based fiber molded body according to any one of claims 1 to 6, wherein the wood-based fiber is a fiber derived from kenaf. 前記ポリ乳酸系脂肪族ポリエステル繊維が、ポリ乳酸からなる繊維である、請求項1から請求項7のうちいずれか1項に記載の木質系繊維成形体の製造方法。
The method for producing a woody fiber molded body according to any one of claims 1 to 7, wherein the polylactic acid-based aliphatic polyester fiber is a fiber made of polylactic acid.
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