JP2007012350A - 燃料電池用セパレータ - Google Patents

Abstract

【課題】
機械強度に優れ、導電性に優れた燃料電池用セパレータを提供する。
【解決手段】
平板状プレートの一面又は両面に、ガス導入口１１ａ（１２ａ）、ガス排出口１１ｂ（１２ｂ）、ガス流路溝１３、及びボルト貫通孔１４を有する燃料電池用セパレータであって、ガス導入口１１ａ（１２ａ）、ガス排出口１１ｂ（１２ｂ）、ガス流路溝１３、及びボルト貫通孔１４以外の部分に、実質的に流路を形成しない凹部１５を設ける。前記流路を形成しない凹部１５は、前記ガス流路溝１３の外周部に沿って設けられていることが好ましい。
【選択図】 図１

Description

本発明は、燃料電池に用いるセパレータに関し、更に詳しくは、機械強度に優れた燃料電池用セパレータに関する。

燃料電池は、電解質層を挟んで一対の電極を配置し、一方の電極（燃料電極）に水素を含有する燃料ガスを供給するとともに他方の電極（酸化剤電極）に酸素を含有する酸化剤ガスを供給し、両極間で起きる電気化学反応を利用して起電力を得る発電システムであって、ＮＯ_ｘ、ＳＯ_Ｘ等の公害原因物質の発生も極めて少なく、また、発電効率も良いことから、従来の化石燃料由来の代替となる新たなエネルギー供給源として期待がもたれている。

この燃料電池の電極間で行われている電気化学反応（電極反応）は、水の電気分解の逆反応であり、これにより得られる電圧は約１Ｖ程度であることから、通常は、電池単セルを複数枚積層させて、必要な出力を有する電池として構成している。

ここで、燃料電池の電池単セルは、固体高分子膜等の各種電解質と、白金などを担持させた電極と、セパレータとで構成され、図８に示すような構造を有している。

すなわち、電解質膜１が燃料電極２及び酸化剤電極３とで挟み込まれており、そして、この電極の外周に燃料ガスを供給するための流通経路を有するセパレータ４ａと、酸化剤ガスを供給するための流通経路を有するセパレータ４ｂが配置されて、電池単セル構造となっている。

そして、このセパレータは、通常、一方の面に燃料ガス流通経路を有し、他方の面に酸化剤ガス流通経路を有していて、両面に、それぞれ異なるガスの流通経路を備えている。そのため、電極に燃料（酸化剤）ガスを安定して供給するため、セパレータはガス不透過性であることが求められている。

また、個々の電池単セルから電気を取り出すことから、発電効率を向上させ、燃料電池の小型化、軽量化、低コスト化を図るため、セパレータとしては、導電性が高く、耐食性に優れたものが求められている。

従来のセパレータとしては、例えば、下記特許文献１に開示されているように、主に黒鉛含有組成物からなる成形体であって、ガスを流通させるためのガス流路、ガス投入口、ガス排出口などを有するものが知られている。
特開２００３−１０９６２１号公報

燃料電池用のセパレータとしては種々のものがあるが、セパレータを構成する材料は、導電性、耐食性の観点から、主に黒鉛で構成されている。そして、従来のセパレータは、例えば上記特許文献１のように、平坦部とリブ部と、それぞれのガス導入口（排出口）を有する構造となっているが、リブ部と平坦部とでは黒鉛密度に差があることから、セパレータの電気伝導性が損なわれがちであった。

また、セパレータは主に黒鉛粉末を原料とする成形品であることから、強度が比較的弱く、例えば、電池単セルを複数枚積層させて電池スタックとする際、それぞれの電池単セルをボルトなどの固定器具などで固定するが、その際、ボルトの締め付けトルクによりセパレータが破損したり、また、例えば、車両などに掲載した場合、走行中の振動によりひび割れが生じたりする虞れのあるものでもあった。

したがって、本発明の目的は、機械強度及び導電性の優れた燃料電池用セパレータを提供することにある。

上記目的を達成するため、本発明の第１は、黒鉛及び樹脂を含む成形体からなる平板状プレートの一面又は両面に、ガス導入口、ガス排出口、ガス流路溝、及びボルト貫通孔を有する燃料電池用セパレータであって、前記ガス導入口、ガス排出口、ガス流路溝、及びボルト貫通孔以外の部分に、実質的に流路を形成しない凹部を有することを特徴とした燃料電池用セパレータを提供するものである。

本発明者らは種々検討の結果、平板状のプレートを加圧して形成したガス流路溝の粒子密度は、加圧していない平坦部に比べて高密度であるが、ガス流路溝の近傍の平坦部の粒子密度もガス流通溝と同様の粒子密度となりうることを見出した。

したがって、上記第１の発明によれば、セパレータのガス導入口、ガス排出口、ガス流路溝、及びボルト貫通孔以外の部分に、実質的に流路を形成しない凹部を設けたことで、該凹部並びにその近傍のセパレータを構成する材料粒子の密度（以下単に粒子密度とする）が向上し、その結果、該凹部並びにその近傍のセパレータの機械強度が向上する。また、粒子密度がガス流路溝部並びにその近傍とほぼ均一であり、かつ高密度なセパレータとすることができるので、粒子密度差による電気抵抗を抑制でき、機械強度及び導電性に優れたセパレータとすることができる。

本発明の第２は、前記第１の発明において、前記流路を形成しない凹部の板厚は、前記平板状プレートの厚みの８０％よりも薄く、前記ガス流通溝の板厚よりも厚いセパレータを提供するものである。

上記第２の発明によれば、前記流路を形成しない凹部の板厚を上記範囲とすることで、セパレータの板厚と、粒子密度とのバランスがよく、高強度なセパレータとすることができる。

本発明の第３は、前記第１又は２の発明において、前記実質的に流路を形成しない凹部は、前記ボルト貫通孔に挿入される締め付け用ボルトの頭部外径より外側の外周に設けられているセパレータを提供するものである。

上記第３の発明によれば、ボルト貫通孔の外周で、締め付け用ボルトの頭部直下は、粒子密度が高く、かつ、板に肉厚があるので、ボルト締め付けトルクによる破損を防止できる。

本発明の第４は、前記第１〜３のいずれか一つの発明において、前記流路を形成しない凹部は、前記ガス導入口、ガス排出口、ガス流路溝、及びボルト貫通孔以外の部分の面積の３０％〜７０％に設けられているセパレータを提供するものである。

上記第４の発明によれば、流路を形成しない凹部の形成された面積を上記範囲内とすることで、セパレータの機械強度を充分向上させることができ、また、電池スタックとした際に個々の電池単セルをしっかりと固定することができるので、小型で高い発電効率を有する燃料電池を提供することができる。

本発明によれば、セパレータのガス導入口、ガス排出口、ガス流路溝、及びボルト貫通孔以外の部分に、実質的に流路を形成しない凹部を設けたことで、セパレータの粒子密度が向上し、機械強度に優れたセパレータとすることができる。

また、粒子密度が高く、セパレータ全体で、ほぼ均一な粒子密度を有するため、導電性に優れ、電池単セルの電力量を向上でき、電池スタックの小型化、軽量化を図ることができる。

以下図面を用いて本発明の燃料電池用セパレータについて説明する。

図１〜４は、本発明の燃料電池用セパレータの一実施形態を示し、図１は燃料電極側のセパレータの平面図であり、図２は酸化剤電極側のセパレータの平面図であり、図３は図１におけるＡ−Ａ矢印線に沿った断面図であり、図４は図１におけるＢ−Ｂ矢印線に沿った断面図である。

本発明の燃料電池用セパレータ４は、平板状プレートの一面又は両面に、燃料ガス導入口１１ａ、燃料ガス排出口１１ｂ、酸化剤ガス導入口１２ａ、酸化剤ガス排出口１２ｂ、ガス流路溝１３、ボルト貫通孔１４、実質的に流路を形成しない凹部（以下「ダミー溝」と記す）１５、平坦部１６を少なくとも有するものであり、燃料電極側のセパレータ４ａは、ガス流路溝１３が、燃料ガス導入口１１ａと燃料ガス排出口１１ｂとを連通させるように設けられており、酸化剤電極側のセパレータ４ｂには、ガス流路溝１３が、酸化剤ガス導入口１２ａと酸化剤ガス排出口１２ｂとを連通させるように設けられている。ここで、ガス流路溝１３及びダミー溝１５は、平坦部１６をプレス成形時に加圧処理して形成したものである。

ダミー溝１５は、セパレータの平坦部に均一に設けられていることが好ましい。ダミー溝をセパレータの平坦部に均一に配置することで、均一な粒子密度を有するセパレータとすることができる。なお、本発明において、平坦部１６とは、燃料ガス導入口１１ａ、燃料ガス排出口１１ｂ、酸化剤ガス導入口１２ａ、酸化剤ガス排出口１２ｂ、ガス流路溝１３、ボルト貫通孔１４、ダミー溝１５以外の部位を意味する。また、平坦部１６には、必要に応じて、冷却水路などを設けてもよい。

また、燃料電池用セパレータ４は、耐食性、導電性、ガス不透過性、成形性の観点から、黒鉛とフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂とを含む黒鉛含有組成物を成形して得られたものであることが好ましい。

黒鉛含有組成物としては、黒鉛が６０〜９０質量％、熱硬化性樹脂が１０〜４０質量％となる組成物であることが好ましく、より好ましくは黒鉛が８０〜９０質量％、熱硬化性樹脂が１０〜２０質量％である。黒鉛含有量が６０質量％未満であると、導電性が劣り、セパレータとして使用に適さないものになりがちであり、また、９０質量％を超えると、セパレータの機械強度が劣るため好ましくない。

また、黒鉛としては、平均粒径５〜１００μｍであるものが好ましく、より好ましくは、１０〜６０μｍである。平均粒径が５μｍ未満であると、導電性が劣りがちであり、また、１００μｍを超えると、セパレータの機械強度が劣るため好ましくない。

ここで、本発明における実質的に流路を形成しない凹部とは、例えば、図５に示すような、ガス流路溝１３とは独立している凹部（ダミー溝１５ａ）の他に、ガス流路溝１３の一部と連結しているが、ガス流路として機能していない凹部（ダミー溝１５ｂ）を含めたものを指す。

本発明において、ダミー溝１５は、ガス流路の外周に沿って均一に設けられていることが好ましい。なかでも、図５のダミー溝１５ａのように、ガス流路溝１３とは独立しているものが好ましい。ダミー溝１５ｂのように、ガス流路溝１３の一部と連結している場合、このガス流路溝１３と連結した凹部にガスが滞留してしまい、その結果、電極へのガス供給が不安定となる虞れがある。

また、ダミー溝としては、例えば、図６に示すように、複数本のダミー溝１５ｃを所定の間隔を設けて配置してもよい。ダミー溝を設けることで、ダミー溝とその外周近傍の粒子密度が向上するので、図６のようにダミー溝を形成することで、セパレータの厚みを保持しながら粒子密度を向上させることができるので、極めて機械強度に優れたセパレータとすることができる。

本発明において、ダミー溝１５部分の板厚ｔは、平板状プレートの板厚、すなわち、平坦部の板厚ｔ_０の８０％よりも薄く、また、前記ガス流通溝１３部分の板厚ｔ_１よりも厚いことが好ましい。ダミー溝１５の板厚ｔが上記範囲内であれば、板厚の薄化による機械強度の低下も生じることがなく、また、ダミー溝１５及びその近傍の粒子密度と、ガス流路溝１３及びその近傍の粒子密度がほぼ同一となるのでセパレータの粒子密度を均一にできる。

また、ダミー溝１５部分の粒子密度は、１．８〜２．０ｇ／ｃｍ^３であることが好ましく、ガス流路溝１３部分の粒子密度の９０〜１００％であることがより好ましい。

本発明において、ダミー溝１５は、ボルト貫通孔１４に挿入される締め付け用のボルトの頭部外径より外側の外周に設けられていることが好ましい。

電池スタックとする際、個々の電池単セルをボルトなどで締め付けて固定しているが、ボルト締め付けトルクによって、ボルト貫通孔近傍にはシェア応力が加わるので、ボルト貫通孔の締め付けボルト頭部の直下の部位は極めて破損しやすい。したがって、ボルト貫通孔の外周部で、締め付け用のボルトの頭部外径より内側にダミー溝を形成した場合、板厚を薄くしたことによって、強度が低下し、破損してしまう虞れがある。

一方、本発明者らによれば、溝を形成することで、溝の近傍の平坦部も粒子密度が向上し、溝の部位と同等の粒子密度を有することを見出した。このため、例えば、図７のようにボルト貫通孔１４の外周部にダミー溝１５を設けることで、ボルト締め付け時の破損を防止できる。

また、ダミー溝の割合は、燃料ガス導入口１１ａ、燃料ガス排出口１１ｂ、酸化剤ガス導入口１２ａ、酸化剤ガス排出口１２ｂ、ガス流路溝１３、及びボルト貫通孔１４以外の部位の面積の３０〜７０％であることが好ましく、より好ましくは３０〜５０％である。

セパレータの平坦部は、セパレータを重ねたときに全体を固定するための把持部として作用し、また、板厚が薄くなることによるセパレータの強度低下も生じる虞れがあり、また、ダミー溝の割合が少なすぎると、粉体粒度の均一化が充分図れず、更には、機械強度も局部的に向上するたけで、セパレータ全体の強度を向上させることができにくくなる虞れがあるので、平坦部は適度に有することが好ましい。

したがって、ダミー溝の占有面積を上記範囲とすることで、セパレータの機械強度を充分向上させることができ、また、電池スタックとした際に個々の電池単セルをしっかりと固定することができるので、小型で高い発電効率を有する燃料電池を提供することができる。

なお、セパレータの平坦部におけるダミー溝１５の占有面積を例えば７０％とした場合には、ダミー溝１５の板厚ｔは、平板状プレートの板厚ｔ_０の８０％程度の厚みとすることが好ましく、また、占有面積を３０％とした場合には、ダミー溝１５の板厚ｔは、ガス流路溝１３の板厚ｔ_１と同等にすることが好ましい。このように、ダミー溝１５の板厚ｔは、ダミー溝１５の占有面積を考慮して決定することが好ましい。

以下本発明について、実施例を用いて本発明の効果を説明する。

（実施例１）
５０ｍｍ×５０ｍｍで、板厚２ｍｍの黒鉛成形体を、圧力３５０ＭＰａ、成形温度１００℃、成形時間５分の条件で成形し、１６０℃で６０分間硬化処理を行い、図９に示すガス流路溝１３（深さ０．５ｍｍ）及び、ダミー溝１５（深さ０．４ｍｍ）を片面に有するセパレータを成形した。

（比較例１）
５０ｍｍ×５０ｍｍで、板厚２ｍｍの黒鉛成形体を、ダミー溝１５を形成しなかった以外は、実施例１と同一条件で成形し、図１０に示すセパレータを成形した。

〔物性試験〕
上記実施例１及び比較例１のセパレータについて、（Ａ）、（Ｂ），（Ｃ），（Ｄ）の位置の粒子密度（ｇ／ｃｍ^３）、電池抵抗率（ｍΩ・ｃｍ）、曲げ強度（ＭＰａ）を測定し、結果を表１にまとめて記す。

なお、電池抵抗率は、ＪＩＳ Ｋ ７１９４に準じて測定した。また、曲げ強度は、ＪＩＳ Ｋ ７１７１に準じて測定した。

上記結果より、ダミー溝を形成したことで、ダミー溝近傍（（Ａ）〜（Ｄ）の位置）の平坦部の粒子密度が向上し、導電性及び機械強度の高いセパレータとすることができた。

本発明は、燃料電池のセパレータとして利用することができる。

本発明の燃料電池用セパレータの一実施形態を示す燃料電極側の平面図である。 同燃料電池用セパレータの酸化剤電極側の平面図である。 同燃料電池用セパレータの図１におけるＡ−Ａ矢印線に沿った断面図である。 同燃料電池用セパレータの図１におけるＢ−Ｂ矢印線に沿った断面図である。 同燃料電池用セパレータに適用できる、ダミー溝の他の例を示す部分拡大平面図である。 同燃料電池用セパレータに適用できる、ダミー溝の更に他の例を示す部分拡大平面図である。 同燃料電池用セパレータに適用できる、ダミー溝の更に他の例を示す部分拡大平面図である。 燃料電池の電池単セルの断面図である。 実施例１の成形品を示す平面図である。 比較例１の成形品を示す平面図である。

符号の説明

１：電解質膜
２：燃料電極
３：酸化剤電極
４、４ａ、４ｂ：セパレータ
１１ａ：燃料ガス導入口
１１ｂ：燃料ガス排出口
１２ａ：酸化剤ガス導入口
１２ｂ：酸化剤ガス排出口
１３：ガス流路溝
１４：ボルト貫通孔
１５、１５ａ、１５ｂ、１５ｃ：ダミー溝
１６：平坦部

Claims (4)

1. 黒鉛及び樹脂を含む成形体からなる平板状プレートの一面又は両面に、ガス導入口、ガス排出口、ガス流路溝、及びボルト貫通孔を有する燃料電池用セパレータであって、
   前記ガス導入口、ガス排出口、ガス流路溝、及びボルト貫通孔以外の部分に、実質的に流路を形成しない凹部を有することを特徴とする燃料電池用セパレータ。
2. 前記実質的に流路を形成しない凹部の板厚は、前記平板状プレートの厚みの８０％よりも薄く、前記ガス流通溝の板厚よりも厚い請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
3. 前記実質的に流路を形成しない凹部は、前記ボルト貫通孔に挿入される締め付け用ボルトの頭部外径より外側の外周に設けられている請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータ。
4. 前記実質的に流路を形成しない凹部は、前記ガス導入口、ガス排出口、ガス流路溝、及びボルト貫通孔以外の部分の面積の３０〜７０％に設けられている請求項１〜３のいずれか一つに記載の燃料電池用セパレータ。