JP2006524551A5

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Publication number: JP2006524551A5
Application number: JP2006513306A
Authority: JP
Filing date: 2004-04-23
Publication date: 2011-02-24
Anticipated expiration: 2024-04-23

Description

戦争兵器を中和するための活性化蒸着処理

（政府の利益）
本明細書中に記載される本発明は、米国政府によって、または米国政府のために製造、認可、そして使用され得る。

（発明の背景）
本出願は、生物兵器および化学兵器を不活性化する技術に関する。本発明は、Ｇ型、Ｖ型およびＨ型の神経剤、ならびに生物兵器に関連する特定の適用を見出す。

化学兵器としては、Ｇ型因子、Ｖ型因子およびＨ型因子が挙げられる。Ｇ型因子は、リン光体を含み、水およびほとんどの有機溶媒に混和性の透明で、無色、無味の液体である。例としては、エチル−Ｎ，Ｎジメチルホスホラミノシアニデート（タブンまたは因子ＧＡ）、イソプロピルメチルホスホノフルオリデートのようなホスホノフルオリデートエステル（サリンまたは因子ＧＢ）、ならびにメチルホスホノフルオリジン酸１，２，２−トリメチルプロピルエステル（ソマンまたは因子ＧＤ）が挙げられる。ＧＢは、無臭かつ最も揮発性の神経剤であり、およそ水と同じ速度で蒸発する。ＧＡは、かすかな果香を有し、そしてＧＤは、かすかにカンフェーに似た香りを有する。Ｈ型の因子としては、ジ（２−クロロエチル）スルフィド（マスタードガスまたは因子ＨＤ）およびジクロロ（２−クロロビニル）アルシン（ルイサイト）が挙げられる。

Ｖ型の神経剤は、置換されたアミン基を含み、そして内部アミノ基を有するメチルホスホノチオレートを含む。例としては、ｏ−エチル−Ｓ−（２−ジイソプロピルアミノエチル）メチルホスホノ−チオレート（因子ＶＸ）、Ｏ−イソブチル−Ｓ−（２−ジエチル）エチルメチルホスホノチオレート、およびＯ，Ｓ−ジエチルメチルホスホノチオレートが挙げられる。ホスホノチオレートは、ホスホノチオン酸を含む毒性の加水分解生成物を形成する。ＶＸは、透明で、黄褐色、無臭の油性液体である。ＶＸは、水に混和性であり、全ての溶媒に可溶性である。ＶＸは、最小揮発性神経剤である。

生物兵器を不活性化し得る液体酸化剤が開発されている。例えば、Ｗａｇｎｅｒらに対する米国特許第６，２４５，９５７号を参照のこと。Ｗａｇｎｅｒでは、強力な酸化剤溶液が、生物兵器または化学兵器に汚染されたかもしくは汚染された恐れのある屋外の機器に、液体として噴霧される。処理後、その溶液は、その機器から水でリンスされ、この水は、無毒性の廃棄物として地上に流れることが許容され得る。有効であるが、この液状のＷａｇｎｅｒ溶液は、欠点を有する。第一に、それは、凹部、細かい亀裂、管、および部分的に保護された部分もしくは重なっている部分に対する液体としては扱いにくい。第二に、飛行機、タンク、および建物の内部のような囲まれた空間では、液状溶液の清浄および廃棄は、問題を有し得る。第三に、この液体は、いくつかの機器（例えば、電子機器または電気機器）に損傷を与え得る。

ＨＤ（サルファマスタード）のような水疱形成剤（ｂｌｉｓｔｅｒｉｎｇａｇｅｎｔ）は、非発疱性の生成物に（スルフィドからスルホキシドへ）酸化される。因子の正しい選択により、スルホンへのさらなる酸化は生じない。これは、スルフィドおよびスルホンの両方が発疱特性を有す場合には好ましい；これに対して、スルホキシドは、非発疱性である。

過酸化物は、Ｖ型神経剤（例えば、ＶＸ神経剤）を中和するペルヒドロ化反応を引き起こす。ペルヒドロ化反応では、過酸化部分が、神経剤分子の活性部位においてリン原子の周りの基のうちの１つを置換する。ペルヒドロ化は、Ｖ型神経剤に対しては、水による塩基触媒加水分解よりも有効である。水（例えば、水洗浄液およびアンモニア洗浄液）の存在下では、塩基触媒加水分解反応は、ＥＡ２１９２を形成し得、これもまた、毒性が強い。ＥＡ２１９２は、末端エトキシ基がＯＨに置換されていることを除いて、ＶＸと同じ基本構造を有するホスホノチオン酸である。

一方で、Ｇ因子（例えば、ＧＤ）は、過酸化水素の存在下で非常に安定である傾向を有する。ＧＤは、過酸化水素による反応を中和する自己触媒性ペルヒドロ化を受けない。それどころか、Ｇ型因子は、代表的には、液体過酸化水素を用いて塩基触媒により不活性化される。具体的には、液体過酸化水素を用いる因子の塩基触媒加水分解、またはペルヒドロ化を容易にするために、アンモニアが使用されている。モリブデン酸イオンもまた、液体過酸化水素と組み合わせて使用されている。形成される過モリブデン酸イオンは、Ｇ因子、Ｖ因子およびＨ因子を不活性化することが見出されている。

本出願は、Ｇ型因子、Ｖ型因子およびＨ型因子に対して、ならびに生物兵器に対して有効な、蒸気相不活性化剤を提供する。

（発明の要旨）
本発明の１つの局面に従って、病原性化学因子を不活性化する方法が提供される。その方法は、その病原性化学因子を、蒸気形態の過酸化物および気体形態の窒素含有化合物に供する工程を包含し、その過酸化物のその窒素含有化合物に対する比は、１：１と１：０．０００１との間である。その窒素含有化合物は、以下の一般式：

の化合物であり、ここでＲ_１、Ｒ_２およびＲ_３は独立して、Ｈおよびアルキル基から選択される。

本発明の別の局面に従って、病原性化学因子を不活性化するための装置が提供される。その装置は、その病原性化学因子を、強力な酸化剤化合物とアルカリ性化合物（どちらも気体の形態にある）との混合物へ供するための手段を備える。

本発明の別の局面に従って、ＧＤで汚染された物品の除染のための方法は、その物品を囲い内において、過酸化物およびアンモニアを含む蒸気と、そのＧＤの濃度をその初濃度の約１％未満まで減らすために十分な時間接触させる工程を包含し、その初濃度の１％に到達する濃度のための上記時間は、６時間未満である。

本発明の別の局面に従って、病原性化学因子を不活性化する方法が提供される。その方法は、過酸化物の蒸気を形成する工程、その蒸気のｐＨをｐＨ上昇化合物で上昇させる工程、およびその病原性化学因子を、その化学因子を不活性化するために十分な時間、その上昇したｐＨで過酸化物に供する工程を包含する。

本発明の別の局面に従って、生物活性物質を不活性化する方法が提供される。その方法は、その生物活性物質を、強力な酸化剤化合物とアルカリ性化合物（どちらも気体の形態にある）との混合物に供する工程を包含する。

本発明のより限定された局面に従って、上記物質は必要に応じて、酸化蒸気と、塩基性の蒸気、煙、または霧（好ましくはアンモニアまたは短鎖アルキルアミン）との組み合わせで、処理される。

本発明の少なくとも１つの実施形態の１つの利点は、広範に種々のＶ型因子およびＧ型因子の両方を含む化学兵器ならびに生物兵器に対するその有効性にある。

本発明の少なくとも１つの実施形態の別の利点は、化学兵器および生物兵器の両方に対するその有効性にある。

本発明の少なくとも１つの実施形態の別の利点は、その清掃の容易さにある。

本発明の少なくとも１つの実施形態のさらに別の利点は、電気機器への適合性にある。

本発明のなおさらに別の利点は、好ましい実施形態の以下の詳細な記載を読み、そして理解する際に、当業者に明らかとなる。

（好ましい実施形態の詳細な説明）
図１を参照すると、処理囲い１０は、生物学的に活性な物質（特に、生物兵器もしくは化学兵器）で潜在的に汚染された構造体を受容するか、またはこの囲い自体が、この構造体の一部分である。代表的に、生物学的に活性な物質としては、病原体、生体毒素、プリオン、胞子、化学因子などが挙げられる。代表的な化学因子としては、Ｈ型水疱剤（例えば、マスタードガス）、ならびにＶ型神経剤およびＧ型神経剤が挙げられる。

処理チャンバまたは囲い１０は、１つの実施形態において、発生され、次いで密封されるべき物品を受容するために適合される、専用チャンバである。除染されるべき物品としては、備品、兵器、衣類、医療器具などが挙げられ得る。このチャンバは、固定された構造体、処理されるべき物体の周りに張られたテント、可動チャンバなどであり得る。別の実施形態において、この囲いは、倉庫、部屋、航空機、船舶、タンク、または他の運搬具の内部を備え、これらの内部表面またはこれらに収容される物品が、処理される。

扇風機または送風機１２が、環境の気体（代表的に、空気）を、囲い１０から、生物学的危害フィルタまたは化学的危害フィルタ１４を通して引き抜く。触媒破壊器１６が、過酸化水素を水蒸気に分解する。乾燥機１８は、この水蒸気を、再循環した気体から除去して、キャリアガスの湿度を制御する。

濾過され、そして乾燥された空気または他のキャリアガスは、蒸発器２０に供給され、この蒸発器は、液体酸化物（好ましくは、過酸化水素溶液）を、液体過酸化水素供給源２２から蒸発させる。具体的には、この蒸発器は、液体酸化物に熱を供給して、この酸化物を蒸気の形態に変換する。適用される熱は、過酸化水素の尚早な分解を引き起こすことなく、過酸化水素および水を蒸発させるために十分である。

過酸化物（特に、過酸化水素）が特に参照されるが、他の強力な酸化剤（例えば、次亜塩素酸塩、オゾン溶液、過酸（例えば、過酢酸））などもまた、想定される。必要に応じて、共溶媒（例えば、アルコール）が、この酸化剤の液体に混合される。弁２４または他の適切な制御手段が、液体過酸化水素が蒸発される速度を制御する。

過酸化水素蒸気は、混合チャンバまたは領域３０に供給され、ここで、この過酸化水素蒸気と空気との混合物は、塩基の気体、霧、または霧（これらの全ては、本明細書中で、他に示されない限り、蒸気状態と称される）（好ましくは、アンモニアガス）と混合される。しかし、少なくとも１つの生物学的に活性な物質の分解速度を増強し得、そして／または生物学的に活性な物質の分解の少なくとも１つの病原性生成物の濃度を低下させ得る、他の窒素含有化合物（例えば、短鎖アルキルアミン（例えば、Ｃ_１〜Ｃ_８アルキルアミン））もまた想定される。従って、例示的な活性な窒素含有化合物は、以下の一般式：

によって記載され得る。ここで、Ｒ_１、Ｒ_２、およびＲ_３は、独立して、Ｈおよびアルキル基から選択される。このアルキル基は、置換されていても置換されていなくてもよい。適切な置換基は、窒素含有化合物の触媒活性に過度に影響を与えない置換基である。この窒素含有化合物は、好ましくは、過酸化水素蒸気相において、または生物学的に活性な物質と接触して、この因子の過酸化物分解のための促進剤として働くために充分な時間にわたって残存し得る化合物である。適切なアルキルアミンとしては、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ジメチルアミン、メチルエチルアミン、ジエチルアミン、これらの組み合わせなどが挙げられる。

図示される実施形態において、アンモニアガス（または他の窒素含有化合物）は、供給源またはレザバ３２（例えば、圧縮アンモニアガスを保持する高圧タンク）から供給される。制御弁または調節弁３４は、混合領域３０に供給されるアンモニア蒸気の量を制御する。アンモニアと過酸化水素蒸気との混合物は、即座に、かつ連続的に、処理チャンバ１０に供給される。必要に応じて、生物学的汚染物質フィルタまたは化学的汚染物質フィルタ３６が、このチャンバの入口に設置される。

１つの実施形態において、過酸化水素およびアンモニアは、囲い１０に入る直前、または入ると同時に、混合される。１つの特定の実施形態において、これらは、別個の流体ラインに沿って囲いに供給され、そしてこの囲い内で混合される。

制御器４０が、１つ以上のモニタ４２に接続される。このモニタは、処理チャンバ１０内に配置されており、周囲条件をモニタリングするためのものである。モニタリングされた周囲条件に基づいて、この制御器は、過酸化水素とアンモニア蒸気との相対濃度の１つ以上を制御するように、制御弁２４、３４のうちの１つ以上を制御し、空気の流れの量を制御するように、送風機１２を制御し、チャンバの周りに処理気体を分配するために、チャンバ内の扇風機４４を制御する、などを行う。好ましくは、制御器４０は、見かけ上の過酸化物蒸気の濃度の１倍〜０．０００１倍の範囲を有するアンモニア濃度を達成する、混合領域３０内の過酸化物蒸気とアンモニアとの混合物が発生するように、弁２４、３４を制御する。

１つの実施形態において、処理チャンバ１０内のアンモニア濃度は、少なくとも１重量ｐｐｍである。処理チャンバ１０内のアンモニア濃度は、約１００重量ｐｐｍまでになり得る。１つの特定の実施形態において、処理チャンバ１０内のアンモニア濃度は、３〜２０重量ｐｐｍの範囲であり得る。１つの実施形態において、過酸化水素濃度は、少なくとも５０重量ｐｐｍ（０．６７ｍｇ／Ｌ）である。処理チャンバ１０内の過酸化水素濃度は、約３６００重量ｐｐｍ（５ｍｇ／Ｌ）以上までになり得る。１つの特定の実施形態において、処理チャンバ１０内の過酸化水素濃度は、２００〜１０００重量ｐｐｍの範囲である。例えば、このアンモニア濃度は、約８ｐｐｍであり得、そして過酸化水素濃度は、約６００ｐｐｍであり得る。このような濃度を、約０．１〜０．２ｍ^３の小さい囲い内で達成するためには、約０．０３〜０．０５ｍ^３／分の過酸化水素蒸気およびキャリアガスの流量が、適切である。ＮＨ_３ガスは、約０．１８ｍＬ／分で、囲いに入る直前に、ＶＨＰストリームに導入され得る。より大きい囲いについては、より高い流量が適切であり得る。

一実施形態において、上記過酸化水素は、断続的にかまたは連続的に補充されて、囲い１０において選択された濃度範囲が維持される。別の実施形態において、上記囲いは、一旦、過酸化水素および／またはアンモニアの濃度が選択レベルに達した場合、またはその後のいくらかの時点で、密封される。その濃度は、分解に起因して、経時的に自然に低下するようにされる。例えば、過酸化水素およびアンモニアは、初期期間の約４時間〜約６時間の間、上記囲いに供給され得、その後、その囲いは、密封され、それにより、残留量の化学物質およびその病原性反応産物は、その後の期間の約１０時間〜約１２時間にわたって破壊されるようにされる。上記蒸発器は、上記初期期間の後に取り外され得、そして別の囲いを除染するために使用され得る。

上記囲い１０は、室温でかまたは室温付近（約１５℃〜約３０℃）で、好ましくは約２３℃〜約２５℃にて、適切な加熱器４６により維持され得る。

図１の実施形態において、同じキャリアガスが再循環されて繰り返し使用される、閉ループ系が示される。あるいは、開ループ系が利用され得、その開ループ系において、新鮮な大気が、上記蒸発器へと供給され、好ましくは濾過および乾燥され、そしてそのチャンバを出る空気は、濾過されて、生物学的汚染物質または化学的汚染物質がその大気から漏れて放出されることを防ぐ。

図２を参照すると、開ループ系が示される。送風機１２が、フィルター１４を通して、そして必要に応じて減湿器を通して、空気を引っ張り、その後で、その空気を、蒸発器２０を通して押し出す。過酸化物蒸気供給源２２および活性窒素含有化合物の供給源３４は、液体窒素と窒素含有化合物とを、上記蒸発器へと提供する。あるいは、上記窒素含有化合物が液体である場合には、別個の蒸発器が、各々のために備えられ得る。上記過酸化物および窒素含有化合物は、混合領域において別個にキャリアガス中に注入され得る。なお別の代替法として、上記窒素含有化合物および過酸化物は、上記蒸発器に交互に液体として供給され得る。蒸発器の出力は、除染されるべき表面を備えた内部領域に接続される。

図３を参照すると、上記キャリアガスが、濾過され（１４）、過酸化物が破壊され（１６）、そして乾燥される（１８）。送風機１２が、その乾燥ガスを蒸発器２０へと吹き込み、その蒸発器は、液体過酸化物を供給源２２から蒸発させる。その過酸化物蒸気は、処理領域１０へと直接供給される。噴霧器５０は、レザバ５２からの液体アルカリ溶液を受容する。この噴霧器は、その液体アルカリ溶液を噴霧または霧発生させて霧にし、その霧は、チャンバ１０へと放出される。上記キャリアガスの一部は、必要に応じて、噴霧器を通って流れて上記霧を飛沫同伴してその霧を上記チャンバ全体に通して運ぶ。あるいは、上記アルカリ溶液は、蒸発させられ得る。適切なアルカリ溶液としては、水ベースのカリウム溶液、および水ベースの他の炭酸塩の溶液、水ベースのモリブデン酸溶液、水ベースのアンモニウム塩溶液などが、挙げられる。

別の実施形態において、上記過酸化水素上記およびアンモニアは、順次導入される。例えば、アンモニアが、最初に添加される。そのアンモニアが囲い１０を通って循環するために十分な時間の後に、過酸化水素が、その囲い中に流れさせられる。

別の実施形態において、上記過酸化水素上記およびアンモニアのうちの少なくとも１つが、その囲い中でインサイチュに生成される。

過酸化水素上記単独は、選択的酸化および選択的過加水分解を示す、水疱剤、ＨＤ、および神経剤（例えば、ＶＸ）に対して比較的有効である。蒸気流にアンモニアを添加することによって、ＧＤの加水分解ベースの失活もまた、もたらされる。水疱剤および神経剤の失活速度の改良もまた、見出された。

本発明の範囲を限定することは意図しないが、過酸化水素蒸気への暴露下で、ＨＤは、選択的に酸化されて、非発泡性スルホキシド（ＨＤＯ）へと選択的に酸化され（図４）、それにより、発泡性スルホン（ＨＤＯ_２）の形成が回避されると考えられる。蒸発された過酸化水素とのこの反応は、液体過酸化水素溶液との反応よりも迅速に、生じる。その蒸気と上記液体因子との間の過酸化水素の質量移動は、液相における過酸化水素の蓄積を生じ、これは、酸化が迅速に生じることを引き起こす。溶存した過剰な酸化剤により、この酸化プロセスの完了が確実になる。

液体の中性過酸化物溶液において、ＶＸは、そのアミン基の塩基性が原因で、部分的な自己触媒性過加水分解することが、理解される。このＶＸは、そのアミン基のプロトン化を介して過酸化物を自己活性化するように作用する。しかし、このプロセスは、全体的破壊をもたらさないかもしれない。上記過酸化物を塩基性ｐＨへと緩衝化する活性化剤の存在下で、上記過加水分解は、破壊を完了するまで進行する。

過酸化水素蒸気に暴露された場合、ＶＸは、ＶＸ分子のアミン基の塩基性により類似する過加水分解を経験して、自己触媒性過加水分解をもたらすことが、理解される（図５）。種々の反応中間対が、形成され、それらの反応中間体は、毒性が変動する。それらの反応中間体としては、エチルメチルホスホネート（ＥＭＰＡ）およびＶＸ−ｐｙｒｏ（毒性中間体）が、挙げられる。しかし、過酸化水素は、上記液体因子と、その過酸化水素上を流れる蒸気との間での質量転移によって一定に補充され、それにより、上記反応のためのペルオキシアニオンの十分な供給が維持される。上記過加水分解により生成される酸性産物は、揮発性であり、そしてこの酸性産物は、流れる蒸気によって運び去られる。停滞液体とは異なり、この酸性産物除去により、これらの酸性産物が蓄積してこの反応が停止する点までｐＨを低下させることが防がれる。

添加されるアンモニアの存在によって、過酸化水素蒸気によるＶＸの分解速度が増加し、かつ毒性副産物の濃度が減少することが、見出された。この反応は、非毒性ＥＭＰＡについて選択的である。ＥＡ−２１９２は、ほとんど形成されないか、または全く形成されない。ＶＸ−ｐｙｒｏは、非持続性中間体としてのみ検出される傾向がある。上記の窒素含有化合物は、過酸化水素単独のｐＨよりも塩基性であるｐＨを提供し、それにより、その反応経路はＥＭＰＡに対して有利であることが、示唆される。

ＧＤは、液体の過酸化水素単独または蒸発した過酸化水素単独のいずれかにより、かなりの自己触媒性過加水分解を経験する傾向はない。しかし、このＧＤは、塩基触媒性加水分解および過加水分解により失活することに対して感受性である。溶液中で、過加水分解は、塩基触媒性加水分解より約４倍速い。加水分解および過加水分解の両方とも、同じ非毒性不活化産物の形成をもたらす。過酸化水素およびアンモニア、またはそのｐＨを上昇させる単鎖アルキルアミンに暴露されたＧＤは、そのｐＨが上昇するままである限り、迅速な過加水分解および／または加水分解を経験する（図６）。その反応産物は、主に、ピナコリルメチルリン酸（ＰＭＰＡ）である。過酸化水素蒸気単独への暴露によって、上記過加水分解は生じさせられない。しかし、そのアンモニアが上記過酸化水素蒸気に添加された場合、上記の非毒性不活化産物を形成する加水分解が、生じる。Ｇ因子は吸湿性であるので、上記アンモニアは、上記過酸化水素蒸気からの上記Ｇ因子により保持される水分中に迅速に吸収される傾向がある。この加水分解反応は、上記アンモニアの塩基性、およびその吸湿性ＧＤ液体中に吸収された水の存在から生じる。

酸化および／または過加水分解に対して感受性である他の化学兵器（塩化シアン、シアン化水素、ベンジル酸３−キヌクリジニル（３−ｑｕｉｎｕｃｌｉｄｉｎｙｌｂｅｎｚｉｌａｔｅ）（因子ＢＺ）が挙げられるが、これらに限定されない）もまた、上記の過酸化水素蒸気／アンモニア処理において破壊されることが、認識される。

化学兵器の廃棄に特定の参照がなされているが、この方法はまた、生物学的因子（例えば、哺乳動物、特にヒトを重篤に損傷し得る、細菌の胞子、植物性細菌、ウイルス、カビおよび真菌）の廃棄にも適している。とりわけ、これらに含められるのは、ウイルス（例えば、ウマの脳脊髄炎および痘瘡のウイルス）；細菌（例えば、斑を生じるもの（Ｙｅｒｓｉｎａｐｅｓｔｉｓ）、炭疽を生じるもの（Ｂａｃｉｌｌｕｓａｎｔｈｒａｃｉｓ）、およびツラレミアを生じるもの（Ｆｒａｎｃｉｓｅｌｌａｔｕｌａｒｅｎｓｉｓ））；ならびに真菌（例えば、コクシジオイデス真菌症）；ならびに、微生物により発現される毒性産物（例えば、一般的なＣｌｏｓｔｒｉｄｉｕｍｂｏｔｕｌｉｎｉｕｍ細菌により発現されるボツリヌス毒素）である。

生物学的因子および化学的因子の広範なスペクトルは、比較的短い時間（好ましくは１０時間以内、より好ましくは、約６時間以内）で、過酸化水素およびアンモニアの蒸気混合物を用いて非活性化され得る（すなわち、その元の濃度の１重量％未満まで減少され得、好ましくは、検出不能なレベルまで減少され得る）ことが分かっている。ＨＤのようないくつかの化学的因子は、より短い時間（例えば、２〜６時間）で非活性化され得る。病原性中間体（例えば、ＶＸ−ｐｙｒｏ）の濃度は、好ましくは、約２４時間以内に、この化学的因子の元の重量の約５％未満まで減少される。

本発明の範囲を制限することは意図しないが、以下の実施例は、過酸化水素およびアンモニアの組み合わせの、化学兵器の非活性化における有効性を実証する。

化学的因子ＶＸ、ＧＤおよびＨＤを、ガラス濾紙に別個に堆積させる（５μＬの因子）。このサンプルを、ＳＴＥＲＩＳＭ−１００ＶＨＰ（登録商標）蒸発器に接続された０．１５ｍ^３チャンバ１０に入れる。蒸発器は、水中に３５％の過酸化水素を含む溶液から、過酸化水素を生成する。チャンバからの気体をキャリアガスとして使用する。約０．３ｍ^３／分の流速を採用する。過酸化水素を、０．４〜０．５ｇ／分の速度でキャリアガスに注入し、チャンバ内に、約６００ｐｐｍと測定される過酸化水素を生じる。チャンバに入れる直前で０．１８ｍＬ／分の濃度にて、アンモニアガスを過酸化水素およびキャリアガスの流れの中に導入し、約８ｐｐｍと計算されるアンモニアの濃度を生じる。サンプルを、約０．５時間〜約４時間の選択された時間にわたって、約２３℃〜約２５℃の温度にて、チャンバ内で過酸化水素蒸気およびアンモニアに曝露する。

曝露されたサンプル、そしてまた、曝露されていないサンプルを、溶媒抽出し、この抽出物を、ＮＭＲによって、残留因子および反応生成物について分析した。

同様の実験を、アンモニアなしで、上記のように行なった。

図７は、過酸化水素およびアンモニアの両方の存在下での、時間に対する、検出した最初のＨＤの重量による百分率、および、反応生成物であるＨＤＯの百分率（最初のＨＤの百分率として表す）のプロットである。ＨＤは、２時間後にはもはや検出できないことが認められ得る。かなりの部分（約４５％）は、ＨＤＯに変換されている。

図８は、アンモニアなしの過酸化水素の存在下での、ＶＸについての結果、ならびに、反応生成物であるＶＸ−ｐｙｒｏおよびＥＭＰＡについての結果を示す。ＶＸにおける最初の下降は比較的早いものの、ＶＸのレベルが完全に下降するまでにはおよそ２４時間かかる。この時点で、生成物はＥＭＰＡである。ＶＸ−ｐｙｒｏは、中間体生成物として検出され、これは、約６時間で濃度のピークに到達し、その後減少する。

図９は、過酸化水素およびアンモニアの両方の存在下での、ＶＸについての比較結果を示す。ここでは、ＶＸの分解速度は、アンモニアなしの場合よりもかなり早く、約６時間以内に検出不能なレベルまで下降している。２４時間後には、反応生成物は全てＥＭＰＡの形態である。

図１０は、過酸化水素およびアンモニアの存在下での、ＧＤについての結果を示す。ＧＤの濃度は、約４時間以内に検出不能なレベルまで下降する。ＰＰＭＡは検出されない。このことは、サンプルからの反応生成物の蒸発に起因し得る。

図１１は、コントロールとして、アンモニアおよび水蒸気の存在下での、ＧＤについての比較結果を示す。

本発明は、種々の構成成分および構成成分の配置、ならびに種々の工程および工程の配置の形態をとり得る。図面は、好ましい実施形態を例示する目的のみのためのものであり、本発明を制限すると解釈されるものではない。
図１は、本発明に従う蒸着処理システムの図示である。図２は、図１の処理システムの代替的実施形態である。図３は、上記蒸着処理システムの別の代替的実施形態である。図４は、過酸化水素の存在下で、ＨＤ剤を、反応生成物ＨＤＯおよびＨＤＯ_２に変換するための、提唱される反応スキームである。図５は、過酸化水素の存在下で、ＶＸ剤を、ＶＸ−Ｐｙｒｏ、ＥＭＰＡおよび他の反応生成物に変換するための、提唱される反応スキームである。図６は、過酸化水素およびアンモニアまたはアミンの存在下で、ＧＤ剤をＰＰＭＡに変換するための、提唱される反応スキームである。図７は、過酸化水素蒸気およびアンモニアの存在下における、時間に対するＨＤおよびＨＤＯのパーセントのプロットである。図８は、アンモニアを含まない過酸化水素蒸気の存在下における、時間に対するＶＸ、ＶＸ−ＰｙｒｏおよびＥＭＰＡのパーセントのプロットである。図９は、アンモニアを含む過酸化水素蒸気の存在下における、時間に対するＶＸ、ＶＸ−ＰｙｒｏおよびＥＭＰＡのパーセントのプロットである。図１０は、アンモニアを含む過酸化水素蒸気の存在下における、時間に対するＧＤおよびＰＭＰＡのパーセントのプロットである。図１１は、制御された水質の下でのアンモニアを含む過酸化水素蒸気の存在下における、時間に対するＧＤおよびＰＭＰＡのパーセントのプロットである。