JP2006505642A - 改善された添加効果を有する燃料 - Google Patents
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Abstract
本発明は、少なくとも1種のポリシロキサン−消泡剤及び少なくとも1種の部分的に又は完全に中和された脂肪酸を含有する添加物混合物、並びにこれらの組成を含有する燃料組成物及び添加物濃縮物に関する。
Description
発明の詳細な説明
本発明は、少なくとも1種のポリシロキサン−消泡剤及び少なくとも1種の部分的に又は完全に中和された脂肪酸を含有する添加物混合物に関する。
本発明は、少なくとも1種のポリシロキサン−消泡剤及び少なくとも1種の部分的に又は完全に中和された脂肪酸を含有する添加物混合物に関する。
燃料添加物パッケージの重要な成分は消泡剤であり、この消泡剤は、特に給油の際に、例えばガソリン給油機での給油工程の間に、燃料の自然な泡立ちを弱める。よく使用される消泡剤は、ポリシロキサン、特にポリシロキサン−アルコキシラートである。
US 6,093, 222は、多様なポリシロキサンを有する、ディーゼル燃料用の消泡剤組成物を記載している。このポリシロキサンは、この場合、長鎖ポリエーテル基、有機ポリオール、炭化水素基及び/又はフェノール基で置換されている。ポリシロキサン消泡剤の製造のために高いコストがかかるため、この消泡剤は消泡性能を達成するのに必要な量でも、少なからずコスト要因である。
WO 95/04117は、消泡剤及び窒素含有の無灰燃焼する分散剤を含有する添加物組成物を記載している。この窒素含有の無灰燃焼する分散剤は、消泡剤の長期間貯蔵安定性を高める。しかしながら、この分散剤は、燃料の気泡形成を弱めるために必要な消泡剤の量を低減しない。
本発明の課題は、先行技術の消泡剤と比較して改善された消泡作用を示す添加物混合物を提供することであった。
前記の課題は、
i) 成分Aとして少なくとも1種のポリシロキサン−消泡剤及び
ii) 成分Bとして少なくとも1種の部分的に又は完全に中和された脂肪酸、長鎖カルボン酸、このようなカルボン酸のエステル又は前記の化合物の少なくとも1種を有する混合物を含有する、添加物混合物により解決される。
i) 成分Aとして少なくとも1種のポリシロキサン−消泡剤及び
ii) 成分Bとして少なくとも1種の部分的に又は完全に中和された脂肪酸、長鎖カルボン酸、このようなカルボン酸のエステル又は前記の化合物の少なくとも1種を有する混合物を含有する、添加物混合物により解決される。
適当なポリシロキサン−消泡剤は、当業者に公知の、ポリシロキサンベースの常用の全ての消泡剤である。この種の消泡剤は、例えばATC Doc. 52 "Fuel Additives and the Environment"に記載されている。
有利な消泡剤は、次の一般式Iのポリシロキサンである。
基Rは、それぞれ相互に無関係に、基R1、R2、R3、R4又はR5を表し、その際
R1は芳香族又は飽和脂肪族炭化水素基を表し、
R2は有機ポリオールを表し、
R3はポリエーテル基を表し、
R4はフェノール基を表し、
R5は基R2を表し、その際、しかしながらヒドロキシ基は全部又は部分的に、ジエステル、ジエーテル、アセタール及び/又はケタールに変換されている、
w=2+y+2z、
y及びzはそれぞれ無関係に0〜2の数を表し、その際、y及びzの合計は0〜2の数に相当し、かつ
w+x+y+z=20〜60である]。
R1において、芳香族又は飽和脂肪族炭化水素基は、有利にC1〜C24−アルキル、特に、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、デシル、ドデシル又はステアリル;C3〜C24−シクロアルキル、特にシクロプロピル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロオクチル又はシクロデシル;C4〜C24−アルキルシクロアルキル、特にメチルシクロヘキシル、ジメチルシクロヘキシル又はエチルシクロヘキシル;C6〜C10−アリール、特にフェニル;又はC7〜C18−アリールアルキル、特にメチルフェニル、ジメチルフェニル又はフェニルエチルである。特に有利に、R1はC1〜C24−アルキルであり、特にメチルを表す。
R2において、有機ポリオールは、有利に少なくとも2個のヒドロキシ基を有する飽和又は不飽和の、分枝又は非分枝の脂肪族炭化水素基を表し、これは場合により1個以上のO原子により中断されている。有利に、この炭化水素基は飽和である。基R2は、有利に100〜700、特に有利に130〜650、殊に約400の分子量を有する。
基R2は、例えば、不飽和ポリオールと、ケイ素に結合した水素原子を有するポリシロキサンとの反応によって、ポリシロキサン骨格中に導入される。飽和した基R2の製造のために適したポリオールの例は、トリメチロールプロパンモノアルキルエーテル、エトキシル化されたペンタエリトリトールアリルエーテル、プロポキシル化されたペンタエリトリトールアリルエーテル、トリイソプロパノールアミンアリルエーテル、エトキシル化されたアリルソルビトール及び1,3−アリルオキシプロパンジオールである。不飽和の基R2の製造のために適したポリオールの例は、2−ブチン−1,4−ジオールである。
R3は、有利に少なくとも50質量%、特に有利に少なくとも75質量%、殊に100質量%エチレンオキシド単位が重合により組み込まれているポリエーテル基を表す。有利に、R3は、1500までの、特に有利に100〜350の分子量を有する。
R4は、有利に、1つ又は複数の不飽和アルケン基及び/又はアルキン基で置換されているフェノール基を表す。この適当な例は、オイゲノール、ビニルフェノール、ビニルグアイアコール及び4−アリルフェノールである。
式Iの有利なポリシロキサンの場合に、R1基の数とR2基の数の商(R1/R2)は3〜19である。
更に、有利なポリシロキサンIにおいて、R3基、R4基及びR5基の数の和と、R2基の数の商[(R3+R4+R5)/R2]は、0〜2である。
有利な実施態様の場合に、成分Aは複数の相互に異なるポリシロキサンIを含有する。
特に有利な実施態様の場合には、次の一般式I.1:
基R*はそれぞれ相互に無関係に、基R1又はR3を表し、その際、R1及びR3はポリシロキサンIで定義されたものと同様であり;
a=2+c+2dであり;
c及びdはそれぞれ無関係に0〜2の数を表し、かつ
a+b+c+d=15〜50である]
のポリシロキサンで示される、前記に定義されたポリシロキサンI
及び/又は
一般式I.2:
R、w、x、y及びzはポリシロキサンIで定義されたと同様のものを表し、その際、R2は飽和ポリオールを表し、かつ
その際、R3基の数と、R2基の数の商(R3/R2)及びR4基の数とR2基の数の商(R4/R2)は0より大きい]
のポリシロキサンで示される、前記に定義されたポリシロキサンIを使用する。
この種のポリシロキサンの組み合わせは、例えば、US 6,093, 222から公知であり、この明細書に関して全ての範囲が引用により取り込まれる。
有利なポリシロキサンI.1において、R1基の数とR3基の数の商(R1/R3)は3〜19である。
有利なポリシロキサンI.2において、商(R3/R2)は0.25〜5である。
成分Bは、有利にアミンで部分的に又は完全に中和された脂肪酸である。
特に有利に、成分Bは式II
Rは、C7〜C23−アルキル又は1箇所又は数箇所が不飽和のC7〜C23アルケニルを表し、これらは場合により1つ又は複数のヒドロキシ基で置換されている;
AはC2〜C8−アルキレンを表し;
Zは、C1〜C8−アルキレン、C3〜C8−シクロアルキレン又はC6〜C12−アリーレン又はC7〜C20−アリールアルキレンを表し;
mは0〜5の数を表し;及び
x1、x2、x3及びx4はそれぞれ無関係に、0〜24の数を表し、その際、少なくとも1つのxは0を表さない]の少なくとも1種の脂肪酸塩である。
及び、場合により少なくとも1つの他の脂肪酸RCOOH[式中、Rは前記に定義したものと同様である]を有する。
この種の脂肪酸塩IIは、例えばWO01/38463に記載されており、この明細書に関して全ての範囲が引用により取り込まれる。
カルボキシラート−アニオンRCOO−もしくは脂肪酸RCOOH中に存在する長鎖基Rは、例えば分枝又は有利に線状のC7〜C23−、有利にC11〜C21−、特にC15〜C19−アルキル基を表し、この基は付加的にヒドロキシル基を有していてもよい。基礎となるカルボン酸の例は、オクタン酸、2−エチレンヘキサン酸、ノナン酸、デカン酸、ウンデカン酸、ドデカン酸(ラウリン酸)、トリデカン酸、イソ−トリデカン酸、テトラデカン酸(ミリスチン酸)、ヘキサデカン酸(パルミチン酸)、オクタデカン酸(ステアリン酸)及びエイコサン酸である。前記の酸は天然又は合成の原料であることができる。前記の酸の混合物も、カルボキシラート−アニオンの基礎となることができる。
カルボキシラート−アニオンRCOO−もしくは脂肪酸RCOOH中に存在する長鎖基Rは、しかしながら、有利に1箇所又は数箇所が不飽和のC7〜C23−基、殊に1箇所又は数箇所が不飽和のC11〜C21−、特にC15〜C19−アルケニル基を表し、この基は付加的にヒドロキシル基を有していてもよい。この不飽和の基は、有利に線状である。1箇所が不飽和の脂肪酸は、例えばパルミトレイン酸、オレイン酸及びエルカ酸である。数箇所が不飽和のアルケニル基の場合には、有利に2個又は3個の二重結合を含有する。基礎となるカルボン酸の例は、エライジン酸、リシノール酸、リノール酸及びリノレン酸である。特に良好な結果は、オレイン酸により達成される。このような不飽和カルボン酸の相互の混合物及び前記した飽和カルボン酸との混合物もカルボキシラート−アニオンの基礎となることができる。この種の混合物は、例えばタル油、タル油脂肪酸及びナタネ油脂肪酸である。挙げられた不飽和カルボン酸及び挙げられた混合物は、一般に天然原料である。
式IIの化合物中のアルキレン基Aは、有利に相応するアルキレンオキシド、例えばエチレンオキシド、1,2−プロピレンオキシド、1,2−ブチレンオキシド及びシス−又はトランス−2,3−ブチレンオキシドから誘導される。しかしながら、前記基は1,3−プロピレン、1,4−ブチレン、1,6−ヘキシレン又は1,8−オクチレンであることもできる。Aは、同様に多様な前記の基からなる混合物であることができる。特に有利に、Aは、エチレン基、1,2−プロピレン基又は1,2−ブチレン基である。
置換基Zは、特にC1〜C4−アルキレン基、例えばメチレン、1,2−プロピレン、1,2−ブチレン、1,3−ブチレン又は2,3−ブチレン、C5〜C6−シクロアルキレン基、例えば1,3−シクロペンチリデン又は1,3−又は1,4−シクロヘキシリデン又はC6〜C8−アリーレン−又は−アリールアルキレン基、例えば1,3−又は1,4−フェニレン、2−メチル−1,4−フェニレン又は1,3−又は1,4−ビスメチレンフェニレンを表す。
置換基Zは、しかしながら、有利に式−(CH2)n−のポリメチレン基(n=2〜8、殊にn=2〜6)、つまり、殊に、1,2−エチレン、1,3−プロピレン、1,4−ブチレン、1,5−ペンチレン及び1,6−ヘキシレン、その他に同様に1,7−ヘプチレン及び1,8−オクチレンを表す。
変数mが0を表す場合に、一般に、全ての変数x1、x2及びx3の合計(Σ)に依存して、混合物はモノアルカノールアミン、ジアルカノールアミン及び/又はトリアルカノールアミンからなる混合物又は純粋なトリアルカノールアミンが、カチオン性成分として本発明により使用される脂肪酸塩の基礎となる。このようなアルカノールアミンの例は、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、モノイソプロパノールアミン、ジイソプロパノールアミン、トリイソプロパノールアミン並びにこれに属する混合物である。これらの基の中で、トリエタノールアミンのオレイン酸塩[(x1+x2+x3)=3;A=エチレン]が特に重要である。
この変数mは、しかしながら、有利に数1又は2を表す。m=1について、完全に及び/又は部分的にアルコキシル化されたアルキレンジアミン、例えば1,2−エチレンジアミン、1,3−プロピレンジアミン、又は1,4−ブチレンジアミンが基礎となる。m=2について、大抵は完全に及び/又は部分的にアルコキシル化されたジアルキレントリアミン、例えばジ−(1,2−エチレン)−トリアミン、ジ−(1,3−プロピレン)−トリアミン又はジ(1,4−ブチレン)−トリアミンが基礎となる。このグループの中で、N,N,N′,N′−テトラキス−(2′−ヒドロキシエチル)−1,2−エチレンジアミン(Σx=4)及びN,N,N′、N′−テトラキス−(2′−ヒドロキシプロピル)−1,2−エチレンジアミン(Σx=4)のビス−オレイン酸塩並びに4〜5molのエチレンオキシド又は1,2−プロピレンオキシドと反応したジ−(1,2−エチレン)−トリアミンのトリス−オレイン酸塩が特に重要である。
しかしながら、前記のアルキレンジアミン及びジアルキレントリアミンのより高級な同族体、例えばトリエチレンテトラミン(m=3)、テトラエチレンペンタミン(m=4)又はペンタエチレンヘキサミン(m=5)も本発明により使用される脂肪酸塩のためのアミン成分として基礎となることができる。
有利な実施態様の場合に、アミン分子当たり導入されたアルキレンオキシド単位(OA)の数x、つまりx1、x2、x3及びx4の和(Σx)は、基礎となるアミン中のN−H−結合の数に依存し、かつN−H−結合の数に相当することができる(Σx=m+3)。しかしながら、程度に差はあるがOA単位も組み込むこともできる。化学量論的に過剰の組込の場合には、N−H−結合当たり3倍[(m+3)の300%]のアルコキシル化が、生じる脂肪酸塩の特性の観点で有利な上限である。化学量論的に過少の組込の場合には、統計的平均の50%のアルコキシル化[(m+3)の50%]が、相応する有利な下限であり、この場合に、大抵は、多様な高いアルコキシル化度を有する種類からなる混合物が存在する。
特に有利な実施態様の場合には、全ての変数xの和(Σ)は(m+3)の75%〜125%の値を有する。
一般式IIの脂肪酸塩は、通常では通常の方法による基礎となるアミンのアルコキシル化及び式RCOOHの脂肪酸を用いた引き続く中和によって簡単に製造される。
C2〜C4−アルキレンオキシドを使用する場合に、このアルコキシル化は、最初のアルキレンオキシド単位を少量の水の存在で(大抵は使用したアミンの量に対して0.5〜5質量%)N−H結合中に導入するために、触媒なしで80〜140℃の温度で有利に実施され、更なるアルキレンオキシド単位を水の遮断下で塩基性触媒、例えばアルカリ金属水酸化物、例えば水酸化ナトリウム又は水酸化カリウムの存在で導入するために、100〜150℃の温度で実施される。
この中和は、一般にこうして得られたアルコキシル化されたアミンを相応する化学量論的量の又はわずかに過少の化学量論的量(つまり、理論値の90〜100%、特に95〜100%)の脂肪酸と一緒に30〜100℃、殊に40〜80℃の温度で、15分〜10時間、殊に30分〜5時間の期間加熱することにより行う。この中和反応は、生成物中にカルボン酸エステル−割合が生じないように実施するのが好ましい。多くの場合に、このアルコキシル化されたアミン並びに脂肪酸は液体として使用することができ、相応する脂肪酸塩への反応は特に簡単に行われる。アルコキシル化されたアミンと脂肪酸との混合の順序は重要ではなく、つまりアルコキシル化されたアミンを装入して、脂肪酸を添加することも、脂肪酸を装入して、アルコキシル化されたアミンを添加することもできる。
しかしながら、原則としてアルコキシル化されたアミンと脂肪酸とを個々の成分として添加濃縮物又は鉱油生成物に添加し、そこで塩形成を行うことも可能である。
本発明による添加物混合物のために使用可能な成分Bとして、更に、長鎖カルボン酸、そのエステル又はこの成分の少なくとも1種を含有する材料混合物が使用可能である。
本発明の範囲内で長鎖カルボン酸は、4〜50個の炭素原子、有利に8〜24個の炭素原子を有する飽和及び不飽和のモノカルボン酸又はポリカルボン酸を有する。このカルボン酸は二量化された形で存在する場合に、炭素数は相応して2倍である。本発明によるポリカルボン酸は、有利に2〜4個のカルボキシル基を有する。本発明による不飽和のカルボン酸は、1つ又は複数の、有利に1、2又は3個の、特に累積していない二重結合を有する。
飽和又は不飽和の長鎖モノカルボン酸の有利な例として、式IIの化合物について上記の定義との関連で記載された飽和又は不飽和のC8〜C24−モノカルボン酸が挙げられる。
適当なポリカルボン酸の例として、飽和又は不飽和のジカルボン酸、例えばオレイン酸の二量化された形態が挙げられる。
使用されたカルボン酸は天然又は合成の原料であることができる。これらは、純物質として又は、このカルボン酸の1種以上を、場合により他の物質と一緒に含有する物質混合物として使用することができる。限定のない例として、タル油−脂肪酸混合物を挙げることができる。これは、一般に飽和の、1箇所不飽和を有する及び数箇所不飽和を有するC18カルボン酸と変更可能な割合のけん化可能な樹脂との混合物を有する。適当な生成物は、例えばWO-A-98/04656記載されていて、この明細書は明確に引用により取り込まれる。
本発明により利用可能な長鎖カルボン酸エステルは、慣用の方法で、上記の長鎖カルボン酸と1価又は多価アルコールとの反応により得られる。
本発明によるエステル中に含まれるアルコールは、有利に直鎖又は分枝鎖のC1〜C20−アルカンから誘導され、1〜8個の、例えば、1〜4個のヒドロキシル基を有する。6〜20この炭素原子を有する環式アルコールも同様に使用可能である。
有利な非環式の1価又は多価のアルコールは、2〜12個の、例えば2〜5個の炭素原子を有し、直鎖又は分枝鎖であり、かつ1〜4個のヒドロキシル基を有する。限定のない例として、一価アルコール、例えばメタノール、エタノール、n−及びイソ−プロパノール、及び多価アルコール、例えばグリコール、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリトリトール、ソルビトール、マンニトール、イノシトール、グルコース及びフルクトースが挙げられる。本発明により使用可能なアルコールのこのヒドロカルビル基は、場合により1個又は数個のヘテロ原子、例えば酸素、硫黄、窒素又はリンを炭素鎖中に含有していてもよい。
多価アルコールを使用する場合に、これは、本発明によるエステルの形で、部分的に又は完全にエステル化された形で存在することができる。モノ−及びジエステルエステルはこの場合に有利である。
利用可能なエステルの限定のない例として、上記の飽和又は不飽和モノカルボン酸のメチルエステルが挙げられ、並びに天然由来の脂肪酸又は脂肪酸混合物の相応するエステル化生成物も挙げられる。特に、モノエステル又はジエステル、例えばグリセリンモノオレアート、グリセリンジオレアート及びグリセリンモノステアラートを挙げることができる。
本発明による添加物混合物中に、成分A及び成分Bは、有利に1:200〜1:10、特に有利に1:100〜1:10、殊に1:50〜1:10の質量割合で使用される。
本発明の他の対象は、燃料組成物に添加するための、殊に燃料組成物の消泡性能を改善するための、本発明による添加物混合物の使用である。
適当な燃料は、ガソリン、中間留分、例えばディーゼル燃料、燃料油又は灯油であり、その際、ディーゼル燃料が有利である。
ディーゼル燃料は、例えば石油ラフィネートであり、これは通常100〜400℃の沸点範囲を有する。これは、大抵は、360℃まで又はそれ以上の95%点を有する留出物である。これは、いわゆる「超低硫黄ディーゼル(Ultra Low Sulphur Diesel)」又は「シティディーゼル(City Diesel)」であることができ、例えば最大で345℃の95%点及び最大で0.005質量%の硫黄含有量により、又は例えば285℃の95%点及び最大で0.001質量%の硫黄含有量により特徴付けられる。精製により得られたディーゼル燃料の他に、石炭ガス化又はガス液化(GTL燃料)により得られるような燃料も適している。前記のディーゼル燃料と再生燃料との混合物、例えばバイオディーゼルも適している。
特に有利に、本発明による添加物混合物は、低い硫黄含有量を有する、つまり硫黄0.05質量%より低い、有利に0.02質量%より低い、殊に0.005質量%より低い、更に特に0.001質量%より低い硫黄含有量を有するディーゼル燃料の添加のために使用される。
更に、本発明の対象は、主要量の炭化水素燃料と、作用量の本発明による添加物混合物と、場合により少なくとも1種の他の添加物を有する燃料組成物である。適当な燃料に関して前記したことが通用する。
本発明による添加物混合物は、燃料中に、添加された燃料の全体量に対して、有利に0〜1000質量ppm、特に有利に20〜300質量ppm、殊に50〜150質量ppmの量で存在する。
本発明の他の対象は、本発明による添加物混合物、少なくとも1種の希釈剤並びに場合により少なくとも1種の他の添加物を含有する添加物濃縮物である。
適当な希釈剤は、例えば石油加工の際に生じた留分、例えば灯油、ナフサ又はブライトストックである。更に、芳香族及び脂肪族炭化水素及びアルコキシアルカノールが適している。中間留分、特にディーゼル燃料の場合に有利に使用される希釈剤は、ナフサ、灯油、ディーゼル燃料、芳香族炭化水素、例えば溶剤重質ナフサ、Solvesso(R)又はShellsol(R)並びにこれらの溶剤及び希釈剤の混合物である。
本発明による添加物混合物は、この場合に、濃縮物中に、この濃縮物の全質量に対して0.1〜80質量%、特に有利に0.1〜60質量%、特に15〜50質量%の濃度で存在する。
本発明による燃料もしくは濃縮物中に、本発明による添加物混合物の他に、特にディーゼル燃料のために含まれることができる適当な添加物は、洗浄剤、腐食防止剤、脱曇剤(Dehazer)、解乳化剤、他の常用の消泡剤(Antifoam)、酸化防止剤、金属不活性化剤、多機能性安定剤、セタン価改善剤、燃焼改善剤、着色剤、マーカー、溶解助剤、帯電防止剤、潤滑性改善剤、冷間特性を改善する添加物、例えば流動改善剤(MDFI)、パラフィン分散剤(WASA)及び最後の2つに挙げられた添加物の組み合わせ(WAFI)を有する。適当な添加物は、例えばUllmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry (1990) Vol. A 16, p. 719 ff.に記載されたものであり、この文献は明確に引用により取り込まれる。
通常の消泡剤には、冒頭に記載されたポリシロキサン、アシル化されたポリアミン及びこれらと異なるN−アシル化合物、例えばポリアルケニルコハク酸アミドとの混合物が属する。
本発明による添加物混合物中の成分A及びBの相乗作用を示す組み合わせは、添加された燃料の消泡性能を、先行技術の添加物と比較して明らかに改善する。
次の実施例は本発明を説明するが、それにより本発明は制限されない。
実施例
次に記載する試験を、次の燃料を用いて実施した。
次に記載する試験を、次の燃料を用いて実施した。
− DIN EN 590による、硫黄含有量48ppmのディーゼル燃料:Diesel I
− DIN EN 590による、硫黄含有量15ppmのディーゼル燃料(ULSD):Diesel II
− DIN EN 590による、硫黄含有量4ppmのディーゼル燃料(MK1):Diesel III
− Diesel I 95%中のバイオディーゼル5%からなるブレンド:Blend I
− Diesel I 91%(安定剤パッケージ1%)中のエタノール8%からなるブレンド:Blend II
− ガス液化燃料:GTL
Diesel I 80%中のGTL20%からなるブレンド:Blend III
潤滑性改善剤として、次の生成物を使用した:
Lubricity I : 実施例1により製造された生成物
Lubricity II : BASF AGの商品名Kerocom LA 99で販売されているタル油脂肪酸混合物
Lubricity III : 主成分としてグリセリンモノオレアートを有する脂肪酸エステル混合物。
− DIN EN 590による、硫黄含有量15ppmのディーゼル燃料(ULSD):Diesel II
− DIN EN 590による、硫黄含有量4ppmのディーゼル燃料(MK1):Diesel III
− Diesel I 95%中のバイオディーゼル5%からなるブレンド:Blend I
− Diesel I 91%(安定剤パッケージ1%)中のエタノール8%からなるブレンド:Blend II
− ガス液化燃料:GTL
Diesel I 80%中のGTL20%からなるブレンド:Blend III
潤滑性改善剤として、次の生成物を使用した:
Lubricity I : 実施例1により製造された生成物
Lubricity II : BASF AGの商品名Kerocom LA 99で販売されているタル油脂肪酸混合物
Lubricity III : 主成分としてグリセリンモノオレアートを有する脂肪酸エステル混合物。
消泡剤として、Antischaumの名称を有する市販のポリシロキサン誘導体を使用した。
実施例1: 潤滑性改善剤(Lubricity I)の合成
N,N,N′,N′−テトラキス−(2′−ヒドロキシプロピル)−1,2−エチレンジアミン(1,2−エチレンジアミン及びプロピレンオキシド4molから、使用したアミンの量に対して3質量%の水の存在で得られる)58.4g(0.2mol)を60〜80℃に温め、撹拌しながら2時間の間にオレイン酸110.4(0.4mol)を添加した。その際、pH値は7を下回らなかった。引き続きなお2時間撹拌した。この得られた生成物は、2.39mmol/gのN−力価(N-Titer)を有していた。
N,N,N′,N′−テトラキス−(2′−ヒドロキシプロピル)−1,2−エチレンジアミン(1,2−エチレンジアミン及びプロピレンオキシド4molから、使用したアミンの量に対して3質量%の水の存在で得られる)58.4g(0.2mol)を60〜80℃に温め、撹拌しながら2時間の間にオレイン酸110.4(0.4mol)を添加した。その際、pH値は7を下回らなかった。引き続きなお2時間撹拌した。この得られた生成物は、2.39mmol/gのN−力価(N-Titer)を有していた。
実施例2: 消泡性能を測定するための試験
消泡性能の測定は、NF M 07−075の規格によるBNPe−試験により実施した。
消泡性能の測定は、NF M 07−075の規格によるBNPe−試験により実施した。
添加された燃料もしくはブレンドは、それぞれAntichaum 5mg/kg及び潤滑性改善剤Lubricity I〜III 120mg/kgからの上記の組み合わせの添加により得られた。次の表中に、それぞれ、乾燥された燃料中での気泡体積及び気泡分解時間について測定された値を記載した。
潤滑性改善剤単独は、気泡作用に関する有利な影響はなかった。
AntichaumとLubricity I、II及びIIIからなる本発明による組み合わせは、Antichaum単独の作用と比較して、明らかに改善された消泡性能を示し、同時に潤滑性改善作用を示した。特に、優れた結果が、タイプLubricity Iの潤滑性改善剤の使用の際に達成された。
Claims (13)
- i) 成分Aとして少なくとも1種のポリシロキサン−消泡剤及び
ii) 成分Bとして少なくとも1種の部分的に又は完全に中和された脂肪酸、長鎖カルボン酸、このようなカルボン酸のエステル又は前記の化合物の少なくとも1種を有する混合物を含有する、添加物混合物。 - 成分Aとして、一般式I
基Rは、それぞれ相互に無関係に、基R1、R2、R3、R4又はR5を表し、その際
R1は芳香族又は飽和脂肪族炭化水素基を表し、
R2は有機ポリオールを表し、
R3はポリエーテル基を表し、
R4はフェノール基を表し、
R5はR2を表し、その際、しかしながらヒドロキシ基は全部又は部分的に、ジエステル、ジエーテル、アセタール及び/又はケタールに変換されている、
w=2+y+2z、
y及びzはそれぞれ無関係に0〜2の数を表し、その際、y及びzの合計は0〜2の数に相当し、かつ
w+x+y+z=20〜60である]の少なくとも1種のポリシロキサンを含有する、請求項1記載の添加物混合物。 - 成分Aにおいて、
R1は、C1〜C24−アルキル、C3〜C24−シクロアルキル、C4〜C24−アルキルシクロアルキル、C6〜C10−アリール又はC7〜C18−アリールアルキルを表し、
R2は、飽和又は不飽和の、分枝又は非分枝の脂肪族炭化水素基を表し、前記基は少なくとも2個のヒドロキシ基により置換されていて、かつ場合により1個又は数個のO原子により中断されていて、
R3は、ポリエーテル基を表し、前記基は少なくとも50質量%エチレンオキシド単位を重合により組み込んで含有し、1500までの分子量を有し、
R1基の数とR2基の数との商(R1/R2)は3〜19であり、かつR3基、R4基及びR5基の数の和とR2基の数との商[(R3+R4+R5)/R2]は0〜2である、請求項2記載の添加物混合物。 - 成分Bは、少なくとも1種のアミンで中和された、少なくとも1種の脂肪酸を有する、請求項1から3までのいずれか1項記載の添加物混合物。
- 成分Bは、一般式II
Rは、C7〜C23−アルキル又は1箇所又は数箇所不飽和のC7〜C23アルケニルを表し、これらは場合により1つ又は複数のヒドロキシ基で置換されている;
AはC2〜C8−アルキレンを表し;
Zは、C1〜C8−アルキレン、C3〜C8−シクロアルキレン又はC6〜C12−アリーレン又はC7〜C20−アリールアルキレンを表し;
mは0〜5の数を表し;及び
x1、x2、x3及びx4はそれぞれ無関係に0〜24の数を表す]の少なくとも1種の脂肪酸塩、及び、場合により少なくとも1つの他の脂肪酸RCOOH[式中、Rは前記に定義したものと同様である]を有する、請求項4記載の添加物混合物。 - 成分Bは、少なくとも1種の、4〜50個の炭素原子を有する飽和又は不飽和のモノカルボン酸又はポリカルボン酸又は少なくとも1種の、このようなカルボン酸と、1〜20個の炭素原子及び1〜8個のヒドロキシル基を有する一価又は多価のアルコールとのエステルを有する、請求項1から3までのいずれか1項記載の添加物混合物。
- 成分Aと成分Bとが、1:200〜1:10の質量比で存在する、請求項1から6までのいずれか1項記載の添加物混合物。
- 燃料組成物に添加するための、請求項1から7までのいずれか1項記載の添加物混合物の使用。
- 燃料組成物の消泡性能を改善するための、請求項8記載の使用。
- 主要量の炭化水素燃料と、作用量の、請求項1から7までのいずれか1項記載の添加物混合物、及び場合により少なくとも1種の他の添加物を含有する、燃料組成物。
- 燃料が、ディーゼル燃料、燃料油又は灯油である、請求項10記載の燃料組成物又は請求項8又は9記載の使用。
- ディーゼル燃料が、精製、石炭ガス化又はガス液化により得られる燃料であるか又はこれらの燃料と再生燃料との混合物である、請求項11記載の燃料組成物又は使用。
- 請求項1から7までのいずれか1項記載の添加物混合物、及び少なくとも1種の希釈剤並びに場合により少なくとも1種の他の添加物を含有する、添加物濃縮物。
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A761 | Written withdrawal of application |
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