JP2006324275A - Manufacturing method of electric double layer capacitor - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は電気二重層キャパシタの製造方法に関する。 The present invention relates to a method for manufacturing an electric double layer capacitor.
電気二重層キャパシタは、近年、より小型化、薄型化、軽量化が求められている。 In recent years, electric double layer capacitors are required to be smaller, thinner and lighter.
小型化、薄型化及び軽量化の要求に応える電気二重層キャパシタとしては、ラミネートフィルム等の外装体を用いた積層型の電気二重層キャパシタが知られている。このような積層型の電気二重層キャパシタは、巻回型の電気二重層キャパシタと比較して、薄型化が容易に可能であるとともに、外装体として金属缶を使う必要がないため、低コスト、軽量化にも貢献できるという利点がある。 As an electric double layer capacitor that meets the demands for miniaturization, thickness reduction, and weight reduction, a multilayer electric double layer capacitor using an outer package such as a laminate film is known. Such a multilayer electric double layer capacitor can be easily reduced in thickness as compared with a wound electric double layer capacitor, and it is not necessary to use a metal can as an exterior body. There is an advantage that it can contribute to weight reduction.
電気二重層キャパシタは、化学反応を伴わず、イオンの吸脱着により充放電を行うため、電解液の劣化が少なく非常に長寿命である。また、イオンの移動による物理的な吸脱着は化学反応よりも進行が速く、更に、電気二重層キャパシタの内部抵抗は電池に比べて低いため、電気二重層キャパシタは、瞬間的な充電や大電流の放電が可能となっている。 An electric double layer capacitor is charged and discharged by adsorption and desorption of ions without a chemical reaction, and therefore has a very long life with little deterioration of the electrolyte. In addition, physical adsorption / desorption due to the movement of ions proceeds faster than chemical reactions, and the internal resistance of electric double layer capacitors is lower than that of batteries. Can be discharged.
現在、電気二重層キャパシタは、携帯機器電源のバックアップ用電源、プリンター、リモコン、メモリーカード及びゲーム機等のメモリーや時計機能のバックアップ用電源、瞬時電圧低下補償装置などに用いられるとともに、ハイブリッド車用の補助電源やコジェネレーション等の用途においても期待が持たれている。 Currently, electric double layer capacitors are used for backup power sources for portable devices, printers, remote controllers, memory cards and game machines, backup power sources for clock functions, instantaneous voltage drop compensators, etc., and for hybrid vehicles Expectation is also expected in applications such as auxiliary power and cogeneration.
積層型の電気二重層キャパシタの製造方法としては、分極性電極とセパレータとを積層して積層体を形成し、この積層体を、電解液を含浸させた状態でアルミラミネートや樹脂ケース等の外装体に収容し、外装体の開口部を封止する方法が用いられている。 As a method of manufacturing a multilayer electric double layer capacitor, a laminate is formed by laminating a polarizable electrode and a separator, and this laminate is packaged in an exterior such as an aluminum laminate or a resin case in an impregnated state with an electrolytic solution. A method of accommodating the body and sealing the opening of the exterior body is used.
電気二重層キャパシタにおいて、上記積層体は、電極活物質を含有する活物質含有層を集電箔上に形成してなる電極をシート状の小片に打ち抜いて電極シートとし、この電極シートを積層することによって形成されるのが一般的である。 In the electric double layer capacitor, the laminated body is formed by punching an electrode formed by forming an active material-containing layer containing an electrode active material on a current collector foil into a sheet-like piece, and laminating the electrode sheet. It is generally formed by this.
また、電極シートを積層して積層体を形成する方法としては、例えば、電極シートにおける集電箔の一縁部に活物質含有層を積層していない露出部(リード部)を形成し、隣り合う電極シートにおけるリード部が相互に反対方向を向き、且つ、リード部の少なくとも一部が他の電極シートと重ならないように、複数の電極シートを互い違いに積層する方法が知られている(例えば、特許文献1参照)。これにより、リード部の形成が容易になるとともに、リード部の抵抗損失を少なくすることが可能となっている。なお、かかる構成の積層体においては、積層体の一方向及びその反対方向にそれぞれ形成された集電箔のリード部同士を導通させてアノード及びカソードを構成する必要がある。このとき、積層枚数が数十枚あり、厚みの大きな積層体を作製する場合には、薄型の積層体のように外部端子に電気的に接続するためのタブ同士を直接溶接することが困難であるため、同方向に形成されたリード部同士の間に導電性のスペーサを配置し、最終的にリード部及びスペーサの積層部を溶接やリベット等で結束して積層体が形成される。
上記構成の積層体を有する上記特許文献1に記載された電気化学素子を作製する場合、積層体の積層枚数が少ないと作製にそれほど時間はかからないが、積層枚数が数十枚又は百枚以上といった厚みの大きな積層体を作製する場合には、電極シートを積層する度に導電性のスペーサを積層する必要があるため、積層体の製造に非常に時間がかかり、生産効率が悪いという問題を有している。 When producing the electrochemical device described in Patent Document 1 having a laminate having the above-described configuration, the production does not take much time if the number of laminates is small, but the number of laminates is several tens or hundreds or more. In the case of producing a laminated body having a large thickness, it is necessary to laminate conductive spacers every time an electrode sheet is laminated. Therefore, it takes a very long time to produce the laminated body, resulting in poor production efficiency. is doing.
また、リード部とスペーサとを単に重ねただけの面接触では電気的導通が必ずしも十分なものではない。更に、積層後に積層体の端部に外部出力端子を溶接する際に、スペーサには十分な厚みがあるので外部出力端子との溶接が可能であるものの、電極シートのリード部は厚みが非常に薄い(例えば、20μm程度)ため、外部出力端子との溶接が不十分となりやすい。その結果、リード部と外部出力端子との電気的接続が不十分となり、内部抵抗の上昇を引き起こすこととなる。また、集電箔としてはアルミニウム箔等の金属箔が用いられるが、金属箔の表面が酸化して被膜が形成されやすく、この被膜の形成により、リード部とスペーサとの電気的接続がより不十分となって、内部抵抗の上昇を招きやすくなる。 In addition, the electrical contact is not always sufficient in the surface contact where the lead portion and the spacer are simply overlapped. Furthermore, when the external output terminal is welded to the end of the laminate after lamination, the spacer has a sufficient thickness so that it can be welded to the external output terminal, but the lead portion of the electrode sheet is very thick. Since it is thin (for example, about 20 μm), welding with an external output terminal tends to be insufficient. As a result, the electrical connection between the lead portion and the external output terminal becomes insufficient, causing an increase in internal resistance. In addition, a metal foil such as an aluminum foil is used as the current collector foil. However, the surface of the metal foil is easily oxidized to form a film, and the formation of this film makes the electrical connection between the lead portion and the spacer more difficult. This is sufficient to increase the internal resistance.
本発明は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、複数の電極シートを積層してなる積層体を備える電気二重層キャパシタの製造方法であって、内部抵抗が十分に低減された電気二重層キャパシタを効率的に製造することが可能な電気二重層キャパシタの製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above-described problems of the prior art, and is a method for manufacturing an electric double layer capacitor including a laminate formed by laminating a plurality of electrode sheets, and the internal resistance is sufficiently reduced. Another object of the present invention is to provide a method for manufacturing an electric double layer capacitor capable of efficiently manufacturing the electric double layer capacitor.
上記目的を達成するために、本発明は、表面に凹凸が形成されたアンビル上に、導電性スペーサと、アルミニウムを含む金属からなる集電箔の両表面上に該集電箔の一縁部が露出してリード部を構成するように活物質含有層が形成されてなる電極シートとを、前記導電性スペーサと前記リード部とが重なるように積層し、前記導電性スペーサと前記リード部とを、表面に凹凸が形成された超音波ホーンで加圧しながら超音波を印加して接合し、スペーサ付き電極シートを得る超音波接合工程と、前記スペーサ付き電極シートとセパレータとを交互に配置するとともに、隣り合う前記スペーサ付き電極シートにおける前記導電性スペーサと前記リード部との積層部同士が相互に反対方向を向き、且つ、前記積層部が隣り合う前記スペーサ付き電極シートと重ならないように互い違いに配置して複数の前記スペーサ付き電極シートを積層し、積層体を得る積層工程と、前記積層部を加圧する加圧工程と、を含むことを特徴とする電気二重層キャパシタの製造方法を提供する。 In order to achieve the above object, the present invention provides an edge of the current collector foil on both surfaces of a current collector foil made of a metal containing aluminum and a conductive spacer on an anvil having an uneven surface. And an electrode sheet on which an active material-containing layer is formed so as to form a lead portion, and the conductive spacer and the lead portion are stacked so that the conductive spacer and the lead portion overlap. Are bonded by applying ultrasonic waves while applying pressure with an ultrasonic horn having irregularities formed on the surface, and an electrode sheet with spacers and the electrode sheets with spacers and separators are alternately arranged. In addition, the stacked portions of the conductive spacer and the lead portion in the adjacent electrode sheets with the spacers face in opposite directions, and the stacked portions with the adjacent stacked portions are adjacent to each other. A plurality of electrode sheets with spacers arranged in a staggered manner so as not to overlap with the sheet, and a lamination step for obtaining a laminate, and a pressurizing step for pressurizing the lamination portion. A method for manufacturing a multilayer capacitor is provided.
かかる製造方法においては、まず、積層前の1枚の電極シートのリード部(活物質含有層が形成されていない露出部)に、1枚の電子伝導性を有する導電性スペーサ(導電性シム)を超音波接合しておくことにより、電極シートにおけるリード部と導電性スペーサとの十分な電気的接続を得ることが可能となっている。また、リード部と導電性スペーサとを超音波接合しておくことにより、電極シートの積層時における部品点数を減らし、且つ、積層時間を短縮することができる。更に、集電箔表面に酸化被膜が形成されていた場合に、超音波接合によりこの酸化皮膜を除去することができ、リード部と導電性スペーサとの電気的接続をより十分なものにすることが可能となる。 In such a manufacturing method, first, a conductive spacer (conductive shim) having one electron conductivity is formed on a lead portion (exposed portion where no active material-containing layer is formed) of one electrode sheet before lamination. By ultrasonic bonding, it is possible to obtain sufficient electrical connection between the lead portion of the electrode sheet and the conductive spacer. Further, by ultrasonically bonding the lead portion and the conductive spacer, the number of parts when the electrode sheets are stacked can be reduced, and the stacking time can be shortened. Furthermore, when an oxide film is formed on the surface of the current collector foil, the oxide film can be removed by ultrasonic bonding, and the electrical connection between the lead portion and the conductive spacer is made more satisfactory. Is possible.
ここで、電極シートと導電性スペーサとを超音波接合する場合、以下の問題が生じることを本発明者らは見出している。すなわち、導電性スペーサは、表面に凹凸(4角錐状の小さな無数の突起)を有するアンビルに食い込むことで固定され、また、超音波の電極シートへの伝達には、アンビルと同様に表面に凹凸(4角錐状の小さな無数の突起)を有する超音波ホーンに電極シートのリード部が食い込んでグリップされ、超音波ホーンが所定の方向に高速で振動することでリード部と導電性スペーサとが固相結合される。このとき、リード部を構成する集電箔の超音波ホーン側の表面と、導電性スペーサのアンビル側の表面には、それぞれアンビルとホーンの表面にある4角錐状の突起が食い込むため、その外周部が盛り上がって突起が形成される。そして、この状態の電極シートを積層して積層体を形成した場合、突起の高さが累積され、積層体の両縁部(一方のリード部側とそれと反対方向のリード部側)の厚みが中央部(集電箔と活物質含有層との積層部分)の厚みよりも厚くなり、積層体全体としての厚みが不均一となって電気二重層キャパシタの品質及び組み立て性に大きな影響を与えることとなることを本発明者らは見出した。更に、このように両縁部の厚みが厚くなった積層体を収容可能な比較的大きなサイズの外装体を用いて電気二重層キャパシタを作製しようとした場合、電解質溶液を積層体に含浸させると、電極シートの活物質含有層が形成されている中央部が膨張(活物質含有層及びセパレータが膨張)し、活物質含有層と集電箔との接触が不十分となって内部抵抗の上昇を引き起こすことを本発明者らは見出した。 Here, the present inventors have found that the following problems arise when the electrode sheet and the conductive spacer are ultrasonically bonded. That is, the conductive spacer is fixed by biting into an anvil having irregularities (small quadrangular pyramidal projections on the surface) on the surface, and for transmitting ultrasonic waves to the electrode sheet, irregularities are formed on the surface like the anvil. The lead portion of the electrode sheet bites into and grips an ultrasonic horn having (a small number of small quadrangular pyramidal projections), and the ultrasonic horn vibrates at a high speed in a predetermined direction, thereby fixing the lead portion and the conductive spacer. Phase combined. At this time, the pyramid-shaped protrusions on the surface of the anvil and the horn bite into the surface on the ultrasonic horn side of the current collector foil constituting the lead portion and the surface on the anvil side of the conductive spacer, respectively. The part rises and a projection is formed. And when the laminated body is formed by laminating the electrode sheets in this state, the heights of the protrusions are accumulated, and the thicknesses of both edge portions (one lead portion side and the opposite lead portion side) of the laminated body are Thicker than the thickness of the central part (lamination part of the current collector foil and the active material containing layer), and the thickness of the entire laminated body becomes non-uniform, greatly affecting the quality and ease of assembly of the electric double layer capacitor. The present inventors have found that Furthermore, when an electric double layer capacitor is to be manufactured using a relatively large-sized exterior body capable of accommodating a laminate having both thickened edges, the electrolyte solution is impregnated with the laminate. The central portion of the electrode sheet where the active material-containing layer is formed expands (the active material-containing layer and the separator expand), resulting in insufficient internal contact and an increase in internal resistance. The present inventors have found that this is caused.
これに対し、本発明の製造方法においては、集電箔としてアルミニウムを含む金属からなる金属箔を用いるとともに、スペーサ付き電極シートを積層してなる積層体のリード部と導電性スペーサとの積層部を最後に加圧することにより、超音波接合工程において導電性スペーサ表面に生じた突起を、該導電性スペーサが接する集電箔のリード部に食い込ませることができ、且つ、リード部表面に生じた突起を押しつぶすことができ、積層体の積層部の厚みを中央部の厚みと同じ厚みにすることが可能となり、均一な厚みの積層体を得ることが可能となる。 On the other hand, in the manufacturing method of the present invention, a metal foil made of a metal containing aluminum is used as a current collecting foil, and a laminated portion of a lead portion of a laminate formed by laminating electrode sheets with spacers and a conductive spacer. Is applied to the lead portion of the current collector foil that is in contact with the conductive spacer, and is generated on the surface of the lead portion. The protrusions can be crushed, the thickness of the laminated portion of the laminate can be made the same as the thickness of the central portion, and a laminate having a uniform thickness can be obtained.
そして、上記超音波接合工程、積層工程及び加圧工程を経て積層体を製造することにより、内部抵抗が十分に低減された電気二重層キャパシタを得ることができる。また、導電性スペーサと電極シートとが一体となっていることにより、電気二重層キャパシタの効率的な製造が可能となり、製造時間の短縮を図ることができる。また、積層体の両縁部の厚みを小さくして、積層体全体の厚みを均一にすることにより、比較的小さいサイズの外装体を用いることができ、電気二重層キャパシタの小型化を実現しつつ、積層体に電解質溶液を含浸させた際の活物質含有層及びセパレータの膨張を十分に抑制することが可能となり、内部抵抗の増大を十分に防ぐことができる。 And an electrical double layer capacitor in which internal resistance was fully reduced can be obtained by manufacturing a layered product through the above-mentioned ultrasonic bonding process, lamination process, and pressurization process. Further, since the conductive spacer and the electrode sheet are integrated, the electric double layer capacitor can be efficiently manufactured, and the manufacturing time can be shortened. In addition, by reducing the thickness of both edges of the multilayer body and making the thickness of the entire multilayer body uniform, it is possible to use a relatively small-sized exterior body and realize a reduction in the size of the electric double layer capacitor. On the other hand, expansion of the active material-containing layer and the separator when the laminate is impregnated with the electrolyte solution can be sufficiently suppressed, and an increase in internal resistance can be sufficiently prevented.
また、上記超音波接合工程において、前記導電性スペーサ及び前記リード部の位置を位置決めピンを用いて位置決めし、前記超音波ホーンにより前記導電性スペーサと前記リード部とを加圧する際に、前記超音波ホーンが前記位置決めピンと接触しないように前記位置決めピンを退避させることが好ましい。 In the ultrasonic bonding step, the positions of the conductive spacer and the lead portion are positioned using a positioning pin, and when the conductive spacer and the lead portion are pressed by the ultrasonic horn, It is preferable to retract the positioning pin so that the sonic horn does not contact the positioning pin.
位置決めピンを用いて位置決めを行うことにより、電極シートにおけるリード部と導電性スペーサとの位置ズレを抑制し、均一なスペーサ付き電極シートを形成することができる。また、電極の集電においては、リード部と導電性スペーサとの接合面積を最大にして接触抵抗を最小限にすることが電気二重層キャパシタの製品特性上優位となる。このとき、上記位置決めピンを用いた場合には、通常、位置決めピンを避けるように超音波ホーンを当てて超音波接合を行うことになるため、導電性スペーサのリード部と接する表面全面をリード部と超音波接合することは困難である。これに対し、上記のように、位置決めピンを超音波ホーンと接触しないように退避させることにより、接合の直前まで位置決めピンによりリード部と導電性スペーサとの位置を固定した状態としつつ、超音波ホーンによる加圧及び超音波接合時には位置決めピンを退避させることができ、こうすることで、導電性スペーサのリード部と接する表面全面をリード部と超音波接合することが可能となり、接合面積を最大限に確保することが可能となる。その結果、内部抵抗がより十分に低減された電気二重層キャパシタを得ることが可能となる。また、位置決めピンを超音波ホーンが接触する前に退避させることにより、位置決めピンの先端部の破損を防ぐことができ、超音波接合工程を長期間にわたって安定して行うことが可能となる。 By positioning using the positioning pins, it is possible to suppress a positional shift between the lead portion and the conductive spacer in the electrode sheet, and to form a uniform electrode sheet with a spacer. In collecting the electrodes, it is advantageous in terms of product characteristics of the electric double layer capacitor to maximize the junction area between the lead portion and the conductive spacer and minimize the contact resistance. At this time, when the positioning pin is used, since ultrasonic bonding is usually performed by applying an ultrasonic horn so as to avoid the positioning pin, the entire surface in contact with the lead portion of the conductive spacer is the lead portion. And ultrasonic bonding is difficult. On the other hand, as described above, the positioning pin is retracted so as not to contact the ultrasonic horn, so that the position of the lead portion and the conductive spacer is fixed by the positioning pin until just before joining, while the ultrasonic wave is fixed. The positioning pin can be retracted during pressurization and ultrasonic bonding with a horn, which makes it possible to ultrasonically bond the entire surface of the conductive spacer in contact with the lead to the lead, thereby maximizing the bonding area. It is possible to secure it to the limit. As a result, it is possible to obtain an electric double layer capacitor having a sufficiently reduced internal resistance. Further, by retracting the positioning pin before contacting the ultrasonic horn, it is possible to prevent damage to the tip end portion of the positioning pin, and it is possible to perform the ultrasonic bonding process stably over a long period of time.
更に、上記加圧工程において、前記積層部を0.78〜1.09MPaの圧力で加圧することが好ましい。 Furthermore, in the said pressurization process, it is preferable to pressurize the said laminated part with the pressure of 0.78-1.09 MPa.
かかる加圧条件でリード部と導電性スペーサとの積層部を加圧することにより、導電性スペーサに形成された突起をより確実に集電箔に食い込ませることができ、積層体の厚み均一性をより十分なものとすることができる。これにより、内部抵抗がより十分に抑制された電気二重層キャパシタを効率的に製造することが可能となる。 By pressurizing the laminated portion of the lead portion and the conductive spacer under such a pressure condition, the protrusion formed on the conductive spacer can be more surely bite into the current collector foil, and the thickness uniformity of the laminate can be improved. It can be more sufficient. As a result, it is possible to efficiently manufacture an electric double layer capacitor in which the internal resistance is sufficiently suppressed.
本発明によれば、内部抵抗が十分に低減された電気二重層キャパシタを効率的に製造することが可能な電気二重層キャパシタを提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the electrical double layer capacitor which can manufacture efficiently the electrical double layer capacitor in which internal resistance was fully reduced can be provided.
以下、図面を参照しながら本発明の電気二重層キャパシタの製造方法の好適な一実施形態について詳細に説明する。なお、以下の説明では、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。 Hereinafter, a preferred embodiment of a method for producing an electric double layer capacitor of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In the following description, the same or corresponding parts are denoted by the same reference numerals, and redundant description is omitted.
図1は、本発明の電気二重層キャパシタの製造方法における超音波接合工程を行うための超音波接合装置の要部を模式的に示す側面図である。図1に示す超音波接合装置10は、電子伝導性を有する導電性スペーサ12と、アルミニウムを含む金属からなる集電箔14の両表面上に該集電箔14の一縁部が露出してリード部18を構成するように活物質含有層16が形成されてなる電極シート20とが、導電性スペーサ12とリード部18とが重なるように順次載置されるアンビル22、並びに、リード部18側からリード部18及び導電性スペーサ12の積層部を加圧しながら超音波を印加して接合を行う超音波ホーン24を備えている。
FIG. 1 is a side view schematically showing a main part of an ultrasonic bonding apparatus for performing an ultrasonic bonding process in the method for manufacturing an electric double layer capacitor of the present invention. In the
ここで、アンビル22は、例えば、ダイス鋼やハイス鋼からなるものであり、アンビル22の導電性スペーサ12と接する表面(載置面)には、凹凸(例えば、4角錐状の小さな無数の突起)が形成されている。また、超音波ホーン24のリード部18と接する表面(加圧面)には、アンビル22に形成されている凹凸とはサイズ及び間隔の異なる凹凸(例えば、4角錐状の小さな無数の突起)が形成されている。導電性スペーサ12とリード部18とを超音波接合する際には、これらアンビル22及び超音波ホーン24のそれぞれの表面に形成された凹凸が、リード部18及び導電性スペーサ12のそれぞれに食い込んでこれらをグリップするようになっている。これにより、超音波接合時に超音波ホーン24が所定の方向(通常、図1における左右方向)に高速で振動しても、リード部18と導電性スペーサ12とがずれることなく固相結合されることとなる。
Here, the
集電箔14は、アルミニウムを含む金属(例えば、アルミニウム、アルミニウム合金等)からなるものであり、アルミニウム箔であることが好ましい。集電箔14の厚みは特に制限されないが、例えば、15〜40μmであることが好ましい。
The
活物質含有層16は、集電箔14の両面に形成される。この活物質含有層16は、電極活物質、結着剤、及び、電子伝導性を有する導電助剤等を含んで構成される。電極活物質としては、例えば、粒状又は繊維状の賦活処理済みの活性炭等が挙げられる。また、結着剤としては、電極活物質や導電助剤を結着可能なものであれば特に制限されず、例えば、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、フッ素ゴム等が挙げられる。また、導電助剤としては、電子伝導性を有する粒子であれば特に制限されず、例えば、カーボンブラック、グラファイト等の炭素材料が挙げられる。
The active
集電箔14及び活物質含有層16からなる電極シート20は、例えば以下のようにして作製される。図2(a)〜(c)は、電極シート原反から電極シート20を形成する工程を説明するための説明図である。
The
まず、図2(a)に示すように、集電箔14の両面に活物質含有層16を形成してなる長尺の電極シート原反200を作製する。このとき、電極シート原反200の短手方向(長手方向に直交する方向)の両縁部に、集電箔14の表面が露出したリード部18が形成されるように活物質含有層16の形成を行う。
First, as shown in FIG. 2A, a long electrode sheet
次に、得られた電極シート原反200を、カレンダーロールを通して圧延し、活物質含有層16の密度の向上、および活物質含有層16と集電箔14との密着性の向上を図る。
Next, the obtained electrode sheet
次に、図2(b)に示すように、作製する電気二重層キャパシタのスケールに合わせて、電極シート原反200を打ち抜き、図2(c)に示す電極シート20を得る。このとき、先に述べたリード部18の部分が含まれるように電極シート原反200を打ち抜くことにより、リード部18が一体化された状態の電極シート20を得ることができる。
Next, as shown in FIG. 2B, the electrode sheet
図3は、電極シート20の一例を模式的に示す斜視図である。上述のようにして得られた電極シート20に対し、リード部18の所定の位置に位置決め孔36を開け、更にリード部18の端部形状を作製する電気二重層キャパシタの形状に対応する形状に加工することにより、図3に示す電極シート20を得ることができる。また、図3に示す電極シート20には、電解液浸透促進及び軽量化のための長孔38が開けられている。
FIG. 3 is a perspective view schematically showing an example of the
導電性スペーサ12は、アルミニウムを含む金属(例えば、アルミニウム、アルミニウム合金等)からなるものであることが好ましく、アルミニウムからなるものであることがより好ましい。ここで、図4は、導電性スペーサ12の一例を模式的に示す斜視図である。図4に示すように、導電性スペーサ12は、位置決め孔36及び長孔38を有しており、図3に示した電極シート20のリード部18に合致する形状を有している。
The
導電性スペーサ12の厚みは、電極シート20及びセパレータを交互に配置し、且つ、隣り合う電極シート20における導電性スペーサ12とリード部18との積層部が相互に反対方向を向くように積層した場合において、同方向を向いた隣り合うリード部18同士の間を導電性スペーサ12が丁度埋めるような厚みとすることが好ましい。すなわち、導電性スペーサ12の厚みは、1つの集電箔14、4つの活物質含有層16、及び、2つのセパレータの合計の厚みと同等の厚みにすることが好ましい。
The thickness of the
超音波接合工程においては、図1に示すように、まず、導電性スペーサ12を、該導電性スペーサ12の2つの位置決め孔36に2つの位置決めピン26を通すことで位置合わせをしつつ、アンビル22上に配置する。続いて、電極シート20を、該電極シート20の2つの位置決め孔36に2つの位置決めピン26を通すことで位置合わせをしつつ、導電性スペーサ12上に配置する。その後、導電性スペーサ12と電極シート20のリード部18との積層部を、リード部18側から超音波ホーン24により加圧しながら超音波を印加して、導電性スペーサ12とリード部18との接合を行う。
In the ultrasonic bonding process, as shown in FIG. 1, first, the
ここで、超音波ホーン24には、カムフォロア28を取り付けたレバー30が接続されており、超音波ホーン24の下降に伴ってカムフォロア28も下降し、位置決めピン26に接続されたピン下降連動軸32を押し下げる。こうすることで、超音波ホーン24の下降と連動させて位置決めピン26を下降させることができ、超音波ホーン24が位置決めピン26に接する直前に位置決めピン26を退避させることができる。また、ピン下降連動軸32は、超音波ホーン24を上昇させるとバネ34により押し上げられ、もとの位置に戻るようになっている。
Here, a
超音波接合工程において、超音波ホーン24に印加する超音波は、周波数20〜40kHz、振動幅5〜14μmとすることが好ましい。
In the ultrasonic bonding process, it is preferable that the ultrasonic wave applied to the
以上の超音波接合工程を行うことにより、導電性スペーサ12と電極シート20のリード部18とを超音波接合し、図5に示すように電極シート20と導電性スペーサ12とが一体となったスペーサ付き電極シート100を得ることができる。なお、導電性スペーサ12のアンビル22に接していた表面、及び、リード部の超音波ホーン24に接していた表面には、アンビル22又は超音波ホーン24表面の凹凸が食い込むことにより突起が形成されることとなる。
By performing the above ultrasonic bonding process, the
次に、本発明の電気二重層キャパシタの製造方法においては、上記超音波接合工程を経て得られたスペーサ付き電極シート100と、セパレータと、を交互に積層する積層工程を行い、積層体を作製する。
Next, in the method for producing an electric double layer capacitor of the present invention, a laminate is produced by alternately laminating electrode sheets with
ここで、図6は積層工程により作製する積層体の積層構造を模式的に示す部分断面図である。図6に示すように、積層工程においては、スペーサ付き電極シート100とセパレータ40とを交互に配置するとともに、隣り合うスペーサ付き電極シート100におけるスペーサ12と集電体14におけるリード部18との積層部同士が相互に反対方向を向き、且つ、積層部が隣り合うスペーサ付き電極シート100と重ならないように互い違いに配置して複数のスペーサ付き電極シート100を積層し、積層体300を作製する。
Here, FIG. 6 is a partial cross-sectional view schematically showing a stacked structure of a stacked body manufactured by a stacking process. As shown in FIG. 6, in the laminating step, the electrode sheets with
積層体300を構成するセパレータ40は、絶縁性の多孔体からなるものであり、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン類の一種又は二種以上(二種以上の場合、二層以上のフィルムの張り合わせ物等がある)、ポリエチレンテレフタレートのようなポリエステル類、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体のような熱可塑性フッ素樹脂類、セルロース類等からなるものである。シートの形態はJIS−P8117に規定する方法で測定した通気度が5〜2000秒/100cc程度、厚さが5〜100μm程度の微多孔膜フィルム、織布、不織布等がある。
The
次に、本発明の電気二重層キャパシタの製造方法においては、上記積層工程を経て得られた積層体300における、導電性スペーサ12とリード部18との積層部を加圧する加圧工程を行う。
Next, in the method for manufacturing an electric double layer capacitor according to the present invention, a pressurizing step of pressurizing the stacked portion of the
加圧工程において、積層部を加圧する圧力は、0.78〜1.09MPaとすることが好ましく、0.87〜1.0MPaとすることがより好ましい。 In the pressurizing step, the pressure for pressurizing the laminated portion is preferably 0.78 to 1.09 MPa, and more preferably 0.87 to 1.0 MPa.
かかる加圧工程を行うことにより、超音波接合工程において導電性スペーサ12表面に生じた突起を集電箔14のリード部18に食い込ませることができ、且つ、リード部18表面に生じた突起を押しつぶすことができる。その結果、積層体300の積層部の厚みを中央部の厚みと同じ厚みにすることが可能となり、均一な厚みの積層体300を得ることができる。
By performing such a pressurizing step, the protrusion generated on the surface of the
加圧工程後、図7に示すように、必要に応じて積層体300の一方の積層部にアノード用外部出力端子50を溶接し、これと反対側の積層部にカソード用外部出力端子60を溶接し、電解質溶液を含浸させた状態で外装体に収容することで、電気二重層キャパシタの作製を完了する。
After the pressurizing step, as shown in FIG. 7, the anode
ここで、電解質溶液としては特に制限されず、公知の電気二重層キャパシタ等に用いられている水系電解質溶液及び非水電解質溶液(有機溶媒を使用する非水電解質溶液)の双方を使用することができる。また、固体電解質のモノマーをセパレータに含浸、硬化させて高分子化して使用してもよい。 Here, the electrolyte solution is not particularly limited, and both an aqueous electrolyte solution and a nonaqueous electrolyte solution (nonaqueous electrolyte solution using an organic solvent) used in known electric double layer capacitors and the like may be used. it can. Alternatively, a solid electrolyte monomer may be impregnated into a separator and cured to form a polymer.
また、外装体としては特に制限されず、公知の電気二重層キャパシタ等に用いられている外装体を用いることができる。 Moreover, it does not restrict | limit especially as an exterior body, The exterior body used for the well-known electrical double layer capacitor etc. can be used.
以上、本発明の電気二重層キャパシタの製造方法の一実施形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。 As mentioned above, although one Embodiment of the manufacturing method of the electrical double layer capacitor of this invention was described in detail, this invention is not limited to the said embodiment.
以下、実施例及び比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, although this invention is demonstrated more concretely based on an Example and a comparative example, this invention is not limited to a following example.
(実施例1)
まず、活性炭とバインダーと溶剤とを混練し、活物質含有層形成用塗布液を調製した。この塗布液を、集電箔としての長尺のアルミニウム箔(厚み:20μm)の両面に塗布し、乾燥により溶剤を除去することで、アルミニウム箔の両面に活物質含有層が形成された長尺の電極シート原反を得た。なお、塗布液の塗布は、長尺のアルミニウム箔の短手方向両端が露出するように行い、電極シート原反には、その短手方向両端に活物質含有層が形成されていないリード部が形成されるようにした。
Example 1
First, activated carbon, a binder, and a solvent were kneaded to prepare a coating liquid for forming an active material-containing layer. This coating solution is applied to both sides of a long aluminum foil (thickness: 20 μm) as a current collector foil, and the solvent is removed by drying, whereby the active material-containing layer is formed on both sides of the aluminum foil. The electrode sheet raw material was obtained. The coating solution is applied so that both ends in the short direction of the long aluminum foil are exposed, and the electrode sheet original fabric has lead portions in which no active material-containing layer is formed at both ends in the short direction. To be formed.
次に、得られた電極シート原反を、カレンダーロールを通して圧延し、長手方向一端に4.5mm×45mmのリード部を有するように35mm×45mmに打ち抜き、リード部にφ2mmの2つの位置決め孔を開け、図3に示したものと同様の構造を有する電極シートを作製した。次に、φ2mmの2つの位置決め孔を有する、図4に示したものと同様の構造を有する導電性スペーサ(厚さ460μm)を用意し、これを図1に示した超音波接合装置に、装置の位置決めピンが導電性スペーサの位置決め孔を通るように配置し、更に、上記電極シートを、装置の位置決めピンが電極シートの位置決め孔を通るように配置した。その後、超音波ホーンを下降させて電極シートのリード部に接触させ、4.9MPa(50kgf/cm2)の圧力でリード部及び導電性スペーサを加圧しつつ、超音波ホーンに周波数40kHz、振動幅7μmの超音波を0.2秒間印加することで、電極シートのリード部に導電性スペーサを接合した(超音波接合工程)。なお、位置決めピンは、超音波ホーンが接触する直前に、超音波ホーンの下降と連動させて退避させた。このとき、ホーンを接触させたリード部表面には、図8(光学顕微鏡写真、100倍)及び図9(走査型電子顕微鏡写真、600倍)に示すように、超音波ホーン表面に形成されている凹凸(4角錐状の突起)が食い込んで、凹部及び突起部が形成されていた。また、アンビルを接触させた導電性スペーサ表面には、図10(光学顕微鏡写真、100倍)及び図11(走査型電子顕微鏡写真、1000倍)に示すように、アンビル表面に形成されている凹凸(4角錐状の突起)が食い込んで、凹部及び突起部が形成されていた。 Next, the obtained electrode sheet is rolled through a calender roll, punched into 35 mm × 45 mm so as to have a 4.5 mm × 45 mm lead portion at one end in the longitudinal direction, and two positioning holes of φ2 mm are formed in the lead portion. An electrode sheet having the same structure as that shown in FIG. 3 was opened. Next, a conductive spacer (thickness: 460 μm) having two positioning holes of φ2 mm and having a structure similar to that shown in FIG. 4 is prepared, and this is applied to the ultrasonic bonding apparatus shown in FIG. The positioning pins of the apparatus were arranged so as to pass through the positioning holes of the conductive spacer, and the electrode sheet was further arranged so that the positioning pins of the apparatus passed through the positioning holes of the electrode sheet. Thereafter, the ultrasonic horn is lowered and brought into contact with the lead portion of the electrode sheet, while the lead portion and the conductive spacer are pressed with a pressure of 4.9 MPa (50 kgf / cm 2 ), the frequency of 40 kHz and the vibration width are applied to the ultrasonic horn. A conductive spacer was bonded to the lead portion of the electrode sheet by applying an ultrasonic wave of 7 μm for 0.2 seconds (ultrasonic bonding step). The positioning pin was retracted in conjunction with the lowering of the ultrasonic horn immediately before the ultrasonic horn contacted. At this time, the lead portion surface contacted with the horn is formed on the surface of the ultrasonic horn as shown in FIG. 8 (optical micrograph, 100 times) and FIG. 9 (scanning electron micrograph, 600 times). Concavities and convexities (quadrangular pyramidal projections) that bite into the recesses and projections were formed. Further, as shown in FIG. 10 (photomicrograph, 100 times) and FIG. 11 (scanning electron micrograph, 1000 times), the surface of the conductive spacer contacted with the anvil is uneven. (4-Pyramidal projections) bite into the recesses and projections.
こうして得られたスペーサ付き電極シートを積層装置にセットし、図6に示すように、電極シートとセパレータ(41.5mm×46mm、厚さ30μm)とを交互に、また、隣り合うスペーサ付き電極シートにおけるスペーサ付きリード部同士が相互に反対方向を向き、且つ、スペーサ付きリード部が隣り合う電極シートと重ならないように、186枚の電極シートを互い違いに積層して積層体を得た(積層工程)。
The electrode sheets with spacers thus obtained were set in a laminating apparatus, and as shown in FIG. 6, electrode sheets and separators (41.5 mm × 46 mm,
次に、この積層体両端の導電性スペーサと集電箔との積層部を、0.98MPaの圧力で加圧し、積層体全体を均一な厚みとした(加圧工程)。その後、積層体の上記積層部が形成されている一側面とアノード用外部出力端子とを溶接し、また、積層体の上記一側面と反対側の反対側面とカソード用外部出力端子とを溶接して、電気二重層キャパシタを作製した。得られた電気二重層キャパシタの内部抵抗を測定したところ、表1に示す結果となった。 Next, the laminated part of the conductive spacer and the current collector foil at both ends of the laminated body was pressurized with a pressure of 0.98 MPa to make the entire laminated body uniform thickness (pressurizing step). Thereafter, one side surface of the laminated body where the laminated portion is formed and the anode external output terminal are welded, and the opposite side surface opposite to the one side surface of the laminated body and the cathode external output terminal are welded. Thus, an electric double layer capacitor was produced. When the internal resistance of the obtained electric double layer capacitor was measured, the results shown in Table 1 were obtained.
(比較例1)
まず、活性炭とバインダーと溶剤とを混練し、活物質含有層形成用塗布液を調製した。この塗布液を、集電箔としての長尺のアルミニウム箔(厚み:20μm)の両面に塗布し、乾燥により溶剤を除去することで、アルミニウム箔の両面に活物質含有層が形成された長尺の電極シート原反を得た。なお、塗布液の塗布は、長尺のアルミニウム箔の短手方向両端が露出するように行い、電極シート原反には、その短手方向両端に活物質含有層が形成されていないリード部が形成されるようにした。
(Comparative Example 1)
First, activated carbon, a binder, and a solvent were kneaded to prepare a coating liquid for forming an active material-containing layer. This coating solution is applied to both sides of a long aluminum foil (thickness: 20 μm) as a current collector foil, and the solvent is removed by drying, whereby the active material-containing layer is formed on both sides of the aluminum foil. The electrode sheet raw material was obtained. The coating solution is applied so that both ends in the short direction of the long aluminum foil are exposed, and the electrode sheet original fabric has lead portions in which no active material-containing layer is formed at both ends in the short direction. To be formed.
次に、得られた電極シート原反を、カレンダーロールを通して圧延し、長手方向一端に4.5mm×45mmのリード部を有するように35mm×45mmに打ち抜き、リード部にφ2mmの2つの位置決め孔を開け、図3に示したものと同様の構造を有する電極シートを作製した。 Next, the obtained electrode sheet is rolled through a calender roll, punched into 35 mm × 45 mm so as to have a 4.5 mm × 45 mm lead portion at one end in the longitudinal direction, and two positioning holes of φ2 mm are formed in the lead portion. An electrode sheet having the same structure as that shown in FIG. 3 was opened.
こうして得られた電極シートを積層装置にセットし、図6に示すように、電極シートとセパレータ(41.5mm×46mm、厚さ30μm)とを交互に、また、隣り合う電極シートにおけるリード部同士が相互に反対方向を向き、且つ、リード部が隣り合う電極シートと重ならないように、更に、同方向に配置されたリード部同士の間に、φ2mmの2つの位置決め孔を有する、図4に示したものと同様の構造を有する導電性スペーサ(厚さ460μm)を配置しながら、186枚の電極シートを互い違いに積層して積層体を得た。
The electrode sheet thus obtained was set in a laminating apparatus, and as shown in FIG. 6, electrode sheets and separators (41.5 mm × 46 mm,
次に、積層体の導電性スペーサと集電箔との積層部が形成されている一側面とアノード用外部出力端子とを溶接し、また、積層体の上記一側面と反対側の反対側面とカソード用外部出力端子とを溶接して、電気二重層キャパシタを作製した。得られた電気二重層キャパシタの内部抵抗を測定したところ、表1に示す結果となった。 Next, the side surface on which the laminated portion of the conductive spacer of the laminate and the current collector foil are formed and the anode external output terminal are welded, and the opposite side of the laminate opposite to the one side is An electric double layer capacitor was fabricated by welding the external output terminal for the cathode. When the internal resistance of the obtained electric double layer capacitor was measured, the results shown in Table 1 were obtained.
表1に示した結果から明らかなように、本発明の電気二重層キャパシタの製造方法(実施例1)によって得られた電気二重層キャパシタは、比較例1の電気二重層キャパシタの製造方法によって得られた電気二重層キャパシタと比較して、内部抵抗が十分に低減されていることが確認された。 As is clear from the results shown in Table 1, the electric double layer capacitor obtained by the method for producing an electric double layer capacitor of the present invention (Example 1) was obtained by the method for producing an electric double layer capacitor of Comparative Example 1. It was confirmed that the internal resistance was sufficiently reduced as compared with the obtained electric double layer capacitor.
10…超音波接合装置、12…導電性スペーサ、14…集電箔、16…活物質含有層、18…リード部、20…電極シート、22…アンビル、24…超音波ホーン、26…位置決めピン、28…カムフォロア、30…レバー、32…ピン下降連動軸、34…バネ、36…位置決め孔、40…セパレータ、50…アノード用外部出力端子、60…カソード用外部出力端子、100…スペーサ付き電極シート、200…電極シート原反、300…積層体。
DESCRIPTION OF
Claims (3)
前記スペーサ付き電極シートとセパレータとを交互に配置するとともに、隣り合う前記スペーサ付き電極シートにおける前記導電性スペーサと前記リード部との積層部同士が相互に反対方向を向き、且つ、前記積層部が隣り合う前記スペーサ付き電極シートと重ならないように互い違いに配置して複数の前記スペーサ付き電極シートを積層し、積層体を得る積層工程と、
前記積層部を加圧する加圧工程と、
を含むことを特徴とする電気二重層キャパシタの製造方法。 An active part is formed on the anvil having a concavo-convex surface so that one edge of the current collector foil is exposed on both surfaces of the conductive spacer and the current collector foil made of a metal including aluminum. An ultrasonic horn in which an electrode sheet formed with a substance-containing layer is laminated so that the conductive spacer and the lead portion overlap, and the conductive spacer and the lead portion are formed with irregularities on the surface. An ultrasonic bonding step of applying an ultrasonic wave while applying pressure and bonding to obtain an electrode sheet with a spacer;
The electrode sheets with spacers and the separators are alternately arranged, the stacked portions of the conductive spacers and the lead portions in the adjacent electrode sheets with the spacers face in opposite directions, and the stacked portions are Laminating step of stacking a plurality of the electrode sheets with spacers so as not to overlap with the adjacent electrode sheets with spacers to obtain a laminate,
A pressurizing step of pressurizing the laminated portion;
The manufacturing method of the electrical double layer capacitor characterized by including this.
3. The method of manufacturing an electric double layer capacitor according to claim 1, wherein, in the pressurizing step, the laminated portion is pressurized with a pressure of 0.78 to 1.09 MPa.
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