JP2006283812A - 液化ガスの供給システムおよび供給方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 減圧プロセスを伴う液化ガスの供給において、減圧手段での結露やガスの再液化やミスト等の発生を防止し、流量範囲を限定せず小流量から大流量までを安定供給可能な供給システムおよび供給方法を提供すること。
【解決手段】 上流からの原料ガスを減圧する手段３、該減圧手段３あるいは／およびその上流に設けられた加熱手段２、前記減圧手段３出口あるいはその下流に設けられた液化ガスの温度を測定する手段４、該減圧手段３の下流に設けられた液化ガスの流量を測定する手段５、該流量測定手段５の出力あるいは該出力と前記温度測定手段４の出力を基に、前記減圧手段３を通過するガス温度を一定に保持するように、前記加熱手段２への供給エネルギーを制御する手段６、を有することを特徴とする。
【選択図】 図１

Description

本発明は、液化ガスの供給システムおよび供給方法に関するもので、例えば、半導体用材料ガスなどの各種のプロセスにおいて使用されるガスを小流量から大流量まで安定して供給するシステムおよび方法に関するものである。ここで、液化ガスとは、例えば、表１に例示するように分類される広範囲のガスをいう。

一般に、半導体製造などのプロセスにおいて使用される液化ガスの供給方法としては、容器（ボンベ）内に液体として貯蔵された液化ガスをボンベ内にて気化させ、配管にて気化したガスを蒸気としてガス消費装置まで供給している。この配管にはバルブ、圧力調整器（レギュレータ）、フィルタ等のガスを制御する配管部品が組み込まれている。このように液化ガスを気相として供給する場合に、ボンベから送られてくるガスは飽和蒸気の状態ないしはそれに非常に近い状態にあり、配管周囲の環境温度変化やガスがバルブやレギュレータを通過する際のガス自身の膨張によるジュールトムソン効果（断熱自由膨張）によるガス温度低下による供給系の温度低下により容易に凝縮／液化することになる。レギュレータ内部あるいは二次側配管でガスの再液化が発生すると、ガスの流量が不安定になり半導体製造に支障をきたすことになる。

このような配管途中におけるガスの再液化を防ぐために従来から採用されている方法は、供給ラインを一定温度に加温するヒートトレースが一般的である。例えば、配管系全域をひとつの加温制御単位として、または配管系を配管のみの部分とレギュレータ等の配管部品部とを区分けして各々をひとつの加温制御単位として、各加温制御単位の適当な部位に温度センサを取り付け、その温度を制御単位の代表温度として所定の温度に制御する方法を取っている。

また、再液化防止のため、調整器を加熱する方法や調整器の断熱自由膨張による温度低下分だけ一次側を加熱する方法が採られている。

前者としては、図７に例示するように、レギュレータ自身の結露防止を目的とし、レギュレータの保温対策として、熱交換用気体とレギュレータ内の熱交換部での伝熱によって保温する方法を挙げることができる。具体的には、圧力調整器７３０では、弁キャップ７１１の収納部７１１ａに、供給源（図示せず）から供給された熱交換用気体をこの収納部内に導く入口配管７１１ｂと、収納部内から熱交換用気体を排出する出口配管７１１ｃとからなる加温手段７１４が設けられている（例えば特許文献１参照）。

後者としては、図８に例示するように、レギュレータのガス入口温度をモニタし、ガス出口温度が入口温度を下回らない温度にフィードバック制御する方法を挙げることができる。具体的には、予め圧力調整器８２のガス入口８３と出口８４間のガスの温度差を測定しておき、この温度差だけガス入口８３のガス温度が高くなるよう自動制御機構８１２を介して加熱機構８１１を作動せしめ、この結果ガスボンベ８１よりの供給ガスの温度と圧力調整器８２のガス出口８４におけるガスの温度を略等しくなるようにしている（例えば特許文献２参照）。
特許第３５９２４４６号公報 特公平６−３３８５８号公報

しかしながら、上記のような配管系の全体または部分をある温度に恒温制御する方式では、レギュレータのような急激にガスを断熱膨張させて減圧する配管機器の加温方式としては応答速度としてはまったく不十分であり、ガスが流れている状態ではレギュレータ内のガス温度およびレギュレータ本体の温度の低下が避けられず、またガスの流れが止まった状態にしても一旦低下した温度の回復は非常に遅く、レギュレータ内でのガスの再液化問題の解消という観点ではまったく不十分のものであった。

また、図７のようなレギュレータの保温対策を行う方法においては、熱交換用気体とレギュレータ内の熱交換部での伝熱による保温であり、液化ガスの流量が大きい場合、流体への熱交換は絶対的な熱量に不足となり、減圧プロセスで発生する再液化およびミスト発生を防ぐことは不可能である。

さらに、図８のような方法にあっては、ガス流体への伝熱は流量によって大きく影響される場合があり、ヒータ容量（熱量）の選定が難しい。つまり、ヒータ容量が大きすぎると、液化ガスの過加熱が発生し、流量変動の原因となるおそれがある。一方、ヒータ容量が小さすぎると、適切な温度制御を行うためには、対象となる液化ガスが小流量に限定されるおそれがある。

このように、従来の供給方法では材料ガス中の液化ガスに分類されるガス供給に関し、ガス供給配管途中でガスが再液化する問題を完全に解消することは困難であった。特に、流量変動の大きな場合における、急激な減圧プロセスを伴うレギュレータ周りでのガスの再液化を防止する有効な手段が見出せていないのが現状であった。例えば、半導体製造プロセスに使用される液化ガスの気層状態での供給時における、レギュレータ内部および二次側配管で発生するガスの再液化の防止が急務であった。

本発明の目的は、レギュレータ周りの温度制御を見直し、これによりレギュレータ以降でのガスの再液化を防止し、ミストフリーを実現するものである。つまり、減圧プロセスを伴う液化ガスの供給において、減圧手段での結露やガスの再液化やミスト等の発生を防止し、流量範囲を限定せず小流量から大流量までを安定供給可能な供給システムおよび供給方法を提供することを目的とする。

本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、以下に示す液化ガスの供給システムおよび供給方法によって上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに到った。

本発明は、液化ガスの供給システムであって、（１）上流からの原料ガスを減圧する手段、（２）該減圧手段あるいは／およびその上流に設けられた加熱手段、（３）前記減圧手段出口あるいはその下流に設けられたガスの温度を測定する手段、（４）該減圧手段の下流に設けられたガスの流量を測定する手段、（５）該流量測定手段の出力を基に、あるいは該流量測定出力と前記温度測定手段の出力を基に、前記減圧手段を通過するガスの温度を一定に保持するように、前記加熱手段への供給エネルギーを制御する手段、を有することを特徴とする。

また、本発明は、液化ガスの供給方法であって、減圧された液化ガスの流量を測定し、その流量を基に減圧手段あるいはその上流に設けた加熱手段への供給エネルギーをフィードバック制御することによって、小流量から大流量まで変化しても、減圧に伴う断熱膨張による再液化やミストの発生がないことを特徴とする。

いわゆる液化ガスは、他の高圧ガスなどと異なり、減圧プロセスを伴うガスの供給において、減圧手段での結露やガスの再液化やミスト等が生じやすいことが知られている。特に、減圧手段を通過するガスの流量が増加した場合には、その断熱膨張に伴う内部温度の低下によって、より一層再液化やミスト等の発生の可能性が高くなるとともに、これによる二次圧あるいは流量の変動を誘発するおそれがある。また、従来のようにガスの温度による加熱制御では急激な流量増化への温度変化の応答速度が遅く、安定した加熱が困難である。本発明は、減圧手段を通過するガスの温度を一定に保持するためには、ガスの温度のみをモニタして加熱制御するだけではなく、実際に管路を流れるガスの流量を管理制御することが重要であることを見出したもので、ガスの流量測定手段の出力と温度測定手段の出力とを連動させて加熱手段への過熱エネルギーを制御する新たな加熱制御システムおよび制御方法を提案する。こうした液化ガスの供給システムおよび供給方法を用いることによって、減圧手段での結露やガスの再液化やミスト等の発生を防止し、流量範囲を限定せず小流量から大流量までを安定供給することが可能となる。なお、本発明においては、減圧手段の二次側に流量、温度あるいは圧力などの測定手段を設け、フィードバック制御を行うことによって、より適正な調整が可能となる。

本発明は、上記液化ガスの供給システムであって、前記加熱手段への供給エネルギーを、前記流量測定手段の出力を基にフィードバック制御するとともに、本システムが供給する液化ガスのエネルギー相関データから該供給エネルギーを算出することを特徴とする。

上記のように、過小なエネルギーの供給は再液化などの防止が不十分となる一方、過剰なエネルギーの供給は、供給流量の変動を誘引することから、減圧手段での結露やガスの再液化やミスト等の発生を防止するためには適正な加熱エネルギーを供給することが好ましい。本発明においては、供給するガスの温度と蒸気圧あるいはエンタルピーとの相関などの物性値を基に、実測の流量と液化ガスの原料および供給ガスの条件から実動時における液化ガスの供給システムに必要かつ適正な加熱エネルギーを常に演算しつつ、該加熱エネルギーを加熱手段に供給することによって、適正な加熱エネルギーを供給することを可能とした。その結果、減圧手段での結露やガスの再液化やミスト等の発生を防止し、小流量から大流量までの広い範囲で安定な液化ガスの供給システムの提供が可能となった。

本発明は、上記液化ガスの供給システムであって、前記加熱手段が、加熱容量の異なる複数の加熱部を有することを特徴とする。

一般に、液化ガスの供給システムであっては、ガスの供給量が大きく変動する場合と比較的小さく変動する場合がある。このとき、単一の加熱部だけで制御する場合には、こうした変化のいずれにも対応する適正な容量の加熱制御を行うことが困難であり、本発明は、変化量に相当する加熱容量を有する加熱部を複数用いて制御することによって、最適な制御を行うことを可能にしたものである。具体的には、複数の加熱容量を有する加熱部の切換や複数の加熱媒体を用いた加熱部の切換などの組合せによって、一次的には大きな加熱容量を用い、二次的には比較的小さな加熱容量を用いて制御することによって、幅広い変動に対応可能なシステムを形成することができることとなった。

本発明は、上記液化ガスの供給システムであって、前記加熱手段への供給エネルギーを、一次的に前記流量測定手段の出力を基にフィードバック制御するとともに、二次的に前記温度測定手段の出力を基にフィードバック制御することを特徴とする。

液化ガスの供給システムにおいては、上記のような大きな流量変動と比較的小さな流量変動とが混在して生じた場合には、特定の指標だけで加熱容量の切換を行い、そのいずれにも適正な制御を行うことが困難であることを検証したもので、一次的にガスの供給流量を基に制御するとともに、二次的にガスの温度を基に制御することによって、最適な制御が可能であることを見出したものである。つまり、ガス流量に基づく制御は概括的な制御に好適であり、ガス温度に基づく制御は精微な制御に好適であるという、双方の特性を生かした組み合わせを行うことによって両方の特性を最大限に利用できるとともに、機能面で相互補完的な作用効果を得ることが可能となる。特に、フィードバック制御を用い、一次制御は大きな容量を、二次制御は比較的小さな容量を、調整することによって、幅広い変動に対応可能なシステムを形成することができることとなった。

本発明は、上記液化ガスの供給システムであって、前記減圧手段として圧力制御機能のない手段を用いるとともに、液化ガスの圧力を測定する手段を前記減圧手段の下流に設け、該圧力測定手段の出力を用いて該液化ガスのエネルギー相関データから該供給エネルギーを算出することを特徴とする。

液化ガスの需要によっては、供給ガスの圧力が一定せず、かつ流量変動の大きな場合があり、こうした条件下では、上記システムの機能に供給圧力を基にした制御機能を付加することによって、有効に減圧手段での結露やガスの再液化やミスト等の発生を防止し、流量範囲を限定せず小流量から大流量までを安定供給することが可能となる。

以上のように、本発明によれば、液化ガスの少量の供給プロセスから大量の供給プロセスまでをカバーすることができ、供給中での減圧段階においても再液化等の状態変化を誘発せずガス状態を保ったまま供給できるので、再液化した場合に誘発される諸問題、配管の腐食の促進、二次圧力の変動といった問題を防ぐことができる。

特に、供給ガス流量を一次的に制御指標とし、供給ガス温度を二次的制御指標とすること、あるいは加熱手段を複数の異なる加熱容量を有する加熱部から構成し、加熱手段への供給エネルギーを切換えて制御することなど、各手段の活用方法を工夫することによって有効に小流量から大流量までの広い範囲で安定な液化ガスの供給システムの提供が可能となった。

以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。

＜液化ガスの供給システムの基本的な構成＞
図１は、本発明に係る液化ガスの供給システムの基本的な構成を例示する（第１構成例）。つまり、本発明では、レギュレータ本体の結露防止ではなく、ガス温度のフィードバック制御でもない、ガスの流量に基づくフィードバック制御、あるいはガス流量とガス温度モニタを連動させたフィードバック制御により新たな減圧手段の加温方式を提案するものである。減圧手段としては、絞り弁などの使用も可能であるが、本例においては、二次圧制御式のレギュレータを用いて二次側の圧力を一定に調整した場合を挙げる。

具体的には、液化ガスの供給源１から、減圧手段（レギュレータ）３の上流に組み込まれたガスの加熱手段（ヒータ）２と、レギュレータ本体３、レギュレータ３の出口直近に設けられた減圧されたガスの温度を検知する温度測定手段（温度センサ）４、レギュレータ３を通過するガス流量を検知できる流量測定手段（流量センサ）５、ヒータへの供給エネルギーを調整・制御する制御手段６、から構成される。

供給源１からは、通常、本システムの環境温度の加圧された状態のガス体として、ヒータ２を経由してレギュレータ３に導入される。ヒータ２で加熱され、レギュレータ３において所定の一定圧力まで減圧されたガスは、結露や再液化を誘発することのない所定温度以上に制御された状態で、半導体製造などのプロセスに供給される。このとき、ヒータによって加熱する量は、流量センサ５および温度センサ４によって測定されたガスの状態を基に、流量−熱量相関図７から決定され、制御手段６によって制御されることによって、従来にない精度の高い、安定的な制御を確保することができる。

供給源１としては、図１のような所定の容器を用いる場合や液化ガスの製造プロセスから直接供給される場合などがある。図１の容器１には、ＮＨ_３，ＢＣＬ_３，ＣＬ_２，ＳｉＨ_２ＣＬ_２，Ｓｉ_２Ｈ_６、ＨＦ、Ｃ_３Ｆ_８、ＷＦ_６等に代表される蒸気圧の低い液化ガスが入っている。容器１の大きさは、使用する半導体製造プロセスの規模に依存するが、本発明においては、大型容器として数１００〜数１０００Ｌ規模の耐圧容器が挙げられる。

加熱手段（ヒータ）２としては、ガス流路を加熱する方法が好ましく、その手法は特に制限されるものではないが、ガス流路の周囲に電気ヒータを回巻する構造のみならず、液体あるいは気体状の加熱媒体の伝熱流路をガス流路の周囲に回巻する構造などを使用することが可能である。本システムにおいては、ガスがレギュレータ３を通過する前の段階でガスを予加熱制御することにより、レギュレータ３内部でのガスの温度低下を防ぐことが好ましく、ヒータ２の位置は、レギュレータ３の一次側さらには直前が好ましい。

レギュレータ３としては、特に制限されるものではないが、通常その簡便性や調整精度あるいは接ガス部の耐蝕性などの観点からダイヤフラム式が好ましい。また、レギュレータ３自体を加熱する場合においては、加熱効果を上げるために接ガス部には、ステンレス鋼など熱伝導度の高い材料を使用することが好ましい。逆に、レギュレータ３の一次側で加熱する場合においては、セラミックスや樹脂など放熱を抑え断熱効果を有する材料あるいは熱容量の大きな材料が好ましく、レギュレータ３の外部に断熱処理を施すことも有用である。

温度センサ４としては、特別に高温状態を測定する必要がなければ、各種熱電対、サーミスタ、測温抵抗体などを利用することが好ましい。例えば、Ｋ型熱電対をボアスルー方式にて供給ライン中に導入し、直接ガス温度をモニタする方法などを挙げることができるが、これらに限定されるものではない。温度センサ４の出力は、制御手段６に入力され、加熱エネルギーの算出あるいは直接加熱手段の制御のために用いられる。

流量センサ５としては、特に制限されるものではないが、例えば、電磁式、超音波式、カルマン渦式、コリオリ式、差圧式、羽根車式、熱線式など種々の方法を利用することができる。あるいは、供給ライン中にマスフローメーター（例えば、最大８００ｓｌｍ程度）を導入し、直接ガス温度をモニタする方法などを挙げることができる。流量センサ５の出力は、制御手段６に入力され、実動状態における適正な加熱エネルギーの算出に用いられ、フィードバック制御によって、再液化などを防止することができる。

＜本システムにおける制御方法＞
本システムにおいては、制御手段６において、液化ガスのエネルギー相関データを基に、レギュレータ３の二次側に設置された温度センサ４によって検出されたガスの温度および流量センサ５によって検出されたガスの流量から、結露や再液化などの発生しないために必要な加熱エネルギーを算出して、レギュレータ３の一次側に設置されたヒータ２でフィードバック制御する方式を挙げることができる。このときの、液化ガスの状態の変化を、図２（Ａ）に例示する圧力−温度−エンタルピー線図を用いて説明する。なお、各点における状態を、ガスの温度Ｔｎ／圧力Ｐｎとして表示する。

（１）先ず、従前のようにレギュレータ３に対して加温あるいは加熱を全く施さない場合について説明する。図２（Ａ）において、
（１−１）供給源１では、環境温度において気液が平衡状態を形成することから、当該ガスの飽和状態つまり状態Ａ（Ｔ_１／Ｐ_１）となる。従って、レギュレータ３の一次側のガスの状態は、状態Ａとなる。

（１−２）次に、レギュレータ３に導入された状態Ａ（Ｔ_１／Ｐ_１）のガスは、エンタルピーを維持した状態が可能であればレギュレータ３の二次側の減圧状態Ｂ（Ｔ_３／Ｐ_３）に変移する。しかし、実際の動作においては、状態Ａからエンタルピーが変化せずに直ちに状態Ｂに変移することはなく、減圧段階においてエンタルピーが減少し（冷却現象）、一旦状態Ａから気液混合域である状態Ｃ（Ｔ_２／Ｐ_２）にシフトする。その結果、飽和状態Ａにあるガスは、レギュレータ３の二次側に移行する段階において再液化することになる。この状態は、ガスが停止している状態においても同様であり、レギュレータ３の内部において一次側に滞留するガスについても冷却現象によって一部再液化している。

（１−３）さらには、このように再液化したガスが二次側に移行すると同時に断熱膨張される。つまり、状態Ｃ（Ｔ_２／Ｐ_２）の気液混合ガスは断熱自由膨張状態を維持、すなわち定エンタルピー状態を維持して状態Ｇ（Ｔ_３／Ｐ_３）まで減圧される。この状態Ｇも気液混合域であり、減圧されたガス中にミストが発生することを意味する。また、ガスが停止している状態においても、一次側で再液化したガスがガス供給再開と同時に断熱膨張されると、同様に状態Ｇまで減圧されミストが発生する。

以上のように、レギュレータ３における減圧段階において、再液化およびミストが発生することとなる。つまり、ガスがレギュレータ３の内部で断熱膨張する際のエンタルピーの減少によって、レギュレータ３はガス流路（つまりは内部）からエネルギーが奪われ、最終的にはレギュレータ３本体が冷される。レギュレータ３の内部はガスが次から次へと移動するため、連続的に放熱が生じることから、レギュレータ３本体を少々加温した程度ではガスの温度そのものを回復させるには十分ではなかったのが従前の実情であった。

（２）次に、本システムにおいてレギュレータ３に対して加温あるいは加熱を施す場合について説明する。図２（Ａ）において、
（２−１）レギュレータ３の一次側を加熱し、加温されたガスがレギュレータ３に導入された場合、状態Ａ（Ｔ_１／Ｐ_１）から予めエンタルピーが増加した状態Ｄ（Ｔ_４／Ｐ_１）に移行する。

（２−２）次に、レギュレータ３の二次側の減圧状態においては、圧力低下（Ｐ_１からＰ_３に変化）に伴う冷却現象によって、状態Ｄ（Ｔ_４／Ｐ_１）から状態Ｅ（Ｔ_５／Ｐ_２）を介して状態Ｆ（Ｔ_５／Ｐ_３）に移行する。このとき、状態Ｅにシフトした段階において、予め加熱されエンタルピーが増加していることから、状態Ｅは依然として気体領域を維持し、上記のような一次側での再液化や膨張課程でミストが発生することもない。

（２−３）また、ガスの供給再開に伴う断熱膨張が生じても、状態Ｅ（Ｔ_５／Ｐ_２）から状態Ｆ（Ｔ_５／Ｐ_３）に減圧されるだけで、この状態Ｆも気体領域でありミストがガス中に発生することはないことを意味する。

（２−４）ここで、（２−１）における状態Ａ（Ｔ_１／Ｐ_１）から状態Ｄ（Ｔ_４／Ｐ_１）への移行が可能なように加熱する必要があり、本発明においては、モニタ情報（二次側ガス流量およびガス温度）によって、シフトに必要なヒータ２の出力（加熱エネルギー）を換算し、予めヒータ２によって加熱する。

（２−５）ただし、加熱によって過熱状態になる場合には、〔発明が解決しようとする課題〕に述べた問題が生じることになる。このため、本システムにおける流量−熱量相関図７を予め求めるとともに、流量に対する所定幅の裕度を設定し、最適な加熱エネルギーを決定することが好ましい。最適な加熱エネルギーの算出方法については後述する。

このようにガスを予め加熱しておけば、レギュレータ３で減圧膨張されても状態Ｄから状態Ｅに状態変化するだけであり、ガス温度は室温付近を保つことができるので、一次側での再液化や膨張課程でミストが発生することもない。

具体的には、液化ガスとしてＮＨ_３を選択した場合の状態Ａ〜Ｇを、表２に例示する。

（３）次に、本システムにおいて、上記状態Ａ（Ｔ_１／Ｐ_１）から予め状態Ｄ（Ｔ_４／Ｐ_１）に移行する方法、つまり最適な加熱エネルギーの算出方法について詳述する。

（３−１）まず、加熱手段２を用いずに、レギュレータ３の入口の状態Ａ、中心部の状態Ｃおよび出口の状態Ｇを実測する。表２の例によれば、状態Ａ（２５℃／０．８ＭＰａ）、状態Ｃ（５℃／０．４ＭＰａ）、状態Ｇ（０℃／０．３ＭＰａ）となる。

（３−２）次に、気体の仕事関数に基づき加熱エネルギーを算出する。つまり、所定の圧力および温度を有する気体をレギュレータ３に導入したときに生じる、当該気体のエンタルピーＨ、圧力Ｐおよび温度Ｔの変化は、流路の壁面との熱の交換および当該気体自身の状態変化の結果であり、全て流路において気体が行なう仕事量であるとすることができる。このとき、当該仕事量を推算する方法として種々の仕事関数を用いることが可能であるが、発明者の実証によれば、熱力学の第１法則に基づく可逆断熱変化の状態式として知られる下式１の気体の仕事関数を用いて仕事量Ｗ（単位圧力あたりのエネルギー）を算出することが、非常に実証結果との一致性が高いとの知見を得た。

Ｗ＝Ｒ×Ｔ_１／（γ−１）｛１−（Ｐ_２／Ｐ_１）^{（γ−１／γ）}｝ ・・〔式１〕
ここで、Ｒは気体定数（ＮＨ_３の場合は４８８Ｊ／ｋｇ・Ｋ）、γは定圧比熱Ｃｐと定容比熱Ｃｖの比（ＮＨ_３の場合は１．３３６）を表す。

（３−３）ＮＨ_３の場合を仮定して、状態Ａから状態Ｃに移行したときの仕事量Ｗ（ＮＨ_３）を算出すると、
Ｗ（ＮＨ_３）＝４８８×２９８／０．３３６×｛１−（０．４／０．８）＾０．５８７｝
＝１４４，６７７［Ｊ／ｋｇ］
＝３４．４［ｋｃａｌ／ｋｇ］
となる。

（３−４）この仕事量Ｗ（ＮＨ_３）が、状態Ａ（Ｔ_１／Ｐ_１）から状態Ｃ（Ｔ_２／Ｐ_２）に至るエネルギー変化つまりエンタルピー変化ΔＨ（ＮＨ_３）に相当すると考えられる。つまり、理論上状態Ｃから状態Ｇ（Ｔ_３／Ｐ_３）への移行においてはエンタルピーの変化がないことから、実際には、状態Ａから状態Ｇに至るエンタルピー変化ΔＨ（ＮＨ_３）に相当すると考えられる。

（３−５）実動時においては、さらに、液化ガスの流れおよびそれに伴う伝熱効率などを考慮した熱効率ηを掛けた値が、実際の必要な熱量Ｑａ（ＮＨ_３）として表すことができる。つまり、次式２で表わされ、
Ｑａ（ＮＨ_３）＝ΔＨ（ＮＨ_３）×η＝Ｗ（ＮＨ_３）×η ・・〔式２〕
＝３４．４［ｋｃａｌ／ｋｇ］
となる。
以上によって、実際に必要な熱量Ｑａを算出することができる。

（３−６）また、上記のような仕事関数を用いずに、実際の加熱手段２を設け、一定の加熱量Ｑ１あるいはＱ２を所定時間付加した場合の状態Ａから状態ＣおよびＧを実測することによっても、算出することが可能である。

つまり、実動状態における単位時間当たりの付加熱量に対する温度変化のデータから、温度−熱量の関係を求め、状態ＣおよびＧの温度が状態Ａの温度と同等となり安定領域にあるための熱量を求める。このときの熱量が、再液化あるいはミスト化が発生しないために最低限必要な熱量であり、熱効率などを考慮して必要熱量Ｑａ’を算出することができる。

（３−７）上記の仕事量Ｗの算出においては、状態Ａ（Ｔ_１／Ｐ_１）における温度Ｔ_１が、環境温度で近似できる場合あるいは別途の検出手段などによって予め知られている場合を想定したが、レギュレータ３の二次側温度Ｔ_５つまり状態Ｆ（Ｔ_５／Ｐ_３）から仕事量Ｗを得ることも可能である。実動状態を正確に反映することができることから、精度の高い温度制御が可能となる。

（３−８）実際のシステムにおいては、上記熱量Ｑａに所定の裕度（例えば、１０〜５０％など）を加算した値Ｑｎを設定するとともに、実測流量Ｌａに対する所定幅の裕度（例えば、１０〜５０％など）を加算した値Ｌを設定し、ヒータ２に対する最適な加熱エネルギーＱ＝Ｑｎ＊Ｌを算出し、これを基に、流量−熱量相関図７（図２（Ｂ））を準備する。ここで、裕度は各々任意に設定可能な値とし、減圧度ΔＰが大きい場合、つまり、状態Ａからの変化が大きな場合には、加熱エネルギー（熱量）Ｑの裕度を大きく設定ことが好ましく、流量についても変化ΔＬが大きな場合には、流量Ｌの裕度を大きく設定することが好ましい。また、上記の裕度を一次圧Ｐ_１の大きさや流量Ｌの大きさによって変更することも好ましく、こうした裕度を考慮した場合には、流量−熱量相関図７は、図２（Ｂ）のような大流量において漸近する流量−熱量相関曲線となる。

（３−９）制御手段６において、こうした相関関係をメモリする。記憶データの方式は、グラフのみならず、テーブルあるいは流量−熱量相関が所定の関数に近似可能な場合には相関関数として、メモリすることが好ましい。

（３−１０）また、後述するように流量と圧力を基に加熱エネルギーを制御する場合には、圧力と熱量の相関をも含む相関関係、あるいは圧力データを基に流量の算出あるいは補正を行った流量−熱量相関を、予め作成することが好ましい。

（３−１１）制御手段６においては、上記において作成された液化ガスのエネルギー相関データを基に、レギュレータ３の二次側に設置された温度センサ４によって検出されたガスの温度および流量センサ５によって検出されたガスの流量から、結露や再液化などの発生しないために必要な加熱エネルギーを算出して、レギュレータ３の一次側に設置されたヒータ２でフィードバック制御する方式を挙げることができる。

また、ガスの流量を基に流量−熱量相関関係から必要供給熱量を算出した後（具体的には相関図７などを基に算出する）、一次側のヒータ２自身の熱量（出力）を可変させ、レギュレータ３で減圧されたガスの温度を検出して、その温度がレギュレータ３の一次側ガスの液化温度にならないようにフィードバック制御する方式を挙げることができる。

＜液化ガスの供給システムの他の構成例（第２構成例）＞
次に、本発明に係る液化ガスの供給システムの他の構成を図３に例示する（第２構成例）。つまり、基本的には、上記第１構成例と同じであるが、本構成では、加熱容量の異なる複数の加熱部２１、２２を有する加熱手段２を用い、流量に応じて加熱部の切換が可能な構成を有するという特徴がある。つまり、大容量の単一ヒータのみを用いた場合には流量が大きく低下した場合には過熱状態となる可能性があり、逆に、小容量の単一ヒータのみを用いた場合には流量が大きく増加した場合には加熱不足によって再液化あるいはミストの発生が生じる状態となる可能性があることから、流量に対応した適正な容量設定を可能としたものである。このように、加熱手段を複数の加熱部から構成し、加熱容量を可変型（小流量対応・大流量対応）にすることによって、幅広い流量レンジで再液化を防止し、安定した液化ガス供給を行うことが可能となる。なお、図３においては２段階の切換を例示しているが、実動の流量条件によっては３以上の異なる容量を有する構成を採ることも可能である。

具体的なシステムの制御方法としては、次の方法を挙げることができる。

（１）例えば２段階切換の場合には、大容量加熱部２１と小容量加熱部２２の両方を有するヒータ２、および流量判断機能を有する制御手段６を用いる。連続的に入力される流量センサ５の出力値に対し、所定の流量を超える場合を大流量とし、所定の流量以下の場合を小流量と判断する。大流量であると判断した場合には、レギュレータ３の上流に組み込まれたヒータ２のうち、大容量の加熱部２１を選択し、相応する加熱エネルギーを供給する。一方、小流量であると判断した場合には、小容量の加熱部２２を選択し、相応する加熱エネルギーを供給する。こうした選択によって、適正な制御が可能となる。むろん、多段階切換の場合には、複数のヒータ容量の加熱部２１、２２、・・および複数の流量判断基準を準備して最適な選択を行うことによって、適正な制御が可能となる。

（２）または、複数のヒータ容量の加熱部２１、２２、・・および複数の熱量判断基準を準備して最適な選択を行うことによって、適正な制御が可能となる。つまり、流量センサ５の出力あるいは温度センサ４と流量センサ５の出力を基に流量−熱量相関関係（具体的には相関図７などを基に算出する）から必要供給熱量を求め、その熱量に相応するヒータ容量の加熱部を選択する。

具体的に、小容量本構成を用いてフィードバック制御を行った結果を、従来法であるレギュレータ３の二次側温度のみに基づくフィードバック制御を行った場合の結果と、図４において比較する。また、従来法については、ヒータが大容量の場合と小容量の場合に分けて比較する。ここで、対象ガスをＮＨ_３とし、流量条件として、大流量を５００ｓｌｍ、小流量を１００ｓｌｍとし、ヒータ容量について、大容量を７００Ｗ、小容量を１５０Ｗとした。

図４に示すように、図４の左側の小流量時および右側の大流量時ともに、本構成によってレギュレータ３の出口温度Ｔが非常に安定していることが判る。一方、従来法のヒータ容量が大きい場合には、応答性は速いが、制御開始時だけでなくハンチングが大きく安定した制御は難しい。特に小流量時のハンチング幅は長時間持続する傾向にあり、実用上問題がある。また、ヒータ容量が小さい場合には、いずれの場合にも応答性が悪いことに加え、大流量の場合には、容量不足のために設定温度に回復しないあるいは制御できない結果となった。

このように、流量センサ５の出力あるいは温度センサ４の出力を基に必要な加熱エネルギーに換算し、加熱部２１、２２・・を切り換えすることで、広い流量範囲において適正な制御を行うことができ、特にフィードバック制御の有する機能を有効に生かすことができる。

＜液化ガスの供給システムの他の構成例（第３構成例）＞
次に、本発明に係る液化ガスの供給システムの他の構成を図５に例示する（第３構成例）。基本的には、上記第２構成例と同じであるが、本構成では、ガスの流量によって加熱容量の異なる複数の加熱部２１、２２・・の切換を行うと同時に、レギュレータ３の二次側の温度によって、各加熱部の温度制御を行うことを特徴とする。つまり、液化ガスの供給システムにおいて、大きな流量変動と比較的小さな流量変動とが混在して生じた場合には、特定の指標だけで加熱容量の切換を行い、そのいずれにも適正な制御を行うことだけでは十分でない場合がある。そこで、加熱手段２への供給エネルギーを、一次的に流量センサ５の出力を基にフィードバック制御するとともに、二次的に温度センサ４の出力を基にフィードバック制御することによって、最適な制御を図ることができる。特に、複数の加熱部２１、２２・・の切換とリンクさせることによって、より一層優れた加熱制御が可能となる。

（１）本システムの１つの特徴は、ヒータ２に供給するエネルギーを、供給するガスの流量を一次的指標とし、ガスの温度を二次的指標として制御するもので、一次の制御によって概括的に制御範囲を選定し、二次の制御によって設定温度に対するズレを補正し精微な制御を行うことによって、安定した制御を行うことが可能となる。つまり、ガスの流量に基づく制御は概括的な制御に好適である反面、微妙な調整機能は比較的難しい。一方、ガスの温度に基づく制御は精微な制御に好適である反面、急激な変化には追随が難しい場合がある。本システムでは、双方の特性を生かした組み合わせを行うことによって両方の特性を最大限に利用できるとともに、機能面で相互補完的な作用効果を得ることが可能となる。例えば、構成例２における図４のような特性がさらに改善され、追随性のよい、ハンチングの少ない温度制御された結果を得ることができることとなる。また、急激な流量変化に伴うヒータ２の加熱部の切換におけるレスポンスが遅れに対しても、温度センサによる補完的な機能が働き、確実で安定な加熱制御が可能である。

（２）こうした特徴を第２構成例の技術思想とリンクさせることによって、図５のような構成を形成することができる。つまり、小流量時は、第２構成例同様ヒータ容量の小さな加熱部２２を選択して過不足のない熱量を供給するとともに、上記（１）と同様ガスの温度をフィードバックして精微な制御を行うことができる。また、大流量時は、第２構成例同様ヒータ容量の大きな加熱部２１を選択して温度変化に対する追随性を高めるとともに、上記（１）と同様ガス温度をフィードバックしてハンチングなどを低減した安定な制御を行うことができる。両方の相乗効果によって、従来にない安定した温度制御を行うことができ、小流量から大流量までの広い範囲において、再液化やミスト等の発生を防止することができる。

（３）また、図５に示す本システムにおいては、上記（２）と異なる制御方法を採ることも可能である。つまり、ガスの流量に基づいて流量−熱量相関関係から必要供給熱量を求め、その熱量に相応するヒータ容量の加熱部を選択するとともに、別途、予め設定したレギュレータの二次側温度を基準とし、実測のガスの温度とのズレをガスの温度に基づいて調整する方法が挙げられる。上記のような、ガスの流量に基づく制御を主体的としガスの温度に基づく制御を補完的とする方法ではなく、双方を対等に機能させる方法であり、ガス流量に基づく制御は流量−熱量相関関係を基準とし、ガスの温度に基づく制御はレギュレータの二次側温度を基準とすることで、全く独立的に制御が可能であり、結果として高い相乗効果を得ることができる。

このように、流量−熱量相関関係に基づくフィードバック制御とガスの温度のフィードバック制御の組合せ、および容量可変型（小流量対応・大流量対応）のヒータ２を用いることで、非常に広い流量範囲において再液化を防止し、安定した液化ガスの供給を行うことが可能となる。
＜他の実施の形態＞
上記の実施形態においては、減圧手段として圧力制御機能を有する場合について述べたが、本発明はこれに限定されるものではなく、圧力制御機能のない減圧手段を用いた液化ガスの供給システムを構成することも可能である（第４構成例）。例えば、図６に示すように、減圧手段として絞り弁３ａを設け、その下流にガスの圧力を測定する手段（圧力センサ）８を設けた構成を挙げることができる。

ここで、圧力センサ４としては、耐圧性を有するものであれば、特に制限されないが測定精度の面からは、ダイヤフラム式、ピエゾ式、あるいは半導体式などの圧力センサを適宜選択することができる。

液化ガスのエネルギー相関データについて、圧力をパラメータとした相関関係を予め求めて規定するとともに、流量測定手段５における圧力変動誤差を補正することによって、加熱手段２への供給エネルギーをより正確に算出することができる。供給源１の圧力変動が比較的少ない場合、あるいは、液化ガスを供給するプロセス側に圧力制御手段を有する場合などにおいては、液化ガスの再液化や断熱膨張時のミスト発生を防止する目的には比較的精度が要求されないことから、簡便な構成での制御システムを形成することが可能となる。

本発明の液化ガスの供給システムの基本構成（第１構成例）を例示する概略図 本発明に係る供給システムの制御方法の基本となる圧力−温度−エンタルピー線図および流量−熱量相関図 本発明の液化ガスの供給システムの他の構成例（第２構成例）を示す概略図 第２構成例を用いた場合と従来の供給システムを用いた場合の比較を例示する説明図 本発明の液化ガスの供給システムの第３の構成例を示す概略図 本発明の液化ガスの供給システムの第４の構成例を示す概略図 従来の液化ガスの供給システムの１の構成例を示す概略図 従来の液化ガスの供給システムの他の構成例を示す概略図

符号の説明

１ 供給源
２ 加熱手段（ヒータ）
３ 減圧手段（レギュレータ）
４ 温度測定手段（温度センサ）
５ 流量測定手段（流量センサ）
６ 制御手段
７ 流量−熱量相関図

Claims (6)

1. 上流からの原料ガスを減圧する手段、
   該減圧手段あるいは／およびその上流に設けられた加熱手段、
   前記減圧手段出口あるいはその下流に設けられたガスの温度を測定する手段、
   該減圧手段の下流に設けられたガスの流量を測定する手段、
   該流量測定手段の出力を基に、あるいは該流量測定出力と前記温度測定手段の出力を基に、前記減圧手段を通過するガスの温度を一定に保持するように、前記加熱手段への供給エネルギーを制御する手段、
   を有することを特徴とする液化ガスの供給システム。
2. 前記加熱手段への供給エネルギーを、前記流量測定手段の出力を基にフィードバック制御するとともに、本システムが供給する液化ガスのエネルギー相関データから該供給エネルギーを算出することを特徴とする請求項１記載の液化ガスの供給システム。
3. 前記加熱手段が、加熱容量の異なる複数の加熱部を有することを特徴とする請求項１または２記載の液化ガスの供給システム。
4. 前記加熱手段への供給エネルギーを、一次的に前記流量測定手段の出力を基にフィードバック制御するとともに、二次的に前記温度測定手段の出力を基にフィードバック制御することを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の液化ガスの供給システム。
5. 前記減圧手段として圧力制御機能のない手段を用いるとともに、液化ガスの圧力を測定する手段を前記減圧手段の下流に設け、該圧力測定手段の出力を用いて該液化ガスのエネルギー相関データから該供給エネルギーを算出することを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の液化ガスの供給システム。
6. 減圧された液化ガスの流量を測定し、その流量を基に減圧手段あるいはその上流に設けた加熱手段への供給エネルギーをフィードバック制御することによって、小流量から大流量まで変化しても、減圧に伴う断熱膨張による再液化やミストの発生がない液化ガスの供給方法。

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