JP2006278040A - 燃料電池セパレータ及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 燃料電池セパレータである基板上にクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を備えていることを特徴とする固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータ。燃料電池セパレータである基板を300°C〜500°Cに保持して、ヘキサカルボニルクロム原料として化学蒸着法により、前記基板上にクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を形成することを特徴とする固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
Description
この燃料電池には、水素と酸素を流す流路として、また双方が交じり合わせないための仕切り板として、さらに電気的につなぐコネクターとしての役目を担わせるためのセパレータが必要であり、様々な素材で作製されている。
たとえば、固体高分子形燃料電池セパレータとしては、グラファイトや、カーボン製のものが用いられているが、これらの素材は薄肉化した際の機械的特性や量産性に問題があり、電気特性や耐食性にも、解決しなければならない課題が数多く残されている。
また、カーボンナノチューブの蒸着などの表面改質、あるいは導電性樹脂膜が塗布された金属材料開発も検討されているが、コスト及び性能面ばかりでなく、将来の安定量産化に多くの課題があるといわれている。
しかし、この材料については、主として硬質皮膜の形成及び耐食性被膜の形成という観点で行われていたために、燃料電池セパレータ材としての用途に着目することはなく、また燃料電池セパレータ材として必要な電気伝導度や基板に対する耐剥離性、曲げ強度等の特性については全く知られていなかった。
得られた金属ヘキサカルボニルは、非常に硬いため被膜内の残留応力が高く、剥離して単離したとしても、小さな薄片しか得られず、熱伝導率あるいは熱拡散率を測定する試料にはなり得なかったからである。
(1)燃料電池セパレータである基板上にクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を備えていることを特徴とする固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータ。
(2)クロムオキシカーバイドからなる被膜中に、モリブデンオキシカーバイド又はタングステンオキシカーバイドを90wt%以下の範囲で含有することを特徴とする上記(1)記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータ。
(3)燃料電池セパレータである基板が、鉄、ニッケル、銅、アルミニウム、マグネシウム若しくはこれらを基とする合金又はステンレス鋼であることを特徴とする上記(1)又は(2)記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータ。
(4)クロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜の熱伝導率が10W/mK以上、ビッカース硬度が5GPa以上であることを特徴とする上記(1)〜(3)のいずれかに記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータ。
(5)燃料電池セパレータである基板を300°C〜500°Cに保持して、ヘキサカルボニルクロム原料として化学蒸着法により、前記基板上にクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を形成することを特徴とする固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
(6)燃料電池セパレータである基板を300°C〜500°Cに保持して、クロム及び炭素含有ガスを原料として反応性プラズマ処理により、前記金属板上にクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を形成することを特徴とする固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
(7)炭素含有ガスが、二酸化炭素又は一酸化炭素であることを特徴とする上記(5)又は(6)記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
(8)クロムオキシカーバイドからなる被膜中に、モリブデンオキシカーバイド又はタングステンオキシカーバイドを90wt%以下の範囲で含有することを特徴とする上記(5)〜(7)のいずれかに記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
(9)燃料電池セパレータ用基板として、鉄、ニッケル、銅、アルミニウム、マグネシウム若しくはこれらを基とする合金又はステンレス鋼を用いることを特徴とする上記(5)〜(8)のいずれかに記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
(10)燃料電池セパレータ用基板上に、熱伝導率が10W/mK以上、ビッカース硬度が5GPa以上であるクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を形成することを特徴とする上記(5)〜(9)のいずれかに記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
また、クロムオキシカーバイドの理論比重は6.1であるが、約10μmの厚さで用いることを考慮すれば軽量性という観点では全く問題ないと考えられる。
なお、クロムオキシカーバイドの構成元素であるクロムは地球環境の面で使用が好ましくない材料とされているが、燃料電池の場合、使用済み製品の回収は完全に行われるので、クロムも回収でき、この点に関しての問題は発生しないと考えられる。
セパレート材料としては、耐食性、機械的強度、電気伝導性に加え、被膜の熱伝導性及び曲げ強さ(耐性)が要求されている。クロムオキシカーバイドは、一般にはほとんど知られていない材料であるが、そのビッカース硬度は最高28GPaで非常に硬質であるばかりでなく、硫酸及び塩酸に対して極めて優れた耐食性及び防食性を示す。
すなわち、クロムオキシカーバイドは少なくとも10wt%以上含有させる必要がある。本願においてクロムオキシカーバイドを主成分とするという記述は、必ずクロムオキシカーバイドを含有するという意味において使用するものであり、50wt%以上を含有させるという意味ではない。
このように、モリブデンオキシカーバイド又はタングステンオキシカーバイドを添加する場合は、基板に対する密着強度の向上や、用途に応じて被膜の硬質性及び耐食性の制御が可能となるという効果がある。
燃料電池セパレータである基板としては、鉄、ニッケル、銅、アルミニウム、マグネシウム若しくはこれらを基とする合金又はステンレス鋼を代表的に挙げることができる。しかし、これらの材料以外でも使用できることは言うまでもない。
以上によって、熱伝導率が10W/mK以上、ビッカース硬度が5GPa以上(通常は5GPa〜28GPa程度、さらにはこれを超える高硬度)のクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を基板上に形成することができる。
計算によって得られたクロムオキシカーバイドの熱伝導率はSUS304ステンレス鋼の値の87%にあたり、被膜が10.8μmの厚さで非常に薄いことを考慮すれば、セパレータの伝熱性能はクロムオキシカーバイド被膜により、ほとんど影響を受けないことが証明された。
半径5mmの加圧くさびを40mmの支点間距離で支えた試験片の中心に押し当て、被膜剥離の始まる押し込み深さを求めて曲げに対する被膜の密着強さを求めた。
なお、薄く加工することにより、被膜の内部歪みのため、試験片に多少の湾曲が認められたが、製膜時には両面に均等に被覆されるため、形状変化は起こらず、実用上何ら問題はないと考えられる。
[クロムオキシカーバイド被膜の作製方法]
以下の方法で熱伝導率の測定及び曲げに対する密着性評価に用いたクロムオキシカーバイド被膜ステンレス鋼を作製した。作製方法は、本発明者が発明した前記特許文献1「クロム被膜の形成方法」に準じて行った。
プラズマCVD装置にヘキサカルボニルクロムを水素とともに導入し、66Paの真空圧力、高周波出力 5〜100Wで発生させたプラズマ中で不完全分解させ、300°C〜450°Cに加熱した基板上に析出させた。
ヘキサカルボニルクロムの加熱温度は44°Cでヘキサカルボニルクロムを随伴する水素流量150sccmで高周波出力が20W付近、基板温度が350〜450°Cでビッカース硬度20Pa以上の膜が得られた。水素流量50sccm以下、あるいは基板温度が300°C付近あるいは高周波出力が70〜100Wでビッカース硬度10GPa以下の比較的軟質の膜が形成された。
10.8μm厚さのクロムオキシカーバイドを被覆したSUS304ステンレス鋼から放電加工法により被膜部分を含む25×25×0.16mmの形状に切り出し、熱拡散率測定用試料とした。
アルバック理工(株)のレーザーフラッシュ法熱定数測定装置(TC-7000)を用い、2次元法による熱拡散率の測定結果、被膜側からレーザーを照射した場合、及びステンレス鋼側からレーザーを照射した場合、熱拡散率αはそれぞれ0.041×10-4m2/s及び0.049×10-4 m2/sであった。
クロムオキシカーバイドの熱伝導率は16.8 W/mKとみなされ、この値は同じ条件で測定したSUS304ステンレス鋼の値の87%にあたる。被膜が数μmの厚さで非常に薄いことを考慮すれば、セパレータの伝熱性能はクロムオキシカーバイド被膜により、ほとんど影響を受けないことが証明された。
3μm厚さのクロムオキシカーバイド被覆ステンレス鋼の曲げに対する密着性の評価を、JIS K6911(図24)記載の曲げ試験方法に準じた3点曲げ試験により、行った。
成形材料と異なり、被覆材料のため、半径5mmの加圧くさびを40mmの支点間距離で支えた試験片の中心に押し当て、被膜剥離の始まる押し込み深さを求めて曲げに対する被膜の密着強さを求めた。3種のビッカース硬度の異なった試験片で行った結果を表1に示す。
ビッカース硬度が20GPaのものは押し込み深さが3.7mm(荷重18.8kgf、試験片板厚1.5mm、幅8.6mm)で被膜剥離が認められた。支点間距離に対する押し込み深さの比を曲がり度とすると曲がり度は9.25%となり、セパレータとして十分実用に耐える曲げ耐性を有していることが証明された。
RF電極を備え、ラジオ周波数13.56MHzでプラズマをスパッタ電極と独立に発生し得るデポジションアップ方式の装置を用い、クロムをプレーナマグネトロン型ターゲット電極とし、ターゲット電極の約10cm上方にステンレス鋼(SUS304)からなる基板を配置し、下記の条件でRF反応性スパッタリング被覆処理を実施した。
真空度:0.5Pa
スパッタ電源出力:0.7kW
基板温度:400°C
Rf出力:40W
基板バイアス:−250V
ガス流量:(Ar/CO2/CH4):14/6/0.5(sccm)
以上の条件で被膜を形成したところ、1.93μmの厚さの黒色金属光沢を有するクロムオキシカーバイド被膜が得られた。この被膜は、上記実施例1と同様の特性を有していた。
Claims (10)
- 燃料電池セパレータである基板上にクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を備えていることを特徴とする固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータ。
- クロムオキシカーバイドからなる被膜中に、モリブデンオキシカーバイド又はタングステンオキシカーバイドを90wt%以下の範囲で含有することを特徴とする請求項1記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータ。
- 燃料電池セパレータである基板が、鉄、ニッケル、銅、アルミニウム、マグネシウム若しくはこれらを基とする合金又はステンレス鋼であることを特徴とする請求項1又は2記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータ。
- クロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜の熱伝導率が10W/mK以上、ビッカース硬度が5Gpa〜28GPaであることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータ。
- 燃料電池セパレータである基板を300°C〜500°Cに保持して、ヘキサカルボニルクロム原料として化学蒸着法により、前記基板上にクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を形成することを特徴とする固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
- 燃料電池セパレータである基板を300°C〜500°Cに保持して、クロム及び炭素含有ガス及び酸素含有ガスを原料として反応性プラズマ処理により、前記金属板上にクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を形成することを特徴とする固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
- 炭素含有ガスが、二酸化炭素又は一酸化炭素であることを特徴とする請求項5又は6記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
- クロムオキシカーバイドからなる被膜中に、モリブデンオキシカーバイド又はタングステンオキシカーバイドを90wt%以下の範囲で含有することを特徴とする請求項5〜7のいずれかに記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
- 燃料電池セパレータ用基板として、鉄、ニッケル、銅、アルミニウム、マグネシウム若しくはこれらを基とする合金又はステンレス鋼を用いることを特徴とする請求項5〜8のいずれかに記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
- 燃料電池セパレータ用基板上に、熱伝導率が10W/mK以上、ビッカース硬度が5GPa以上であるクロムオキシカーバイド又はクロムオキシカーバイドを主成分とする被膜を形成することを特徴とする請求項5〜9のいずれかに記載の固体高分子型又はリン酸型燃料電池セパレータの製造方法。
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