JP2006260904A - Winding type battery and its manufacturing method - Google Patents
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Abstract
Description
この発明は、正極と負極とがセパレータを介して巻回されてなる巻回型電池およびその製造方法に関する。 The present invention relates to a wound battery in which a positive electrode and a negative electrode are wound through a separator, and a method for manufacturing the same.
近年、携帯電話機器や携帯型ゲーム機器などの電子機器は、小型化、高性能化が進んでおり、これに伴い電源として用いられる電池の高エネルギー密度化、高容量化が求められている。リチウムイオン二次電池は、従来の水系電解液二次電池である鉛電池、ニッケルカドミウム(Ni−Cd)電池と比較して大きなエネルギー密度が得られるため、特に有望である。 In recent years, electronic devices such as mobile phone devices and portable game devices have been reduced in size and performance, and accordingly, there has been a demand for higher energy density and higher capacity of batteries used as power sources. Lithium ion secondary batteries are particularly promising because they provide a higher energy density than lead batteries and nickel cadmium (Ni-Cd) batteries, which are conventional aqueous electrolyte secondary batteries.
リチウムイオン二次電池は、円筒形、角型など用途に合わせて種々の形状を作製することが可能であり、いずれも帯状に形成された正極部材と、負極部材及びセパレータとを交互に重ね合わせた積層電極体を巻芯に巻き付ける、いわゆる巻回方式によって作製される。 Lithium-ion secondary batteries can be made in various shapes such as cylindrical and square, and each has a positive electrode member formed in a strip shape, and a negative electrode member and a separator alternately stacked. It is produced by a so-called winding method in which the laminated electrode body is wound around a winding core.
図9は、従来の巻回型電池の構造を表した模式図である。図9に示すように、巻回型電池110は、集電体の両面に正極活物質層が形成されてなる帯状の正極101と、集電体の両面に負極活物質層が形成されてなる帯状の負極105とが、セパレータ103を介して多数回数巻回されてなる。正極101の両面には、ゲル電解質層102が形成されている。負極105の両面には、ゲル電解質層104が形成されている。正極101の一端には、正極タブ106が接合され、負極105の一端には、負極タブ107が接合される。
FIG. 9 is a schematic diagram showing the structure of a conventional wound battery. As shown in FIG. 9, the
図9において、参照符号108a〜108fは、絶縁性を備えた被覆剤(以下、保護テープと適宜称する)である。電池の内部ショートの発生を低減するため、正極101の端部に接合された正極タブ106を被覆する保護テープ108aが貼着され、対向する部分の負極105を覆うように保護テープ108b、保護テープ108fが貼着される。また、負極105の端部のゲル電解質層104から露出する部分を被覆する保護テープ108cが貼着され、対向する部分の正極101を覆うように保護テープ108d、保護テープ108eが貼着される。
In FIG. 9,
図10は、従来の巻回型電池の正極および負極を引き延ばした状態の一部拡大断面図である。図10に示すように、負極111は、負極集電体115の両面に負極活物質層114が積層されてなる。内部ショートの発生を防止するため、負極111と正極112とを分け隔てるためのセパレータ113を備える。
FIG. 10 is a partially enlarged cross-sectional view showing a state in which the positive electrode and the negative electrode of a conventional wound battery are extended. As shown in FIG. 10, the
図10に示すように、正極112は、正極集電体116の両面に正極活物質層117が積層されてなる。正極集電体116の一端には、正極タブ119が例えばスポット溶接などにより接合されて、設けられる。正極タブ119は、厚みを有し、特に内部ショート発生の要因となるおそれがあるので、保護テープ120によって被覆される。
As shown in FIG. 10, the
図11は、従来の巻回型電池の製造方法を説明するための図である。図11に示すように、この巻回装置は、原反R121と、原反R121から導出される正極121、セパレータS121、負極122およびセパレータS122とから構成される。原反R121には、正極121、セパレータS121、負極122、セパレータS122がそれぞれ巻き取られている。ゲル電解質電池の場合は、例えば、予めゲル電解質が塗布された正極および負極を巻き取ったものが使用される。
FIG. 11 is a diagram for explaining a conventional method of manufacturing a wound battery. As shown in FIG. 11, the winding device includes an original fabric R121, and a
巻回型電池110は、原反R121から導出されるセパレータS121およびセパレータS122を例えば巻き芯123に予め巻き付け、正極121と負極122とを入れて、その後巻芯123で所定回数巻回することにより、作製される。下記の特許文献1には、従来の巻回型電池の製造方法が記載されている。
In the
予め巻き芯123に巻き付けたセパレータS121およびセパレータS122は、図10において、LaおよびLbで示される。LaおよびLbは、負極活物質層114より延出された部分であり、セパレータとして機能する必要のない部分である。
The separator S121 and the separator S122 that are wound around the winding
上述したように、従来の巻回型電池は、不要なセパレータが存在していたため、電池の体積効率を下げていた。また、セパレータは、非常に高価なものであり、従来は、このように不要なセパレータ部分LaおよびLbが配置される構造であったので、電池の製造コストが高くなっていた。 As described above, the conventional wound type battery has an unnecessary separator, and thus the volume efficiency of the battery is lowered. Further, the separator is very expensive, and conventionally, since the separators La and Lb which are unnecessary are arranged in this way, the manufacturing cost of the battery is high.
したがって、この発明の目的は、電池の体積効率を向上でき、かつ製造コストを削減できる巻回型電池およびその製造方法を提供することにある。 Accordingly, an object of the present invention is to provide a wound battery that can improve the volumetric efficiency of the battery and reduce the manufacturing cost, and a method for manufacturing the same.
上述した課題を解決するために、この発明は、
帯状集電体の両面に正極活物質層が形成されてなる正極と、
帯状集電体の両面に負極活物質層が形成されてなる負極と、
正極と負極との間に介在された電解質およびセパレータとを備え、
正極と負極とがセパレータを介して巻回されてなる巻回型電池であって、
巻回型電池の内周側のセパレータの一端と正極の一端とが、またはセパレータの一端と負極の一端とがほぼ同じ位置から巻回されてなることを特徴とする巻回型電池である。
In order to solve the above-described problems, the present invention provides:
A positive electrode in which a positive electrode active material layer is formed on both sides of a strip-shaped current collector;
A negative electrode in which a negative electrode active material layer is formed on both sides of a strip-shaped current collector;
An electrolyte and a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode,
A wound battery in which a positive electrode and a negative electrode are wound via a separator,
One end of a separator and one end of a positive electrode on the inner peripheral side of the winding type battery, or one end of a separator and one end of a negative electrode are wound from substantially the same position.
この発明は、
正極および負極の両面にゲル電解質層を形成し、
正極および負極の少なくとも一方のゲル電解質層上にセパレータを載置し、巻回することを特徴とする巻回型電池の製造方法である。
This invention
Form a gel electrolyte layer on both sides of the positive and negative electrodes,
A method for producing a wound battery comprising placing a separator on at least one gel electrolyte layer of a positive electrode and a negative electrode and winding the separator.
この発明によれば、巻回型電池の内周側のセパレータの一端と正極の一端とが、またはセパレータの一端と負極の一端とが、ほぼ同じ位置から巻回されてなることを特徴とする巻回型電池であるので、電池の体積効率を向上でき、かつ製造コストを削減できる。 According to this invention, one end of the separator on the inner peripheral side of the wound battery and one end of the positive electrode, or one end of the separator and one end of the negative electrode are wound from substantially the same position. Since it is a wound battery, the volumetric efficiency of the battery can be improved and the manufacturing cost can be reduced.
以下、この発明の実施の形態について図面を参照して説明する。 Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings.
図1は、この発明の一実施形態の巻回型電池を模式的に表した斜視図である。この巻回型電池は、電解質がゲル電解質の巻回型電池を表している。図1に示すように、巻回型電池10は、負極41と正極42とがセパレータ43を介して積層され、巻回されている。
FIG. 1 is a perspective view schematically showing a wound battery according to an embodiment of the present invention. This wound battery represents a wound battery in which the electrolyte is a gel electrolyte. As shown in FIG. 1, in the
巻回型電池10は、絶縁材料からなる外装フィルムにより覆われて密閉されている。負極41および正極42の両面には、ゲル電解質層46が形成されている。正極42の両面のゲル電解質層46上には、セパレータ43が載置され重ね着けられている。タブ45は、帯状の負極41および正極42のそれぞれの一端部に接合されている。
The
タブ45の接合は、例えばスポット溶接により行う。タブ45の接合は、巻回後に限定されるものでなく、巻回前に行ってもよい。タブ45は、図示を略した外装フィルムの周縁部である封口部に挟み込まれる。また、タブ45が外装フィルムと接する部分には、樹脂フィルムが配されている。
The
図2は、この発明の一実施形態の巻回型電池の構造を表した模式図である。図2に示すように、巻回型電池10は、内周側のセパレータ3の一端と正極1の一端とがほぼ同じ位置となるように、正極1と負極5とがセパレータ3を介して多数回数巻回されてなる。なお、内周側のセパレータ3の一端と正極1の一端とがほぼ同じ位置にあるとは、内周側のセパレータ3の一端が正極活物質層の一端から正極の一端との間に位置することをいう。
FIG. 2 is a schematic diagram showing the structure of a wound battery according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 2, the
正極1は、例えば、帯状の形状を有する正極集電体と、この正極集電体の両面に形成された正極活物質層とからなる。正極集電体の両面に設けられた正極活物質層の長さはそれぞれ異なる。具体的には、体積効率の向上のため、正極1の最外周には、正極活物質層が設けられず、正極集電体の片面が露出している部分(以下、片面露出部と称する)を有するのに対して、正極1の内周には、正極活物質層が両面に設けられている。正極活物質層上には、ゲル電解質層2が形成される。また、正極1の内周側および外周側の端部には、正極活物質層に覆われず正極集電体が露出した部分(以下、正極集電体露出部と称する)が設けられている。
The positive electrode 1 includes, for example, a positive electrode current collector having a band shape and a positive electrode active material layer formed on both surfaces of the positive electrode current collector. The lengths of the positive electrode active material layers provided on both surfaces of the positive electrode current collector are different. Specifically, in order to improve volumetric efficiency, a portion where the positive electrode active material layer is not provided on the outermost periphery of the positive electrode 1 and one side of the positive electrode current collector is exposed (hereinafter referred to as a single side exposed portion). In contrast, a positive electrode active material layer is provided on both sides of the inner periphery of the positive electrode 1. A
内周側の正極集電体露出部には、正極タブ6が溶接されている。そして、この正極タブ6を覆うように、内周側の正極集電体露出部の一端が保護テープ8aで被覆されている。このように保護テープ8aを設けることで、正極1と負極5との接触を避け、内部ショートの発生を防止できる。
A
正極の両側に配されるセパレータ3は、第1および第2のセパレータとからなり、正極集電体の両面に設けられた、それぞれの長さが異なる正極活物質層の長さに応じて規定され、第1のセパレータと第2のセパレータとの長さは異なる。具体的には、例えば、正極集電体の両面に設けられた正極活物質層の長さとほぼ同じに選定されている。ここで、2枚のセパレータのうち、巻回型電池10の中心から近い方を第1のセパレータ、中心から遠い方を第2のセパレータと称する。このように、2枚のセパレータを用いて、それぞれの長さを正極活物質層の長さに応じて異なるように選択することで、セパレータの使用量を必要最小限に抑えることができる。第1のセパレータは、正極1の最外周における片面露出部に対向しており、第2のセパレータより長い。
The
負極5は、例えば、帯状の形状を有する負極集電体と、この負極集電体の両面に形成された負極活物質層とからなる。負極集電体の両面に設けられた負極活物質層の長さはそれぞれ異なる。負極活物質層上には、ゲル電解質層4が形成される。また、負極5の内周側および外周側の端部には、負極活物質層に覆われず負極集電体が露出した部分(以下、負極集電体露出部と称する)が設けられている。負極5は、正極1より更に内側から巻回されている。
The negative electrode 5 includes, for example, a negative electrode current collector having a band shape and a negative electrode active material layer formed on both surfaces of the negative electrode current collector. The lengths of the negative electrode active material layers provided on both surfaces of the negative electrode current collector are different. A
また、内周側の負極集電体露出部には、負極タブ7が溶接されている。そして、内周側の負極集電体露出部には、内周側の正極集電体露出部の一端および正極タブ6に対向する位置に保護テープ8bおよび8fを有する。
A negative electrode tab 7 is welded to the negative electrode current collector exposed portion on the inner peripheral side. Then, the negative electrode current collector exposed portion on the inner peripheral side has
巻回型電池10は、電極よりも延出されたセパレータの先行巻きされた部分が存在せず、従来より簡素化した構造を有する。この結果、電池の体積効率を向上できる。
The
(正極)
図3は、この発明の一実施形態の正極の一部拡大断面図である。図3に示すように、正極24は、例えば正極活物質層27がアルミニウム箔等の金属泊である正極集電体28の両面に形成されている。
(Positive electrode)
FIG. 3 is a partially enlarged cross-sectional view of a positive electrode according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 3, the
正極活物質層27上には、ゲル電解質層26が形成されており、このゲル電解質層26上にセパレータ25が載置され重ね着けられている。
A
正極集電体28の一端部には、正極タブ29が溶接されている。正極タブ29は、保護テープ30によって被覆されている。保護テープ30で正極タブ29を覆うことによって、内部ショートの発生を抑制でき、歩留まりを向上できる。
A
図3に示すように、セパレータ25は、正極活物質層27上に形成されたゲル電解質層26にのみ載置され重ね着けられているのが好ましい。ゲル電解質層26は、正極活物質層27上にのみ重なっているので、セパレータ25を必要最小限に抑えることができ、この結果、製造コストを削減でき、且つ電池の体積効率を向上し、電池容量を増大できる。
As shown in FIG. 3, it is preferable that the
セパレータ25は、ゲル電解質層26上に載置されると電解液を吸収してゲル電解質層26に貼り付くので、セパレータ25をゲル電解質層26に、容易に重ね着けることができる。また、ゲル電解質層26にセパレータ25が重ね着けられることにより、巻きずれなく巻回できる。
When the
正極活物質層27は、十分な量のLiを含むものが望ましい。例えば、一般式LiMXOY(ただしMはCo,Ni,Mn,Fe,Al,V,Tiの少なくとも1種を表す。)で表される、リチウムと遷移金属からなる複合金属酸化物やLiを含んだ層間化合物等を好適に用いることができる。
The positive electrode
(負極)
図4は、この発明の一実施形態の負極の一部拡大断面図である。図4に示すように、負極21は、負極活物質層23が負極集電体22の両面に積層されている。負極活物質層23上には、ゲル電解質層が形成されている。負極集電体22としては、例えば、銅箔などの金属箔を用いる。
(Negative electrode)
FIG. 4 is a partially enlarged cross-sectional view of a negative electrode according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 4, in the
負極活物質層23としては、対リチウム金属2.0V以下の電位で電気化学的にリチウムをドープ・脱ドープする材料であれば、何れの材料でも用いることができる。例えば、難黒鉛化性炭素、人造黒鉛、天然黒鉛、熱分解炭素類、コークス類(ピッチコークス、ニードルコークス、石油コークス等)、グラファイト類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体(フェノール樹脂、フラン樹脂等を適当な温度で焼成し炭素化したもの)、炭素繊維、活性炭、カーボンブラック類等の炭素質材料を用いる。
As the negative electrode
また、リチウムと合金を形成可能な金属およびその合金も用いることができる。例えば、酸化鉄、酸化ルテニウム、酸化モリブデン、酸化タングステン、酸化チタン、酸化スズ等の比較的電位が卑な電位でリチウムをドープ脱ドープする酸化物やその他窒化物なども同様に用いることができる。 A metal capable of forming an alloy with lithium and its alloy can also be used. For example, oxides such as iron oxide, ruthenium oxide, molybdenum oxide, tungsten oxide, titanium oxide, and tin oxide that dope and dedoped lithium with a relatively low potential, and other nitrides can be used as well.
(セパレータ)
セパレータ25としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系微多孔膜を用いる。
(Separator)
As the
(電解質)
ゲル電解質層26は、電解質が非水溶媒に溶解された非水電解液がマトリックスポリマにてゲル化されてなる。
(Electrolytes)
The
非水電解液としては、有機溶媒(非水溶媒)に電解質塩を溶解させた非水電解液を用いることができる。非水電解液は、有機溶媒と電解質とを適宜組み合わせて調整される。有機溶媒としては、この種の電池に用いられるものであればいずれも用いることができる。例示するならば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシエタン、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン、1,3−ジオキソラン、4メチル1,3ジオキソラン、ジエチルエーテル、スルホラン、メチルスルホラン、アセトニトリル、プロピオニトリル、酢酸エステル、酪酸エステル、プロピオン酸エステル等である。
As the non-aqueous electrolyte, a non-aqueous electrolyte obtained by dissolving an electrolyte salt in an organic solvent (non-aqueous solvent) can be used. The nonaqueous electrolytic solution is adjusted by appropriately combining an organic solvent and an electrolyte. Any organic solvent can be used as long as it is used for this type of battery. For example, propylene carbonate, ethylene carbonate, γ-butyrolactone, diethyl carbonate, dimethyl carbonate, 1,2-dimethoxyethane, 1,2-diethoxyethane, tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1,3-dioxolane, 4 Examples thereof include
マトリックスポリマとしては、非水電解液を吸収してゲル化するものであれば、種々の高分子を用いることができる。例えば、ポリ(ビニリデンフルオロライド)やポリ(ビニリデンフルオロライド−co−ヘキサフルオロプロピレン)などのフッ素系高分子、ポリ(エチレンオキサイド)や同架橋体などのエーテル系高分子、また、ポリ(アクリルニトリル)等を使用できる。マトリックスポリマとしては、特に酸化還元安定性から、フッ素系高分子を用いることが望ましい。電解質塩を含有させることによりイオン導電性を付与する。 As the matrix polymer, various polymers can be used as long as they absorb non-aqueous electrolyte and gel. For example, fluorine-based polymers such as poly (vinylidene fluoride) and poly (vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), ether-based polymers such as poly (ethylene oxide) and cross-linked products thereof, and poly (acrylonitrile) ) Etc. can be used. As the matrix polymer, it is desirable to use a fluorine-based polymer particularly from the viewpoint of redox stability. By containing an electrolyte salt, ionic conductivity is imparted.
電解質塩としては、この種の電池に用いられるものであればいずれも用いることができる。例示するならば、LiClO4、LiAsF6,LiPF6、LiBF4、LiB(C6H5)4、LiCH3SO3、LiCF3SO3、LiCl、LiBr、LiN(CF3SO2)2等が挙げられる。 Any electrolyte salt can be used as long as it is used in this type of battery. For example, LiClO 4 , LiAsF 6 , LiPF 6 , LiBF 4 , LiB (C 6 H 5 ) 4 , LiCH 3 SO 3 , LiCF 3 SO 3 , LiCl, LiBr, LiN (CF 3 SO 2 ) 2, etc. Can be mentioned.
固体電解質としては、リチウムイオン導電性を有する材料であれば無機固体電解質、高分子固体電解質いずれも用いることができる。無機固体電解質は、窒化リチウム、ヨウ化リチウムが挙げられる。高分子固体電解質は、電解質塩とそれを溶解する高分子化合物からなる。高分子化合物としては、ポリ(エチレンオキサイド)や同架橋体などのエーテル系高分子、ポリ(メタクリレート)エステル系、アクリレート系などを単独または分子中に共重合若しくは混合して用いることができる。 As the solid electrolyte, any inorganic solid electrolyte or polymer solid electrolyte can be used as long as the material has lithium ion conductivity. Examples of the inorganic solid electrolyte include lithium nitride and lithium iodide. The polymer solid electrolyte is composed of an electrolyte salt and a polymer compound that dissolves the electrolyte salt. As the polymer compound, an ether-based polymer such as poly (ethylene oxide) or a crosslinked product thereof, a poly (methacrylate) ester-based compound, an acrylate-based compound, or the like can be used alone or in a molecule by being copolymerized or mixed.
この一実施形態では、電解質としてゲル電解質を備える巻回型電池について説明するが、この発明は、この一実施形態に限定されるものではない。例えば、電解質として電解液を備える巻回型電池にもこの発明を適用可能である。 In this embodiment, a wound battery including a gel electrolyte as an electrolyte will be described. However, the present invention is not limited to this embodiment. For example, the present invention can be applied to a wound battery including an electrolytic solution as an electrolyte.
図5は、液系電池の正極の一部拡大断面図である。図5に示すように、正極24は、ゲル電解質層26を有していない。正極活物質層27は、正極集電体28の両面に積層されている。正極活物質層27上には、セパレータ25が重ね着けられている。正極集電体28の一端部には、正極タブ29が溶接されている。
FIG. 5 is a partially enlarged cross-sectional view of the positive electrode of the liquid battery. As shown in FIG. 5, the
正極活物質層27上にセパレータ25を重ね着ける方法としては、例えば、電解液等により、セパレータ25を予め湿らしておいて、正極活物質層27上に載置して重ね着ける方法、または、接着剤により、正極活物質上層27にセパレータを重ね着ける方法
が挙げられる。接着剤としては、例えば公知の接着剤を用いることができる。
Examples of a method for stacking the
図5に示す正極24において、正極活物質層27のみを覆うように、セパレータ25が重ね着けられるので、正極24よりも延出されたセパレータの先行巻きされた部分が存在せず、巻回型電池10は、従来より簡素化した構造を有し、電池の体積効率を向上できる。
In the
図6は、液系電池の負極の一部拡大断面図である。図6に示すように、この発明による負極21は、負極活物質層23が負極集電体22の両面に形成されている。負極集電体22の一端部には、負極タブ31が溶接されている。
FIG. 6 is a partially enlarged cross-sectional view of the negative electrode of the liquid battery. As shown in FIG. 6, the
(作製方法)
図7は、この発明の一実施形態の巻回型電池の製造方法の一例を説明するための図である。図7に示すように、例えば、この巻回装置は、負極41が導出される原反R1と、正極42が導出される原反R1と、巻芯44とを備える。
(Production method)
FIG. 7 is a diagram for explaining an example of a method for manufacturing a wound battery according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 7, for example, the winding device includes an original fabric R1 from which the
ゲル電解質電池においては、例えば、予め塗布することにより、ゲル電解質層46が両面に形成された電極が原反R1に巻回される。塗布の方法としては、公知の方法を用いることができる。ゲル電解質層46には、セパレータ43が載置される。セパレータ43がゲル電解質層46に載置されると、セパレータ43は、湿った状態となり、ゲル電解質層46に容易に重ね着けることができる。
In the gel electrolyte battery, for example, by applying in advance, an electrode in which the
ゲル電解質46の塗布およびセパレータ43の重ね着けは、原反R1を形成する前に限定されず、原反R1を形成する後に行ってもよい。原反R1から導出する負極41と、正極42とが、巻芯44に巻き付けられて、その後、所定回数巻回されることにより、巻回型電池が作製される。
The application of the
図7に示す巻回型電池の製造方法は、セパレータ43を予め電極に重ね着けて巻回するので、従来4つ必要であった原反R1を2つに削減できる。したがって、巻回装置の構成をより簡略にすることができる。
In the method of manufacturing the wound battery shown in FIG. 7, since the
次に、この発明の他の実施形態について説明する。図8は、この発明の他の実施形態の巻回型電池10の構造を表した模式図である。この発明の他の実地形態の巻回型電池10では、図8に示すように、セパレータ3は、正極1の一端をその両面側から覆うように正極1の近傍位置から巻回されている。参照符号11の示す部分は、上述の一実施形態のセパレータに比して延長されている部分を示す。これ以外の巻回型電池10の構成は、上述の一実施形態と同様であるので説明を省略する。
Next, another embodiment of the present invention will be described. FIG. 8 is a schematic diagram showing the structure of a
この発明の他の実施形態の巻回型電池10では、正極1の一端と正極タブ6とを、保護テープ8とセパレータ3により保護するので、巻回型電池10に対して繰り返し圧力が加えられた場合にも、内部ショートの発生をより抑制できる。したがって、上述の一実施形態よりも耐久性を更に向上できるという利点を得ることができる。
In the
また、内周側のセパレータ3を延長して正極タブ6上に重ねた構造となすことにより、巻き始めに、セパレータ3と正極1とを同時にチャックでき、この結果、巻回型電池10の製造が容易なものとなる。
Further, by extending the inner
以下、実施例によりこの発明を説明する。具体的に化合物名や数値等を例示して説明しているが、この発明は、これらの実施例のみに限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described by way of examples. Although compound names and numerical values are specifically exemplified and described, the present invention is not limited only to these examples.
<実施例1>
まず、以下のように、負極を作製した。フィラーとなる石炭系コークス100重量部に、バインダーとなるコールタール系ピッチ30重量部加え、約100℃で混合した。その後、プレスにて圧縮成型し、炭素成型体の前駆体を得た。次に、この前駆体を1000℃以下で熱処理して得た炭素材料成型体に、さらに200℃以下で溶融させたバインダーピッチを含浸し、1000℃以下で熱処理するという、ピッチ含浸/焼成工程を数回繰り返した。そして、この炭素成型体を不活性雰囲気で2800℃にて熱処理し、黒鉛化成型体を得た後、粉砕分級し試料粉末を作製した。
<Example 1>
First, a negative electrode was produced as follows. To 100 parts by weight of coal-based coke serving as a filler, 30 parts by weight of coal tar-based pitch serving as a binder was added and mixed at about 100 ° C. Thereafter, it was compression molded by a press to obtain a precursor of a carbon molded body. Next, a pitch impregnation / firing step in which a carbon material molded body obtained by heat-treating this precursor at 1000 ° C. or less is further impregnated with a binder pitch melted at 200 ° C. or less and heat-treated at 1000 ° C. or less. Repeated several times. The carbon molded body was heat-treated at 2800 ° C. in an inert atmosphere to obtain a graphitized molded body, and then pulverized and classified to prepare a sample powder.
ここで、得られた黒鉛材料についてX線回折測定を行った。その結果、(002)面の面間隔は、0.337nmであり、(002)面のc軸結晶子厚みは、50.0nmであった。ピクノメータ法による真密度は2.23であり、BET法による比表面積が1.6m2/g、レーザ回折法による粒度分布は平均粒径が33.0μm、累積10%粒径が13.3μm、累積50%粒径が30.6μm、累積90%粒径が55.7μm、黒鉛粒子の破壊強度の平均値が7.1kgf/mm2、嵩密度が0.98g/cm3であった。 Here, X-ray diffraction measurement was performed on the obtained graphite material. As a result, the (002) plane spacing was 0.337 nm, and the (002) plane c-axis crystallite thickness was 50.0 nm. The true density by the pycnometer method is 2.23, the specific surface area by the BET method is 1.6 m 2 / g, the particle size distribution by the laser diffraction method is an average particle size of 33.0 μm, a cumulative 10% particle size of 13.3 μm, The cumulative 50% particle size was 30.6 μm, the cumulative 90% particle size was 55.7 μm, the average fracture strength of the graphite particles was 7.1 kgf / mm 2 , and the bulk density was 0.98 g / cm 3 .
そして、上記混合試料粉末90重量部と、結着材としてポリフッ化ビニリデン(PVDF)10重量部とを混合して負極合剤を調製し、溶剤となるN−メチルピロリドンに分散させてスラリー(ペースト状)にした。 Then, 90 parts by weight of the mixed sample powder and 10 parts by weight of polyvinylidene fluoride (PVDF) as a binder are mixed to prepare a negative electrode mixture, which is dispersed in N-methylpyrrolidone serving as a solvent, and a slurry (paste ).
負極集電体には、厚さ10μmの帯状の銅箔を用い、負極合剤スラリーをこの集電体の両面に塗布、乾燥させた後、一定圧力で圧縮成型して800mm×120mmの大きさに切り出して帯状負極を作製した。 The negative electrode current collector is a strip of copper foil having a thickness of 10 μm. The negative electrode mixture slurry is applied to both sides of the current collector, dried, and then compression molded at a constant pressure to a size of 800 mm × 120 mm. The strip-shaped negative electrode was produced by cutting out into pieces.
負極タブは、直径50μmの銅線又はニッケル線を75μm間隔で編んだ金属網を裁断して作製した。この負極タブを負極集電体未塗布部にスポット溶接することにより、外部接続用の端子とした。 The negative electrode tab was prepared by cutting a metal net knitted with copper wires or nickel wires having a diameter of 50 μm at intervals of 75 μm. The negative electrode tab was spot welded to the negative electrode current collector uncoated portion to obtain a terminal for external connection.
正極は、以下に述べるように作製した。まず、正極活物質を作製した。炭酸リチウム0.5モルと、炭酸コバルト1モルとを混合し、この混合物を、空気中、温度880℃で5時間焼成した。得られた材料についてX線回折測定を行った結果、JCPDSファイルに登録されたLiCoO2のピークとほぼ一致していた。 The positive electrode was produced as described below. First, a positive electrode active material was prepared. 0.5 mol of lithium carbonate and 1 mol of cobalt carbonate were mixed, and this mixture was calcined in air at a temperature of 880 ° C. for 5 hours. As a result of X-ray diffraction measurement of the obtained material, it almost coincided with the LiCoO 2 peak registered in the JCPDS file.
このLiCoO2を粉砕し、平均粒径8μmの粉末とした。そして、このLiCoO2粉末95重量部と、炭酸リチウム粉末5重量部とを混合し、この混合物91重量部と、導電剤として鱗片状黒鉛6重量部と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン3重量部とを混合して正極合剤を調製し、N−メチルピロリドンに分散させてスラリー(ペースト状)にした。 This LiCoO 2 was pulverized into a powder having an average particle diameter of 8 μm. Then, 95 parts by weight of this LiCoO 2 powder and 5 parts by weight of lithium carbonate powder are mixed, 91 parts by weight of this mixture, 6 parts by weight of flake graphite as a conductive agent, and 3 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder. Were mixed to prepare a positive electrode mixture, which was dispersed in N-methylpyrrolidone to form a slurry (paste).
正極集電体として、厚さ20μmの帯状のアルミニウム箔を用い、上記正極合剤スラリーをこの集電体の両面に均一に塗布、乾燥させた後、一定圧力で圧縮成型して640mm×118mmの大きさに切り出して帯状正極を作製した。 As a positive electrode current collector, a strip-shaped aluminum foil having a thickness of 20 μm was used, and the positive electrode mixture slurry was uniformly applied to both sides of the current collector and dried, followed by compression molding at a constant pressure to be 640 mm × 118 mm. It cut out to the magnitude | size and produced the strip | belt-shaped positive electrode.
正極タブは、直径50μmのアルミニウム線を75μm間隔で編んだ金属網を裁断して作製した。この正極タブを負極集電体未塗布部にスポット溶接することにより、外部接続用の端子とした。 The positive electrode tab was prepared by cutting a metal net knitted from aluminum wires having a diameter of 50 μm at intervals of 75 μm. The positive electrode tab was spot welded to the negative electrode current collector non-applied portion to obtain a terminal for external connection.
電解質には、PVdF系ゲル電解質を用いた。まず、フッ化ビニリデンにヘキサフルオロプロピレンが7重量%の割合で共重合された、分子量が重量平均分子量で70万のポリマ(A)と31万のポリマ(B)とを、A:B=9:1の重量比で混合したマトリックスポリマを作製した。そして、マトリックスポリマと非水電解液とポリマの溶剤であるジメチルカーボネート(DMC)とをそれぞれ重量比1:4:8の割合で混合したものを70℃にて攪拌し溶解させゾル状の電解質とした。 A PVdF-based gel electrolyte was used as the electrolyte. First, a polymer (A) having a weight average molecular weight of 700,000 and a polymer (B) having a weight average molecular weight of 7% by weight of hexafluoropropylene copolymerized with vinylidene fluoride, A: B = 9 A matrix polymer mixed at a weight ratio of 1 was made. Then, a mixture of a matrix polymer, a non-aqueous electrolyte, and dimethyl carbonate (DMC), which is a polymer solvent, in a weight ratio of 1: 4: 8 is stirred and dissolved at 70 ° C. to obtain a sol electrolyte. did.
電解液には、非水溶媒として、EC(エチレンカーボネート):PC(プロピレンカーボネート)とを重量比で60:40となるように混合し、電解質塩として六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を用い、0.8mol/kgとなるように調製した。 In the electrolytic solution, EC (ethylene carbonate): PC (propylene carbonate) as a nonaqueous solvent is mixed at a weight ratio of 60:40, and lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ) is used as an electrolyte salt. It was used to prepare 0.8 mol / kg.
次に、このゾル状の電解質をバーコーターを用いて塗布し、70度の恒温槽で溶剤を揮発させて、正極及び負極の面上にゲル電解質層を形成した。そして、形成されたゲル電解質層上にセパレータを貼り付け、セパレータがゲル電解質層部分のみ重ねられた構造とした。その後、この正極と負極とを積層し、平たく巻回して、扁平型の巻回型電池素子を作製し、この電池素子をラミネートフィルムに減圧封入することにより、厚さ3.8mm、幅35mm、高さ62mmのゲル電解質電池(実施例1)を作製した。 Next, this sol-like electrolyte was applied using a bar coater, and the solvent was volatilized in a thermostatic bath at 70 degrees to form a gel electrolyte layer on the surfaces of the positive electrode and the negative electrode. And the separator was affixed on the formed gel electrolyte layer, and it was set as the structure where the separator overlapped only the gel electrolyte layer part. Thereafter, the positive electrode and the negative electrode are laminated and wound flat to produce a flat wound battery element, and this battery element is sealed in a laminate film under reduced pressure to obtain a thickness of 3.8 mm, a width of 35 mm, A gel electrolyte battery (Example 1) having a height of 62 mm was produced.
<実施例2>
内周部のセパレータを負極タブ上に重ねた構造とした以外は、実施例1と同様の手法により、厚さ3.8mm、幅35mm、高さ62mmのゲル電解質電池(実施例2)を作製した。
<Example 2>
A gel electrolyte battery (Example 2) having a thickness of 3.8 mm, a width of 35 mm, and a height of 62 mm was produced in the same manner as in Example 1 except that the separator on the inner periphery was overlaid on the negative electrode tab. did.
<比較例1>
実施例1と同様の手法により、正極、負極、セパレータを作製し、負極、正極、セパレータを巻回する際に、まず金属製の巻き芯に、セパレータを1.5周分巻き芯として、負極を挿入し、半周した後正極を挿入し、所定回数巻回して、巻回型電池素子を作製し、実施例1と同様にこの電池素子をラミネートフィルムに減圧封入することにより、厚さ3.8mm、幅35mm、高さ62mmのゲル電解質電池(比較例1)を作製した。
<Comparative Example 1>
In the same manner as in Example 1, a positive electrode, a negative electrode, and a separator were prepared, and when the negative electrode, the positive electrode, and the separator were wound, first, the metal core was used as the separator, and the separator was wound around 1.5 turns. After a half turn, the positive electrode was inserted and wound a predetermined number of times to produce a wound battery element, and this battery element was sealed in a laminate film under reduced pressure as in Example 1 to obtain a thickness of 3. A gel electrolyte battery (Comparative Example 1) having a size of 8 mm, a width of 35 mm, and a height of 62 mm was produced.
<評価>
実施例1、実施例2および比較例1の電池容量と実施例1、実施例2の比較例1に対する内周セパレータの削減枚数および厚みの削減を測定した後、測定結果をまとめた表を作成した。下記の表1は、実施例1、実施例2および比較例1の内周セパレータの削減枚数、厚みの削減、電池容量を表している。
<Evaluation>
After measuring the battery capacity of Example 1, Example 2 and Comparative Example 1 and the reduction in the number and thickness of inner separators for Comparative Example 1 of Example 1 and Example 2, a table summarizing the measurement results was prepared. did. Table 1 below shows the number of inner peripheral separators reduced in Example 1, Example 2, and Comparative Example 1, the reduction in thickness, and the battery capacity.
実施例1は、表1に示すように、比較例1と比べて内周セパレータが10枚分削減されていた。実施例1は、1枚20μmのセパレータを使用しており、厚みを200μm薄くできた。また、実施例1の電池容量は860mAhであった。 As shown in Table 1, Example 1 had 10 inner peripheral separators reduced compared to Comparative Example 1. In Example 1, a 20 μm separator was used, and the thickness was reduced by 200 μm. The battery capacity of Example 1 was 860 mAh.
以上より、実施例1は、比較例1と比べて厚み200μmに相当する量の活物質を充填でき、その結果、比較例1の電池容量800mAhより60mAh増量できることがわかった。 From the above, it was found that Example 1 can be filled with an active material in an amount corresponding to a thickness of 200 μm compared with Comparative Example 1, and as a result, the battery capacity of Comparative Example 1 can be increased by 60 mAh from 800 mAh.
実施例2は、表1に示すように、実施例1と異なりタブ上にもセパレータが重なっており、比較例1と比べて内周セパレータが8枚分削減されていた。実施例2は、1枚20μmのセパレータを使用しており、厚みを160μm削減できた。また、実施例2の電池容量は、853mAhであった。 As shown in Table 1, in Example 2, unlike Example 1, separators overlapped on the tabs, and the number of inner peripheral separators was reduced by 8 compared to Comparative Example 1. In Example 2, a 20 μm separator was used, and the thickness could be reduced by 160 μm. Moreover, the battery capacity of Example 2 was 853 mAh.
以上より、実施例2は、比較例1と比べて厚み160μmに相当する量の活物質を充填でき、その結果、比較例1の電池容量800mAhより53mAh増量できることがわかった。 From the above, it was found that Example 2 can be filled with an amount of active material corresponding to a thickness of 160 μm as compared with Comparative Example 1, and as a result, the battery capacity of Comparative Example 1 can be increased by 53 mAh from 800 mAh.
また、実施例2は、タブ上のセパレータの重なり部分が増加しており、増加分セパレータが必要となるので、電池容量の増量は、実施例1より若干少なくなることがわかった。しかしながら、実施例2は、巻き始めにセパレータと正極を同時にチャックできるので、製造しやすいというメリットがあることがわかった。 Moreover, in Example 2, since the overlapping part of the separator on the tab increased and an increased amount of separators was required, it was found that the increase in battery capacity was slightly less than in Example 1. However, since Example 2 can simultaneously chuck the separator and the positive electrode at the beginning of winding, it has been found that there is a merit that it is easy to manufacture.
この発明は、上述したこの発明の実施形態に限定されるものでは無く、この発明の要旨を逸脱しない範囲内で様々な変形や応用が可能である。例えば、正極だけではなく、セパレータを予め負極に重ね付けることもできる。また、この発明の適用できる電池の構造は、扁平型に限定されず、円筒形、角型とこの発明の範囲内で、あらゆる構造に適用できる。 The present invention is not limited to the above-described embodiment of the present invention, and various modifications and applications are possible without departing from the spirit of the present invention. For example, not only the positive electrode but also a separator can be previously stacked on the negative electrode. The structure of the battery to which the present invention can be applied is not limited to the flat type, and can be applied to any structure within the scope of the present invention, such as a cylindrical shape and a rectangular shape.
1、24、42・・・正極
2、4、26、46・・・ゲル電解質層
3、25、43・・・セパレータ
5、21、41・・・負極
6、29・・・正極タブ
7、31・・・負極タブ
8、30・・・保護テープ
10・・・巻回型電池
22・・・負極集電体
23・・・負極活物質層
27・・・正極活物質層
28・・・正極集電体
44・・・巻芯
45・・・タブ
1, 24, 42 ...
Claims (5)
帯状集電体の両面に負極活物質層が形成されてなる負極と、
上記正極と上記負極との間に介在された電解質およびセパレータとを備え、
上記正極と上記負極とが上記セパレータを介して巻回されてなる巻回型電池であって、
上記巻回型電池の内周側の上記セパレータの一端と上記正極の一端とが、または上記セパレータの一端と上記負極の一端とが、ほぼ同じ位置から巻回されてなることを特徴とする巻回型電池。 A positive electrode in which a positive electrode active material layer is formed on both sides of a strip-shaped current collector;
A negative electrode in which a negative electrode active material layer is formed on both sides of a strip-shaped current collector;
An electrolyte and a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode;
A wound battery in which the positive electrode and the negative electrode are wound through the separator,
One end of the separator and one end of the positive electrode on the inner peripheral side of the wound battery, or one end of the separator and one end of the negative electrode are wound from substantially the same position. Revolving battery.
上記セパレータは、第1および第2のセパレータからなり、
上記正極および上記負極のうち最外周側となる電極は、当該電極の両面に形成された活物質層の長さが異なり、
上記電極の両面に形成された活物質層の長さに応じて、第1および第2のセパレータの長さが異なるように選択されていることを特徴とする巻回型電池。 In claim 1,
The separator is composed of first and second separators,
Of the positive electrode and the negative electrode, the outermost electrode is different in the length of the active material layer formed on both surfaces of the electrode,
A wound battery characterized in that the lengths of the first and second separators are selected to be different depending on the length of the active material layer formed on both surfaces of the electrode.
上記正極活物質および上記負極活物質は、リチウムイオンをドープ・脱ドープし得る活物質であることを特徴とする巻回型電池。 In claim 1,
The said positive electrode active material and the said negative electrode active material are active materials which can dope and dedope lithium ion, The winding type battery characterized by the above-mentioned.
上記正極および上記負極の少なくとも一方の上記ゲル電解質層上にセパレータを載置し、巻回することを特徴とする巻回型電池の製造方法。 Form a gel electrolyte layer on both sides of the positive and negative electrodes,
A separator is placed on and wound on at least one of the positive electrode and the negative electrode on the gel electrolyte layer.
上記正極および上記負極は、帯状集電体の両面に活物質が積層されてなり、
上記活物質は、リチウムイオンをドープ・脱ドープし得る活物質であることを特徴とする巻回型電池の製造方法。
In claim 4,
The positive electrode and the negative electrode are formed by laminating active materials on both sides of a strip-shaped current collector,
The said active material is an active material which can dope and dedope lithium ion, The manufacturing method of the winding type battery characterized by the above-mentioned.
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