JP2006244906A - 自発光素子の製造方法及び製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造において、仮に下部電極上等の被成膜面上に異物や凹凸が存在する場合であっても、成膜欠陥部を形成しない。
【解決手段】 成膜室２０と、基板１を成膜室２０内で保持する基板保持手段２２と、成膜室２０内に圧力調整ガスＧｐを流入させる圧力調整ガス流入経路２０Ａと、圧力調整ガス流入経路２０Ａとは別に成膜室２０内に設けられ、成膜材料の原料ガスＧｍを発生する原料ガス発生部２１とを備え、成膜室２０内に圧力調整ガスＧｐを流入した加圧状態で、下部又は上部電極２，４、又は成膜層３の少なくとも一層を成膜する。
【選択図】図２

Description

本発明は、自発光素子の製造方法及び製造装置に関するものである。

自発光素子は、一般に、基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する基本構成を備えている。この自発光素子の一つである有機ＥＬ素子の素子構造としては、図１に示すように、基板１上に直接下部電極２を形成して、その上に有機ＥＬ機能層からなる成膜層３を積層し、更にその上に上部電極４を形成するパッシブ駆動タイプの素子構造（同図（ａ））と、基板１上に形成された駆動素子５（ＴＦＴ素子等）を覆うように平坦化膜等の他の層６を形成し、この他の層６を介して駆動素子５に導通した下部電極２を形成し、その下部電極２上に有機ＥＬ機能層からなる成膜層３を積層して、その上に上部電極４を形成するアクディブ駆動タイプの素子構造（同図（ｂ））がある。

このような自発光素子における電極或いは成膜層の形成には、一般に、真空蒸着法やスパッタ法等の真空成膜法が採用されている。この真空成膜法は、真空雰囲気にした成膜室内に被成膜面が形成された基板を保持させ、この被成膜面に対向するように成膜源を設けて、成膜源から発せられる成膜流に被成膜面を曝すことで成膜を行うものである。

下記特許文献１には、有機ＥＬ素子の有機ＥＬ機能層を成膜する真空蒸着装置が記載されている。この真空成膜装置は、加熱部から蒸着対象に向かう蒸着流の方向を制御する蒸着流制御部を備えており、これによって蒸着材料の利用効率を向上させている。

特開２００４−１３７５８３号公報

前述した真空成膜法では、通常１０^−３〜１０^−６Ｐａ程度の真空雰囲気内で成膜が行われており、この際の成膜流は、長い平均自由行程（成膜流のガス分子又は原子が一度衝突してから次に衝突するまでの移動距離の平均）を有することで比較的高い指向性を有している。この高い指向性は、マスクを介して成膜層のパターンを形成する際には、マスクによる遮蔽領域に成膜流が回り込むのを防いで良好なパターン形成を行うのに役立ち、また、被成膜面への到達率を高めて、成膜材料の利用効率を高めるのに役立つが、被成膜面に異物等が存在する場合には、この高い指向性が逆に徒になって成膜欠陥部を形成してしまう不利が生じる。

これを図１（ｃ）によって説明する。前述した自発光素子を製造するに際して、例えば、基板１又は他の層６上に下部電極２を形成して、その上に一つの成膜層３_１を成膜する場合に、下部電極２上にゴミ等の異物Ｄが存在すると、前述した高い指向性を有する成膜流では異物Ｄによって陰になる部分に成膜流が到達できず、その部分に成膜欠陥部ｄが形成されてしまう。そして、このような成膜欠陥部を放置して、その上に他の成膜層や上部電極を形成した場合には、その成膜欠陥部がリーク，短絡等の不具合の原因になり、自発光素子が点灯不良を起こしてしまう問題があった。

これを解消するためには、被成膜面のクリーン度を高めて被成膜面からゴミ等の異物Ｄを完全に排除すればよいが、そのような高いクリーン度を製造工程中に求めることは製造コストを考慮すると非現実的であり、また、完全に異物を除去することは事実上不可能である。また、仮に異物が存在しない場合でも被成膜面に何らかの凹凸が有る場合には、同様の成膜欠陥部が形成されることが懸念される。

本発明は、このような問題に対処することを課題の一例とするものである。すなわち、基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造において、仮に下部電極上等の被成膜面上に異物や凹凸が存在する場合であっても、成膜欠陥部を形成することなく、自発光素子に点灯不良を発生させないこと、自発光素子の製品歩留まりを向上させて製造コストの低減化を図ること、等が本発明の目的である。

このような目的を達成するために、本発明による自発光素子の製造方法及び製造装置は、以下の各独立請求項に係る構成を少なくとも具備するものである。

［請求項１］基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造方法であって、前記下部又は上部電極、又は前記成膜層の少なくとも一層を成膜する成膜工程では、成膜室内を加圧状態にして、該成膜室内に成膜材料の原料ガス発生部を設けて成膜することを特徴とする自発光素子の製造方法。

［請求項２］基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造方法であって、前記下部又は上部電極、又は前記成膜層の少なくとも一層を成膜する成膜工程では、成膜室内に圧力調整ガスを流入した加圧状態で、前記成膜室内に前記圧力調整ガスの流入経路とは別に成膜材料の原料ガス発生部を設けて成膜することを特徴とする自発光素子の製造方法。

［請求項７］基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造装置であって、成膜室と、前記自発光素子を形成する基板を前記成膜室内で保持する基板保持手段と、前記成膜室内に圧力調整ガスを流入させる圧力調整ガス流入経路と、該圧力調整ガス流入経路とは別に前記成膜室内に設けられ、成膜材料の原料ガスを発生する原料ガス発生部とを備え、前記成膜室内に前記圧力調整ガスを流入した加圧状態で、前記下部又は上部電極、又は前記成膜層の少なくとも一層を成膜することを特徴とする自発光素子の製造装置。

以下、本発明の実施形態を説明する。本発明の実施形態に係る自発光素子の製造方法は、基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造方法であって、前記下部又は上部電極、又は前記成膜層の少なくとも一層を成膜する成膜工程では、成膜室内を加圧状態にして、該成膜室内に成膜材料の原料ガス発生部を設けて成膜することを特徴としている。そして、ここでいう加圧状態は、例えば、成膜室内に圧力調整ガスを流入した状態等で実現することができる。

図２は、本発明の実施形態に係る自発光素子の製造方法及び製造装置を説明する説明図であり、製造装置の主要構成を図示したものである。この自発光素子の製造装置は、図１（ａ），（ｂ）に示したように、基板１上に直接又は他の層６を介して下部電極２を形成し、下部電極２上に成膜層３を積層した上に上部電極４を形成する自発光素子の製造装置であって、成膜室２０と、前記基板１を成膜室２０内で保持する基板保持手段２２と、成膜室２０内に圧力調整ガスＧｐを流入させる圧力調整ガス流入経路２０Ａと、圧力調整ガス流入経路２０Ａとは別に成膜室２０内に設けられ、成膜材料の原料ガスＧｍを発生する原料ガス発生部２１とを備え、成膜室２０内に圧力調整ガスＧｐを流入した加圧状態で、下部又は上部電極２，４、又は成膜層３の少なくとも一層を成膜するものである。

また、圧力調整ガス流入経路２０Ａには流入量調整手段２３が設けられ、この流入量調整手段２３と成膜室２０からの排気量調整手段２４（排気経路２０Ｂに設けられる）の一方又は両方を調整することで成膜室２０の圧力状態を調整する圧力調整手段２５を備える。

ここで、圧力調整ガスＧｐは、成膜材料の原料ガスＧｍとの反応を起こさないガスで、例えば、不活性ガス（Ｎ_２，Ｈｅ，Ａｒ等）や原料ガスＧｍの種類に応じてフロン等の不燃性ガス、メタン等の可燃性ガス、酸素やＮ_２Ｏ等の支燃性ガスも使用可能である。また、この実施形態における原料ガス発生部２１は、成膜室２０内に配置される成膜源であって、ニッケル、鉄、ステンレス、コバルト−ニッケル合金、ステンレス鋼、黒鉛、窒化チタン等の磁気セラミック等からなる容器内に成膜材料を充填し、抵抗加熱法、高周波加熱法、レーザ加熱法、電子ビーム加熱法等に対応する加熱手段を備えて、成膜材料を昇華或いは溶融蒸発させて原料ガスＧｍを発生させるものである。この原料ガス発生部２１と基板１における被成膜面との間には必要に応じて成膜マスクＭが配置される。

また、基板保持手段２２は、基板１を吸着又は他の方法で固定する等して保持する手段であり、定位置で保持する機構、平面的なスライド移動や回転移動を付加する機構、上下移動を付加する機構等を必要に応じて具備するものである。

図３は、本発明の実施形態に係る自発光素子の製造方法及び製造装置を説明する説明図であり、自発光素子の製造装置における他の形態を示すものである。この実施形態は、前述の実施形態と同様に、成膜室３０と、基板１を成膜室３０内で保持する基板保持手段３２と、成膜室３０内に圧力調整ガスＧｐを流入させる圧力調整ガス流入経路３０Ａと、圧力調整ガス流入経路３０Ａとは別に成膜室３０内に設けられ、成膜材料の原料ガスＧｍを発生する原料ガス発生部３１Ａとを備え、成膜室３０内に圧力調整ガスＧｐを流入した加圧状態で、下部電極、又は成膜層の少なくとも一層を成膜するものであって、更に、圧力調整ガス流入経路３０Ａには流入量調整手段３３が設けられ、この流入量調整手段３３と成膜室３０からの排気量調整手段３４（排気経路３０Ｂに設けられる）の一方又は両方を調整することで成膜室３０の加圧状態を調整する圧力調整手段３５を備えている。

そして、この実施形態では、成膜室３０内に配置される原料ガス発生部３１Ａが成膜室３０外に配置される成膜源３１と連通路３１Ｂ及び流量調整バルブ３１Ｃを介して接続されている。前述の実施形態と同様に原料ガス発生部３１Ａと基板１における被成膜面との間には必要に応じて成膜マスクＭが配置される。

このような製造装置を用いた自発光素子の製造方法では、基板１上に直接又は他の層６を介して下部電極２を形成し、下部電極２上に成膜層３を積層した上に上部電極４を形成する自発光素子（図１（ａ），（ｂ）参照）を対象として、下部又は上部電極２，４、又は前述の成膜層３の少なくとも一層を成膜する成膜工程では、成膜室２０，３０内に圧力調整ガスＧｐを流入した加圧状態で、成膜室２０，３０内に圧力調整ガス流入経路２０Ａ，３０Ａとは別に成膜材料の原料ガス発生部２１，３１Ａを設けて成膜している。

これによると、成膜室２０，３０内を加圧状態にすることで、原料ガスＧｍのガス流における平均自由行程を短くし、ガス流の指向性を低下又は喪失させる。この際の加圧状態とは、前述した平均自由行程を所望の状態まで短くできる圧力状態であって、通常は１０^−１〜１０^３Ｐａ程度の大気圧未満で設定されるが、必要に応じて大気圧（１．０１３３×１０^５Ｐａ）以上に加圧する場合も含みうる。

このように原料ガスＧｍの平均自由行程を短くすると、図４に示すように、被成膜面２Ａ上に異物Ｄ或いは凹凸が存在して、被成膜面２Ａ上に異物Ｄ等で遮蔽される部分が形成される場合であっても、原料ガスＧｍが前述の遮蔽される部分に回り込んで成膜がなされるので、被成膜面の全面が原料ガスＧｍに係る成膜層３_１で覆われることになり、被成膜面上に成膜欠陥部が形成されない。

そして、この加圧状態を調整するために成膜室２０，３０内に流入される圧力調整ガスＧｐは、Ｎ_２，Ｈｅ，Ａｒ等の不活性ガスであるから、原料ガスＧｍとの反応が生じて成膜層３_１の膜質を悪化させることもない。更に、成膜室２０，３０内の原料ガス発生部２１，３１Ａが圧力調整ガス流入経路２０Ａ，３０Ａとは別に設けられているので、圧力調整ガスＧｐの流入によって原料ガスＧｍの流れに無用の方向性が付加されることもない。

このような加圧状態での成膜工程は、下部電極２，上部電極４又は成膜層３の少なくとも一層を成膜する際に採用することで、前述した成膜欠陥部の形成を防止する効果を得ることができる。特に、図４に示すように、下部電極２形成後の第１層目の成膜層３_１をこのような加圧状態で成膜することで、下部電極２の表面を成膜層３_１で全て覆うことができ、リーク，或いは短絡による不具合を解消することができる。

また、この加圧状態での成膜工程は、下部電極２上の非塗り分け層を成膜することで、下部電極２上の表面全面がこの非塗り分け層で覆われることになるので、リーク，或いは短絡防止には有効である。有機ＥＬ素子の場合には、色毎の塗り分け等のパターニングを行わない正孔注入層、電子注入層或いは上部電極等をこの成膜工程で成膜するのが効果的である。

また、前述の加圧状態は、圧力調整手段２５，３５によって流入量調整手段２３，３３と排気量調整手段２４，３４の一方又は両方を調整して、圧力調整ガスＧｐの流入量と成膜室２０，３０からの排気量の一方又は両方を調整することで設定される。この加圧状態の調整は、成膜室２０，３０内の圧力を１０^−３〜１０^３Ｐａのオーダーで調整することで、原料ガスＧｍの平均自由行程を数ｍ〜数μｍの範囲で調整することができる。被成膜面上の異物等による遮蔽部分に効果的に原料ガスＧｍを回り込ませるためには、１０^−１〜１０^３の範囲で前述の加圧状態を調整することが好ましい。

更には、この加圧状態での成膜工程を行う成膜室２０，３０内では、基板１と原料ガス発生部２１，３１Ａを近づけることができるので、成膜室２０，３０の小型化が可能であり、また、この成膜室２０，３０は高真空対応の性能を必要としないので、比較的低コストで装置を形成することが可能になる。

図５は、前述した本発明の実施形態に係る製造装置を自発光素子パネル製造の一連のプロセスに組み込んだ場合の装置例を示す説明図である。有機ＥＬパネルの製造を例にすると、一般に、製造プロセスは、前処理工程、成膜工程、封止工程からなる。図５のパネル製造装置は、前処理工程を経た基板に対して、成膜工程と封止工程を施して有機ＥＬパネルを得ることができる。

この装置は、２つのブロックに分かれており、その一つは、真空搬送用ロボット５０_１を装備した真空搬送室５０Ａの周囲に、基板搬入室５１、加圧成膜室５２、真空成膜室５３Ａ，５３Ｂ，５３Ｃ，５４を配備して、各室と真空搬送室５０Ａとの間に気密ゲートＧを設けた成膜工程ブロックであり、もう一つは、搬送用ロボット５０_２を装備した搬送室５０Ｂの周囲に、封止部材搬入室５６、封止室５７、発光特性検査室５８、搬出室５９を配備して、各室と搬送室５０Ｂとの間に気密ゲートＧを設けた封止工程ブロックであって、その両ブロックが両端に気密ゲートＧを設けた受渡室５５によって連結されている。ここでの加圧成膜室５２が前述した成膜室２０（又は３０）によって構成されている。

この製造プロセス装置を用いた有機ＥＬパネルの製造工程の一例を説明する（図５以外の符号は図１及び図２を参照）。先ず、前処理工程によりＩＴＯ，ＩＺＯ等の下部電極２やポリイミド等の絶縁膜の成膜・パターニングを終えた基板１が、入口ゲートＧ_ＩＮから搬入され、基板搬入室５１に一旦ストックされる。そして、基板搬入室５１を大気状態から真空状態に変換後、真空搬送用ロボット５０_１により真空搬送室５０Ａを経由して最初の成膜工程が行われる加圧成膜室５２に搬送される。

加圧成膜室５２（成膜室２０）では、基板１が基板保持手段２２に固定される。ここで、例えば、基板保持手段２２は、成膜材料の膜厚が基板１全面にわたって均一になるように回転させることが好ましい。そして、Ｎ_２，Ｈｅ，Ａｒ等の不活性ガスからなる圧力調整ガスＧｐが流入量調整手段２３を介して圧力調整ガス流入経路２０Ａから加圧成膜室５２内に流入して、内部の圧力が圧力調整手段２５によって例えば１００Ｐａに調整される。

そして、原料ガス発生部２１からＣｕＰｃ，ＮＰＢ等の低分子材料の原料ガスＧｍが放出され、下部電極２上に正孔注入材料からなる成膜層３_１が成膜される。

次いで、一旦加圧成膜室５２から基板が１搬出され、次の真空成膜室５３Ａに搬送される。このとき、真空成膜室５２Ａへの搬送の前に、基板１を加熱する工程、Ｎ_２雰囲気下に戻す工程、膜厚検査工程等を挿入させてもよい（その場合には別途処理室が設けられる）。

真空成膜室５２Ａでは、成膜室内を例えば１×１０^−４Ｐａ以下まで減圧し、トリフェニルジアミン系の化合物いわゆるＴＰＤを蒸着して正孔輸送層を成膜する。そして、真空を維持したまま、次の真空成膜室５２Ｂに基板１を移動させて、トリス（８−ヒドロキシノリン）アルミニウム錯体（Ａｌｑ_３）を蒸着して発光層を成膜する。さらに真空を維持したまま、次の真空成膜室５３Ｃに基板１を移動させて、ＬｉＦを蒸着して電子注入層を成膜する。さらに真空を維持したまま、次の真空成膜室５４に基板１を移動させ、基板１に積層された前述した有機ＥＬ機能層の上にＡｌ，Ａｇ，Ｍｇ等の上部電極４を成膜する。

以上の成膜工程を経て有機ＥＬ素子が形成された基板１が、受け渡し室５５を介して、封止工程ブロックの搬送用ロボット５０_２に引き渡される。そして、必要に応じて検査室５８で発光特性等の検査が行われ、基板１を外部に搬出する前に封止室５７にて、有機ＥＬ素子の封止を行う。封止室５７では、封止部材搬入室５６から搬入された封止部材と有機ＥＬ素子が形成された基板１が不活性ガス雰囲気内で接着層を介して貼り合わせられ、両基板間の封止空間内に有機ＥＬ素子が封入される。その後は、接着層に対して所定の加熱硬化処理を施した後に、搬出室５６の出口ゲートＧ_ＯＵＴから有機ＥＬパネルが搬出される。

この例における成膜工程では、加圧成膜室５２の成膜は下部電極２直上に形成される正孔注入層の成膜であったが、これに限らず、他の層の成膜または複数の層の成膜に組み合わせて実施しても構わない。前述したように、加圧成膜室５２での成膜工程は、成膜材料の回り込みが良好になるので、複数色発光する有機ＥＬパネルを形成する場合には、複数色で共通となる層（非塗り分け層）や上部電極４の成膜に有効である。

このよう本発明の実施形態に係る自発光素子の製造方法及び製造装置が採用される有機ＥＬパネルについて、本発明を何ら限定しない細部を以下に説明する。

先ず、有機ＥＬ素子について説明すると、一般的に有機ＥＬ素子は、アノード（陽極、正孔注入電極）とカソード（陰極、電子注入電極）との間に有機ＥＬ機能層を挟み込んだ構造をとっている。両電極に電圧を印加することにより、アノードから有機ＥＬ機能層内に注入・輸送された正孔とカソードから有機ＥＬ機能層内に注入・輸送された電子がこの層内（発光層）で再結合することで発光を得るものである。基板１上に、下部電極２，有機ＥＬ機能層からなる成膜層３，上部電極４を積層した有機ＥＬ素子の具体的構造及び材料例を示すと以下のとおりである。

基板１については、透明性を有する平板状、フィルム状のものが好ましく、材質としてはガラス又はプラスチックを用いることができる。

下部又は上部電極２，４については、一方が陰極、他方が陽極に設定されることになる。この場合、陽極は仕事関数の高い材料で構成されるのがよく、クロム（Ｃｒ），モリブデン（Ｍｏ），ニッケル（Ｎｉ），白金（Ｐｔ）等の金属膜、或いはＩＴＯ，ＩＺＯ等の酸化金属膜等による透明導電膜が用いられる。そして、陰極は仕事関数の低い材料で構成されるのがよく、特に、アルカリ金属（Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ），アルカリ土類金属（Ｂｅ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ），希土類金属といった仕事関数の低い金属、その化合物、又はそれらを含む合金を用いることができる。また、下部電極２、上部電極４ともに透明な材料により構成した場合には、光の放出側と反対の電極側に反射膜を設けた構成とすることもできる。

また、下部電極２又は上部電極４から封止空間の外に引き出される引出電極は、有機ＥＬパネルとそれを駆動するＩＣ，ドライバ等の駆動手段とを接続するために設けられる配線電極であって、好ましくはＡｇ，Ｃｒ，Ａｌ等の低抵抗金属材料やそれらの合金を用いるのがよい。

一般に、下部電極２と引出電極の形成は、ＩＴＯ，ＩＺＯ等によって下部電極２及び引出電極のための薄膜を蒸着或いはスパッタリング等の方法で形成し、フォトリソグラフィ法などによってパターン形成がなされる。下部電極２と引出電極（特に低抵抗化の必要な引出電極）に関しては、前述のＩＴＯ，ＩＺＯ等の下地層にＡｇ，Ａｇ合金，Ａｌ，Ｃｒ等の低抵抗金属を積層した２層構造にしたもの、或いは、Ａｇ等の保護層としてＣｕ，Ｃｒ，Ｔａ等の耐酸化性の高い材料を更に積層した３層構造にしたものを採用することができる。

下部電極２と上部電極４の間に成膜される有機ＥＬ機能層としては、下部電極２を陽極、上部電極４を陰極とした場合には、正孔輸送層／発光層／電子輸送層の積層構成が一般的であるが（下部電極２を陰極、上部電極４を陽極とした場合にはその逆の積層順になる）、発光層，正孔輸送層，電子輸送層はそれぞれ１層だけでなく複数層積層して設けてもよく、正孔輸送層，電子輸送層についてはどちらかの層を省略しても、両方の層を省略して発光層のみにしても構わない。また、有機ＥＬ機能層としては、正孔注入層，電子注入層，正孔障壁層，電子障壁層等の有機機能層を用途に応じて挿入することができる。

有機ＥＬ機能層の材料は、有機ＥＬ素子の用途に合わせて適宜選択可能である。以下に例を示すがこれらに限定されるものではない。

正孔輸送層としては、正孔移動度が高い機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができる。具体例としては、銅フタロシアニン等のポルフィリン化合物、４，４’−ビス[Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ]−ビフェニル（ＮＰＢ）等の芳香族第三アミン、４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４’−[４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル]スチルベンゼン等のスチルベン化合物や、トリアゾール誘導体、スチリルアミン化合物等の有機材料が用いられる。また、ポリカーボネート等の高分子中に低分子の正孔輸送用の有機材料を分散させた、高分子分散系の材料も使用できる。好ましくは、ガラス転移温度が封止用樹脂を加熱硬化させる温度より高い材料が好ましく、例えば４，４’−ビス[Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ]−ビフェニル（ＮＰＢ）が挙げられる。

発光層は、公知の発光材料が使用可能であり、具体例としては、４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）−ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）等の芳香族ジメチリディン化合物、１，４−ビス（２−メチルスチリル）ベンゼン等のスチリルベンゼン化合物、３−（４−ビフェニル）−４−フェニル−５−ｔ−ブチルフェニル−１，２，４−トリアゾール（ＴＡＺ）等のトリアゾール誘導体、アントラキノン誘導体、フルオレノン誘導体等の蛍光性有機材料、（８−ヒドロキシキノリナト）アルミニウム錯体（Ａｌｑ_３）等の蛍光性有機金属化合物、ポリパラフェニレンビニレン（ＰＰＶ）系、ポリフルオレン系、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＫ）系等の高分子材料、白金錯体やイリジウム錯体等の三重項励起子からのりん光を発光に利用できる有機材料（特表２００１−５２０４５０）を使用できる。上述したような発光材料のみから構成したものでもよいし、正孔輸送材料、電子輸送材料、添加剤（ドナー、アクセプター等）または発光性ドーパント等が含有されてもよい。また、これらが高分子材料又は無機材料中に分散されてもよい。

電子輸送層は、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができる。具体例としては、ニトロ置換フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体等の有機材料、８−キノリノール誘導体の金属錯体、メタルフタロシアニン等が使用できる。

上記の正孔輸送層、発光層、電子輸送層は、本発明の実施形態における加圧状態での成膜を行う層を除いては、スピンコーティング法、ディッピング法等の塗布法、インクジェット法、スクリーン印刷法等の印刷法等のウェットプロセス、又は、蒸着法、後述するレーザ転写法等のドライプロセスで形成することができる。

そして、有機ＥＬ素子は、単一の有機ＥＬ素子を形成するものであってもよいし、所望のパターン構造を有して複数の画素を構成するものであってもよい。後者の場合には、その表示方式は、単色発光でも２色以上の複数色発光でもよく、特に複数色発光の有機ＥＬパネルを実現するためには、ＲＧＢに対応した３種類の発光機能層を形成する方式を含む２色以上の発光機能層を形成する方式（塗り分け方式）、白色や青色等の単色の発光機能層にカラーフィルタや蛍光材料による色変換層を組み合わせた方式（ＣＦ方式、ＣＣＭ方式）、単色の発光機能層の発光エリアに電磁波を照射する等して複数発光を実現する方式（フォトブリーチング方式）、異なる発光色の低分子有機材料を予め異なるフィルム上に成膜してレーザによる熱転写で一つの基板上に転写するレーザ転写方式等によって行うことができる。

また、前述した封止部材としては、気密性を確保できる材料であればよく、特に限定されるものではないが、接着剤を加熱硬化させる都合上、熱膨張や経時的変化の少ない材料を用いることが好ましく、例えば、アルカリガラス，無アルカリガラス等のガラス材、ステンレス，アルミニウム等の金属材、プラスチック等を採用することができる。また、封止部材としては、ガラス製の封止基板にプレス成形，エッチング，ブラスト処理等の加工によって封止凹部（一段掘り込み、二段掘り込みを問わない）を形成したもの、または平板ガラスを使用し、ガラス（プラスチックでもよい）製のスペーサにより基板と封止空間を形成したもの、封止部材と基板１間の気密空間を樹脂等で充填したもの等を採用することができる。

このような封止部材に換えて、封止膜によって有機ＥＬ素子を封止してもよい。この封止膜としては、単層膜または複数の保護膜を積層することによって形成することができ、使用する材料としては、無機物、有機物等のどちらでもよい。無機物としては、ＳｉＮ，ＡｌＮ，ＧａＮ等の窒化物、ＳｉＯ_２，Ａｌ_２Ｏ_３，Ｔａ_２Ｏ_５，ＺｎＯ，ＧｅＯ等の酸化物、ＳｉＯＮ等の酸化窒化物、ＳｉＣＮ等の炭化窒化物、金属フッ素化合物、金属膜、等が挙げられる。有機物としては、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリパラキシレン、パーフルオロオレフィン、パーフルオロエーテル等のフッ素系高分子、ＣＨ_３ＯＭ、Ｃ_２Ｈ_５ＯＭ等の金属アルコキシド、ポリイミド前駆体、ペリレン系化合物、等があげられる。積層や材料の選択は有機ＥＬ素子の設計により適宜選択する。

封止部材と基板１とを接着する接着剤としては、熱硬化型、化学硬化型（ニ液混合）、光（紫外線）硬化型等を使用することができ、材料としてアクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル、ポリオレフィン等を用いる。特に、紫外線硬化型のエポキシ樹脂製の使用が好ましい。

基板１と封止部材間の封止空間には、乾燥手段（乾燥剤）を配備してもよく、この乾燥手段は、ゼオライト，シリカゲル，カーボン，カーボンナノチューブ等の物理的乾燥剤、アルカリ金属酸化物，金属ハロゲン化物，過酸化塩素等の化学的乾燥剤、有機金属錯体をトルエン，キシレン，脂肪族有機溶剤等の石油系溶媒に溶解した乾燥剤、乾燥剤粒子を透明性を有するポリエチレン，ポリイソプレン，ポリビニルシンナエート等のバインダに分散させた乾燥剤により形成することができる。

封止部材を用いた封止工程の一例を説明すると、紫外線硬化型エポキシ樹脂製の接着剤に、１〜３００μｍの粒径のスペーサ（ガラスやプラスチックのスペーサが好ましい）を適量混合（０．１〜０．５重量％ほど）し、基板１上の封止部材の側壁に該当する場所に、ディスペンサー等を使用し塗布する。次いで、アルゴンガス等の不活性ガス雰囲気下で、封止部材と基板１とを接着剤を介して貼り合わせる。次いで、紫外線を基板１側（または封止部材側）から接着剤に照射して、これを硬化させる。このようにして、封止部材と基板１との封止空間にアルゴンガス等の不活性ガスを封じこめた状態で有機ＥＬ素子が封止される。

また、本発明の実施形態が採用される有機ＥＬパネルに関しては、有機ＥＬ素子の光の取り出し方式は、基板１側から光を取り出すボトムエミッション方式であっても、基板１側とは逆側（上部電極４側）から光を取り出すトップエミッション方式であってもよい。また、前述したように有機ＥＬ素子の駆動方式はパッシブ駆動方式であっても、アクディブ駆動方式であってもよい。

有機ＥＬ素子の製造方法を例にして、本発明の実施例を説明する。
透明なガラス基板の表面上に、ＩＴＯ（Indium-Tin-Oxide）を所定の形状にスパッタリングして成膜した後、表面を研磨することによって、下部電極２を所定の厚さに形成する。下部電極２の表面は、例えばポリシング、ラッピング、テープラッピングなどの手法を用いて研磨し、表面の凹凸を取り除く（日本工業規格（ＪＩＳ）で定められた「表面粗さの定義と表示」（ＪＩＳ−Ｂ０６０１−１９９４）において定義される最大高さ（Ｒmax）が５０オングストローム以下となるように研磨する）。その後、下部電極２をフォトリソグラフィ法によってパターニングする。次いで、パターニングされた下部電極２（ホール注入電極）が形成された基板１を、中性洗剤、アセトン、エタノールを用いて超音波洗浄し、煮沸エタノール中から引き上げて乾燥し、表面をＵＶ／Ｏ_３洗浄する。

次いで、図５に示すような有機ＥＬパネル製造装置に、前述の如く下部電極２を形成した基板１（各処理が施された基板１を以下単に「基板」という）を搬入し、加圧成膜室５２（２０）の基板ホルダ（基板保持手段）に固定して、加圧成膜室５２内を１００Ｐａに圧力調整する。そして、この加圧成膜室５２内で、下部電極２上に銅フタロシアニン（Ｃｕ−Ｐｃ）を５０ｎｍ蒸着して正孔注入層を形成した。

次に、ロボットアーム（真空搬送用ロボット５０_１）により、基板を加圧成膜室５２から内部を１×１０^−４Ｐａ以下まで減圧した真空成膜室５３Ａ内に搬送する。そして、真空成膜室５３Ａ内にて、正孔輸送層を５０ｎｍ積層する。

次に、真空状態を維持しながら、ロボットアーム（真空搬送用ロボット５０_１）によって基板を次の真空成膜室５３Ｂに移動させ、そこで、４，４’−ビス（２，２−ジフェニルビニル）−ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）のホスト材に１重量％ドーパントとして４，４’−ビス（２−カルバゾールビニレン）ビフェニル（ＢＣｚＶＢｉ）を添加した青色ＥＬ材料を５０ｎｍ共蒸着する。

次に、基板を真空成膜室５３Ｃに移動させ、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ_３）のホスト材に１重量％ドーパントとして４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチルリン）−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ）を添加した赤色ＥＬ材料を５０ｎｍ共蒸着させる。また、次の真空成膜室５４に移動しその上部に電子輸送層としてＡｌｑ_３を２０ｎｍ、陰極としてアルミニウム（Ａｌ）を１５０ｎｍ蒸着する。

以上の成膜工程の後、発光検査工程にて成膜した有機ＥＬ素子の発光状態を検査した。そして、真空雰囲気化からＮ_２の不活性ガス雰囲気化した封止室５７に搬入する。一方、ブラスト処理で表面に凹部を設け、凹部内にＢａＯによる乾燥手段を設置したガラス封止基板も合わせて封止室５７に搬入する。そこで、１〜３００μｍの粒径のガラススペーサを０．１〜０．５重量％ほど適量混合した紫外線硬化型エポキシ樹脂製の接着剤を、ガラス封止基板上における封止基板の側壁に該当する場所にディスペンサー等を使用し塗布し、この接着剤を塗布したガラス封止基板と成膜工程後の基板を貼り合わせ、紫外線を支持基板側（または封止基板側）から接着剤に照射してこれを硬化させ、白色の有機ＥＬ素子を完成させる。

以上のとおりであって、本発明の実施形態或いは実施例は、基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造において、仮に下部電極上等の被成膜面上に異物や凹凸が存在する場合であっても、成膜欠陥部の形成を防止することができ、自発光素子の点灯不良を未然に回避することができる。そして、これによって自発光素子の製品歩留まりを向上させて製造コストの低減化を図ることができる。

従来技術の説明図である。 本発明の実施形態に係る自発光素子の製造方法及び製造装置を説明する説明図であり、製造装置の主要構成を図示したものである。 本発明の実施形態に係る自発光素子の製造方法及び製造装置を説明する説明図であり、製造装置の他の形態を示したものである。 本発明の実施形態に係る自発光素子の製造方法及び製造装置の作用を説明する説明図である。 本発明の実施形態に係る製造装置を自発光素子パネル製造の一連のプロセスに組み込んだ場合の装置例を示す説明図である。

符号の説明

１ 基板
２ 下部電極
３，３_１ 成膜層
４ 上部電極
５ 駆動素子
６ 他の層
２０，３０ 成膜室
２０Ａ，３０Ａ 圧力調整ガス流入経路
２０Ｂ，３０Ｂ 排気経路
２１，３１Ａ 原料ガス発生部
３１Ｂ 連通路
３１Ｃ 流量調整バルブ
２２，３２ 基板保持手段
２３，３３ 流量調整手段
２４，３４ 排気量調整手段
２５，３５ 圧力調整手段
Ｇｍ 原料ガス
Ｇｐ 圧力調整ガス

Claims (8)

1. 基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造方法であって、
   前記下部又は上部電極、又は前記成膜層の少なくとも一層を成膜する成膜工程では、成膜室内を加圧状態にして、該成膜室内に成膜材料の原料ガス発生部を設けて成膜することを特徴とする自発光素子の製造方法。
2. 基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造方法であって、
   前記下部又は上部電極、又は前記成膜層の少なくとも一層を成膜する成膜工程では、成膜室内に圧力調整ガスを流入した加圧状態で、前記成膜室内に前記圧力調整ガスの流入経路とは別に成膜材料の原料ガス発生部を設けて成膜することを特徴とする自発光素子の製造方法。
3. 前記成膜工程は、前記下部電極形成後の第１層目の成膜層を成膜することを特徴とする請求項１又は２に記載された自発光素子の製造方法。
4. 前記成膜工程は、前記下部電極上の非塗り分け層を成膜することを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載された自発光素子の製造方法。
5. 前記加圧状態は、前記圧力調整ガスの流入量と前記成膜室からの排気量の一方又は両方の調整によって設定されることを特徴とする請求項２〜４のいずれかに記載された自発光素子の製造方法。
6. 前記成膜層は発光層を含む有機ＥＬ機能層であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載された自発光素子の製造方法。
7. 基板上に直接又は他の層を介して下部電極を形成し、該下部電極上に成膜層を積層した上に上部電極を形成する自発光素子の製造装置であって、
   成膜室と、
   前記自発光素子を形成する基板を前記成膜室内で保持する基板保持手段と、
   前記成膜室内に圧力調整ガスを流入させる圧力調整ガス流入経路と、
   該圧力調整ガス流入経路とは別に前記成膜室内に設けられ、成膜材料の原料ガスを発生する原料ガス発生部とを備え、
   前記成膜室内に前記圧力調整ガスを流入した加圧状態で、前記下部又は上部電極、又は前記成膜層の少なくとも一層を成膜することを特徴とする自発光素子の製造装置。
8. 前記圧力調整ガス流入経路には流入量調整手段が設けられ、該流入量調整手段と前記成膜室からの排気量調整手段の一方又は両方を調整することで、前記成膜室内の圧力状態を調整する圧力調整手段を備えることを特徴とする請求項７に記載された自発光素子の製造装置。

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