JP2006013416A - 大粒径蛍光粉末を含む色変換発光装置とその製造方法及びそれに用いられる樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 窒化ガリウム系発光ダイオードと、前記ダイオードから光を吸収し、これを他の波長の光に変換する色変換部材とを含む色変換発光装置において、前記色変換部材は透光性樹脂と前記透光性樹脂の内部に分散されたガーネット系蛍光体粉末とを含み、前記蛍光体粉末は最小粒径≧10μm、平均粒径d50≧20μmの粒度分布を有する。
【選択図】 図2a
Description
白色LEDを製造する方法としては、いろいろの方法が知られている。これらの方法の中でも、青色波長の光を発する高輝度の窒化ガリウム系発光ダイオードの製造技術を開発して以来、青色発光素子を発光源とし、前記青色発光素子の放出光によって励起されて発光する蛍光顔料を前記放出光の経路上に塗布することにより、前記青色光と前記蛍光顔料が発する色相の組み合わせによって白色光を実現しようとする色変換発光装置の開発に多くの努力が傾けられてきた。
図1はこの種の従来の色変換発光装置、特に白色発光装置の一例を示す図である。図1を参照すると、前記発光装置は、プラスチックなどの材質からなる非透光性(opaque)ハウジング60、及び前記ハウジング60のリセス内に位置するInGaN系化合物半導体を含む発光ダイオードチップ10と、前記リセス内に注入されて前記発光ダイオードチップ10を密封し、前記発光ダイオードチップ10から発光した光の一部を吸収して他の波長の光に変換する色変換部材50とを含んでなる。
前記発光ダイオードチップ10には、外部電源と電気的に接続される一対のリードフレーム20、30が連結されるが、前記リードフレーム20、30は、前記発光ダイオードチップ10の下端で前記発光ダイオードチップ10の下部電極に連結され、或いはワイヤボンディング40によって前記発光ダイオードチップ10の上部電極に連結されている。電源の印加により、前記発光ダイオードチップ10は、発光層の有するバンドギャップに応じて、中心波長が約400〜530nmにある短波長の可視光を放出する。
前記色変換部材50は、エポキシキャスティング樹脂またはアクリル樹脂及びシリコン樹脂のような樹脂を液状注入した後硬化させたマトリックス相(matrix phase)と、前記マトリックス相に分散された蛍光体粉末52とを含む。前記蛍光体粉末52としては、前記発光ダイオードチップ10から放出される青色系統の放出光によって励起されて発光するYAG系蛍光体が主に用いられるが、YAG蛍光体は、イットリウムの一部をLu、Sc、La、Gd及びSmと置換し、或いはアルミニウムの一部をGa、InまたはTbと置換したYAG固溶体を含む。前記固溶体は、陽イオンの置換量に応じて最大発光ピークの遷移が発生する。また、前記蛍光体粉末52としては、互いに異なる蛍光スペクトルを有する2種以上の固溶体が混合使用できるが、このように混合によって製造された蛍光体粉末52は、緑色及び赤色領域にわたる蛍光スペクトルを発現することができる。その結果、前記色変換部材50の外部からみるとき、発光ダイオードチップ10から出る青色光との混色により所望の色度、すなわち白色を有する白色発光装置を実現することができる。
ここで、蛍光体粉末として用いられる前記YAG蛍光体は、Y、Gd、Ce、La、Al、Sm及びGaを含む酸化物または高温で容易に酸化する化合物を用いてこれらを所定の化学量論比で混合した原料、もしくはY、Gd、Ce、La及びSmの希土類金属を化学量論比に応じて酸に溶解させた溶解液を水酸で共沈させた共沈酸化物と酸化アルミニウム、酸化ガリウムを混合した原料を高温で焼結した後、得られた焼結体を粉砕して製造される。粉砕された前記蛍光体の粒度は、前記色変換部材のキャスティング工程において主要な変数になると知られている。例えば、蛍光体の平均粒度が小さいほど、前記エポキシ樹脂組成物内に分散された蛍光体の凝集傾向が高くなり、蛍光体の平均粒度が大きくなると、蛍光体の沈殿によって分散安定性が阻害される。
一方、特許文献3は、蛍光物質が小粒径蛍光物質と大粒径蛍光物質を含んでなり、大粒径蛍光物質が透光性樹脂内部でダイオードチップ付近に分布され、小粒径蛍光物質が色変換部材の外側に分布される色変換発光ダイオードを提案している。前記構造の発光ダイオードにおいて、粒径10〜60μm以上の大粒径蛍光物質は光変換効率を向上させ、粒径0.2〜1.5μmの小粒径蛍光物質は光を拡散反射させて発光色の色むらを防止する。
さらに、前記大粒径蛍光物質と共に添加された小粒径蛍光物質が、沈殿された前記大粒径蛍光粒子間の空間に位置して充填間隙さえ閉鎖させることにより、波長変換された光を遮断し、光エネルギーの損失をもたらすおそれが一層高い。
また、本発明の他の目的は、前記色変換発光装置に用いられる透光性樹脂組成物を提供することにある。
また、本発明は、窒化ガリウム系発光ダイオードと、前記ダイオードから光を吸収し、これを他の波長の光に変換する色変換部材とを含む色変換発光装置において、前記色変換部材は透光性樹脂と前記透光性樹脂の内部に分散されたガーネット系蛍光体粉末とを含み、前記透光性樹脂は常温で固相の樹脂と液相の樹脂を含み、前記固相樹脂は前記樹脂重量に対し50%以上であり、前記蛍光体粉末は平均粒径d50≧20μmの粒度分布を有する、色変換発光装置を提供する。
本発明の好適な実施例によれば、前記固相樹脂は、トリグリシジルイソシアヌレート(TGIC)を含む。また、本発明において、前記蛍光体粉末の平均粒度は50μm以下であることが好ましい。
また、前記透光性樹脂組成物は、大粒径蛍光体を使用する色返還発光装置に適用されて良好な色散布度を有する色変換発光装置を実現することができる。大粒径蛍光体が樹脂内により均一に分散されることにより、本発明の色変換発光装置は大粒径蛍光体の高い色変換効率を利点として有する。しかも、本発明の色変換発光装置は、大粒径蛍光体の稠密な沈殿による発光遮断現象を抑制することにより、高輝度を有する色変換発光装置を実現することができる。
本発明の色変換発光装置は、図1を参照して説明した従来の色変換発光装置と同一の構造を持つことができる。ところが、本発明の色変換発光装置の構造は、図1に示した構造に限定されず、発光ダイオードチップと前記発光ダイオードチップの光経路上で前記発光ダイオードから発生した光を少なくとも一部吸収し、これをそれぞれ異なる波長の光に変換する色変換部材を備える限り、如何なる構造の色変換発光装置にも適用可能である。
本発明において、前記発光ダイオードチップは、窒化ガリウム系化合物半導体で形成される発光層を含む。前記発光ダイオードチップは、420〜460nmの範囲で最大発光ピークを有する発光スペクトル特性を示す。このため、前記発光ダイオードチップの発光層はAlGaN、InGaN化合物またはInGaAlN化合物が使用できる。本発明の好適な実施例によれば、前記発光ダイオードチップは430〜450nmの範囲で最大発光ピークを示すInGaN系化合物半導体である。
前記蛍光体としては、例えば、一般式A3B5O12で表現されるガーネット構造を有し、Ceのドープされた物質が使用できる。ここで、前記AはY、Lu、Sc、La、Gd及びSmからなる群の中から選択された少なくとも一つの元素を含み、前記BはAl、Ga、In及びTbからなる群の中から選択された少なくとも一つの元素を含む。
前記樹脂がエポキシ樹脂の場合、前記液相樹脂としては、シクロヘキセンエポキシ化物誘導体、水素化ビスフェノールAジグルシジルエーテルヘキサヒドロフタル酸ジグリシジルエーテルのいずれか一つまたはこれらの混合物のように、色変換発光装置に用いられる通常の樹脂が使用できる。前記固相樹脂としては、トリグリシジルイソシアヌレート(TGIC)が使用できる。本発明において、前記固相樹脂は樹脂の全重量に対して約40〜60%添加されることが好ましい。
本発明によれば、色変換部材の内部で大粒径蛍光体の一括的な分離沈殿現象は発生せず、発光ダイオードチップの周辺で部分的な沈殿現象は発生するが、大体的に蛍光体を色変換部材内に良好に分散させることができる。したがって、大粒径蛍光体の高い波長変換効率特性を保有する反面、変換された波長の光が大粒径蛍光体によって遮断される現象は発生しない。
発光ダイオードチップ上に表1のようにマトリックス相のエポキシ樹脂としてそれぞれ通常の液相樹脂及び本発明の液相/固相共存樹脂を使用し、蛍光体粉末としてそれぞれ大粒径蛍光体及び小粒径蛍光体を使用した場合に対し、色変換部材を形成して色変換発光装置を製造した後、白色散布度を測定した。本実験において用いられた前記発光ダイオードチップは、最大発光ピーク430nmのInGaN基盤の発光層を備える素子である。また、本実験において、小粒径蛍光体及び大粒径蛍光体はそれぞれ平均粒径d50≦6μm及び平均粒径d50≧20μmであることを意味する。また、実験に用いられた蛍光体は、一般式A3B5O12で表現されるガーネット構造を有し、Ceのドープされた物質が使用された。ここで、前記AはY、前記BはAlの組成を有する。
表1はそれぞれの場合に対し、10,000個の白色発光装置のサンプルを製造した後、各発光装置が発現する光をC.I.E色度系上にフロットした後、白色散布を測定した。散布はそれぞれの樹脂/蛍光体の組み合わせに対する各10,000個のサンプルがC.I.E色度計で表わすx座標の最大偏差を意味する。
一方、サンプルCとサンプルDとを比較するとき、樹脂粘度の増加に伴って白色散布の幅が大幅減少することが分かる。これは前述したように樹脂組成物の粘度増加に伴って蛍光体の分散安定性が改善されるものと説明できる。
一方、一般液相樹脂を用いたBサンプルと本発明の液相/固相共存樹脂を用いたDサンプルの場合、注入前に樹脂組成物の粘度と大粒径蛍光体を用いた点においては同一であるが、白色散布の幅は大きい差を示している。このような差は、Bサンプルの場合、樹脂組成物の内部に固相樹脂を含んでいないことに起因すると把握され、これから粘度の他にも固相樹脂の存在有無が分散安定性に影響を及ぼすことを推測することができる。
前述した白色散布度の測定結果に応じて、粘度7000〜9000cpsを有する固相/液相エポキシ樹脂をマトリックス相にし、分散される蛍光体粉末の粒子サイズを異にして色変換発光装置を製造した後、その輝度を測定した。本実験に用いられた発光ダイオードチップと蛍光体の組成は、前記実験と同一のものを使用した。実験に用いられた各蛍光体粉末の平均粒径d50はそれぞれ3、5、10、15、20、25、30、35及び40μmであり、各蛍光体粉末は、粒度が平均粒径±5%以内で非常に狭小な粒度分布を持つように、篩にかけた。
前述した説明より、本発明のエポキシ樹脂組成物が大粒径蛍光体の分散安定性を図り、その結果、大粒径の蛍光体が分散された色変換発光装置に適用されることにより、輝度の増加を予測することができる。ところが、本発明のエポキシ樹脂組成物が蛍光体の粉末として小粒径蛍光体の使用を排除するのではない。これは、本発明のエポキシ樹脂組成物が大粒径蛍光体に対するより安定的な分散特性を提供するので、小粒径蛍光体と混合して使用する際には、色変換発光装置の色変換部材の内部で前記大粒径蛍光体及び小粒径蛍光体がより均一に分散でき、それぞれの利点が最大限活用できるためである。
20、30 リード線
40 ワイヤボンディング
50 色変換部材
52 蛍光体粉末
60 ハウジング
Claims (17)
- 窒化ガリウム系発光ダイオードと、前記ダイオードから光を吸収し、これを他の波長の光に変換する色変換部材とを含む色変換発光装置において、
前記色変換部材は透光性樹脂と前記透光性樹脂の内部に分散されたガーネット系蛍光体粉末とを含み、前記蛍光体粉末は最小粒径≧10μm、平均粒径d50≧20μmの粒度分布を有することを特徴とする色変換発光装置。 - 窒化ガリウム系発光ダイオードと、前記ダイオードから光を吸収し、これを他の波長の光に変換する色変換部材とを含む色変換発光装置において、
前記色変換部材は透光性樹脂と前記樹脂の内部に分散されたガーネット系蛍光体粉末とを含み、前記透光性樹脂は常温で固相の樹脂と液相の樹脂とを含み、前記固相樹脂は前記樹脂重量に対し40〜60重量%であり、前記蛍光体粉末は平均粒径d50≧20μmの粒度分布を有することを特徴とする色変換発光装置。 - 前記ガーネット系蛍光体粉末は、組成式がA3B5O12(ここで、前記AはY、Lu、Sc、La、Gd及びSmからなる群の中から選択された少なくとも一つの元素を含み、前記BはAl、Ga、In及びTbからなる群の中から選択された少なくとも一つの元素を含む。)の一般式で表現され、Ceがドープされたことを特徴とする請求項1または2記載の色変換発光装置。
- 前記蛍光体粉末の粒度分布が正規分布または類似正規分布を有することを特徴とする請求項1または2記載の色変換発光装置。
- 前記発光ダイオードは、発光層がInGaN系化合物半導体を含み、430〜450nmの範囲で最大発光ピークを示すことを特徴とする請求項1または2記載の色変換発光装置。
- 前記透光性樹脂は常温で固相の樹脂を含むことを特徴とする請求項1記載の色変換発光装置。
- 前記固相樹脂はトリグリシジルイソシアヌレート(TGIC)を含むことを特徴とする請求項6記載の色変換発光装置。
- 前記固相樹脂はトリグリシジルイソシアヌレート(TGIC)を含むことを特徴とする請求項2記載の色変換発光装置。
- 前記蛍光体粉末の平均粒度が50μm以下であることを特徴とする請求項1または2記載の色変換発光装置。
- 固相及び液相の樹脂を含む粘度4000〜9000cpsの透光性樹脂と、
前記透光性樹脂に分散される平均粒径d50≧20μm以上のYAG系蛍光体粉末とを含む色変換発光素子用エポキシ樹脂キャスティング組成物。 - 前記透光性樹脂は粘度が7000cps以上であることを特徴とする請求項10記載の色変換発光素子用エポキシ樹脂キャスティング組成物。
- 前記蛍光体粉末は平均粒径が50μm以下であることを特徴とする請求項10記載の色変換発光素子用エポキシ樹脂キャスティング組成物。
- 前記透光性樹脂は固相樹脂としてトリグリシジルイソシアヌレート(TGIC)を含むことを特徴とする請求項10記載の色変換発光素子用エポキシ樹脂キャスティング組成物。
- 前記透光性樹脂が部分硬化したことを特徴とする請求項10記載の色変換発光素子用エポキシ樹脂キャスティング組成物。
- 前記透光性樹脂が、シクロヘキセンエポキシ化物誘導体、水素化ビスフェノールAジグリシジルエーテル、ヘキサヒドロフタル酸グリシジルエーテルからなる群の中から選択された少なくとも一つの物質を含むことを特徴とする請求項10記載のエポキシ樹脂キャスティング組成物。
- 固相樹脂を含む透光性樹脂を提供する段階と、
前記透光性樹脂を部分硬化させる段階と、
前記透光性樹脂と平均粒径20μm以上のガーネット系蛍光体粉末とを混合して色変換発光装置用エポキシ樹脂組成物を提供する段階と、
前記透光性樹脂組成物を窒化ガリウム系半導体ダイオードチップ上に注入する段階と、
注入された前記透光性樹脂組成物を完全硬化させる段階とを含む色変換発光装置の製造方法。 - 前記部分硬化段階が加熱硬化によって行われることを特徴とする請求項16記載の色変換発光装置の製造方法。
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