JP2006010589A - 放射線着色性物質 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 プルシアンブルーと2,5−ジヒドロキシ−パラ−ベンゾキノンの混合物、CaWO4:I、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液とゼラチンの混合物、シリカ粒子と塩化金酸カリウムの混合水溶液、シリカ粒子と塩化金酸カリウムとイソプロパノールとゼラチンの混合物、および、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液との混合物、からなる群より選ばれる色素組成物よりなる放射線感光性色素組成物。10Gy以下、好ましくは0.1Gy〜2Gyの放射線により目視で分かる色変化を生ずる形態で放射線感光性色素を含有する放射線着色性物質。医療被曝評価用、管理区域実験室レベルの汚染検出、放射性物質に係る汚染管理用、放射線に係る積算線量測定用、放射線に係る個人被ばく管理用、原子力防災用、原子力広報(PA)用に用いる。
【選択図】 図7
Description
本発明は、X線、β線、γ線、中性子線等の放射線により変色する、特に被曝が低線量でも簡単に変色する放射線感光性色素組成物、および低線量放射線着色性物質(Enhanced Radiochromic Materials)を提供することを課題とする。
(1)プルシアンブルーと2,5−ジヒドロキシ−パラ−ベンゾキノンの混合物、CaWO4:I、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液とゼラチンの混合物、シリカ粒子と塩化金酸カリウムの混合水溶液、シリカ粒子と塩化金酸カリウムとイソプロパノールとゼラチンの混合物、および、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液との混合物、からなる群より選ばれる色素組成物。
(2)プルシアンブルーと2,5−ジヒドロキシ−パラ−ベンゾキノンの混合物、CaWO4:I、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液とゼラチンの混合物、シリカ粒子と塩化金酸カリウムの混合水溶液、シリカ粒子と塩化金酸カリウムとイソプロパノールとゼラチンの混合物、および、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液との混合物、からなる群より選ばれる色素組成物よりなる放射線感光性色素組成物。
(3)10Gy以下の放射線により目視で分かる色変化を生ずる形態で放射線感光性色素を含有することを特徴とする放射線着色性物質。
(4)上記の放射線感光性色素が、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液の混合物からなる上記(3)の放射線着色性物質。
(5)上記の放射線感光性色素が、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液とゼラチンの混合物からなる上記(3)の放射線着色性物質。
(6)上記の放射線感光性色素が、シリカ粒子と塩化金酸カリウムの混合水溶液からなる上記(3)の放射線着色性物質。
(7)0.1Gy〜2Gyの放射線により目視で分かる色変化を生ずる形態で放射線感光性色素を含有することを特徴とする放射線着色性物質。
(8)上記の放射線感光性色素が、プルシアンブルーと2,5−ジヒドロキシ−パラ−ベンゾキノンの混合物からなる上記(7)の放射線着色性物質。
(9)上記の放射線感光性色素が、CaWO4:Iからなる上記(7)の放射線着色性物質。
(10)上記の放射線感光性色素が、シリカ粒子と塩化金酸カリウムとイソプロパノールとゼラチンの混合物からなる上記(7)の放射線着色性物質。
(11)医療被曝評価用に用いる上記(3)ないし(10)のいずれかの放射線着色性物質。
(12)管理区域実験室レベルの汚染検出に用いる上記(3)ないし(10)のいずれかの放射線着色性物質。
(13)放射性物質に係る汚染管理用に用いる上記(3)ないし(10)のいずれかの放射線着色性物質。
(14)放射線に係る積算線量測定用に用いる上記(3)ないし(10)のいずれかの放射線着色性物質。
(15)放射線に係る個人被ばく管理用に用いる上記(3)ないし(10)のいずれかの放射線着色性物質。
(16)原子力防災用に用いる上記(3)ないし(10)のいずれかの放射線着色性物質。
(17)原子力広報(PA)用に用いる上記(3)ないし(10)のいずれかの放射線着色性物質。
(18)放射線がX線及びγ線の場合、0.1Gy〜10Gy程度の検出に用いる上記(3)ないし(17)のいずれかの放射線着色性物質。
(19)放射線がβ線、γ線の場合、ポリエチレンろ紙として検出用に用いる上記(3)ないし(17)のいずれかの放射線着色性物質。
X線、β線、γ線、中性子等の放射線による被曝により簡単に変色する、特に被曝が低線量でも簡単に変色する放射線感光性色素組成物、および放射線着色性物質(Enhanced Radiochromic Materials)を提供することができる。
1)プルシアンブルー(Prussian Blue)を利用した試薬
β線、γ線感光性色素としてプルシアンブルー(Purssian Blue)の青色の発色を利用する。プルシアンブルーは一般的な調製法を用い、放射線照射により還元作用を有する2,5-ジヒドロキシ-パラ-ベンゾキノン(dhqH2)水溶液を、塩化第二鉄水溶液とフェロシアン化カリウム水溶液の混合物とある割合で混合して試薬とする。使用方法は、この試薬を水分が約10%含まれている状態でろ紙に塗布し使用する。例えば、水分が蒸発しないように市販のメンディングテープでカバーして、その上から、密封線源 γ線源として60-Co,β線源として90-Srをのせてそれぞれ放射線を照射すると、約1時間ぐらいで、その線源の形に色が少し褪色する。その色変化により放射線が照射されたことを判別することができることを特徴とする。放射線感光性色素を含有する試薬が塗布されて、当該色素は、放射線照射により目視で分かる色変化を生ずるものである。
これは、β線、γ線検出用でポリエチレンろ紙等に塗布して使用し、管理区域実験室レベルの汚染を検出しようとするものである。
X線誘起蛍光体 CaWO4 をベースにした白色粉末の調製時にヨウ素をある割合(Na2WO4とCaCl2とKIから1:2:2として調製)で混合して得られた白色沈殿物CaWO4:Iである。
使用方法は、2枚の透明な両面テープにこの粉末試料を挟み込んで使用するか、ペレット状に成形して用いる。X線照射後に照射裏面が黄色に着色する。この色変化によりX線が照射されたことを判別することができることを特徴とする。これはX線検出用で0.1Gy〜10Gy程度の検出に用いることができる医療被曝評価のための材料であり、X線照射により色変化を生ずるX線誘起蛍光体を備えた医療被曝評価のための材料を一体的に取着して医療器具を構成し、X線照射済み表示を、上記X線誘起蛍光体の色変化で判別するものである。
文献(Radiation Physics and Chemistry,61(2001)433-435)で報告されているFe2+/キシレノールオレンジ/ゼラチン試薬を改良し、キシレノールオレンジをシリカ(SiO2)ナノ(粒子径 約30nm)粒子に含有させた物を用いる。これにより、シリカナノ粒子内に、キシレノールオレンジを高濃度に濃縮することで感度を上げることが期待される。キシレノールオレンジ/SiO2水溶液にFe2+を有する化合物の混合溶液にγ線照射することによりFe2+が酸化されて生成したFe3+がキシレノールオレンジに配位することで黄色から紫色へと色変化が起こる。Fe2+を有する化合物については反応に影響を及ぼさない公知のものを広く使用できるが、好ましくは硫酸アンモニウム鉄(II)である。
この色変化によりγ線が照射されたことを判別することができることを特徴とする。
文献(Radiation Physics and Chemistry,61(2001)433-435)で報告されているFe2+/キシレノールオレンジ/ゼラチン試薬を改良し、キシレノールオレンジをシリカ(SiO2)ナノ(粒子径 約30nm)粒子に含有させた物を用いる。これにより、シリカナノ粒子内に、キシレノールオレンジを高濃度に濃縮することで感度を上げることが期待される。キシレノールオレンジ/SiO2/ゼラチン水溶液にFe2+を有する化合物の混合溶液にγ線照射することによりFe2+が酸化されて生成したFe3+がキシレノールオレンジに配位することで黄色から紫色へと色変化が起こる。Fe2+を有する化合物については反応に影響を及ぼさない公知のものを広く使用できるが、好ましくは硫酸アンモニウム鉄(II)である。
この色変化によりγ線が照射されたことを判別することができることを特徴とする。
市販されている高密度シリカナノ粒子に KAuCl4を加えて混合して試料とする。これに、ガンマ線(10Gy)照射すると、Au微粒子の生成と思われる赤色を呈する。この色変化によりγ線が照射されたことを判別することができることを特徴とする。
また、市販されている高密度シリカナノ粒子にKAuCl4、増感剤として、イソプロパノールとゼラチンを加えて混合して試料とする。これに、γ線を照射すると、Au微粒子の生成と思われる赤色を呈する。この色変化によりγ線が照射されたことを判別することができることを特徴とする。
(a)放射性物質に係る汚染管理用
例えば、原子力発電所などに設備されたバルブ、ポンプ、配管等については、保守、点検、補修、または除染などの作業が定期的にあるいは臨時に行なわれている。安全、正確かつ効率良く作業を行なうことができるように作業現場の汚染管理は重要であり、こうした放射性物質に係る汚染管理に本発明の放射線感光性色素組成物や低線量放射線着色性物質を用いることができる。
(b)放射線に係る積算線量測定用
燃料製造加工施設や原子力発電関連施設等の周辺監視区域内外においては、該当区域内における放射線の空間線量率を測定するための計測器やモニター表示器および当該計測器から得られた移動平均値、積算値、瞬時値等のデーターを管理事務所に伝送するための設備が適宜設置されている。本発明の低線量放射線着色性物質を用いて、低い線量レベルでの線量を監視することができる。
(c)放射線に係る個人被ばく管理用
原子力発電所などの管理区域内で作業を行う作業者は、管理区域内における放射線被ばく線量値と作業時間を管理することが義務づけられている。放射線に係る個人被ばく管理用には、時々刻々変化する作業現場の環境線量率をリアルタイムに監視する設備があるがそれらを補完するものとして、目視により放射線の存在を注意させる本発明の放射線感光性色素組成物や低線量放射線着色性物質を用いることができる。
(d)原子力防災用
原子力発電所や燃料製造加工施設においては事故が起きないようなシステムとなっているが、万が一、1999年9月30日にJCO社にて発生した臨界事故のような原子力災害が発生した場合、周辺住民の被ばく線量を判断する材料の1つとして目視により放射線の存在を注意させる本発明の放射線感光性色素組成物や低線量放射線着色性物質を用いることができる。
(e)原子力広報(PA)用
原子力を安全に利用することは、子供から大人まで地域住民をはじめ世界中から理解される必要がある。目視により放射線の存在を注意させる本発明の放射線感光性色素組成物や低線量放射線着色性物質によって、放射線管理区域での作業者の被曝線量管理は、許容線量を超えないようにすることはもちろん、各作業者の被曝線量をできるだけ低く保ち、かつ無用の被曝が避けられるように管理されることを知らせることで、原子力が安全に利用されていることを知ってもらうことができる身近な教材となる。
このキシレノールオレンジ/シリカ粒子水溶液0.4mlと10mMの硫酸アンモニウム鉄(II)(1N)水溶液0.1ml,1N 硫酸0.1mlを混合しFe2+/キシレノールオレンジ/SiO2試薬を得る。Fe2+/キシレノールオレンジ/SiO2試薬では、キシレノールオレンジは高濃度にシリカ粒子に固定されているが、キシレノールオレンジ水溶液と同様に溶液のpHにより色が変化し、キシレノールオレンジ水溶液にFe3+の水溶液を加えると、Fe3+がキシレノールオレンジに配位することによる黄色から紫色への色変化も確認できた。
このFe2+/キシレノールオレンジ/SiO2試薬水溶液に、室温でγ線約10Gy照射(60-Coγ線照射装置で30分間照射)することにより水溶液中のFe2+が酸化されて生成したFe3+がキシレノールオレンジに配位したと思われる黄色から紫色への色変化が観測された(図3)。この色変化は、600nmでその試薬の吸光度がγ線照射されることによって約0.15増大することがわかった(図4)。このことから、キシレノールオレンジをシリカナノ粒子に固定して、γ線照射に伴う、吸光度変化が初めて観測された。
上記の最適条件を検討するために、ゼラチン、イソプロパノール、シリカ粒子径、シリカ粒子含有量を変更し吸光度(520nm)を測定した。吸光度は島津株式会社製UV-1700にて角型ディスポセルをそのまま用いて測定した。ゼラチン含有量を変更し吸光度(520nm)を測定した結果を表1に、イソプロパノール含有量を変更し吸光度(520nm)を測定した結果を表2に、シリカ粒子径を変更し吸光度(520nm)を測定した結果を表3に、シリカ粒子含有量を変更し吸光度(520nm)を測定したを結果を表4に、それぞれ示す。
ゼラチンの添加量については、最も感度の高いHS-40のみで行った。
よって条件は、市販のコロイド状シリカ粒子(LUDOX(R) HS-40 colloidal silica、重量% 40wt%, 粒子径12nm)を2ml, H2O 1ml, 10mM KAuCl4を1ml,イソプロパノール0.2mlを1cm角ディスポセル中で混合して、約100度の湯浴中で1分間加熱し、加熱して溶液状態としたゼラチン(0.2g/1ml)2μlを混合してゼラチンを均一に溶解させることである。
またこの条件にて溶液をガラス板に薄く塗布し、放射線照射の時間による吸光度変化を測定した。結果を表5および図9に示す。
このようにして調製した試料水溶液3.5mlに、10mM KAuCl4水溶液0.5mlを添加し、さらに収率を高めるため、イソプロパノールを約5%添加して、日本原子力研究所高崎研究所の60-Coγ線を空気の吸収線量で〜1kGyとなるように、空気または窒素雰囲気下、室温で照射した。いずれの場合も溶液は、赤色を呈しており、凝集は起らなかった。TEOSならびにAPS-CNSの濃度変化(シリカナノ粒子が白色沈澱となる濃度まで)とこのAu微粒子の生成量との関係から、TEOSによるネットワーク構造化の方が、APS-CNSのネットワーク構造化よりもAu微粒子の生成量が多いことがわかった。APS-CNSでは、[APS-CNS]/[SiO2]pが約3.6を超えると、APS-CNSのそれぞれ2つのシリケート基の間に9個の原子を有している約1.14nm鎖部分が互いに絡み合ってシリカナノ粒子の凝集を容易に引き起こし、塊となって粒子径そのものが変化してしまったと考えられる。HS-40(粒子径12nm)とHS-30(粒子径7nm)について確認され、特に、粒子径7nmのHS-30で著しかった。
(2)現在、施行例が増加しているインターベンショナルラジオロジーにおいて、施行中に線量を目視で確認することができ、患者の過剰被曝を防ぐことができる。
(3)原子力発電所の室の壁に塗布することで、目視により放射線の存在を注意させることができる。
(4)金微粒子が室温で調製できるため、その製造方法が簡単になる。また、シリカ粒子に分散されているため、加工がしやすい。
以上の通りであり、以下の用途に用いることができる。
(a)放射性物質に係る汚染管理用
(b)放射線に係る積算線量測定用
(c)放射線に係る個人被ばく管理用
(d)原子力防災用
(e)原子力広報(PA)用
Claims (19)
- プルシアンブルーと2,5−ジヒドロキシ−パラ−ベンゾキノンの混合物、CaWO4:I、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液とゼラチンの混合物、シリカ粒子と塩化金酸カリウムの混合水溶液、シリカ粒子と塩化金酸カリウムとイソプロパノールとゼラチンの混合物、および、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液との混合物、からなる群より選ばれる色素組成物。
- プルシアンブルーと2,5−ジヒドロキシ−パラ−ベンゾキノンの混合物、CaWO4:I、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液とゼラチンの混合物、シリカ粒子と塩化金酸カリウムの混合水溶液、シリカ粒子と塩化金酸カリウムとイソプロパノールとゼラチンの混合物、および、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液との混合物、からなる群より選ばれる色素組成物よりなる放射線感光性色素組成物。
- 10Gy以下の放射線により目視で分かる色変化を生ずる形態で放射線感光性色素を含有することを特徴とする放射線着色性物質。
- 上記の放射線感光性色素が、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液の混合物からなる請求項3の放射線着色性物質。
- 上記の放射線感光性色素が、キシレノールオレンジ分子をシリカ粒子内に内包した物質の水溶液と硫酸アンモニウム鉄(II)溶液とゼラチンの混合物からなる請求項3の放射線着色性物質。
- 上記の放射線感光性色素が、シリカ粒子と塩化金酸カリウムの混合水溶液からなる請求項3の放射線着色性物質。
- 0.1Gy〜2Gyの放射線により目視で分かる色変化を生ずる形態で放射線感光性色素を含有することを特徴とする放射線着色性物質。
- 上記の放射線感光性色素が、プルシアンブルーと2,5−ジヒドロキシ−パラ−ベンゾキノンの混合物からなる請求項7の放射線着色性物質。
- 上記の放射線感光性色素が、CaWO4:Iからなる請求項7の放射線着色性物質。
- 上記の放射線感光性色素が、シリカ粒子と塩化金酸カリウムとイソプロパノールとゼラチンの混合物からなる請求項7の放射線着色性物質。
- 医療被曝評価用に用いる請求項3ないし10のいずれかの放射線着色性物質。
- 管理区域実験室レベルの汚染検出に用いる請求項3ないし10のいずれかの放射線着色性物質。
- 放射性物質に係る汚染管理用に用いる請求項3ないし10のいずれかの放射線着色性物質。
- 放射線に係る積算線量測定用に用いる請求項3ないし10のいずれかの放射線着色性物質。
- 放射線に係る個人被ばく管理用に用いる請求項3ないし10のいずれかの放射線着色性物質。
- 原子力防災用に用いる請求項3ないし10のいずれかの放射線着色性物質。
- 原子力広報(PA)用に用いる請求項3ないし10のいずれかの放射線着色性物質。
- 放射線がX線及びγ線の場合、0.1Gy〜10Gy程度の検出に用いる請求項3ないし17のいずれかの放射線着色性物質。
- 放射線がβ線、γ線の場合、ポリエチレンろ紙として検出用に用いる請求項3ないし175のいずれかの放射線着色性物質。
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