JP2005219935A - 水素分離装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】水素分離膜本体の有効膜面積を低下させたり、水素分離膜本体を傷付けたりすることなく、膜近傍の水素分圧低下に伴う水素透過量の低下を防止し得、性能向上を図り得る水素分離装置を提供する。
【解決手段】水素分離膜本体２の水素分離膜層２ｂ側における水素含有混合ガス流通路３内に、バッフルプレート４を少なくとも水素分離膜層２ｂに接触させないよう配設する。
【選択図】図１
【解決手段】水素分離膜本体２の水素分離膜層２ｂ側における水素含有混合ガス流通路３内に、バッフルプレート４を少なくとも水素分離膜層２ｂに接触させないよう配設する。
【選択図】図１
Description
本発明は、水素含有混合ガスから高純度の水素を分離する水素分離装置に関するものである。
近年、水素含有混合ガスから高純度の水素を分離して燃料電池等に使用するための水素分離装置の開発が進められている。
斯かる水素分離装置としては、例えば、セラミックスや金属多孔質からなる多孔質基材表面に、パラジウム（Ｐｄ）、パラジウム合金、バナジウム（Ｖ）合金等を厚さ１〜１００［μｍ］程度となるようメッキしたり、或いはパラジウム、パラジウム合金、バナジウム合金等からなる厚さ１〜１００［μｍ］程度の圧延膜を貼り付けたりすることによって、水素分離膜層を形成した水素分離膜本体を用い、該水素分離膜本体の水素分離膜層側に水素含有混合ガスを流通させ、水素分離膜本体の水素分離膜層と反対側に水素ガスを透過させるようにしたものが採用されている。
一般に、前記水素分離装置における透過水素量Ｑは、
［数１］
Ｑ＝ａ・１／ｔ・Ａ・（√Ｐ1−√Ｐ2）
但し、ａ：定数
ｔ：膜厚
Ａ：膜面積
Ｐ1：原料側水素分圧
Ｐ2：透過側水素分圧
という基礎式で表わされ、この基礎式から分かるように、原料側水素分圧Ｐ1が高いほど透過水素量Ｑは増加し、水素透過性能が高まるが、水素分離膜層近傍の濃度分極による影響により、水素透過性能が低下する虞がある。
［数１］
Ｑ＝ａ・１／ｔ・Ａ・（√Ｐ1−√Ｐ2）
但し、ａ：定数
ｔ：膜厚
Ａ：膜面積
Ｐ1：原料側水素分圧
Ｐ2：透過側水素分圧
という基礎式で表わされ、この基礎式から分かるように、原料側水素分圧Ｐ1が高いほど透過水素量Ｑは増加し、水素透過性能が高まるが、水素分離膜層近傍の濃度分極による影響により、水素透過性能が低下する虞がある。
このため、従来においては、水素分離膜層近傍の濃度分極による影響により、水素透過性能が低下する対策として、水素分離膜本体の表面に乱流促進体を設け、水素含有混合ガスを乱流にし、膜近傍の水素分圧を上げ、水素透過性能を向上させるようにしたものが発明され、既に公開されている。（例えば、特許文献１参照。）
特開平７−８７６６号公報
しかしながら、特許文献１に示されるような従来の水素分離装置では、水素分離膜本体の表面に螺旋状の乱流促進体を直接取り付けるようにしているため、該乱流促進体により水素分離膜本体において水素ガスを透過させる上で有効となる膜面積が低下する一方、水素分離膜本体における乱流促進体の接合部を損傷させたり、接合部に発生する熱及び振動による応力でピンホールができてリークが発生し、水素分離膜本体を透過して分離される水素濃度が低下し、性能低下につながる虞を有していた。
本発明は、斯かる実情に鑑み、水素分離膜本体の有効膜面積を低下させたり、水素分離膜本体を傷付けたりすることなく、膜近傍の水素分圧低下に伴う水素透過量の低下を防止し得、性能向上を図り得る水素分離装置を提供しようとするものである。
本発明は、多孔質基材表面に水素分離膜層を形成した水素分離膜本体の水素分離膜層側に水素含有混合ガスを流通させ、水素分離膜本体の水素分離膜層と反対側に水素ガスを透過させるようにした水素分離装置において、
水素分離膜本体の水素分離膜層側における水素含有混合ガス流通路内に、バッフルプレートを少なくとも水素分離膜層に接触させないよう配設したことを特徴とする水素分離装置にかかるものである。
水素分離膜本体の水素分離膜層側における水素含有混合ガス流通路内に、バッフルプレートを少なくとも水素分離膜層に接触させないよう配設したことを特徴とする水素分離装置にかかるものである。
上記手段によれば、以下のような作用が得られる。
前述の如く、水素分離膜本体の水素分離膜層側における水素含有混合ガス流通路内に、バッフルプレートを少なくとも水素分離膜層に接触させないよう配設すると、水素含有混合ガスがバッフルプレートによって撹拌され、水素分離膜層近傍の濃度分極による影響が緩和され、しかも、水素分離膜本体において水素ガスを透過させる上で有効となる膜面積がバッフルプレートの存在により低下する心配は全くなくなると共に、水素分離膜本体には傷が付かず、接合による応力の発生が無いことからピンホールはできずにリークを生じない。この結果、水素分離膜本体を透過して分離される水素濃度が高まり、性能向上につながる。
前記水素分離装置においては、バッフルプレートで画成される水素含有混合ガス流通路内に、触媒を充填すると共に、該触媒と水素分離膜層との接触を防ぎ且つ水素含有混合ガスが流通可能な保護カバーを水素分離膜層から所要隙間をあけて配設することができ、この場合、バッフルプレートに、水素含有混合ガスを触媒充填部へ流通させる流通孔を穿設することが有効となる。
ここで、触媒を水蒸気改質反応用触媒とすると、
ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2
という水蒸気改質反応を水素分離と同時に行うことが可能となり、水素分離装置を単に水素分離のみを行う装置としてではなく、天然ガス等の炭化水素から水蒸気改質反応によって水素を取り出す水素分離改質器として、燃料電池システムに組み込めることとなる。
ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2
という水蒸気改質反応を水素分離と同時に行うことが可能となり、水素分離装置を単に水素分離のみを行う装置としてではなく、天然ガス等の炭化水素から水蒸気改質反応によって水素を取り出す水素分離改質器として、燃料電池システムに組み込めることとなる。
又、触媒をシフト反応用触媒とすると、
ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2
というシフト反応を水素分離と同時に行うことが可能となり、水素分離装置を単に水素分離のみを行う装置としてではなく、天然ガス等の炭化水素から改質反応によって発生した水素含有混合ガスをシフト反応によって水素を取り出す水素分離シフトコンバータとして、燃料電池システムに組み込めることとなる。
ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2
というシフト反応を水素分離と同時に行うことが可能となり、水素分離装置を単に水素分離のみを行う装置としてではなく、天然ガス等の炭化水素から改質反応によって発生した水素含有混合ガスをシフト反応によって水素を取り出す水素分離シフトコンバータとして、燃料電池システムに組み込めることとなる。
更に、前記水素分離装置においては、水素分離膜本体を筒状とし、バッフルプレートを前記筒状の水素分離膜本体の外周側に同芯状に配設されるドーナツ状円板とすることができる。
この場合、筒状の水素分離膜本体の両端部に形成されるフランジ部近傍にバッフルプレートを配設すると、フランジ部近傍に水素含有混合ガスのよどみが発生せず、よどみに伴って有効膜面積が低下してしまうことが回避可能となる。
一方、前記水素分離装置においては、水素分離膜本体を平板状とすることもできる。
又、前記水素分離装置においては、水素分離膜本体の水素分離膜層と反対側に、水素含有混合ガスと並行流もしくは対向流となるよう水素以外のスイープガスを供給することができ、このようにすると、透過側水素分圧を下げ、透過水素量を増加させることも可能となる。
本発明の請求項１〜９記載の水素分離装置によれば、水素分離膜本体の有効膜面積を低下させたり、水素分離膜本体を傷付けたりすることなく、膜近傍の水素分圧低下に伴う水素透過量の低下を防止し得、性能向上を図り得るという優れた効果を奏し得る。
以下、本発明の実施の形態を添付図面を参照して説明する。
図１は本発明を実施する形態の一例であって、水素含有混合ガスの導入ノズル１ａと未透過ガスの排出ノズル１ｂとを有する容器１の内部に、筒状の多孔質基材２ａ表面に水素分離膜層２ｂを形成した水素分離膜本体２を配設すると共に、該水素分離膜本体２の水素分離膜層２ｂ側における水素含有混合ガス流通路３内に、バッフルプレート４を少なくとも水素分離膜層２ｂに接触させないよう配設したものである。
前記水素分離膜本体２を構成する多孔質基材２ａとしては、例えば、セラミックスや金属多孔質基材を用い、該多孔質基材２ａ表面に形成される水素分離膜層２ｂとしては、例えば、パラジウム（Ｐｄ）、パラジウム合金、バナジウム（Ｖ）合金等を厚さ１〜１００［μｍ］程度となるようメッキしたり、或いはパラジウム、パラジウム合金、バナジウム合金等からなる厚さ１〜１００［μｍ］程度の圧延膜を貼り付けたものを用いることができる。
前記水素分離膜本体２の一端には、フランジ部５を介して水素以外のスイープガスの導入管６を接続すると共に、前記水素分離膜本体２の他端には、フランジ部７を介して水素ガスの導出管８を接続し、図１の例では、各フランジ部５，７近傍とその中間部の合計三箇所における水素含有混合ガス流通路３内に、ドーナツ状円板としたバッフルプレート４を配設するようにしてある。尚、バッフルプレート４を配設する箇所は、三箇所以上としても良いことは言うまでもない。
前記バッフルプレート４で画成される水素含有混合ガス流通路３内には、粒径がおよそ３〜６［ｍｍ］程度の球状或いはペレット状の触媒９を充填すると共に、該触媒９と水素分離膜層２ｂとの接触を防ぎ且つ水素含有混合ガスが流通可能な金網やパンチングメタル等からなるメッシュ状の保護カバー１０を水素分離膜層２ｂから所要隙間をあけて配設し、前記バッフルプレート４には、水素含有混合ガスを触媒９充填部へ流通させる流通孔１１を穿設するようにしてある。
前記触媒９としては、ニッケル（Ｎｉ）系やルテニウム（Ｒｕ）系の水蒸気改質反応用触媒、或いは鉄−クロム（Ｆｅ−Ｃｒ）系や貴金属系のシフト反応用触媒を用いることができる。
次に、上記図示例の作用を説明する。
前述の如く、水素分離膜本体２の水素分離膜層２ｂ側における水素含有混合ガス流通路３内に、バッフルプレート４を少なくとも水素分離膜層２ｂに接触させないよう配設すると、水素含有混合ガスがバッフルプレート４によって撹拌され、水素分離膜層２ｂ近傍の濃度分極による影響が緩和され、しかも、水素分離膜本体２において水素ガスを透過させる上で有効となる膜面積がバッフルプレート４の存在により低下する心配は全くなくなると共に、水素分離膜本体２には傷が付かず、ピンホールはできずにリークも発生せず、水素分離膜本体２を透過して分離される水素濃度が高まり、性能向上につながる。
しかも、本図示例においては、バッフルプレート４で画成される水素含有混合ガス流通路３内に、触媒を充填すると共に、該触媒と水素分離膜層２ｂとの接触を防ぎ且つ水素含有混合ガスが流通可能な保護カバー１０を水素分離膜層２ｂから所要隙間をあけて配設し、バッフルプレート４に、水素含有混合ガスを触媒充填部へ流通させる流通孔１１を穿設してあるため、水素含有混合ガスは、バッフルプレート４によって撹拌されつつ、その一部が流通孔１１を通って触媒充填部へ導かれる形となり、ここで、触媒を水蒸気改質反応用触媒とすると、
ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2
という水蒸気改質反応を水素分離と同時に行うことが可能となり、又、触媒をシフト反応用触媒とすると、
ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2
というシフト反応を水素分離と同時に行うことが可能となる。即ち、水素分離装置を単に水素分離のみを行う装置としてではなく、天然ガス等の炭化水素から水蒸気改質反応によって水素を取り出す水素分離改質器、或いは天然ガス等の炭化水素から改質反応によって発生した水素含有混合ガスをシフト反応によって水素を取り出す水素分離シフトコンバータとして、燃料電池システムや水素製造装置に組み込めることとなる。
ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2
という水蒸気改質反応を水素分離と同時に行うことが可能となり、又、触媒をシフト反応用触媒とすると、
ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2
というシフト反応を水素分離と同時に行うことが可能となる。即ち、水素分離装置を単に水素分離のみを行う装置としてではなく、天然ガス等の炭化水素から水蒸気改質反応によって水素を取り出す水素分離改質器、或いは天然ガス等の炭化水素から改質反応によって発生した水素含有混合ガスをシフト反応によって水素を取り出す水素分離シフトコンバータとして、燃料電池システムや水素製造装置に組み込めることとなる。
更に、筒状の水素分離膜本体２の両端部に形成されるフランジ部５，７近傍にはバッフルプレート４を配設してあるため、フランジ部５，７近傍に水素含有混合ガスのよどみが発生せず、よどみに伴って有効膜面積が低下してしまうことが回避可能となる。
又、前記水素分離膜本体２の一端には、フランジ部５を介して水素以外のスイープガスの導入管６が接続されているため、該導入管６から必要に応じてスイープガスを水素分離膜本体２内部に供給することにより、透過側水素分圧Ｐ2を下げ、透過水素量Ｑを増加させることも可能となる。
こうして、水素分離膜本体２の有効膜面積を低下させたり、水素分離膜本体２を傷付けたりすることなく、膜近傍の水素分圧低下に伴う水素透過量の低下を防止し得、性能向上を図り得る。
尚、本発明の水素分離装置は、上述の図示例にのみ限定されるものではなく、水素分離膜本体２は筒状に限らず平板状としても良いこと等、その他、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿論である。
以下に、実際に行った試験結果を示す。
水素分離膜本体２の外径を３０［ｍｍ］、長さを２００［ｍｍ］、水素分離膜層２ｂの厚さを２［μｍ］とし、水素含有混合ガスの組成をＨ2／Ｎ2＝１．０（Ｈ2＝３０［Ｎｌ／ｍｉｎ］）とし、水素分離膜本体２の外側と内側との圧力差を０．６［ＭＰａ］とした試験条件において、バッフルプレート４と保護カバー１０を設けない場合、水素透過量は、７．３［Ｎｌ／ｍｉｎ］であった。
これに対し、上述と同様の試験条件において、水素分離膜層２ｂと保護カバー１０との隙間を３［ｍｍ］とし、各フランジ部５，７近傍とその中間部の合計三箇所における水素含有混合ガス流通路３内に、ドーナツ状円板としたバッフルプレート４を配設した場合、水素透過量は、１５．７３［Ｎｌ／ｍｉｎ］に増加した。
２ 水素分離膜本体
２ａ 多孔質基材
２ｂ 水素分離膜層
３ 水素含有混合ガス流通路
４ バッフルプレート
５ フランジ部
７ フランジ部
９ 触媒
１０ 保護カバー
１１ 流通孔
２ａ 多孔質基材
２ｂ 水素分離膜層
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４ バッフルプレート
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７ フランジ部
９ 触媒
１０ 保護カバー
１１ 流通孔
Claims (9)
- 多孔質基材表面に水素分離膜層を形成した水素分離膜本体の水素分離膜層側に水素含有混合ガスを流通させ、水素分離膜本体の水素分離膜層と反対側に水素ガスを透過させるようにした水素分離装置において、
水素分離膜本体の水素分離膜層側における水素含有混合ガス流通路内に、バッフルプレートを少なくとも水素分離膜層に接触させないよう配設したことを特徴とする水素分離装置。 - バッフルプレートで画成される水素含有混合ガス流通路内に、触媒を充填すると共に、該触媒と水素分離膜層との接触を防ぎ且つ水素含有混合ガスが流通可能な保護カバーを水素分離膜層から所要隙間をあけて配設した請求項１記載の水素分離装置。
- バッフルプレートに、水素含有混合ガスを触媒充填部へ流通させる流通孔を穿設した請求項２記載の水素分離装置。
- 触媒を水蒸気改質反応用触媒とした請求項２又は３記載の水素分離装置。
- 触媒をシフト反応用触媒とした請求項２又は３記載の水素分離装置。
- 水素分離膜本体を筒状とし、バッフルプレートを前記筒状の水素分離膜本体の外周側に同芯状に配設されるドーナツ状円板とした請求項１〜５いずれかに記載の水素分離装置。
- 筒状の水素分離膜本体の両端部に形成されるフランジ部近傍にバッフルプレートを配設するようにした請求項６記載の水素分離装置。
- 水素分離膜本体を平板状とした請求項１〜５いずれかに記載の水素分離装置。
- 水素分離膜本体の水素分離膜層と反対側に、水素含有混合ガスと並行流もしくは対向流となるよう水素以外のスイープガスを供給するようにした請求項１〜８いずれかに記載の水素分離装置。
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| JP2004026364A JP4463579B2 (ja) | 2004-02-03 | 2004-02-03 | 水素分離装置 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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| JP2004026364A Expired - Lifetime JP4463579B2 (ja) | 2004-02-03 | 2004-02-03 | 水素分離装置 |
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2004
- 2004-02-03 JP JP2004026364A patent/JP4463579B2/ja not_active Expired - Lifetime
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