JP2005174556A

JP2005174556A - 異極像結晶体を用いたｘ線発生装置

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Publication number: JP2005174556A
Application number: JP2003407985A
Authority: JP
Inventors: Giichi Nakanishi; 義一中西; Shinji Fukao; 真司深尾; Shinzo Yoshikado; 進三吉門; Yoshiaki Ito; 嘉昭伊藤; Hitoshi Fukushima; 整福島
Original assignee: Kansai Technology Licensing Organization Co Ltd
Current assignee: Kansai Technology Licensing Organization Co Ltd
Priority date: 2003-12-05
Filing date: 2003-12-05
Publication date: 2005-06-30
Anticipated expiration: 2023-12-05
Also published as: JP4056970B2

Abstract

【課題】異極像結晶体を効率的に用いたＸ線発生装置を提供しようとする。
【解決手段】Ｘ線発生用ターゲット２３と、このターゲットの内側表面に、任意の角度で対向した正極面を有するとともに反対側に負極面を位置せしめた異極像結晶体２０と、前記負極面に対向して異極像結晶体を支持するとともにこの結晶体を昇温及び降温させるための、接地電位に維持された金属表面を有する加熱・冷却ステージ２５とを備えたことにより、前記ターゲットからＸ線を放出するように構成したものである。
【選択図】図７

Description

本発明は、異極像結晶体を用いたＸ線発生装置、特にターゲット等と異極像結晶体との新たな配置関係の創出・採用に係るＸ線発生装置に関するものである。

X線発生源として従来一般的に知られているのは電子銃X線発生装置である。この電子銃方式では、ターゲットに打ち込まれた電子のエネルギーが殆ど熱に変換され、X線への変換効率は０．１％と極めて低いものであり、その効率の改善が大きな課題とされてきた。これを克服するものとして最近注目されているのが、異極像結晶を用いたX線発生源である（例えば、非特許文献１参照）。異極像結晶とは、いわゆる焦電結晶体であって、加熱及び冷却することにより結晶内部の自発分極が増減し、表面吸着電荷がその変化に追随できないために、電気的な中和が破られるものである、ということはよく知られている。代表的な異極像結晶体としてはＬｉＮｂＯ_３単結晶があり、この結晶体内では正電荷（Ｌｉ^＋、Ｎｂ^５＋）の重心と負電荷（Ｏ^２−）の重心とが一致しないため、定常状態でも分極していて、この電荷量と等量で異符号の電荷が結晶表面に吸着しているために、常時は電気的に中和されている。

この異極像結晶体を用いた従来のX線発生装置の代表的なものは、例えば、図１に示すようにパッケージ１内の底面に台座としてのヒーター／クーラー板２が設置され、この上面に異極像結晶体３が、そのZ＋面を支持して載置され、上向きに露出したZ−面がパッケージ１上面をなす銅製ターゲット４に対向している。なお、ターゲット４の上面には、X線に対して透明で気密保持が可能なベリリウム窓５が装着されている。パッケージ１にはグラウンド線６が接続されて接地電位に維持され、更にヒーター／クーラー板２への直流電圧印加線７及び温度制御信号線８が接続されて室温からの昇温及び降温を行う加熱サイクルを生ずるようになっている（例えば、非特許文献２参照）。

パッケージ１内は、特定雰囲気状態に維持され、主として昇温及び降温時のZ−及びZ＋電荷の増減による電界の変化により、Z−面から解放される荷電粒子や、電子がパッケージ内のガス（特にO₂分子）を遊離及び励起し、これによって電離した電子を対向したターゲットに衝突させて、X線を励起するものと考えられる。後述するが、我々の実験で見る限り、昇降温の速度にもよるが、この従来型構成でX線がより多く発生するのは昇温時よりも降温時であり、これはZ−及びZ＋表面電荷量がより大きく（早く）変化する昇温時の電界変化を有効に利用できていないことも一因であると考えられる。
科学雑誌"Nature"（１９９２，Vol. ３５８, P.２７８) インターネットＵＲＬ，ｗｗｗ．ａｍｐｔｅｋ．ｃｏｍホームページより配信されているＡＭＰＴＥＫＩＮＣの商品カタログ「ＡＭＰＴＥＫＸ−ＲＡＹＧＥＮＥＲＡＴＯＲＷＩＴＨＰＹＲＯＥＬＥＣＴＲＩＣＣＲＹＳＴＡＬＣＯＯＬ−Ｘ」

本発明は、従来の異極像結晶体によるX線発生能力を飛躍的に高めるために、ターゲット等のＸ線放射部と異極像結晶体との独自の配置関係を有するＸ線発生装置を提供しようとするものである。

上記の課題を解決するため、請求項１に記載した本発明のＸ線発生装置は、外部にＸ線を放出するためのＸ線放射部と、前記Ｘ線放射部に任意の角度で対向した正極面を有するとともに反対側に負極面を位置せしめた異極像結晶体と、前記負極面に対向して異極像結晶体を支持するとともにこの結晶体を昇温及び降温させるための、接地電位に維持された金属表面を有する加熱・冷却ステージとを備えたことにより、前記Ｘ線放射部から前記結晶体の昇温及び降温に伴ってＸ線を放出するように構成したものである。ターゲットと異極像結晶体の正極面とが「任意の角度で対向した」とは、角度０＝平行状態の他、傾きをもって対向した状態を含むものである。

請求項２に記載した本発明のＸ線発生装置は、前記Ｘ線放射部が、金属ターゲットを含むことを特徴とするものである。

請求項３に記載した本発明のＸ線発生装置は、前記金属ターゲットが網状であることを特徴とするものである。この場合、網状金属は金属部分がターゲットとして作用するとともに、開口部分が結晶体及びその包囲空間から放射されたＸ線を透過して外部に放出する役目を果たす。

請求項４に記載した本発明のＸ線発生装置は、前記異極像結晶体の負極面と、前記加熱・冷却ステージの金属表面との間に、前記負極面を接触・支持する活性層を介在させ、前記加熱・冷却ステージがこの活性層を介して前記異極像結晶体を昇温及び降温させるように構成したものである。

請求項５に記載した本発明のＸ線発生装置においては、更なる構造要素として、加熱・冷却ステージの金属表面から立設されて前記異極像結晶体を囲繞し、頂端が前記Ｘ線放射部に近接・対向するように配置された導電性又は半導電性のホローカソード構造体、又はホローカソード機能を有する電極構造体を備えたことを特徴とするものである。なお、ホローカソード構造体の頂端が前記ターゲットに近接・対向する状態には、その究極としての接触関係を含むものである。

請求項６に記載した本発明のＸ線発生装置においては、更なる構造要素として、前記Ｘ線放射部と加熱・冷却ステージ、及びこれらＸ線放射部／ステージ間のすべての構造を包囲するとともに、前記Ｘ線放射部と装置外部との境界を為すＸ線取り出し窓を有する電磁シールド兼Ｘ線シールド用の密封容器を備えたことを特徴とするものである。

本発明の基本構成原理は、図２に示すとおり、異極像結晶体１０がそのＺ−極面を下向きにして、温度制御機能を有する加熱・冷却ステージ１１上に位置し、異極像結晶体１０のＺ＋極面（上面）の上方に金属製（例えばＣｕ）の薄膜ターゲット１２が配置されたものである。図示の状態は、昇温時において結晶体１０内の自発分極が小さくなったとき、結晶が作る電界に基づいて放出及び加速された電子がターゲット１２に衝突し、Ｘ線が励起発生する様子を示している。この操作に伴う電界強度は、標準的には１０ｋＶ／ｍｍ程度の極めて高い値となり、ターゲット１２直前の電子を顕著に加速する。本発明の結晶体極性配置において、昇温時に生ずるこのような電子加速は、従来型配置のものより極めて大きいものと認められる。

図２において、結晶体１０の両側に破線で示したもの（１３）は、グラファイト製のホローカソードであり、加熱・冷却ステージ１１の導電性表面を介して接地電位に維持されるものであり、前述した電子放出及び加速に寄与する。

本発明の、典型的な構成原理は、図３に示すとおり、異極像結晶体１０の負極面と、加熱・冷却ステージ１１の金属表面との間に、その負極面を接触・支持する低仕事関数の活性層１４を介在させ、加熱・冷却ステージ１１がこの活性層１４を介して異極像結晶体１０を昇温及び降温させるようにしたものである。異極像結晶体１０としてＬｉＮｂＯ_３単結晶を用いる場合、活性層１４として好ましくはＭｇＯが用いられるが、代わりにＣａＯを用いてもよいし、場合によっては前述したグラファイト製ホローカソード１３の底面をもって代用することができる。活性層１４は、この場合、銀ペースト等で加熱・冷却ステージ１１の導電性表面に接着され、接地電位に維持される。

図３の状態は、図２の場合と同じく、昇温時において結晶体１０内の自発分極が小さくなったとき、結晶が作る強電界（二重矢印で示す）に基づいて放出及び加速された電子がターゲット１２に衝突し、Ｘ線が励起発生する様子を示している。しかし、図２の場合と著しく異なるのは、結晶体１０下面のＺ−電荷の減少による同下面からの強電界により励起される活性層１４は、ＭｇＯなどの場合、多数の電子を放出する。このように放出された電子もまた、結晶体１０の包囲空間内の電界により加速され、またこの強い電界は空間内のガス（特にO₂分子）を励起して電子を遊離させ、これらに由来する多量の荷電粒子が対向したターゲットに衝突して、X線を励起発生させるものと考えられる。更に、空間内を飛来する荷電粒子はその過程においても制動輻射によりＸ線を励起し、これらのＸ線はターゲット１２からの蛍光Ｘ線の発生に寄与することになる。

図４は、上述した高電界によるO₂分子の遊離促進と励起電子の発生、及び加速のメカニズムを示す模式図である。例えば、昇温時の結晶体１０上方において、Ｏ_２分子は電界Ｅに励起されて分子中の１個のＯ原子から直接電子をはじき出すか、２個のＯ原子に遊離してから、不安定な個々のＯ原子から電子をはじき出すという二態様においてプラズマ状態を生成する。これらプラズマ中の電子は、昇温時の結晶体による電界に加速されてターゲット１２に衝突し、十分な量のＸ線を励起発生させる。

図５は、降温時においてもターゲットからＸ線が発生するメカニズムを示す模式図である。図４について説明したとおり、定常状態（Ａ）において分極電荷に対応する表面電荷を有して電界を生じない結晶体１０は、昇温時（Ｂ）においては、その上方に下向きの電界を生じ、電子をターゲットに向かって加速する。しかし、降温時（Ｃ）には、その上方に上向きの電界を生じ、プラズマ中の荷電粒子（主として電子）を自身（結晶体１０）の上面に引き寄せ、衝突させる。この結晶体１０表面への粒子衝撃はその結晶体表面を励起してＸ線を放出させる原因となる。これが後述するように、本発明の結晶体Ｘ線源が降温時においてもＸ線を発生しうると言う主な理由である。

図６は、科学雑誌"Nature"（１９９２，Vol. ３５８, P.２７８)において、Brownridgeが発表した従来形の異極像結晶体（銅の上にＺ−面を上向きにして載置されたＬｉＮｂＯ_３）Ｘ線源による昇温時のＸ線スペクトルＳ０と、銅の上にＣａＯを銀ペーストで接着し、更にその上にＺ＋面を上向きにしてＬｉＮｂＯ_３を載置した本発明の異極像結晶体Ｘ線源による同一条件で測定されたＸ線スペクトルＳ１とを比較したグラフであり、チャンネルピークにおいて１．４倍の向上が見られたことが分かる。この結果は、原理的な差異を示すにすぎないものであり、本発明において種々の構造要素及び稼働条件を設定することにより、更なる成果が得られたことが、以下の説明から明らかになるであろう。

図７は、本発明のＸ線発生装置の好ましい実施形態を示す断面図である。この場合、ＬｉＮｂＯ_３単結晶からなり、Ｚ＋面を上向けにした結晶体２０は、ヒーター及びクーラーを内蔵した加熱・冷却ステージ２１により温度制御されるもので、結晶体２０／加熱・冷却ステージ２１間には、典型的にはＣａＯからなる低仕事関数の活性層２２が、銀ペースト等によりステージ２１表面に接着して配置され、ステージ２１の金属表面を介して接地電位に維持される。加熱・冷却ステージ２１の加熱・冷却機構としてはペルチエ素子を用いて、昇温と降温の両方を制御すること、あるいは電熱ヒーターと水冷チャンネルを用いること、あるいは電熱ヒーターのみの通電制御と放冷によること等、目的に応じて種々の構成を採用することができる。

加熱・冷却ステージ２１表面の活性層２２外周縁から露出した上面縁からは、例えば、グラファイトからなるホローカソード筒２８が立設され、活性層２２及び結晶体２０を同軸的に包囲し、十分高い位置まで延びてプラズマ生成及び電子及びＸ線放出空間を形成している。好ましくは銅薄板からなるＸ線発生ターゲット２３は、このホローカソード筒２２の上端から空隙ｇを置いたレベルで対向するように配置される。ホローカソードとしては、グラファイト以外にもタングステン等の金属や半導体を用いてもよい。

以上すべての構造要素２０〜２３及び２８は、電磁シールド兼Ｘ線シールド用の密封容器２４によって同軸的に包囲されるとともに、容器２４内の定位置に固定される。すなわち、仮想線２５で略示する台は、加熱・冷却ステージ２１を容器２４の内底面に固定する固定台であり、仮想線２６で略示する吊り枠はＸ線発生ターゲット２３を前述した定位置に吊設固定するものである。これらの固定台や吊り枠には当業者の設計事項として、種々の代替構造を採用しうる。

密封容器２４の本体は機械強度及び必要な物理特性を満たすものとして、例えば、ステンレス鋼から形成され、Ｘ線発生ターゲット２３の上面（Ｘ線放射面）に対向した容器２４天面部は本体金属を開口し、ポリイミドや他のフッ素系樹脂等からなるＸ線透過窓２７を装着し、気密性を維持するようになっている。なお、窓材としてベリリウムを用い、ターゲット２３と一体化してもよい。

例えば、密封容器２４の外径を２〜３ｃｍφ、高さも同様に２〜３ｃｍとした場合、図示の結晶体２０の厚さｔは数ｍｍ、面積Ｓは８０ｍｍ^２程度，結晶体２０上面からターゲット２３までの距離ｄは１５〜２０ｍｍ程度が望ましく、ホローカソード筒２２の上端と、ターゲット２３下面との間隔ｇは２〜３ｍｍ程度、場合によってはｇ＝０（接触）でもよい。なお、Ｘ線ターゲット２３と接地電位との間に接続された抵抗Ｒはターゲット２３に衝突する電子のエネルギーと、ターゲット２３から発生するＸ線量との関係を制御するために設けられたものであるが、逆にその抵抗Ｒに流れる電流から前記の関係を分析することもできる。

上記構成のＸ線発生装置を作動させるにあたり、結晶体２０は加熱・冷却ステージ２１により、室温から、キューリー点（ＬｉＮｂＯ_３の場合、１２００℃）より低い適当な高温度、例えば２００℃になるまで２０分かけて加熱され、以後３分間ごとに２００℃と室温よりやや低い温度（例えば、１０℃）との間の昇温及び降温を繰り返すように制御される。前述したように、この昇温及び降温時に発生する高電界によって、酸素プラズマを励起して電子加速及びＸ線発生に寄与させるためには、容器２４内に酸素ガスが残存していることが重要であると考えられ、事実、従来型（結晶体Ｚ＋面下向き構造）において、高真空下でのＸ線発生は不可能とされていたが、上記本発明の装置においては１０^−３Ｐａ程度という実質的な真空状態においても十分な量のＸ線を発生することができた。

すなわち、従来型のように数Ｐａ程度という実質的なガス封入状態であると、密封された容器であっても使用中に必ずガス漏れが生じ、Ｘ線発生効率が悪くなり、封入ガス圧の管理等が重要となる。本発明のように実質的な真空状態でも実施可能と言うことは、Ｘ線発生効率の安定的な維持及び操作の簡便性という大きな利点となる。しかし、電子発生及びＸ線発生という見地からは、高濃度酸素、又は酸素を２０数％含む大気を５Ｐａ程度の低圧で充填することにより、それらの発生量を飛躍的に増大させることができるため、ガス漏れによる影響は相対的に小さくなる。

図８は、加熱・冷却ステージの上面として用意された銅の試料台の上に、Ｃａを蒸着後に雰囲気酸化してＣａＯ活性層の被膜を形成した厚さ４．５ｍｍのグラファイト板を載せて、その活性層上に正の電気面を、厚さ５μｍ、直径３７ｍｍの銅薄膜からなるターゲットに対し、間隔２１ｍｍで対向させた面積１００ｍｍ^２、厚さ５．０ｍｍのＬｉＮｂＯ_３結晶体を置いた場合の昇温時のＸ線スペクトルを示すグラフである。なお、試料台からターゲットまでの構造を同軸的に包囲するＸ線取出し窓付きの密封容器の金属製周側壁がホローカソードの役目を果たしている。試験空間の圧力は１０×１０^−３Ｐａであった。この例では、エネルギー８ｋｅＶ付近において、約５２０×１０^３カウントのＸ線量を検出することができた。

この例による発生Ｘ線量が画期的な大きさであることは、同様な条件において、ＬｉＮｂＯ_３結晶体のＺ極性配置のみを本発明と逆の従来型とした場合のＸ線スペクトルグラフを示す図９を参照して容易に理解できるであろう。すなわち、図９のグラフではエネルギー約３〜２５ｋｅＶの範囲で、約２３カウントという極微量のＸ線量しか検出できなかった。

図１０は、加熱・冷却ステージの上面として用意された銅の試料台の上に、Ｃａを蒸着後に雰囲気酸化してＣａＯ活性層の被膜を形成した厚さ４．５ｍｍのグラファイト板を載せ、その活性層上に正の電気面を、厚さ５μｍ、直径３７ｍｍの銅薄膜からなるターゲットに対し、間隔２１ｍｍで対向させた面積１００ｍｍ^２、厚さ５．０ｍｍのＬｉＮｂＯ_３結晶体を置いた場合の降温時のＸ線スペクトルを示すグラフである。なお、試料台からターゲットまでの構造を同軸的に包囲するＸ線取出し窓付きの密封容器の金属製周側壁がホローカソードの役目を果たしている。試験空間の圧力は１０×１０^−３Ｐａであった。この例では、エネルギー約３〜８ｋｅＶの範囲で約７０〜１８０カウント、約８〜１６ｋｅＶの範囲で約７０カウント、約１７ｋｅＶ付近のピークで約３１０カウントのＸ線量を検出することができた。

この例のＸ線量が十分な大きさであることは、同様な条件において、ＬｉＮｂＯ_３結晶体のＺ極性配置のみを本発明と逆の従来型とした場合のＸ線スペクトルグラフを示す図１１を参照して容易に理解できるであろう。すなわち、図１１のグラフではエネルギー約４〜７ｋｅＶの範囲で約４０カウント前後、エネルギー約８ｋｅＶ付近のピークで約１５０カウントというピーク比において、本発明の実施例２の場合の半分以下の発生Ｘ線量しか検出できなかった。

以上述べた実施例においては、異極像結晶体の適切な表面処理が不可欠である。異極像結晶体の表面処理が不適切な場合には、温度変化により生じる電界が弱くなるからである。好ましくは、結晶体表面を、ハロゲン、特に塩素を含む溶媒（液体又はガス）中で超音波洗浄する。例えば、結晶体表面をトリクロロエチレン９９．５％溶液中で、５分間以上洗浄すれば結晶より発生する電子エネルギーの強度を飛躍的に増大させることができる。

本発明は、以上述べたとおりに構成されたものであるため、従来の大型且つ低効率の電子銃でなく、小型結晶体で数１０ｋＶ／ｍｍという高電界を発生する画期的な異極像結晶体によるＸ線発生装置を提供するものであるため、これを元素分析、結晶解析、超小型Ｘ線顕微鏡等に用いることができる。また装置自体を小型化して口腔内からＸ線透視したり、生体内の透視等の医療分野に用いることができる。

超小型であって、可搬性にも富むため、発掘現場等での考古学的な年代判定や、産廃汚染度（有害金属の有無）のチェック等にも利用可能である。また、逆に結晶体の表面積を大きくすれば、Ｘ線の面的発生による面的投影像を得ることができるため、Ｘ線検査の新たな利用可能性を開くものである。

異極像結晶体を用いた従来のX線発生装置の代表的な形態を示す断面略図である。本発明の基本構成原理を示す模式図である。本発明の典型的な構成原理を示す模式図である。高電界によるO₂分子の遊離促進と励起電子の発生、及び加速のメカニズムを示す模式図である。降温時においても、ターゲットからＸ線が発生するメカニズムを示す模式図である。従来形の異極像結晶体（銅の上にＺ−面を上向きにして載置されたＬｉＮｂＯ_３）Ｘ線源による昇温時のＸ線スペクトルＳ０と、本発明の異極像結晶体Ｘ線源による同一条件で測定されたＸ線スペクトルＳ１とを比較したグラフである。本発明のＸ線発生装置の好ましい実施形態を示す断面図である。本発明の一実施例のＸ線発生スペクトルを示すグラフである。上記実施例と同一条件で測定した従来型装置のＸ線発生スペクトルを示すグラフである。本発明の別の実施例のＸ線発生スペクトルを示すグラフである。上記別の実施例と同一条件で測定した従来型装置のＸ線発生スペクトルを示すグラフである。

符号の説明

１０，２０結晶体
１１，２１加熱・冷却ステージ
１２，２３Ｘ線発生ターゲット
１４，２２活性層
２４真空容器
２５固定台
２６吊り枠
２７Ｘ線透過窓
２８ホローカソード筒

Claims

外部にＸ線を放出するためのＸ線放射部と、前記Ｘ線放射部に任意の角度で対向した正極面を有するとともに反対側に負極面を位置せしめた異極像結晶体と、前記負極面に対向して異極像結晶体を支持するとともにこの結晶体を昇温及び降温させるための、接地電位に維持された金属表面を有する加熱・冷却ステージとを備えたことにより、前記Ｘ線放射部から前記結晶体の昇温及び降温に伴ってＸ線を放出するように構成したことを特徴とするＸ線発生装置。
前記Ｘ線放射部が、金属ターゲットを含むことを特徴とする請求項1記載のＸ線発生装置。
前記金属ターゲットが網状であることを特徴とする請求項２記載のＸ線発生装置。
前記異極像結晶体の負極面と、前記加熱・冷却ステージの金属表面との間に、前記負極面を接触・支持する活性層を介在させ、前記加熱・冷却ステージがこの活性層を介して前記異極像結晶体を昇温及び降温させるようにしたことを特徴とする請求項１〜３のいずれか1項記載のＸ線発生装置。
前記Ｘ線発生装置が更に、加熱・冷却ステージの金属表面から立設されて前記異極像結晶体を囲繞し、頂端が前記Ｘ線放射部に近接・対向するように配置された導電性又は半導電性のホローカソードを備えたことを特徴とする請求項１〜４のいずれか1項記載のＸ線発生装置。
前記Ｘ線発生装置が更に、前記Ｘ線放射部と加熱・冷却ステージ、及びこれらＸ線放射部／ステージ間のすべての構造を包囲するとともに、前記Ｘ線放射部と装置外部との境界を為すＸ線取り出し窓を有する電磁シールド兼Ｘ線シールド用の密封容器を備えたことを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載のＸ線発生装置。