JP2005063781A - 表示装置及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 光透過性基板に光透過性導電膜と光半導体薄膜を設けた光電着基板の光半導体薄膜の上に、光電着法により形成するカラーフィルター、平坦化膜及び白色有機電界発光素子をこの順に有する表示装置、基板に光透過性導電膜と光半導体薄膜を設けた光電着基板に光電着法によりカラーフィルターを形成する工程、カラーフィルターの上に平坦化膜を形成する工程、及び平坦化膜の上に白色有機電界発光素子を形成する工程を有する表示装置の製造方法。
【選択図】 図1
Description
フルカラー方式有機EL表示装置は、おおまかに分けて、(1)R.G.B光をそれぞれ発光する発光層を画素に対応してパターニング形成した有機電界発光素子を用いるタイプ、(2)青色発光有機電界発光素子に、蛍光色素を含有する色変換フィルターを組合わせ青色光をより長波長の蛍光へ色変換してR.G.B画素を得るタイプ、(3)白色発光有機電界発光素子に、R.G.Bカラーフィルターを積層するタイプに分類される。
一方、前記(3)のタイプは、単独の有機電界発光素子を用いるので、前記(1)及び(2)のごとき問題点を有していないが、カラーフィルター膜を顔料含有フォトレジスト層のフォトリソ法によるパターニングで形成すると、RGB画素とブラックマトリックスが境界領域で重なって生ずる段差(ブラックマトリックス表面とRGB画素表面との段差)は0.5μm以上に達し、表面の平坦性に劣るものとなり、その上に白色有機電界発光素子を形成すると断線が起きたりする問題があった。
(2)前記基板が可撓性プラスチックフィルムであることを特徴とする前記(1)に記載の表示装置。
(3)平坦化膜と白色有機電界発光素子の間にバリアー層を設けることを特徴とする前記(1)に記載の表示装置。
(4)前記バリアー層がSiO2又はSiNO2よりなることを特徴とする前記(3)に記載の表示装置。
(5)カラーフィルターの上に設けた平坦化膜の平坦性が0.2μm以下であることを特徴とする前記(1)に記載の表示装置。
(7)光透過性の陽電極と陰電極が互いに直交するようにストライプ状に設けられていることを特徴とする前記(1)に記載の表示装置。
(8)前記白色有機電界発生素子がTFT駆動されることを特徴とする前記(1)に記載の表示装置。
(10)平坦化膜形成時に120℃〜250℃の範囲の温度において平坦化膜を加熱処理することを特徴とする前記(9)に記載の表示装置の製造方法。
本発明の表示装置の1要素であるカラーフィルターは、光電着法により作製されるため、高解像度で高精細なカラーパターンが得られ、かつその平坦性に優れている。その詳細については後述する。
本発明におけるカラーフィルターは平坦性に優れているが、更にその上に平坦化膜を設けることにより、RGB画素部分とブラックマトリックス部分との段差をさらに小さくすることができる。白色有機電界発光素子を作るには、膜厚が100nm程度と非常に薄い電極膜の形成が必要であるため、白色有機電界発光素子形成面の平坦性が悪いと前記電極薄膜が断線する危険性が大きい。しかし、前記のごとくカラーフィルターの上に平坦化膜を設けることにより、白色有機電界発光素子形成面の平坦性を0.2μm以下、更には0.1μm以下にすることができ、前記のような危険性を回避することが可能となる。
また、陽電極に隣接してホール輸送性化合物を含むホール注入輸送層(ホール注入層とホール輸送層の2層にしてもよい)を設けてもよく、陰電極に隣接して電子注入輸送性化合物を含む電子注入輸送層(電子注入層と電子輸送層の2層にしてもよい)を設けてもよい。また、白色有機電界発光素子の上に水やガス等を遮断するパッシベーション膜を設けてもよい。
図1は本発明の表示装置の一例を示す概念図で、図1中、10は光電着基板であり、12は光透過性基板を、14は光透過性導電膜を、16は光半導体薄膜を、18はRGB画素及びRGB画素の間を埋めるブラックマトリックスからなるカラーフィルター層をそれぞれ示し、20は平坦化膜を示す。30は白色有機電界発光素子であり、32はストライプ状に形成された陽電極(ITO等の光透過性電極)を、33はホール注入輸送層を、34は発光層を、35は電子注入輸送層を、37は32の陽電極ストライプと直交するストライプ状陰電極を、39はパッシベーション膜をそれぞれ示す。なお、駆動電源やスイッチング制御手段等は省略されている。
図1の表示装置において、選択された部分に駆動電圧を印可すると、白色有機電界発光素子から白色光が放射され、これがカラーフィルターを透過してフルカラー表示される。
また、図2(B)中、41はTFT素子、62はソース電極線、64はゲート電極線を示し、R、G、Bは、画素電極48を通して見えるカラーフィルター膜の各画素の色を示す。
スイッチング素子であるTFT素子を駆動することにより、選択領域に駆動電圧を印可し、発光層から白色光を放射させフルカラー表示する。
(光電着法によるカラーフィルター)
本発明で用いる光電着法の基本的構成は、光透過性の基板に光透過性の導電膜と光透過性の光半導体薄膜をこの順に設けた光電着基板を、pHの変化により水性液体に対する溶解性ないし分散性が低下する電着材料及び着色材を含むカラーフィルター形成用水系電着液に、前記光電着基板の光半導体薄膜が接触するように配置し、前記電着液中に置いた対向電極と前記導電膜を電気的に接続た状態で、光半導体薄膜の選択領域に光を照射し、その選択領域に光起電力を発生させて、電着に必要な電圧を選択領域と対向電極の間に印加し、光半導体薄膜近傍のpHを変化させ、電着液から高分子材料を光半導体薄膜上に析出させることを特徴とする。光起電力に基づく電圧が電着に必要な電圧を超えて十分大きい場合には、特にバイアス電圧を加える必要はないが、不充分な場合には、光起電力に加えてさらに導電膜にバイアス電圧を加える。
前記水系電着液は、水系液(水又はこれに親水性有機溶媒を混合したもの、以下同じ)中にそれ自身が電着性を有する着色材を溶解又は分散させたもの、あるいは、水系液にそれ自体に電着性がない着色材を電着性高分子材料を用いて分散させたものを用いることができ、この場合には高分子材料が凝集・析出して着膜する際に、その膜に取り込まれて膜を着色する。ここで「電着性」とは、電着液に電流や電界を付与することに伴う電着液のpH変化により、電着液に対する溶解性あるいは分散性が低下して着色材や高分子材料が析出することを意味する。
イオン性染料としては、トリフェニルメタンフタリド系、フェノサジン系、フェノチアジン系、フルオレセイン系、インドリルフタリド系、スピロピラン系、アザフタリド系、ジフェニルメタン系、クロメノピラゾール系、ロイコオーラミン系、アゾメチン系、ローダミンラクタル系、ナフトラクタム系、トリアゼン系、トリアゾールアゾ系、チアゾールアゾ系、アゾ系、オキサジン系、チアジン系、ベンズチアゾールアゾ系、キノンイミン系の染料、及びカルボキシル基、アミノ基、又はイミノ基を有する親水性染料等が挙げられる。
アルケンは炭素数が2〜20程度のものが好ましく、より好ましくは2〜10 であり、疎水性が大きく損なわれない限り他の置換基を有していてもよい。
スチレン及びこの誘導体としてはスチレン、α−メチルスチレン、α−エチルスチレンや、これらのスチレン及びその誘導体のベンゼン環に疎水性を大きく損なわない置換基あるいはさらに疎水性を増す置換基が置換したものなどを挙げることができる。また、ビニルナフタレン及びその誘導体としてはビニルナフタレンの他、ナフタレン環に疎水性を大きく損なわない置換基あるいはさらに疎水性を増す置換基が置換したビニルナフタレンが挙げられる。
中でも、アルケン、スチレン及びその誘導体は、共重合体製造時の制御性が高く有用な疎水性モノマ−である。
前記架橋性基を有するモノマーとしては、たとえばグリシジル(メタ)アクリレート、(メタ)アクリル酸アジド、メタクリル酸2−(O−〔1’−メチルプロピリデンアミノ〕カルボキシアミノ)エチル(昭和電工(株)製、商品名:カレンズMO1−BN)、4−((メタ)アクリロイルオキシメチル)エチレンカーボネート、(メタ)アクリロイルメラミン等が挙げられる。これらの架橋性モノマーは、用いるモノマーの種類によっても異なるが、一般的に電着性高分子化合物中1〜20モル%含まれる。
共重合体の、溶解状態から上澄みを生じる沈殿の現象が、pH変化量が2以内、好ましくは1.0以内であることが好ましい。
共重合体溶液の、良溶解状態から上澄みを生じる沈殿の現象が、pH変化量が小さくても生ずることに加え、一旦沈殿した共重合体が、pHの上昇にもかかわらずその沈殿状態を維持して再溶解しないこと、すなわちヒステリシス特性を示すことが好ましい。この特性を示すものは、前記EQCM法による印加電圧−共重合体付着量の変化において、わずかに水素イオン濃度を高くした場合でも急激に共重合体膜の析出(例えば+1.8Vの陽極電極上)が生じ、液の水素イオン濃度をこれより低くした場合(例えば+1.0Vから+0.2Vへ電圧低下させた場合)や、更にpHが変化して高い水酸イオン濃度域(例えば−0.5Vから−1.5Vへ上昇させた場合)になった場合でも、陽極電極上に析出した共重合体膜が溶解することなく維持される。
本発明において用いる共重合体は前記のごとき構成単位を有するため、ヒステリシス特性を示し、この特性は微細パターンを精度よく作製することに大きく寄与する。
本発明の共重合体の酸性基がカルボキシル基の場合、このヒステリシス特性への寄与が大きい。
この共重合体の分子量は、電着膜の耐水性、堅牢性、水系液への溶解性等の観点から重量平均分子量が4,000から25,000のものが好ましく、9,000から20,000のものがより好適である。
次に本発明の光電着法において用いる光電着基板について説明する。
本発明で使用する光透過性の基板とは、可視光域の光を透過させるものをいい(基板側から露光する場合には露光光を透過させることが必要)、例えばガラス板、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリイミド、ポリカーボネート等の板、シートあるいは可撓性フィルムが挙げられる。
また、光透過性の基体の上に設けられる光透過性の導電薄膜には、たとえばITO膜、二酸化スズ、酸化インジュウム等が挙げられる。
次に、半導体と電着膜形成能力のある材料との組合せであるが、これは使用する半導体の極性によって決まる。光起電力の形成には太陽電池として良く知られているように、半導体と接触した界面に生じたショトキーバリアやpnあるいはpin接合を利用する。一例としてn型半導体を例にとって説明する。n型半導体と溶液との間にショトキーバリアーがある時に、半導体側を負にした場合には電流が流れる順方向であるが、逆に半導体側を正にした時には電流が流れない。ところが、半導体側を正にして電流が流れない状態でも、光を照射するとエレクトロン・ホールペアが発生し、ホールが溶液側に移動して電流が流れる。この場合、半導体電極を正にするのであるから電着される材料は負イオンでなければならない。従って、n型半導体とアニオン性分子の組合せとなり、逆にp型半導体ではカチオンが電着されることになる。
ただし、基板が耐熱性の低いもの、たとえば、フレキシブルなカラーフィルターを作製する場合に用いる可撓性プラスチックフィルムの場合には、プラスチックフィルムに悪影響を与えない成膜法を選択する必要がある。ゾル・ゲル法は、光半導体として光学活性が高い酸化チタンを形成できるが、500度で焼結させる必要があるため200℃程度の耐熱性しかもたないプラスチックフイルム基板を用いる場合に酸化チタン膜を作製することは困難である。
したがって、プラスチックフイルム基板を用いる場合には、なるべく低温で、できれば200度以下で製膜することが可能であり、また比較的基板に対するダメージが小さい成膜方法であるスパッタリング法が好ましく用いられる。(電子ビーム法やイオンプレーティング法は、200℃前後で基板を加熱するので好ましくない。)
光触媒薄膜の厚みは、0.05μmから3μmの範囲が良好な特性が得られる範囲である。0.05μm未満では光の吸収が不充分となりやすく、また、3μmを超えると膜にクラックが生ずるなどの成膜性が悪くなりやすいので、前記範囲が適切である。
本発明の表示装置においては、ブラックマトリックスも(光)電着法により形成することが好ましく、RGB画素膜の形成の前又は後にブラックマトリックスを形成することができる。
特に、RGB画素膜を形成した後、電着液をブラックマトリックス用のものに替え、導電性薄膜と対向電極との間に電圧を印加して(この際全面に光照射してもよい)ブラックマトリックスを形成するのが好ましい。光電着法を用いてRGB画素膜を形成した場合にはRGB画素膜の未形成領域(画素間領域)には半導体が露出しており、また、一般にRGB画素膜は絶縁性が高く、この膜の上に積層して(光)電着膜を形成するのは難しいので、ブラックマトリックスを(光)電着法により形成すると、RGB画素膜とブラックマトリックスとの重なりが極めて小さく平坦性に優れ、かつ画素間の間隙を完全に埋めたブラックマトリックスが得られる。ここで前記「平坦性」とは、RGB画素表面とブラックマトリックス表面との段差の大小をいい、本発明の光電着法によるカラーフィルターでは、前記段差は0.2μm以下のサブミクロンオーダーである。
また、RGB画素膜を形成した後、全面に黒色の紫外線硬化樹脂あるいはネガ型フォトレジストを塗布した後、基板の裏側から紫外線等を照射しRGB画素膜未形成部分を硬化させる方法などによっても、簡便に、RGB画素膜の間の間隙を綺麗に埋めるブラックマトリックスが得られる。
次に、本発明の用いるカラーフィルターを製造装置について説明する。
本発明において、光半導体薄膜に選択的に光を照射する方法は特に限定されるものではないが、精度と取り扱いの点からみて、フォトマスクを用いることが好ましい。
図3は、フォトマスクを用い、光電着法により着色膜を形成するカラーフィルター製造装置を示す概念図である。図3で示すカラーフィルター製造装置は、紫外線を照射するための光源(図示せず)、第一の結像光学レンズ72と、第二の結像光学レンズ73を有する結像光学系、第一の結像光学レンズと第二の結像光学レンズの間に挿入したフォトマスク71、電着液を収納した電着漕80、ポテンショスタットのごとき電圧印可のための手段90、対向電極91、飽和カロメル電極のごときリファレンス電極92を備えている。そして、図3で示すように、前記装置に光電着基板を、電着漕に配置させて使用する。前記結像光学系の結像光学レンズと光透過性の基板面との距離を1mm〜50cmにすることが取り扱いの点からみて好ましく、結像光学系の焦点深度は±10〜±100μmの範囲であることが精度と取り扱いの点から好ましい。
平坦化膜としては市販のものを適宜使用しうる。例えばJSR社製のオプトマーSSシリーズ等である。平坦化膜の膜厚は1〜3μm程度であり、1〜2μm程度がより好ましい。本発明においては、このような平坦化膜を形成することによりその表面(白色有機電界発光素子形成面)の平坦性を大きくすることができる。ここで平坦化膜の表面の平坦性とは、その下にRGB画素が存在する部分における平坦化膜の表面と、その下にブラックマトリックスが存在する部分における平坦化膜の表面との段差の大小をいう。本発明の平坦化膜表面の前記段差は、平坦化膜を光電着法によるカラーフィルターの上に設けることにより、0.2μm、更には0.1μmとすることができる。
また、平坦化膜形成時には架橋させて溶剤や水分を除去するために、平坦化膜を120〜250℃に加熱し、強固な膜にすることが好ましい。
有機電界発光素子の寿命に水等は大きく影響するため、前記平坦化膜の上にはバリアー層を設けることが好ましい。バリアー層はその層の下からの水、ガス等を遮断するだけでなく、バリアー層自体からの水の放出を避けなければならないので、該層の水の含水率及び吸収率を検出限界以下にする必要がある。そのためバリアー層は例えばSiO2やSiNO2などの酸化物を平坦化膜の上にスパッタリング法で形成することが好ましい。
白色有機電界発光素子は、白色光を取り出すことができる素子であり、発光層と該発光層に電圧を印可するための陽電極と陰電極を少なくとも有する。
白色有機電界発光素子に用いる発光層としては、それぞれ異なる発光波長を有する有機電界発光材料の混合物(例えば赤色発光、緑色発光及び青色発光の有機電界発光材料混合物)を含む層や、それぞれ異なる発光波長を有する有機電界発光材料をそれぞれ含有する複数の層などであって、それぞれ異なる発光波長を有する有機電界発光材料の発光光を合成した場合白色光が得られる発光層を挙げることができる。また、単一の材料により白色光に発光する有機電界発光材料を用いてもよい。ここで、白色光とは、代表的な有機EL素子では、少なくとも波長450〜650nm、特に400〜700nmの連続した発光スペクトルが得られることをいう。
前記蛍光物質としては、蛍光クマリン染料、蛍光ジシアノメチレン(チオ)ピラン系染料、ポリメチン蛍光染料(シアニン系染料等)、蛍光オキソベンズアンスラセン系染料、蛍光キサンテン染料(ローダミン染料、フルオレセイン染料、蛍光(チア)ピリリウム染料、蛍光セレナ(又はテルロ)ピリリウム染料、蛍光カルボスチリル染料等、特開昭63−264692号公報の8〜21頁に記載のものが挙げられる他、アントラセン系、ナフタセン系化合物(特開2001−196174号公報段落0040〜0065)、キナクリドン系化合物等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
前記発光層、電子注入輸送層、ホール注入輸送層は蒸着により形成することができる。また、発光材料等をポリマーバインダーとともに分散させた溶液を塗布形成してもよい。
また、前記のごとき陽電極は光透過性であるので、カラーフィルターに近い側に陽電極を配置することが好ましい。
実施例1
(カラーフィルターの作製)
図1に示すように厚さ150μmのPESフィルム(住友ベークライト製)にスパッタ法でITOを75nm、次にアナターゼ型の酸化チタンを200nm形成して、光電着基板を作製した。
光電着装置として図3で示すような装置を用い、基板の裏側から紫外線を照射するようにした。紫外線照射には、ウシオ電気製のプロジェクション型露光装置を使用した(結像レンズと結像面との距離は10cm、焦点深度は±50μmとなるように調節した)。プロジェクション型露光装置は、フォトマスクに一旦結像し、更に光学レンズを介して基板の酸化チタン表面に結像するように調節した。電圧印可装置は、電気化学で一般的な3極式の装置を用い、カウンター電極には白金黒を利用した。また、飽和カロメル電極に対しTiO2膜を作用電極として用い、対向電極と作用電極の間にバイアス電圧を印可した。
レッド着色膜形成のための電着液は、架橋性高分子電着材料であるスチレン・アクリル酸・メタクリル酸2−(O−〔1’−メチルプロピリデンアミノ〕カルボキシアミノエチル)共重合体(分子量13,000、スチレン/(スチレン+アクリル酸)のモル比65%、酸価150、メタクリル酸2−(O−〔1’−メチルプロピリデンアミノ〕カルボキシアミノ)エチル含有量3.3モル%)と、アゾ系赤色超微粒子顔料を固形分比率で1対1に分散させた電着液(固形分濃度7質量%、pH=7.8、導電率=8mS/cm)を調製した。
図3に示すように、光電着基板の光半導体薄膜(酸化チタン膜)が電着液に接触するように光電着基板を光電着装置にセットした。対向電極と作用電極の間に1.7Vのバイアス電圧を印可するとともに、基板の裏側から紫外線(波長365nm、光強度100mW/cm2)を5秒間露光したところ、酸化チタン膜表面に光が照射された領域だけレッドの赤色パターンが形成された。これを純水で洗浄した。
顔料をフタロシアニングリーン系超微粒子顔料に変更し、架橋性高分子電着材料と前記顔料の比率を1対0.7に変更するほかは、レッド着色膜と同様にして電着液を調製し、同様にしてグリーンの着色膜を形成し、純水で洗浄した。
顔料をフタロシアニンブルー系超微粒子顔料に変更するほかは、レッド着色膜と同様にして電着液を調製し、同様にしてブルーの着色膜を形成し、純水で洗浄した。
レッド着色膜形成の際の顔料に代え、カーボンブラック粉末(平均粒子径80nm)を用い、架橋性高分子電着材料とカーボンブラック粉末との比率を1対0.7に変更する他は、レッド着色膜形成の場合と同様にして、着色膜未形成の領域にブラックマトリックスを形成した。これを純水で洗浄した。
着色膜及びブラックマトリックスが形成された光電着基板に140℃で30分間の加熱を行った。
フレキシブルで耐溶剤性のあるカラーフィルターが作製された。また、RGB画素とブラックマトリックスとの段差は0.15μmであった。
次に、加熱硬化型の平坦化膜形成用樹脂(JSR(株)製)を、前記のようにして作製したカラーフィルターの上部に2.0μmの膜厚にスピンコートしたのち加熱硬化させた。画素及びブラックマトリックスとの間の段差は0.08μmになった。これを白色有機EL形成用の基板にした。
次に、白色有機ELを、ITO電極(130nm)/ホール注入輸送層(50nm)/白色発光層(30nm)/電子注入輸送層(10nm)/Mg:Ag電極(200nm)の順で形成し、最後に保護層を形成してフレキシブルなカラー有機発光素子とした。ITO電極とMg:Ag電極はストライプ状に形成した。
ホール注入輸送層にはジアミン誘導体を用い、発光層にはAlq3にRGB3種類の色素を共蒸着法で作製した物を用い、電子注入輸送層にはAlq3を用いた。これらの層は蒸着法により形成した。
実施例1と同様にして作製したカラーフィルターの平坦化膜上に、SiNO2をスパッタ法で0.2μm形成した物を、白色有機EL用の基板にして発光素子を作製したところ、発光の寿命が、実施例1の場合に比較して5倍に向上した。
実施例1と同様にして作製したカラーフィルターの平坦化膜上に、常法によりTFTスイッチング素子を形成し、この上に実施例1と同様なホール輸送層/白色発光層/電子輸送層を形成し、更に全面にMg:Ag電極を形成した。
18 カラーフィルター
20 平坦化膜
40、50 白色有機電界発光素子
Claims (11)
- 光透過性基板に光透過性導電膜と光半導体薄膜を設けた光電着基板の光半導体薄膜の上に、光電着法により形成するカラーフィルター、平坦化膜及び白色有機電界発光素子をこの順に有する表示装置。
- 前記基板が可撓性プラスチックフィルムであることを特徴とする請求項1に記載の表示装置。
- 平坦化膜と白色有機電界発光素子の間にバリアー層を設けることを特徴とする請求項1に記載の表示装置。
- 前記バリアー層がSiO2又はSiNO2よりなることを特徴とする請求項3に記載の表示装置。
- カラーフィルターの上に設けた平坦化膜の平坦性が0.2μm以下であることを特徴とする請求項1に記載の表示装置。
- 前記白色有機電界発光素子が光透過性の陽電極、ホール注入輸送層、発光層、電子注入輸送層及び陰電極をこの順に有することを特徴とする請求項1に記載の表示装置。
- 光透過性の陽電極と陰電極が互いに直交するようにストライプ状に設けられていることを特徴とする請求項1に記載の表示装置。
- 前記白色有機電界発生素子がTFT駆動されることを特徴とする請求項1に記載の表示装置。
- 基板に光透過性導電膜と光半導体薄膜を設けた光電着基板に光電着法によりカラーフィルターを形成する工程、カラーフィルターの上に平坦化膜を形成する工程、及び平坦化膜の上に白色有機電界発光素子を形成する工程を有する表示装置の製造方法。
- 平坦化膜形成時に120℃〜250℃の範囲の温度において平坦化膜を加熱処理することを特徴とする請求項9に記載の表示装置の製造方法。
- 前記光電着法によりカラーフィルターを形成する工程が、基板に光透過性導電膜と光半導体薄膜を設けた光電着基板を、pHの変化により水性液体に対する溶解性ないし分散性が低下する電着材料及び着色材を含むカラーフィルター形成用水系電着液に前記光半導体薄膜を接触させ、前記電着液中に置いた対向電極と前記導電膜を電気的に接続た状態で、前記光半導体薄膜の選択領域に光照射することにより該選択領域と対向電極との間に電圧を印加して前記光半導体薄膜上に電着膜を析出形成する工程であることを特徴とする請求項9に記載の表示装置の製造方法。
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