JP2004523191A - 充電式ニッケル−亜鉛電池用の充電器 - Google Patents
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Abstract
Description
【0001】
この発明はアルカリニッケル−亜鉛セル(cell)および電池の多段階迅速充電に関する。
【背景技術】
【0002】
アルカリ電解液中の充電可能な亜鉛電極の性能は、亜鉛電極組成および電解液との相互作用を含む多くの研究のテーマであった。性能を阻害する亜鉛電極の外観劣化−変形がサイクルの経過に伴い生じる。最も明らかな影響は、使用可能な電圧でアンペア−時間容量が許容可能なものより低くなることである。この傾向は多くのアプローチにより阻止されている。特にそれらのアプローチは亜鉛電極の組成、あるいはニッケル−亜鉛セルの構成要素と関連する。
【0003】
より希薄な水酸化カリウム電解液を用いると共に、亜鉛電極に水酸化カルシウムを添加すると、幾分効果的であると思われる(米国特許第4358517号)。フッ化物を添加した、および添加していない緩衝電解液を使用した他のアプローチによっても、亜鉛電極寿命期間が増大した。これらのアプローチのなかで特に注目すべきは、アルカリ電解液(2−12M)と0.5−4Mの炭酸塩および0.5−4Mのフッ化物との混合物が有益であることを教示する米国特許第5453336号において説明されているものである。米国特許第4273841号では、カールソン(Carlson)は5−10%の水酸化物、10―20%のリン酸塩および5−15%のフッ化物を使用する他の混合物を説明している。アイセンバーグ(Eisenberg)は米国特許第4224391号および第5215836号において2つの電解液調合物を説明している。どちらも、水酸化カリウムと、ホウ酸、リン酸または砒酸の混合物を使用する。しかしながら、後者の特許は0.01から1Mの範囲のアルカリフッ化物の利点を説明する。これにより、よりアルカリの電解液−アルカリ性のより大きな電解液を使用することができ、ニッケル電極材料の使用に対し有益な効果が得られる。
【0004】
ニッケル−亜鉛系の様々な構成の利点を主張する文献がありあまるほど存在するにも関わらず、成功したという工業的な証拠はほとんど無いように思われる。以上で証明されるように、多くの調合物が亜鉛電極のサイクル寿命を増大させると考えられるが、多くの問題が残っていることは明らかである。これらの問題の中で主なものは、サイクルが続くにつれ亜鉛およびニッケル電極の両方の容量が損失することである。ニッケル−亜鉛系での基本的な問題は亜鉛およびニッケル充電プロセスの効率の格差である。かなり(10%またはそれ以上)のニッケル過充電とする必要性があるため、しばしば亜鉛電極の過充電および水素の発生という問題が生じる。この問題に対する解決策は、酸素再結合サイクルに依拠する密閉セルの最適化であると考えられる。理論的には、再結合が十分であれば、電極の充電効率は平衡に達する。あいにく、亜鉛電極の再結合効率は維持するのが困難で、ニッケルカドミウムセルで到達するレベルには達しない。これにより結局、ガスの放出、セルの乾燥およびセルの劣化が起こる。亜鉛電極の他の問題は電極構造の劣化、および活物質の段階的な不動態化である。より直接的にセルの寿命を脅かすのは、セルを短絡させる、セパレータを貫通する樹枝状結晶(デンドライト:dendrite)の形成、およびサイクル中に蓄積すると考えられるコケ状の多様な亜鉛の形成である。
【0005】
これらの状態全てを避けるべきだとすると、ニッケル−亜鉛セルおよび電池の充電では独特な要求がなされることは明らかである。亜鉛サイクル寿命の改善に向けた充電スキームが多く存在するが、亜鉛電極の問題全てに取り組むスキームはないと思われる。多くの場合においてパルス充電が容量維持を助けると主張されてきた。カッツ(Katz)(電源ジャーナル(Journal of Power Sources)、22,77,1988)は、30msオンで15.7mA/cm2、90msオフとすると125サイクルにわたり容量安定性が支援されることを決定した。ビンダー&コルデッシュ(Binder&Kordesh)(Electrochimica Acta 31,255,1986)は、充電期間、放電期間および休止(レスト:rest)期間からなる複雑な波形の利点を主張した。しかしながら、その充電時間は従来の定電流法における時間よりも長かった。米国特許第4503378号では、ニッケル亜鉛セルを充電する定電流法が説明されている。充電の終了は、電圧−時間曲線の変曲点の検出により引き起こされる(トリガされる:triggered)。
【0006】
より感度の低い電池化学では多くのパルス技術が使用され成功している。米国特許第4829225号では、充電パルスの後、直ちに等しいまたはより大きな放電パルスを規定するパルス法の概要が示されている。充電が完了に近づくにつれ、充電および放電のレベルまたは継続期間を減少させてもよい。米国特許第3517293号において教示されている他のパルス法では、充電が進むにつれ放電パルスの周波数を増大させることが教示されている。日本特許第8317574A号で教示されている他の技術では、ガス発生までは低い電流パルスを用い、オフ期間を延長させている。
【0007】
ニッケル−カドミウムセル用の多段階充電器が米国特許第4670703号において説明されている。この特許では容量維持のために高い充電速度、より低い電流速度、および細流充電が用いられている。同様の3段階システムが負荷システム用に米国特許第4952861号において説明されているが、総充電時間は5−8時間であり、電圧および時間トリップ点の両方が使用される。
【0008】
(発明の開示)
構造、構成、使用および動作方法に関して、本発明の特徴であると考えられる新規特徴は他の目的および利点と共に、添付の図面からより良く理解されるであろう。これらの図面では、本発明の現在のことろ好ましい実施の形態が例示として図示されている。しかしながら、これらの図面は例示目的であり、説明にすぎず、本発明を制限するものではないことは明らかに理解される。この発明の実施の形態については、添付の図面を用いて例示として以下で説明する。
【発明を実施するための最良の形態】
【0009】
構造、構成、使用および動作方法に関して、本発明の特徴であると考えられる新規特徴は他の目的および利点と共に、以下の説明からより良く理解されるであろう。
【0010】
6つの目標を達成することができる充電システムを開示する。これらの目標の概略は以下の通りである。
[0001]過剰な過充電無しでの高い電池容量維持
[0002]コケ状亜鉛堆積物の排除
[0003]2時間未満の迅速充電
[0004]高い再結合率(recombination rate)のないメンテナンスフリーの動作
[0005]カドミウム、水銀および亜鉛を含まない亜鉛電極での形状変化の排除、および亜鉛デンドライトの阻止による高いサイクル寿命
[0006]優れた高電圧電池サイクル挙動(この場合、多くのセルが直列に配置される)
上記目標は、特定の望ましい特性を達成するように特定の電圧領域において(または電池の特定状態の充電範囲にわたり)充電方法を変化させることにより達成することができることが見出されている。4段階パルス充電体制では、全ての特性が達成されることが決定されている。充電の段階はセル化学の特定の特徴および個々のセルの製造差異により規定される。段階は以下のように規定される。
【0011】
段階1:充電前期間
段階2:急速(fast)充電期間
段階3:中速(moderate)充電期間
段階4:緩速(slow)充電期間
ある環境では、後で述べるように、段階3および4をまとめて1つの段階としてもよいが、端子電圧およびその変化の徹底的な監視が必要である。
【0012】
段階1は充電を受けるセルまたは電池の能力を試験するものである。平均印加電流はC/5未満であり、段階3または段階4の波形と同一としてもよい。段階1の充電は5分未満の時間で行われる。平均電圧が適当な高い電圧(通常1.76ボルトを超える)に達しない場合、連続充電は中断される。
【0013】
段階2は充電の約80%状態までの、電池の急速再充電を担う。電流プロファイルではミリ秒の充電期間後、より短い放電期間が続く。充電および放電電流は段階4と同一であってよいが、オフ時間は最小とされる、あるいは排除され、充電パルスが延長される。典型的には20−300msの間の充電期間と、1−30msの放電電流とが組み合わされて使用される。段階3への移行は1.88−1.92間の電圧で起こる。正確なトリガ点は動作温度および正電極および負電極の組成により決定される。急速充電に対するこれらのパラメータを使用すると、デンドライトの形成が排除され、形状変化が最小に抑えられる。
【0014】
段階3では充電および放電パルス電流に同様の値が使用されるが、オフ期間が課せられ、充電パルス継続期間が減少される。段階3は、電池が充電0の状態から充電を受けている場合、アンペア−時間で測定される総電池容量の10−16%の間の入力を担う。明らかに、部分的に充電されたセルまたは電池を充電する場合、これらのパーセンテージは低くなる可能性があるが、移行点はここでは放電されたセルまたは電池の充電プロセスに関して記述される。段階3および段階4に関連するアンペア−時間容量を合わせると総電池容量の20%となる。段階3に関連する特定の部分は段階4のために決定された値により支配され、以下の関係が成り立つ:
S3=0.2×T−S4
式において、
S3は段階3でのアンペア−時間容量入力であり、
Tはセルまたは電池の総アンペア−時間容量であり、
S4は段階4におけるアンペア−時間容量入力である。
【0015】
段階3と段階4との間の移行は電圧/セルが1.9から1.94ボルトに達することによりトリガされてもよく、あるいは電圧の時間依存性変曲点の観察によりトリガされてもよい。
【0016】
段階4はセルまたは電池の充電を完了する。課せられる電流波形は容量のセル対セル格差およびセル寿命にわたる酸素の最小再結合率を含むセル特性により決定される。
【0017】
放電させた電池の充電中における段階4での充電入力はセルまたは電池の総容量の4−10%であり、以下のように規定される:
S4>X
式においてXは電池を構成する単位セルの容量の3σ変量である。
【0018】
ニッケル電極の効率の良い充電を行い酸素放出を最小に抑えるためには、充電パルスの振幅を2C/3、すなわち6mA/cm2より大きくするべきである。充電パルス後の放電振幅は1.5C、すなわち14mA/cm2より大きい。充電期間は100ms以下であり、Q+/Q−は3より大きい。これらの比率と振幅値により「コケ状亜鉛」が充電中に形成されないドメインが規定される。放電パルス後の最小オフ期間は以下の関係により決定される:
オフ期間={(CT×CI−DT×DI)/(n×F×ORR)−CT−DT}
式において、
CTは充電時間(秒)であり、
DTは放電時間(秒)であり、
ORRは酸素再結合率(モル/秒)であり、
CIは充電電流(アンペア)であり、
DIは放電電流(アンペア)であり、
nは電気化学反応における電子の数であり、
Fはファラデー定数である。
【0019】
典型的には、特別な構成技術または再結合触媒の添加無しでは、再結合率はC/20以下である。
【0020】
第4段階充電は、平均電圧が20℃で1.94V以上となると、あるいはdV/dt=0となると終了する。充電は開回路電圧が落ちて1.78V未満となるまで再開されない。
【0021】
充電/放電サイクルに対する典型的な電流/電圧曲線を図1に示す。この曲線は、米国特許第5215826号において説明されている電解液、および(この出願と同時に提出された幾つかの共に係属中の出願において教示されているような)鉛およびカドミウムを含まない亜鉛電極を含むニッケル−亜鉛セルにおいて達成されたものである。
【0022】
図1は(段階2−4において見られるような)典型的な充電−放電プロファイルを教示するものである。
【0023】
パルス充電回路の略図を図2に示す。ここでは、電池10は充電器12または負荷14のいずれかに対し平行となるように、すなわちその両端に接続される。スイッチ16および18は互いに独立して動作するように配列され、スイッチ16は電池10を備える回路に充電器12を入れ、スイッチ18は電池10を有する回路に負荷14を入れる。
【0024】
充電器12は定電流源充電器であり、一般に16で示されるマイクロプロセッサ制御のスイッチまたはFETにより、制御され、これにより充電電流を中断することができる。同様に逆パルスがスイッチ18の動作により引き起こされ、上述したように電池10にドレインが置かれる。このスイッチ18もまたマイクロプロセッサ制御のスイッチまたはFETである。
【0025】
4段階充電器では、上述したように、段階1は曲線30において31、32および33として示される3つの成分を有する750msサイクルを含んでもよい。31は100msの長さの充電パルスを示し、32は10msの放電パルスを示し、33は640の開放または休止期間を示す。
【0026】
図4は250msの充電パルス41後、10msの放電パルス42を有する260msサイクルを示す曲線40である。
【0027】
図5は段階3充電体制期間を示し、電流プロファイル50を有する。ここで、充電パルス51は100ms間持続し、その後、10msの放電パルス52、270msの開放または休止期間53と続く。
【0028】
図6は段階4に対する典型的な電流プロファイルを示す。この電流プロファイルは、100msの充電パルス61と、10msの放電パルス62と、640ms間持続する開放または休止期間63とを有する曲線60で示されている。
【0029】
以上から、図3および図6の曲線30および60は、それぞれ、充電および放電パルスおよび休止期間について本質的には互いに同一であることに注意すべきである。
【0030】
以上で説明した4段階充電/放電体制の他の実施の形態では、3段階充電/放電スキームを採用することができる。この場合、段階1および段階2は上述した通りであるが、段階3と段階4とは一体化され連続するものとされ、オフ期間は電池の充電状態により決定される。これは放電パルスに対する電圧応答から決定されてもよく、あるいは開路および放電条件に関連するデルタVにより、あるいは充電器と関連する充電技術の統合により決定されてもよい。
【0031】
同様に、段階2および3を一体化して、充電課程全体で、充電パルス時間を徐々に減少させると共に、オフ時間を延長させることができる。
【0032】
上述した4段階充電技術はニッケル−亜鉛セルおよび電池と共に使用することができるだけではなく、ニッケル−金属水素化物系、ニッケル−鉄系、ニッケル−カドミウム、およびニッケル−亜鉛系を含む酸化ニッケルを含有する任意の充電可能な電池と共に使用してもよい。
【0033】
さらに、上述した4段階充電体制は、亜鉛−酸化銀、亜鉛−二酸化マンガン、亜鉛−空気、亜鉛−超イオン、およびニッケル−亜鉛セル化学を含む任意の充電可能な亜鉛電池またはセルと共に使用することができる。
【0034】
上述した充電体制では、段階2および段階3は一体化してもよく、または段階3および段階4を一体化してもよく、充電パルス時間および充電パルス間のオフ期間は、充電するセルまたは電池上で行われる充電測定の状態により決定してもよい。
【0035】
添付の請求の範囲の精神および範囲内であれば、本発明の装置の設計および製造において他の改良および変更を使用してもよい。
【図面の簡単な説明】
【0036】
【図1】本発明に即した充電サイクルに対する典型的な充電−放電プロファイルである。
【図2】パルス充電回路の簡略図である。
【図3】4段階充電器の第1の段階に対する電流プロファイルである。
【図4】4段階充電器の第2の段階に対する電流プロファイルである。
【図5】4段階充電器の第3の段階に対する電流プロファイルである。
【図6】4段階充電器の第4の段階に対する電流プロファイルである。
Claims (11)
- 第1の段階では、5分より短い期間、またはセルの端子電圧が1.75−1.79ボルトに到達するまで、C/5より小さな平均電流がニッケル−亜鉛セルまたは電池に提供され、
第2の段階では、セルの端子電圧が1.88ボルトと1.92ボルトとの間に到達するまで急速充電され、
第3の段階では、セルの端子電圧が1.90ボルトと1.94ボルトとの間に到達するまで中速充電され、
第4の段階では、セルの端子電圧が1.94ボルトを超えると緩速充電される、デンドライトの形成または有害な過充電が無く、亜鉛電極の形状変化が最小に抑えられると共に酸素再結合が最小に抑えられ、高いサイクル寿命が保証される、ニッケル−亜鉛セルおよび電池のための4段階充電技術。 - 前記段階間の移行は以下の基準:
段階1から段階2への移行は温度依存電圧により、段階2から段階3への移行は温度依存電圧による;
段階3から段階4への移行はセルの端子電圧の時間依存変曲点による;および
段階4の終了はdV/dt=0の時に決定される、
に従う請求項1記載の充電技術。 - 充電の少なくとも80%が段階3への移行前にセルまたは電池に供給される請求項1または2記載の充電技術。
- 前記亜鉛電極の形状変化、およびデンドライトの形成は、30msから500msの継続時間の充電パルスを提供し、その後に1msから30msの継続時間の放電パルスを提供することにより阻止される請求項1ないし3のいずれか1つに記載の充電技術。
- 前記急速充電段階2で、6mA/cm2を超える振幅を有する充電パルスおよび14mA/cm2を超える振幅を有する放電パルスを使用することにより前記亜鉛電極の形状変化およびデンドライト形成が阻止される請求項1ないし4のいずれか1つに記載の充電技術。
- 前記段階3の中速充電期間でも、10msから100msの充電パルス後、1msから30msの放電パルスとし、休止期間を20msから300msとすることにより前記亜鉛電極の形状変化およびデンドライト形成が阻止される請求項1ないし5のいずれか1つに記載の充電技術。
- 前記中速充電期間では、6mA/cm2を超える振幅を有する充電パルスおよび14mA/cm2を超える放電パルスが使用される請求項6記載の充電技術。
- 前記中速充電段階3、または段階2の終了後の充電電流の供給により、セルまたは電池に総充電入力の20%未満が供給される請求項1ないし7のいずれか1つに記載の充電技術。
- 中速充電段階は以下の関係:
S3=0.2×T−S4
(式において、
S3は段階3でのアンペア−時間容量入力であり、
Tはセルまたは電池の総アンペア−時間容量であり、
S4は段階4におけるアンペア−時間容量入力である)
により決定される充電量を占める請求項1ないし8のいずれか1つに記載の充電技術。 - 前記緩速充電段階では、10msから100msの充電パルス後、1msから30msの放電パルスとし、休止期間を100msから1,000msとすることにより、コケ状亜鉛の形成、亜鉛電極の過充電が阻止される請求項1ないし9のいずれか1つに記載の充電技術。
- 前記充電パルスは6mA/cm2を超える振幅を有し、前記放電パルスは14mA/cm2を超える振幅を有する請求項1ないし10のいずれか1つに記載の再充電技術。
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