JP2004500234A - 液体からのホルモンの除去 - Google Patents
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Abstract
本発明は液体からホルモンを除去する方法であって、液体を活性炭素繊維を含むフィルターと接触させることを含む方法を開示する。本発明はまた(i)活性炭素繊維を含むフィルター及び(ii)フィルターが液体からホルモンを除去することが可能であることをユーザーに知らせる指示書を含む製造物品も開示する。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】
本発明は、ろ過によって液体からホルモンを除去する方法に関する。特に、液体からホルモンを除去するために、活性炭素繊維の使用を含むかかる方法に関する。
【0002】
【発明が解決しようとする課題】
水は、例えば、有害な化学物質を含む多数の異なった種類の汚染物質を含有する可能性がある。種々の状況において、水が使用されるようになる前に、例えば、水が飲用に適した段階になる前に、このような汚染物質を除去すべきである。ホルモンは、飲料水に見い出される有害な可能性のある汚染物質の一例である。特に、エストロゲンはホルモンの1部類であり、内分泌撹乱物質と呼ばれる1群の化学物質の一部である。工場から出荷される食物、哺乳類メスによる自然排泄物、又は避妊薬に由来する可能性のあるエストロゲンは、下水処理施設から排出される可能性もあるので主要な水源に導入される恐れがある。このようなエストロゲンは、オス(ヒト及び動物の双方)に対してホルモン撹乱効果を有することが明らかにされている。更に、エストロゲンは、ヒトの男性集団における精子数の減少、及び精巣癌、乳癌並びに前立腺癌の増加に関連している。研究によれば、ヨーロッパにおける精子数は、1971〜1990年の間、年当りミリリットル当り310万個減少したことが判っている。イギリスでは、精巣癌は、1991年1,337件であり、1979〜1991年の間に55%増加した。同じ期間に前立腺癌と診断された件数はイギリスでは40%増加した。インターネットのサイト、地球の友達(FOE)(http://www.foe.co.uk/fund/welcome/about#foe.html.)を参照のこと。FOEは、現在近くの流水河川にエストロゲンを排出している会社とともに、流水河川からエストロゲン型物質を除去する方法を研究している。同上参照。ホルモンの水資源への放出によって生じる健康に悪影響を及ぼす可能性についての一般的な議論は、リッジウエイ(Ridgeway)T.J.とワイスマン(Wiseman)H.著、「環境からのエストロゲン及びエストロゲン様物質の除去(Removal of oestrogen and oestrogen mimics from the environment)」(イングランドのシェフィールドで行われた第666回生化学会会議における生化学会の議事録)P.675〜P.680(1998年11月)を参照のこと。
【0003】
今日まで、ホルモン、特にエストロゲンを効果的に除去することが可能なフィルターは入手できていない。驚くべきことに、本出願人らは活性炭素繊維を含むフィルターが水から完全にホルモンを除去することを発見した。
従って、本発明の目的は、液体資源から効果的にホルモンを除去する方法を提供することであり、その際、方法は活性炭素繊維を含むフィルターの使用を必要とする。かかるフィルターを用いたホルモンの効果的な除去は従来技術によって以前立証されたことはない。使用されるフィルターは、好ましくは装置を介して液体の流れに低い抵抗性を呈し、飽和されるまでかなりの量の液体からホルモンを除去する。
【0004】
【課題を解決するための手段】
本発明は、液体からホルモンを除去する方法に関するものであり、本発明の方法は、活性炭素繊維を含むフィルターと液体を接触させることを含む。本発明はまた、(i)活性炭素繊維を含むフィルター及び(ii)フィルターが液体からホルモンを除去することが可能であることをユーザーに知らせる指示書を含む製品にも関する。
【0005】
I.定義
本明細書で使用されるとき、「活性炭素繊維」(「ACF」)とは、方向比、すなわち、長さと直径の比が相対的に高い形態における活性炭素を意味する。本議論の目的では、個々の活性炭素繊維は、少なくとも約2の方向比を有する。本明細書で有用なACFは、以下で更に十分に説明する。
本明細書で使用されるとき、「エストロゲン」という用語は、エストラジオール及びその同等物のようなエストロゲン様ホルモンに特徴的な生物効果を発揮する、天然の又は合成のいかなる物質をいう。エストロゲンホルモンの例は、17竈−エストラジオール、痾−エストラジオール、複合エストロゲン、エステル化エストロゲン、微粉化エストラジオール、エストロゲン硫酸ナトリウム、エチニルエストラジオール、エストロンがあげられ、その他のエストロゲン様ステロイド及びその誘導体及びそのエステルは、エストロゲンの代理物である。代表的なエステルには、エストラジオール−3、17−ジアセテート、エストラジオール−3−アセテート、エストラジオール−17−アセテート、エストラジオール−3、17−ジバレレート、エストラジオール−3−バレレート、エストラジオール−17−バレレートが含まれる。「エストロゲン」という言葉の使用は特に指示されない限り、一般にホルモンをいう。
【0006】
本明細書で使用されるとき、「フィルター」は、活性炭素繊維を含有し、液体からホルモンを除去する機能を可能にするいかなる製品をいう。かかるフィルターは繊維及び繊維を保持する構造と同じくらい簡単であってもよい。かかる封入物が操作中繊維の喪失を防ぎ、また使用中所望の繊維間網状構造を維持することが可能でなければならないのは明らかである。本発明のフィルターに関する種々の代表的な実施態様を以下で説明する。
本明細書で使用されるとき、「フィルター」及び「ろ過」とは吸着によるホルモンの除去をいう。
本明細書で使用されるとき、「ホルモン」とは、生細胞から細胞外液に少量放出され、標的細胞に作用して反応を生じる化学物質をいう。ホルモンは化学構造に基づいて分類される;ほとんどのホルモンは、ポリペプチド、ステロイド又単一のアミノ酸に由来するものである(キルク−オスマー(Kirk−Othmer)の「化学技術の簡明百科事典(Concise Encyclopedia of Chemical Technology)」、(ジョンウイリー&サン社(John Wiley & Sons,Inc.))の第4版(1999年)の1055ページ)。ステロイドホルモンには、エストロゲン、アンドロゲン(例えば、テストステロン及びその誘導体)、コルチコイド及びプロゲスチンが挙げられる。本発明の方法は好ましくは、ステロイドホルモン、特にエストロゲンを液体(好ましくは水)から除去することを目的とする。
本明細書で使用されるとき、指示がない限り、「水」とは、一般に液体をいうことを意図する。
【0007】
II.活性炭素繊維
活性炭素繊維は、長さ、直径、多孔性、比表面積及び元素組成によって特徴付けることができる。長さは繊維の端から端までの距離を意味する。直径は繊維の平均直径をいう。多孔性は、繊維の平均孔サイズによって特徴付けられる。比表面積は、繊維の質量単位当りの孔の中の面積も含めた繊維表面の測定値である。本発明においては、活性炭素繊維は好ましくは:約100〜約4000m2/g、更に好ましくは約500〜約3000m2/g、一層更に好ましくは約1200〜約2000m2/gの範囲の比表面積;約5〜約50・m、更に好ましくは約10〜約25・m、一層更に好ましくは約15〜約20・mの範囲の直径;約2.5Å〜約300nm、更に好ましくは約5Å〜約200nm、更により好ましくは約10Å〜約100nmの孔サイズ、及び約10・m〜連続して続く長さまで、更に好ましくは約200・m〜約10mm、一層更に好ましくは約1mm〜約6mmの繊維の長さを有する。好ましいACFは、少なくとも約5及び好ましくは約10〜約2000、更に好ましくは約10〜約500の方向比を有する。炭素繊維は中空がなくても中空があってもよい。活性炭素繊維は、顆粒、ペレット、その他不特定の形態に炭素を含浸させたものといった他の活性炭素の形態には見られない、狭いサブミクロン域の表面の特徴を有する。
【0008】
活性炭素繊維の製造は文献に十分に記載されており、かかる繊維は数社から市販されている。一般に、炭化された繊維は、ポリアクリロニトリル(PAN)、フェノール樹脂、ピッチ、セルロース繊維又はそのほかの繊維性炭素表面を不活性雰囲気中で炭化させることによって作られる。出発繊維が形成される原料は様々であり、原油の蒸留からの残留オイル、ナフサ分解からの残留オイル、エチレンの残油、ろ過精製、蒸留、水素付加又は触媒分解のような処理により液化された石油又はコールタールから調製されるピッチを含む。融解回転法及び融解吹き付け法を含む種々の方法によって出発繊維を形成してもよい、炭化及び活性化によって高い表面積を有する繊維が提供される。例えば、活性炭素繊維は、カーボフレックス(Carboflex)(登録商標)(石油由来)としてアンシャン・イーストアジア・カーボンファイバー社(Anshan East Asia Carbon Fibers Co.,Ltd.)(中国、アンシャン)から、及びレノベス(Renoves)A(登録商標)シリーズAD’ALL(コールタール由来)として大阪ガス化学株式会社(日本、大阪)から市販されている。アンシャンのカーボフレックス(登録商標)活性炭素繊維は、直径20・m、比表面積約1,000m2/gである。それらは、200・mから連続するフィラメントまでの範囲の種々の長さで売られている。大阪ガス化学のレノベスA(登録商標)シリーズAD’ALL活性炭素繊維は、直径18・mで、比表面積は1,000〜2,500m2/gまで様々である。それらも700・mから連続するフィラメントまで変化する種々の長さで売られている。
【0009】
III.フィルター
A.構造
炭素含有構造を記載するために当業者間では一般に嵩密度を用いる。本発明のフィルターは、約0.15〜約0.8g/cm3、好ましくは約0.16〜約0.6g/cm3、一層更に好ましくは約0.2〜約0.4g/cm3の嵩密度を有する。活性炭素繊維の嵩密度を計算し、またその寸法がわかれば、繊維間の平均間隙空間を決定することができる。繊維間の間隙空間(繊維間の間隔あけとも呼ばれる)は、ホルモンの除去を制御する決定的なパラメータであることが見い出される。活性炭素繊維がフィルターの縦方向又は流れ軸に沿って圧縮されると、最適な間隙空間が達成される。
理論によって限定されることを意図していないが、驚くべきことに本フィルターのホルモンを除去する能力は、活性炭素繊維を詰めることによって生じる繊維間の間隔あけによると考えられている。活性炭素繊維上へのホルモンの吸着は、静電気力、ファンデルワールス力及び疎水性の力によって支配されると考えられている。このような力は、異なった合図又は同等の徴候を有し、又は同等に、あるものは引き付け合い、あるものは反発する。例えば、静電気力は、ほとんどの表面が負に荷電しているので(改質表面及び一種の改質していない粘土構造やアスベストを除いて)典型的には反発する。一方、ファンデルワールス力及び疎水性の力は典型的には引き付け合う。このような力すべての正味の効果は、相互作用エネルギーの中で典型的には最小であり、2次的最小と呼ばれ、微生物の表面に付着させる。相互作用距離という点において、静電気力特有の距離は約50nmであり、ファンデルワールス力特有の距離は約100nmである。
【0010】
フィルターにおけるホルモンの流れの力学という点で、2つの隣接するフィルターの距離、cは、繊維へのホルモンの付着を達成する上で決定的であると考えられている(図1を参照のこと)。一般に、ホルモンが繊維表面近くを流れると、全体的な引きつける力は、ホルモンを繊維表面に付着させるであろう(図1のホルモンA参照)。一方、ホルモンが繊維表面から離れて流れると、全体的な引きつける力は、ホルモンが繊維表面へ付着するよう引っ張ることができない(図1のホルモンB参照)。
ホルモンの繊維表面への付着における繊維間距離(空間とも呼ばれる)の効果という点で、ホルモンの繊維への付着及び水からの除去に必要な繊維間距離の最適範囲があると考えられている。この繊維間距離、c(図1を参照)が相対的に大きい場合、ホルモンの大半は繊維の表面に近づかないので上述の力は付着を生じさせない。その結果、ホルモンの大半は、入ってくる液体から除去されないので、図1におけるホルモンBのように挙動する。一方、この繊維間距離が相対的に小さい場合、ホルモンの大半は繊維の表面に近づき、上述の力を受ける。しかしながら、このような小さな間隙では剪断条件が高く、剪断力は十分高いのでホルモンと炭素表面の間の引き付ける力に打ち勝つことが期待される。このような状況では、図1におけるホルモンAのように挙動し、繊維に付着する一部のホルモンがあるかも知れない。しかしながら、高い剪断力のために、このようなホルモンは、少し後の時点で取り外しを受ける可能性がある。その結果、ホルモンの大半は入ってくる水から除かれない。従って、剪断力、引き付ける力及び反発し合う力の間にバランスを取る繊維間の間隔あけの最適な範囲がある。このバランスによって、確実に炭素繊維のフィルターにおいて流れている間にホルモンが除去されるようになる。
【0011】
液体からすべてのホルモンを除去することが可能な活性炭素繊維フィルターを形成する方法の1つは、活性炭素繊維を中空の円筒の中に入れ、円筒の軸に沿って線状の力を加え、繊維を圧縮する。処理されるべき液体は、圧縮の軸でもある円筒の軸に沿って流されることが理解される。記載された軸圧縮は、繊維を圧縮する1つの手段にすぎず、そのほかの圧縮方法には、膜を横切る水圧、中空形態に置かれた繊維に対するローラー圧における相対したナックル、テコを使った加圧要素、又は水圧縮が挙げられるが、これに限定されない。更に円筒は、それ自体繊維の軸圧縮に適合する、箱又は円錐のような他のいかなる形状でもよい。任意で、繊維が最終構造のケースに圧縮されない場合、粘着性の手段によってそれらを結合してもよい。更に、活性炭素繊維は、液体の放射状の流速をうまく利用するために輪状の形状に成形することができる。
【0012】
更に、且つ任意で、第1のより大きい直径の繊維間の間隙空間が、第2のより小さな直径の繊維に密接に適合するように、且つ、連続的により小さな直径の繊維が、種々の選択されたより大きな繊維の間の残りの間隙空間と密接に適合するように直径の範囲から炭素繊維を選択しあわせて使用してもよい。繊維の直径と長さの選択によって、間隙空間のサイズ、形態及び表面積を、実質的に制御することができ、単一の繊維直径を用いる場合に可能性があるよりも更に小さな規模で均一にすることができる。更に、活性炭素繊維は、間隙空間を制御するために、異なった形状のそのほかの材料と組み合わせてもよい。かかる材料は炭素質であっても炭素質でなくてもよい。
図2に説明する1つの実施態様では、活性炭素繊維は、より小さな繊維がより大きな繊維の間の間隙空間を満たすように、複数のより小さな繊維が押し込まれた、並んだより大きな繊維で構成されてもよく、それによって、繊維の軸に沿った、構造全体を通して軸繊維の方向で連続する、連続的により小さく且つ並行した間隙空間を形成する。この実施態様では、創られた間隙空間のサイズは、繊維部材よりはるかに小さく、それらは構造を通して均一であり、選択された繊維の直径によって容易に制御できることがわかる。
【0013】
B.ホルモンの除去
本発明の方法で有用なフィルターは、活性炭素繊維を含み、水源からホルモンを効果的に除去することが可能である。従って、かかるフィルターの使用は、ホルモンが存在する多数の飲料水源における健康へのリスクがある状況を明らかに改善する。例えば、かかる高いレベルにてホルモンを除去し、水を精製する能力は、かかる長期の使用期間(すなわち、飽和により使用不可能に達する前)、過度の健康へのリスクなしに飲料水を作るという点で水を精製することができる。
ホルモンの除去に関して、本発明の方法は、該当する液体に含有される少なくとも約90%のホルモンを除去する。好ましくは、少なくとも99%、より好ましくは少なくとも約99.9%のホルモンが液体から除去される。与えられたフィルターの液体からホルモンを除去する能力を測定する試験方法を以下の試験方法の項で述べる。
出願者は、試験液が既知の濃度にてホルモンを含有する蒸留水の形態である場合に、任意の時間、既知の流速にて本発明のフィルターを通過させる場合、ろ過によってホルモンの完全な除去(すなわち、方法の検出限界まで)が達成されることを見い出した。
【0014】
IV.製造物品
本発明の製造物品は、フィルター及び、フィルターの使用がホルモン、特にエストロゲンの除去を含む水のろ過に有用であることを文書又は話し言葉及び/又は絵によって消費者に知らせる説明書を含み、この説明書は、この点においてそのほかのフィルター製品よりも優れていることの主張を包含してもよい。きわめて望ましい形態では、製造物品は、フィルターの使用がエストロゲンを含むホルモンのレベルを低減させることを伝える説明書を添付している。それ故に、本明細書で述べるように、フィルターの使用が水の汚染物低減への改良に有用であることを、言葉及び/又は絵によって消費者に知らせる説明書を備えた包装品を使用することが重要である。消費者に特有のホルモン除去能力を知らせるために、案内情報は、例えば、すべての一般のメディアにおける宣伝、また包装上に文書と像、又はフィルターそれ自体に説明を包含することができる。案内情報は、口頭手段のみによって、文書手段のみによって、又はその双方によって伝えてもよい。明らかに、発明のこの様態の範囲内で、物品を構成する製品と共に案内情報が直接包含される必要はない。すなわち、例えば、フィルターが販売され、フィルターについて一般的に宣伝されれば、これは本発明の物品を構成していることになる。
【0015】
V.試験方法
100nMの17竈−エストラジオール(ウィスコンシン州、ミルウォーキーのシグマ社(Sigma Inc.)より、非放射性;カタログ番号#E8875及びロット番号#77H0666)及び10・Ci(約20,000,000 1分当りの崩壊(dpm))のトリチウム化17竈−エストラジオール(マサチューセッツ州ボストンのライフサイエンスプロダクツ社より、放射性;カタログ番号#NET317及びロット番号#3329349)を含有する10リットルの蒸留水を1分当り1リットルの流量にて試験フィルターに通す。蒸留水を用いてバックグランドのカウント、Cを測定し、対照とする。標識したエストラジオールを含有する流入する水のカウントを測定し、対照カウントCを差し引いて差異をXdpmとして報告する。処理液の1リットルあたり1mlの廃液試料を採取する。各廃液試料に15mlのウルトラゴールドハイフラッシュポイントシンチレーションカクテル(コネチカット州メリデンのパッカード・インスツルメント社(Packard Instrument Co.))を加え、パッカードトリカーブ2500TR液体シンチレーションアナライザ(パッカード・インスツルメント)を用いて試料をカウントする。廃液試料のカウントを測定し、対照カウントCを差し引いて、差異をYvdpmとして報告するが、その際、vは試料採取時に流れていた水の容量(リットル)である。各試料のホルモン除去の比率は、[(X−Yv)/X]x100として算出される。
【0016】
【実施例】
VI.実施例
#PR1216の一部としてロバートジェームズセールス社(Robert James Sales,Inc.)(オハイオ州、シンシナティ)から入手可能なステンレススチール製の円筒状ホルダーを利用してフィルター媒体として使用するためにACFを詰める。このようなホルダーは5cmの内径を有する。ステンレススチール製のホルダーは食器用洗剤(例えば、ドーン(Dawn)(登録商標))、漂白剤(例えば、クロロックス(Clorox)(登録商標))及び水道水(例えば、5:1000希釈)で希釈したもので洗浄する。温水道水でホルダーをすすぎ、次いでイソプロピルアルコールにて再びすすぐ。ホルダーを3時間風乾し、次いで以下の手順に従って組み立てて詰める。
【0017】
ステンレススチール製ホルダーの上に廃液末端部のキャップとガスケットをクランプで止める。O−リング、スペーサー及び直径1インチの80メッシュのステンレススチール製のスクリーンをチューブの底に置く。85gのアンシャンのカーボフレックス(登録商標)P3200ピッチを基にした活性炭素繊維をホルダーに加える。O−リング、ステンレススチール製の80網目スクリーン及びスペーサーを順に円筒におけるACFの上に挿入する。ガスケットをホルダーの上に置く。ピストンに加えたO−リングと共に流入ピストン/スクリュー末端部のキャップをホルダーの上に挿入し、衛生用具用クランプを用いて止める。ソケットレンチを用いてピストンの位置を調整することによりACF材料の15.2cmの目標の正味深さを達成する。得られる正味容量は309cm3である。
【0018】
100nMの17竈−エストラジオール(ウィスコンシン州、ミルウォーキーのシグマ社(Sigma Inc.)より、非放射性;カタログ番号#E8875及びロット番号#77H0666)及び10・Ci(約20,000,000 1分当りの崩壊(dpm))のトリチウム化17竈−エストラジオール(マサチューセッツ州ボストンのライフサイエンスプロダクツ社(Life Science Products,Inc.)より、放射性;カタログ番号#NET317及びロット番号#3329349)を含有する10リットルの蒸留水を1分当り1リットルの流量にて試験フィルターに通す。17竈−エストラジオールの濃度が下水処理施設の廃液で記録された最高レベルよりも約200倍高いことに注意すること。更に、用いた蒸留水(すなわち、対照試料)のバックグランドカウントは22dpmである。エストラジオールを含有する流入水のカウントは1700dpmとして測定される。処理液1リットルについて1mlの試料を採取する。各試料に15mlのウルトラゴールドハイフラッシュポイントシンチレーションカクテル(コネチカット州メリデンのパッカード・インスツルメント社(Packard Instrument Co.))を加え、パッカードトリカーブ2500TR液体シンチレーションアナライザ(コネチカット州メリデンのパッカード・インスツルメント社(Packard Instrument Co.))を用いてカウントする。廃液水のカウント(あらゆる試料で一貫して)は、対照試料のそれらと有意に異なっていなかった。従って、フィルターは完全に17竈−エストラジオールを除去すると結論付けられる。
【図面の簡単な説明】
【図1】2つの活性炭素繊維の横断面図である。2つのエストロゲン分子がとるそれぞれの経路も示す。
【図2】複数の活性炭素繊維の横断面図である。繊維は様々な直径を有する。
【産業上の利用分野】
本発明は、ろ過によって液体からホルモンを除去する方法に関する。特に、液体からホルモンを除去するために、活性炭素繊維の使用を含むかかる方法に関する。
【0002】
【発明が解決しようとする課題】
水は、例えば、有害な化学物質を含む多数の異なった種類の汚染物質を含有する可能性がある。種々の状況において、水が使用されるようになる前に、例えば、水が飲用に適した段階になる前に、このような汚染物質を除去すべきである。ホルモンは、飲料水に見い出される有害な可能性のある汚染物質の一例である。特に、エストロゲンはホルモンの1部類であり、内分泌撹乱物質と呼ばれる1群の化学物質の一部である。工場から出荷される食物、哺乳類メスによる自然排泄物、又は避妊薬に由来する可能性のあるエストロゲンは、下水処理施設から排出される可能性もあるので主要な水源に導入される恐れがある。このようなエストロゲンは、オス(ヒト及び動物の双方)に対してホルモン撹乱効果を有することが明らかにされている。更に、エストロゲンは、ヒトの男性集団における精子数の減少、及び精巣癌、乳癌並びに前立腺癌の増加に関連している。研究によれば、ヨーロッパにおける精子数は、1971〜1990年の間、年当りミリリットル当り310万個減少したことが判っている。イギリスでは、精巣癌は、1991年1,337件であり、1979〜1991年の間に55%増加した。同じ期間に前立腺癌と診断された件数はイギリスでは40%増加した。インターネットのサイト、地球の友達(FOE)(http://www.foe.co.uk/fund/welcome/about#foe.html.)を参照のこと。FOEは、現在近くの流水河川にエストロゲンを排出している会社とともに、流水河川からエストロゲン型物質を除去する方法を研究している。同上参照。ホルモンの水資源への放出によって生じる健康に悪影響を及ぼす可能性についての一般的な議論は、リッジウエイ(Ridgeway)T.J.とワイスマン(Wiseman)H.著、「環境からのエストロゲン及びエストロゲン様物質の除去(Removal of oestrogen and oestrogen mimics from the environment)」(イングランドのシェフィールドで行われた第666回生化学会会議における生化学会の議事録)P.675〜P.680(1998年11月)を参照のこと。
【0003】
今日まで、ホルモン、特にエストロゲンを効果的に除去することが可能なフィルターは入手できていない。驚くべきことに、本出願人らは活性炭素繊維を含むフィルターが水から完全にホルモンを除去することを発見した。
従って、本発明の目的は、液体資源から効果的にホルモンを除去する方法を提供することであり、その際、方法は活性炭素繊維を含むフィルターの使用を必要とする。かかるフィルターを用いたホルモンの効果的な除去は従来技術によって以前立証されたことはない。使用されるフィルターは、好ましくは装置を介して液体の流れに低い抵抗性を呈し、飽和されるまでかなりの量の液体からホルモンを除去する。
【0004】
【課題を解決するための手段】
本発明は、液体からホルモンを除去する方法に関するものであり、本発明の方法は、活性炭素繊維を含むフィルターと液体を接触させることを含む。本発明はまた、(i)活性炭素繊維を含むフィルター及び(ii)フィルターが液体からホルモンを除去することが可能であることをユーザーに知らせる指示書を含む製品にも関する。
【0005】
I.定義
本明細書で使用されるとき、「活性炭素繊維」(「ACF」)とは、方向比、すなわち、長さと直径の比が相対的に高い形態における活性炭素を意味する。本議論の目的では、個々の活性炭素繊維は、少なくとも約2の方向比を有する。本明細書で有用なACFは、以下で更に十分に説明する。
本明細書で使用されるとき、「エストロゲン」という用語は、エストラジオール及びその同等物のようなエストロゲン様ホルモンに特徴的な生物効果を発揮する、天然の又は合成のいかなる物質をいう。エストロゲンホルモンの例は、17竈−エストラジオール、痾−エストラジオール、複合エストロゲン、エステル化エストロゲン、微粉化エストラジオール、エストロゲン硫酸ナトリウム、エチニルエストラジオール、エストロンがあげられ、その他のエストロゲン様ステロイド及びその誘導体及びそのエステルは、エストロゲンの代理物である。代表的なエステルには、エストラジオール−3、17−ジアセテート、エストラジオール−3−アセテート、エストラジオール−17−アセテート、エストラジオール−3、17−ジバレレート、エストラジオール−3−バレレート、エストラジオール−17−バレレートが含まれる。「エストロゲン」という言葉の使用は特に指示されない限り、一般にホルモンをいう。
【0006】
本明細書で使用されるとき、「フィルター」は、活性炭素繊維を含有し、液体からホルモンを除去する機能を可能にするいかなる製品をいう。かかるフィルターは繊維及び繊維を保持する構造と同じくらい簡単であってもよい。かかる封入物が操作中繊維の喪失を防ぎ、また使用中所望の繊維間網状構造を維持することが可能でなければならないのは明らかである。本発明のフィルターに関する種々の代表的な実施態様を以下で説明する。
本明細書で使用されるとき、「フィルター」及び「ろ過」とは吸着によるホルモンの除去をいう。
本明細書で使用されるとき、「ホルモン」とは、生細胞から細胞外液に少量放出され、標的細胞に作用して反応を生じる化学物質をいう。ホルモンは化学構造に基づいて分類される;ほとんどのホルモンは、ポリペプチド、ステロイド又単一のアミノ酸に由来するものである(キルク−オスマー(Kirk−Othmer)の「化学技術の簡明百科事典(Concise Encyclopedia of Chemical Technology)」、(ジョンウイリー&サン社(John Wiley & Sons,Inc.))の第4版(1999年)の1055ページ)。ステロイドホルモンには、エストロゲン、アンドロゲン(例えば、テストステロン及びその誘導体)、コルチコイド及びプロゲスチンが挙げられる。本発明の方法は好ましくは、ステロイドホルモン、特にエストロゲンを液体(好ましくは水)から除去することを目的とする。
本明細書で使用されるとき、指示がない限り、「水」とは、一般に液体をいうことを意図する。
【0007】
II.活性炭素繊維
活性炭素繊維は、長さ、直径、多孔性、比表面積及び元素組成によって特徴付けることができる。長さは繊維の端から端までの距離を意味する。直径は繊維の平均直径をいう。多孔性は、繊維の平均孔サイズによって特徴付けられる。比表面積は、繊維の質量単位当りの孔の中の面積も含めた繊維表面の測定値である。本発明においては、活性炭素繊維は好ましくは:約100〜約4000m2/g、更に好ましくは約500〜約3000m2/g、一層更に好ましくは約1200〜約2000m2/gの範囲の比表面積;約5〜約50・m、更に好ましくは約10〜約25・m、一層更に好ましくは約15〜約20・mの範囲の直径;約2.5Å〜約300nm、更に好ましくは約5Å〜約200nm、更により好ましくは約10Å〜約100nmの孔サイズ、及び約10・m〜連続して続く長さまで、更に好ましくは約200・m〜約10mm、一層更に好ましくは約1mm〜約6mmの繊維の長さを有する。好ましいACFは、少なくとも約5及び好ましくは約10〜約2000、更に好ましくは約10〜約500の方向比を有する。炭素繊維は中空がなくても中空があってもよい。活性炭素繊維は、顆粒、ペレット、その他不特定の形態に炭素を含浸させたものといった他の活性炭素の形態には見られない、狭いサブミクロン域の表面の特徴を有する。
【0008】
活性炭素繊維の製造は文献に十分に記載されており、かかる繊維は数社から市販されている。一般に、炭化された繊維は、ポリアクリロニトリル(PAN)、フェノール樹脂、ピッチ、セルロース繊維又はそのほかの繊維性炭素表面を不活性雰囲気中で炭化させることによって作られる。出発繊維が形成される原料は様々であり、原油の蒸留からの残留オイル、ナフサ分解からの残留オイル、エチレンの残油、ろ過精製、蒸留、水素付加又は触媒分解のような処理により液化された石油又はコールタールから調製されるピッチを含む。融解回転法及び融解吹き付け法を含む種々の方法によって出発繊維を形成してもよい、炭化及び活性化によって高い表面積を有する繊維が提供される。例えば、活性炭素繊維は、カーボフレックス(Carboflex)(登録商標)(石油由来)としてアンシャン・イーストアジア・カーボンファイバー社(Anshan East Asia Carbon Fibers Co.,Ltd.)(中国、アンシャン)から、及びレノベス(Renoves)A(登録商標)シリーズAD’ALL(コールタール由来)として大阪ガス化学株式会社(日本、大阪)から市販されている。アンシャンのカーボフレックス(登録商標)活性炭素繊維は、直径20・m、比表面積約1,000m2/gである。それらは、200・mから連続するフィラメントまでの範囲の種々の長さで売られている。大阪ガス化学のレノベスA(登録商標)シリーズAD’ALL活性炭素繊維は、直径18・mで、比表面積は1,000〜2,500m2/gまで様々である。それらも700・mから連続するフィラメントまで変化する種々の長さで売られている。
【0009】
III.フィルター
A.構造
炭素含有構造を記載するために当業者間では一般に嵩密度を用いる。本発明のフィルターは、約0.15〜約0.8g/cm3、好ましくは約0.16〜約0.6g/cm3、一層更に好ましくは約0.2〜約0.4g/cm3の嵩密度を有する。活性炭素繊維の嵩密度を計算し、またその寸法がわかれば、繊維間の平均間隙空間を決定することができる。繊維間の間隙空間(繊維間の間隔あけとも呼ばれる)は、ホルモンの除去を制御する決定的なパラメータであることが見い出される。活性炭素繊維がフィルターの縦方向又は流れ軸に沿って圧縮されると、最適な間隙空間が達成される。
理論によって限定されることを意図していないが、驚くべきことに本フィルターのホルモンを除去する能力は、活性炭素繊維を詰めることによって生じる繊維間の間隔あけによると考えられている。活性炭素繊維上へのホルモンの吸着は、静電気力、ファンデルワールス力及び疎水性の力によって支配されると考えられている。このような力は、異なった合図又は同等の徴候を有し、又は同等に、あるものは引き付け合い、あるものは反発する。例えば、静電気力は、ほとんどの表面が負に荷電しているので(改質表面及び一種の改質していない粘土構造やアスベストを除いて)典型的には反発する。一方、ファンデルワールス力及び疎水性の力は典型的には引き付け合う。このような力すべての正味の効果は、相互作用エネルギーの中で典型的には最小であり、2次的最小と呼ばれ、微生物の表面に付着させる。相互作用距離という点において、静電気力特有の距離は約50nmであり、ファンデルワールス力特有の距離は約100nmである。
【0010】
フィルターにおけるホルモンの流れの力学という点で、2つの隣接するフィルターの距離、cは、繊維へのホルモンの付着を達成する上で決定的であると考えられている(図1を参照のこと)。一般に、ホルモンが繊維表面近くを流れると、全体的な引きつける力は、ホルモンを繊維表面に付着させるであろう(図1のホルモンA参照)。一方、ホルモンが繊維表面から離れて流れると、全体的な引きつける力は、ホルモンが繊維表面へ付着するよう引っ張ることができない(図1のホルモンB参照)。
ホルモンの繊維表面への付着における繊維間距離(空間とも呼ばれる)の効果という点で、ホルモンの繊維への付着及び水からの除去に必要な繊維間距離の最適範囲があると考えられている。この繊維間距離、c(図1を参照)が相対的に大きい場合、ホルモンの大半は繊維の表面に近づかないので上述の力は付着を生じさせない。その結果、ホルモンの大半は、入ってくる液体から除去されないので、図1におけるホルモンBのように挙動する。一方、この繊維間距離が相対的に小さい場合、ホルモンの大半は繊維の表面に近づき、上述の力を受ける。しかしながら、このような小さな間隙では剪断条件が高く、剪断力は十分高いのでホルモンと炭素表面の間の引き付ける力に打ち勝つことが期待される。このような状況では、図1におけるホルモンAのように挙動し、繊維に付着する一部のホルモンがあるかも知れない。しかしながら、高い剪断力のために、このようなホルモンは、少し後の時点で取り外しを受ける可能性がある。その結果、ホルモンの大半は入ってくる水から除かれない。従って、剪断力、引き付ける力及び反発し合う力の間にバランスを取る繊維間の間隔あけの最適な範囲がある。このバランスによって、確実に炭素繊維のフィルターにおいて流れている間にホルモンが除去されるようになる。
【0011】
液体からすべてのホルモンを除去することが可能な活性炭素繊維フィルターを形成する方法の1つは、活性炭素繊維を中空の円筒の中に入れ、円筒の軸に沿って線状の力を加え、繊維を圧縮する。処理されるべき液体は、圧縮の軸でもある円筒の軸に沿って流されることが理解される。記載された軸圧縮は、繊維を圧縮する1つの手段にすぎず、そのほかの圧縮方法には、膜を横切る水圧、中空形態に置かれた繊維に対するローラー圧における相対したナックル、テコを使った加圧要素、又は水圧縮が挙げられるが、これに限定されない。更に円筒は、それ自体繊維の軸圧縮に適合する、箱又は円錐のような他のいかなる形状でもよい。任意で、繊維が最終構造のケースに圧縮されない場合、粘着性の手段によってそれらを結合してもよい。更に、活性炭素繊維は、液体の放射状の流速をうまく利用するために輪状の形状に成形することができる。
【0012】
更に、且つ任意で、第1のより大きい直径の繊維間の間隙空間が、第2のより小さな直径の繊維に密接に適合するように、且つ、連続的により小さな直径の繊維が、種々の選択されたより大きな繊維の間の残りの間隙空間と密接に適合するように直径の範囲から炭素繊維を選択しあわせて使用してもよい。繊維の直径と長さの選択によって、間隙空間のサイズ、形態及び表面積を、実質的に制御することができ、単一の繊維直径を用いる場合に可能性があるよりも更に小さな規模で均一にすることができる。更に、活性炭素繊維は、間隙空間を制御するために、異なった形状のそのほかの材料と組み合わせてもよい。かかる材料は炭素質であっても炭素質でなくてもよい。
図2に説明する1つの実施態様では、活性炭素繊維は、より小さな繊維がより大きな繊維の間の間隙空間を満たすように、複数のより小さな繊維が押し込まれた、並んだより大きな繊維で構成されてもよく、それによって、繊維の軸に沿った、構造全体を通して軸繊維の方向で連続する、連続的により小さく且つ並行した間隙空間を形成する。この実施態様では、創られた間隙空間のサイズは、繊維部材よりはるかに小さく、それらは構造を通して均一であり、選択された繊維の直径によって容易に制御できることがわかる。
【0013】
B.ホルモンの除去
本発明の方法で有用なフィルターは、活性炭素繊維を含み、水源からホルモンを効果的に除去することが可能である。従って、かかるフィルターの使用は、ホルモンが存在する多数の飲料水源における健康へのリスクがある状況を明らかに改善する。例えば、かかる高いレベルにてホルモンを除去し、水を精製する能力は、かかる長期の使用期間(すなわち、飽和により使用不可能に達する前)、過度の健康へのリスクなしに飲料水を作るという点で水を精製することができる。
ホルモンの除去に関して、本発明の方法は、該当する液体に含有される少なくとも約90%のホルモンを除去する。好ましくは、少なくとも99%、より好ましくは少なくとも約99.9%のホルモンが液体から除去される。与えられたフィルターの液体からホルモンを除去する能力を測定する試験方法を以下の試験方法の項で述べる。
出願者は、試験液が既知の濃度にてホルモンを含有する蒸留水の形態である場合に、任意の時間、既知の流速にて本発明のフィルターを通過させる場合、ろ過によってホルモンの完全な除去(すなわち、方法の検出限界まで)が達成されることを見い出した。
【0014】
IV.製造物品
本発明の製造物品は、フィルター及び、フィルターの使用がホルモン、特にエストロゲンの除去を含む水のろ過に有用であることを文書又は話し言葉及び/又は絵によって消費者に知らせる説明書を含み、この説明書は、この点においてそのほかのフィルター製品よりも優れていることの主張を包含してもよい。きわめて望ましい形態では、製造物品は、フィルターの使用がエストロゲンを含むホルモンのレベルを低減させることを伝える説明書を添付している。それ故に、本明細書で述べるように、フィルターの使用が水の汚染物低減への改良に有用であることを、言葉及び/又は絵によって消費者に知らせる説明書を備えた包装品を使用することが重要である。消費者に特有のホルモン除去能力を知らせるために、案内情報は、例えば、すべての一般のメディアにおける宣伝、また包装上に文書と像、又はフィルターそれ自体に説明を包含することができる。案内情報は、口頭手段のみによって、文書手段のみによって、又はその双方によって伝えてもよい。明らかに、発明のこの様態の範囲内で、物品を構成する製品と共に案内情報が直接包含される必要はない。すなわち、例えば、フィルターが販売され、フィルターについて一般的に宣伝されれば、これは本発明の物品を構成していることになる。
【0015】
V.試験方法
100nMの17竈−エストラジオール(ウィスコンシン州、ミルウォーキーのシグマ社(Sigma Inc.)より、非放射性;カタログ番号#E8875及びロット番号#77H0666)及び10・Ci(約20,000,000 1分当りの崩壊(dpm))のトリチウム化17竈−エストラジオール(マサチューセッツ州ボストンのライフサイエンスプロダクツ社より、放射性;カタログ番号#NET317及びロット番号#3329349)を含有する10リットルの蒸留水を1分当り1リットルの流量にて試験フィルターに通す。蒸留水を用いてバックグランドのカウント、Cを測定し、対照とする。標識したエストラジオールを含有する流入する水のカウントを測定し、対照カウントCを差し引いて差異をXdpmとして報告する。処理液の1リットルあたり1mlの廃液試料を採取する。各廃液試料に15mlのウルトラゴールドハイフラッシュポイントシンチレーションカクテル(コネチカット州メリデンのパッカード・インスツルメント社(Packard Instrument Co.))を加え、パッカードトリカーブ2500TR液体シンチレーションアナライザ(パッカード・インスツルメント)を用いて試料をカウントする。廃液試料のカウントを測定し、対照カウントCを差し引いて、差異をYvdpmとして報告するが、その際、vは試料採取時に流れていた水の容量(リットル)である。各試料のホルモン除去の比率は、[(X−Yv)/X]x100として算出される。
【0016】
【実施例】
VI.実施例
#PR1216の一部としてロバートジェームズセールス社(Robert James Sales,Inc.)(オハイオ州、シンシナティ)から入手可能なステンレススチール製の円筒状ホルダーを利用してフィルター媒体として使用するためにACFを詰める。このようなホルダーは5cmの内径を有する。ステンレススチール製のホルダーは食器用洗剤(例えば、ドーン(Dawn)(登録商標))、漂白剤(例えば、クロロックス(Clorox)(登録商標))及び水道水(例えば、5:1000希釈)で希釈したもので洗浄する。温水道水でホルダーをすすぎ、次いでイソプロピルアルコールにて再びすすぐ。ホルダーを3時間風乾し、次いで以下の手順に従って組み立てて詰める。
【0017】
ステンレススチール製ホルダーの上に廃液末端部のキャップとガスケットをクランプで止める。O−リング、スペーサー及び直径1インチの80メッシュのステンレススチール製のスクリーンをチューブの底に置く。85gのアンシャンのカーボフレックス(登録商標)P3200ピッチを基にした活性炭素繊維をホルダーに加える。O−リング、ステンレススチール製の80網目スクリーン及びスペーサーを順に円筒におけるACFの上に挿入する。ガスケットをホルダーの上に置く。ピストンに加えたO−リングと共に流入ピストン/スクリュー末端部のキャップをホルダーの上に挿入し、衛生用具用クランプを用いて止める。ソケットレンチを用いてピストンの位置を調整することによりACF材料の15.2cmの目標の正味深さを達成する。得られる正味容量は309cm3である。
【0018】
100nMの17竈−エストラジオール(ウィスコンシン州、ミルウォーキーのシグマ社(Sigma Inc.)より、非放射性;カタログ番号#E8875及びロット番号#77H0666)及び10・Ci(約20,000,000 1分当りの崩壊(dpm))のトリチウム化17竈−エストラジオール(マサチューセッツ州ボストンのライフサイエンスプロダクツ社(Life Science Products,Inc.)より、放射性;カタログ番号#NET317及びロット番号#3329349)を含有する10リットルの蒸留水を1分当り1リットルの流量にて試験フィルターに通す。17竈−エストラジオールの濃度が下水処理施設の廃液で記録された最高レベルよりも約200倍高いことに注意すること。更に、用いた蒸留水(すなわち、対照試料)のバックグランドカウントは22dpmである。エストラジオールを含有する流入水のカウントは1700dpmとして測定される。処理液1リットルについて1mlの試料を採取する。各試料に15mlのウルトラゴールドハイフラッシュポイントシンチレーションカクテル(コネチカット州メリデンのパッカード・インスツルメント社(Packard Instrument Co.))を加え、パッカードトリカーブ2500TR液体シンチレーションアナライザ(コネチカット州メリデンのパッカード・インスツルメント社(Packard Instrument Co.))を用いてカウントする。廃液水のカウント(あらゆる試料で一貫して)は、対照試料のそれらと有意に異なっていなかった。従って、フィルターは完全に17竈−エストラジオールを除去すると結論付けられる。
【図面の簡単な説明】
【図1】2つの活性炭素繊維の横断面図である。2つのエストロゲン分子がとるそれぞれの経路も示す。
【図2】複数の活性炭素繊維の横断面図である。繊維は様々な直径を有する。
Claims (10)
- 液体からホルモンを除去する方法であって、液体を活性炭素繊維を含むフィルターと接触させることを特徴とする方法。
- フィルターが実質的に均一な繊維間の間隔あけを有する活性炭素繊維を含み、嵩密度約0.2〜約0.4g/cm3である、請求項1に記載の方法。
- フィルターが、異なった平均直径、長さ及び/又は形状の活性炭素繊維の混合物を含む、請求項1に記載の方法。
- フィルターが少なくとも90%のホルモンを除去する、請求項1に記載の方法。
- フィルターが少なくとも99%〜99.9%のホルモンを除去する、請求項4に記載の方法。
- (a)活性炭素繊維を含むフィルター;及び
(b)フィルターが液体からホルモンを除去するのに使用可能であることをユーザーに知らせる指示書を含む製造物品。 - 活性炭素繊維を含むフィルターが嵩密度約0.2〜約0.4g/cm3を生じる実質的に均一な繊維間の間隔あけを有する、請求項6に記載の物品。
- フィルターが、異なった平均直径、長さ及び/又は形状の活性炭素繊維の混合物を含む、請求項6に記載の物品。
- 指示書が、フィルターが水からホルモンを除去することをユーザーに知らせる、請求項6に記載の物品。
- 指示書が、フィルターは少なくとも90%〜99.9%のホルモンを水から除去することをユーザーに知らせる、請求項9に記載の物品。
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