【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は半透過反射積層ポリエステルフィルムに関し、さらに詳しくは、反射光および透過光を用いたときの視認性に優れた液晶表示装置の光源部に用いられる、ポリエステルフィルム基材自体が半透過反射性能を有する半透過反射積層ポリエステルフィルム、および半透過反射積層ポリエステルフィルムを用いた液晶表示装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、従来の冷陰極管を用いたディスプレイに代わってフラットパネルディスプレイが多く使用されるようになってきた。中でも液晶ディスプレイの需要は高く、パソコン用モニター、家庭用テレビといった大型用途から、携帯電話、モバイルパソコン、ＰＤＡといった小型の用途まで幅広く用いられている。
【０００３】
透過型液晶ディスプレイの場合、明るいところでの視認性が低く、またバックライトを常に点灯させていることによる消費電力の大きさが問題になる。
これらの問題を解消するために反射型の液晶ディスプレイが用いられるようになった。これは液晶セルの背面電極を拡散反射板として用いることのできるようにしたものであり、この反射電極によって外部からの光を反射させて良質な画像コントラストを得るものである。
【０００４】
さらに現在は、反射・透過の両方の光学的特性を併せ持った半透過型液晶が用いられるようになっている。この液晶表示手法の一つとして半透過反射フィルムが使用されている。透明背面電極とバックライトの間に上述の半透過反射フィルムを挟むことにより、ＬＣＤ画像は明るいところでは外光の反射によって視認され、暗いところではバックライトの透過光によって視認されることで昼夜良好な画像コントラストを得ることができる。また、暗いところでしかバックライトを用いないために透過型液晶と比較して消費電力を抑えることができる。半透過反射フィルムを用いた半透過型ＬＣＤは、これまでの透過型ＬＣＤセルの構造を大幅に変更することなく作製することが可能であるため、量産の点において有利であるといえる。
【０００５】
しかしながら、半透過反射型の液晶表示装置においても、反射光による表示と透過光による表示の両方に於いて十分な視認性を確保することは非常に困難である。反射光による視認性を十分に得ようとすると透過光による視認性が極端に落ち、逆に透過光による視認性を十分に得ようとすると反射光による視認性が極端に落ちてしまうためである。
【０００６】
透過光および反射光の双方において良好な視認性を得る方法として、例えば特開平８−１７９１２５号公報（特許文献１）、特開平１１−２３１１１４号公報（特許文献２）、特開平１１−２７１５１２号公報（特許文献３）に、パール顔料を含む半透過反射層を、フィルム基材上に塗布し設ける方法が提案されている。しかしながら、パール顔料がフィルム基材の平面方向に配向していない状態では良好な反射特性が得られにくく、またフィルム基材と半透過反射層との界面の密着性が不十分な場合、経時的に剥がれが生じることがある。
また、塗布によって得られた半透過反射層は、有機溶剤などに対して侵されやすく、加工工程中にトラブルが発生する場合もある。さらに、反射率を向上させる目的で塗液中のパール顔料濃度を上げた場合、得られる半透過反射層の強度が低下し、凝集破壊が起こりやすくなる可能性がある。
【０００７】
半透過反射層中のパール顔料を配向させる方法として、特開平８−１７９１２５号公報（特許文献１）では、半透過反射層を形成する塗液層にせん断応力を与える方法が提案されている。しかしながら、層厚調整部材と塗液層とのずり速度、または塗液供給部材と被塗布シートとのずり速度を調整する必要があり、また塗工速度とずり速度によって変動する外観との調整が容易でない。
【０００８】
【特許文献１】
特開平８−１７９１２５号公報
【０００９】
【特許文献２】
特開平１１−２３１１１４号公報
【００１０】
【特許文献３】
特開平１１−２７１５１２号公報
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、上記のような問題点や欠点の無い、液晶表示用に適した新規な半透過反射積層ポリエステルフィルムおよび新規な半透過反射積層ポリエステルフィルムを用いた液晶表示装置を提供することにある。さらに詳しくは、積層ポリエステルフィルムを構成するポリエステルの融点差および積層体の表面を調整することで、透過光および反射光両方での液晶表示の視認性ならびに製膜安定性を兼ね備えた、液晶表示用に好適な半透過反射積層ポリエステルフィルムを提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、不活性粒子を含有するポリエステル層（Ａ）、パール顔料を含有するポリエステル層（Ｂ）の少なくとも２層からなる二軸配向積層ポリエステルフィルムであって、層（Ａ）を形成するポリエステルの融点が層（Ｂ）を形成するポリエステルの融点より１５℃以上高く、ポリエステル層（Ａ）側の三次元表面平均粗さ（ＳＲａ）が２０ｎｍ以下であり、同時に、該積層ポリエステルフィルムの光線透過率に関して下記式（Ｉ）を満たす半透過反射積層ポリエステルフィルムを用いることによって、透過光および反射光両方での液晶表示の視認性ならびに製膜安定性を兼ね備えた、液晶表示用に好適な半透過反射積層ポリエステルフィルムが得られることを見出し、本発明に到達した。
【００１３】
即ち本発明は、不活性粒子を含有するポリエステル層（Ａ）、パール顔料を含有するポリエステル層（Ｂ）の少なくとも２層からなる二軸配向積層ポリエステルフィルムであって、層（Ａ）を形成するポリエステルの融点が層（Ｂ）を形成するポリエステルの融点より１５℃以上高く、ポリエステル層（Ａ）側の三次元表面平均粗さ（ＳＲａ）が２０ｎｍ以下であり、同時に、該積層ポリエステルフィルムの光線透過率に関して下記式（Ｉ）を満たす半透過反射積層ポリエステルフィルムである。
【数２】
（直線光透過率／全光線透過率）×１００≧１０ ・・・（Ｉ）
【００１４】
また、本発明は、ポリエステル層（Ａ）に含有される不活性粒子の平均粒径が０．１〜１．５μｍであること、平均長径が０．５μｍ〜１２５μｍのパール顔料を０．５〜３０重量％含有すること、積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面上にハードコート層を有すること、積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面上に粘着層を有すること、液晶表示装置の光源部に用いられるものであること、およびポリエステル層（Ａ）を形成するポリエステルのガラス転移点よりも７０℃高い温度以上、融点より１０℃低い温度以下の温度範囲の熱固定処理によって得られた半透過反射積層ポリエステルフィルムであることのいずれかを具備する半透過反射積層ポリエステルフィルムを包含する。
【００１５】
また、本発明は、かかる半透過反射積層ポリエステルフィルムを用いた液晶表示装置も好ましい態様として包含する。
【００１６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００１７】
［ポリエステルフィルム］
本発明において、ポリエステル層（Ａ）およびポリエステル層（Ｂ）はいずれもポリエステルから構成される。
ポリエステル層（Ａ）を構成するポリエステルＡは、芳香族ジカルボン酸成分とジオール成分とからなる結晶性の線状飽和ポリエステルであることが好ましく、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン―２，６―ナフタレートを挙げることができる。これらの中では製膜性および透明性の点からポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。これらのポリエステルはホモポリマーが好ましく、共重合成分を含む場合５モル％以下が好ましい。
【００１８】
共重合成分を用いる場合、例えばジカルボン酸成分として、イソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸等の脂肪族ジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環族ジカルボン酸、またジオール成分として、テトラメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール等の脂肪族ジオール、１，４―シクロヘキサンジメタノール等の脂環族ジオールが挙げられる。なお、これらの共重合成分は１種のみでなく２種以上併用してもよい。これらの中で、製膜時の延伸性の点からイソフタル酸が特に好ましい共重合成分として挙げられる。
【００１９】
ポリエステル層（Ａ）を構成するポリエステルＡの融点は、ポリエステル（Ｂ）を構成するポリエステルＢの融点より１５℃以上高いことを必要とする。融点差が１５℃未満であると、延伸工程においてパール顔料とポリエステルＢとの界面に生じたボイド（空隙）が熱固定工程後も残存し、直線光透過率（平行光線透過率）および全光線反射率が低下する。かかる融点差は６０℃未満であることが好ましい。融点差が大きくなりすぎると、ポリエステルＢの製膜性が低下し、フィルム生産が困難となる傾向がある。
【００２０】
ポリエステル層（Ｂ）を構成するポリエステルＢは、ポリエステルＡに共重合成分を共重合させた共重合体であることが好ましい。かかる共重合成分としては、例えばジカルボン酸成分として、イソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸等の脂肪族カルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環族ジカルボン酸、またジオール成分として、テトラメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール等の脂肪族ジオール、１，４―シクロヘキサンジメタノール等の脂環族ジオールが挙げられる。なお、これらの共重合成分は１種のみでなく、２種以上併用してもよい。これらの中で、製膜時の延伸性の点からイソフタル酸が特に好ましい共重合成分として挙げられる。
【００２１】
イソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレートの場合、イソフタル酸は５モル％以上、好ましくは８モル％以上、２５モル％未満、好ましくは１８モル％未満の範囲で使用される。イソフタル酸が下限未満であると、ポリエステルＡがポリエチレンテレフタレートの場合、融点差が１５℃未満になり、また上限を超えると製膜安定性が失われる。
【００２２】
本発明におけるポリエステルは、グリセリン、ペンタエリスリトール、トリメリット酸、ピロメリット酸等のような３個以上のエステル形成性官能基を有する成分を極小量（実質的に線状のポリマーが得られる範囲）共重合したものであってもよい。
【００２３】
さらに、本発明におけるポリエステルは、その耐加水分解性を向上させるために、例えば安息香酸、メトキシポリアルキレングリコール等の１個のエステル形成性官能基を有する化合物によって末端の水酸基および／またはカルボキシル基の一部または全部を封鎖したものであってもよい。
【００２４】
本発明のポリエステルの固有粘度は、オルトクロロフェノール溶媒下、３５℃で０．４０ｄｌ／ｇ〜１．５０ｄｌ／ｇであることが好ましく、より好ましくは０．４５ｄｌ／ｇ〜１．２０ｄｌ／ｇである。固有粘度が下限未満の場合は引裂き強度をはじめ、半透過反射積層フィルム基材としてポリエステルフィルムに要求される機械特性が不足することがある。他方、固有粘度が上限を越える場合は、原料製造工程およびフィルム製膜工程における生産性が損なわれることがある。
【００２５】
本発明のフィルムを構成するポリエステルは、従来公知の製法によって製造することができる。例えば、ポリエチレンテレフタレートのホモポリマー、またはその共重合体の製法としては、テレフタル酸、エチレングリコールおよび必要に応じて加えた共重合成分をエステル化反応させ、得られる反応生成物をさらに重縮合反応させてポリエステルとする方法を用いることができる。
【００２６】
かかるポリエステルフィルムには、必要に応じ、蛍光増白剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、難燃剤、帯電防止剤等の添加剤を配合することができる。
【００２７】
本発明において、半透過反射積層ポリエステルフィルムのポリエステル層（Ａ）側の面の三次元表面平均粗さ（ＳＲａ）は２０ｎｍ以下であることが必要である。表面粗さが上限を超える場合、表面ヘイズが高くなり、ポリエステル層（Ａ）側から入射する光がポリエステル層（Ｂ）に到達するまでに拡散してしまい、半透過反射ポリエステルフィルムとして十分な直線光透過率を達成することが困難である。
【００２８】
［パール顔料］
本発明におけるパール顔料を用いた半透過反射積層ポリエステルフィルムには、透過光および反射光両方での液晶表示の視認性を付与するため、ポリエステル層（Ｂ）にパール顔料を添加する。
【００２９】
本発明で用いられるパール顔料は、二酸化チタン、酸化鉄などにより被覆された平板状マイカ粒子である。二酸化チタンによる平板状マイカ粒子の表面の被覆率は、好ましくは１０％〜５０％の範囲である。かかるパール顔料としては、「パール顔料」として市販されているものを用いることができ、例えば「イリオジン」（メルクジャパン社製）や「Ｍｅａｒｌｉｎ」（マール社製）が挙げられる。
【００３０】
本発明におけるパール顔料の平均長径は、好ましくは０．５〜１２５μｍ、より好ましくは０．７〜７０μｍ、さらに好ましくは０．８〜４０μｍである。パール顔料の平均長径が下限未満の場合は、十分な反射特性が得られないことがある。また、パール顔料の平均長径が上限を超える場合は、ポリエステルフィルムの滑らかさが失われ、また表示装置としての視認性も低下することがある。
ここで「平均長径」とは、一定数のパール顔料の平板状面の最大直径、すなわち長径の平均値を表す。
【００３１】
本発明におけるパール顔料の厚みは、０．０１〜１０μｍであることが好ましい。下限未満の場合は、十分な反射特性が得られにくく、また製膜工程においてパール顔料が折損しやすくなることがある。また、上限を超える場合は板状の特徴が失われやすく、延伸によるパール顔料の配向が低下し、反射光および透過光における視認性が得られにくくなることがある。
【００３２】
本発明で用いられるパール顔料のポリエステル層（Ｂ）における含有量は、ポリエステル層（Ｂ）の重量を基準として、好ましくは０．５〜３０重量％、より好ましくは１〜１０重量％、特に好ましくは２〜８重量％である。添加量が下限未満であると反射光が不足し，上限を超えると透過光が不足することがある。
【００３３】
上記パール顔料は、半透過反射積層ポリエステルフィルム中、フィルムの平面方向に３０°以下の配向角で配向していることが望ましい。また、かかるパール顔料の配向角は、より好ましくは１５°以下である。ここで配向角とは、一定数の板状フィラーであるパール顔料の平板状面とポリエステルフィルムの平面とでなす角度の平均値を指す。具体的には、得られた半透過反射積層ポリエステルフィルムの任意の断面を走査型電子顕微鏡（日本電子（株）製、ＪＳＭ−５２００）にて写真撮影し、任意の１００個のパール顔料について、該フィラーの平板状面のポリエステルフィルム面に対する配向角を測定して平均値を算出し、その値をもって「配向角」とする。ポリエステル層（Ｂ）に含有されるパール顔料の配向角が３０°より大きくなると、反射光における高い視認性を得ることができない。このような配向は、例えば該積層フィルムの製膜に際し、縦および横方向に２．５倍以上延伸することにより得られるものである。
【００３４】
本発明に用いられるパール顔料は、二酸化チタンなどの被覆剤の表層をシランカップリング剤またはステアリン酸で処理することが望ましい。この処理により、紫外線を含む光線の照射によるパール顔料の黄色化が防止できる。これにより、屋外使用の多い過酷な条件でも、視認性の低下なく使用することができる。かかる処理は、例えば上述の処理剤をパール顔料を基準として０．５〜５重量％およびパール顔料とを混合し、５〜１１０℃の温度で５〜３０分攪拌することで得られる。
【００３５】
パール顔料の添加時期は、ポリエステル合成の際のエステル交換反応終了前、または重縮合反応開始前に添加してもよく、またポリエステルフィルム製膜の際に添加してもよい。また、あらかじめパール顔料を多量に添加したマスターペレットを製造しておき、ポリエステル合成時、あるいはポリエステルフィルム製膜時に、パール顔料を含有しないポリエステルと混練して所定量の濃度に調整する方法であってもよい。なお、ポリエステル合成時にパール顔料を添加する場合には、これらをジオール成分に分散させてから、スラリーとして反応系に添加する方法が好ましい。
【００３６】
［不活性粒子］
本発明における半透過反射積層ポリエステルフィルムには、ポリエステル層（Ａ）に不活性粒子を含有することが必要である。かかる不活性粒子としては、周期律表第ＩＩＡ、第ＩＩＢ、第ＩＶＡ、第ＩＶＢの元素を含有する無機粒子として例えば、カオリン、アルミナ、酸化チタン、炭酸カルシウム、二酸化珪素、および硫酸バリウム、耐熱性の良い高分子よりなる有機粒子として例えば、架橋シリコーン樹脂、架橋ポリスチレン、および架橋アクリル樹脂が挙げられ、これらは単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【００３７】
半透過反射積層ポリエステルフィルムにおいて、透過光での十分な視認性を得るためには、かかる不活性粒子の平均粒径が、０．１〜１．５μｍであることが好ましい。不活性粒子の平均粒径が下限未満の場合は、ポリエステル層（Ａ）中への分散が不良となりやすく、滑り性を得ようとすると直線光（平行光線）透過率が減少しやすいことがある。一方、上限を超えるとポリエステル層（Ａ）の三次元表面平均粗さ（ＳＲａ）が２０ｎｍを越え、光線透過率が低下し、また製膜安定性が低下することがある。
【００３８】
不活性粒子の添加量は、ポリエステル層（Ａ）の重量を基準として好ましくは０．００１〜５重量％である。不活性粒子の添加量が下限未満の場合は、該ポリエステルフィルムの巻取り時の滑り性や表面加工時のハンドリング性が低下しやすく、一方上限を超えるとポリエステル層（Ａ）の三次元表面平均粗さ（ＳＲａ）が２０ｎｍを越え、光線透過率が低下し、また製膜安定性が低下することがある。これら不活性粒子の添加時期は、ポリエステルの重合段階、または製膜時のいずれであってもよい。
【００３９】
［粘着層］
本発明における半透過反射積層ポリエステルフィルムは、該積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面上に粘着層を有してもよい。この場合、粘着層を介して、積層ポリエステルフィルムと偏光フィルムなどからなる液晶表示部またはバックライトとを貼り合わせることができる。使用する粘着剤は特に限定されないが、アクリル系、ゴム系、ウレタン系の粘着剤が好ましく使用される。
【００４０】
粘着層の厚みは０．５〜６０μｍが好ましい。粘着層の厚みが０．５μｍより薄いと十分な粘着性が得られず、６０μｍを超えると端面からの粘着剤のはみ出しや巻取りが難しくなるなど、フィルムの製造工程における取り扱い性が低下する。また、粘着層の厚みは、好ましくは２〜４０μｍである。
【００４１】
［ハードコート層］
本発明における半透過反射積層ポリエステルフィルムは、該積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面上にハードコート層を有してもよい。この場合、半透過反射積層ポリエステルフィルムと液晶表示部またはバックライト部とが貼り合わされた中間部品を積み重ねて保管する場合や、運搬する過程で、半透過反射積層ポリエステルフィルムに傷が発生するのを抑制し、最終製品の歩留まりを防止することができる。
【００４２】
ハードコート層に用いられる材料としては、シラン系、放射線硬化系など通常用いられる材料が挙げられるが、特に放射線硬化系のハードコート用材料が好ましく、中でも紫外線（ＵＶ）硬化系のハードコート用材料が好ましく用いられる。
ハードコート層の形成に用いられるＵＶ硬化性材料としては、ウレタン―アクリレート系、エポキシ―アクリレート系、ポリエステルアクリレート系などの材料が挙げられる。
【００４３】
半透過反射積層ポリエステルフィルムにハードコート層を積層するには、該積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面上に、ハードコート層を形成する材料を塗布し、加熱、放射線（例えば紫外線）照射等により該材料を硬化させる。
【００４４】
ハードコート層の厚みは、好ましくは０．５〜１０μｍ、さらに好ましくは１〜５μｍである。ハードコート層の厚みが下限未満であると中間部品を十分に保護できず、上限を超えると加熱または放射線による硬化が十分に得られずブロッキングを起こしやすくなる場合がある。
【００４５】
［全光線透過率ならびに直線光透過率］
本発明の目的である透過光での十分な視認性を得るため、本発明で用いられる半透過反射積層ポリエステルフィルムは、全光線透過率ならびに直線光透過率（試料中を直進する光線の透過率）が下記式（Ｉ）を満足することを必要とする。
【数３】
（直線光透過率／全光線透過率）×１００≧１０ ・・・（Ｉ）
【００４６】
ここで、「全光線透過率」とは、紫外・可視分光光度計（島津製作所製、ＵＶ−３１０１ＰＣ）を用いて得られた、半透過反射積層ポリエステルフィルムの波長５５０ｎｍにおける全光線透過率を表す。直線光透過率は、上記の測定で、直線光分のみを測定して求める。
【００４７】
本発明において、半透過反射積層ポリエステルフィルムの５５０ｎｍにおける直線光透過率の全光線透過率に対する割合が１０％未満であると、液晶表示板上の文字などの輪郭がぼやけて視認性が低下する。
散乱光が増加する要因の一つに、ポリエステル層（Ｂ）に添加したパール顔料とポリエステルＢとの界面に発生するボイドがある。このボイドを無くすには、ポリエステルＡのガラス転移点よりも７０℃以上高い温度、より好ましくはポリエステルＢの融点より高い温度で熱固定するとよい。通常、融点より高い温度で熱固定すると、フィルムが切断することがあるが、本発明の場合、ポリエステル層（Ｂ）を形成するポリエステルの融点がポリエステル層（Ａ）を形成するポリエステルの融点より１５℃以上低く、層（Ａ）が層（Ｂ）を支持するため、正常な熱固定が可能となる。また、散乱光が増加する他の要因の一つに、ポリエステル層（Ａ）側の三次元表面平均粗さ（ＳＲａ）があり、上述の式（Ｉ）を達成するためには、ＳＲａを２０ｎｍ以下にするとよい。
直線光透過率の上限は特定されないが、現実的に７０％を超えるのは困難である。
【００４８】
本発明で用いられる半透過反射積層ポリエステルフィルムの波長５５０ｎｍにおける全光線透過率は、好ましくは２０％以上、更に好ましくは２５％以上である。全光線透過率が下限に満たない場合は、透過光における十分な視認性が得られないことがある。
【００４９】
同様に、反射光での十分な視認性を得るためには、５５０ｎｍにおける全光線反射率が好ましくは４０％以上、更に好ましくは５０％以上である。ここで、「全光線反射率」は、該積層ポリエステルフィルムを反射した光量について、全光線透過率と同様の測定法に従った値を指す。
【００５０】
本発明における半透過反射積層ポリエステルフィルムは、透過光および反射光の両方において十分に明るく視認性に優れた表示を得るためには、上記の全光線透過率と全光線反射率の和が８０％以上、更には９０％以上であることが好ましい。
【００５１】
［積層フィルムの層構造］
本発明における半透過反射積層ポリエステルフィルムの層構成は、不活性粒子を含有するポリエステル層（Ａ）が一方の層を形成し、もう一方の層はパール顔料を含有するポリエステル層（Ｂ）からなり、該積層ポリエステルフィルムの層数は、基本的に２層である。
【００５２】
本発明の半透過反射積層ポリエステルフィルムは、主旨を逸脱しない範囲で別の層を追加してもよく、３層以上の場合は一方の面である層（Ａ）に若干の差（例えば、ポリマーの融点等）をつけてもよい。各層の厚みは、層（Ａ）の厚み／層（Ｂ）の厚みが、好ましくは５〜１５／９５〜８５である。層（Ａ）が下限未満では熱固定処理時に支持層の役割が果たせず、上限を超えると層（Ｂ）におけるパール顔料の濃度が過剰になり、製膜性が低下することがある。半透過反射積層ポリエステルフィルムの全体の厚みは、好ましくは１２〜１２５μｍ、更に好ましくは２５〜７５μｍである。半透過反射積層ポリエステルフィルムの厚みが下限未満では反射光における視認性が不十分である。一方、半透過反射積層ポリエステルフィルムの厚みが上限を超えると、フィルムの剛性が強くなりハンドリング性が悪化する結果、生産性が低下することがあり、また、該ポリエステルフィルムを通過する透過光の損失が大きくなり視認性を低下させることがある。
【００５３】
［製造方法］
本発明における半透過反射積層ポリエステルフィルムは、逐次二軸延伸法や同時二軸延伸法などの公知の方法を用いて、二軸延伸フィルムに製膜される。また、積層方法としては、同時多層押出法が挙げられる。その具体例を２層フィルム（Ａ／Ｂ）の場合を例に、以下に説明する。
【００５４】
ポリエステル層（Ａ）を構成するポリエステルＡのチップ、およびポリエステル層（Ｂ）を構成するポリエステルＢのチップをそれぞれ乾燥し、それぞれ別の押出機内で通常の押出温度、すなわち融点（以下、Ｔｍと表わす）以上、（Ｔｍ＋７０℃）以下の温度で溶融混練し、ダイ内部で例えばフイードブロックを通じて積層させる同時多層押出法により、Ａ／Ｂが積層された未延伸フィルムにする。ダイより押出された積層溶融フィルムは、キャスティングドラムで冷却固化され積層未延伸フィルムを得る。この工程でフィルム状溶融物とキャスティングドラムとの密着性を高める目的で、フィルム状溶融物に静電荷を付与する静電密着法を使用することが好ましい。このようにして得られた未延伸フィルムは、ロール加熱、赤外線加熱などで加熱し、縦方向に延伸して縦延伸フィルムを得る。この延伸は２個以上のロールの周速差を利用して行うのが好ましい。延伸温度は、ポリエステルＡのガラス転移温度（以下、Ｔｇと表わす）より高い温度、さらには（Ｔｇ＋２０）〜（Ｔｇ＋４０）℃の温度であることが好ましい。延伸倍率は、この用途の要求特性にもよるが、２．４倍以上４．０倍以下とするのが好ましく、２．５倍以上３．９倍以下であることがより好ましく、２．７倍以上３．８倍以下であることがさらに好ましい。延伸倍率が下限未満の場合は、ポリエステルフィルムの厚み斑が大きくなり良好なフィルムを得ることが難しい。また、延伸倍率が下限未満の場合は、延伸時にパール顔料が受ける応力が十分でないため、パール顔料の配向角が要求される状態に至らず、反射光における視認性が低くなる。一方延伸倍率が上限を超える場合は、製膜中に破断が発生しやすくなる。縦方向の延伸後、必要に応じて易接着性の水分散性塗液を片面または両面に塗布してもよい。
【００５５】
得られた縦延伸フィルムは、続いて横延伸、熱固定、熱弛緩の各処理工程を順次施して二軸配向フィルムとするが、これらの処理はフィルムを走行させながら行う。横延伸の処理はポリエステルＡのガラス転移点（Ｔｇ）より２０℃高い温度から始め、ポリエステルＡの融点（Ｔｍ）より（１１０〜１４０）℃低い温度まで昇温しながら行う。横延伸の倍率は、この用途の要求特性にもよるが、２．５倍以上４．２倍以下が好ましい。より好ましくは２．６倍以上３．９倍以下であり、さらには２．８倍以上３．８倍以下とするのが好ましい。下限未満の場合はフィルムの厚み斑が大きくなり良好なフィルムが得られにくく、また上限を超える場合は製膜中に破断が発生しやすくなる。
【００５６】
横延伸のあと、続いて熱固定処理を行うが、好ましい熱固定の温度範囲は、ポリエステルＡの（Ｔｇ＋７０）〜（Ｔｍ−１０）℃である。例えばポリエステルＡがポリエチレンテレフタレートの場合は１８０〜２３５℃、ポリエチレン―２，６―ナフタレートの場合は２２０〜２４０℃が好ましい熱固定温度条件として例示される。また、熱固定時間は１〜６０秒が好ましい。さらに熱収縮率の低滅が必要な用途については、必要に応じて熱弛緩処理を行っても構わない。
【００５７】
このようにして厚み１２〜１２５μｍ、固有粘度０．４０〜１．５０ｄｌ／ｇの半透過反射積層ポリエステルフィルムが得られる。
【００５８】
［加工］
本発明においては、半透過反射積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面上に、さらに粘着層を設けてもよい。該粘着層の塗設としては、ポリエステルフィルムに公知の塗工方法を用いて塗布させてもよく、また離形フィルムに公知の塗工方法で予め粘着層を形成させた後、半透過反射積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面に貼り付け、その後離形フィルムを剥がして粘着層を転写する方法であってもよい。また偏光フィルム側に公知の塗工方法で粘着層を塗布してもよい。最終的に製品として用いられる段階では、該粘着層を介して半透過反射積層ポリエステルフィルムと偏光フィルムとが積層される。
【００５９】
粘着層の塗布は、公知の任意の塗工方法が適用できる。例えば、キスコート法、バーコート法、ダイコート法、リバースコート法、オフセットグラビアコート法、マイヤバーコート法、グラビアコート法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアーナイフコート法、合浸法およびカーテンコート法などを単独または組み合わせて適用するとよい。
【００６０】
本発明において、必要に応じ、半透過反射積層ポリエステルフィルムの少なくとも片面上に、ハードコート層を設けてもよい。かかるハードコート層は、ポリエステルフィルムを介して、粘着層と反対側に形成されることが好ましく、さらには、製品として使用される際に、最外層に位置することが好ましい。該ハードコート層は、ポリエステルフィルムに公知の塗工方法で塗布し、硬化処理を行う。ハードコート層の塗布には、公知の任意の塗工方法が適用できる。例えば、キスコート法、バーコート法、ダイコート法、リバースコート法、オフセットグラビアコート法、マイヤバーコート法、グラビアコート法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアーナイフコート法、含浸法およびカーテンコート法などを単独または組み合わせて適用するとよい。
【００６１】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明をさらに説明する。なお、各特性値は下記の方法で測定した。
（１）全光線反射率、全光線透過率および直線光透過率
紫外・可視分光光度計（島津製作所製、ＵＶ−３１０１ＰＣ）を用い、得られた試料フィルムの波長５５０ｎｍにおける全光線反射率および全光線透過率を積分球を用いて測定した。直線光透過率は、上記の測定装置で、積分球を用いずに直線光のみを測定して求めた。
（２）ポリエステルの融点
ポリエステルの融点測定は、Ｄｕ Ｐｏｎｔ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ ９１０ ＤＳＣを用い、昇温速度２０℃／分で融解ピークを求める方法により測定した。なおサンプル量は約２０ｍｇとする。
（３）ポリエステル層（Ａ）の三次元表面平均粗さ（ＳＲａ）
ＳＳＣ ＳＵＲＦＡＣＥ ＡＮＡＬＹＺＥＲ ＳＰＡ−１１（Ｋｏｓａｋａ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ製）を用い、測定範囲１ｍｍ、走査ピッチ２μｍで測定した。
（４）視認性
試料フィルムの片面に、以下のハードコート剤（大日精化製、商品名「ＰＥＴＤ―３１」）をロールコート法でドライ厚みが５μｍになるように塗工し、溶剤成分を乾燥して未硬化のハードコート層を形成した。このハードコート層付フィルムを偏光板（株式会社サンリッツ社製、製品名「ＬＬ−８２−１８」）と張り合わせたものを携帯電話の表示部に組み込み、テストパタンを３０名の試験者が見えやすさ、即ち視認性を評価した。
次の基準で評価する。
◎：透過光あるいは反射光において、２７名以上が表示が鮮明と判定
○：透過光あるいは反射光において１５名以上が表示が鮮明と判定
×：透過光あるいは反射光において４名以上が表示が不鮮明と判定
××：透過光あるいは反射光において１０名以上が表示が不鮮明と判定
【００６２】
［実施例１］
ポリエステル層（Ａ）として、平均粒径０．９μｍのカオリン粒子を０．００５重量％含有するポリエチレンテレフタレート（固有粘度：０．６４ｄｌ／ｇ、融点２５８℃）を用い、ポリエステル層（Ｂ）として、平均長径１５μｍのステアリン酸処理したパール顔料（メルク社製、製品名「ＩＲＩＯＤＩＮ １１１」）５重量％を含有するイソフタル酸を１２モル％共重合した融点２２８℃のポリエチレンテレフタレート（固有粘度：０．６４ｄｌ／ｇ）を用い、Ａ、Ｂ層とも別々の押出機中で２８０℃の温度で溶融混練し、Ａ／Ｂの２層構成で厚み比が６／１９となるよう２層ダイに送り、急冷固化して４６５μｍの未延伸フィルムを得た。なお、ステアリン酸処理は、パール顔料９８に対し、ステアリン酸２（重量比）の割合で混合し、７５℃に加熱しながら攪拌混合した。
【００６３】
該未延伸フィルムを１１０℃に加熱し、縦方向に３．０倍に延伸し、次いで１２０℃に加熱した縦延伸フィルムを、横方向に３．１倍に延伸した。その後、２３０℃の熱固定温度で３秒間熱固定処理を行い、厚み５０μｍ（厚み比１２μｍ／３８μｍ）の二軸配向延伸フィルムを得た。得られた半透過反射積層ポリエステルフィルムの特性を表２および表３に示す。
【００６４】
［実施例２、比較例１〜３］
ポリエステルＢの融点、不活性粒子の種類、平均粒径、不活性粒子濃度を表１に記載の通りに変更した以外は、実施例１と同様にしてフィルムを作製し、評価した。得られた半透過反射積層ポリエステルフィルムの特性を表２および表３に示す。
【００６５】
【表１】
【００６６】
【表２】
【００６７】
【表３】
【００６８】
表１、表２および表３に示すように、実施例１および実施例２は、ポリエステルＡとポリエステルＢとの融点差、不活性粒子の平均粒径および濃度が適正であった結果、半透過反射積層ポリエステルフィルムの全光線透過率に対する直線光透過率の割合、全光線反射率およびポリエステル層（Ａ）のＳＲａそれぞれの値が本発明の要件を満たし、液晶表示装置における透過光、反射光いずれの視認性も満足するものであった。
【００６９】
一方、比較例１に示すように、不活性粒子の平均粒径が不適当な場合、ポリエステル層（Ａ）のＳＲａが２０ｎｍを越え、半透過反射積層ポリエステルフィルムの全光線透過率に対する直線光透過率の割合が１０より小さく、液晶表示装置における透過光の視認性が不十分であった。
【００７０】
また、比較例２に示すように、ポリエステルＡとポリエステルＢとの融点差が１５℃未満の場合、半透過反射積層ポリエステルフィルムの全光線反射率が不十分となり、反射における視認性が不十分であった。またＳＲａを満たしていても、２層を構成するポリエステルの融点差が不十分なために全光線透過率に対する直線光透過率の割合が１０より小さく、液晶表示装置における透過光の視認性は不十分であった。
【００７１】
比較例３では、ポリエステルＡとポリエステルＢとの融点差が１５℃未満で、かつ不活性粒子の平均粒径が不適当であった結果、半透過反射積層ポリエステルフィルムの全光線透過率に対する直線光透過率の割合が１０より小さく、液晶表示装置における透過光の視認性が不十分であり、かつ反射での視認性も不十分であった。
【００７２】
【発明の効果】
本発明により得られた半透過反射積層ポリエステルフィルムは、積層ポリエステルフィルムを構成するポリエステルの融点差および積層体の表面を調整することで、透過光および反射光いずれにおいても良好な液晶表示の視認性が得られる。また、積層構成にすることで製膜安定性の高い、液晶表示用に好適な半透過反射積層ポリエステルフィルムおよび半透過反射積層ポリエステルフィルムを用いた液晶表示装置を提供することができる。[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a transflective laminated polyester film, and more specifically, a polyester film substrate itself used in a light source section of a liquid crystal display device having excellent visibility when using reflected light and transmitted light, has a transflective performance. And a liquid crystal display device using the transflective laminated polyester film.
[0002]
[Prior art]
In recent years, flat panel displays have been increasingly used in place of conventional displays using cold cathode tubes. In particular, the demand for liquid crystal displays is high, and they are widely used from large-sized applications such as personal computer monitors and home televisions to small-sized applications such as mobile phones, mobile personal computers, and PDAs.
[0003]
In the case of a transmissive liquid crystal display, the visibility in a bright place is low, and the power consumption due to the backlight being constantly turned on is a problem.
In order to solve these problems, a reflection type liquid crystal display has been used. This is such that the back electrode of the liquid crystal cell can be used as a diffuse reflection plate, and the reflection electrode reflects light from the outside to obtain high quality image contrast.
[0004]
Further, at present, a transflective liquid crystal having both reflection and transmission optical characteristics has been used. A transflective film is used as one of the liquid crystal display methods. By sandwiching the above-mentioned transflective film between the transparent back electrode and the backlight, the LCD image is visually recognized by the reflection of external light in a bright place, and is visually recognized by the transmitted light of the backlight in a dark place. Image contrast can be obtained. Further, since a backlight is used only in a dark place, power consumption can be suppressed as compared with a transmissive liquid crystal. Since a transflective LCD using a transflective film can be manufactured without significantly changing the structure of a conventional transmissive LCD cell, it can be said that it is advantageous in terms of mass production.
[0005]
However, even in a transflective liquid crystal display device, it is very difficult to ensure sufficient visibility in both display using reflected light and display using transmitted light. This is because the visibility due to the transmitted light is extremely reduced when trying to sufficiently obtain the visibility due to the reflected light, and the visibility due to the reflected light is extremely reduced when trying to sufficiently obtain the visibility due to the transmitted light. .
[0006]
As a method of obtaining good visibility in both transmitted light and reflected light, for example, JP-A-8-179125 (Patent Document 1), JP-A-11-231114 (Patent Document 2), and JP-A-11-271512 Japanese Patent Application Laid-Open (Patent Document 3) proposes a method in which a transflective layer containing a pearl pigment is applied on a film substrate and provided. However, when the pearl pigment is not oriented in the plane direction of the film substrate, it is difficult to obtain good reflection characteristics, and when the adhesiveness of the interface between the film substrate and the semi-transmissive reflection layer is insufficient, the May peel off.
Further, the transflective layer obtained by the coating is easily attacked by an organic solvent or the like, and a trouble may occur during a processing step. Further, when the pearl pigment concentration in the coating liquid is increased for the purpose of improving the reflectance, the strength of the obtained semi-transmissive reflective layer is reduced, and cohesive failure may easily occur.
[0007]
As a method for orienting the pearl pigment in the transflective layer, Japanese Patent Application Laid-Open No. 8-179125 (Patent Document 1) proposes a method of applying shear stress to a coating liquid layer forming the transflective layer. However, it is necessary to adjust the shear speed between the layer thickness adjusting member and the coating liquid layer, or the shear speed between the coating liquid supply member and the sheet to be coated, and to adjust the coating speed and the appearance that varies depending on the shear speed. Not easy.
[0008]
[Patent Document 1]
JP-A-8-179125
[0009]
[Patent Document 2]
JP-A-11-231114
[0010]
[Patent Document 3]
JP-A-11-271512
[0011]
[Problems to be solved by the invention]
An object of the present invention is to provide a novel transflective laminated polyester film suitable for liquid crystal display and a liquid crystal display device using the novel transflective laminated polyester film, which do not have the above problems and disadvantages. It is in. More specifically, by adjusting the difference in melting point of the polyester constituting the laminated polyester film and the surface of the laminate, the liquid crystal display has both visibility of the liquid crystal display in both transmitted light and reflected light and film forming stability. It is an object of the present invention to provide a transflective laminated polyester film suitable for the above.
[0012]
[Means for Solving the Problems]
The inventor of the present invention has made intensive studies to solve the above-described problems, and as a result, has found that a biaxially oriented laminate comprising at least two layers of a polyester layer (A) containing inert particles and a polyester layer (B) containing pearl pigments. In the polyester film, the melting point of the polyester forming the layer (A) is higher than the melting point of the polyester forming the layer (B) by 15 ° C. or more, and the three-dimensional surface average roughness (SRa) on the polyester layer (A) side is reduced. By using a transflective laminated polyester film having a thickness of 20 nm or less and satisfying the following formula (I) with respect to the light transmittance of the laminated polyester film, visibility of liquid crystal display in both transmitted light and reflected light and film formation: It has been found that a transflective laminated polyester film having both stability and suitable for liquid crystal display can be obtained, and has reached the present invention.
[0013]
That is, the present invention is a biaxially oriented laminated polyester film comprising at least two layers of a polyester layer (A) containing inert particles and a polyester layer (B) containing pearl pigment, and forms the layer (A). The melting point of the polyester is higher than the melting point of the polyester forming the layer (B) by 15 ° C. or more, and the three-dimensional surface average roughness (SRa) on the polyester layer (A) side is 20 nm or less. The transflective laminated polyester film satisfies the following formula (I) with respect to transmittance.
(Equation 2)
(Linear light transmittance / total light transmittance) × 100 ≧ 10 (I)
[0014]
Further, in the present invention, the pearl pigment having an average particle diameter of 0.1 to 1.5 μm and an average major axis of 0.5 μm to 125 μm in an amount of 0.5 to 125 μm is used. 30% by weight, having a hard coat layer on at least one side of the laminated polyester film, having an adhesive layer on at least one side of the laminated polyester film, being used for a light source portion of a liquid crystal display device, And a transflective laminated polyester film obtained by a heat-setting treatment in a temperature range of at least 70 ° C. higher than the glass transition point of the polyester forming the polyester layer (A) and at most 10 ° C. lower than the melting point. A transflective laminated polyester film comprising any of the above.
[0015]
The present invention also encompasses a liquid crystal display device using such a transflective laminated polyester film as a preferred embodiment.
[0016]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Hereinafter, the present invention will be described in detail.
[0017]
[Polyester film]
In the present invention, both the polyester layer (A) and the polyester layer (B) are composed of polyester.
The polyester A constituting the polyester layer (A) is preferably a crystalline linear saturated polyester composed of an aromatic dicarboxylic acid component and a diol component, such as polyethylene terephthalate, polyethylene isophthalate, polybutylene terephthalate, and polyethylene. 2,6-naphthalate can be mentioned. Among these, polyethylene terephthalate is particularly preferred from the viewpoint of film forming properties and transparency. These polyesters are preferably homopolymers, and preferably 5 mol% or less when containing a copolymer component.
[0018]
When a copolymerization component is used, for example, as a dicarboxylic acid component, isophthalic acid, phthalic acid, aromatic dicarboxylic acid such as naphthalenedicarboxylic acid, adipic acid, azelaic acid, sebacic acid, aliphatic dicarboxylic acid such as decanedicarboxylic acid, cyclohexanedicarboxylic acid Alicyclic dicarboxylic acids such as acids, and aliphatic diols such as tetramethylene glycol and hexamethylene glycol, and alicyclic diols such as 1,4-cyclohexanedimethanol as diol components. These copolymer components may be used alone or in combination of two or more. Among these, isophthalic acid is mentioned as a particularly preferred copolymer component from the viewpoint of stretchability during film formation.
[0019]
The melting point of the polyester A constituting the polyester layer (A) needs to be higher than the melting point of the polyester B constituting the polyester (B) by 15 ° C. or more. When the melting point difference is less than 15 ° C., voids (voids) generated at the interface between the pearl pigment and the polyester B in the stretching step remain after the heat fixing step, and the linear light transmittance (parallel light transmittance) and the total light The reflectivity decreases. Such a difference in melting point is preferably less than 60 ° C. If the difference in melting points is too large, the film-forming properties of polyester B will be reduced, and film production tends to be difficult.
[0020]
The polyester B constituting the polyester layer (B) is preferably a copolymer obtained by copolymerizing a copolymer component with polyester A. As such a copolymerization component, for example, as a dicarboxylic acid component, isophthalic acid, phthalic acid, aromatic dicarboxylic acids such as naphthalenedicarboxylic acid, adipic acid, azelaic acid, sebacic acid, aliphatic carboxylic acids such as decanedicarboxylic acid, cyclohexanedicarboxylic acid Alicyclic dicarboxylic acids such as acids, and aliphatic diols such as tetramethylene glycol and hexamethylene glycol, and alicyclic diols such as 1,4-cyclohexanedimethanol as diol components. In addition, these copolymer components may be used alone or in combination of two or more. Among these, isophthalic acid is mentioned as a particularly preferred copolymer component from the viewpoint of stretchability during film formation.
[0021]
In the case of isophthalic acid copolymerized polyethylene terephthalate, isophthalic acid is used in an amount of 5 mol% or more, preferably 8 mol% or more, less than 25 mol%, and preferably less than 18 mol%. When the amount of isophthalic acid is less than the lower limit, when polyester A is polyethylene terephthalate, the difference in melting point is less than 15 ° C, and when the amount exceeds the upper limit, film forming stability is lost.
[0022]
The polyester in the present invention contains a component having three or more ester-forming functional groups such as glycerin, pentaerythritol, trimellitic acid, and pyromellitic acid in an extremely small amount (a range in which a substantially linear polymer can be obtained). It may be copolymerized.
[0023]
Furthermore, in order to improve the hydrolysis resistance of the polyester in the present invention, a terminal hydroxyl group and / or a carboxyl group can be added to the polyester by a compound having one ester-forming functional group such as benzoic acid or methoxypolyalkylene glycol. Some or all may be blocked.
[0024]
The intrinsic viscosity of the polyester of the present invention is preferably 0.40 dl / g to 1.50 dl / g at 35 ° C. in an orthochlorophenol solvent, more preferably 0.45 dl / g to 1.20 dl / g. is there. When the intrinsic viscosity is lower than the lower limit, the mechanical properties required for the polyester film as a transflective laminated film base including the tear strength may be insufficient. On the other hand, when the intrinsic viscosity exceeds the upper limit, productivity in the raw material production step and the film formation step may be impaired.
[0025]
The polyester constituting the film of the present invention can be produced by a conventionally known production method. For example, as a method for producing a homopolymer of polyethylene terephthalate or a copolymer thereof, terephthalic acid, ethylene glycol and a copolymer component added as necessary are subjected to an esterification reaction, and the obtained reaction product is further subjected to a polycondensation reaction. A polyester can be used.
[0026]
If necessary, additives such as a fluorescent whitening agent, an antioxidant, a heat stabilizer, an ultraviolet absorber, a flame retardant, and an antistatic agent may be added to the polyester film.
[0027]
In the present invention, the three-dimensional surface average roughness (SRa) of the surface on the polyester layer (A) side of the transflective laminated polyester film needs to be 20 nm or less. If the surface roughness exceeds the upper limit, the surface haze becomes high, and the light incident from the polyester layer (A) is diffused before reaching the polyester layer (B). It is difficult to achieve light transmittance.
[0028]
[Pearl pigment]
The translucent reflective laminated polyester film using the pearl pigment in the present invention is added with a pearl pigment to the polyester layer (B) in order to impart visibility of liquid crystal display in both transmitted light and reflected light.
[0029]
The pearl pigment used in the present invention is tabular mica particles coated with titanium dioxide, iron oxide or the like. The coverage of the surface of the tabular mica particles with titanium dioxide is preferably in the range of 10% to 50%. As such pearl pigments, those commercially available as "pearl pigments" can be used, and examples include "Iriodin" (manufactured by Merck Japan) and "Mearlin" (manufactured by Marl).
[0030]
The average major axis of the pearl pigment in the present invention is preferably 0.5 to 125 μm, more preferably 0.7 to 70 μm, and still more preferably 0.8 to 40 μm. When the average major axis of the pearl pigment is less than the lower limit, sufficient reflection characteristics may not be obtained. If the average major axis of the pearl pigment exceeds the upper limit, the smoothness of the polyester film may be lost, and the visibility as a display device may be reduced.
Here, the "average major axis" refers to the maximum diameter of the flat surface of a certain number of pearl pigments, that is, the average value of the major axis.
[0031]
The thickness of the pearl pigment in the invention is preferably from 0.01 to 10 μm. If it is less than the lower limit, sufficient reflection characteristics may not be obtained, and the pearl pigment may be easily broken in the film forming process. If the ratio exceeds the upper limit, plate-like characteristics are easily lost, the orientation of the pearl pigment is reduced by stretching, and visibility in reflected light and transmitted light may not be easily obtained.
[0032]
The content of the pearl pigment used in the present invention in the polyester layer (B) is preferably 0.5 to 30% by weight, more preferably 1 to 10% by weight, and particularly preferably, based on the weight of the polyester layer (B). Is 2 to 8% by weight. If the addition amount is less than the lower limit, the reflected light may be insufficient, and if it exceeds the upper limit, the transmitted light may be insufficient.
[0033]
The pearl pigment is desirably oriented in the transflective laminated polyester film at an orientation angle of 30 ° or less in the plane direction of the film. Further, the orientation angle of such a pearl pigment is more preferably 15 ° or less. Here, the orientation angle refers to the average value of the angle formed between the flat surface of the pearl pigment as a certain number of plate-like fillers and the plane of the polyester film. Specifically, an arbitrary cross section of the obtained transflective laminated polyester film was photographed with a scanning electron microscope (JSM-5200, manufactured by JEOL Ltd.), and for 100 arbitrary pearl pigments, The orientation angle of the flat surface of the filler with respect to the polyester film surface is measured to calculate an average value, and the average value is defined as the “orientation angle”. When the orientation angle of the pearl pigment contained in the polyester layer (B) is larger than 30 °, high visibility in reflected light cannot be obtained. Such an orientation can be obtained, for example, by stretching the laminated film in the longitudinal and transverse directions by a factor of 2.5 or more.
[0034]
In the pearl pigment used in the present invention, the surface layer of a coating agent such as titanium dioxide is desirably treated with a silane coupling agent or stearic acid. By this treatment, it is possible to prevent the pearl pigment from being yellowed by irradiation with a light beam including ultraviolet rays. Thereby, even under severe conditions frequently used outdoors, it can be used without lowering visibility. Such treatment can be obtained, for example, by mixing the above-mentioned treating agent with 0.5 to 5% by weight based on the pearl pigment and the pearl pigment, and stirring the mixture at a temperature of 5 to 110 ° C. for 5 to 30 minutes.
[0035]
The pearl pigment may be added before the end of the transesterification reaction at the time of polyester synthesis or before the start of the polycondensation reaction, or may be added at the time of forming a polyester film. Further, a method in which a master pellet to which a large amount of pearl pigment is added in advance is manufactured, and at the time of polyester synthesis or at the time of forming a polyester film, kneading with a polyester containing no pearl pigment is adjusted to a predetermined concentration. Is also good. When pearl pigments are added at the time of polyester synthesis, it is preferable to disperse these in a diol component and then add them as a slurry to the reaction system.
[0036]
[Inert particles]
In the transflective laminated polyester film of the present invention, the polyester layer (A) needs to contain inert particles. Examples of the inert particles include inorganic particles containing elements of Periodic Tables IIA, IIB, IVA, and IVB, such as kaolin, alumina, titanium oxide, calcium carbonate, silicon dioxide, and barium sulfate; Examples of the organic particles made of a polymer having good properties include a crosslinked silicone resin, a crosslinked polystyrene, and a crosslinked acrylic resin, and these may be used alone or in combination of two or more.
[0037]
In the transflective laminated polyester film, the average particle size of the inactive particles is preferably 0.1 to 1.5 μm in order to obtain sufficient visibility with transmitted light. When the average particle size of the inert particles is less than the lower limit, dispersion in the polyester layer (A) tends to be poor, and in order to obtain slipperiness, the linear light (parallel light) transmittance may easily decrease. . On the other hand, when it exceeds the upper limit, the three-dimensional surface average roughness (SRa) of the polyester layer (A) exceeds 20 nm, the light transmittance may be reduced, and the film formation stability may be reduced.
[0038]
The addition amount of the inert particles is preferably 0.001 to 5% by weight based on the weight of the polyester layer (A). When the amount of the inert particles is less than the lower limit, the slipperiness at the time of winding the polyester film and the handleability at the time of surface processing are apt to decrease. The roughness (SRa) may exceed 20 nm, the light transmittance may decrease, and the film formation stability may decrease. These inert particles may be added at any time during the polymerization of the polyester or during the film formation.
[0039]
[Adhesive layer]
The transflective laminated polyester film of the present invention may have an adhesive layer on at least one side of the laminated polyester film. In this case, a laminated polyester film and a liquid crystal display portion or a backlight made of a polarizing film or the like can be bonded together via an adhesive layer. The pressure-sensitive adhesive to be used is not particularly limited, but acrylic-, rubber-, and urethane-based pressure-sensitive adhesives are preferably used.
[0040]
The thickness of the adhesive layer is preferably 0.5 to 60 μm. If the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer is less than 0.5 μm, sufficient tackiness cannot be obtained, and if it exceeds 60 μm, the pressure-sensitive adhesive is difficult to protrude or wind up from the end face, and the handleability in the film manufacturing process is reduced. Further, the thickness of the adhesive layer is preferably 2 to 40 μm.
[0041]
[Hard coat layer]
The transflective laminated polyester film of the present invention may have a hard coat layer on at least one surface of the laminated polyester film. In this case, when the intermediate component in which the transflective laminated polyester film and the liquid crystal display portion or the backlight portion are laminated and stored, or when the transflective laminated polyester film is transported, the scratch is prevented from being generated. And the yield of the final product can be prevented.
[0042]
Examples of the material used for the hard coat layer include commonly used materials such as a silane-based material and a radiation-curable material, and in particular, a radiation-curable hard-coat material is preferable, and an ultraviolet (UV) -curable hard coat material is particularly preferable. Is preferably used.
Examples of the UV curable material used for forming the hard coat layer include urethane-acrylate, epoxy-acrylate, and polyester acrylate materials.
[0043]
In order to laminate the hard coat layer on the transflective laminated polyester film, a material for forming the hard coat layer is applied on at least one surface of the laminated polyester film, and the material is heated, irradiated with radiation (for example, ultraviolet rays), and the like. Let it cure.
[0044]
The thickness of the hard coat layer is preferably 0.5 to 10 μm, and more preferably 1 to 5 μm. If the thickness of the hard coat layer is less than the lower limit, the intermediate component cannot be sufficiently protected. If the thickness exceeds the upper limit, curing by heating or radiation may not be sufficiently obtained, and blocking may easily occur.
[0045]
[Total light transmittance and linear light transmittance]
In order to obtain sufficient visibility with transmitted light, which is the object of the present invention, the transflective laminated polyester film used in the present invention has a total light transmittance and a linear light transmittance (transmittance of light traveling straight through the sample). ) Must satisfy the following formula (I).
[Equation 3]
(Linear light transmittance / total light transmittance) × 100 ≧ 10 (I)
[0046]
Here, the “total light transmittance” represents the total light transmittance at a wavelength of 550 nm of the transflective laminated polyester film obtained by using an ultraviolet / visible spectrophotometer (UV-3101PC, manufactured by Shimadzu Corporation). . The linear light transmittance is obtained by measuring only the linear light component in the above measurement.
[0047]
In the present invention, if the ratio of the linear light transmittance at 550 nm to the total light transmittance of the transflective laminated polyester film is less than 10%, the outline of characters and the like on the liquid crystal display panel is blurred, and the visibility is reduced.
One of the factors that increase the scattered light is a void generated at the interface between the pearl pigment added to the polyester layer (B) and the polyester B. In order to eliminate the voids, it is preferable to heat-set at a temperature higher than the glass transition point of the polyester A by 70 ° C. or more, more preferably at a temperature higher than the melting point of the polyester B. Usually, when heat-fixed at a temperature higher than the melting point, the film may be cut. In the present invention, however, the melting point of the polyester forming the polyester layer (B) is higher than the melting point of the polyester forming the polyester layer (A) by 15%. ° C or more, and the layer (A) supports the layer (B), so that normal heat setting can be performed. Another factor that increases the scattered light is the three-dimensional surface average roughness (SRa) on the polyester layer (A) side. To achieve the above-mentioned formula (I), the SRa must be 20 nm. It is better to do the following.
Although the upper limit of the linear light transmittance is not specified, it is practically difficult to exceed 70%.
[0048]
The total light transmittance at a wavelength of 550 nm of the transflective laminated polyester film used in the present invention is preferably 20% or more, more preferably 25% or more. If the total light transmittance is less than the lower limit, sufficient visibility of transmitted light may not be obtained.
[0049]
Similarly, in order to obtain sufficient visibility with reflected light, the total light reflectance at 550 nm is preferably at least 40%, more preferably at least 50%. Here, the “total light reflectance” indicates a value of the amount of light reflected by the laminated polyester film according to the same measurement method as the total light transmittance.
[0050]
In order for the transflective laminated polyester film of the present invention to obtain a display that is sufficiently bright in both transmitted light and reflected light and has excellent visibility, the sum of the above total light transmittance and total light reflectance is 80%. As described above, it is preferably 90% or more.
[0051]
[Layer structure of laminated film]
The layer configuration of the transflective laminated polyester film in the present invention is such that the polyester layer (A) containing inert particles forms one layer, and the other layer comprises the polyester layer (B) containing pearl pigment. The number of layers of the laminated polyester film is basically two.
[0052]
In the transflective laminated polyester film of the present invention, another layer may be added without departing from the gist of the invention. In the case of three or more layers, a slight difference (for example, polymer Melting point). Regarding the thickness of each layer, the thickness of the layer (A) / the thickness of the layer (B) is preferably 5 to 15/95 to 85. When the thickness of the layer (A) is less than the lower limit, the role of the support layer cannot be fulfilled at the time of the heat-setting treatment. The total thickness of the transflective laminated polyester film is preferably from 12 to 125 µm, more preferably from 25 to 75 µm. When the thickness of the transflective laminated polyester film is less than the lower limit, visibility in reflected light is insufficient. On the other hand, when the thickness of the transflective laminated polyester film exceeds the upper limit, the rigidity of the film is increased and the handleability is deteriorated, so that the productivity may be reduced, and the loss of transmitted light passing through the polyester film may be reduced. May increase and visibility may be reduced.
[0053]
[Production method]
The transflective laminated polyester film in the present invention is formed into a biaxially stretched film using a known method such as a sequential biaxial stretching method or a simultaneous biaxial stretching method. In addition, examples of the lamination method include a simultaneous multilayer extrusion method. A specific example thereof will be described below by taking a case of a two-layer film (A / B) as an example.
[0054]
The polyester A chips constituting the polyester layer (A) and the polyester B chips constituting the polyester layer (B) are each dried, and each is subjected to a normal extrusion temperature, that is, a melting point (hereinafter referred to as Tm) in separate extruders. ) The melt-kneading is performed at a temperature not lower than (Tm + 70 ° C) and a non-stretched film having A / B laminated by a simultaneous multilayer extrusion method of laminating through a feed block inside a die. The laminated molten film extruded from the die is cooled and solidified by a casting drum to obtain a laminated unstretched film. In this step, for the purpose of enhancing the adhesion between the film-like melt and the casting drum, it is preferable to use an electrostatic adhesion method for imparting an electrostatic charge to the film-like melt. The unstretched film thus obtained is heated by roll heating, infrared heating or the like, and stretched in the machine direction to obtain a machined film. This stretching is preferably performed by utilizing the peripheral speed difference between two or more rolls. The stretching temperature is preferably a temperature higher than the glass transition temperature (hereinafter, referred to as Tg) of the polyester A, and more preferably a temperature of (Tg + 20) to (Tg + 40) ° C. The stretching ratio is preferably 2.4 times or more and 4.0 times or less, more preferably 2.5 times or more and 3.9 times or less, although it depends on the required characteristics of this application. It is more preferable that the ratio be not less than twice and not more than 3.8 times. If the stretching ratio is less than the lower limit, the thickness unevenness of the polyester film becomes large and it is difficult to obtain a good film. If the stretching ratio is less than the lower limit, the stress applied to the pearl pigment at the time of stretching is not sufficient, so that the orientation angle of the pearl pigment is not required, and visibility in reflected light is low. On the other hand, if the stretching ratio exceeds the upper limit, breakage tends to occur during film formation. After the stretching in the machine direction, an easily adhesive water-dispersible coating liquid may be applied to one or both surfaces as needed.
[0055]
The obtained longitudinally stretched film is successively subjected to transverse stretching, heat setting, and heat relaxation, and is sequentially processed into a biaxially oriented film. These processes are performed while the film is running. The transverse stretching process is started at a temperature 20 ° C. higher than the glass transition point (Tg) of polyester A, and is performed while increasing the temperature to (110-140) ° C. lower than the melting point (Tm) of polyester A. The magnification of the transverse stretching is preferably 2.5 times or more and 4.2 times or less, although it depends on the required characteristics of the application. It is more preferably 2.6 times or more and 3.9 times or less, and further preferably 2.8 times or more and 3.8 times or less. If it is less than the lower limit, the thickness unevenness of the film becomes large and it is difficult to obtain a good film, and if it is more than the upper limit, breakage is liable to occur during film formation.
[0056]
After the transverse stretching, a heat setting treatment is performed. The preferable temperature range of the heat setting is (Tg + 70) to (Tm-10) ° C. of the polyester A. For example, when the polyester A is polyethylene terephthalate, the heat setting temperature is preferably 180 to 235 ° C., and when the polyester A is polyethylene 2,6-naphthalate, the temperature is preferably 220 to 240 ° C. The heat setting time is preferably 1 to 60 seconds. Further, for applications requiring a reduction in the heat shrinkage, a heat relaxation treatment may be performed as necessary.
[0057]
Thus, a transflective laminated polyester film having a thickness of 12 to 125 μm and an intrinsic viscosity of 0.40 to 1.50 dl / g is obtained.
[0058]
[processing]
In the present invention, an adhesive layer may be further provided on at least one surface of the transflective laminated polyester film. The adhesive layer may be applied by applying a known coating method to a polyester film, or after forming an adhesive layer on a release film in advance by a known coating method, and then applying a transflective laminate. A method of attaching the adhesive layer to at least one side of the polyester film and then peeling off the release film may be used. An adhesive layer may be applied to the polarizing film by a known coating method. At the stage of finally being used as a product, the transflective laminated polyester film and the polarizing film are laminated via the adhesive layer.
[0059]
For the application of the adhesive layer, any known coating method can be applied. For example, kiss coat method, bar coat method, die coat method, reverse coat method, offset gravure coat method, myrbar coat method, gravure coat method, roll brush method, spray coat method, air knife coat method, infiltration method and curtain coat method These may be applied alone or in combination.
[0060]
In the present invention, a hard coat layer may be provided on at least one surface of the transflective laminated polyester film, if necessary. Such a hard coat layer is preferably formed on the side opposite to the pressure-sensitive adhesive layer via a polyester film, and is preferably located on the outermost layer when used as a product. The hard coat layer is applied to a polyester film by a known coating method and cured. Any known coating method can be applied to the application of the hard coat layer. For example, kiss coat method, bar coat method, die coat method, reverse coat method, offset gravure coat method, myrbar coat method, gravure coat method, roll brush method, spray coat method, air knife coat method, impregnation method, curtain coat method, etc. May be applied alone or in combination.
[0061]
【Example】
Hereinafter, the present invention will be further described with reference to examples. In addition, each characteristic value was measured by the following method.
(1) Total light reflectance, total light transmittance and linear light transmittance
Using an ultraviolet / visible spectrophotometer (manufactured by Shimadzu Corporation, UV-3101PC), the total light reflectance and total light transmittance of the obtained sample film at a wavelength of 550 nm were measured using an integrating sphere. The linear light transmittance was obtained by measuring only linear light without using an integrating sphere using the above-described measuring apparatus.
(2) Melting point of polyester
The melting point of the polyester was measured by a method using a Du Pont Instruments 910 DSC at a heating rate of 20 ° C./min to obtain a melting peak. The sample amount is about 20 mg.
(3) Three-dimensional surface average roughness (SRa) of polyester layer (A)
The measurement was performed using SSC SURFACE ANALYZER SPA-11 (manufactured by Kosaka Laboratory) at a measurement range of 1 mm and a scanning pitch of 2 μm.
(4) Visibility
The following hard coat agent (manufactured by Dainichi Seika Co., Ltd., trade name "PETD-31") is applied to one side of the sample film by a roll coating method so that the dry thickness becomes 5 μm, and the solvent component is dried and uncured. Was formed. A film obtained by laminating this film with a hard coat layer on a polarizing plate (manufactured by Sanritz Co., Ltd., product name "LL-82-18") is incorporated into the display of a mobile phone, and the test pattern is easily seen by 30 testers. That is, visibility was evaluated.
Evaluate according to the following criteria.
：: 27 or more persons judged that the display was clear in transmitted light or reflected light
：: 15 or more persons judged that the display was clear in transmitted light or reflected light
×: Four or more persons judged that display was unclear in transmitted light or reflected light
XX: 10 or more people judged that display was unclear in transmitted light or reflected light
[0062]
[Example 1]
As the polyester layer (A), polyethylene terephthalate (intrinsic viscosity: 0.64 dl / g, melting point: 258 ° C.) containing 0.005% by weight of kaolin particles having an average particle diameter of 0.9 μm was used. As the polyester layer (B), Polyethylene terephthalate having a melting point of 228 ° C and a copolymer of 12 mol% of isophthalic acid containing 5% by weight of a stearic acid-treated pearl pigment (manufactured by Merck, product name: IRIODIN 111) having an average major axis of 15 μm (intrinsic viscosity: 0.64 dl) / G), melt-knead both layers A and B in separate extruders at a temperature of 280 ° C., send them to a two-layer die with a two-layer structure of A / B so as to have a thickness ratio of 6/19, and quench. It was solidified to obtain a 465 μm unstretched film. In the stearic acid treatment, the pearl pigment 98 was mixed at a ratio of stearic acid 2 (weight ratio), and the mixture was stirred and mixed while being heated to 75 ° C.
[0063]
The unstretched film was heated to 110 ° C. and stretched 3.0 times in the machine direction, and then the stretched film heated to 120 ° C. was stretched 3.1 times in the transverse direction. Thereafter, a heat setting treatment was performed at a heat setting temperature of 230 ° C. for 3 seconds to obtain a biaxially oriented film having a thickness of 50 μm (thickness ratio: 12 μm / 38 μm). Tables 2 and 3 show the properties of the obtained transflective laminated polyester film.
[0064]
[Example 2, Comparative Examples 1 to 3]
A film was prepared and evaluated in the same manner as in Example 1, except that the melting point of polyester B, the type of inert particles, the average particle diameter, and the concentration of inert particles were changed as shown in Table 1. Tables 2 and 3 show the properties of the obtained transflective laminated polyester film.
[0065]
[Table 1]
[Table 2]
[Table 3]
As shown in Tables 1, 2 and 3, in Examples 1 and 2, the difference in melting point between polyester A and polyester B, the average particle diameter and the concentration of inert particles were appropriate, and The ratio of the linear light transmittance to the total light transmittance of the reflective laminated polyester film, the total light reflectance, and the SRa value of the polyester layer (A) each satisfy the requirements of the present invention. Was also satisfactory.
[0069]
On the other hand, as shown in Comparative Example 1, when the average particle size of the inert particles is inappropriate, the SRa of the polyester layer (A) exceeds 20 nm, and the linear light transmission with respect to the total light transmittance of the transflective laminated polyester film. The ratio of the ratio was smaller than 10, and the visibility of transmitted light in the liquid crystal display device was insufficient.
[0070]
Further, as shown in Comparative Example 2, when the difference in melting point between polyester A and polyester B is less than 15 ° C., the total light reflectance of the transflective laminated polyester film is insufficient, and the visibility in reflection is insufficient. there were. Even when SRa is satisfied, the ratio of the linear light transmittance to the total light transmittance is less than 10 due to the insufficient melting point difference of the polyester constituting the two layers, and the visibility of the transmitted light in the liquid crystal display device is not good. Was enough.
[0071]
In Comparative Example 3, the difference in melting point between the polyester A and the polyester B was less than 15 ° C., and the average particle size of the inert particles was inappropriate. The transmittance ratio was smaller than 10, the visibility of transmitted light in the liquid crystal display device was insufficient, and the visibility in reflection was also insufficient.
[0072]
【The invention's effect】
The transflective laminated polyester film obtained by the present invention has good visibility of liquid crystal display in both transmitted light and reflected light by adjusting the difference in melting point of polyester constituting the laminated polyester film and the surface of the laminate. Is obtained. Further, by adopting a laminated structure, it is possible to provide a transflective laminated polyester film having high film forming stability and suitable for liquid crystal display, and a liquid crystal display device using the transflective laminated polyester film.