JP2004246332A - 分極反転構造の形成方法および分極反転構造を有する光学素子 - Google Patents

Abstract

【課題】 強誘電体基板に、短周期で幅の広い分極反転構造を、深く均一に形成する方法を提供する。
【解決手段】 結晶のＺ軸にほぼ垂直な主面を有する強誘電体基板(1)を用い、強誘電体基板の主面に、周期的に配列された複数の電極指(5)が形成されたパターンを有する第一電極(3)を設け、強誘電体基板の他の面に第一電極に対向する対向電極(6)を設け、第一電極と対向電極を介し強誘電体基板に電界を印加して、強誘電体基板に第一電極のパターンに対応した分極反転領域を形成する。第一電極の電極指の基部から先端(5a)に向かう方向が強誘電体基板の結晶のＹ軸方向に沿うように、各電極指を配置する。
【選択図】 図１Ａ

Description

本発明は、電界印加を利用する分極反転構造の形成方法、および分極反転構造を有し、光波長変換素子、偏光素子、光スイッチ、位相変調器等に応用可能な光学素子に関する。

強誘電体の分極を強制的に反転させる分極反転現象を利用すると、強誘電体の内部に分極反転領域が周期的に配置された分極反転構造を形成することができる。このようにして形成された分極反転構造は、表面弾性波を利用した光周波数変調器や、非線形分極の分極反転を利用した光波長変換素子、プリズム形状やレンズ形状の反転構造を利用した光偏光器などに利用される。特に、非線形光学物質の非線形分極を周期的に反転させれば、非常に変換効率の高い光波長変換素子を作製することができる。これを用いて半導体レーザなどの光を波長変換すれば、印刷、光情報処理、光応用計測制御分野などに応用できる小型の短波長光源が得られる。

強誘電体は、自発分極による電荷の偏りを結晶内に有している。自発分極の方向は、自発分極に対抗する電界を印加することにより変えることができる。自発分極の方向は、結晶（材料）の種類により異なる。ＬｉＴａＯ₃、ＬｉＮｂＯ₃、またはその混晶であるＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）基板の結晶は、Ｃ軸方向のみに自発分極を有するため、これらの結晶では、分極はＣ軸に沿った＋方向あるいはその逆向きの−方向の２通りしか存在しない。電界を印加することで、これらの結晶の分極は１８０度回転して、それまでとは逆向きになる。この現象を、分極反転という。分極反転を生じさせるために必要な電界を反転電界と称し、ＬｉＮｂＯ₃、ＬｉＴａＯ₃等の結晶では、室温で約２０ｋＶ／ｍｍ、ＭｇＯ：ＬｉＮｂＯ₃で約５ｋＶ／ｍｍの値をとる。

強誘電体において、単一の分極方向を持った結晶にすることを「分極の単分域化」と称する。分極を単分域化するためには、結晶成長後に高温中で電界を印加する方法が一般に行われている。

周期的な分極反転領域を形成する従来の方法として、例えば特許文献１には、ＬｉＮｂＯ₃（ニオブ酸リチウム）基板に櫛形電極を形成し、これにパルス状の電界を印加する方法が記載されている。それによれば、ＬｉＮｂＯ₃基板の＋Ｃ面に櫛形電極を形成し、−Ｃ面に平面電極を形成する。＋Ｃ面を接地し、−Ｃ面の平面電極にパルス幅が１００μｓのパルス電圧を印加して、基板に印加されるパルス電界により分極反転を起こさせる。分極を反転させるために必要な電界は、約２０ｋＶ／ｍｍ以上である。そのような値の電界を印加すると、基板が厚い場合、電界印加によって基板の結晶が破壊される可能性がある。しかし、基板の厚みを２００μｍ程度にすることで、電界印加による結晶破壊を回避することが可能であり、室温での分極反転領域の形成が可能になる。それにより、基板を貫通する深い分極反転領域が得られる。

光波長変換素子を高効率化するには、３〜４μｍの範囲の短周期の分極反転構造が必要である。電界印加によって分極反転領域を形成すると、電極直下の分極が反転した後に、基板の横方向に分極反転領域が広がる。このため、分極反転構造の短周期化が困難になる。この問題を克服するために、従来の方法では、パルス幅を１００μｓ程度とし、短時間のパルス電圧を電極に印加することによって、短周期の分極反転構造の形成を可能としている。

ＭｇドープしたＬｉＮｂＯ₃基板（以下ＭｇＬＮと記す）に短周期の分極反転構造を形成する方法としては、例えば特許文献２に、Ｚ板のＭｇＬＮに周期的分極反転構造を形成する方法が示されている。それによれば、ＭｇＬＮの＋Ｚ面に櫛形電極を形成し、裏面からコロナを照射することで、周期が４μｍで、厚み０.５ｍｍの基板を貫通する分極反転構造が得られる。

また、オフカットのＭｇＬＮに分極反転構造を形成する方法が、特許文献３に記載されている。分極方向を基板表面からわずかに傾けたオフカットのＭｇＬＮ基板に電極を形成し、これに電圧を印加することで針状の分極反転構造が形成される。分極反転領域は結晶の分極方向に成長し、周期５μｍ程度の分極反転構造が形成される。
特開平４−１９７１９号公報 特開平６−２４２４７８号公報 特開平９−２１８４３１号公報 特開平２００１−６６６５２号公報 特開平７−２８１２２４号公報

しかしながら、Ｚ板のＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）基板に、微細な分極反転構造を形成することは困難であった。従来の方法により、オフカット基板に対する分極反転構造の形成は、電界印加により可能であった。しかしながら、Ｚ板基板に対する均一な微細反転構造の形成方法としては、コロナポーリング等の複雑な方法しか知られていなかった。コロナポーリングは、荷電粒子を基板に堆積させて電界を発生し、これによって分極を反転させる方法である。ところが、荷電粒子による電界の大きさに限界があるため、分極反転構造を形成できる基板の厚みが０.５ｍｍ程度に限られており、１ｍｍを越えるような厚い基板への分極反転構造形成は困難であった。一方、電極によって電圧を印加する方法は、オフカット基板への分極反転構造形成には有効であるが、その方法でＺ板に分極反転構造を広く均一に形成することは困難であった。

また、特許文献４には、櫛形電極をＺ板のＭｇＬＮに形成し、これに電圧を印加することで周期的な分極反転構造が形成できることが開示されている。この方法は、周期的な分極反転構造を均一に形成できる特長をもっている。しかしながら、形成される分極反転は、電極先端の一部にかぎられており、電極下の広い範囲で分極反転構造を、深く均一に形成するのが難しいという問題があった。

本発明は、強誘電体基板に、短周期で幅の広い分極反転構造を、深く均一に形成する方法を提供することを目的とする。

本発明の分極反転構造の形成方法においては、結晶のＺ軸にほぼ垂直な主面を有する強誘電体基板を用い、前記強誘電体基板の主面に、周期的に配列された複数の電極指が形成されたパターンを有する第一電極を設け、前記強誘電体基板の他の面に前記第一電極に対向する対向電極を設け、前記第一電極と前記対向電極を介し前記強誘電体基板に電界を印加して、前記強誘電体基板に前記第一電極のパターンに対応した分極反転領域を形成する。本発明の方法は、前記第一電極の電極指の基部から先端に向かう方向が前記強誘電体基板の結晶のＹ軸方向に沿うように、前記各電極指を配置することを特徴とする。

本発明の光学素子は、結晶のＺ軸にほぼ垂直な平面を有する強誘電体基板と、前記強誘電体基板に周期的に形成された複数の分極反転領域とを備え、前記分極反転領域は、各々軸対称な平面形状を有し、その対称軸が互いに平行になるように配置される。本発明の光学素子の特徴は、前記分極反転領域は、前記対称軸の方向が前記強誘電体基板の結晶のＹ軸に沿うように形成され、前記分極反転領域は、＋Ｚ面から−Ｚ面に向かって延びた形状を有し、前記分極反転領域の全体の面積に対する、前記強誘電体基板の表面から裏面に貫通している前記分極反転領域の面積の割合が５０％以下であるか、または前記分極反転領域の平均深さが、前記強誘電体基板の厚みの４０〜９５％の範囲内であることである。

上記構成の分極反転構造の形成方法によれば、微細な分極反転領域の形成が可能になる。この効果は、Ｙ軸方向の分極反転の広がりが、Ｘ軸に比べて数倍大きくかつ均一なことに基づくものである。また、周期的に配列された複数の電極指の各先端に電圧が集中するため、そのような電極によりＺ板の基板に分極反転を起こさせると、分極反転領域が効率良く形成される。

上記構成の光学素子によれば、微細な分極反転構造を均一に形成することが可能となる。結晶のＺ軸が基板平面とほぼ垂直な強誘電体基板において、分極反転領域が基板を貫通して電極間を短絡すると、分極反転領域の広がりが貫通した反転領域に集中して、均一な分極反転の形成を妨げる。従って、この様な貫通する分極反転領域の面積を抑制することが、分極反転構造の均一性を確保するのに効果的である。

本発明の分極反転構造の形成方法において好ましくは、前記分極反転領域の全体の面積に対し、前記強誘電体基板の表面から裏面に貫通している前記分極反転領域の面積の割合が５０％以下に抑制されるように、前記強誘電体基板に電界を印加する。それにより、微細な分極反転構造を均一に形成することが可能となる。結晶のＺ軸が基板平面とほぼ垂直な強誘電体基板において、分極反転領域が部分的に形成され、その部分が基板を貫通して電極間を短絡すると、分極反転領域の広がりが貫通した反転領域に集中して、均一な分極反転の形成を妨げる。従って、この様な貫通する分極反転領域の面積を抑制することが、分極反転構造の均一性を確保するのに効果的である。

この構成において、前記強誘電体基板の厚みＴが１ｍｍ以上であることが好ましい。

また、前記分極反転領域の深さＤの平均値が、前記強誘電体基板の厚みの４０％〜９５％になるように前記強誘電体基板に電界を印加することにより、上記と同様な効果を得ることができる。

上記の方法は、前記強誘電体基板がＭｇドープのＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）である場合に特に適している。

前記第一電極が櫛形電極であり、前記電極指がストライプ状である構成とすることができる。あるいは、前記第一電極の電極指が三角形であり、電極指の先端が三角形の頂点により形成されている構成とすることができる。あるいは、前記電極指がその基部から先端に向かう方向の軸に対して対称な形状を有し、その対称軸が前記強誘電体基板の結晶のＹ軸方向に沿うように、前記電極指を配置してもよい。

好ましくは、前記電極指の先端の幅を、５μｍ以下とする。

また好ましくは、前記強誘電体基板に電界を印加する工程が、電界強度Ｅ１のパルス電圧を印加する工程と、電界強度Ｅ２の直流電圧を印加する工程とを含み、Ｅ１＞Ｅ２を満足するように行われる。それにより、設計した電極の下に、電極に沿ってなるべく広い範囲で均一な反転領域が形成されるように、印加電圧のパルス波形を制御することができる。先端を有する電極を用いてＺ板の基板に分極反転を起こさせると、電極先端に電圧が集中し、この部分の分極反転領域が効率良く形成される。この分極反転領域を電極全体に広がり易くするために、印加電界として、パルス電圧と、直流電圧を併用することが効果的である。すなわち、パルス電圧により分極反転核を形成し、直流電圧により分極反転核を中心に分極反転領域を拡大することが可能である。

好ましくは、前記電界Ｅ１を６ｋＶ／ｍｍより大とし、前記電界Ｅ２を５ｋＶ／ｍｍより小とする。また、前記パルス電圧が２つ以上の複数のパルス列からなることが好ましい。

また、本発明の分極反転構造の形成方法において好ましくは、前記分極反転領域を形成した後、前記強誘電体基板を２００℃以上で熱処理を施し、前記熱処理中に、前記強誘電体基板の焦電電荷の発生を抑制する。それにより、電界印加により形成した分極反転領域の安定性が向上し、かつ分極反転による散乱が低減される。

好ましくは、前記熱処理中に、前記強誘電体基板の表面と裏面を電気的に短絡させる。また、前記熱処理における昇温速度が１０℃／分以下であることが好ましい。

本発明の分極反転構造の形成方法は、前記強誘電体基板の分極反転電界が５ｋＶ／ｍｍ以下である場合に適している。また、前記強誘電体基板の結晶をほぼストイキオメトリック組成とすることができる。

また、本発明の分極反転構造の形成方法において好ましくは、前記主面に、前記第一電極の複数の電極指の先端と間隔をもって対向するように第二電極を設ける。第二電極は、第一電極の先端に電界が集中するのを補助する役目を果たす。第一電極の先端に電界が集中することで反転核が形成され、分極反転の成長が速やかに開始される。

好ましくは、前記電極指の先端と前記第二電極間の最短距離Ｌと、前記強誘電体基板の厚みＴの関係が、Ｌ＜Ｔ／２を満足するように設定する。それにより、第二電極の効果を十分に得ることができる。電極間距離Ｌと基板厚みＴの関係は、電極指の先端の電界分布に影響を与え、電極間距離Ｌがこれ以上になると第二電極の影響が小さくなり過ぎる。

好ましくは、前記第一電極と前記対向電極の間に電圧を印加することにより、前記第一および第二電極下に分極反転領域を形成する。同一平面内における電極を別々に印加することで、それぞれの隣の電極下に分極反転領域が形成される。そのため、広範囲の分極反転領域の形成には非常に有効である。

また好ましくは、前記第一電極と前記対向電極の間に電圧を印加する第一の電界印加工程と、前記第二電極と前記対向電極の間に電圧を印加する第二の電界印加工程とを有する。また、前記第一の電界印加工程と前記第二の電界印加工程により、第一および第二電極下に分極反転領域を形成することが好ましい。また好ましくは、前記第一の電界印加工程と、前記第二の電界印加工程を、それぞれ別々に行う。

前記第二電極は、先端が前記第一電極の電極指の先端と対向する複数の電極指を有し、前記第二電極の電極指は、その基部から先端に向かう方向が前記強誘電体基板の結晶のＹ軸方向に沿うように配置されてもよい。

前記第一電極と前記第二電極の距離Ｌを、５０μｍ≦Ｌ≦２００μｍとすることが好ましい。

また好ましくは、前記強誘電体基板の自発分極をＰｓ、所望の分極反転領域面積をＡで表したとき、前記第一の電界印加工程、または第二の電界印加工程のいずれか一方により、２ＰｓＡの１００倍以上の電荷量を印加する。また好ましくは、前記第一の電界印加工程では、電界強度Ｅ１、パルス幅τ≦１０ｍｓｅｃのパルス電圧を印加し、前記第二の電界印加工程では、電界強度Ｅ２、パルス幅τ≧１ｓｅｃの直流電圧を印加し、Ｅ１＞Ｅ２である。

また好ましくは、前記強誘電体基板に電界を印加する工程を、１００℃以上の絶縁溶液中で行う。また好ましくは、前記主面と、前記Ｚ軸で形成される角度θは、８０°≦θ≦１００°範囲内にある。また好ましくは、前記強誘電体基板の厚みＴが１ｍｍ以上であり、周期Λが２μｍ以下の分極反転領域を作製する。また好ましくは、前記分極反転領域の深さＤが、基板厚みＴに対し、Ｄ＜Ｔの関係を満たすように作製する。

また好ましくは、前記強誘電体基板の厚みＴをＴ≧１ｍｍとし、前記対向電極と前記強誘電体基板の間に絶縁膜を形成し、前記第一電極と前記対向電極の間にパルス幅が１ｍｓｅｃ〜５０ｍｓｅｃのパルス電圧を印加する。前記絶縁膜は、ＳｉＯ₂膜、ＴｉＯ₂膜、またはＴａ₂Ｏ₅膜とすることができる。あるいは、前記強誘電体基板の厚みＴをＴ≧１ｍｍとし、前記対向電極と前記強誘電体基板の間に半導体膜を形成し、前記第一電極と前記対向電極の間にパルス幅が１ｍｓｅｃ〜５０ｍｓｅｃのパルス電圧を印加してもよい。前記半導体膜は、Ｓｉ膜、ＺｎＳｅ膜、またはＧａＰ膜とすることができる。

本発明の光学素子において好ましくは、前記強誘電体基板がＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）である。また好ましくは、前記分極反転領域の周期が４μｍ以下である。また好ましくは、前記強誘電体基板の厚みが１ｍｍ以上である。また好ましくは、前記強誘電体基板の基板厚みＴが１ｍｍであり、前記分極反転領域の周期Λが２μｍ以下である。また好ましくは、前記分極反転領域の深さＤが、基板厚みＴに対し、Ｄ＜Ｔの関係を満たす。また好ましくは、前記主面と、前記Ｚ軸で形成される角度θが、８０°≦θ≦１００°の範囲内にある。

以下、本発明の実施の形態について、図面を参照して具体的に説明する。

（実施の形態１）
図１Ａは、本発明の実施の形態１における分極反転構造の形成方法を実施するための電極構造を示す平面図、図１Ｂは断面図である。

ＭｇＬＮ基板１の主面２に、櫛形のパターンを有する第一電極３が形成されている。第一電極３を構成する複数の電極指５は、細長いストライプ状を有し、周期的に配列されている。それにより、電極指５の微細な先端５ａが周期的に配列されている。第一電極３の先端５ａから所定の間隔を設けて主面２に、第二電極４が形成されている。第一電極３と第二電極４は、電気的に絶縁されている。ＭｇＬＮ基板１の裏面には、第一電極３と第二電極４に対向するように対向電極６が設けられている。対向電極６は、第一電極３と第二電極４に対応する領域を含むように、例えば矩形の平面形状を有し、特別なパターンを有する必要はない。

第一電極３を形成する複数の電極指５は各々、ストライプの対称軸を、ＭｇＬＮ基板１の結晶のＹ軸方向に沿わせて配置されている。言い換えれば、先端５ａが、電極指５の基部からＹ軸方向方向に向かって延びている。

第一電極３と対向電極６の間に、パルスジェネレータ７により、制御された電圧をＭｇＬＮ基板１に印加することにより、電極間の強誘電体に分極反転領域が形成される。制御された電圧とは、具体的には後述するが、所定の電圧レベルあるいは持続時間を有する、パルス電圧または直流電圧である。

電圧印加時の放電の発生を避けるために、基板１を絶縁液または真空中（１０^-6Ｔｏｒｒ以下）に配置して、直流電圧を印加する。分極反転が生じると、第一電極３と第二電極４との間に、強誘電体の自発分極の大きさと電極面積とに比例した電流（「反転電流」と称する）が流れる。

従来の電極構成で、パルスのみ、直流電圧のみ、また直流電圧にパルスを重畳した電圧を印加しても、Ｚ板のＭｇＬＮに再現性よく分極反転領域を形成することは困難であった。これに対して、本実施の形態によれば、以下に述べる条件を適用することにより、短周期で均一な分極反転構造を形成できる。

ここで、分極反転の周期構造の均一性とは、周期またはデューティ比の安定性を意味する。均一性は、分極反転構造を波長変換に用いた場合に、変換効率に影響する。例えば、周期的な分極反転構造を１０ｍｍ程度の長さに渡り形成した場合、部分的に周期構造が乱れた部分が形成される。不均一の主たる原因は、部分的に分極反転領域の横方向が拡大し、デューティ比が大きく乱れた部分が局所的に形成されることである。この様な不均一部分が、従来の方法では反転構造の１０ｍｍ当たり数十カ所形成されており、周期３μｍ以下の場合では殆ど前面に亘り、不均一な部分で占められていた。このため、変換効率は理論値の数％〜５０％程度しか得られなかった。これに対して、本実施の形態において均一性がよいとは、例えば不均一部分が１０ｍｍ長に渡り数個以下であることを意味する。また、それにより、波長変換に用いた場合の変換効率が理論値の９０％以上という、理論値に近い非常に高い効率が得られることを意味する。

本実施の形態における条件とは、主として、
（ａ）電極形状
（ｂ）電極の方向と結晶軸の関係
（ｃ）印加パルス波形
に関するものである。これらが特定の条件を充足した場合に、微細な分極反転構造が均一に形成される。

最初に、（ａ）電極形状について述べる。図２Ａ、２Ｂを参照して、微細な先端を有する第一電極３により電圧を印加したときの、強誘電体に形成される分極反転領域の形状について説明する。電圧を印加すると、第一電極３の先端部分に分極反転領域８が形成される。その際には、電極の微細な先端５ａに電界が集中するため、まずこの部分に分極反転核が形成され、分極反転領域が広がる。

理想的な分極反転構造とは、分極反転領域の幅Ｗが狭く、反転領域の長さＬｒが長いものである。幅Ｗが小さいほど、分極反転領域を微細に制御することが容易になる。例えば幅Ｗが小さければ、短周期の分極反転構造の形成が可能になる。また、長さＬｒが長いほど、広い分極反転領域の形成が可能になる。

先端が微細ではなく幅広なパターン電極では、分極反転領域は均一に形成できない。電極下に電界が一様に形成されるため、分極反転核が至るところに発生し、この核を中心に分極反転領域が広がってしまうためである。本実施の形態の電極構造によれば、分極反転核の形成領域を電極の先端に特定して形成できるため、分極反転領域形成の制御性が向上し、均一な分極反転構造の形成が可能となる。この方法は、ＭｇドープＬｉＮｂＯ₃、ＭｇドープＬｉＴａＯ₃または、その混合物であるＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）基板に特に有効である。

特に、ＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）結晶は、形成された分極反転領域が整流特性を有することが知られている。そのため、分極反転領域が形成されるとその部分に電流が流れる。したがって、分極反転領域が一度形成されてしまうと、反転部分を中心に分極反転領域が広がっていく。一方、分極反転が形成されない部分では、分極反転領域の整流作用により印加電圧が低下するので、逆に反転が形成され難くなる。このため、分極反転領域の不均一性が増大して、均一な分極反転構造の形成が困難になる。この傾向は特に、微細な形状において顕著である。

これに対して、微細な先端を有する電極の優位性について説明する。図３Ａに示すように、ＭｇＬＮ基板１０の＋Ｚ面に櫛形電極１１を、−Ｚ面に平面電極１２を形成し、電極間に電圧を印加すると、電界１３が櫛形電極１１の先端部に集中するため、先端部の電界強度が他の部分より大きくなる。そのため分極反転核が発生し、それをトリガーとして、反転核を中心に分極反転領域１４が広がる。ところが、先端が平坦な電極構造では、分極反転核は結晶の不均一性やマイクロドメインの存在によりランダムな位置に発生するため、制御が難しい。一方、本実施の形態のように、微細な先端部を有する電極構造を用いることで、電極先端部に電界を集中させることができる。この部分の電界強度が局所的に強くなることで、分極反転核の発生位置を制御することが可能となる。図３Ｂに示すように、櫛形電極１１先端部に分極反転核を発生させると、この核を中心に分極反転領域は電極に沿って成長し、分極反転領域の長さＬｒが増大する。このようにして、微細な先端を有する電極を用いることで、分極反転核の発生領域を制御し、均一な分極反転構造の形成が可能になる。

微細な先端を持たない電極形状、例えば梯子状の電極や平面電極の場合、先端部への電界収集が起きないため、分極反転核が電極下のランダムな場所に発生する。したがって、分極反転の制御が不能であり、必要な均一形状の形成が困難である。したがって、電極指の先端が微細であるとは、電極により印加される電界を十分に集中させることができる程度に、先端における幅が小さい状態を意味する。電界を十分に集中させるとは、分極反転構造を均一に形成するために必要な程度を意味する。通常、先端の幅は、５μｍ以下が望ましく、２μｍ以下であれば、形成される分極反転構造の均一性が向上するため、より好ましかった。先端が１μｍ以下になると、微細な分極反転構造の形成が可能となるためさらに好ましい。

ＭｇＬＮにおいては、前述したように、分極反転領域の電気抵抗が大きく低下する。このため、分極反転領域の拡大と共に抵抗が低下する。したがって、印加パルスの電流量を一定にしておくと、分極反転領域の拡大とともに、図３Ｃに示すように、印加電圧が低下してくる。印加電圧が低下して、分極反転電圧Ｖｃ以下になると、自動的に分極反転領域の成長が低下する。

分極反転領域の更なる拡大を実現するには、上記の分極反転領域の電気特性の変化を考慮する必要がある。図４Ａ、４Ｂ、図５Ａ、５Ｂを参照して、さらに分極反転領域を拡大するための分極反転方法について述べる。前述したように、分極反転領域１４はそれが拡大するのに従って停止する。これを避けるため電流値を大きく設定すると、初期の抵抗が高い状態において、分極反転領域に大電流が流れ、温度上昇による絶縁破壊や、分極反転領域の急激な横方向拡大が生じる。これを防止するためには、次のようにする。まず、比較的低電流、例えば、０．１ｍＡ程度に最大電流量を流して、図４Ａ、４Ｂに示すように分極反転領域を形成する。その後、分極反転の成長が停止したら、さらに電流の最大値を上げて、図５Ａ、５Ｂに示すように、分極反転領域の成長を促進する。これを繰り返すことで、長さＬｒの拡大を図ることが可能となる。

分極反転領域の長さＬｒを長くする方法として、第二電極４を設けることが有効である。第二電極４は第一電極３の先端から距離Ｌだけ離間した位置に形成されている。第二電極４は、第一電極３の先端５ａに電界が集中するのを補助する役目を果たす。前述したように分極反転領域の形成に際しては、第一電極３の先端に電界が集中することで反転核が形成され、分極反転の成長が開始される。第一電極３の先端における電界分布は、対向電極６と第二電極４により影響を受ける。第一電極３と第二電極４の電極間距離Ｌと基板厚みＴは、電極指５の先端５ａの電界分布に影響を与えるため、形成される分極反転領域の長さＬｒに大きく影響を与える。

実験の結果によれば、電極間距離Ｌが基板厚みＴより短い場合に、均一な分極反転が形成され易い。これ以上離れると第二電極４の影響が小さくなり過ぎて、第二電極４による長さＬｒの増大効果が得られない。また電極間距離Ｌをあまり短くすると第一および第二の電極１０３、１０４間で放電が起こるため、電極間距離Ｌの大きさは５μｍ以上が望ましい。さらにＬ＜Ｔ／２の場合には、分極反転領域の長さＬｒを長くするためにさらに好ましい。

次に、（ｂ）電極と結晶軸の関係について述べる。電極指５の方向と分極反転領域の長さＬｒの関係を調べた。ＭｇＬＮは１軸性の結晶であり、Ｚ軸に垂直な面では結晶は対称構造と思われていた。特に分極反転の特性に関しては、Ｘ、Ｙ軸方向には依存性がないと思われていた。しかしながら、Ｚ板の基板における分極反転特性は、結晶のＸ、Ｙ軸に大きく依存することが明らかになった。図６は、形成される分極反転領域の長さＬｒの、結晶軸依存性を示したものである。電極指５の方向をＸ、Ｙ軸の方向に回転させて、各方向の場合に形成される分極反転の長さＬｒを、原点からの距離で示したものである。Ｙ軸方向に電極指５の先端を向け、電極指５の軸方向をＹ軸方向に揃えると、分極反転領域の長さＬｒは非常に長くなる。これに対して、Ｘ軸方向に電極指５を沿わせると、長さＬｒは半分以下に低下した。

また、電極指５をＸ軸方向に形成した場合は、Ｙ軸方向に形成した場合に比べて、分極反転の大きさの不均一性が大きくなる。Ｙ軸方向に形成した場合は、形成される分極反転領域の大きさのバラツキは数％以下であり、実用的に均一な分極反転構造が得られる。電極指５の方向としては、Ｙ軸に対して±１０°以下の傾きであれば、長さＬｒが比較的長く、実用的に満足できる程度に均一な分極反転構造が得られる。±５°以下であれば、均一性はより良好である。Ｙ軸に対して±１０°を超えると、長さＬｒは大幅に低下してしまい、同時に不均一性が増大することが分かった。

以上のとおり、微細な先端を有する電極指を、その軸方向を結晶のＹ軸方向に揃えて形成することが、均一な分極反転構造を形成するための重要な条件である。分極反転領域形成の過程としては、電極指の先端に電界が集中して、この部分の表面電界が他の部分より高くなり、まず分極反転核が形成される。その後、核を中心に電極指下に分極反転領域が広がって分極反転が形成される。この際に、電極指の軸方向がＹ軸方向に向いていることにより、分極反転の広がりが結晶のＹ軸方向に広がりやすい特性が活かされ、均一な分極反転が形成される。微細な先端を有さない場合、分極反転核が不規則に形成されるため、分極反転領域が不規則に広がり、微細な分極反転形状、特に１０μｍ以下の反転構造を均一に形成することが難しい。また、先端をＸ軸方向に向けて形成した場合は、十分な長さＬｒを確保して、微細な構造を均一に形成するのは難しい。

第一電極の周期的形状のパターンとして、櫛形電極のストライプ形状以外に、図７Ａ、７Ｂに示すような三角形状を用いることができる。この第一電極３ａにより、三角形の分極反転領域９を周期的に形成することができる。三角形の周期的分極反転領域はプリズム、偏向器等への応用が可能である。三角形の場合も、対称軸を基板結晶のＹ軸方向に沿わせることで、分極反転領域を大きくすることが可能となる。その場合、三角形の頂点が先端となり、その頂点を中心に分極反転が発生し、成長する。

次に、（ｃ）電界印加波形が分極反転に与える影響について述べる。電極間に直流電圧を印加すると、形成しようとする分極反転領域が数μｍの微細なものである場合、形成された分極反転領域は非常に不均一であった。つまり、電極の所々に分極反転核が形成され、かつ各々の分極反転核から分極が大きく広がってしまい、近接する電極指により形成された分極反転領域と接触してしまった。このため、分極反転領域を微細に制御することはできなかった。次に、パルス幅が０．１ｍｓ〜１００ｍｓで、印加電圧が約８ｋＶ／ｍｍのパルス状の電圧を印加したところ、微細な分極反転構造を均一に形成できた。印加電界は、パルス幅τ≦１０ｍｓｅｃのパルス電界が好ましかった。さらに、複数のパルス列を印加することで、均一な分極反転構造の形成が可能となる。印加電圧が６ｋＶ／ｍｍ以下では、分極反転領域が形成されなかった。

パルス列を印加することで分極反転構造の形成は可能になったが、形成される分極反転領域は電極指の先端近傍に限られ、電極指に沿って延びた長さＬｒの大きい分極反転領域を形成するには至らなかった。パルス波形、パルス回数を変えても、同様の結果であった。最適なパルス回数は、オシロスコープに示される電圧波形を観測しながら、決定することができる。まず、電圧印加開始時の電圧振幅をモニターし、パルス印加を追加していく。パルス回数の増加に伴い、電圧振幅が減少していき、ある回数に到達すると電圧振幅の低下が止まる。電圧振幅の飽和と最低印加パルス数とは相関があり、電圧振幅の低下量をモニターすることで印加パルス数を決定することが出来る。それ以上のパルス回数を与えても反転領域は拡大しなかった。最低印加パルス数は、設定電流に依存し、電流値が大きいほど、その回数は減少する。すなわち、同一周期の分極反転構造を形成する場合、電流値が高いほど、少ないパルス回数で分極反転の成長が止まり、それ以上のパルス印加をおこなっても分極反転領域は拡大しない。

そこで、パルス電圧の印加に直流電圧の印加を加えてみた。印加時間は１〜１００ｓｅｃ程度である。直流印加のみでは均一な分極反転構造の形成は難しかったが、パルス列印加に続けて直流電圧を印加すると、分極反転領域が電極に沿って拡大し、長さＬｒがパルス印加のみの場合に比べて数倍に増大した。即ち、パルス列を印加した後、直流印加の電圧を加えることで、均一で広い領域に渡る微細な分極反転構造の形成が可能となった。印加電界パルスは、例えば、パルス幅０．５ｍｓ、パルス回数は２００〜５０００回程度、印加電圧は、基板厚さが２ｍｍのときに５〜６ｋＶとすれば、良好な結果が得られた。電流の最大値は０．２〜１ｍＡ程度とする。直流電圧の大きさは、パルス電圧に比べてかなり小さく、０．２〜４ｋＶ／ｍｍ以下とした場合に良好な結果が得られた。非常に低い電圧で分極反転が形成されるのは、パルス列印加で分極反転核が形成されており、直流電圧の印加は、分極反転核を中心に分極反転領域を拡大させる作用に寄与するためと考えられる。パルス印加後に５ｋＶ以上の直流電圧を印加すると、分極反転領域が広がり過ぎて、微細な反転領域を形成するのが難しくなった。

次に、実用上、電圧を印加する際の電流、電圧の最大値を制限する必要性について説明する。ＭｇＬＮ等を分極反転させる際、前述したように基板の電気抵抗が大幅に低下するため、分極反転した部分に大きな電流が流れる。通常の強誘電体では、流れる電荷量は分極反転領域の面積に規制されるわずかな量であるが、ＭｇＬＮにおいては、連続的な電流が流れるため、印加する電圧回路に特別な配慮が必要となる。すなわち、電界を印加する回路に流れる最大電流を制御する機能が必要となる。ＭｇＬＮの場合、電流値を制御しないと、大電流が流れることで結晶破壊を生じる。これを防ぐには、電流の値が設定した最大値を超えないように、自動的に印加電圧を下げるように制御する機構が必要である。実際のＭｇＬＮの場合、電極の面積にも依存するが、最大の電流量としては、１０ｍＡ以下が望ましい。周期３μｍ以下の短周期構造の場合は、５ｍＡ以下に制御する必要がある。

また、連続パルスを印加する際に、それぞれのパルスの最大電流量が異なるパルス電圧を印加することは有効である。パルス電界を複数印加して分極反転を形成する際、初期は分極反転部の抵抗が高いため、少ない電流量で高電圧を印加できる。また初期に電流量を大きくすると分極反転部が不均一になるため、分極反転が形成される初期には１ｍＡ以下の低電流に最大電流を設定する必要がある。ところが、分極反転領域が拡大すると共に、分極反転部の抵抗が大幅に低下するため、電流量の最大値を限定していると、分極反転に必要な電圧に達しなくなる。このため、分極反転領域の拡大とともに、印加電流の最大値を増大させることが有効である。

本実施の形態の分極反転構造の形成方法において、ＭｇＬＮの基板厚みは１ｍｍ以上のものが、好ましかった。基板厚み１ｍｍ以上の場合、分極反転構造の均一性、および分極反転領域の電極下の長さＬｒについて、良好な結果が得られた。この理由は、厚い基板を用いることで、分極反転領域が基板を貫通するのを防止できるからである。後述するように、分極反転領域が基板を貫通すると、分極反転領域の不均一性が増大して微細な分極反転構造の形成が難しくなる。基板の厚みを厚くすることで、分極反転領域の貫通を抑制して、均一な分極反転構造の形成が可能になった。従来は、基板厚みを０．５ｍｍ以下に薄くすることで分極反転領域の形成を容易にし、さらに微細な反転構造の形成を可能にしてきた。基板を厚くすることで反転領域の均一化および微細化が可能になる現象は、ＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）基板において特に顕著である。またＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）基板は反転電圧が、通常のＬＮの１／４以下である。通常のＬＮ等では基板を厚くした場合に反転電圧による絶縁破壊が生じるが、反転電圧が低い分絶縁破壊を起こすことなく分極反転電圧の印加が可能となる。

以上の本実施の形態の説明は、Ｚ板のＭｇＬＮを用いた場合における分極反転構造の形成方法を例とした。Ｚ板基板は結晶のＣ軸が基板に垂直な方向にあるため、電気光学効果を利用する電界印加を効率良く行える。また分極反転領域の深さが深くなる等の有利な点を持っているため、バルク型の光学素子としては理想的な基板である。しかしながら、同様な効果は、Ｚ板に近いオフカット基板でも観測された。オフカット角として、基板平面の垂線と結晶のＣ軸のなす角度が０°以上の場合について検討したところ、オフカット角度が±１０°以下の場合、Ｚ板と同様に均一な分極反転構造が形成できることを確認できた。オフカット角度が±１０°を超えると、同様の方法では均一で微細な分極反転構造の形成は困難であった。

なお、本実施の形態の分極反転構造の形成方法は、コングルエント組成のＭｇＬＮ以外、ＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）基板、ストイキオ組成のＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）基板に対しても適用可能である。

コングルエント組成のＭｇＬＮについて、Ｍｇのドープ量と分極反転特性を評価した。基板の厚みは１ｍｍとした。Ｍｇのドープ量は分極反転特性に大きく影響した。分極反転に伴う電気抵抗の変化は、Ｍｇのドープ量に依存して増大し、短周期の分極反転構造の形成もＭｇのドープ量に依存する。周期３μｍ以下の短周期構造は、Ｍｇのドープ量が４〜５．５μｍの範囲でしか形成されなかった。周期１０μｍ以上の大きな周期構造は、Ｍｇのドープ量２〜７ｍｏｌ％の材料でも形成可能であった。またドープ量が７ｍｏｌ％を越えると結晶性が悪くなるため分極反転は形成され難くなる。また２ｍｏｌ％未満では、分極反転の横方向の拡大が大きくなり、周期構造を形成し難くなる。従って、周期構造を形成するにはｍｏｌ濃度２〜７ｍｏｌ％が好ましい。短周期構造を実現するには４〜５．５ｍｏｌ％がより好ましい。

なお、基板の組成に関しては、コングルエント組成とストイキオメトリック組成を比較したが、Ｍｇのドープ量と分極反転特性の関係には大きな差はなかった。ストイキオメトリック組成のＭｇＬＮ、ＭｇＬＴおよびその混合物であるＭｇドープのＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）においても、Ｍｇのドープ量と分極反転特性の関係は同様であった。

また、形成される分極反転領域の深さは、分極反転領域の均一性に大きく影響を与えることが判明した。従来のＺ板のＭｇＬＮ基板における分極反転構造の形成方法の場合、分極反転領域は表面から裏面にかけて貫通して形成される。しかしながら、同様の構成で分極反転領域を形成すると、短周期、特に４μｍ以下の周期構造をもつ分極反転構造を形成する場合に、不均一性が大幅に増大する。ＭｇＬＮにおいて、形成された分極領域は整流特性を持ち、分極反転が発生する電圧以下の印加電圧で電流が流れる。このため、電極間に電圧を印加して分極反転を形成する場合、一部の分極が反転して基板間を貫通すると、分極反転領域を通して電流が電極間に流れてしまう。この結果、この部分の分極は大きく成長するのに対して、他の部分は先行して分極反転が貫通した部分に電流を食われて、分極反転の成長が止まってしまう。この結果、分極反転領域は非常に不均一に形成される。

直流印加による分極反転の場合に微細な分極反転領域の形成が難しいのも、同様の理由による。本実施の形態の分極反転構造の形成方法では、パルス印加によって分極反転を起こさせるため、分極反転深さＤを、基板厚みＴに達しないように制御することが可能である。すなわち、パルス印加回数を制御して、分極反転深さＤが基板厚みＴに達しないように制御することができ、それにより分極反転領域が裏面まで貫通する割合を制限して、分極反転の均一性を向上できる。実験では、形成された分極反転領域全体の面積のうち、裏面まで貫通している分極反転領域の面積の割合を１％以上５０％以下に抑えることで、均一な分極反転構造の形成が可能であった。同割合を２０％以下に抑えると、４μｍ以下の微細な構造の形成も容易となる。パルス印加後に印加する直流電圧は、非常に低電圧とすることにより、パルス印加で形成された分極反転核を中心に電極に沿って拡大するため、分極反転深さは増大せず、最終的に分極反転深さＤを基板厚みＴより小さく維持できる。以上のとおり、Ｔ＞Ｄの関係を保って分極反転領域を形成することで、均一で微細な分極反転構造の形成が可能である。

貫通する分極反転領域の成長を抑制することで、微細な分極反転領域を均一に形成するための方法としては、分極反転深さＤの平均値が、基板厚みＴの４０〜９５％になるように制御することが効果的である。分極反転深さＤの平均値が９５％を越えると、分極反転領域の貫通する割合が５０％を越え、反転の不均一性が大幅に増加した。一方４０％を下回ると、分極反転領域が形成されない部分が多くなり、結果的に不均一な分極反転構造となる。分極反転深さＤの平均値を基板厚みＴの５０〜８０％に抑えると、より均一性が向上する。

また、ＭｇＬＮ基板の表面にイオン交換を施し、結晶性を変化させることが、分極反転を微細に制御するために有効である。ＭｇＬＮにパターン電極により電界を印加する際に、基板の表面状態は反転特性に大きく影響を与える。電極により電圧を印加する場合、電極直下に分極反転領域を成長させるが、同時に横方向にも拡大する。横方向の分極反転領域の拡大は、分極反転領域を微細に形成するのを難しくする。例えば、周期的な分極反転構造を形成する場合、分極反転領域の横方向拡大は、短周期の反転構造の形成を難しくする。これを防止するには、分極反転核の発生を抑圧するのが有効である。分極反転核は結晶表面の電極直下およびその周辺に形成され、反転核を中心に分極反転部は成長する。この反転核の発生は、結晶表面のイオン交換を行い結晶の強誘電性を劣化させることにより、低減可能である。例えば、イオン交換の一種であるプロトン交換を施すことで、分極反転領域の横方向拡大が抑制され、短周期の分極反転構造の形成が可能となる。しかしながら、イオン交換深さが深くなり過ぎると分極反転領域の形成が困難になるため、イオン交換深さは０．５μｍ以下が望ましい。

さらに、図８Ａ、８Ｂに示すように、第二電極４に櫛形の電極指１５を形成すると、分極反転領域形成の歩留まりが向上した。第一電極３と対向電極６間に電圧を印加したとき、第一電極３と第二電極４間で放電が発生し、分極反転が起こらない場合が生じ、これが、分極反転領域形成の歩留まりを低下させる原因であった。一方、第二電極４に第一電極３と同様の櫛形電極を形成することで、電極間の放電を防止でき、歩留まりが向上した。

また、第二電極４と対向電極６間に電圧を印加することで、第一電極３下部に分極反転が起こることが分かった。第二電極４と第一電極３の間隔を小さくし、第二電極４にパルス電圧を印加することで、第一電極３の下部に分極反転領域が形成される。このようにして形成された分極反転領域は均一であり、分極反転領域が基板を貫通して不均一になることがないので、微細な分極反転構造が均一に形成された。また第一電極３と第二電極４にそれぞれ電圧を印加を繰り返すことで、より均一で長い分極反転構造の形成が可能になった。

さらに図９Ａ、９Ｂに示すように、第一電極３および第二電極４の少なくとも一方を、金属１６と誘電体１７の多層構造にすることで、分極反転の均一性の増大、および電極下に形成される分極反転領域の拡大が可能となる。これは、電極間にパルス電圧を印加する際に、電極の容量の増大によりパルス波形の過渡特性が変化することに起因する。容量増大の方法として、電極を金属と誘電体の多層膜にすることが有効である。誘電体としては、誘電率の大きなＳｉＯ₂、Ｔａ₂Ｏ₅、Ｎｂ₂Ｏ₅、その他の高誘電率の材料が好ましい。

（実施の形態２）
実施の形態２における分極反転構造の形成方法は、分極反転を安定化させるための改善に関する。まず、ＭｇＬＮの分極反転の不安定性を確認した実験結果について説明する。

実験は、Ｍｇ５ｍｏｌドープのＺ板ＬｉＮｂＯ₃基板を用いた。１ｍｍ厚の基板の±Ｚ面に電極を形成し、１０ｋＶ程度のパルス電圧を印加して、電極下に分極反転領域を形成した。ＨＦ溶液で基板エッチングすることにより、±Ｚ面のエッチングレートの違いにより、分極反転領域を観測できる状態にした。

次に、分極反転領域が形成された基板を１００℃程度で３０分間熱処理した後、再度ＨＦエッチング処理して分極反転部分を観測すると、先に形成された分極反転領域の面積が半分近くに減少しているのが観測された。その他、観察された現象は、以下のとおりである。
（１）８０℃程度の低温の熱処理によっても反転領域は減少する。
（２）熱処理の温度、時間に依存して反転領域は減少する。
（３）低電圧の電界印加によっても反転領域は減少する。
（４）反転領域の減少は不均一に発生する。
（５）基板表面の法線に対し、結晶のＣ軸がわずかに傾いたオフカット基板においても、同様の現象が観測される。

以上のように、ＭｇＬＮのＺ板においては、電界印加により形成された分極反転構造が非常に不安定であることが判る。このことは以下のような問題を生じる。

まず、非常に低温でも分極反転領域の減少が発生するため、分極反転を形成した基板に、加熱を伴うプロセスによる加工ができない。また、分極反転が経時変化で変化するため、素子特性が時間と共に変化する。

本実施の形態における分極反転構造の形成方法は、上記問題を解決するものである。この方法の特徴は、基板および電極の構造として例えば実施の形態１と同様のものを用い、電圧印加により分極反転領域を形成した後、アニール処理を施すことである。分極反転領域形成後のアニール処理の条件を適切に設定することにより、分極反転領域の減少を抑制することができる。

適切なアニール条件について検討を行った結果、分極反転領域の減少が、アニール処理の昇温速度に大きく依存することが判った。図１０Ａは、アニール処理の温度プロファイルを示す。昇温速度一定でアニール温度に達した後、アニールを１００℃１時間行い、さらに降温速度一定で室温まで冷却する。図１０Ｂは、アニール処理の昇温速度と反転領域の減少率の関係について測定した結果を示す。図１０Ｂから分かるように、昇温速度が速くなる程、反転領域の減少が大きくなり、昇温速度が２０℃／分を超えると、反転領域は５０％以上減衰する。これに対して、昇温速度が１０℃／分以下になると減衰率は１０％以下になり、昇温速度が５℃／分以下になれば数％に低減する。従って、反転領域の減衰を抑制するためには、昇温速度を１０℃／分以下に設定することが望ましい。さらに望ましくは５℃／分以下とする。降温速度に関しても同様の実験を行ったが、降温速度の影響は、あまりないことが判明した。これは、昇温時に発生する焦電電荷による電界が、分極反転の安定性に影響を与えているためと考えられる。

分極反転領域の不安定性の原因が焦電電荷による分極反転の再反転現象であることが判明したので、これを防止する他の方法について検討した。Ｚ板基板の場合、焦電電荷は基板の表裏面に現れ、Ｚ軸方向の電界を形成する。これを防止するには、基板の表裏面を電気的に短絡すればよい。そこで、分極反転領域を形成した基板の表面と裏面に金属ペーストを塗布し、さらに表面と裏面を電気的に短絡した。この状態でアニール処理を行った。アニール温度は、４００、６００、８００℃であった。ＭｇＬＮの場合は、８００℃では分極反転領域の減少が発生したが、６００℃以下では、いかなる高速熱処理に対しても分極反転の安定性が確認された。このように、基板の表面と裏面を短絡して焦電電荷による電界を解消することで、高速のアニール処理が可能となる。

また、２００℃以上でアニール処理を行うことにより、分極反転構造の安定性が大幅に改善されることが判った。２００℃以上でアニール処理を行った後は、１００℃以上の高速な昇温、降温実験を繰り返しても、反転形状は全く変化しなかった。

また４００℃以上で熱処理することで、基板内に存在した散乱損失が大幅に低下して、透明度の高い分極反転構造の形成が可能となった。このため、例えば、非線形光学効果を利用した光波長変換素子に適用した場合、変換効率が大幅に増大した。また偏光素子に適用した場合も結晶内の伝搬損失が１／２以下に低下するため、ロスの少ない偏光器を実現できた。

分極反転構造の不安定性の原因は、ＭｇＬＮの分極反転電界が５ｋＶ／ｍｍ以下であり、通常のＬｉＮｂＯ₃、ＬｉＴａＯ₃等の１／４以下と非常に小さいことである。分極反転電圧が低いため、分極反転後の反転部分が不安定であり、わずかな焦電効果により再反転を起こす。ストイキオメトリック結晶の場合も反転電圧が低いため、同様の熱処理が必要となる。また、熱処理温度の上限は、基板のキュリー温度に左右される。ＭｇＬＮの場合キュリー温度が１２００℃程度であるため、熱処理温度は８００℃以下に制限する必要がある。８００℃を越えると、分極反転領域は小さくなった。また、ＬｉＴａＯ₃の場合はキュリー温度が６００℃程度であるため、熱処理の上限は５００℃以下である。

本実施の形態の熱処理は、実施の形態１における方法により形成された分極反転構造に対して特に効果的であるが、他の方法により形成された分極反転構造を安定化させるために適用することも可能である。

（実施の形態３）
本実施の形態３における分極反転構造の形成方法は、図１１Ａおよび１１Ｂに示すような電極構造を用いた場合の電圧印加の方法に特徴を有する。本実施の形態では、Ｚ軸に垂直な主面２を有するＭｇＬＮ基板１の＋Ｚ面に形成された、第一電極３および第二電極４を用いて電圧を印加する。すなわち、いずれか一方の電極に電圧を印加することで、他方の電極下にも分極反転領域が形成されることを利用し、広範囲の分極反転領域を形成可能とする。以下の説明では、１ｍｍ厚のＺ板ＭｇＬＮ基板に分極反転領域を形成する場合を例として説明する。

図１１Ａおよび１１Ｂにおいて、実施の形態１と同一の要素には同一の参照番号を付して説明の繰り返しを省略する。本実施の形態においても、櫛形の第一電極３を形成する複数の電極指５は、各々の細長い形状の対称軸を、ＭｇＬＮ基板１の結晶のＹ軸方向に沿わせて、所定の周期で配置され、したがって、先端５ａが、電極指５の基部からＹ軸方向に向かって延びている。第二電極４も櫛形の電極指１５を有し、その先端１５ａは、基部からＹ軸方向に向かって延びている。

第一電極３と他の面に形成された対向電極６の間に、パルスジェネレータ７で制御した電圧を印加することで、電極間に分極反転領域が形成される。所定の電圧レベルを有し、必要に応じてパルス電圧または直流電圧を、ＭｇＬＮ基板１に印加することができる。電圧印加時の放電発生を避けるために、ＭｇＬＮ基板１を絶縁液または真空中（１０^-6Ｔｏｒｒ以下）に配置して電圧を印加する。

本実施の形態に特有の電圧の印加方法について説明する。まず、第二電極４と対向電極６の間にパルス電圧を印加したあと、直流電圧を印加する。次に、第一電極３と対向電極６の間に同様に、パルス電圧を印加したあと、直流電圧を印加する。これにより、第一電極３、および第二電極４の先端５ａ、１５ａの下に分極反転核が生じ、分極反転が形成される。

ここで、第一電極３、または第二電極４の一方に電圧を印加することにより、他方の第二電極４、または第一電極３の電極下にも分極反転が形成されることについて説明する。

第二電極４に電圧を印加したときの第一電極３の下における影響を調べるために、第一電極３には電圧を印加せず、第二電極４と対向電極６の間にパルス電圧を印加した後の、強誘電体基板における分極反転の状況を調べた。第一電極３の先端５ａと、第二電極４の先端１５ａの間隔は、４００μｍとした。電圧印加後、熱フッ硝酸溶液のエッチングを行い、第一電極３の下の分極反転の観測をおこなった。その結果、電圧を印加していない第一電極３の電極下に、分極反転領域が形成されていることを確認した。同様に、第一電極３に電圧を印加し、第二電極４に電圧を印加しない場合には、第二電極４の電極下にも分極反転領域が形成されることを確認した。

図１２を参照して、さらに詳しく説明する。図１２は分極反転領域形成の様子を示す断面図である。まず、第二電極４に電圧を印加した場合、第二電極４の電極下、および第一電極３の電極下に分極反転領域Ｒ２が形成される。次に、第一電極３に電圧を印加すると、両電極下に形成された分極反転領域がさらに成長し、分極反転領域Ｒ１が形成される。これにより、分極反転領域を拡大するには、同一平面上に形成された他方の電極により電圧を印加することが有効であることが判る。

次に、第一電極３の下に形成された分極反転領域を拡大することを目的として、以下の条件を変えて検討を行った結果について説明する。

（ａ）電圧印加方法
（ｂ）電極間隔
（ｃ）電極方向と結晶軸
（ｄ）電圧波形、および電荷量
（ｅ）第二電極４の形状
（ｆ）絶縁溶液の温度
最初に、（ａ）電圧印加方法について説明する。電圧の印加方法として、第一電極３および第二電極４への同時印加と、それぞれの電極に別々に印加する個別印加について検討した。同時印加では、＋Ｚ面付近を流れる電流が多くなり、第一電極３および第二電極４の同一平面内に大きな電流が流れやすくなるため、放電の発生する率が非常に高くなった。したがって、電圧の印加方法としては個別印加の方が好ましい。これについて、以下に詳細に説明する。

第一、および第二電極３、４に同時に電界を印加すると、それぞれの電極先端に集中する電界が減少するため、分極反転領域の成長が阻害される。このため初期の電界印加においては、電界を別々に印加する方が効果的である。さらに、隣接する電極により印加される電界により、電圧が印加されていない電極下にも分極反転が生じる作用により、隣接する電極を交互に用いて電界を印加することで、互いの電極下に形成される分極反転領域がより大きく拡大する効果が得られる。また、交互に電界を印加することで、単一電極で電界を印加する場合よりも、反転領域を長くする効果が得られる。実験では、例えば電極間隔が２００μｍの場合、第一および第二電極３、４に同時に電圧を印加した場合に比べて、一方の電極だけに電界を印加した場合は、約２倍に反転領域の長さが成長し、さらに交互に電界を印加することで約１．５倍、同時印加の３倍の反転領域の長さＬｒが得られた。

この様に第一および第二電極に交互に電界を印加するのは、パルス電界を印加する場合により有効であった。また、最初に電界を印加した電極に対し、後で電界を印加した電極に形成される分極反転領域の長さＬｒが増大する傾向にある。従って、主たる電極には後で電界を印加することが効果的である。

一方、パルス電界を印加後、直流電界を印加する場合は、交互に電界を印加する効果は見られなかった。隣接する電極に同時に電界を印加することで、プロセスの短縮化が可能になる。また全体的に形成される分極反転構造が均一になるという効果もある。パルス電界印加後の直流電界印加においては、複数の電極に同時に印加する方法が効果的である。

したがって、好ましい一例としては、第一電極３と対向電極６の間に電圧を印加する第一の電界印加工程と、第二電極４と対向電極６の間に電圧を印加する第二の電界印加工程とにより電界を印加する。そして、第一の電界印加工程では、電界強度Ｅ１、パルス幅τ≦１０ｍｓｅｃのパルス電圧を印加し、第二の電界印加工程では、電界強度Ｅ２、パルス幅τ≧１ｓｅｃの直流電圧を印加し、Ｅ１＞Ｅ２に設定する。

次に、（ｂ）電極間隔について説明する。図１３は、同一印加条件下における、第一電極３の先端５ａと第二電極４の先端１５ａの間隔Ｌと、第一電極３の下に形成される分極反転領域の長さＬｒの関係を示した図である。同図から判るように、電極間隔Ｌが小さくなるに伴い長さＬｒは増大する。また、電極間隔Ｌが２００μｍ付近から長さＬｒは飽和し始めるため、２００μｍ以下が望ましい。一方、電極間隔Ｌが近づきすぎる（Ｌ≦５０μｍ）と、放電の発生する率が高くなった。本実施の形態では、第一電極３と第二電極４の電極間隔Ｌを、Ｌ＝２００μｍに設定して、良好な結果を得ることができた。

（ｃ）電極方向と結晶軸については、実施の形態１において説明したとおりである。

次に、（ｄ）電圧波形、および電荷量について説明する。電圧波形については、実施の形態１において説明した内容と同様である。電極に印加する電荷量についての検討結果は以下のとおりである。第一電極３下における分極反転領域を拡大するためには、第二電極４に過剰な電荷量を与えることが有効である。第二電極４において、自発分極をＰｓ、分極反転面積をＡとすると、適正電荷量Ｃは、Ｃ＝２Ｐｓ×Ａである。適正電荷量Ｃの１００倍以上の電荷量を印加することで、第一電極３下の分極反転領域は拡大し、長さＬｒが大きく増大した。この時、第二電極４には過剰な電荷量が印加されているため、第二電極４の下では全面に渡り分極反転が形成されており、櫛形形状による周期的な分極反転は失われていた。

次に、（ｅ）第二電極４の形状について説明する。第二電極４の形状としては、電極指１５の基部から先端１５ａがＹ軸方向に延びる形状が有効である。但し、第二電極４は第一電極下の分極反転領域拡大のためのダミー電極として使用されるため、電界印加により第一電極３下の分極反転領域が拡大するものであれば、他の電極形状であってもよい。実際、第二電極４として、長方形の電極を使用した場合でも、第二電極４への電界印加により、第一電極３の反転領域は拡大した。

次に、（ｆ）絶縁溶液の温度について説明する。電界印加時の絶縁破壊防止のため、絶縁溶液中での電界印加を行うことが望ましい。図１４は、絶縁溶液の温度と分極反転領域の長さＬｒの関係を示した図である。８０℃付近から分極反転領域の増大が確認され、１００℃以上の温度で反転領域の長さＬｒが飽和していることがわかる。ＭｇＬＮ基板の温度が上昇することで、反転電界が減少し、分極反転が成長し易くなるためと考えられる。また、１５０℃以上では周期方向の分極反転成長が著しくなり、短周期（５μｍ以下）の均一な分極反転構造形成が困難となった。したがって、短周期分極反転の形成には、絶縁溶液の温度を１５０℃以下とすることが好ましい。この条件は、実施の形態１における方法についても同様に適用される。

以上に説明した条件を考慮した分極反転構造の形成方法により、１ｍｍ厚のＺ板ＭｇＬＮ基板において、周期１０μｍ以下の短周期分極反転構造が均一かつ、広い反転面積で得られた。本実施の形態の分極反転構造の形成方法においては、ＭｇＬＮの基板厚みは１ｍｍ以上のものの場合に良好な結果が得られた。すなわち、分極反転領域の均一性、分極反転部の電極下の広がりＬｒが、基板厚み１ｍｍ以上の場合に良好であった。この理由は、厚い基板を用いることで、分極反転領域が基板を貫通することを防止できるからである。

図１５は、基板厚みＴと分極反転形成が可能となる分極反転周期Λの関係を示したものである。０．５ｍｍ厚基板では、７μｍ以下の周期状の分極反転は非常に困難である。厚板化することで、微細な分極反転形成が可能となる。これは後述するように、分極反転領域が基板を貫通すると、分極反転領域の不均一性が増大して、微細な分極反転構造の形成が難しくなることに起因する。基板の厚みを厚くすることで、分極反転領域の貫通を抑圧して、均一な分極反転領域の形成が可能になる。従来は、基板厚みを０．５ｍｍ以下に薄くすることで分極反転領域の形成を可能とし、さらに微細な反転構造の形成を可能にしてきた。基板を厚くすることで反転領域の均一化微細化を容易にするのは、ＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）基板の場合に特に効果的である。

（実施の形態４）
実施の形態４における分極反転構造の形成方法について、図１６Ａおよび１６Ｂを参照して説明する。本実施の形態における電極構造は、大略、実施の形態３の場合と同様である。相違点は、ＭｇＬＮ基板１の−Ｚ面と対向電極６の間に絶縁膜１８としてＳｉＯ₂膜を挟むことである。また、電極間に低周波のパルス電圧を印加することで、＋Ｚ面に形成した電極下に広範囲の分極反転領域を形成する。

実施の形態３でも述べたように、ＭｇＬＮは特有の整流特性を持っており、一部の分極が反転してＭｇＬＮ基板１間を貫通すると、その部分に電流が流れ、この部分の分極は他の部分に比べて大きく成長する。その結果、ＭｇＬＮ基板１全体に所望の電圧が印加されずに反転領域の伸びが止まったり、反転が不均一になったりする。特に４μｍ以下の周期構造をもつ分極反転構造を形成する場合に不均一性が大幅に増大する。

ＭｇＬＮ基板１の上下面間の分極の貫通を防ぎ、短周期の分極反転領域の均一化、あるいは分極反転領域の拡大を得るために、本実施の形態では、−Ｚ面と対向電極６の間に絶縁膜１８としてＳｉＯ₂膜を挟む。絶縁体を電極で挟み込む構造にすることで、電極の容量を増大させ、分極反転の均一性の増大および電極下に形成される分極反転領域の拡大が可能となる。絶縁体を電極で挟み込む構造については、特許文献５に記載されている。同文献には、厚さ０．３ｍｍの基板に、周期５μｍの分極反転領域を基板の表裏面において貫通させるために、印加時間を３秒と設定することが記載されている。

一方、１ｍｍ以上の厚さの基板に短周期の分極反転構造を形成するためには、基板間の分極の貫通を防ぐことが非常に重要になる。分極の貫通は、印加するパルス電圧のパルス幅依存性が大きい。したがって、印加するパルス波形について検討した。まず、パルス幅τが１０〜１００ｓｅｃのパルス波形を印加したが、電流値を低く設定しても周期状の分極反転は得られず、放電するか、あるいは全面で分極反転を生じる現象が見られた。これは、印加パルス幅が長いことによる影響であると考えられる。一方、従来と同様の１ｍｓｅｃのパルス幅を持つパルス波形を印加したが、パルス回数、および電流を増大させても反転領域は拡大しなかった。

そこでパルス幅の最適化を行ったところ、図１７に示すように、パルス幅τが１ｍｓｅｃ〜５０ｍｓｅｃの範囲で反転領域が拡大することがわかった。特に、１０ｍｓｅｃ〜５０ｍｓｅｃでは反転領域の拡大が顕著に現れた。さらに分極反転幅Ｗがおよそ０．５Λ（Λは分極反転周期）でデューティ比が５０％近くとなり、効率が最も高くなる。パルス幅が１ｓｅｃ以上では、分極反転が幅方向に過剰に成長し、Ｗ＝Λとなって、分極反転領域の幅が周期より大きくなってしまい、周期構造が得られない。

また、２ｍｍ厚のＭｇＬＮ基板を用いた場合の反転領域の拡大検討を行ったところ、同様にパルス幅による反転特性依存性を確認できた。すなわち、パルス幅が１０ｍｓｅｃ〜２ｓｅｃの領域において、周期４μｍの反転領域の拡大が確認された。

なお、本実施の形態では、絶縁膜として、ＳｉＯ₂膜以外にも、ＴｉＯ₂膜、Ｔａ₂Ｏ₅膜、Ｎｂ₂Ｏ₅膜等を用いることができる。

（実施の形態５）
実施の形態５における分極反転構造の形成方法は、実施の形態４の電極構造において絶縁膜１８として用いたＳｉＯ₂膜に代えて、半導体膜としてＳｉ膜を用いる。−Ｚ面と対向電極６の間に半導体膜であるＳｉ膜を挟み込んだ構造にすることで、電極の容量を増大させて、基板間の分極の貫通を防ぎ、分極反転の均一性の改善および電極下に形成される分極反転領域の拡大が可能となる。

本実施の形態に基づき半導体膜を用いた場合における、印加するパルス波形の検討を行った。まず、パルス幅τが１０〜１００ｓｅｃのパルス波形を印加したが、電流値を低く設定しても周期状の分極反転は得られず、放電するか、あるいは全面で分極反転する現象が見られた。これは、印加パルス幅が長いことによる影響である。一方、従来と同様の１ｍｓｅｃのパルス幅を持つパルス波形を印加したが、パルス回数、および電流を増大させても反転領域は拡大しなかった。そこで、パルス幅の最適化を行ったところ、パルス幅が１０ｍｓｅｃ〜１ｓｅｃの範囲で反転領域が拡大することがわかった。特に、２０ｍｓｅｃ〜５０ｍｓｅｃでは反転領域の拡大が顕著に現れた。

また、２ｍｍ厚のＭｇＬＮ基板を用いた場合の反転領域の拡大検討を行ったところ、同様にパルス幅による反転特性依存性が確認できた。すなわち、パルス幅が１０ｍｓｅｃ〜２ｓｅｃの領域において、周期４μｍの反転領域の拡大を確認した。

本実施の形態では、半導体膜として、Ｓｉ膜以外に、ＺｎＳｅ膜、ＧａＰ膜などを用いることができる。

（実施の形態６）
実施の形態６における光学素子は、上述の実施の形態における分極反転構造の形成方法を利用して作製することができる。本実施の形態の光学素子の一例である波長変換素子について、図１８を参照して説明する。図１８は、波長変換素子の斜視図である。Ｚ板のＭｇＬＮ基板２０に、周期的な分極反転領域２１が形成されている。波長λの基本波を、周期的な分極反転構造により波長変換して、波長λ／２の高調波に変換することができる。分極反転周期は、例えば４μｍとすることができ、波長９００ｎｍの光を波長４５０ｎｍの光に波長変換できる。基板２０の厚みは例えば１ｍｍ、分極反転領域２１の深さは０．８ｍｍ程度である。分極反転領域２１は、基板結晶のＹ軸に沿って延びている。分極反転領域２１はまた、基板２０の＋Ｚ面から−Ｚ面側に向かって形成されている。分極反転領域２１の深さは、複数の分極反転領域２１の大部分が基板２０の厚みより浅くなるように形成されている。一部の分極反転領域２１は、基板２０を貫通して形成されているが、貫通している分極反転領域２１の面積は、全体の分極反転領域面積の５０％以下となっている。

分極反転領域２１をＸ軸方向に１０ｍｍの長さに渡って形成し、レンズで９００ｎｍの光を入射したところ、変換効率５％／Ｗで波長変換され、４５０ｎｍの高調波が得られた。均一な分極反転領域が形成され、高効率の波長変換が行われていることが判る。また、基板２０厚みを１ｍｍ以上とすることで、基本波、高調波のビームウエストを大きくとれる。それにより、光のパワー密度を低減でき、高出力が得られる。０．５ｍｍ厚さの基板に分極反転領域を形成した場合に比べ、１ｍｍ厚の基板を利用した場合には出力を４倍に高めることが可能である。

また、分極反転領域２１をＹ軸方向に形成することにより、均一で短周期の分極反転構造を形成することが可能である。周期２μｍ以下の分極反転構造の形成が可能であり、それにより波長４００ｎｍ以下の紫外光発生が可能である。分極反転領域２１をＹ軸方向に形成することで、短波長光の発生が可能となる。これに対して、分極反転領域２１をＸ軸方向に形成した場合、短周期の分極反転構造の形成が困難であり、波長５００ｎｍ以上の光しか得られなかった。

また、分極反転領域の深さを基板の厚みより浅く形成し、貫通する分極反転領域の面積を５０％以下に抑えることで、均一な分極反転構造の形成が可能である。貫通した分極反転領域の割合が１％〜５０％の範囲の場合に、均一な分極反転領域が得られた。分極反転領域が１％未満であると、分極反転構造の不安定性が増して、作製した反転領域が経時変化を起こす現象が観測された。分極反転領域が５０％以上になると、短周期の分極反転構造の形成が困難になる。そのため、作製された波長変換素子により波長５００ｎｍ以下の第二高調波を発生することが困難であった。以上のように貫通する分極反転領域の割合を制限することにより、分極反転周期３μｍ以下で均一な分極反転領域が得られ、波長４００ｎｍ以下の紫外光発生が可能となる。

分極反転構造を利用した光学素子としては、上述の光波長変換素子以外に、例えば分極反転構造をプリズム形状やグレーティング形状に形成することで、偏光器を構成できる。その他、位相シフタ、光変調器、レンズ等に応用できる。また分極反転領域に電圧を印加することで、電気光学効果による屈折率変化を制御できるため、これを利用した光学素子として、スイッチ、偏光器、変調器、位相シフタ、ビーム整形等を構成できる。本実施の形態の方法は、微細な分極反転構造の形成を可能とするため、これらの光学素子の高性能化を可能にする。

図１９Ａ、１９Ｂに、プリズム形状の分極反転を利用した光偏向器を示す。強誘電体基板２２に、周期的なプリズム形状の分極反転領域２３が形成されている。分極反転領域２３の上下に電極２４、２５が形成されている。電極２４、２５に電界を印加することで、屈折率変化を生じさせ、ビーム２６の方向を制御（例えば角度θ）する事が可能である。電界印加により屈折率が変化する電気光学効果は分極方向に依存するため、図のように電界を印加すると、分極反転領域２３と非反転領域で屈折率変化の符号が逆転し、プリズム部での光の屈折方向を制御することが可能である。

なお、以上の実施の形態の説明では、強誘電体基板としてＭｇＯドープＬｉＮｂＯ₃基板を用いた場合を例としたが、その他に、ＭｇＯドープＬｉＴａＯ₃基板、ＮｄドープＬｉＮｂＯ₃基板、ＫＴＰ基板、ＫＮｂＯ₃基板、ＮｄとＭｇＯとをドープしたＬｉＮｂＯ₃基板、あるいはＮｄとＭｇＯとをドープしたＬｉＴａＯ₃基板、ストイキオ組成の同様の基板などの場合であっても同様に、本実施の形態を適用できる。このうち、Ｎｄをドープした結晶からなる基板はレーザ発振が可能であるので、レーザ発振による基本波の発生とその波長変換による第２高調波の発生とを同時に行うことができる。そのため、高効率で安定した動作特性を有する短波長光源を構成できる。

本発明によれば、強誘電体基板に、短周期で幅の広い分極反転構造を深く均一に形成することが可能となり、優れた特性を有する光波長変換素子等の光学素子の製造が可能となる。

本発明の実施の形態１における分極反転構造の形成方法に用いる電極構造を示す平面図 同電極構造を示す断面図 同分極反転構造の形成方法により形成される分極反転領域の様子を示す平面図 同分極反転領域の様子を示す側面図 微細な先端を有する電極の優位性について説明するための斜視図 同断面図 分極反転領域の拡大に伴い強誘電体基板の特性が変化する様子を示すグラフ 分極反転領域を拡大するための方法を示す平面図 同断面図 分極反転領域を拡大するための方法を示す平面図 同断面図 同分極反転構造の形成方法により製造された分極反転領域の長さＬｒと基板結晶方位の関係を表す特性要因図 他の電極構造を示す平面図 同断面図 本発明の分極反転構造の形成方法を示す平面図 同断面図 本発明の分極反転構造の形成方法を示す平面図 同断面図、 分極反転領域の安定性を示す特性要因を説明するためのアニール処理の温度カーブを示す図 昇温速度と分極反転領域の減衰率の関係を示す図 実施の形態３における分極反転構造の形成方法を示す平面図 同断面図、 同実施の形態における第一電極と第二電極における分極反転領域形成の状態を示す断面図 同実施の形態における第一電極と第二電極間距離Ｌと分極反転領域の長さＬｒの関係を示す図 同実施の形態における絶縁溶液の温度と分極反転領域の長さＬｒの関係を示す図 同実施の形態における基板厚みと分極反転周期の関係を示す図 実施の形態４における分極反転構造の形成方法を示す平面図 同断面図 実施の形態３、４における印加電圧のパルス幅と分極反転領域の長さＬｒの関係を示す図 実施の形態６における光学素子を示す斜視図 同光学素子の一例である光偏向器を示す平面図 同断面図

符号の説明

１ ＭｇＬＮ基板
２ 主面
３ 第一電極
４ 第二電極
５ 電極指
５ａ 先端
６ 対向電極
７ パルスジェネレータ
８ 分極反転領域
９ 分極反転領域
１０ ＭｇＬＮ基板
１１ 櫛形電極
１２ 平面電極
１３ 電界
１４ 分極反転領域
１５ 電極指
１５ａ 先端
１６ 金属
１７ 誘電体
１８ 絶縁膜
２０ ＭｇＬＮ基板
２１ 分極反転領域
２２ 強誘電体基板
２３ 分極反転領域
２４、２５ 電極
２６ ビーム
Ｄ 分極反転深さ
Ｌ 電極間距離
Ｌｒ 反転領域の長さ
Ｒ１、Ｒ２ 分極反転領域
Ｔ 基板厚み
Ｗ 幅
θ 角度

Claims (42)

1. 結晶のＺ軸にほぼ垂直な主面を有する強誘電体基板を用い、前記強誘電体基板の主面に、周期的に配列された複数の電極指が形成されたパターンを有する第一電極を設け、前記強誘電体基板の他の面に前記第一電極に対向する対向電極を設け、前記第一電極と前記対向電極を介し前記強誘電体基板に電界を印加して、前記強誘電体基板に前記第一電極のパターンに対応した分極反転領域を形成する分極反転構造の形成方法において、
   前記第一電極の電極指の基部から先端に向かう方向が前記強誘電体基板の結晶のＹ軸方向に沿うように、前記各電極指を配置することを特徴とする分極反転構造の形成方法。
2. 前記分極反転領域の全体の面積に対し、前記強誘電体基板の表面から裏面に貫通している前記分極反転領域の面積の割合が５０％以下に抑制されるように、前記強誘電体基板に電界を印加する請求項１に記載の分極反転構造の形成方法。
3. 前記強誘電体基板の厚みＴが１ｍｍ以上である請求項２に記載の分極反転構造の形成方法。
4. 前記分極反転領域の深さＤの平均値が、前記強誘電体基板の厚みの４０％〜９５％になるように前記強誘電体基板に電界を印加する請求項１に記載の分極反転構造の形成方法。
5. 前記強誘電体基板がＭｇドープのＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）である請求項１に記載の分極反転構造の形成方法。
6. 前記第一電極が櫛形電極であり、前記電極指がストライプ状である請求項１に記載の分極反転構造の形成方法。
7. 前記第一電極の電極指が三角形であり、電極指の先端が三角形の頂点により形成されている請求項１に記載の分極反転構造の形成方法。
8. 前記電極指がその基部から先端に向かう方向の軸に対して対称な形状を有し、その対称軸が前記強誘電体基板の結晶のＹ軸方向に沿うように、前記電極指を配置する請求項１に記載の分極反転構造の形成方法。
9. 前記電極指の先端の幅を、５μｍ以下とする請求項１〜８のいずれかに記載の分極反転構造の形成方法。
10. 前記強誘電体基板に電界を印加する工程は、電界強度Ｅ１のパルス電圧を印加する工程と、電界強度Ｅ２の直流電圧を印加する工程とを含み、Ｅ１＞Ｅ２を満足するように行う請求項１〜９のいずれかに記載の分極反転構造の形成方法。
11. 前記電界Ｅ１を６ｋＶ／ｍｍより大とし、前記電界Ｅ２を５ｋＶ／ｍｍより小とする請求項１０記載の分極反転構造の形成方法。
12. 前記パルス電圧が２つ以上の複数のパルス列からなる請求項１０記載の分極反転構造の形成方法。
13. 前記分極反転領域を形成した後、前記強誘電体基板を２００℃以上で熱処理を施し、前記熱処理中に、前記強誘電体基板の焦電電荷の発生を抑制する請求項１〜１２のいずれかに記載の分極反転構造の形成方法。
14. 前記熱処理中に、前記強誘電体基板の表面と裏面を電気的に短絡させる請求項１３記載の分極反転構造の形成方法。
15. 前記熱処理における昇温速度が１０℃／分以下である請求項１３記載の分極反転構造の形成方法。
16. 前記強誘電体基板の分極反転電界が５ｋＶ／ｍｍ以下である請求項１または１３に記載の分極反転構造の形成方法。
17. 前記強誘電体基板の結晶がほぼストイキオメトリック組成である請求項１に記載の分極反転構造の形成方法。
18. 前記主面に、前記第一電極の複数の電極指の先端と間隔をもって対向するように第二電極を設ける請求項１に記載の分極反転構造の形成方法。
19. 前記電極指の先端と前記第二電極間の最短距離Ｌと、前記強誘電体基板の厚みＴの関係が、Ｌ＜Ｔ／２を満足するように設定する請求項１８に記載の分極反転構造の形成方法。
20. 前記第一電極と前記対向電極の間に電圧を印加することにより、前記第一および第二電極下に分極反転領域を形成する請求項１８または１９記載の分極反転構造の形成方法。
21. 前記第一電極と前記対向電極の間に電圧を印加する第一の電界印加工程と、前記第二電極と前記対向電極の間に電圧を印加する第二の電界印加工程とを有する請求項２０に記載の分極反転構造の形成方法。
22. 前記第一の電界印加工程と前記第二の電界印加工程により、第一および第二電極下に分極反転領域を形成する請求項２１記載の分極反転構造の形成方法。
23. 前記第一の電界印加工程と、前記第二の電界印加工程を、それぞれ別々に行う請求項２２記載の分極反転構造の形成方法。
24. 前記第二電極は、先端が前記第一電極の電極指の先端と対向する複数の電極指を有し、前記第二電極の電極指は、その基部から先端に向かう方向が前記強誘電体基板の結晶のＹ軸方向に沿うように配置される請求項１８記載の分極反転構造の形成方法。
25. 前記第一電極と前記第二電極の距離Ｌが５０μｍ≦Ｌ≦２００μｍである請求項１８記載の分極反転構造の形成方法。
26. 前記強誘電体基板の自発分極をＰｓ、所望の分極反転領域面積をＡで表したとき、前記第一の電界印加工程、または第二の電界印加工程のいずれか一方により、２ＰｓＡの１００倍以上の電荷量を印加する請求項２１記載の分極反転構造の形成方法。
27. 前記第一の電界印加工程では、電界強度Ｅ１、パルス幅τ≦１０ｍｓｅｃのパルス電圧を印加し、前記第二の電界印加工程では、電界強度Ｅ２、パルス幅τ≧１ｓｅｃの直流電圧を印加し、Ｅ１＞Ｅ２である請求項２１記載の分極反転構造の形成方法。
28. 前記強誘電体基板に電界を印加する工程を、１００℃以上の絶縁溶液中で行う請求項１または１８に記載の分極反転構造の形成方法。
29. 前記主面と、前記Ｚ軸で形成される角度θは、８０°≦θ≦１００°範囲内にある請求項1記載の分極反転構造の形成方法。
30. 前記強誘電体基板の厚みＴが１ｍｍ以上であり、周期Λが２μｍ以下の分極反転領域を作製する請求項1記載の分極反転構造の形成方法。
31. 前記分極反転領域の深さＤが、基板厚みＴに対し、Ｄ＜Ｔの関係を満たすように作製することを特徴とする請求項３０記載の分極反転構造の形成方法。
32. 前記強誘電体基板の厚みＴがＴ≧１ｍｍであり、
    前記対向電極と前記強誘電体基板の間に絶縁膜を形成し、
    前記第一電極と前記対向電極の間にパルス幅が１ｍｓｅｃ〜５０ｍｓｅｃのパルス電圧を印加する請求項１記載の分極反転構造の形成方法。
33. 前記絶縁膜がＳｉＯ₂膜、ＴｉＯ₂膜、またはＴａ₂Ｏ₅膜である請求項３２記載の分極反転構造の形成方法。
34. 前記強誘電体基板の厚みＴがＴ≧１ｍｍであり、
    前記対向電極と前記強誘電体基板の間に半導体膜を形成し、
    前記第一電極と前記対向電極の間にパルス幅が１ｍｓｅｃ〜５０ｍｓｅｃのパルス電圧を印加する請求項１記載の分極反転構造の形成方法。
35. 前記半導体膜がＳｉ膜、ＺｎＳｅ膜、またはＧａＰ膜である請求項３４記載の分極反転構造の形成方法。
36. 結晶のＺ軸にほぼ垂直な平面を有する強誘電体基板と、前記強誘電体基板に周期的に形成された複数の分極反転領域とを備え、前記分極反転領域は、各々軸対称な平面形状を有し、その対称軸が互いに平行になるように配置された光学素子において、
    前記分極反転領域は、前記対称軸の方向が前記強誘電体基板の結晶のＹ軸に沿うように形成され、
    前記分極反転領域は、＋Ｚ面から−Ｚ面に向かって延びた形状を有し、前記分極反転領域の全体の面積に対する、前記強誘電体基板の表面から裏面に貫通している前記分極反転領域の面積の割合が、５０％以下であるか、または前記分極反転領域の平均深さが、前記強誘電体基板の厚みの４０〜９５％の範囲内であることを特徴とする光学素子。
37. 前記強誘電体基板がＭｇドープＬｉＴａ_(1-x)Ｎｂ_xＯ₃（０≦ｘ≦１）である請求項３６に記載の光学素子。
38. 前記分極反転領域の周期が４μｍ以下である請求項３６に記載の光学素子。
39. 前記強誘電体基板の厚みが１ｍｍ以上である請求項３６記載の光学素子。
40. 前記強誘電体基板の基板厚みＴが１ｍｍであり、前記分極反転領域の周期Λが２μｍ以下である請求項３８記載の光学素子。
41. 前記分極反転領域の深さＤが、基板厚みＴに対し、Ｄ＜Ｔの関係を満たす請求項４０記載の光学素子。
42. 前記主面と、前記Ｚ軸で形成される角度θが、８０°≦θ≦１００°の範囲内にある請求項３６記載の光学素子。

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