JP2004027184A

JP2004027184A - Embedding resin composition and board substrate using the same

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Publication number: JP2004027184A
Application number: JP2003051342A
Authority: JP
Inventors: Hirotaka Takeuchi; 竹内　裕貴; Toshifumi Kojima; 小嶋　敏文; Manabu Sato; 佐藤　学
Original assignee: NGK Spark Plug Co Ltd
Current assignee: Niterra Co Ltd
Priority date: 2002-05-10
Filing date: 2003-02-27
Publication date: 2004-01-29

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an embedding resin composition for embedding an electronic part in the inner part of a board and a wiring board obtained by embedding the electronic part with the use of the embedding resin composition which improve the reliability on the heat cycling of the embedded resin composition. <P>SOLUTION: The embedding resin composition 22 for embedding an electronic part 17 in the inner part of a wiring board 1 comprises an inorganic filler and two or more resins including one or more thermosetting resin. And, in the embedding resin composition 22, of these two or more resins, the molecular weight of the resin having a highest molecular weight is ≥2.5 times that of the resin having a lowest molecular weight. In other words, the embedding resin composition 22 uses two resins having greatly different molecular weights, and improves the flexibility by the resin having a higher molecular weight while securing the embedding properties and heat resistance by the resin having a lower molecular weight. Accordingly, the occurrence of a crack is effectively prevented even when the embedding resin composition is used in an environment to be exposed to heating cycle. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電子部品を基板内部に埋め込むための埋込樹脂組成物及びその埋込樹脂組成物を用いて電子部品が埋め込まれた配線基板に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、ビルドアップ配線基板に多数の半導体素子を搭載したマルチチップモジュール（ＭＣＭ）が検討されている。こうした配線基板に、チップコンデンサ、チップインダクタ、チップ抵抗、ＩＣ等の電子部品を実装する場合には、配線基板の表面に形成された実装用配線層上に半田を用いて表面実装するのが一般的である。
【０００３】
しかし、このように基板表面に電子部品を実装する構成では、個々の電子部品に対応する実装面積を確保する必要性から、配線基板の小型化には自ずと限界がある。しかも、表面実装する際の配線の取り回しによって、特性上好ましくない寄生インダクタンスが大きくなることから、電子機器の高周波化への対応も難しい。
【０００４】
そこで、基板内部に電子部品を収納するといった手法が提案されており、例えば、特許文献１や特許文献２に開示されている。この手法を用いれば、基板表面のみならず、基板内部にまで電子部品を実装することができるため、配線基板の小型化を好適に図ることができる。
【０００５】
【特許文献１】
特開平１１−１２６９７８号公報
【特許文献２】
特開２０００−１２４３５２号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、こうした配線基板では、基板内部に収納された電子部品と基板との隙間を、耐湿性、耐熱性、絶縁性（絶縁抵抗）等に優れた埋込樹脂組成物で埋めることが、信頼性を高める上で好ましい。
【０００７】
しかしながら、配線基板は、例えば高温〜室温というヒートサイクルに晒される場所で使用されることが多いため、埋込樹脂組成物にクラックが生じやすいという問題があった。
本発明は、こうした問題に鑑みなされたものであり、埋込樹脂組成物のヒートサイクルに対する信頼性を向上させることを目的としている。
【０００８】
【課題を解決するための手段及び発明の効果】
上記目的を達成するためになされた本発明の埋込樹脂組成物は、電子部品を配線基板内部に埋め込むためのものであり、無機フィラーと、１種類以上の熱硬化性樹脂を含む２種類以上の樹脂とを含有している。そして、本埋込樹脂組成物は、この２種類以上の樹脂のうち、分子量の最も大きい樹脂の分子量が、分子量の最も小さい樹脂の分子量の２．５倍以上であることを特徴としている。尚、ここでいう「分子量」とは、重量平均分子量のことであり、ゲル浸透クロマトグラフィーにより標準ポリスチレン換算で得られたものである。また、以下の説明における「分子量」も同様の意味で用いている。
【０００９】
つまり、本発明の埋込樹脂組成物には、樹脂成分として、分子量の大きく異なる２種類の樹脂が用いられており、埋め込み性、耐熱性及び柔軟性（可撓性）の高いものとなっている。即ち、例えば、埋込樹脂組成物の樹脂成分として、分子量の大きい樹脂のみを用いた場合には、埋込樹脂組成物の硬化物に十分な可撓性を与えることができる反面、埋込樹脂組成物の粘度が大きく上昇することによる埋め込み性の悪化や、架橋密度が小さくなることによる耐熱性の低下を招いてしまう。逆に、分子量の小さい樹脂のみを用いた場合には、埋込樹脂組成物の埋め込み性や耐熱性を向上させることができる反面、埋込樹脂組成物の硬化物の構造がリジットになり、堅く脆いものになってしまう。これに対し、本発明の埋込樹脂組成物は、分子量の小さい樹脂により埋め込み性や耐熱性を高めつつ、分子量の大きい樹脂により可撓性を確保している。
【００１０】
そして特に、本発明の埋込樹脂組成物では、分子量の最も小さい樹脂の分子量に対し、その２．５倍以上の分子量の樹脂が用いられているため、可撓性が大幅に向上したものとなり、ヒートサイクルに晒される環境下で使用されても、クラックの発生が効果的に防止される。また、本発明の埋込樹脂組成物の直上部に形成された銅メッキなどにより、配線層との密着性においても、フクレや剥がれの発生が効果的に防止される。
【００１１】
【発明の実施の形態】
前述したように、本発明の埋込樹脂組成物では、分子量の最も大きい樹脂の分子量が、分子量の最も小さい樹脂の分子量の２．５倍以上となっている。
ここで、当該埋込樹脂組成物の樹脂成分中、分子量の最も大きい樹脂の配合量が５０〜９５重量％であることが好ましい。この配合量であれば、耐熱性、埋め込み性及び可撓性をバランスよく確保することができるからである。尚、分子量の最も小さい樹脂に関しては熱硬化性樹脂を用いることがより好ましい。低分子量樹脂が熱硬化性でない場合、相互に化学結合をすることなく独立な２種の高分子網目が互いに侵入しあった構造を取りづらく、ＩＰＮ構造を取りにくいからである。
【００１２】
一方、本発明の埋込樹脂組成物には、無機フィラーが含まれている。この無機フィラーにより、埋込樹脂組成物の熱膨張係数を調整する効果が得られるだけでなく、硬化後の３次元構造の骨格や、無機フィラーが奏する骨材としての効果によって、粗化処理後の埋込樹脂組成物の形状が必要以上に崩れることが防止される。
【００１３】
そして、無機フィラーとしては、例えば、結晶性シリカ、溶融シリカ、アルミナ、窒化ケイ素、タルク等を用いることが好ましい。埋込樹脂組成物の熱膨張係数を効果的に下げることができるからである。ここで、埋込樹脂組成物の熱膨張係数は、特に限定はされないが、熱に対する信頼性を高めることができるという点で、３０ｐｐｍ／℃以下、好ましくは２０ｐｐｍ／℃以下がよい。
【００１４】
また、無機フィラーのフィラー径（粒径）は、５０μｍ以下のものが好ましい。粒径５０μｍ以下であれば、電子部品の電極間のような狭い隙間にも埋込樹脂組成物が流れ込みやすくなり、充填不良が防止されるからである。そして特に、無機フィラーの形状が略球状であれば、埋込樹脂組成物の流動性及び充填率を一層高くすることができ、シリカ系の無機フィラーは、容易に球状のものが得られるため好ましい。また、無機フィラーの充填率は３０体積％以上であることが好ましい。充填率が３０体積％未満であると、埋込樹脂組成物の熱膨張係数を低下させることが困難となるからである。
【００１５】
また更に、無機フィラーの表面は、必要に応じてカップリング剤にて表面処理するとよい。無機フィラーの樹脂成分に対する濡れ性が良好となり、埋込樹脂組成物の流動性を向上させることができるからである。ここで、カップリング剤の種類としては、例えば、シラン系、チタネート系、アルミネート系等のものを用いることができる。
【００１６】
これら埋込樹脂組成物としては、室温での形態が粉末、シート状、液状のものが考えられる。その中でもシート状又は液状のものは、治工具類が少なくて済むため好ましい。そして特に、必要な量の供給や、埋め込みを行う電子部品の温度による位置精度を考慮すると、液状のものが好ましい。
【００１７】
そして、以上述べたような埋込樹脂組成物が電子部品を埋め込むために用いられた配線基板は、基板内部に収納された電子部品と基板との隙間が確実に埋められると共に、ヒートサイクルに晒される環境下で使用されてもクラック及び埋込樹脂組成物に施されたメッキ界面のフクレや剥がれが生じにくいものとなり、高い信頼性を有する。
【００１８】
具体的には、例えば図１に示すような配線基板１として実現することができる。
即ち、図１に示す配線基板１においては、導体層３ａ，３ｂが内部に形成された厚さ０．８ｍｍ程のガラス−エポキシ樹脂複合材料製の絶縁性基板である配線基板本体５の表裏の両面（第１主面５ａ及び第２主面５ｂ）に、厚さ約２５μｍ程度の導体層７ａ，７ｂが形成されている。
【００１９】
配線基板本体５には、両主面５ａ，５ｂの一方から他方に貫通するスルーホール貫通孔９の内壁にメッキが施された直径約２５０μｍ程度のスルーホール１１が形成されている。このスルーホール１１により、第１主面５ａ上の導体層７ａと第２主面５ｂ上の導体層７ｂとは相互に接続されている。尚、スルーホール１１の内部には穴埋樹脂１３が充填されている。
【００２０】
また、配線基板本体５には電子部品を配置するための電子部品配置用貫通孔１５（縦横約１２ｍｍ×１２ｍｍ）が両主面５ａ，５ｂの一方から他方に貫通するよう形成されており、その内部には複数のコンデンサ素子１７（約３．２ｍｍ×１．６ｍｍ×０．７ｍｍ）が設けられている。コンデンサ素子１７は、ＢａＴｉＯ_３を主成分とする高誘電体セラミックからなる本体１９と、Ｐｄを主成分とする電極端子２１とから構成されている。
【００２１】
電子部品配置用貫通孔１５の内部において、コンデンサ素子１７は、硬化した本発明の埋込樹脂組成物２２により固定されている。コンデンサ素子１７は、配線基板１に設けられることとなるＩＣチップ２３にて発生されるスイッチングノイズの抑制や、またＩＣチップ２３に供給すべき動作電源電圧の安定化などを図るためのものである。
【００２２】
そして導体層７ａ，７ｂの上には、層間絶縁層２５ａ，２５ｂ（厚さ約３０μｍ程度）が積層されている。このうち、第１主面５ａ側の層間絶縁層２５ａの上には、破線で示すＩＣチップ２３と配線基板１の配線とを接続するためフリップチップパッド３１が多数形成され、各フリップチップパッド３１上には、高温はんだからなる略半球状のフリップチップバンプ３３が形成されている。
【００２３】
尚、第１主面５ａ側の層間絶縁層２５ａ上において、フリップチップパッド３１の周囲には、フリップチップバンプ３３の形成時に、フリップチップパッド３１の周囲に半田が流れ出すのを防ぐためのソルダーレジスト層３５ａ（厚さ約２０μｍ程度）が形成されている。
【００２４】
一方、第２主面５ｂ側の層間絶縁層２５ｂの上には、マザーボードなどの他の配線基板の配線と、当該配線基板１の配線と接続するためのＬＧＡパッド３７が多数形成されている。そして、第２主面５ｂ側の層間絶縁層２５ｂ上において、ＬＧＡパッド３７の周囲にもソルダーレジスト層３５ｂが形成されている。
【００２５】
尚、第１主面５ａ側において導体層７ａとフリップチップパッド３１とは、層間絶縁層２５ａに形成されたフィルドビア３９ａにより互いに接続されている。そして、第２主面５ｂ側において、導体層７ｂとＬＧＡパッド３７とは、層間絶縁層２５ｂに形成されたフィルドビア３９ｂを介して互いに接続されている。このように層間接続にフィルドビアを用いることで、コンデンサ素子の電極端子２１とフリップチップパッド３１を一直線で結ぶことができる（即ち、スタックトビアを形成できる）。そのため、ＩＣチップ２３とコンデンサ素子１７とを短い距離で結ぶことが可能となり、電気的特性の向上を図ることが可能となる。
【００２６】
そして、この配線基板１は、例えば次のように製造することができる。
即ち、まず図２（ａ）に示すように、内部に導体層３ａ，３ｂが形成された配線基板本体５にスルーホール貫通孔９を形成した後、パネルめっきを施すことによりメッキ層４０を形成し、更に、スルーホール貫通孔９の内部に穴埋樹脂１３を充填して硬化させたものを用意する。なお、穴埋樹脂１３は、配線基板本体５の両主面５ａ，５ｂ上に形成されたメッキ層４０と略同一面を形成するように研磨されている。
【００２７】
そして、図２（ｂ）に示すように、電子部品を内蔵するための電子部品配置用貫通孔１５を形成する。
続いて、図２（ｃ）に示すように、シート材４１で電子部品配置用貫通孔１５を塞いだ後、コンデンサ素子１７を、粘着剤４３を介してシート材４１に粘着するよう、電子部品配置用貫通孔１５の内部に配置する。その際、コンデンサ素子１７は、その電極端子２１の部分にてシート材４１に粘着すると共に、その本体１９とシート材４１との間には埋込樹脂組成物２２が流入可能な隙間が形成されるよう配置される。また、電極端子２１は互いに反対方向に向いている端部２１ａ，２１ｂを備えており、各端部２１ａ，２１ｂがそれぞれ第１主面５ａ側、第２主面５ｂ側に向けられる。ここでは、第１主面５ａ方向に向けられる端部を上側端部２１ａと称し、第２主面５ｂ側に向けられる端部を下側端部２１ｂと称することとする。
【００２８】
続いて、図２（ｄ）に示すように、電子部品配置用貫通孔１５の開口部のうち、シート材４１で閉塞されていない開口部（第１主面５ａ側）から、電子部品配置用貫通孔１５の内部に本発明の埋込樹脂組成物２２を注入する。そして、この埋込樹脂組成物２２から気泡を抜いた後、埋込樹脂組成物２２を硬化させる。これにより、複数のコンデンサ素子１７が電子部品配置用貫通孔１５内において固定される。
【００２９】
次に、図２（ｅ）に示すように、配線基板本体５の表裏（即ち、第１主面５ａ及び第２主面５ｂ）を反転させ、更に、図３（ａ）に示すように、シート材４１を取り除く。尚、シート材４１の剥離の後に配線基板本体５の反転を行ってもよい。
【００３０】
そして、図３（ｂ）に示すように、第２主面５ｂ側から電子部品配置用貫通孔１５内に埋込樹脂組成物２２を注入し、その埋込樹脂組成物２２からの脱泡後、埋込樹脂組成物２２を硬化させる。尚、第１主面５ａ側からの樹脂注入のみで電子部品配置用貫通孔１５が完全に樹脂で満たされる場合は、第２主面５ｂ側からの２回目の樹脂充填は省略してもよい。
【００３１】
こうして電子部品配置用貫通孔１５内に確実に埋込樹脂組成物２２を充填した後、埋込樹脂組成物２２及び配線基板本体５の各主面５ａ，５ｂを、ベルトサンダーにより研磨する。図３（ｃ）に示すように、第１主面５ａ側における埋込樹脂組成物２２の研磨によって、電極端子２１の上側端部２１ａが、第１主面５ａ側から埋込樹脂組成物２２の外部に露出される。また、第２主面５ｂ側における埋込樹脂組成物２２の研磨によって、電極端子２１の下側端部２１ｂが、第２主面５ｂ側から埋込樹脂組成物２２の外部に露出される。一方、コンデンサ素子１７の本体１９は、埋込樹脂組成物２２の中に埋没した状態となっている。
【００３２】
また、各主面５ａ，５ｂの研磨の際には、コンデンサ素子１７の周囲に形成した埋込樹脂組成物２２が平坦化されると共に、メッキ層４０と埋込樹脂組成物２２の表面との高さが揃えられる。即ち、メッキ層４０と埋込樹脂組成物２２の表面とが同一平面を形成することとなる。その結果、両主面５ａ，５ｂ上には、周知のビルドアップ法により、平坦な導体層及び層間絶縁層を形成することが可能となる。
【００３３】
こうして、各主面５ａ，５ｂを研磨した後に、各主面５ａ，５ｂ上への導体層７ａ，７ｂの形成を行う。即ち、電子部品配置用貫通孔１５内にコンデンサ素子１７を内蔵した配線基板本体５全体に、Ｃｕにて無電解メッキを施した後、更にＣｕにて電解メッキを施すことにより、パネルめっきを行う。このパネルめっきにより、上記のメッキ層４０、埋込樹脂組成物２２、電極端子２１、穴埋樹脂１３などの露出した表面などに、図３（ｄ）に示すように、メッキ層４５を積層する。
【００３４】
そして、図３（ｅ）に示すように、エッチングによって不要部分を除去することにより、導体層７ａ，７ｂを形成する。導体層７ａ，７ｂの形成後、以下のようなビルドアップ工程を行う。まず第１主面５ａ側及び第２主面５ｂ側において、埋込樹脂組成物２２、導体層７ａ，７ｂ並びに上側端部２１ａ及び下側端部２１ｂの上に、エポキシ樹脂を主成分とするフィルム化された感光性樹脂を貼付する。そして、この感光性樹脂を露光・現像することにより、上側端部２１ａ及び下側端部２１ｂを露出すべき位置にビアホールを形成し、感光性樹脂を硬化させて、層間絶縁層２５ａ，２５ｂを形成する。尚、ビアホールは、層間絶縁層２５ａ，２５ｂを感光性のない樹脂で形成した後、レーザなどを用いて穿設してもよい。
【００３５】
更に、Ｃｕにて無電解メッキ及び電解メッキを施し、層間絶縁層２５ａ、２５ｂに形成したビアホールに導電体を充填すると共に、パネルメッキを行ってメッキ層を形成する。このメッキ層の上にドライフィルムを貼り付け、露光現像してエッチングレジストを形成し、メッキ層の内の不要部分をエッチングにより除去する。これにより、導体層７ａ，７ｂからなる配線及びフリップチップパッド３１が形成される。尚、導体層の形成には、周知のサブトラクティブ法の他、フルアディティブ法やセミアディティブ法を用いてもよい。
【００３６】
その後、ソルダーレジスト層３５ａ，３５ｂを形成する。そして、ソルダーレジスト層３５ａから露出したフリップチップパッド３１の上には、Ｎｉ−Ａｕメッキ層を形成し、更にハンダペーストを塗布しリフローすることで、フリップチップバンプ３３を形成する。
【００３７】
以上のようにして、図１に示す構造の配線基板１が完成する。
尚、上記配線基板１では、電子部品としてコンデンサ素子１７を用いたが、これに限らず、チップ状の抵抗体、インダクタ、フィルタ（ＳＡＷフィルタ、ＬＣフィルタ等）、トランジスタ、メモリ、ローノイズアンプ（ＬＮＡ）、半導体素子、ＦＥＴ、アンテナスイッチモジュール、カプラ、ダイプレクサなど、各種の電子部品を内蔵させてもよい。また、これらのうちで異種の電子部品同士を同じ貫通孔内に内蔵してもよい。
［実施例］
以下、本発明者が行った実験内容及びその結果について説明する。
【００３８】
本実験では、まず表１に示す複数種類の埋込樹脂組成物（実施例１，２、比較例１〜３）を、各成分を秤量、混合し、３本ロールミルで混練することにより作製した。ここで、表１中の記載事項の詳細は以下の通りである。
■エポキシ樹脂（熱硬化性樹脂）
「セロキサイド３０００」（商品名）：ダイセル化学工業株式会社製の脂肪族環状エポキシ樹脂（分子量５６）
「セロキサイド２０２１Ａ」（商品名）：ダイセル化学工業株式会社製の脂肪族環状エポキシ樹脂（分子量８３）
「ＹＬ−９８０」（商品名）：ジャパンエポキシレジン株式会社製のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（分子量２４０）
「Ｅ−８０７」（商品名）：ジャパンエポキシレジン株式会社製のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（分子量１６３）
■硬化触媒
「サンエイドＳＩ−１００Ｌ」（商品名）：三新化学工業株式会社製の熱カチオン重合性触媒（ヘキサフルオロアンチモン酸のスルホニウム塩）
■無機フィラー
「ＴＳＳ−６」（商品名）：株式会社龍森製の溶融シリカ（シランカップリング処理済，粒度分布による最大粒子径２４μｍ）
【００３９】
【表１】

そして、本発明者は、表１に示す各埋込樹脂組成物の信頼性を評価するため、以下の要領で試験を行った。
【００４０】
この試験では、各埋込樹脂組成物についてサンプルを１０枚ずつ作製して評価を行った。
ここで、本試験用のサンプルは、以下のように作製した。
まず、厚さ０．８ｍｍのＢＴ（ビスマレイミド−トリアジン）基板をコア基板とし、このコア基板に金型を用いて略長方形状の貫通孔を設ける。そして、このコア基板の一面に透明のバックテープを貼り付けて貫通孔の一方を塞ぎ、この塞いだ面を下側にしてコア基板を載置する。
【００４１】
次に、バックテープを貼り付けた面とは反対側の面から、貫通孔により形成された収納空間内におけるバックテープの粘着面上に、チップマウンタを用いてチップコンデンサを配置する。そして、このチップコンデンサとコア基板との隙間に、ディスペンサを用いて埋込樹脂組成物を流し込み、１２０℃×１５０分＋１７０℃×３００分の条件で脱泡及び熱硬化する。こうして硬化した埋込樹脂組成物の表面を、ベルトサンダーを用いて粗研磨した後、ラップ研磨にて仕上げ研磨する。そして、炭酸ガスレーザを照射してビアホールを形成し、チップコンデンサの電極を露出させる。
【００４２】
続いて、埋込樹脂組成物の露出面を、膨潤液とＫＭｎＯ_４溶液とを用いて粗化する。そして、この粗化面をＰｄ触媒活性化した後、無電界メッキ、電解メッキの順に銅メッキを施す。
こうして作製したサンプルを、熱サイクル試験（−５５℃〜＋１２５℃）にかけ、このヒートサイクルを１０００回，２０００回，２５００回繰り返した時点で表面及び切断面を観察して、埋込樹脂組成物の有効性を評価した。具体的には、クラック及び埋込樹脂組成物に施されたメッキ界面のフクレや剥がれが無ければ合格とし、ヒートサイクルを２０００回繰り返した時点で１０枚のサンプル全てが合格である埋込樹脂組成物を良好と判断した。
【００４３】
以上説明した試験によって、表１から明らかなように、以下のような結果が得られた。
実施例１の埋込樹脂組成物は、樹脂成分中、分子量の最も大きい樹脂（ＹＬ−９８０）の分子量２４０が、分子量の最も小さい樹脂（セロキサイド３０００）の分子量５６の約４．３倍となっている。そして、この埋込樹脂組成物では、ヒートサイクルを２５００回繰り返してもクラックが発生せず、埋込樹脂組成物として極めて満足のいく特性が得られた。
【００４４】
実施例２の埋込樹脂組成物は、樹脂成分中、分子量の最も大きい樹脂（Ｅ−８０７）の分子量１６３が、分子量の最も小さい樹脂（セロキサイド３０００）の分子量５６の約２．９倍となっている。そして、この埋込樹脂組成物も、実施例１の組成物と同様に、ヒートサイクルを２５００回繰り返してもクラックが発生せず、埋込樹脂組成物として極めて満足のいく特性が得られた。
【００４５】
一方、比較例１の埋込樹脂組成物は、樹脂成分中、分子量の最も大きい樹脂（セロキサイド２０２１Ａ）の分子量８３が、分子量の最も小さい樹脂（セロキサイド３０００）の分子量５６の約１．５倍となっている。そして、この埋込樹脂組成物では、ヒートサイクルを２０００回繰り返した時点でサンプルにクラックや埋込樹脂組成物に施されたメッキ界面の剥離やフクレ等が認められ、埋込樹脂組成物として満足のいく特性が得られなかった。
【００４６】
一方また、比較例２及び比較例３の埋込樹脂組成物は、実施例２の組成物と同様に、分子量の最も大きい樹脂の分子量が、分子量の最も小さい樹脂の分子量の約２．９倍となっているが、この２種類の樹脂の配合割合が極端に偏っている。そして、これらの埋込樹脂組成物は、ヒートサイクルを２０００回繰り返してもクラックが発生せず、埋込樹脂組成物として満足のいく特性が得られた。尚、これらの埋込樹脂組成物については、ヒートサイクルを２５００回繰り返した時点で、クラックや埋込樹脂組成物に施されたメッキ界面の剥離やフクレ等が認められた。
【００４７】
以上の結果から、樹脂成分中、分子量の最も大きい樹脂の分子量が、分子量の最も小さい樹脂の分子量に対し、ある程度大きい埋込樹脂組成物は、埋込樹脂組成物として満足のいく特性が得られることが分かる。したがって、この埋込樹脂組成物を用いれば、電子部品が基板内部に確実に埋め込まれると共に、ヒートサイクルに晒される環境下でもクラックが発生しにくいといった信頼性の高い配線基板を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の埋込樹脂組成物が用いられた配線基板の構成を表わす説明図である。
【図２】配線基板の製造方法を説明する説明図（その１）である。
【図３】配線基板の製造方法を説明する説明図（その２）である。
【符号の説明】
１…配線基板、３ａ，３ｂ…導体層、５…配線基板本体、７ａ，７ｂ…導体層、１１…スルーホール、１３…穴埋樹脂、１５…電子部品配置用貫通孔、１７…コンデンサ素子、２２…埋込樹脂組成物、２５ａ，２５ｂ…層間絶縁層、３１…フリップチップパッド、３３…フリップチップバンプ、３５ａ，３５ｂ…ソルダーレジスト層、３９ａ，３９ｂ…フィルドビア[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to an embedding resin composition for embedding an electronic component in a substrate, and a wiring board in which an electronic component is embedded using the embedding resin composition.
[0002]
[Prior art]
In recent years, a multi-chip module (MCM) in which a number of semiconductor elements are mounted on a build-up wiring board has been studied. When mounting electronic components such as chip capacitors, chip inductors, chip resistors, and ICs on such a wiring board, it is common to mount the surface using solder on a mounting wiring layer formed on the surface of the wiring board. It is a target.
[0003]
However, in such a configuration in which electronic components are mounted on the substrate surface, there is a natural limit to miniaturization of the wiring board due to the necessity of securing a mounting area corresponding to each electronic component. In addition, the routing of the wiring at the time of surface mounting increases the parasitic inductance, which is not preferable in terms of characteristics, so that it is difficult to cope with a higher frequency of the electronic device.
[0004]
Therefore, a method of storing electronic components inside a substrate has been proposed, for example, disclosed in Patent Document 1 and Patent Document 2. By using this method, the electronic components can be mounted not only on the surface of the substrate but also inside the substrate, so that the size of the wiring substrate can be suitably reduced.
[0005]
[Patent Document 1]
Japanese Patent Application Laid-Open No. 11-126978 [Patent Document 2]
JP 2000-124352 A
[Problems to be solved by the invention]
By the way, in such a wiring board, the gap between the electronic component housed in the board and the board is filled with an embedding resin composition having excellent moisture resistance, heat resistance, insulation (insulation resistance) and the like. It is preferable in increasing the value.
[0007]
However, since the wiring substrate is often used in a place exposed to a heat cycle of, for example, a high temperature to a room temperature, there is a problem that a crack is easily generated in the embedded resin composition.
The present invention has been made in view of such a problem, and an object of the present invention is to improve the reliability of an embedding resin composition in a heat cycle.
[0008]
Means for Solving the Problems and Effects of the Invention
The embedding resin composition of the present invention made to achieve the above object is for embedding an electronic component in a wiring board, and comprises two or more kinds including an inorganic filler and one or more thermosetting resins. And resin. The embedding resin composition is characterized in that, of the two or more resins, the resin having the largest molecular weight has a molecular weight 2.5 times or more the molecular weight of the resin having the smallest molecular weight. Here, the "molecular weight" means a weight average molecular weight, which is obtained by gel permeation chromatography in terms of standard polystyrene. Further, “molecular weight” in the following description is used in the same meaning.
[0009]
That is, in the embedding resin composition of the present invention, two kinds of resins having greatly different molecular weights are used as resin components, and the embedding property, heat resistance and flexibility (flexibility) are high. I have. That is, for example, when only a resin having a high molecular weight is used as the resin component of the embedding resin composition, sufficient flexibility can be given to the cured product of the embedding resin composition, but the embedding resin The embedding property is deteriorated due to a large increase in the viscosity of the composition, and the heat resistance is lowered due to a reduced crosslink density. Conversely, when only a resin having a small molecular weight is used, the embedding property and heat resistance of the embedding resin composition can be improved, but the structure of the cured product of the embedding resin composition becomes rigid and hard. It becomes brittle. On the other hand, the embedding resin composition of the present invention secures flexibility by using a resin having a large molecular weight while improving embedding properties and heat resistance by using a resin having a small molecular weight.
[0010]
In particular, in the embedding resin composition of the present invention, since a resin having a molecular weight 2.5 times or more the molecular weight of the resin having the smallest molecular weight is used, the flexibility is greatly improved. Even when used in an environment exposed to a heat cycle, generation of cracks is effectively prevented. In addition, due to the copper plating or the like formed directly above the embedded resin composition of the present invention, the occurrence of blisters and peeling can be effectively prevented even in the adhesion to the wiring layer.
[0011]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
As described above, in the embedding resin composition of the present invention, the molecular weight of the resin having the largest molecular weight is at least 2.5 times the molecular weight of the resin having the smallest molecular weight.
Here, it is preferable that the compounding amount of the resin having the largest molecular weight in the resin component of the embedding resin composition is 50 to 95% by weight. This is because with this amount, heat resistance, embedding property and flexibility can be ensured in a well-balanced manner. Note that it is more preferable to use a thermosetting resin for the resin having the smallest molecular weight. This is because, when the low molecular weight resin is not thermosetting, it is difficult to form a structure in which two independent polymer networks penetrate each other without chemically bonding to each other, and it is difficult to form an IPN structure.
[0012]
On the other hand, the embedded resin composition of the present invention contains an inorganic filler. With this inorganic filler, not only the effect of adjusting the thermal expansion coefficient of the embedding resin composition is obtained, but also the skeleton of the three-dimensional structure after curing, and the effect of the inorganic filler as an aggregate, the roughening treatment is performed. Of the embedded resin composition is prevented from being unnecessarily collapsed.
[0013]
As the inorganic filler, for example, it is preferable to use crystalline silica, fused silica, alumina, silicon nitride, talc, or the like. This is because the thermal expansion coefficient of the embedded resin composition can be effectively reduced. Here, the thermal expansion coefficient of the embedding resin composition is not particularly limited, but is preferably 30 ppm / ° C. or less, and more preferably 20 ppm / ° C. or less, from the viewpoint that reliability against heat can be improved.
[0014]
The filler diameter (particle diameter) of the inorganic filler is preferably 50 μm or less. This is because if the particle size is 50 μm or less, the embedded resin composition easily flows into a narrow gap such as between electrodes of an electronic component, and poor filling is prevented. In particular, if the shape of the inorganic filler is substantially spherical, the fluidity and the filling factor of the embedding resin composition can be further increased, and the silica-based inorganic filler is preferable because a spherical one can be easily obtained. . Further, the filling rate of the inorganic filler is preferably 30% by volume or more. If the filling ratio is less than 30% by volume, it becomes difficult to lower the thermal expansion coefficient of the embedded resin composition.
[0015]
Further, the surface of the inorganic filler may be subjected to a surface treatment with a coupling agent, if necessary. This is because the wettability of the inorganic filler with respect to the resin component is improved, and the fluidity of the embedded resin composition can be improved. Here, as the type of the coupling agent, for example, a silane type, a titanate type, an aluminate type, or the like can be used.
[0016]
These embedding resin compositions may be in the form of powder, sheet, or liquid at room temperature. Among them, a sheet-like or liquid-like one is preferable because it requires less jigs and tools. In particular, in consideration of supply of a required amount and positional accuracy depending on the temperature of the electronic component to be embedded, a liquid component is preferable.
[0017]
The wiring board used for embedding the electronic component with the embedding resin composition as described above ensures that the gap between the electronic component housed inside the substrate and the substrate is filled and is exposed to a heat cycle. Even when used in an environment in which the resin composition is used, cracks and swelling and peeling at the plating interface applied to the embedded resin composition are less likely to occur, and the device has high reliability.
[0018]
Specifically, for example, it can be realized as a wiring board 1 as shown in FIG.
That is, in the wiring board 1 shown in FIG. 1, the front and back of the wiring board main body 5 which is an insulating substrate made of a glass-epoxy resin composite material having a thickness of about 0.8 mm and having the conductor layers 3a and 3b formed therein.

Conductive layers

7a and 7b having a thickness of about 25 μm are formed on both surfaces (first main surface 5a and second main surface 5b).
[0019]
In the wiring board main body 5, a through hole 11 having a diameter of about 250 μm is formed by plating an inner wall of a through hole through hole 9 penetrating from one of the two

main surfaces

5a and 5b to the other. Through this through hole 11, conductor layer 7a on first main surface 5a and conductor layer 7b on second main surface 5b are mutually connected. The through-hole 11 is filled with a filling resin 13.
[0020]
The wiring board main body 5 is formed with an electronic component placement through hole 15 (about 12 mm × 12 mm in length and width) through which one of the two

main surfaces

5 a and 5 b penetrates to the other. A plurality of capacitor elements 17 (about 3.2 mm × 1.6 mm × 0.7 mm) are provided inside. The capacitor element 17 includes a main body 19 made of a high dielectric ceramic mainly containing BaTiO ₃ and an electrode terminal 21 mainly containing Pd.
[0021]
Inside the through-hole 15 for disposing electronic components, the capacitor element 17 is fixed by the cured embedded resin composition 22 of the present invention. The capacitor element 17 is for suppressing switching noise generated in the IC chip 23 provided on the wiring board 1 and stabilizing an operation power supply voltage to be supplied to the IC chip 23. .
[0022]
On the conductor layers 7a and 7b,

interlayer insulating layers

25a and 25b (about 30 μm in thickness) are laminated. Of these, a large number of flip chip pads 31 are formed on the interlayer insulating layer 25a on the first main surface 5a side to connect the IC chip 23 indicated by a broken line and the wiring of the wiring board 1, and each flip chip pad 31 is formed. A substantially hemispherical flip chip bump 33 made of a high-temperature solder is formed thereon.
[0023]
In addition, on the interlayer insulating layer 25a on the first main surface 5a side, around the flip chip pad 31, a solder resist for preventing the solder from flowing out around the flip chip pad 31 when the flip chip bump 33 is formed. A layer 35a (about 20 μm in thickness) is formed.
[0024]
On the other hand, on the interlayer insulating layer 25b on the second main surface 5b side, wiring of another wiring board such as a mother board and a large number of LGA pads 37 for connecting to wiring of the wiring board 1 are formed. Further, on the interlayer insulating layer 25b on the second main surface 5b side, a solder resist layer 35b is also formed around the LGA pad 37.
[0025]
The conductor layer 7a and the flip chip pad 31 on the first main surface 5a side are connected to each other by a filled via 39a formed in the interlayer insulating layer 25a. On the second main surface 5b side, the conductor layer 7b and the LGA pad 37 are connected to each other via a filled via 39b formed in the interlayer insulating layer 25b. By using the filled via for the interlayer connection in this manner, the electrode terminal 21 of the capacitor element and the flip chip pad 31 can be connected in a straight line (that is, a stacked via can be formed). Therefore, the IC chip 23 and the capacitor element 17 can be connected at a short distance, and the electrical characteristics can be improved.
[0026]
The wiring board 1 can be manufactured, for example, as follows.
That is, as shown in FIG. 2A, first, a through-hole 9 is formed in the wiring board main body 5 in which the conductor layers 3a and 3b are formed, and then the plating layer 40 is formed by performing panel plating. Further, a resin which is filled with the filling resin 13 in the through hole 9 and cured is prepared. The filling resin 13 is polished so as to form substantially the same surface as the plating layer 40 formed on both the

main surfaces

5a and 5b of the wiring board main body 5.
[0027]
Then, as shown in FIG. 2B, an electronic component disposing through hole 15 for incorporating the electronic component is formed.
Subsequently, as shown in FIG. 2C, after the electronic component arranging through hole 15 is closed by the sheet material 41, the electronic component is adhered to the sheet material 41 via the adhesive 43 so that the capacitor component 17 is adhered to the sheet material 41. It is arranged inside the arrangement through hole 15. At this time, the capacitor element 17 adheres to the sheet material 41 at the electrode terminals 21, and a gap is formed between the main body 19 and the sheet material 41 so that the embedded resin composition 22 can flow therein. It is arranged so that. The electrode terminal 21 has

ends

21a and 21b facing in opposite directions, and the

ends

21a and 21b are directed toward the first main surface 5a and the second main surface 5b, respectively. Here, an end directed toward the first main surface 5a is referred to as an upper end 21a, and an end directed toward the second main surface 5b is referred to as a lower end 21b.
[0028]
Subsequently, as shown in FIG. 2D, among the openings of the through-holes 15 for arranging the electronic components, the openings not closed by the sheet material 41 (the first main surface 5 a side) are used. The embedded resin composition 22 of the present invention is injected into the through hole 15. Then, after removing bubbles from the embedded resin composition 22, the embedded resin composition 22 is cured. Thereby, the plurality of capacitor elements 17 are fixed in the through-holes 15 for disposing electronic components.
[0029]
Next, as shown in FIG. 2E, the front and back of the wiring board main body 5 (that is, the first main surface 5a and the second main surface 5b) are inverted, and further, as shown in FIG. The sheet material 41 is removed. Note that the wiring substrate body 5 may be inverted after the sheet material 41 is peeled off.
[0030]
Then, as shown in FIG. 3B, the embedded resin composition 22 is injected into the electronic component disposing through hole 15 from the second main surface 5b side, and after the defoaming from the embedded resin composition 22, Then, the embedded resin composition 22 is cured. If the electronic component placement through hole 15 is completely filled with resin only by injecting the resin from the first main surface 5a side, the second resin filling from the second main surface 5b side may be omitted. .
[0031]
After the embedded resin composition 22 is reliably filled in the through-holes 15 for disposing electronic components in this manner, the embedded resin composition 22 and the

main surfaces

5a and 5b of the wiring board main body 5 are polished by a belt sander. As shown in FIG. 3C, the upper end 21a of the electrode terminal 21 is polished from the first main surface 5a side by polishing the embedding resin composition 22 on the first main surface 5a side. Exposed to the outside. In addition, by polishing the embedded resin composition 22 on the second main surface 5b side, the lower end 21b of the electrode terminal 21 is exposed to the outside of the embedded resin composition 22 from the second main surface 5b side. On the other hand, the main body 19 of the capacitor element 17 is buried in the buried resin composition 22.
[0032]
In addition, when the

main surfaces

5a and 5b are polished, the embedded resin composition 22 formed around the capacitor element 17 is flattened, and the plating layer 40 and the surface of the embedded resin composition 22 are not polished. Height is aligned. That is, the plating layer 40 and the surface of the embedded resin composition 22 form the same plane. As a result, a flat conductor layer and an interlayer insulating layer can be formed on both

main surfaces

5a and 5b by a known build-up method.
[0033]
After the

main surfaces

5a and 5b are polished in this way, the conductor layers 7a and 7b are formed on the

main surfaces

5a and 5b. That is, after performing electroless plating with Cu on the entire wiring board body 5 in which the capacitor element 17 is built in the through-hole 15 for disposing electronic components, and then further performing electrolytic plating with Cu, panel plating is performed. . By this panel plating, as shown in FIG. 3D, a plating layer 45 is laminated on the exposed surfaces of the plating layer 40, the embedded resin composition 22, the electrode terminals 21, the filling resin 13, and the like. .
[0034]
Then, as shown in FIG. 3E, unnecessary portions are removed by etching to form conductor layers 7a and 7b. After the formation of the conductor layers 7a and 7b, the following build-up process is performed. First, on the first main surface 5a side and the second main surface 5b side, an epoxy resin is a main component on the embedding resin composition 22, the conductor layers 7a and 7b, and the upper end 21a and the lower end 21b. A film-forming photosensitive resin is attached. Then, by exposing and developing this photosensitive resin, via holes are formed at positions where the upper end 21a and the lower end 21b are to be exposed, and the photosensitive resin is cured to form the

interlayer insulating layers

25a, 25b. Form. The via holes may be formed by using a laser or the like after forming the

interlayer insulating layers

25a and 25b with a non-photosensitive resin.
[0035]
Further, electroless plating and electrolytic plating are performed with Cu, a conductor is filled in the via holes formed in the

interlayer insulating layers

25a and 25b, and panel plating is performed to form a plating layer. A dry film is stuck on the plating layer, exposed and developed to form an etching resist, and unnecessary portions in the plating layer are removed by etching. As a result, the wiring composed of the conductor layers 7a and 7b and the flip chip pad 31 are formed. The conductive layer may be formed by a well-known subtractive method, a full additive method, or a semi-additive method.
[0036]
After that, solder resist

layers

35a and 35b are formed. Then, a Ni-Au plating layer is formed on the flip chip pads 31 exposed from the solder resist layer 35a, and a solder paste is applied and reflowed to form flip chip bumps 33.
[0037]
As described above, the wiring board 1 having the structure shown in FIG. 1 is completed.
In the wiring board 1, the capacitor element 17 is used as an electronic component. However, the present invention is not limited to this. A chip-shaped resistor, an inductor, a filter (SAW filter, LC filter, etc.), a transistor, a memory, a low noise amplifier (LNA) ), Various electronic components such as a semiconductor element, an FET, an antenna switch module, a coupler, and a diplexer. Further, among them, different kinds of electronic components may be incorporated in the same through hole.
[Example]
Hereinafter, the details of the experiments performed by the present inventors and the results thereof will be described.
[0038]
In this experiment, first, a plurality of types of embedding resin compositions (Examples 1, 2 and Comparative Examples 1 to 3) shown in Table 1 were prepared by weighing and mixing each component, and kneading with a three-roll mill. . Here, the details of the items described in Table 1 are as follows.
■ Epoxy resin (thermosetting resin)
"CELLOXIDE 3000" (trade name): an aliphatic cyclic epoxy resin manufactured by Daicel Chemical Industries, Ltd. (molecular weight: 56)
"Celoxide 2021A" (trade name): Daicel Chemical Industries, Ltd. aliphatic cyclic epoxy resin (molecular weight 83)
"YL-980" (trade name): Bisphenol A type epoxy resin manufactured by Japan Epoxy Resin Co., Ltd. (molecular weight 240)
"E-807" (trade name): Bisphenol F type epoxy resin manufactured by Japan Epoxy Resin Co., Ltd. (molecular weight: 163)
■ Curing catalyst "San-Aid SI-100L" (trade name): a heat cationic polymerizable catalyst (sulfonium salt of hexafluoroantimonic acid) manufactured by Sanshin Chemical Industry Co., Ltd.
■ Inorganic filler "TSS-6" (trade name): Fused silica manufactured by Tatsumori Co., Ltd. (silane-coupled, maximum particle size 24 μm based on particle size distribution)
[0039]
[Table 1]

The present inventor conducted a test in the following manner in order to evaluate the reliability of each embedding resin composition shown in Table 1.
[0040]
In this test, ten samples of each embedded resin composition were prepared and evaluated.
Here, the sample for this test was produced as follows.
First, a BT (bismaleimide-triazine) substrate having a thickness of 0.8 mm is used as a core substrate, and a substantially rectangular through hole is provided in the core substrate using a mold. Then, a transparent back tape is attached to one surface of the core substrate to close one of the through holes, and the core substrate is placed with the closed surface at the bottom.
[0041]
Next, a chip capacitor is arranged using a chip mounter on the adhesive surface of the back tape in the storage space formed by the through hole from the surface opposite to the surface to which the back tape is attached. Then, the embedded resin composition is poured into the gap between the chip capacitor and the core substrate using a dispenser, and defoamed and thermally cured under the conditions of 120 ° C. × 150 minutes + 170 ° C. × 300 minutes. The surface of the embedding resin composition thus hardened is roughly polished using a belt sander, and then finish-polished by lap polishing. Then, a via hole is formed by irradiating a carbon dioxide gas laser to expose the electrode of the chip capacitor.
[0042]
Subsequently, the exposed surface of the embedded resin composition is roughened using a swelling solution and a KMnO ₄ solution. After activating the roughened surface with a Pd catalyst, copper plating is performed in the order of electroless plating and electrolytic plating.
The sample thus produced was subjected to a heat cycle test (−55 ° C. to + 125 ° C.). When the heat cycle was repeated 1,000 times, 2000 times, and 2500 times, the surface and cut surface were observed, and the embedded resin composition was observed. The efficacy was evaluated. Specifically, if there is no swelling or peeling at the plating interface applied to the cracks and the embedded resin composition, it is judged as acceptable, and when the heat cycle is repeated 2,000 times, all of the ten samples are acceptable. The thing was judged as good.
[0043]
As is clear from Table 1, the following results were obtained by the test described above.
In the embedding resin composition of Example 1, the molecular weight 240 of the resin having the largest molecular weight (YL-980) is about 4.3 times the molecular weight 56 of the resin having the smallest molecular weight (Celoxide 3000). ing. With this embedded resin composition, cracks did not occur even when the heat cycle was repeated 2,500 times, and extremely satisfactory characteristics were obtained as the embedded resin composition.
[0044]
In the embedding resin composition of Example 2, the molecular weight 163 of the resin having the largest molecular weight (E-807) is about 2.9 times the molecular weight 56 of the resin having the smallest molecular weight (Celoxide 3000). ing. And, similarly to the composition of Example 1, the embedded resin composition did not crack even after the heat cycle was repeated 2500 times, and thus extremely satisfactory characteristics were obtained as the embedded resin composition.
[0045]
On the other hand, in the embedded resin composition of Comparative Example 1, the molecular weight 83 of the resin having the largest molecular weight (Celoxide 2021A) was about 1.5 times the molecular weight 56 of the resin having the smallest molecular weight (Celoxide 3000). Has become. In the embedded resin composition, when the heat cycle was repeated 2,000 times, cracks and peeling of the plating interface applied to the embedded resin composition and blisters were observed in the sample, which was satisfactory as the embedded resin composition. Excellent characteristics could not be obtained.
[0046]
On the other hand, similarly to the composition of Example 2, the embedding resin compositions of Comparative Example 2 and Comparative Example 3 had a resin having the largest molecular weight having a molecular weight of about 2.9 times that of the resin having the smallest molecular weight. However, the mixing ratio of these two types of resins is extremely biased. These embedded resin compositions did not crack even after repeating the heat cycle 2,000 times, and satisfactory characteristics as the embedded resin composition were obtained. In these embedded resin compositions, cracks, peeling of the plating interface applied to the embedded resin composition, blistering, and the like were observed when the heat cycle was repeated 2500 times.
[0047]
From the above results, among the resin components, the molecular weight of the resin having the highest molecular weight is higher than the molecular weight of the resin having the lowest molecular weight, and the embedded resin composition having a relatively large molecular weight has satisfactory properties as the embedded resin composition. You can see that. Therefore, by using this embedded resin composition, it is possible to realize a highly reliable wiring substrate in which electronic components are reliably embedded in the substrate and cracks are less likely to occur even in an environment exposed to a heat cycle. .
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is an explanatory diagram showing a configuration of a wiring board using an embedding resin composition of the present invention.
FIG. 2 is an explanatory view (part 1) for explaining a method of manufacturing a wiring board;
FIG. 3 is an explanatory view (No. 2) for explaining the method of manufacturing the wiring board;
[Explanation of symbols]
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Wiring board, 3a, 3b ... Conductor layer, 5 ... Wiring board main body, 7a, 7b ... Conductor layer, 11 ... Through hole, 13 ... Filled resin, 15 ... Through hole for electronic component arrangement, 17 ... Capacitor element, 22 embedded resin composition, 25a, 25b interlayer insulating layer, 31 flip chip pad, 33 flip chip bump, 35a, 35b solder resist layer, 39a, 39b filled via

Claims

An embedding resin composition for embedding an electronic component inside a wiring board,
It contains an inorganic filler and two or more kinds of resins including one or more kinds of thermosetting resins, and among the two or more kinds of resins, the molecular weight of the resin having the largest molecular weight is the molecular weight of the resin having the smallest molecular weight. 2.5 times or more,
An embedding resin composition characterized by the following.

In the embedding resin composition according to claim 1,
In the resin component of the embedded resin composition, the compounding amount of the resin having the largest molecular weight is 50 to 95% by weight,
An embedding resin composition characterized by the following.

A wiring board in which electronic components are embedded,
An embedding resin composition for embedding the electronic component, wherein the embedding resin composition according to claim 1 or 2 is used,
A wiring board characterized by the above-mentioned.