JP2003525380A - 排ガス中の窒素酸化物の接触還元方法と排ガス浄化設備 - Google Patents

排ガス中の窒素酸化物の接触還元方法と排ガス浄化設備

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Abstract

(57)【要約】 燃焼設備、特にディーゼル機関の排ガス中の窒素酸化物を接触還元する方法及びその排ガス浄化設備を提供する。排ガス路（５）内で還元触媒（８）の上流に酸化触媒（７）を配置する。選択接触還元法による窒素酸化物を分解する反応剤の添加は、温度に依存して酸化触媒（７）の上流或いは酸化触媒（７）の下流でかつ還元触媒（８）の上流で行われる。その際酸化触媒（７）の選択度は窒素酸化物を分子状の窒素に分解するのに利用される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は燃焼設備、特にディーゼル機関の排ガス中の窒素酸化物を接触還元す
る方法に関する。排ガスは、まず排ガスが達する表面上に白金（Ｐｔ）並びに場
合によってはパラジウム（Ｐｄ）及び／又はロジウム（Ｒｈ）を含む酸化触媒を
経て、更に引続いてこの排ガスが達する表面上に二酸化チタン（ＴｉＯ2 ）、三
酸化タングステン（ＷＯ3）、五酸化バナジウム（Ｖ2Ｏ5）そして場合によって
は三酸化モリブデン（ＭｏＯ3）を含む還元触媒を経て流れ、その際排ガスに反
応剤が添加される。更に本発明は、排ガス路、先に挙げた還元触媒、その手前に
接続された上記の組成の酸化触媒及び還元剤を排ガス中に入れる投入装置を有す
るこの方法を実施するための排ガス浄化設備に関する。
【０００２】 このような排ガス浄化設備及び方法は、オウスト、トースト、ウィスラー、フ
ィッシャー及びツュルビッヒによる論文「乗用車のディーゼル機関における（ユ
ーロ第ＩＶ限界値）を満たすための排ガス処理システム」並びにジェイコブ、エ
マーリング、デューリング、グラフ、ハリス、ファン・デン・ティラールト及び
フッフェルドによる「尿素−ＳＣＲ−コンパクト・システムでの輸送用有用車両
（制御ディーゼル触媒、ＧＤ−ＫＡＴ）のＮＯX低減法」ＶＤＩ（Verein Deuts
cher Ingenieure）発展報告、第１２行、第３４８号、１９９８年から公知であ
る。この方法では、反応剤を排ガスに、排ガスの流動方向に見て酸化触媒の後方
かつ還元触媒の前方で混和する。その際この酸化触媒は排ガス中に含まれる煤粒
子、不燃性炭化水素及び一酸化炭素の酸化除去機能の他に、排ガスに含まれる窒
素酸化物ＮＯ及びＮＯ2の割合をＮＯ2に有利に転化する機能を持つ。即ちこの酸
化触媒で一酸化窒素ＮＯは一部が二酸化窒素ＮＯ2に酸化される。
【０００３】 酸化触媒を貫流後に排ガス中に高められた二酸化窒素分は還元触媒の触媒反応
を促進し、それにより脱窒率が増加する。還元触媒における触媒反応の場合、所
謂選択接触還元（ＳＣＲ）法であり、それらにより排ガス中に含まれる窒素酸化
物、即ち一酸化窒素も、二酸化窒素も還元剤を消費して酸素の存在下でも窒素と
水とに転化される。ＳＣＲ触媒における触媒反応を、関連するＮＯ2分を高める
ことにより促進させることは、ドイツ特許第２８３２００２号明細書から公知で
ある。選択接触還元用還元剤としては、アンモニアや炭化水素が公知である。ア
ンモニアの排ガス中への投入に、反応剤としてアンモニアそのもの、アンモニア
水或いは固体又は液体状の尿素又はカルバミン酸アンモニウムのようなアンモニ
アを遊離させる物質が公知である。
【０００４】 酸化触媒を前置することは、排ガス温度が間欠的に２５０℃以下の範囲で変動
する場合に有利である。つまりこのような低温の場合、酸化触媒による二酸化窒
素分の上昇は、還元触媒での接触転化に殊の外好影響を及ぼす。
【０００５】 しかし残念ながら酸化触媒の場合、２００℃以下の温度では一酸化窒素ＮＯか
らの二酸化窒素ＮＯ2の生成率が著しく減少し、その結果酸化触媒と還元触媒の
組合せでも２００℃以下の温度では不十分な脱窒率が得られるに過ぎない。
【０００６】 本発明の課題は、選択接触還元法により排ガス中に含まれる窒素酸化物を類似
の従来技術に比べて低温で効果的に分解可能な、燃焼設備の排ガス中の窒素酸化
物を接触還元する方法を提供することにある。更に本発明の課題は、燃焼設備の
排ガス中の窒素酸化物を選択接触還元法で従来技術による類似の装置よりも更に
低温を使用して、接触還元する排ガス浄化設備を提供することにある。
【０００７】 第１に挙げた課題は、排ガス温度を測定して目標温度と比較し、目標温度に比
べて排ガス温度が低い場合、反応剤をこの排ガスに、酸化触媒の貫流前に、また
目標温度に比べて排ガス温度が高い場合、酸化触媒の貫流後、但し還元触媒の貫
流前に添加する、冒頭に記載の燃焼設備の排ガス中の窒素酸化物を接触還元する
方法により解決される。
【０００８】 その際本発明は、還元触媒に前置した酸化触媒での、一酸化窒素ＮＯからの二
酸化窒素ＮＯ2の生成率が、約２５０℃以下の温度に低下すると減少し、そのた
め酸化触媒と還元触媒から成る組合せの場合でも、この低い温度範囲では温度が
低くなればなるほど、益々脱窒率が低下するという考え方から出発する。
【０００９】 更に本発明は、白金ベースで場合によりパラジウム及び／又はロジウムを添加
した酸化触媒が、約２５０℃以下の温度範囲で選択接触還元法により窒素酸化物
を分解する触媒活性を示すという認識から出発する。これは、クリシナン及びベ
ーマンによる（応用触媒作用Ｂ：環境番号）第１８号の刊行物（１９９８年）、
第１８９〜１９８頁、特に図２から公知である。それによると約２５０℃より低
温で、窒素酸化物から分子状の窒素への選択接触還元法による接触転化のための
酸化触媒の選択率は、温度の低下と共に上昇する。しかも、ここでも冒頭に述べ
たように、ＮＯの転化率は一般に上記の温度範囲での酸化触媒の温度の低下と共
に低下すると推論している。
【００１０】 更に本発明は、選択接触還元法で窒素酸化物を分解する酸化触媒の活性を、既
にそこで適した還元剤を使用できる場合に利用可能との考え方から出発する。そ
のため反応剤を既に酸化触媒の上流で添加する。その際反応剤とは、還元剤その
ものも、また還元剤を遊離させるその他の全物質をも意味する。
【００１１】 他方、２５０℃以上の温度で窒素酸化物を分子状の窒素に転化する酸化触媒の
選択率は低く、その上この温度範囲では、後に接続された還元触媒が再び有効に
作用するので、排ガス温度を測定し、目標値と比較する。目標値が排ガス温度よ
り低い場合、反応剤を酸化触媒の上流でなく、酸化触媒の下流でかつ還元触媒の
上流の箇所で添加する。
【００１２】 目標温度を予め設定することで、酸化触媒の固有の組成に適合した反応剤の投
入箇所を、温度に応じて酸化触媒の上流から下流に移動するのが可能となる。つ
まり排ガス中に含まれる反応剤により窒素酸化物を分子状の窒素に転化する、酸
化触媒の温度に依存した選択率は、酸化触媒の組成への依存度を示す。
【００１３】 この反応剤を酸化触媒の手前、即ち上流に入れることで、酸化及び還元触媒か
ら成る組合せを持つ排ガス浄化設備の場合、約２５０℃以下の温度範囲内で酸化
触媒の残留活性を、窒素酸化物の分子状窒素への選択的分解に利用可能であり、
従って従来技術による類似の排ガス浄化設備に比べ、この温度範囲で窒素酸化物
の効果的分解を達成できる。
【００１４】 目標温度を１５０〜２５０℃の温度範囲から選択するとよい。この温度範囲か
ら選択した目標温度以下では、大抵の市販の適度な活性を有する白金ベースの貴
金属酸化触媒にとって、窒素酸化物の窒素への転化に関する選択率が上昇する。
これは、例えば米国のエンゲルハルト（社）の“ＮＯXＣａｔ９２０Ｌ Ｔ”の名
称で入手できる酸化触媒の場合に該当する。酸化触媒は排ガスが達するそれらの
表面上に、白金を５０〜９０ｇ／ｆｔ3（立方フート）、典型的には７０ｇ／ｆ
ｔ3を含有する。
【００１５】 本発明の特に有利な実施形態では、目標温度を１９０〜２１０℃の温度範囲か
ら選択する。これは特に本方法をディーゼル機関に使用する場合有利である。即
ちこの温度範囲から選択した目標温度以下の排ガス温度では、通常ディーゼル機
関の後方で支配的な空間速度において、窒素酸化物を分子状の窒素に転化するた
めの通常の貴金属−酸化触媒の選択率が上昇することが判明した。
【００１６】 排ガス温度を、酸化触媒を貫流する前の排ガス中で測定すると有利である。
【００１７】 反応剤として尿素水溶液又はアンモニア水を、噴射ノズルを経て排ガス中に噴
射するとよい。液状の反応剤は固体の反応剤に比べ添加が容易である。更に気体
状の反応剤に比べ液状の反応剤は処理し易い。
【００１８】 しかし勿論本方法は、尿素又は他のアンモニアを遊離させる物質のような固体
の反応剤でも行うことができる。気体状のアンモニア又はカルバミン酸アンモニ
ウムから遊離されたアンモニアの投与も考えられる。例えば炭化水素のような他
の還元剤に比べ、アンモニアは選択接触還元法に使用するのに最高に有効である
ことが判明している。
【００１９】 第２に挙げた、冒頭に記載の形式の排ガス浄化設備に関する課題は、本発明に
より反応剤を排ガス中に入れるための投入装置が、第１の添加導管及び第２の添
加導管から成り、その際第１の添加導管は酸化触媒の上流で、また第２の添加導
管は酸化触媒の下流でかつ還元触媒の上流で排ガス路に通じており、更にこの排
ガス路内に温度センサが配置されていることにより解決される。
【００２０】 温度センサが酸化触媒の上流に配置されていると有利である。この場合排ガス
温度は触媒の接触反応により影響されることはない。
【００２１】 本発明のもう１つの有利な実施形態では、投入装置は、第１と第２の添加導管
を直接接続した反応剤貯蔵槽から成る。この場合第１及び第２の添加導管内への
反応剤の流入を、別個に、即ち互いに独立して制御・調整可能とする。反応剤の
流入を制御・調整するため、例えば各々制御可能な弁を第１及び第２の添加導管
に設置してもよい。固体の反応剤を使用する場合にも、適宜形成した制御・調整
可能な添加装置を添加導管の末端或いは添加導管内に配置してもよい。
【００２２】 排ガス浄化設備の他の有利な実施形態では、投入装置は第１と第２の添加導管
内への分岐部を持つ供給導管がつながった反応剤貯蔵槽を持つ。この場合、反応
剤を分岐部内の簡単な三叉路装置により第１又は第２の添加導管に導くことがで
きる。この反応剤を迂回させる解決法も、やはり温度センサにより行う。液状又
は気体状の反応剤の場合、分岐部を三方弁として形成しても有利である。
【００２３】 液状又は気体状の反応剤の場合、第１と第２の添加導管が各々噴射ノズルを経
て排ガス路に通じていると有利である。この噴射ノズルは、二成分ノズルか、一
成分ノズルである。噴射ノズルにより反応剤の添加量は、微細に配分した状態で
目標通りに一定方向に添加できる。
【００２４】 本発明の実施例を図面に基づき以下に詳述する。
【００２５】 図１は、ディーゼル機関として形成された燃焼設備用の排ガス浄化設備を概略
的に示す。燃焼設備１の排ガス２は、ディーゼル機関から排気マニホルド３を通
って出ていき、排ガス路５を経て環境に達する。コントロールロッドの行程、回
転数、トルク又は噴射時機のような運転に関連するパラメータを処理するモータ
制御装置６を使用できる。
【００２６】 排ガス路５内には酸化触媒７と、その下流に還元触媒８が配置されている。両
触媒７、８は、各々並列する一群の流動溝を持ち貫流可能なハニカム体として形
成されている。酸化触媒７は排ガス２が達するその表面上に５０〜９０ｇ／ｆｔ 3 の白金を有する。触媒坦体自体は熱及び機械的に安定な、コージェライトのよ
うなセラミックス又は金属からできている。還元触媒８は、７０〜９５重量％の
二酸化チタン、５〜２０重量％の三酸化タングステン及び／又は三酸化モリブデ
ン及び５重量％以下の五酸化バナジウムを含むセラミックスコンパウンドから成
る完全押出体として形成されている。勿論両触媒７及び８は、相応する触媒被覆
を有する板触媒としても製造可能である。
【００２７】 燃焼設備１を出た後、排ガス２はまず酸化触媒７、次に還元触媒８を貫流し、
最後に排気口９を経て環境に放出される。その際酸化触媒７でまず一酸化窒素Ｎ
Ｏを二酸化窒素ＮＯ2に転化させる。還元触媒８で反応剤の存在下に、二酸化窒
素ＮＯ2分を高めた窒素酸化物の分子状窒素Ｎ2と水Ｈ2Ｏへの転化を行う。
【００２８】 反応剤を排ガス２中に添加するため、投入装置１０が存在する。該装置１０は
反応剤貯蔵槽１２と、第１、第２の添加導管１４、１５から成り、両導管１４、
１５は直接反応剤貯蔵槽１２に接続している。両添加導管１４、１５は各々噴射
ノズル１７に通じている。その際第１添加導管１４は酸化触媒７の上流に、第２
添加導管１５は還元触媒８の上流でかつ酸化触媒７の下流に通じている。反応剤
として、既知の濃度の尿素水溶液１８が反応剤貯蔵槽１２内に入っている。
【００２９】 圧縮装置１９を経て反応剤貯蔵槽１２に圧力が加えられ、その結果第１の調整
弁２０が開口し、酸化触媒７の上流の添加導管１４を経て、また第２の調整弁２
２が開口し、第２の添加導管１５経て還元触媒８の上流でかつ酸化触媒７の下流
の排ガス中に各々尿素水溶液１８が添加される。
【００３０】 付加的に、酸化触媒７の上流の排ガス路５内に温度センサ２４を設けている。
【００３１】 尿素水溶液１８の添加は、交点３０、３１、３２及び３３を経てモータ制御装
置６、温度センサ２４、第１の調整弁２０又は第２の調整弁２２の出口と接続さ
れた配量制御装置２６により行われる。交点３０を経て配量制御装置２６は既述
の燃焼設備１の運転に関連するパラメータを受信する。これら運転に関連するパ
ラメータから、配量制御装置２６内に導入された性能グラフにより予想される窒
素酸化物排出量に相応して投与すべき反応剤量を算出し、この分量に応じて第１
と第２の調整弁２０、２２の開口時間を調整する。
【００３２】 更に配量制御装置２６内の排ガスセンサ２４で実際の排ガス温度を検出し、設
定した目標温度と比較する。本例では目標温度は２００℃に設定する。排ガス温
度が目標温度以下の場合、調整弁２２を閉鎖したままとする。単位時間毎に投入
すべき分量の尿素水溶液１８は、専ら第１の調整弁２０を調整して酸化触媒７の
上流の排ガス２中に添加する。排ガス温度が目標温度以上である場合、第１の調
整弁２０を閉鎖したままとし、単位時間毎に投入する尿素水溶液１８の分量を第
２の調整弁２２を経て酸化触媒７の下流で、かつ還元触媒８の上流の排ガス２中
に添加する。目標温度以上から以下に、或いはその逆に排ガス温度が変動した場
合、反応剤添加量の緩慢かつ柔軟な絞り込みを第２の添加導管１５で、また第１
の添加導管１４内の反応剤の緩慢かつ柔軟な増量或いはその逆が行われる。換言
すれば、反応剤が第１の添加導管１４内にも、第２の添加導管１５内にも流れる
温度範囲が生じる。こうして徐々に反応剤の投入部位の移動が行われる。
【００３３】 図２は、図１の排ガス浄化設備に類似する排ガス浄化設を示す。しかし図２の
排ガス浄化設備では、図１とは異なり第１と第２の添加導管１４、１５内に１つ
の分岐部３５を有する反応剤貯蔵槽１２に唯１つの供給導管３４が接続されてい
る。この分岐部３５自体は、尿素水溶液１８の第１の添加導管１４内又は第２の
添加導管１５内への流入を可能にする三方弁３６として形成されている。三方弁
３６の制御は、交点３７を経て配量制御装置２６により行われる。目標温度以下
の排ガス温度では、尿素水溶液１８は第１の添加導管１４を経て、一方目標温度
以上の排ガス温度では、第２の添加導管１５を経て流れる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明による燃焼設備用排ガス浄化設備の概略配置図。
【図２】 本発明による燃焼設備用排ガス浄化設備の他の実施例の概略配置図。
【符号の説明】
１ 燃焼設備 ２ 排ガス ３ 排気マニホルド ５ 排ガス路 ６ モータ制御装置 ７ 酸化触媒 ８ 還元触媒 ９ 排出口 １０ 投入装置 １２ 反応剤貯蔵槽 １４、１５ 添加導管 １７ 噴射ノズル １８ 尿素水溶液 １９ 圧縮装置 ２０、２２ 調整弁 ２４ 温度センサ ２６ 配量制御装置 ３０、３１、３２、３３、３７ 交点 ３４ 供給導管
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 3G091 AA18 AB02 AB04 AB06 BA04 BA14 CA17 CA18 DA00 EA17 FB02 FB03 GA06 GB06W GB10W HA10 HA36 4D048 AA06 AB01 AB02 AC04 BA07X BA13X BA23X BA26X BA27X BA30X BA31X BA33X BA41X CC32 CC38 CC47 CC61 DA01 DA02 DA03 DA06 DA10

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 排ガス（２）を、まず排ガス（２）が達する表面上にＰｔ並
    びに場合によってはＰｄ及び／又はＲｈを含む酸化触媒（７）を経て流し、引続
    き排ガスを、排ガスが達する表面上にＴｉＯ2、ＷＯ3、Ｖ2Ｏ5及び場合によって
    はＭｏＯ3を含む還元触媒（８）を経て流し、この排ガス（２）に反応剤を添加
    する、燃焼設備（１）の排ガス中の窒素酸化物の接触還元方法において、 排ガスの温度を測定し、目標温度と比較し、目標温度に比べて排ガス温度が低
    い場合、排ガス（２）に反応剤を主に酸化触媒（７）を貫流する前に添加し、ま
    た目標温度に比べて排ガス温度が高い場合、主に酸化触媒（７）を貫流後、但し
    還元触媒（８）を貫流する前に添加することを特徴とする燃焼設備の排ガス中の
    窒素酸化物の接触還元法。
  2. 【請求項２】 目標温度を１５０〜２５０℃の温度範囲から選択することを
    特徴とする請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 目標温度を１９０〜２１０℃の温度範囲から選択することを
    特徴とする請求項２記載の方法。
  4. 【請求項４】 酸化触媒（７）を貫流する前の排ガス（２）中の排ガス温度
    を測定することを特徴とする請求項１乃至３の１つに記載の方法。
  5. 【請求項５】 尿素水溶液（１８）又はアンモニア水を反応剤として噴射ノ
    ズル（１７）を経て排ガス（２）中に噴射することを特徴とする請求項１乃至４
    の１つに記載の方法。
  6. 【請求項６】 排ガス路（５）、還元触媒（８）、該触媒（８）の上流に配
    置された酸化触媒（７）及び反応剤を排ガス（２）中に添加するための投入装置
    （１０）を持ち、前記酸化触媒（７）は、排ガス（２）が達する表面上にＰｔと
    場合によってはＰｄ及び／又はＲｈとを、また還元触媒（８）は、排ガス（２）
    が達する表面上にＴｉＯ2、ＷＯ3、Ｖ2Ｏ5と場合によってはＭｏＯ3とを含む請
    求項１乃至５の１つに記載の方法を行うための排ガス浄化設備において、 排ガス（２）中に還元剤を添加するための投入装置（１０）が、第１の添加導
    管（１４）及び第２の添加導管（１５）を持ち、この第１の添加導管（１４）が
    酸化触媒（７）の上流で、また第２の添加導管（１５）が酸化触媒（７）の下流
    でかつ還元触媒（８）の上流で排ガス路（５）に通じており、更に排ガス路（５
    ）内に温度センサ（２４）が配置されたことを特徴とする排ガス浄化設備。
  7. 【請求項７】 温度センサ（２４）が酸化触媒（７）の上流に配置されたこ
    とを特徴とする請求項６記載の排ガス浄化設備。
  8. 【請求項８】 投入装置（１０）が反応剤貯蔵槽（１２）を持ち、これに第
    １及び第２の添加導管（１４、１５）が直接接続していることを特徴とする請求
    項６又は７記載の排ガス浄化設備。
  9. 【請求項９】 投入装置（１０）が反応剤貯蔵槽（１２）を含み、これに供
    給導管（３４）が接続しており、該導管（３４）が第１の添加導管（１４）と第
    ２の添加導管（１５）への分岐部（３５）を有することを特徴とする請求項６又
    は７記載の排ガス浄化設備。
  10. 【請求項１０】 分岐部（３５）が三方弁（３６）として形成されたことを
    特徴とする請求項９記載の排ガス浄化設備。
  11. 【請求項１１】 第１と第２の添加導管（１４、１５）が各々噴射ノズル（
    １７）を経て排ガス路（５）内に通じていることを特徴とする請求項６乃至１０
    の１つに記載の排ガス浄化設備。
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