JP2003513273A - レーザー生成プラズマについての光学放出分光測定による元素分析装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 本装置はパルス化されたレーザー源（６）と、この源からの光線を分析すべき対象物（２）の上に集光して該対象物の表面にプラズマを生成させる手段（８，１０，１２）と、プラズマ放射スペクトルを分析する手段（１６，１８）と、この分析から対象物の元素成分を検出する手段（２０）と、可能なら対象物を変位させる手段（４）とを含む。本発明は特に放射性の試験材料に適用しうる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】 （技術分野） 本発明はレーザー生成プラズマについて光学放出分光測定による元素分析装置
に関する。この技術は自然の雰囲気において実行される。

【０００２】 本発明は、特に分析すべき部品の試験片を検査し、その場でそれを特徴付けす
ることに適用可能である。

【０００３】 特に、本発明は放射性材料を検査する原子力産業分野において適用される。

【０００４】 特に、本発明はＭＯＸ（混合酸化物）燃料ペレットのマッピングに適用可能で
ある。

【０００５】 （従来技術の状態） 参照すべき従来技術を記載している以下の文献はアルゴンが存在する中でレー
ザー生成プラズマについての光学放出分光測定のための元素分析方法を記載して
いる。 「１」欧州特許第０６５４６６３A号（エヌ・アンドレ、ピー・マウシエンお
よびエー・セマロック）（Ｎ．Ａｎｄｒｅ， Ｐ．Ｍａｕｃｈｉｅｎ ａｎｄ
Ａ．Ｓｅｍｅｒｏｋ）。フランス特許第２７１２６９７A号および米国特許第５
５８３６３４号も参照のこと。

【０００６】 この文献に開示されている技術は十分な分解能と十分な高速でＭＯＸ燃料ペレ
ットを検査するのに使用することはできない。

【０００７】 焼結したＭＯＸペレットの形態で原子炉に使用されるＭＯＸ燃料は酸化プロト
ニウム（ＰｕＯ₂）および酸化ウラニウム（ＵＯ₂）の混合物を含有することを想
起されたい。

【０００８】 これらのペレットの加工の検査はそれらの使用に必要な、特にPｕＯ₂／ＵＯ₂
混合物の同質性に関する仕様を検査する上で基本的な過程である。

【０００９】 ペレットにおけるウラニウムおよびプロトニウムの濃度を測定し、配分し、そ
してそれらの製造方法の仕様を満足するための検査技術を有することが必要であ
って、この方法の基本的な点は以下の通りである。 ◆ この技術は１０μｍの平均直径を備えた対象物を定量的に記述できる必要
がある。特定の対象物の直径より三倍小さい空間解像力を備えた「プローブ」が
この対象物を正確に記述するのに必要であることを示すことができる。このこと
はＭＯＸペレットに適用するための測定点の直径が約３μｍである必要があるこ
とを意味する。 ◆ この尺度で定量的に測定する必要のある化学元素はウラニウムとプルトニ
ウムである。 ◆ 本技術は種々の特性のペレットの二次元マップの生成を可能にする必要が
ある。すなわち、第１は脆性で、多孔性である（原子炉へ入る前の）非焼結のペ
レットと、第２に（原子炉へ入った後の）焼結されたペレットである。これらの
２種類の試験片についての測定の制限条件は極めて相違する。 ◆ 分析すべきペレットに必要な準備は工業製造工程の「オンライン」モニタ
と調和するように最小でなければならない。測定計器の汚染を防止するために遠
隔測定を可能にする必要がある。 ◆ 検査の要求を満足させるために一日かかるキャンペーンに対して数個の単
位のペレットを検査することが可能でなければならない。最小の検査面積はペレ
ット当り約１ｍｍ²に等しい。

【００１０】 更に、使用される技術は液状の放射線廃物を発生させるべきでないこと、この
技術の核化した部分は検査領域での作業を制限するように最小に制限すべきであ
ること、および測定計器は何らかの特定の準備を必要とすることなく放射性の試
験片の分析を可能にすべきであることが望ましい。

【００１１】 ＭＯＸペレットの均一性を検査するための主な３つの技術が知られている。

【００１２】 最初の２つの技術はそのようなペレットの面の像を形成するのに使用される。
それらはこのペレットによりアルファ粒子の放出を測定することから構成される
アルファ自動レントゲン写真術および（ＰｕＯ₂およびＵＯ₂の間の浸食を区別化
する）酸処理が適用されたペレットの部分を顕微鏡検査することである金属浸食
とを利用している。

【００１３】 定量的な表面微小分析を行うために第３の技術が使用され、ペレットの電子衝
撃によって誘発されたＸ放射線の放出を分析するために電子マイクロプローブを
使用している。

【００１４】 アルファ自動レントゲン写真術はアルファ粒子を放出している元素の定量的な
像を取得するためにのみ使用しうる。このように、この技術は区別化することな
く例えばプルトニウムとアメリシウムのような全てのアルファ発光体を検出する
。

【００１５】 この技術の分解能は４０μｍ程度であり、これは要求される性能（数マイクロ
メートル）に対しては十分ではない。

【００１６】 このように、アルファ自動Ｘ線写真術はＭＯＸ燃料ペレットの検査の仕様を部
分的に満足させる。

【００１７】 焼結されたプルトニウムとウラニウム酸化ぺレットを成形加工する方法を有効
にする基準技術は電子マイクロプローブ技術による分析である。この技術の基本
的な制限は以下の通りである。 〇 数時間の処理を要する、分析すべき試験片の特殊な調製 〇 ３μｍの分解能で１００μｍ×２５０μｍのマップの分析に数十時間が必
要である、定量分析における長い測定時間 〇 非焼結ペレットはこの型式のペレットが高多孔性でありマイクロプローブ
による測定が長時間かかり、かつ困難であるため濃度配分測定を行うことが不可
能であること。

【００１８】 従って、電子マイクロプローブはＭＯＸペレットの成形加工の「インライン」
検査には適当ではない。

【００１９】 金属浸食は実行に比較的長時間かかる。さらに、それは例えばＭＯＸ燃料ペレ
ットのような放射性材料の分析の場合には放射性廃物を発生させる。

【００２０】 殆どの表面検査技術は帯電した粒子ビームを使用するが、それは絶縁体とか、
ＭＯＸペレットのような伝導性の劣る危険片の分析を極めて困難にする。これら
の技術は真空下で使用され、放射性危険片についての測定の間に汚染され、放射
線に影響を受けないようにするには遮蔽する必要がある検出装置を隔離すること
ができない。

【００２１】 光学的方法、特にレーザー生成プラズマについての光学放出分光測定法はこの
種の材料の分析により良好に適合される。特に、材料に対するレーザービームの
相互作用はこの材料の特性にあまり左右されることはない。更に、この相互作用
は大気圧で行われ、グローブボックスにおいて直接実行可能である。この相互作
用から生じる光学的情報は光ファイバによって収集し、放射線閉じ込め手段の外
側に位置した計器によって遠隔分析が可能である。このことは汚染問題を排除し
、保守をし易くする。

【００２２】 参照すべき以下の文献はレーザー生成プラズマについての光学放出分光測定方
法によって固形の試験片の分析を行う基本的な技術を記述している。 「２」測定と試験（Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ ａｎｄ Ｔｅｓｔｉｎｇ）、１
９９３年から最終報告の１９９６年４月まであって「像形成により固体において
局所的な多元素分析のためのレーザー生成ラズマについての放射分光測定の研究
」（Ｓｔｕｄｙ ｏｆ ｅｍｉｓｓｉｏｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ ｏｎ
ｌａｓｅｒ ｐｒｏｄｕｃｅｄ ｐｌａｓｍａ ｆｏｒ ｌｏｃａｌｏｚｅｄ
ｍｕｌｔｉｅｌｅｍｅｎｔａｌ ａｎａｌｙｓｉｓ ｉｎ ｓｏｌｉｄｓ ｗｉ
ｔｈ ｉｍａｇｉｎｇ）という名称の 、契約番号ＭＡＴ１−ＣＴ−９３−００
２９、プロジェクトコーディネータ：Ｃ．Ｅ．Ａ−Ｓｅｃｌａｙ ＤＣＣ・ＤＰ
Ｅ（フランス）。

【００２３】 前記文献「２」に記載の技術によると、レーザーはレンズによってダイヤフラ
ム上に集められ、次に２μｍ程度の光学的分解能を有するカセングレン式対物レ
ンズ（反射式対物レンズ）に向けられる。レーザービームはダイヤフラム上に集
められ、試験片の表面にレーザーとダイヤフラムとの像の組み合わせである像を
形成する。これは６μｍから８μｍより小さい像の生成には使用できない。

【００２４】 この型式の組立体は、また最良の性能を達成するためにレンズを極めて正確に
位置決めすることを要し、頻繁な調整が必要とされる。

【００２５】 更に、カセグレン式対物レンズは中央の陰影領域を発生させる中央ミラーを有
し、該陰影領域はレーザーエネルギを著しく喪失させ、そのため貯められるエネ
ルギを制限し、あるいは「オフアクシス（ｏｆｆ ａｘｉｓ）」状態で作用する
場合レーザーに対して使用される開口を低減する。更に、中央ミラーはまた回折
を発生させる。これらの点はその結果解像力を喪失させる。

【００２６】 前記文献「２」に記載の技術は本システムが使用不可とする点まで空間分解能
に関して性能を低下させる。それはＭＯＸ燃料ペレットのマッピングに使用する
のに十分な空間分解能を達成することはできない。

【００２７】 （発明の開示） 本発明の目的は前述した欠点を克服することであり、より一般的にはレーザー
生成プラズマについての光学放出分光測定法に基づく元素分析装置であって、高
い空間分解能を提供し、分析された対象物の表面状態の劣化を最小にしながら高
い測定速度に対して使用可能な装置を提供することである。

【００２８】 本発明の目的はレーザー生成プラズマについての光学放出分光測定方法による
元素分析装置であって、 − パルス化されたレーザー源と、 − 前記レーザー源によって放射されたレーザービームの部分を選択し、多分
分析すべき対象物に当るレーザービームの形状の境界を定めるように使用可能な
ダイヤフラムであって、このレーザービームがダイヤフラムの平面に集められな
いダイヤフラムと、 − 前記ダイヤフラムの像を無限大に投射することができる第１の光学手段と
、 − 前記第１の光学手段によって無限大に投射されたダイヤフラムの像を受け
取り、それを分析すべき対象物上に集めてこの対象物の面にプラズマを生成させ
るように構成された第２の光学手段であって、該ダイヤフラムおよび該第１と第
２の光学手段によって形成された組立体がまた以下の条件を満足し、 対象物に集められたダイヤフラムの像がこの対象物に必要とされる寸法と
等しいこと（この寸法は必要な空間分解能に対応し、例えば１μｍから１０μｍ
程度である）、 ダイヤフラムと第１および第２の光学手段と交差した後のレーザービーム
の焦点がダイヤフラムの像平面の外側にあること、 − プラズマによって放出された光線スペクトルを分析する手段と、 − このスペクトル分析から始めて対象物の元素成分を検出する手段とを含む
ことを特徴とする元素分析装置である。

【００２９】 幾何光学レンズは全体的にダイヤフラムの像の形成を制御する。

【００３０】 レーザービームによって追加されるエネルギが無視される場合、ダイヤフラム
は、レンズ、好ましくは１個あるいは数個のレンズからなるレンズの前方に置か
れた実際の対物レンズである。

【００３１】 したがって、このレンズはダイヤフラムの像を無限大に投射するように構成し
うる。

【００３２】 他方、ダイヤフラムの平面に集光されないレーザー光線はそれがこのレンズか
ら出るとき完全に平行とはなっていない。

【００３３】 その結果、このビームは第２の光学手段を通過した後ダイヤフラムの像の平面
に集められない。

【００３４】 このように、使用された光学的装備はダイヤフラムの像平面とレーザーの焦点
とが一致しないため、相互作用のサイズ（分析分解能）が制御可能にされること
を意味すると言える。

【００３５】 本発明は単位面積あたりのパワーが１ＧＷ／ｃｍ²に等しい衝突で対象物に単
一のレーザーパルスを生成させるようにダイヤフラムと第１および第２の光学手
段とレーザー源が協働しうるようにさせる。前記単位面積当りのパワーは１０Ｇ
Ｗ／ｃｍ²に等しいか、あるいはそれより大きいことが好ましい。

【００３６】 本発明の好適実施例によると、前記第２の光学手段は０．１に等しいか、ある
いはそれより大きいデジタル開口を有する。

【００３７】 対象物に当るレーザービームの大きさは１μｍより大きいか、あるいは等しい
ものでよい。

【００３８】 それはＭＯＸペレットに適用するには約３μｍに等しいことが好ましい。

【００３９】 しかしながら、その他の適用においては、この大きさは１μｍから１０μｍま
で変動してよい。

【００４０】 ２個のレーザーパルスの間の対象物の変位周波数は分析時間を短縮し、一方同
じ速度でレーザーの放出を同期化するために１５Ｈｚより大きいか、あるいは等
しいことが好ましい。

【００４１】 より低い変位周波数を使用することも可能である。

【００４２】 対象物の連続した、あるいは段階的な変位を制御するプレートを使用すること
ができる。プレートが連続して表示される場合、分析のピッチは該プレートの変
位速度に比例し、レーザー放射繰り返し周波数に反比例する。

【００４３】 本発明の一好適実施例によると、レーザー源は紫外線を放出することができる
。

【００４４】 一方のレーザーパルスから他方のレーザーパルスへのエネルギの相対的な変化
は５％を越えない。

【００４５】 本発明の一好適実施例によると、 − ダイヤフラムはレーザー源から出力されたレーザービームの中央部分を選
択することが可能な円形開口を含み、 − 第１の光学手段が例えば複合レンズからなる屈折光学手段であり、 − 第２の光学手段が顕微鏡の対物レンズからなる屈折光学手段である。

【００４６】 前記第１と第２の光学手段はレーザー源によって放出された光線の波長で反射
するように反射防止処理されている。

【００４７】 本発明の装置の第３の実施例によると、本装置は、またプラズマの光学放出を
増加させることが可能な（例えばアルゴン噴射である）ガス噴射を対象物上に吹
き付ける手段を含む。

【００４８】 本装置は、また好ましくは、 − 対象物がダイヤフラムの像平面に置かれるように該対象物を観察する手段と
、 − レーザー源の波長で反射し、その他の波長で透過性であるミラーであって
、前記第１と第２の光学手段の間の光路に置かれ、レーザービームの殆ど全体を
これらの第２の光学手段へ反射させ、前記対象物の像を前記観察手段まで伝えよ
うに構成されているミラーとを含む。

【００４９】 本発明は添付図面を参照して、情報のみのために提供し、何ら限定的でない実
施例の以下の説明を読めば、その後はよりよく理解される。

【００５０】 （特定実施例の詳細説明） 本発明は特にＭＯＸ燃料ペレットの検査に使用しうるレーザー生成プラズマ用
の光学放出分光測定装置であることが判る。

【００５１】 レーザー生成プラズマについての光学放出分光測定によってミクロ分析を実行
するために、試験片の表面から第１のミクロメートル内に存在する元素からなる
プラズマを生成させるために一旦試験片上に集められると、パルス化されたレー
ザービームは特徴付けるべき試験片の表面に集中される。

【００５２】 このプラズマは放射光線を放出し、この放射線の原子およびイオンの線は試験
片の表面の種々構成要素の対応する密度を検出するべく分析可能である。

【００５３】 試験片が動くと、これらの元素の密度は元素マップを描くために分配しうる。

【００５４】 この技術は３μｍの分解能でＭＯＸペレットにおける元素の密度の配分の高速
測定に適合可能で、そのため本発明によると１回の衝突当り１個のみのレーザー
パルスが必要である。

【００５５】 本発明のこの特徴は各衝突に対して数個のレーザーパルスの平均を使用するこ
とが好ましい、通常行われる選択とは矛盾する。

【００５６】 本発明の利点は分析時間を短縮し、ペレットのアブレーションクレータの深さ
と直径に対するより良好な制御を提供することである。

【００５７】 更に、代表的な測定を得るために、ペレット上に「保存（ｄｅｐｏｓｉｔｅｄ
）」される単位面積あたりのパワーは１０ＧＷ／ｃｍ²より大きい。この程度の
大きさの値はアブレーションクレータに数マイクロメートルだけの深さを付与し
うるが、それは対象物の表面状態を顕著に劣化させるものではない。

【００５８】 これらの値は、また要求される空間分解能として表面の凹凸が同じ程度の大き
さである対象物についての測定を行うために使用しうる。

【００５９】 測定を行うために使用される手段は使用されるレーザーパワーに適合され、約
３マイクロメートルの衝突サイズ（アブレーションクレータ、すなわち横方向の
分解能）を得るために選択される。

【００６０】 ペレットの変位は分析速度を改良するために１５Ｈｚに等しいか、あるいはそ
れより大きいスペクトル獲得周波数を取得するように選択される。

【００６１】 これらの特徴はレーザー生成プラズマの光学放出分光測定に前述したその他の
技術と比較して疑いもない利益を提供し、要求を満足させることが出来るように
する。

【００６２】 図１は本発明によるレーザー生成プラズマについての光学放出分光測定法の一
例の装置であって、ＭＯＸペレットのミクロ分析に適合した装置の線図である。

【００６３】 既に明らかなように、分析すべき試験片の特性は種々異なる。試験片の一つ（
非焼結の複合材）は脆性であり、一方第２のもの（焼結した複合材）は密度の高
い材料であって、アブレーションが困難である。図１に示す装置は、特に満足に
アブレーションした焼結試験片と、非焼結のペレットのために構成されたもので
ある。

【００６４】 本装置は例えばペレット２のようなＭＯＸペレットの分析を意図したものであ
り、ペレットが置かれるプレート４を含む。それは２個の垂直な方向、すなわち
ＸおよびＹに沿ってミクロ変位が可能なプレートである。

【００６５】 本装置は、またパルス化したレーザー６と、ダイヤフラム８と、収束レンズ１
０と、集光対物レンズ１２と、検出装置１８と、ディスプレイスクリーン２２を
備えたコンピュータ２０とを含む。

【００６６】 これらの全ての要素は以下詳細に説明する。

【００６７】 使用されるレーザー６の波長の選択は分析すべき材料の特性によって行われる
。材料のアブレーションについて最良のレーザーと材料間の結合を得るのは紫外
線を放出するレーザーである。

【００６８】 検討する例においては、レーザー６は持続時間が数ナノ秒であるレーザーパル
スを放出することが可能な、周波数を四重化した固体Ｎｄ-ＹＡＧレーザーであ
る。その波長は２６６ｎｍに等しい。この波長において、それは１０ＧＷ／ｃｍ ² より大きい単位面積当りのパワーを「保存」することができる。

【００６９】 「モノファイアリング（ｍｏｎｏ ｆｉｒｉｎｇ）」（換言すると、各衝突を
発生させるために単一のレーザーパルスを使用すること）での作動を選択するに
は各パルスにおいて（相対的なエネルギ変動が５％を超えない）極めて安定した
エネルギを必要とする。

【００７０】 この必要性は十分安定したエネルギを提供する（２６６ｎｍにおいて約３ｍＪ
の）コンパクトな低エネルギレーザーを選択すべきであることを意味する。

【００７１】 対象物に保存されたエネルギは空間濾過のため数百マイクロモジュール未満で
ある。

【００７２】 数μｍ²の面積に集中されたこのエネルギは焼結されたＭＯＸペレットをアブ
レーションするのに十分な放出（単位面積当りのパワー）を達成することが出来
るようにする。

【００７３】 更に、レーザーがコンパクトであることは産業環境へのその組み込みをし易く
する。

【００７４】 １５Ｈｚに等しいか、あるいはそれ以上の周波数で安定して、かつ繰り返し可
能な仕方で作動できることはＭＯＸペレット製造工程の検査に必要な速度でマッ
プを取得するのを可能にする。

【００７５】 レーザー６によって放出されたビーム２４はダイヤフラム８によって空間的に
濾過される。このダイヤフラムの開口部はビーム２４の大きさより小さくてよく
、このビーム２４の中央部分を選択することが可能である。必要なら、ビームの
直径は伸縮型の光学装備を使用して適合させてよい。

【００７６】 このビームはダイヤフラムの平面に集められないことに注目されたい。

【００７７】 例えば、収束レンズ１０はダイヤフラム８の像を無限大まで投射する収束複合
レンズから構成される。

【００７８】 このようにして得られたレーザービームは次に誘電ミラー２６によって、レー
ザービームをペレット２上に集光させるように設計された集光対物レンズ１２上
に導かれる。

【００７９】 それは糊なしに組み立てられた屈折式顕微鏡対物レンズであって、（検討して
いる例においては２６６ｎｍである）レーザー６の放射線波長において反射する
ように反射防止処理され、レンズ６から出力された光束にそれを損傷させること
なく抵抗しうる対物レンズである。

【００８０】 レンズ１０によって無限大まで投射されたダイヤフラム８の像は対物レンズ１
２に供給され、この対物レンズがこの像をペレット２上に集めることに注目され
たい。

【００８１】 更に、ダイヤフラム、レンズ１０および対物レンズ１２によって形成された組
立体は以下の条件を満足する。 − ペレット上に集められたダイヤフラムの像はこのペレットにおける必要な
寸法と等しい。 − レーザービームの焦点はダイヤフラム、レンズ１０および対物レンズ１２
を通過し、次にダイヤフラムの像平面の外に出る。

【００８２】 この対物レンズ１２は、また０．１以上あるいはそれに等しい大きなデジタル
開口を有する。この選択はレーザーのアブレーションの間に生成するプラズマ２
８とのレーザービームの相互作用を阻止する。

【００８３】 この相互作用現象はプラズマの生成を変動させ、再現性能を低下させるが、こ
れは定量マップの製造にはよくない。

【００８４】 更に、この対物レンズ１２は１μｍの光学的分解能を有し、そのためダイヤフ
ラムの像は顕著な光学的収差なしにペレットの表面に集中しうる。これらの特性
は３μｍの直径にレーザービームを集めるのに重要である。この分析プローブの
空間分解能は１０μｍの大きさの対象物を定量的に記述しうるようにするのに必
要である。

【００８５】 ２６６ｎｍアブレーション波長と、１０ＧＷ／ｃｍ²の最小放出束密度とに関
連したこの型式のレンズは焼結された材料の制御され、局所化されたアブレーシ
ョンを可能にする技術的解決である。

【００８６】 対物レンズ１２は図示していない顕微鏡のフレームによって支持されている。
レンズ１０と対物レンズ１２との組立体の焦点に位置しているダイヤフラム８と
関連したこの集光対物レンズ１２は直径が１μｍ、あるいはそれ以下である直径
のアブレーションクレータを達成することができる。

【００８７】 レーザービームの焦点にあるペレット２の位置は、ディスプレイスクリーン３
４に関連し、レーザー波長で処理される誘電ミラー２６の上方に位置したＣＣＤ
カメラ３２を使用してミラー２６を通してこのペレット２の領域を観察すること
によってチェックされる。

【００８８】 ＣＣＤカメラの焦点平面はレーザービームの焦点平面と一致する。

【００８９】 ミラー２６とカメラ３２との間に位置したレンズ３６は試験片の表面の像をカ
メラ３２上で形成するのに使用される。

【００９０】 このカメラ３２は分析すべき領域を選択し、対物レンズ１２によって形成され
たダイヤフラム８の像の平面に試験片の表面を置くのに使用される。

【００９１】 分析すべきペレット２は２個の垂直の軸線ＸおよびＹに沿ってモータ駆動装置
を装着したミクロ変位プレート上に１マイクロメートルの精度で置かれる。

【００９２】 ＸＹ平面での変位はマッピングすべき領域を選択し、ペレットをマッピングす
る手段である。

【００９３】 各レーザーパルスの後、前記プレートは自動的に所定の距離（測定ピッチ）だ
け動かされる。レーザーの衝突は選択されたピッチによって、隣接（アブレーシ
ョンクレータの直径に等しい）するか、あるいは隣接しなくてよい。

【００９４】 プレートの変位は位置決め制御ハンドル（図示せず）を使用して、あるいはコ
ンピュータ２０に内蔵された制御ソフトウエアによって直接制御してよい。

【００９５】 ２個の測定点の間のプレートの変位周波数は１５ヘルツより大きいか、あるい
は等しい。この変位周波数は、十分多数の試験片でＭＯＸペレットの加工を検査
するのに使用可能なので図１に示す装置の重要な特性の一つである。

【００９６】 プラズマ２８の光学放出は光ファイバ１４によって集められる。光ファイバの
一端は図示していない手段によって適所に保持され、ペレット２に対するレーザ
ービームの相互作用によって生成されるプラズマ２８の形成領域に近接して位置
している。該光ファイブの他端は光学分光計１６に接続されている。

【００９７】 この分光計の分解能は高く、それが発生させるピークの半分最大で全幅が０．
０５ｎｍ以上である。この種の分解能はプルトニウムやウラニウムのスペクトル
が多数の線を包含しているので、これらの放射線スペクトルの分析には必要であ
る。

【００９８】 光ファイバを使用した光線の収集によって遠隔作業を可能にし、本装置の使用
者が放射性試験片が常に扱われている領域に近接している必要性を排除している
。この収集モードは本発明によるＭＯＸペレットの分析技術の安全性に貢献する
。

【００９９】 分光計１６は増強装置を備えたＣＣＤカメラから構成される検出装置に結合さ
れている。この検出装置１８によってアクセス可能なスぺクトルの範囲は１９０
ｎｍから８００ｎｍまで変わる。スペクトル測定窓は約１０ナノメートルに等し
い。

【０１００】 パルス発生器１９がレーザーパルスの機能として選択した中断の後本装置１８
のカメラ増強扉を開放する。

【０１０１】 レーザー６と、ミクロ変位プレート４と、分光計１６と検出装置１８とは適当
な制御ソフトウエアを具備したコンピュータ２０を使用することによって制御さ
れる。

【０１０２】 要求される性能は適当な測定シーケンスなくして達成は不可能である。前記検
出装置１８は（時間分解能の理由から）レーザーによって各パルスが発射された
後決められる測定時間間隔の間のみしか測定を行わない。この測定時間間隔を選
択することは検討される用途（この場合ＭＯＸ燃料ペレットの分析）に対して極
めて重要である。

【０１０３】 レーザーと材料との相互作用の始まりにおいて、極めて輝度の高いプラズマ（
スパーク）は発生するが、このプラズマからの光学信号は使用できない。元素か
らの測定された光学放射線はこの黒体からの放射線の終了の後は連続した波長で
は使用不可能となる。

【０１０４】 ＭＯＸペレットのマップは３μmの空間分解能を使用して作られ、かつ１００
ｎｓから１μｓまでの測定間隔、つまり「ゲート」において得られる。この「ゲ
ート」はレーザーパルスの発射の後１０ｎｓから５００ｎｓで開放する。

【０１０５】 ペレット２に当るこのレーザーによる発光が検出された後、コンピュータ２０
はプレート４に対して変位指令を送る。この変位が一旦行われると、新規な測定
シーケンスが開始する。

【０１０６】 コンピュータ２０にインストールされたソフトウエアは記録すべきスペクトル
の中間波長を選択し、分析すべき領域の寸法と測定ピッチとを選択するように使
用可能である。

【０１０７】 ソフトウエアはレーザーが発射される毎に約１０ｎｍの空間範囲に亘ってスペ
クトルを記録する。次に、ウラニウムおよびプルトニウムの特性である光学放射
線の線が使用可能である。

【０１０８】 ダクト３８からなる手段がプラズマの光学放出信号を増すために、例えばアル
ゴンのようなガスの噴射を分析されたペレット２に投射するために設けられてい
る。

【０１０９】 前述した文献「１」はこの主題についてのより多くの情報を含む。

【０１１０】 その結果、光学放射線の線の強度は、アルゴンの噴射のない自然環境における
光学分光測定法を比較して１０あるいはそれ以上の係数（マイクロプラズマに対
しては２．５から３−前記文献「１」を参照のこと）で乗算したものとしうる。

【０１１１】 放出信号の強度と分析されたペレットにおける化学成分の濃度との間の関係を
検出するために較正が行われることに注目されたい。このサンプリングは行われ
た測定が正確であることを確認するために毎日チェックされる。

【０１１２】 この較正は焼結されたＭＯＸペレットの基準試験片を使用して行われる。これ
らの試験片は十分均一な基準試験片を提供しうる成形加工方法に従って酸化粉末
を混合することによって製造される。

【０１１３】 較正は基準試験片の面に任意に分配された一連のレーザーパルスを使用して約
百回の測定を行うことによって実行される。

【０１１４】 測定の拡散は使用される技術の拡散と同程度、すなわち約４％から５％である
。

【０１１５】 スペクトル使用ソフトウエアはスペクトル測定範囲において選択された輝線の
全強度および正味強度の値を決定する。

【０１１６】 較正曲線は各化学成分の輝線の強度あるいはペレットに含有される２種類の成
分（ＰｕおよびＵ）の輝線の強度の比率の値によって描かれる。

【０１１７】 各レーザーの衝突に対して、輝線の強度の値（あるいは輝線の比率）が較正曲
線を利用して絶対濃度に変換される。

【０１１８】 ペレットの表面における各化学成分の濃度の分布は像処理ソフトウエアによっ
てカラー像に変換される。

【０１１９】 各濃度範囲はカラーによって表される。

【０１２０】 混合された酸化ペレットＰｕＯ₂／ＵＯ₂の元素マップは放射線要素の操作に適
合した本発明による装置を使用して生成される。

【０１２１】 集光対物レンズ１２とミクロ変位プレート４は次に閉じ込め容器、例えばグロ
ーブボックスに配置される。

【０１２２】 図２は混合されたＰｕＯ₂／ＵＯ₂ペレットの元素マップを作るために使用しう
る装置の線図を示す。

【０１２３】 この図面は図１を参照して前述した要素を示す。更に、図２に示す装置は、 − 分析すべきペレットが入れられる第１の閉じ込め容器と、 − 分析すべきペレットを前記容器４０から容器４２まで搬送するために使用
されるエアロック４４を介して第１の容器４０に接続された第２の閉じ込め容器
とを含む。

【０１２４】 第２の容器４２は集光対物レンズ１２とミクロ変位プレート４とを収容してい
る。

【０１２５】 各ペレットは本装置によって測定された後容器４０内へ戻される。

【０１２６】 図２は、またレーザー６とカメラ３２とを第２の容器４２に接続するダクト４
６および４８を示している。

【０１２７】 ダクト４６はダイヤフラム８とレンズ１０とを収容し、ダクト４８はミラー２
６とレンズ３６とを収容している。

【０１２８】 シールされた閉じ込め壁５０は対物レンズ１２の周囲の周りを押圧して、これ
らのダクト４６および４８の容器４２の内部を遮断し、一方レーザービームが図
２に示すように通過しうるようにしている。

【０１２９】 本発明はＭＯＸ燃料ペレットの検査に限定されない。本発明は１μｍまでの衝
突サイズ分解能を備えた構成要素を知っておく必要があるいずれかの試験片ある
いは対象物の元素分析に適用しうる。

【０１３０】 情報としてであって、何ら限定的ではないが、 − ダイヤフラムの開口は円形であって、その直径は２５０μｍであり、 − レンズ１０の焦点距離は１０００ｍｍであり、 − 顕微鏡対物レンズ１２のデジタル開口は２５０に近似し、その倍率は衝突
点に対して必要とされる直径の関数として決定される。

【図面の簡単な説明】

【図１】 本発明による、レーザー生成プラズマに対して光学放出分光測定を行う装置の
特定実施例の線図である。

【図２】 図１に示す装置を使用して、ＭＯＸ燃料ペレットの分析のための装置を線図で
示す。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ラクール、ジャン − リュ フランス国 ビュボン シュル イベッ ト、アブニュ ドュ ジェネラル ド ゴ ール、35、バチマン ディ６、 レジダン ス ル クロ ダレンコン (72)発明者 ワグナー、ジャン − フランソワ フランス国 ドランシイ、リュ ジャン − バプティスト ルクトウ、49 (72)発明者 ドタル、バンサン フランス国 ブーローニュ ビヤンクー ル、バチマン ベー、 リュ ドュ ポワ ン ドュ ジュール、99 (72)発明者 モシアン、パトリック フランス国 パレソー、リュ マルソー、 111 Ｆターム(参考） 2G043 AA01 CA06 DA01 EA10 FA01 FA02 HA01 HA05 HA09 JA01 KA01 KA02 KA03 KA05 LA03

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 レーザー生成プラズマについての光学放出分光測定による元
   素分析装置において、 − パルス化されたレーザー源（６）と、 − 前記レーザー源によって放射されたレーザービームの部分を選択し、多分
   分析すべき対象物（２）に当るレーザービームの形状の境界を定めるように使用
   可能なダイヤフラム（８）であって、このレーザービームがダイヤフラムの平面
   に集められないダイヤフラム（８）と、 − 前記ダイヤフラムの像を無限大に投射することができる第１の光学手段（
   １０）と、 − 前記第１の光学手段によって無限大に投射されたダイヤフラムの像を受け
   取り、それを分析すべき対象物上に集めてこの対象物の面にプラズマ（２８）を
   生成させるように構成された第２の光学手段であって、該ダイヤフラムおよび該
   第１と第２の光学手段によって形成された組立体がまた以下の条件を満足し、 対象物に集められたダイヤフラムの像がこの対象物に必要とされる寸法と
   等しいこと、 ダイヤフラムと第１および第２の光学手段と交差した後のレーザービーム
   の焦点がダイヤフラムの像平面の外側にあること、 − プラズマによって放出された光線スペクトルを分析する手段（１６，１９
   ８）と、 − このスペクトル分析から始めて対象物の元素成分を検出する手段（２０）
   とを含むことを特徴とする元素分析装置。
2. 【請求項２】 前記第２の光学手段（１２）が約０．１以上のデジタル開口
   を有することを特徴とする請求項１に記載の装置。
3. 【請求項３】 対象物に当る前記レーザービームの大きさが１μｍ以上であ
   ることを特徴とする請求項１および２に記載の装置。
4. 【請求項４】 前記レーザー源（６）の２個のレーザーパルスの間の対象物
   （２）の変位周波数が１５Ｈｚ以上であるか、あるいはそれに等しいことを特徴
   とする請求項１から３までのいずれか１項に記載の装置。
5. 【請求項５】 前記レーザー源（６）が紫外線を出すことができることを特
   徴とする請求項１から４までのいずれか１項に記載の装置。
6. 【請求項６】 １個のレーザーパルスと次のレーザーパルスとの間のエネル
   ギの相対変動が５％を越えないことを特徴とする請求項１から５までのいずれか
   １項に記載の装置。
7. 【請求項７】 前記ダイヤフラム（８）が前記レーザー源から出力されたレ
   ーザービームの中央部分を選択できる円形開口を含み、前記第１の光学手段が屈
   折光学手段であり、前記第２の光学手段が顕微鏡の対物レンズ（１２）からなる
   屈折光学手段であることを特徴とする請求項１から６までのいずれか１項に記載
   の装置。
8. 【請求項８】 前記第１と第２の光学手段（１０，１２）が前記レーザー源
   （６）により出される光線の波長で反射するように反射防止処理されていること
   を特徴とする請求項７に記載の装置。
9. 【請求項９】 前記対象物（２）上にガス噴射を吹き付ける手段（３８）を
   更に含むことを特徴とする請求項１から８までのいずれか１項に記載の装置。
10. 【請求項１０】 − 対象物がダイヤフラムの像平面に置かれるように該対
    象物を観察する手段（３２）と、 − レーザー源の波長で反射し、その他の波長で透過性であるミラー（２６）
    であって、前記第１と第２の光学手段の間の光路に置かれ、レーザービームの殆
    ど全体をこれらの第２の光学手段へ反射させ、前記対象物の像を前記観察手段ま
    で伝えように構成されているミラー（２６）とを含むことを特徴とする請求項１
    から９までのいずれか１項に記載の装置。