JP2003297823A - インクジェット方式酸化タンタル膜形成用組成物および酸化タンタル膜の形成方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 省エネルギーかつ低コストで安定
的に酸化タンタル膜の所望のパターンを形成するための
インクジェット方式酸化タンタル膜形成用組成物および
インクジェット方式による酸化タンタル膜形成方法を提
供すること。 【解決手段】 組成物は、特定のタンタル含有反
応物および溶媒を含有する。酸化タンタル膜の形成方法
は、少なくとも以下の工程を含む。 （１）上記の組成物をインクジェット方式により基板上
に塗布する工程。 （２）熱処理および光処理から選ばれる少なくともひと
つの処理を施す工程。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、キャパシタ用絶縁
膜やゲート絶縁膜等の半導体デバイス用絶縁膜等として
好適な酸化タンタル膜をインクジェット法でパターン形
成するための酸化タンタル前駆体インク組成物およびイ
ンクジェット法による酸化タンタル膜形成方法に関す
る。

【０００２】

【従来の技術】従来、半導体装置の高集積化や高密度化
によって、ＤＲＡＭ（ＤｙｎａｍｉｃＲａｎｄｏｍ Ａ
ｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）中のキャパシタ面積は小さ
くなってきている。キャパシタ面積の減少とともに容量
も低下すると、ソフトエラーなどによるデバイスの誤作
動を招きかねないため、キャパシタ面積が減少しても、
十分な容量を確保しなければならない。この問題を解決
する１つの方法として、高比誘電率を有する絶縁膜（高
誘電体膜）をキャパシタ絶縁膜として用いる方法があ
る。従来キャパシタ絶縁膜としては、一般にＳｉＯ_２や
Ｓｉ_３Ｎ_４が使われ、メモリセル構造の３次元化によっ
て容量の確保が図られてきた。しかし、最近のＤＲＡＭ
の急速な高集積化と微細化に伴い、従来法でメモリセル
容量を確保することが困難になってきている。酸化タン
タルは、キャパシタ絶縁膜として用いられてきたＳｉＯ
_２やＳｉ_３Ｎ _４などに比べて３倍以上の大きな比誘電率
を持ち、またＣＶＤ法によって容易にステップカバレー
ジの優れた薄膜を堆積することができるといった特徴が
ある。このため、次世代のＤＲＡＭキャパシタ絶縁膜と
して酸化タンタルが研究されている。応用物理 ６９
（９），ｐ１０６７（２０００）には、酸化タンタルを
ＣＶＤ法で成膜して絶縁膜を形成する方法が開示されて
いる。また、電子材料 ２０００年７月号，ｐ１８に
は、ＣＶＤ法に使用するタンタル原料につき種々の検討
が行われている。しかし、これら従来法により形成され
た酸化タンタル絶縁膜は、原料や成膜法に起因する不純
物や酸素欠損を多く含み、これらはリーク電流の原因と
なるとともに絶縁耐圧が劣る問題がある。また、ＣＶＤ
法での成膜の際に原料として用いられるタンタルアルコ
キシドは加水分解性が高いとともに、膜中にカーボンな
どの不純物が多量に残存する問題点があった。さらに
は、ＣＶＤ法による成膜においては、大がかりな装置が
必要となり、装置自体が高価であるばかりでなく、真空
系やプラズマ系等に多大なエネルギーを消費するため、
製品のコスト高につながっている。

【０００３】また、酸化タンタル膜のパターンを形成す
る場合には、従来、基板全面に酸化タンタル膜を形成し
た後、所望のパターンをフォトリソグラフィー、エッチ
ング法により形成する方法が採用され、大面積にわたっ
て素子を形成するには工程数も多く、高価な装置や多種
の材料を使用し多大のエネルギーを消費するために生産
コストが高いという欠点があった。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】そこで本発明は、特に
大面積の基板に酸化タンタル膜の所望のパターンを有す
るデバイスの製造において、従来の真空プロセス、フォ
トリソグラフィー、エッチングなどを行わずに、省エネ
ルギーかつ低コストで安定的に酸化タンタル膜の所望の
パターンを形成するためのインクジェット方式酸化タン
タル膜形成用組成物およびインクジェット方式による酸
化タンタル膜形成方法を提供するものである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明によると、本発明
の上記課題は第一に、タンタル含有生成物と溶剤を含有
するインクジェット方式酸化タンタル膜形成用組成物で
あって、該タンタル含有生成物が下記［Ａ１］および
［Ａ２］よりなる群から選ばれる少なくとも一種である
ことを特徴とする組成物によって達成される。 ［Ａ１］；下記（ａ１）成分と（ａ２）成分との反応生
成物、 （ａ１）；下記およびから選ばれる少なくとも１種
の化合物、 タンタルアルコキシド、 β−ジケトン、β−ケトエステル、β−ジカルボン酸
エステル、乳酸、乳酸エチルおよび１，５−シクロオク
タジエンよりなる群から選ばれる少なくとも一種の化合
物（以下、「（ａ１）−ＩＩ成分」ということがあ
る。）とタンタルアルコキシドとの反応生成物、 （ａ２）；アミノアルコールおよび分子内に２個以上の
水酸基を有する化合物（ただしアミノアルコールを除
く。）から選ばれる少なくとも１種の化合物、［Ａ
２］；上記［Ａ１］の反応生成物の加水分解物。

【０００６】本発明の上記課題は第２に、少なくとも以
下の工程を含むことを特徴とする、酸化タンタル膜の形
成方法によって達成される。 （１）上記の組成物をインクジェット方式により基板上
に塗布する工程。 （２）熱処理および光処理から選ばれる少なくともひと
つの処理を施す工程。

【０００７】以下、本発明のインクジェット方式酸化タ
ンタル膜形成用組成物の各成分について説明する。本発
明に用いられるタンタル含有生成物は、上記［Ａ１］お
よび［Ａ２］よりなる群から選ばれる少なくとも一種で
あり、上記［Ａ１］は上記（ａ１）成分と（ａ２）成分
との反応生成物である。また、上記（ａ１）成分は、上
記およびから選ばれる少なくとも１種の化合物であ
る。

【０００８】（ａ１）タンタルアルコキシド 本発明で用いられるタンタルアルコキシドとしては、例
えば下記式（１） Ｔａ（ＯＲ）_５ …（１） （ここで、Ｒは炭素数１〜６のアルキル基であり、５つ
のＲはそれぞれ同一でも異なっていてもよい。）で表さ
れる化合物が好ましく用いられる。このようなタンタル
アルコキシドの具体例としては、タンタルペンタメトキ
シド、タンタルペンタエトキシド、タンタルペンタイソ
プロポキシド、タンタルペンタブトキシド等が挙げられ
る。これらのうち、タンタルペンタエトキシド、タンタ
ルペンタイソプロポキシドおよびタンタルペンタブトキ
シドが好ましい。これらのタンタルアルコキシドは単独
でも２種以上併用することもできる。

【０００９】（ａ１）タンタルアルコキシドと、β−
ジケトン、β−ケトエステル、β−ジカルボン酸エステ
ル、乳酸、乳酸エチルおよび１，５−シクロオクタジエ
ンよりなる群から選ばれる少なくとも一種の化合物
（（ａ１）−ＩＩ成分）との反応生成物 上記タンタルアルコキシドとしては、前述の（ａ１）
タンタルアルコキシドと同様のものを使用することがで
きる。上記β−ジケトンとしては、例えばアセチルアセ
トン、プロピオニルアセトン、メチルジアセチルメタ
ン、ジプロピオニルメタン、ｎ−ブチリルアセトン、イ
ソブチリルアセトン、３−メチル−２，４−ヘキサンジ
オン、ジアセチルエチルメタン、ｎ−バレリルアセト
ン、プロピオニル−ｎ−ブチリルメタン、３−メチル−
２，４−ヘキサンジオン、ジアセチルエチルメタン、ｎ
−バレリルアセトン、プロピオニル−ｎ−ブチリルメタ
ン、３−メチル−２，４−ヘプタンジオン、イソバレリ
ルアセトン、ピバロイルアセトン、イソプロピルジアセ
チルメタン、カプロイルアセトン、ジ−ｎ−ブチリルメ
タン、２，２，６，６−テトラメチル−３，５−ヘプタ
ンジオン、ベンゾイルアセトン、３−フェニル−２，４
−ペンタンジオン、ジベンゾイルメタン、エトキシカル
ボニルジアセチルメタン、１，１，１，５，５，５−ヘ
キサフルオロ−２，４−ペンタンジオンの如き化合物が
挙げられる。これらのうち、アセチルアセトンおよびプ
ロピオニルアセトンが特に好ましく使用できる。

【００１０】上記β−ケトエステルとしては、例えばメ
チルアセトアセテート、エチルアセトアセテート、メチ
ル−α−メチルアセトアセテートの如き化合物が挙げら
れる。これらのうち、メチルアセトアセテートおよびエ
チルアセトアセテートが特に好ましく使用できる。上記
β−ジカルボン酸エステルとしては、例えばマロン酸ジ
メチル、マロン酸ジエチル、マロン酸ジブチル、マロン
酸ジヘキシル、マロン酸ジオクチル、マロン酸ジウンデ
シル、マロン酸ジヘキサデシル、マロン酸ジ−９−オク
タデシル、マロン酸ジ−９，１２−オクタデカジエニ
ル、マロン酸ジ−９，１１，１３−オクタデカトリエニ
ルの如き化合物が挙げられる。これらのうち、マロン酸
ジメチルおよびマロン酸ジエチルが特に好ましく使用で
きる。上記した化合物は、単独で、または２種以上を混
合して使用することができる。

【００１１】上記のタンタルアルコキシドと（ａ１）
−ＩＩ成分との反応は、タンタルアルコキシド１モルに
対して、（ａ１）−ＩＩ成分を好ましくは０．１〜
１，０００モル、さらに好ましくは０．５〜１００モ
ル、特に好ましくは１〜１０モル用いて行うことができ
る。反応温度は、好ましくは−３０〜１５０℃、より好
ましくは０〜１００℃、さらに好ましくは０〜７０℃で
ある。反応圧は常圧でよいが、必要に応じて加圧下、ま
たは減圧下で実施することもできる。上記反応は必要に
応じて溶媒の存在下で実施することができる。溶媒を使
用する際には、タンタルアルコキシドおよび（ａ１）
−ＩＩ成分、ならびにこれらの反応生成物と反応しない
溶媒を使用することが好ましい。このような溶媒として
は、後述する（ａ１）成分と（ａ２）成分の反応の際に
使用できる溶媒として例示するものと同様のものを使用
することができる。

【００１２】上記反応生成物は、例えば以下のようなも
のであると推察される。 ｉ）（ａ１）−ＩＩ成分が乳酸または乳酸エチルを含
有するものである場合 、タンタルアルコキシドのアルコキシル基の一部または
全部が脱離し、（ａ１）−ＩＩ成分中の少なくとも１
個以上の水酸基がその水素原子を失い、当該水素原子を
失った水酸基中の酸素原子が金属原子と結合を生じた反
応生成物。ここで、（ａ１）−ＩＩ成分一分子中の複
数の水酸基が反応に関与する場合、それらが結合する金
属原子は同一のものでも異なるものであってもよい。 ｉｉ）（ａ１）−ＩＩ成分がβ−ジケトン、β−ケト
エステルまたはβ−ジカルボン酸エステルを含有するも
のである場合、タンタルアルコキシドのアルコキシル基
の一部または全部が脱離し、（ａ１）−ＩＩ成分中の
２個のカルボニル基に挟まれたＣＨ_２基がその水素原子
を失い、当該水素原子を失ったβ−ジケトン構造が共鳴
構造を取り、一個のタンタル原子にキレート結合を生じ
た反応生成物。

【００１３】ｉｉｉ）（ａ１）−ＩＩ成分が乳酸を含
有するものである場合、タンタルアルコキシドのアルコ
キシル基の一部または全部が脱離し、（ａ１）−ＩＩ
成分中の少なくとも１個以上のカルボキシル基がその水
素原子を失い、当該水素原子を失ったカルボキシル基中
の酸素原子がタンタル原子と結合を生じた反応生成物。
このとき、水素原子を失ったカルボキシル基が共鳴構造
を取り、一個のタンタル原子にキレート結合してもよ
い。 ｉｖ）（ａ１）−ＩＩ成分が乳酸エチルを含有するも
のである場合、エステル基の２つの酸素原子がタンタル
原子と結合を生じた反応生成物。 ｖ）上記ｉ）〜ｉｖ）において、タンタル原子と結合を
生じた（ａ１）−ＩＩ成分中の酸素原子または窒素原
子が、他の反応生成物または未反応タンタルアルコキシ
ド中のタンタル原子とさらに結合を生じた反応生成物。

【００１４】ｖｉ）（ａ１）−ＩＩ成分が１，５−シ
クロオクタジエンを含有するものである場合、タンタル
アルコキシドのアルコキシル基の一部または全部が脱離
し、１，５−シクロオクタジエン中の少なくとも１つの
二重結合が、少なくとも１つのタンタル原子と配位結合
を生じた生成物。 ｖｉｉ）（ａ１）−ＩＩ成分中の、酸素原子または窒
素原子が上記ｉ）〜ｖｉ）のいずれかひとつに記載の反
応生成物中のタンタル原子に結合を生じた反応生成物。 ｖｉｉｉ）上記ｉ）〜ｖｉｉ）のいずれかひとつに記載
の反応生成物中のタンタル原子が、他の反応生成物また
は未反応タンタルアルコキシド中のタンタル原子と、酸
素原子を介して結合を生じた反応生成物。

【００１５】ｉｘ）上記ｉ）〜ｖｉｉｉ）のいずれか１
つに記載の反応生成物中のタンタル原子が、他の反応生
成物中のタンタル原子または未反応タンタルアルコキシ
ド中のタンタル原子と、該反応生成物中に残存するアル
コキシル基または未反応タンタルアルコキシド中のアル
コキシル基の酸素原子を介して橋架け結合した反応生成
物。 ｘ）上記いずれか２種以上の反応生成物の混合物。 ここで、新たに形成される結合は、例えば共有結合、イ
オン結合、配位結合、水素結合またはこれらの結合の中
間的な結合であることができる。上記のような構造と推
察される反応生成物のうち、キレート構造を持つ化合物
が好ましい。

【００１６】このような化合物の具体例としては、例え
ば、テトラエトキシ・（アセチルアセトナート）タンタ
ル、トリエトキシ・ビス（アセチルアセトナート）タン
タル、ジエトキシ・トリス（アセチルアセトナート）タ
ンタル、エトキシ・テトラキス（アセチルアセトナー
ト）タンタル、ペンタ（アセチルアセトナート）タンタ
ルなどのタンタル化合物を挙げることができる。

【００１７】(ａ２）アミノアルコール、および分子内
に２個以上の水酸基を有する化合物（ただしアミノアル
コールを除く。）から選ばれる少なくとも１種 本発明で使用される（ａ２）成分は、アミノアルコー
ル、および分子内に２個以上の水酸基を有する化合物
（ただしアミノアルコールを除く。）から選ばれる少な
くとも１種である。このうち、分子内に２個以上の水酸
基を有する化合物（ただしアミノアルコールを除く。）
が好ましい。上記アミノアルコールとしては、例えばト
リエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリイソプ
ロパノールアミン、ジイソプロパノールアミン、メチル
ジエタノールアミン、エチルジエタノールアミンのごと
き化合物が挙げられる。これらのうち、トリエタノール
アミンおよびジエタノールアミンが特に好ましく使用で
きる。

【００１８】上記の分子内に２個以上の水酸基を有する
化合物（ただしアミノアルコールを除く）としては、例
えば分子内に２個以上の水酸基を有するアルコール類
（ただしアミノアルコールを除く。）および分子内に２
個以上の水酸基を有するフェノール類が挙げられる。上
記分子内に２個以上の水酸基を有するアルコール類（た
だしアミノアルコールを除く）としては、例えばエチレ
ングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオー
ル、ペンタンジオール、ヘキサンジオール、ヘプタンジ
オール、オクタンジオール、ノナンジオール、デカンジ
オール、ジエチレングリコール、ビストリメチレングリ
コール、グリセロールモノメチルエーテル、グリセロー
ルモノエチルエーテル、ヒドロキノンの如きジアルコー
ル類；グリセロールの如き多価アルコール類が挙げられ
る。これらのうち、ジエチレングリコール、ブタンジオ
ールおよびペンタンジオールが特に好ましく使用でき
る。上記分子内に２個以上の水酸基を有するフェノール
類としては、例えばカテコール、レゾルシン、ヒドロキ
ノン、フロログルシンの如き多価フェノール類が挙げら
れる。これらのうち、ヒドロキノンが特に好ましく使用
できる。

【００１９】上記（ａ１）成分と、（ａ２）成分との反
応は、（ａ１）成分中に含まれるタンタル原子１モルに
対して、（ａ２）成分を好ましくは０．０１〜１，００
０モル、さらに好ましくは０．１〜１００モル、特に好
ましくは１〜１０モル用いて行うことができる。反応温
度は、好ましくは−３０〜１５０℃、より好ましくは０
〜１００℃、さらに好ましくは０〜７０℃である。反応
圧は常圧でよいが、必要に応じて加圧下、または減圧下
で実施することもできる。上記の反応は、モノアルコー
ル類（ただしアミノアルコールを除く）および／または
モノフェノール類の存在下に実施することも可能であ
る。

【００２０】上記モノアルコール類（ただしアミノアル
コールを除く）としては、例えばメタノール、エタノー
ル、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ｔ
ｅｒｔ−ブタノール、ヘキサノール、シクロヘキサノー
ル、オクタノール、エチレングリコールモノメチルエー
テル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレ
ングリコールモノイソプロピルエーテル、ジエチレング
リコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモ
ノエチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエ
ーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、グ
リセロールジメチルエーテル、グリセロールジエチルエ
ーテル等を挙げることができる。また、モノフェノール
類としては、例えばフェノール、メチルフェノール、ジ
メチルフェノール、トリメチルフェノール、エチルフェ
ノール、ジエチルフェノール、トリエチルフェノール等
を挙げることができる。これらのうち、フェノール、メ
チルフェノールおよびエチルフェノールが好ましく使用
できる。上記の反応を、モノアルコール類（ただしアミ
ノアルコールを除く。）および／またはモノフェノール
類の存在下に行う場合、これら化合物の使用量は、（ａ
２）成分１モルに対して、好ましくは１０モル以下、よ
り好ましくは５モル以下、さらに好ましくは３モル以下
である。ここで、使用量が１０モルを超えると、（ａ
１）成分と（ａ２）成分との反応を阻害する場合があ
る。

【００２１】上記反応は必要に応じて溶媒の存在下で実
施することができる。溶媒を使用する際には、（ａ１）
成分、（ａ２）成分およびこれらの反応生成物（［Ａ
１］成分）と反応しない溶媒を使用することが好まし
い。このような溶媒としては、例えば、ｎ−ペンタン、
シクロペンタン、ｎ−ヘキサン、シクロヘキサン、ｎ−
ヘプタン、シクロヘプタン、ｎ−オクタン、シクロオク
タン、デカン、シクロデカン、ジシクロペンタジエン水
素化物、ベンゼン、トルエン、キシレン、デュレン、イ
ンデン、テトラヒドロナフタレン、デカヒドロナフタレ
ン、スクワランの如き炭化水素系溶媒；ジエチルエーテ
ル、ジプロピルエーテル、ジブチルエーテル、エチレン
グリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエ
チルエーテル、エチレングリコールメチルエチルエーテ
ル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレ
ングリコールメチルエチルエーテル、テトラヒドロフラ
ン、テトラヒドロピラン、１，２−ジメトキシエタン、
ビス（２−メトキシエチル）エーテル、ｐ−ジオキサン
の如きエーテル系溶媒；プロピレンカーボネート、γ−
ブチロラクトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、ジメチ
ルホルムアミド、アセトニトリル、ジメチルスルホキシ
ド、塩化メチレン、クロロホルムの如き極性溶媒が挙げ
られる。これらのうち、ジエチルエーテル、ジプロピル
エーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジ
メチルホルムアミド、アセトニトリル、ジメチルスルホ
キシド、塩化メチレン、クロロホルムが特に好ましく使
用できる。これらの溶媒は、単独で、または２種以上を
混合して使用することができる。（ａ１）成分と（ａ
２）成分との反応を溶媒の存在下で行う場合、溶媒の使
用量は通常、（ａ１）成分１ｇに対して、好ましくは１
〜１００ｍＬ、より好ましくは５〜５０ｍＬ、さらに好
ましくは５〜３０ｍＬである。

【００２２】（ａ１）成分と（ａ２）成分の反応により
生成する反応生成物（［Ａ１］成分）は、（ａ１）成分
中のタンタル原子と、アルコキシル基および／またはそ
の他の基との結合の一部または全部が解離し、（ａ２）
成分中の少なくとも１個以上の水酸基がその水素原子を
失い、当該水素原子を失った水酸基中の酸素原子がタン
タル原子と結合を生じた反応生成物であると考えられ
る。ここで、（ａ２）成分一分子中の複数の水酸基が反
応に関与する場合、それらが結合するタンタル原子は同
一の原子でも異なる原子であってもよい。ここで、新た
に形成される結合は、例えば共有結合、イオン結合、配
位結合、水素結合またはこれらの結合の中間的な結合で
あることができる。

【００２３】上記したような反応生成物は、未反応のア
ルコキシル基または金属アルコキシド中のアルコキシル
基が任意的に添加されるモノアルコール類と交換反応を
起こしたアルコキシル基を含有する場合がある（爾後、
これらをまとめて単に「未反応アルコキシル基」という
ことがある。）。本発明の［Ａ１］成分は、下記式
（１）で定義される反応転化率が、好ましくは５０モル
％以上であり、より好ましくは７０モル％以上であり、
特に好ましくは８５モル％以上である。 反応転化率＝｛１−（反応生成物中の未反応アルコキシル基の総数／原料タン タルアルコキシド中のアルコキシル基の総数）｝×１００（モル％） （１） この値が５０モル％未満であると、形成される酸化タン
タル膜の電気特性が不十分となる場合がある。

【００２４】［Ａ２］成分 本発明の［Ａ２］成分は、上記［Ａ１］成分の加水分解
物である。［Ａ２］成分は、例えば上記［Ａ１］成分
を、好ましくは金属原子１当量に対し０．０１〜１，０
００モルの水の存在下に、室温〜１００℃の温度で攪拌
下に処理することにより合成することができる。上記反
応生成物の加水分解物には、加水分解しうる部分の全部
が加水分解された化合物およびその一部が加水分解され
一部が加水分解されずに残存する部分加水分解物が包含
される。本発明において、上記反応生成物およびその加
水分解物は単独であるいは２種以上一緒に使用すること
ができる。

【００２５】その他の成分 本発明のインクジェット方式酸化タンタル膜形成用組成
物は、上記［Ａ１］成分および［Ａ２］成分から選ばれ
る少なくとも一種を必須成分とするものであるが、必要
に応じてその他の成分を含有していてもよい。このよう
な成分としては、例えばオルトカルボン酸エステル、
酸、その他のタンタル化合物、表面張力調整剤、無機粒
子等が挙げられる。以下、これらについて説明する。

【００２６】オルトカルボン酸エステル 本発明の組成物はオルトカルボン酸エステルをさらに含
有することができる。オルトカルボン酸エステルは、特
に本発明の組成物が（ａ１）成分と（ａ２）成分の反応
生成物を含有するものである場合、これを使用して塗膜
を形成する工程において、環境に存在する水分と反応
し、雰囲気中の湿度の悪影響を軽減することができる。
従って、オルトカルボン酸エステルを含有する本発明の
組成物から形成される酸化タンタル膜は、高品位なもの
となる。上記オルトカルボン酸エステルが水分と反応す
る機構は、下記式（２）に示したとおりであるものと推
定される。 Ｒ^１Ｃ（ＯＲ^２）_３＋３Ｈ_２Ｏ→Ｒ^１ＣＯＯＨ＋３Ｒ^２ＯＨ＋Ｈ_２Ｏ （２） （ここで、Ｒ^１およびＲ^２はアルキル基またはアリール
基である。）

【００２７】本発明で使用されるオルトカルボン酸エス
テルとしては、例えば、オルト蟻酸トリメチル、オルト
蟻酸トリエチル、オルト蟻酸トリプロピル、オルト蟻酸
トリブチル、オルト蟻酸トリペンチル、オルト蟻酸ジエ
チルプロピル、オルト蟻酸トリフェニル、オルト酢酸ト
リメチル、オルト酢酸トリエチル、オルト酢酸トリプロ
ピル、オルト酢酸トリブチル、オルト酢酸トリペンチ
ル、オルト酢酸ジエチルプロピル、オルト酢酸トリフェ
ニル、オルトプロピオン酸トリメチル、オルトプロピオ
ン酸トリエチル、オルトプロピオン酸トリプロピル、オ
ルトプロピオン酸トリブチル、オルトプロピオン酸トリ
ペンチル、オルトプロピオン酸ジエチルプロピル、オル
トプロピオン酸トリフェニル、オルト酪酸トリメチル、
オルト酪酸トリエチル、オルト酪酸トリプロピル、オル
ト酪酸トリブチル、オルト酪酸トリペンチル、オルト酪
酸ジエチルプロピル、オルト酪酸トリフェニル、オルト
ラウリン酸トリメチル、オルトラウリン酸トリエチル、
オルトラウリン酸トリプロピル、オルトラウリン酸トリ
ブチル、オルトラウリン酸トリペンチル、オルトラウリ
ン酸ジエチルプロピル、オルトラウリン酸トリフェニ
ル、オルト安息香酸トリメチル、オルト安息香酸トリエ
チル、オルト安息香酸トリプロピル、オルト安息香酸ト
リブチル、オルト安息香酸トリペンチル、オルト安息香
酸ジエチルプロピル、オルト安息香酸トリフェニル、オ
ルト乳酸トリメチル、オルト乳酸トリエチル、オルト乳
酸トリプロピル、オルト乳酸トリブチル、オルト乳酸ト
リペンチル、オルト乳酸ジエチルプロピル、オルト乳酸
トリフェニル等を挙げることができる。

【００２８】これらオルトカルボン酸エステルのうち、
水との反応性から脂肪族エステルが好ましく、さらにメ
チルエステルやエチルエステルが特に好ましい。具体的
には、オルト蟻酸トリメチル、オルト蟻酸トリエチルお
よびオルト安息香酸トリメチルが特に好適である。これ
らのオルトカルボン酸エステルは、単独でもあるいは２
種以上の混合物としても使用できる。本発明の組成物中
におけるオルトカルボン酸エステルの使用量は、組成物
中の含水率や酸化タンタル膜形成工程の際の雰囲気の湿
度等に応じて適宜設定することができるが、組成物全体
に対して、通常５０重量％以下であることが好ましく、
０．１〜３０重量％であることがより好ましく、１〜２
０重量％であることがさらに好ましい。なお、水とオル
トカルボン酸エステルの反応により生成したカルボン酸
類やアルコール類並びにオルト乳酸エステルの水酸基が
膜形成組成物と反応することがあるが、このことは本発
明の効果を減殺するものではない。

【００２９】酸 本発明の組成物はさらに酸を含有することができる。酸
は上記オルトカンボン酸エステルと水との反応を触媒
し、効率良く水分を除去することができ、形成される膜
の品質および組成物の長期保存安定性に資する。酸とし
ては、例えば脂肪族モノカルボン酸、芳香族カルボン
酸、ハロゲン化脂肪族モノカルボン酸、脂肪族ジカルボ
ン酸、酸無水物およびスルホン酸を挙げることができ
る。このような酸としては、例えば、蟻酸、酢酸、プロ
ピオン酸、酪酸の如き脂肪族モノカルボン酸、安息香
酸、o-フタル酸、ｍ−フタル酸、ｐ−フタル酸のような
芳香族カルボン酸、トリクロロ酢酸、ジクロロ酢酸、モ
ノクロロ酢酸、トリフルオロ酢酸、ジフルオロ酢酸、モ
ノフルオロ酢酸の如きハロゲン化脂肪族モノカルボン
酸、シュウ酸、マロン酸、スクシン酸、グルタル酸、マ
レイン酸、フマル酸のような脂肪族ジカルボン酸、無水
酢酸、無水プロピオン酸、無水フタル酸、無水マレイン
酸のような酸無水物、メタンスルホン酸、エタンスルホ
ン酸、トリフルオロメタンスルホン酸のようなスルホン
酸等を挙げることができる。これらの酸のうち、炭素数
１〜５の脂肪族カルボン酸（蟻酸を含む）、ハロゲン化
脂肪族モノカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸が好まし
く、具体的には蟻酸、酢酸、トリクロロ酢酸、トリフル
オロ酢酸、シュウ酸、マレイン酸が特に好ましい。これ
らの酸は、単独で、または２種以上を混合して用いるこ
とができる。酸の使用量は組成物全体に対して、５０重
量％以下の範囲で含有することが好ましく、３０重量％
以下含有することがより好ましく、２０重量％以下含有
することがさらに好ましい。

【００３０】その他のタンタル化合物 本発明の組成物は、組成物中のタンタル濃度を高めるた
め、必要に応じて上記した以外のタンタル化合物を含有
することもできる。表面張力調整剤 また、本発明の組成物には、目的とする機能を損わない
範囲で必要に応じてフッ素系、シリコーン系、非イオン
系などの表面張力調節剤を添加することができる。無機粒子 本発明の組成物は、場合により、無機粒子を含有するこ
とが好ましい場合がある。上記無機微粒子は、平均粒子
径が０．２μｍ以下の実質的に炭素原子を含まない粒子
状無機物質であり、その例として金属酸化物、金属窒化
物、金属ホウ化物が挙げられる。無機微粒子の製造方法
は、例えば酸化ケイ素を製造する方法を例にとると、四
塩化ケイ素を酸素と水素の炎中で加水分解により生成す
る気相法、ケイ酸ソーダのイオン交換により生成する液
相法、シリカゲルのミルなどによる粉砕により生成する
固相法などの製造方法が挙げられる。無機微粒子はその
製造方法により限定されるものではない。

【００３１】このような無機微粒子の具体例としては、
ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＷＯ_３、Ｆｅ
_２Ｏ_３、ＺｎＯ、ＮｉＯ、ＲｕＯ_２、ＣｄＯ、Ｓｎ
Ｏ_２、Ｂｉ_２Ｏ _３、ＺｒＯ_２、３Ａｌ_２Ｏ_３・２ＳｉＯ
_２、Ｓｎ−Ｉｎ_２Ｏ_３、Ｓｂ−Ｉｎ_２Ｏ _３、ＣｏＦｅＯ
ｘなどの酸化物、Ｓｉ_３Ｎ_４、Ｆｅ_４Ｎ、ＡｌＮ、Ｔｉ
Ｎ、ＺｒＮなどの窒化物、Ｔｉ_２Ｂ、ＺｒＢ_２、Ｗ_２Ｂ
などのホウ化物が挙げられる。また、無機粒子の形態と
しては、粉体、または適当な分散媒に分散したサスペン
ジョンが挙げられる。これらに限定されるものではな
い。例えば、好ましくは、コロイダルシリカ、コロイダ
ルアルミナ、アルミナゾル、スズゾル、ジルコニウムゾ
ル、五酸化アンチモンゾル、酸化セリウムゾル、酸化亜
鉛ゾル、酸化チタンゾルなどのディスパージョンが用い
られる。無機微粒子の平均粒子径は、好ましくは０．２
μｍ以下、より好ましくは０．１μｍ以下である。平均
粒径が０．２μｍを超えると、膜の緻密性の観点から防
湿性やガスバリア性が劣る場合がある。これらの無機微
粒子の使用量は、無機化合物以外の成分１００重量部に
対し、好ましくは３００重量部以下、さらに好ましくは
２００重量部以下である。

【００３２】インクジェット方式酸化タンタル膜形成用
組成物 本発明の組成物は、上記［Ａ１］成分および［Ａ２］成
分から選択される少なくとも１種と、任意的に添加され
るその他の成分を、溶媒に溶解または分散した状態で、
液状組成物として使用される。本発明に使用できる溶媒
としては、上記した各成分を溶解または分散し、これら
と反応しないものであれば特に制限はない。このような
溶媒としては、（ａ１）成分と（ａ２）成分の反応の際
に使用できる溶媒として例示したものが使用でき、さら
にその他、例えばメタノール、エタノール、プロパノー
ル、ブタノール、ヘキサノール、シクロヘキサノール、
オクタノール、デカノール、エチレングリコール、エチ
レングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコー
ルモノエチルエーテル、エチレングリコールモノイソプ
ロピルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエー
テル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、プロ
ピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエ
ーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プ
ロピレングリコールモノプロピルエーテル、グリセロー
ル、グリセロールモノメチルエーテル、グリセロールジ
メチルエーテル、グリセロールモノエチルエーテル、グ
リセロールジエチルエーテルの如きアルコール系溶媒；
エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エ
チレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロ
ピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロ
ピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、乳酸
メチル、乳酸エチルの如きエステル系溶媒を使用するこ
とができる。これらの溶媒は、単独でもあるいは２種以
上の混合物としても使用できる。

【００３３】これらのうち、各成分の溶解性と組成物の
安定性の点で、アルコール系溶媒、ならびにアルコール
系溶媒と他の極性溶媒との混合溶媒が好ましい。アルコ
ール系溶媒としては、例えば、プロピレングリコールモ
ノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエ
ーテルおよびプロピレングリコールモノプロピルエーテ
ルが好ましい。また、アルコール系溶媒と他の極性溶媒
との混合溶媒としては、アルコール系溶媒／エーテル系
溶媒の混合溶媒およびアルコール系溶媒／エステル系溶
媒の混合溶媒が好ましい。上記アルコール系溶媒／エー
テル系溶媒の混合溶媒の好ましい具体例としては、プロ
ピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリ
コールモノエチルエーテルおよびプロピレングリコール
モノプロピルエーテルのうちの少なくとも１種のアルコ
ール系溶媒、ならびにビス（２−メトキシエチル）エー
テル、ジエチレングリコールジエチルエーテルおよびジ
エチレングリコールメチルエチルエーテルのうちから選
ばれる少なくとも１つのエーテル系溶媒との混合溶媒が
挙げられる。

【００３４】上記アルコール系溶媒／エステル系溶媒の
混合溶媒の好ましい具体例としては、プロピレングリコ
ールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエ
チルエーテルおよびプロピレングリコールモノプロピル
エーテルのうちの少なくとも１種のアルコール系溶媒、
ならびにプロピレングリコールモノメチルエーテルアセ
テートおよびプロピレングリコールモノメチルエーテル
アセテートのうちから選ばれる少なくとも１つのエステ
ル系溶媒との混合溶媒が挙げられる。なお上記のうち、
プロピレングリコールモノアルキルエーテル類には異性
体が存在するが、そのうちのいずれもが使用でき、また
異性体混合物も使用することができる。ここで、前記し
た（ａ１）成分の合成、および／または（ａ１）成分
と（ａ２）成分との反応工程において溶媒を使用した場
合、当該溶媒を除去せずそのまま本発明の組成物の溶媒
として使用してもよいし、反応後に一旦溶媒を除去し、
必要に応じて（ａ１）成分と（ａ２）成分との反応生成
物の精製を行った後、改めて溶媒を添加してもよい。ま
た、反応工程で使用した溶媒を除去せず、さらに溶媒を
追加して本発明の組成物としてもよい。なお、使用され
る溶媒が水酸基を持つものを含有すると、（ａ１）成分
と（ａ２）成分との反応生成物の未反応アルコキシル基
と反応する場合があるが、このことは本発明の効果を減
殺するものではない。本発明の組成物が溶媒を含有する
ものである場合、溶媒の使用量は所望の塗膜の厚さに応
じて適宜設定することができるが、組成物中の溶媒以外
の成分の合計の濃度が、好ましくは０．１〜５０重量％
であり、より好ましくは０．５〜５０重量％であり、さ
らに好ましくは１〜３０重量％であり、特に好ましくは
１〜２０重量％である。

【００３５】かくして調製された本発明のインクジェッ
ト方式酸化タンタル膜形成用組成物の粘度は１〜５０ｍ
Ｐａ・ｓ、好ましくは２〜４５ｍＰａ・ｓの範囲に入る
ものである。粘度が１ｍＰａ・ｓより小さい場合にはノ
ズル周辺部がインクの流出により汚染され易くなる場合
があり、また粘度が５０ｍＰａ・ｓより大きい場合は、
ノズル孔での目詰まり頻度が高くなり円滑な液滴の吐出
が困難となる場合がある。また、本発明の組成物の表面
張力は２０〜７０ｄｙｎ／ｃｍ、好ましくは２５〜６０
ｄｙｎ／ｃｍの範囲に入るものである。表面張力が２０
ｄｙｎ／ｃｍ未満であると、インク組成物のノズル面に
対する濡れ性が増大するため飛行曲がりが生じ易くなる
場合がある。また、７０ｄｙｎ／ｃｍを超えるとノズル
先端でのメニスカスの形状が安定しないためインク組成
物の吐出量、吐出タイミングの制御が困難になる場合が
ある。

【００３６】酸化タンタル膜の形成方法 次に、酸化タンタル膜の形成方法について述べる。本発
明の酸化タンタル膜の形成方法は、少なくとも以下の工
程を含むことを特徴とする。 （１）上記の組成物をインクジェット方式により基板上
に塗布する工程。 （２）熱処理および光処理から選ばれる少なくともひと
つの処理を施す工程。

【００３７】上記工程（１）において、基体上に本発明
の組成物をインクジェット方式で塗布し、本発明の組成
物の塗膜を形成する。このとき、基体の表面形状は平面
でも段差のある非平面でもよく、曲面でもよい。またそ
の立体形状は特に限定されない。例えば塊状、板状、フ
ィルム形状等であることができる。基体の材質としては
次工程の熱処理に耐えられるものが好ましい。このよう
な基体の材質の具体例としては、ガラス、金属、金属化
合物、プラスチック、セラミックスおよびこれらの積層
体などを挙げることができる。ガラスとしては、例えば
石英ガラス、ホウ珪酸ガラス、ソーダガラス、鉛ガラス
などが使用できる。金属および金属化合物としては、例
えば金、銀、銅、ニッケル、シリコン、アルミニウム、
鉄、白金、ルテニウム、タングステン、チタン、コバル
ト、モリブデン、イリジウムの他ステンレス鋼、アルミ
ニウム合金、シリサイド、タンタルナイトライド、チタ
ンナイトライド、酸化ルテニウムなどが使用できる。プ
ラスチックとしては、例えばポリイミド、ポリエーテル
スルホン、ノルボルネン系開環重合体およびその水素添
加物等が挙げられる。

【００３８】上記組成物の塗布に際して、塗布は１回行
ってもよく、または複数回重ね塗りすることもできる。
好適な塗膜の厚みは所望の酸化タンタル膜の厚さに応じ
て適宜設定することができる。例えば、膜厚として０．
００１〜１０μｍが好ましく、０．００５〜１μｍであ
るのがさらに好ましい。なお、組成物が溶媒を含有する
ものであるときには、上記膜厚は溶媒除去後の膜厚とし
て理解されるべきである。本発明で使用するインクジェ
ット方式の液滴吐出装置は任意の液滴を一定量吐出でき
るものであれば如何なる機構のものでもよく、特に数十
ｎｇ程度の液滴を形成、吐出できる圧電素子を用いたイ
ンクジェット方式、ヒーターの熱エネルギーを利用して
気泡を発生させるバブルジェット（登録商標）方式など
いずれの方式のものでも構わない。さらに必要に応じて
スピンコート、ディップコート、スプレーコート、ロー
ルコート、カーテンコート等の一般的な塗布方式を組み
合わせることもできる。上記インクジェット方式でシリ
コン前駆体のインク材料を塗布するときの雰囲気は通常
アルゴン、ヘリウム、窒素などの不活性ガス中であり、
温度はインク材料の特性により室温から１００℃程度ま
で適宜選ぶことができる。上記塗布方法はインクジェッ
ト方式のみにて行う必要はなく、インクジェット方式
と、例えばスピンコート、ディップコート、フローコー
ト、カーテンコート、ロールコート、スプレーコート、
バーコート、印刷法のごとき適宜の方法を組み合わせて
実施することもできる。

【００３９】本発明における塗布工程は、湿度（雰囲気
中の水蒸気含有量）５ｇ／ｍ^３以下、好ましくは３ｇ／
ｍ^３の雰囲気下で実施される。このときの湿度が５ｇ／
ｍ^３を超えると形成される酸化タンタル膜の絶縁特性に
悪影響をおよぼす場合がある。ただし、本発明における
上記組成物中に所定量のオルトカルボン酸エステルが含
まれる場合、上記塗膜形成工程は、湿度（雰囲気中の水
蒸気含有量）の影響を受けることなく実施でき、例え
ば、５ｇ／ｍ^３を超える湿度の雰囲気下で塗膜を形成し
ても高品位の酸化タンタル膜を得ることができ、さら
に、７ｇ／ｍ^３以上の湿度の雰囲気下、特に９ｇ／ｍ^３
以上の湿度の雰囲気下で塗膜を形成しても高品位の酸化
タンタル膜を得ることができる。

【００４０】次いで工程（２）において、上記のように
形成した塗膜を熱処理および光処理から選ばれる少なく
ともひとつの処理を施すことにより、酸化タンタル膜を
形成することができる。上記熱処理の温度は、１００℃
以上とするのが好ましく、より好ましくは１５０〜９０
０℃以上であり、さらに好ましくは２００〜８００℃で
ある。加熱時間は膜厚等により適宜設定することができ
るが、高品位の膜を得るには５分間以上加熱するのが好
ましく、より好ましくは１０〜９０分間であり、さらに
好ましくは１５〜６０分間である。上記加熱処理雰囲気
としては、例えば空気、純酸素、オゾンもしくはＮ
_２Ｏ、またはこれらの混合ガス、さらにはこれらの酸化
性ガスと、窒素、ヘリウム、アルゴンなどの不活性ガス
との混合ガスを使用することができる。

【００４１】上記光処理の際に使用する光源としては、
低圧あるいは高圧の水銀ランプ、重水素ランプあるいは
アルゴン、クリプトン、キセノン等の希ガスの放電光の
他、ＹＡＧレーザー、アルゴンレーザー、炭酸ガスレー
ザー、ＸｅＦ、ＸｅＣｌ、ＸｅＢｒ、ＫｒＦ、ＫｒＣ
ｌ、ＡｒＦ、ＡｒＣｌなどのエキシマレーザーなどを使
用することができる。これらの光源の出力は、好ましく
は１０〜５，０００Ｗであり、より好ましくは１００〜
１，０００Ｗである。照射時間は好ましくは０．１〜６
０分でより好ましくは、１〜３０分である。これらの光
源の波長は特に限定されないが、１７０ｎｍ〜６００ｎ
ｍの波長を含むものが好ましい。光処理時の雰囲気とし
ては、上記した加熱処理時と同様の雰囲気を使用するこ
とができる。これらの光処理時の温度は特に制限はない
が、通常、室温〜５００℃程度である。また光照射に際
しては、特定部位のみに照射するために所望のパターン
を有するマスクを介して照射してもよい。

【００４２】より高品位な酸化タンタル膜とするために
は、上記、熱処理および光処理の双方を実施することが
好ましい。その際の処理順は任意に設定することがで
き、双方を同時に実施してもよい。得られるタンタル膜
は、熱処理および／または光処理の条件により、アモル
ファス状にも結晶状態にもすることができる。上記のよ
うに形成した酸化タンタル膜に、さらに必要に応じて酸
素プラズマ、レーザーアニール、ランプアニール、電子
線照射、Ｘ線照射、およびＵＶ−オゾン処理等を施した
後に使用に供することもできる。上記のごとくして得ら
れる酸化タンタル膜は、アモルファス状態で比誘電率１
５〜２５、結晶状態で比誘電率２５〜６０程度と大きな
比誘電率をもち、またリーク電流が少ないものであり、
ＤＲＡＭに使用するキャパシタ用絶縁膜やゲート絶縁膜
等、半導体デバイス用絶縁膜等の高誘電体膜の他にも反
射防止膜、パッシベーション膜、バリア膜等として好適
に使用することができる。

【００４３】

【実施例】以下に、本発明を下記実施例により詳細に説
明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものでは
ない。なお、ＧＰＣ測定は以下の条件によった。 溶媒 ：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ） 濃度 ：０．１ｇのタンタル化合物を１０ｍＬのＴＨ
Ｆに溶解 標準試料：プレッシャーケミカル社製の標準ポリスチレ
ン 装置 ：高温高速ゲル浸透クロマトグラフ（モデル１
５００−Ｃ ＡＬＣ／ＧＰＣ、ウォーターズ社製） カラム ：昭和電工（株）製ＳＨＯＤＥＸ Ａ−８０Ｍ
（長さ５０ｃｍ） 測定温度：４０℃ 流速 ：１ｍＬ／ｍｉｎ また、以下に示す組成物の粘度および表面張力は２０℃
における値である。

【００４４】合成例１ タンタルペンタエトキシド８．１ｇ（２０ｍｍｏｌ）を
テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）６７ｍＬに溶解した溶液
を室温で攪拌しつつ、窒素雰囲気下でトリエタノールア
ミン１０ｇ（６７ｍｍｏｌ）とＴＨＦ６７ｍＬの混合溶
液を１５分かけて添加した。添加終了後さらに１時間室
温で攪拌した。反応液は無色透明から微白濁に変化し
た。その後、減圧下で濃縮し、残滓をヘキサンで洗浄し
た後に、少量のテトラヒドロフランに再溶解し、ヘキサ
ンで再沈させた。得られた白色固体（タンタル含有生成
物）を濾別し、減圧乾燥した。^１Ｈ−ＮＭＲにより分析
したところ、タンタルペンタエトキシドのエトキシ由来
のピークは消失しそしてトリエタノールアミン由来のピ
ークが出現していた。収率は８０％であった。原料タン
タルペンタエトキシドのエトキシル基の反応転化率は１
００モル％であった。また、ＧＰＣ分析により数平均分
子量を測定したところ、数平均分子量は１，５００であ
った。ここで得られたタンタル含有生成物（タンタル化
合物）の^１Ｈ−ＮＭＲスペクトルを図１に示す。

【００４５】合成例２ 十分窒素置換を行った２００ｍＬナス型フラスコに、窒
素雰囲気下、タンタルペンタエトキシド８．１２ｇ（２
０ｍｍｏｌ）とテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）５０ｍＬ
を仕込み、室温にて攪拌しつつ、ジエチレングリコール
８．１ｇ（７６ｍｍｏｌ）を１５分かけて添加した。そ
の後さらに室温で１時間攪拌した。反応液は無色透明の
ままやや粘度が増加した。その後、減圧下で溶媒を完全
に除去し、白色固体（タンタル含有生成物）７．８ｇを
得た。^１Ｈ−ＮＭＲにより分析したところ、タンタルペ
ンタエトキシドの未反応エトキシル基由来のピークとジ
エチレングリコールとの反応体由来のピークが確認で
き、その積分比は１：２０であった。この比よりタンタ
ルペンタエトキシドのエトキシル基の反応転化率を算出
すると、９１モル％であった。ＧＰＣ分析により数平均
分子量を測定したところ、数平均分子量は７３０であっ
た。また、タンタル含有率を元素分析より計算したとこ
ろ、４０．９重量％であった。図２にタンタル含有生成
物（タンタル化合物）の^１Ｈ−ＮＭＲチャートを示す。

【００４６】合成例３ ジエチレングリコールの量を１６．２ｇ（５８４ｍｍｏ
ｌ）にした以外は合成例２と同様に実施し、白色固体
（タンタル含有生成物）１２．５ｇを得た。生成した固
体を^１Ｈ−ＮＭＲにより分析したところ、タンタルペン
タエトキシドの未反応エトキシル基由来のピークと、ジ
エチレングリコールとの反応体由来のピークが確認で
き、その積分比は１：３６であった。この比よりタンタ
ルペンタエトキシドのエトキシル基の反応転化率を算出
すると、９３モル％であった。ＧＰＣ分析により数平均
分子量を測定したところ、数平均分子量は６８０であっ
た。また、タンタル含有率を元素分析より計算したとこ
ろ、２５．５重量％であった。

【００４７】合成例４ ジエチレングリコール８．１ｇの代わりにエチレングリ
コール２．９ｇ（５０ｍｍｏｌ）を使用した以外は合成
例２と同様に実施し、白色固体（タンタル含有生成物）
４．２ｇを得た。得られた固体を^１Ｈ−ＮＭＲにより分
析したところ、タンタルペンタエトキシドの未反応エト
キシル基由来のピークと、エチレングリコールとの反応
体由来のピークが確認でき、その積分比は１：１４であ
った。この比よりタンタルペンタエトキシドのエトキシ
ル基の反応転化率を算出すると、９１モル％であった。
ＧＰＣ分析を行ったところ、分子量分布はマルチモーダ
ルであり、５００〜１，５４０にピークを示した。数平
均分子量を計算したところ、５４０であった。また、タ
ンタル含有率を元素分析より計算したところ、５４．２
重量％であった。

【００４８】合成例５ ジエチレングリコール８．１ｇの代わりにエチレングリ
コール５．８ｇ（１００ｍｍｏｌ）を使用した以外は合
成例２と同様に実施し、白色固体（タンタル含有生成
物）８．８ｇを得た。得られた固体を^１Ｈ−ＮＭＲによ
り分析したところ、タンタルペンタエトキシドの未反応
エトキシル基由来のピークと、エチレングリコールとの
反応体由来のピークが確認でき、その積分比は１：３０
であった。この比よりタンタルペンタエトキシドのエト
キシル基の反応転化率を算出すると、９６モル％であっ
た。ＧＰＣ分析を行ったところ、分子量分布はマルチモ
ーダルであり、５００〜１，２００にピークを示した。
数平均分子量を計算したところ、７４０であった。ま
た、タンタル含有率を元素分析より計算したところ、３
９．２重量％であった。

【００４９】合成例６ 十分窒素置換を行った２００ｍＬナス型フラスコに、窒
素雰囲気下、タンタルペンタエトキシド８．１２ｇ（２
０ｍｍｏｌ）とテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）５０ｍＬ
を仕込み、室温で攪拌しつつ、ヒドロキノン５．５ｇ
（５０ｍｍｏｌ）を１５分かけて添加した。このとき、
ヒドロキノンの滴下開始と同時に白色固体が析出し白濁
した。その後さらに室温で１時間攪拌した。その後、生
成した固体を濾別により単離し、減圧下で溶媒を完全に
除去し、白色固体（タンタル含有生成物）８．６ｇを得
た。得られた固体を^１Ｈ−ＮＭＲにより分析したとこ
ろ、タンタルペンタエトキシドの未反応エトキシル基由
来のピークと、ヒドロキノンとの反応体由来のピークが
確認でき、その積分比は１：２１であった。この比より
タンタルペンタエトキシドのエトキシル基の反応転化率
を算出すると、９４モル％であった。また、タンタル含
有率を元素分析より計算したところ、３９．８重量％で
あった。

【００５０】合成例７ 十分窒素置換を行った３００ｍＬナス型フラスコに、窒
素雰囲気下、タンタルペンタエトキシド１５ｇ（３７ｍ
ｍｏｌ）とテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）１５０ｍＬを
仕込み、０℃にて攪拌しつつ、ジエチレングリコール
９．８ｇ（９２ｍｍｏｌ）をＴＨＦ７５ｍＬに溶解した
溶液を１時間３０分かけて添加した。その後さらに０℃
で８時間攪拌した。反応液は無色透明のままやや粘度が
増加した。その後、減圧下で溶媒を完全に除去し、ヘキ
サン２５ｍＬで洗浄し真空乾燥させることで白色固体
（タンタル含有生成物）１３ｇを得た。^１Ｈ−ＮＭＲに
より分析したところ、タンタルペンタエトキシドの未反
応エトキシル基由来のピークとジエチレングリコールと
の反応体由来のピークが確認でき、その積分比は１：１
６であった。この比よりタンタルペンタエトキシドのエ
トキシル基の反応転化率を算出すると、８６モル％であ
った。ＧＰＣ分析により数平均分子量を測定したとこ
ろ、９３０であった。図３にタンタル含有生成物の^１Ｈ
−ＮＭＲチャートを示す。

【００５１】合成例８ タンタルペンタイソプロポキシド８．１ｇ（１７ｍｍｏ
ｌ）をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）６７ｍＬに溶解し
た溶液を室温で攪拌しつつ、窒素雰囲気下でトリエタノ
ールアミン１０ｇ（６７ｍｍｏｌ）とＴＨＦ６７ｍＬの
混合溶液を１５分かけて添加した。添加終了後さらに１
時間室温で攪拌した。反応液は無色透明から微白濁に変
化した。その後、減圧下で濃縮し、残滓をヘキサンで洗
った後に、少量のテトラヒドロフランに再溶解し、ヘキ
サンで再沈させた。得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥
した。^１Ｈ−ＮＭＲにより生成物を分析したところ、タ
ンタルペンタイソプロポキシドのイソプロポキシル基由
来のピークは消失しそしてトリエタノールアミン由来の
ピークが出現していた。原料タンタルペンタイソプロポ
キシドのイソプロポキシル基の反応転化率は１００モル
％であった。ＧＰＣ分析により数平均分子量を測定した
ところ、数平均分子量は１，８００であった。反応収率
は８５％であった。

【００５２】合成例９ 十分窒素置換を行った２００ｍＬナス型フラスコに、窒
素雰囲気下、タンタルペンタブトキシド１１ｇ（２０ｍ
ｍｏｌ）とテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）５０ｍＬを仕
込み、室温で攪拌しつつ、ヒドロキノン５．５ｇ（５０
ｍｍｏｌ）を１５分かけて添加した。このとき、ヒドロ
キノンの滴下開始と同時に白色固体が析出し白濁した。
その後さらに室温で１時間攪拌した。反応終了後、生成
した固体を濾別により単離し、減圧下で溶媒を完全に除
去し、１２ｇの生成物を得た。得られた生成物を^１Ｈ−
ＮＭＲにより分析したところ、タンタルペンタブトキシ
ドの未反応ブトキシル基由来のピークと、ヒドロキノン
との反応体由来のピークが確認でき、その積分比は１：
２１であった。この比よりタンタルペンタブトキシドの
ブトキシル基の反応転化率を算出すると、９４モル％で
あった。

【００５３】合成例１０ 十分窒素置換を行った２００ｍＬナス型フラスコに、窒
素雰囲気下、タンタルペンタエトキシド８．１２ｇ（２
０ｍｍｏｌ）とテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）５０ｍＬ
を仕込み、室温で攪拌しつつ、ジエチレングリコール
５．３ｇ（５０ｍｍｏｌ）を１５分かけて添加した。そ
の後さらに室温で１時間攪拌した。反応液は無色透明の
ままやや粘度が増加した。その後、減圧下で溶媒を完全
に除去し、白色固体（タンタル含有生成物）７．８ｇを
得た。ここで得られた白色固体を^１Ｈ−ＮＭＲにより分
析したところ、タンタルペンタエトキシドの未反応エト
キシル基由来のピークとジエチレングリコールとの反応
体由来のピークが確認でき、その積分比は１：２０であ
った。この比より、タンタルペンタエトキシドのエトキ
シル基の反応転化率を算出すると、８８モル％であっ
た。ＧＰＣ分析より数平均分子量を測定したところ、８
７０であった。図４に生成物の^１Ｈ−ＮＭＲチャートを
示す。

【００５４】合成例１１ ヒドロキノンの量を３．３ｇ（３０ｍｍｏｌ）にした以
外は合成例６と同様に実施し、白色固体５．３ｇを得
た。得られた固体を^１Ｈ−ＮＭＲにより分析したとこ
ろ、タンタルペンタエトキシドの未反応エトキシル基由
来のピークと、ヒドロキノンとの反応体由来のピークが
確認でき、その積分比は１：２．４であった。この比よ
りペンタエトキシドのエトキシル基の反応転化率を算出
すると、６４モル％であった。

【００５５】実施例１ 上記合成例１で得られたタンタル含有生成物（タンタル
化合物）１ｇをジエチレングリコールモノエチルエーテ
ル／水（体積比で９０／１０）混合液１０ｍＬに溶解
し、孔径が０．２μｍのテフロン（登録商標）製フィル
ターで濾過して異物を除去してインクジェット方式酸化
タンタル膜形成用組成物を調製した。この溶液の粘度は
３．２ｍＰａ・ｓであり、表面張力は３３ｄｙｎ／ｃｍ
であった。図5はインクジェット方式による酸化タンタ
ル膜のパターン形成を示した模式図である。上記インク
ジェット方式酸化タンタル膜形成用組成物１を圧電素子
からなるインクジェットヘッド２を用いて湿度３ｇ／ｍ
^３の空気雰囲気下でシリコン基板３にパターン塗布を行
った。この基板を空気雰囲気下、１４０℃で溶媒を除去
した後、空気雰囲気下４００℃で熱処理を行ったとこ
ろ、図１（ｂ）および（ｃ）に示した膜厚３５０オング
ストロームの酸化タンタル膜（直径５０μｍの円形膜領
域）５のパターンが得られた。（ｂ）は断面図であり、
（ｃ）は（ｂ）を上から見た図である。この酸化タンタ
ル膜のＥＳＣＡによる表面組成分析をおこなったとこ
ろ、Ｔａ_{４ｆ７／２}軌道に帰属されるピークが２６ｅＶ
に観察され、Ｏ_１Ｓ軌道に帰属されるピークが５３１ｅ
Ｖに観察されたことから、この膜はＴａ_２Ｏ_５であるこ
とが判った。また、この酸化タンタル膜についてオージ
ェ電子分光分析（ＡＥＳ）を行ったところ、タンタル原
子および酸素原子が主に検出され、炭素原子の割合は１
原子％以下であった。さらにこの酸化タンタル膜のＸ線
による結晶状態を測定したところ、１００％アモルファ
ス状態であった。この膜の上に白金をスパッタリングに
て０．０６０μｍ厚で成膜した後、１．５Ｖ印加電圧を
かけたときのリーク電流は１０^−８Ａ／ｃｍ^２であり、
半導体デバイス用絶縁膜として十分な性能を示した。

【００５６】実施例２ 合成例２で得られたタンタル含有生成物（タンタル化合
物）１ｇをプロピレングリコールモノメチルエーテル９
ｇに溶解し、孔径が０．２μｍのテフロン（登録商標）
製フィルターで濾過して異物を除去してインクジェット
方式酸化タンタル膜形成用組成物を調製した。この溶液
の粘度は４．０ｍＰａ・ｓであり、表面張力は ２５ｄ
ｙｎ／ｃｍであった。図６はインクジェット方式による
酸化タンタル薄膜のパターン形成を示した模式図であ
る。上記インクジェット方式酸化タンタル膜形成用組成
物７を圧電素子からなるインクジェットヘッド２を用い
て湿度２ｇ／ｍ^３の空気雰囲気下でシリコン基板８にパ
ターン塗布を行った。この基板を空気雰囲気下、１４０
℃にて溶媒除去した後、空気雰囲気下８００℃で熱処理
を行ったところ、図６（ｂ）および（ｄ）に示した膜厚
３５ｎｍの酸化タンタル膜（一辺５０μｍの正方形型膜
領域）９のパターンが得られた。（ｂ）は断面図であ
り、（ｃ）は（ｂ）を上から見た図である。この酸化タ
ンタル膜のＥＳＣＡによる表面組成分析をおこなったと
ころこの膜のＥＳＣＡスペクトルを測定したところ、Ｔ
ａ_{４ｆ７／２}軌道に帰属されるピークが２６ｅＶに観察
され、Ｏ_１Ｓ軌道に帰属されるピークが５３１ｅＶに観
察されたことから、この膜はＴａ_２Ｏ_５であることが判
った。また、この酸化タンタル膜についてオージェ電子
分光分析（ＡＥＳ）を行ったところ、タンタル原子およ
び酸素原子が主に検出され、炭素原子の割合は１原子％
以下であった。さらにこの酸化タンタル膜のＸ線による
結晶状態を測定したところ、多結晶状態であった。この
膜を用いて実施例１と同様にして測定したリーク電流は
１０^−８Ａ／ｃｍ ^２であり、半導体デバイス用絶縁膜と
して十分な性能を示した。

【００５７】実施例３ 合成例３で得られたタンタル含有生成物１ｇを使用した
以外は、実施例１と同様に実施し、酸化タンタルの透明
な膜パターンを得た。この膜のＥＳＣＡスペクトルを測
定したところ、この膜は酸化タンタルであることが判っ
た。また、この酸化タンタル膜についてオージェ電子分
光分析（ＡＥＳ）を行ったところ、タンタル原子および
酸素原子が主に検出され、炭素原子の割合は１原子％以
下であった。得られた酸化タンタル膜のリーク電流を実
施例１と同様にして測定したところ、１０^−８Ａ／ｃｍ
^２であり、半導体デバイス用絶縁膜として十分な性能を
示した。なお、ここで調製したインクジェット方式酸化
タンタル膜形成用組成物の粘度は３．５ｍＰａ・ｓであ
り、表面張力は３０ｄｙｎ／ｃｍであった。

【００５８】実施例４ 合成例４で得られたタンタル含有生成物１ｇをプロピレ
ングリコールモノプロピルエーテル９ｇに溶解した以外
は実施例１と同様に実施し、酸化タンタル膜の透明な膜
パターンを得た。この膜のＥＳＣＡスペクトルを測定し
たところ、この膜は酸化タンタルであることが判った。
また、この酸化タンタル膜についてオージェ電子分光分
析（ＡＥＳ）を行ったところ、タンタル原子および酸素
原子が主に検出され、炭素原子の割合は１原子％以下で
あった。得られた酸化タンタル膜のリーク電流を実施例
１と同様にして測定したところ、１０^−８Ａ／ｃｍ^２で
あり、半導体デバイス用絶縁膜として十分な性能を示し
た。なお、ここで調製したインクジェット方式酸化タン
タル膜形成用組成物の粘度は３．５ｍＰａ・ｓであり、
表面張力は２２ｄｙｎ／ｃｍであった。

【００５９】実施例５ 合成例５で得られたタンタル含有生成物１ｇを使用した
以外は実施例１と同様に実施し、酸化タンタルの透明な
膜パターンを得た。この膜の膜厚は０．０３２μｍであ
った。この膜のＥＳＣＡスペクトルを測定したところ、
この膜は酸化タンタルであることが判った。また、この
酸化タンタル膜についてオージェ電子分光分析（ＡＥ
Ｓ）を行ったところ、タンタル原子および酸素原子が主
に検出され、炭素原子の割合は１原子％以下であった。
得られた酸化タンタル膜のリーク電流を実施例１と同様
にして測定したところ、１０^−８Ａ／ｃｍ^２であり、半
導体デバイス用絶縁膜として十分な性能を示した。な
お、ここで調製したインクジェット方式酸化タンタル膜
形成用組成物の粘度は４．０ｍＰａ・ｓであり、表面張
力は３２ｄｙｎ／ｃｍであった。

【００６０】実施例６ 合成例６で得られたタンタル含有生成物１ｇを使用した
以外は実施例１と同様に実施し、酸化タンタルの透明な
膜パターンを得た。この膜のＥＳＣＡスペクトルを測定
したところ、この膜は酸化タンタルであることが判っ
た。また、この酸化タンタル膜についてオージェ電子分
光分析（ＡＥＳ）を行ったところ、タンタル原子および
酸素原子が主に検出され、炭素原子の割合は１原子％以
下であった。得られた酸化タンタル膜のリーク電流を実
施例１と同様にして測定したところ、１０^−８Ａ／ｃｍ
^２であり、半導体デバイス用絶縁膜として十分な性能を
示した。なお、ここで調製したインクジェット方式酸化
タンタル膜形成用組成物の粘度は３．５ｍＰａ・ｓであ
り、表面張力は２８ｄｙｎ／ｃｍであった。

【００６１】実施例７ 合成例７で得られた生成物１．０ｇおよびオルト蟻酸メ
チル０．９ｇを、１−メトキシ−２−プロパノール８．
１ｇに溶解し、孔径が０．２μｍのテフロン（登録商
標）製フィルターで濾過してインクジェット方式酸化タ
ンタル膜形成用組成物を調製した。この溶液の粘度は
２．９ｍＰａ・ｓであり、表面張力は２５ｄｙｎ／ｃｍ
であった。図１は模式的に示したインクジェット方式に
よる酸化タンタル膜のパターン形成である。湿度７ｇ／
ｍ^３の空気雰囲気下にて、上記インクジェット方式酸化
タンタル膜形成用組成物１を圧電素子からなるインクジ
ェットヘッド２を用いて石英基板３にパターン塗布を行
った。この基板を空気雰囲気下、１４０℃にて溶媒を除
去した後、酸素中で、波長１７２ｎｍにおける露光量が
５０，０００Ｊ／ｍ ^２となるよう光処理を行い、次いで
空気中４００℃で３０分加熱したところ、基板上に透明
な膜が得られた。この膜の膜厚は３５ｎｍであった。こ
の膜のＥＳＣＡスペクトルを測定したところ、この膜は
酸化タンタルであることが判った。また、この酸化タン
タル膜についてオージェ電子分光分析（ＡＥＳ）を行っ
たところ、タンタル原子および酸素原子が主に検出さ
れ、炭素原子の割合は１原子％以下であった。得られた
酸化タンタル膜のリーク電流を実施例１と同様にして測
定したところ、１０^−８Ａ／ｃｍ^２であり、半導体デバ
イス用絶縁膜として十分な性能を示した。

【００６２】実施例８ 合成例８で得られた生成物１．０ｇおよびオルト蟻酸エ
チル０．９ｇを、ジエチレングリコール８．１ｇに溶解
した以外は実施例７と同様に実施し、透明な膜を得た。
この膜の膜厚は４２ｎｍであった。この膜のＥＳＣＡス
ペクトルを測定したところ、この膜は酸化タンタルであ
ることが判った。また、この酸化タンタル膜についてオ
ージェ電子分光分析（ＡＥＳ）を行ったところ、タンタ
ル原子および酸素原子が主に検出され、炭素原子の割合
は１原子％以下であった。得られた酸化タンタル膜のリ
ーク電流を実施例１と同様にして測定したところ、１０
^−８Ａ／ｃｍ^２であり、半導体デバイス用絶縁膜として
十分な性能を示した。なお、ここで調製したインクジェ
ット方式酸化タンタル膜形成用組成物の粘度は２．７ｍ
Ｐａ・ｓであり、表面張力は２３ｄｙｎ／ｃｍであっ
た。

【００６３】実施例９ 合成例９で得られた生成物１．０ｇおよびオルト安息香
酸メチル０．９ｇを、ブタノール８．１ｇに溶解した以
外は実施例７と同様に実施し、透明な膜を得た。この膜
の膜厚は３１ｎｍであった。この膜のＥＳＣＡスペクト
ルを測定したところ、この膜は酸化タンタルであること
が判った。また、この酸化タンタル膜についてオージェ
電子分光分析（ＡＥＳ）を行ったところ、タンタル原子
および酸素原子が主に検出され、炭素原子の割合は１原
子％以下であった。得られた酸化タンタル膜のリーク電
流を実施例１と同様にして測定したところ、１０^−８Ａ
／ｃｍ^２であり、半導体デバイス用絶縁膜として十分な
性能を示した。なお、ここで調製したインクジェット方
式酸化タンタル膜形成用組成物の粘度は３．５ｍＰａ・
ｓ、表面張力は ３１ｄｙｎ／ｃｍであった。

【００６４】実施例１０ 合成例１０で得られたタンタル含有生成物１ｇをプロピ
レングリコールモノメチルエーテル９ｇに溶解した以外
は実施例１と同様に実施し、透明な膜を得た。この膜の
膜厚は３８ｎｍであった。この膜のＥＳＣＡスペクトル
を測定したところ、この膜は酸化タンタルであることが
判った。また、この酸化タンタル膜についてオージェ電
子分光分析（ＡＥＳ）を行ったところ、タンタル原子お
よび酸素原子が主に検出され、炭素原子の割合は１原子
％以下であった。得られた酸化タンタル膜のリーク電流
を実施例１と同様にして測定したところ、１０^−８Ａ／
ｃｍ^２であり、半導体デバイス用絶縁膜として十分な性
能を示した。なお、ここで調製したインクジェット方式
酸化タンタル膜形成用組成物の粘度は３．５ｍＰａ・
ｓ、表面張力は２８ｄｙｎ／ｃｍであった。

【００６５】実施例１１ 合成例１１で得られたタンタル含有生成物１ｇをプロピ
レングリコールモノエチルエーテル９ｇに溶解し対外は
実施例７と同様に実施し、透明な膜を得た。この膜の膜
厚は３８ｎｍであった。この膜のＥＳＣＡスペクトルを
測定したところ、この膜は酸化タンタルであることが判
った。また、この酸化タンタル膜についてオージェ電子
分光分析（ＡＥＳ）を行ったところ、タンタル原子およ
び酸素原子が主に検出され、炭素原子の割合は１原子％
以下であった。得られた酸化タンタル膜のリーク電流を
実施例１と同様にして測定したところ、１０^−８Ａ／ｃ
ｍ^２であり、半導体デバイス用絶縁膜として十分な性能
を示した。なお、ここで調製したインクジェット方式酸
化タンタル膜形成用組成物の粘度は３．５ｍＰａ・ｓ、
表面張力は ２８ｄｙｎ／ｃｍであった。

【００６６】

【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、従
来の酸化タンタル膜形成方法とはまったく異なる新しい
液相プロセスで、酸化タンタル膜形成用組成物をインク
ジェット方式でパターン塗布し、熱および／または光の
エネルギーにより電子材料として所望の酸化タンタル膜
を形成することができる。本発明では、従来のＣＶＤ法
と異なり酸化タンタル膜形成時に粉末が発生するような
ことがなく、真空プロセス等の大掛かりで高価な装置を
必要としないのみならず、大面積の基板上にも容易にか
つ必要最小限の量の材料で成膜できる。さらにホトリソ
グラフィー・エッチングのプロセスを経ることなく酸化
タンタル膜パターンを形成することができるので、酸化
タンタル膜を有するＬＳＩ、コンデンサーなどの半導体
デバイスを低コストかつ省エネルギープロセスで製造す
ることが可能になる。

【００６７】

【図面の簡単な説明】

【図１】 合成例１で得られたタンタル含有生成物の^１
Ｈ−ＮＭＲスペクトルである。

【図２】 合成例２で得られたタンタル含有生成物の^１
Ｈ−ＮＭＲスペクトルである。

【図３】 合成例７で得られたタンタル含有生成物の^１
Ｈ−ＮＭＲスペクトルである。

【図４】 合成例１０で得られたタンタル含有生成物の
^１Ｈ−ＮＭＲスペクトルである。

【図５】 インクジェット方式による酸化タンタル膜の
パターン形成を示す模式図である。

【図６】 インクジェット方式による酸化タンタル膜の
パターン形成を示す模式図である。

【符号の説明】

１．インクジェット方式酸化タンタル膜形成用組成物 ２．インクジェットヘッド ３．Ｓｉ基板（直径５０μｍの円形溝パターンを形成し
たもの） ４．インクジェット方式酸化タンタル膜形成用組成物
（塗布インク） ５．アモルファス状酸化タンタル膜 ７．インクジェット方式酸化タンタル膜形成用組成物 ８．Ｓｉ基板（５０×５０μｍの正方形溝パターンを形
成したもの） ９．多結晶状酸化タンタル膜

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 米倉 勇 東京都中央区築地二丁目11番24号 ジェイ エスアール株式会社内 Ｆターム(参考） 5F058 BA11 BC03 BF27 BF46 BF47 BH01 BH17 BH20 BJ01 BJ02

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 タンタル含有生成物と溶剤を含有するイ
   ンクジェット方式酸化タンタル膜形成用組成物であっ
   て、該タンタル含有生成物が下記［Ａ１］および［Ａ
   ２］よりなる群から選ばれる少なくとも一種であること
   を特徴とする組成物。 ［Ａ１］；下記（ａ１）成分と（ａ２）成分との反応生
   成物、 （ａ１）；下記およびから選ばれる少なくとも１種
   の化合物、 タンタルアルコキシド、 β−ジケトン、β−ケトエステル、β−ジカルボン酸
   エステル、乳酸、乳酸エチルおよび１，５−シクロオク
   タジエンよりなる群から選ばれる少なくとも一種の化合
   物とタンタルアルコキシドとの反応生成物、 （ａ２）；アミノアルコールおよび分子内に２個以上の
   水酸基を有する化合物（ただしアミノアルコールを除
   く。）から選ばれる少なくとも１種の化合物、 ［Ａ２］；上記［Ａ１］の反応生成物の加水分解物。
2. 【請求項２】 オルトカルボン酸エステルをさらに含有
   する請求項１に記載の組成物。
3. 【請求項３】 前記組成物の粘度が１〜５０ｍＰａ／ｓ
   であることを特徴とする請求項１または２に記載の組成
   物。
4. 【請求項４】 前記組成物の表面張力が２０〜７０ｄｙ
   ｎ／ｃｍであることを特徴とする、請求項１〜３のいず
   れか一項に記載の組成物。
5. 【請求項５】 少なくとも以下の工程を含むことを特徴
   とする、酸化タンタル膜の形成方法。 （１）請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物をイ
   ンクジェット方式により基板上に塗布する工程。 （２）熱処理および光処理から選ばれる少なくともひと
   つの処理を施す工程。
6. 【請求項６】 前記工程（１）を湿度５ｇ／ｍ^３以下の
   雰囲気下で行うことを特徴とする、請求項５に記載の酸
   化タンタル膜の形成方法。