JP2003206359A - 二軸配向ポリエステルフィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 高い寸法安定性を有するポリエステルとポリ
イミドからなるフィルムにおけるポリマーの分解、変性
などの問題発生を抑制し、欠点の発生を低減し、生産性
を向上させた、高品質のポリエステルフィルムを提供す
る。 【解決手段】 ポリエステル（Ａ）とポリイミド（Ｂ）
を含む二軸配向ポリエステルフィルムであって、フィル
ム中にイミド安定剤が含有され、かつ、フィルム表面の
粗大突起数Ｈ１及び粗大突起数Ｈ２が下記の関係を満た
す。 ０≦Ｈ１（個／１００ｃｍ²）≦１００、 ０≦Ｈ２
（個／１００ｃｍ²）≦１０

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリエステルフィ
ルムの品質、特に寸法安定性を大幅に向上させた二軸配
向ポリエステルフィルムであって、なおかつ、フィルム
製造工程における欠点を低減し、生産性を大幅に向上さ
せた二軸配向ポリエステルフィルムに関する。

【０００２】

【従来の技術】二軸配向ポリエステルフィルムはその優
れた熱特性、寸法安定性、機械特性および表面形態の制
御し易さから各種用途に使用されており、特に磁気テー
プ用などのベースフィルムとしての有用性は周知であ
る。近年、磁気テープは機材の軽量化、小型化と長時間
記録化のために高密度記録化が要求されている。高密度
記録化のためには、記録波長を短くし、記録信号を小型
化することが有効である。しかしながら、記録信号を小
型化すると、磁気テープの走行時における熱や、またテ
ープ保存時の熱変形により、記録トラックのずれを起こ
しやすくなる問題点がある。したがって、テープ使用環
境での寸法安定性および保存安定性といった特性の改善
に対する要求がますます強くなっている。

【０００３】上記の寸法安定性の要求に応え得るベース
フィルムとして、従来からアラミドフィルムが、強度、
寸法安定性の点から使用されている。アラミドフィルム
は高価格であるためコストの点では不利であり、また、
従来のポリエチレンテレフタレートフィルムの様に溶融
押出による成形が不可能であるため生産効率も低いとい
う点でも不利であるが、代替品が無いため使用されてい
るのが現状である。

【０００４】一方、ポリエステルフィルムの寸法安定性
を改善する技術としては、ポリエチレンテレフタレート
とポリエーテルイミドからなる二軸配向ポリエステルフ
ィルム（例えば、特開２０００−１４１４７５号公報）
が知られている。

【０００５】しかし、上記の二軸配向ポリエステルフィ
ルムを鋭意検討した結果、ポリエステルとポリイミドか
らなるポリマーアロイフィルムにおいては、ポリエステ
ルとポリイミドの相互作用に起因すると考えられるが、
製造工程において、ポリエステルの酸化分解が促進さ
れ、表面欠点となって、フィルムの生産性を低下させる
問題点を抱えていることがわかった。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、寸法
安定性に優れたポリエステルとポリイミドからなるポリ
マーアロイフィルムにおいて、製造工程での酸化分解を
抑制することにより、欠点を低減し、フィルムの生産性
を向上させた、高密度磁気記録テープ用ベースフィルム
用途などの工業フィルムとして好適な二軸配向ポリエス
テルフィルムを提供することである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は、ポリエステル
（Ａ）とポリイミド（Ｂ）を含むポリエステルフィルム
であって、フィルム中にイミド安定剤が含有され、か
つ、フィルム表面の粗大突起数Ｈ１及び粗大突起数Ｈ２
が下記の関係を満たすことを特徴とする二軸配向ポリエ
ステルフィルムである。 ０≦Ｈ１（個／１００ｃｍ²）≦１００ ０≦Ｈ２（個／１００ｃｍ²）≦１０

【０００８】

【発明の実施の形態】本発明の二軸配向ポリエステルフ
ィルムはポリエステル（Ａ）とポリイミド（Ｂ）を必須
成分とするポリマーアロイから構成される。

【０００９】本発明でいうポリマーアロイとは、高分子
多成分系のことであり、共重合によるブロックコポリマ
ーであってもよいし、混合などによるポリマーブレンド
であってもよい。ただし、ポリスチレン粒子やポリメタ
クリル酸メチル粒子などの高分子粒子を外部添加した場
合を除く。

【００１０】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムに
用いられるポリエステルは、芳香族ジカルボン酸、脂環
族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸などの酸成分
とジオール成分から構成されるポリエステル単位を７０
重量％以上含有するポリマーである。

【００１１】芳香族ジカルボン酸としては、例えば、テ
レフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカル
ボン酸等を用いることができる。脂環族ジカルボン酸と
しては、例えば、シクロヘキサンジカルボン酸等を用い
ることができる。脂肪族ジカルボン酸としては、例え
ば、アジピン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸等を用
いることができる。なかでも好ましくは、テレフタル
酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸等を用いることが
でき、特に好ましくは、テレフタル酸を用いることがで
きる。これらの酸成分は一種のみを用いてもよく、二種
以上を併用してもよい。

【００１２】また、ジオール成分としては、例えば、エ
チレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４
−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６
−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノ
ール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコー
ル、２，２’−ビス（４’−β−ヒドロキシエトキシフ
ェニル）プロパン等を用いることができ、なかでも好ま
しくは、エチレングリコール、１，４−ブタンジオー
ル、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレン
グリコール等を用いることができ、特に好ましくは、エ
チレングリコールを用いることができる。これらのジオ
ール成分は一種のみを用いてもよく、二種以上を併用し
てもよい。

【００１３】本発明で用いるポリエステルとしては、ポ
リエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびポリ（エチ
レン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート）（ＰＥ
Ｎ）が特に好ましく例示され、溶融成形性の観点から、
最も好ましくは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥ
Ｔ）が挙げられる。

【００１４】本発明で用いるポリエステルがエチレンテ
レフタレートを主要構成成分とするポリエステルである
場合、ポリエステルは直重法およびＤＭＴ法のいずれに
よるものでもよいが、ＤＭＴ法の時はエステル交換触媒
として酢酸カルシウムを用いることが好ましい。また重
合段階では、特に限定されないが、ゲルマニウム化合物
を重合触媒として用いることが異物による粗大突起を低
減させるため好ましい。ゲルマニウム触媒としては、公
知のとおり、(1)無定形酸化ゲルマニウム、(2)５μｍ以
下の結晶性酸化ゲルマニウム、(3)酸化ゲルマニウムを
アルカリ金属またはアルカリ土類金属もしくはそれらの
化合物の存在下にグリコールに溶解した溶液、および、
(4)酸化ゲルマニウムを水に溶解し、これにグリコール
を加え水を留去して調整した酸化ゲルマニウムのグリコ
ール溶液等が用いられる。

【００１５】また、ポリエステルには、トリメリット
酸、ピロメリット酸、グリセロール、ペンタエリスリト
ール、２，４−ジオキシ安息香酸等の多官能化合物、ラ
ウリルアルコール、イソシアン酸フェニル等の単官能化
合物、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｍ−ヒドロキシ安息香
酸、２，６−ヒドロキシナフトエ酸などの芳香族ヒドロ
キシカルボン酸あるいはｐ−アミノフェノール、ｐ−ア
ミノ安息香酸などを本発明の効果が損なわれない程度の
量であればさらに共重合してもよい。

【００１６】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムに
用いられるポリイミドは、ポリエステルと良好な親和性
を有し、溶融成形性であれば特に限定されないが、例え
ば、下記一般式で示されるような構造単位を含有するも
のが好ましい。なお、ここでいう良好な親和性（相溶
性）を有するとは、例えば、ポリマー１とポリマー２か
らなるポリマーアロイを用い、未延伸または二軸延伸フ
ィルムを作成し、該フィルム断面を透過型電子顕微鏡で
３万〜５０万倍の倍率で観察した場合、外部添加粒子な
どの添加物に起因しない直径２００ｎｍ以上の構造（例
えば、分散不良のポリマードメインなど）が観察されな
いことをいう。ただし、ポリマー１とポリマー２の親和
性を判定する方法は特にこれに限定されるものではな
く、また、必要に応じて、温度変調型ＤＳＣ（ＭＤＳ
Ｃ）によって単一のガラス転移点が観察されることによ
って良好な親和性があると判定してもよい。

【００１７】

【化１】 ただし、式中のＲ₁は、

【００１８】

【化２】

【００１９】

【化３】 などの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭
化水素基から選ばれた一種もしくは二種以上の基を表し
て、また、式中のＲ₂ は、

【００２０】

【化４】 などの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭
化水素基から選ばれた一種もしくは二種以上の基を表
す。

【００２１】かかるポリイミドは、テトラカルボン酸お
よび／またはその酸無水物と、脂肪族一級モノアミン、
芳香族一級モノアミン、脂肪族一級ジアミンおよび芳香
族一級ジアミンよりなる群から選ばれる一種もしくは二
種以上の化合物を脱水縮合することにより得ることがで
きる。

【００２２】ポリエステルとの溶融成形性や取り扱い
性、表面突起の形成性などの点から、下記一般式で示さ
れるような、ポリイミド構成成分にエーテル結合を含有
するポリエーテルイミドが特に好ましい。

【００２３】

【化５】 （ただし、上記式中Ｒ₃は、６〜３０個の炭素原子を有
する２価の芳香族または脂肪族残基、Ｒ₄は６〜３０個
の炭素原子を有する２価の芳香族残基、２〜２０個の炭
素原子を有するアルキレン基、２〜２０個の炭素原子を
有するシクロアルキレン基、および２〜８個の炭素原子
を有するアルキレン基で連鎖停止されたポリジオルガノ
シロキサン基からなる群より選択された２価の有機基で
ある。）

【００２４】上記Ｒ₃、Ｒ₄ としては、例えば、下記式
群に示される芳香族残基

【化６】 を挙げることができる。（式中のｎは１〜５の整数）

【００２５】本発明では、ポリエステルとの親和性、コ
スト、溶融成形性等の観点から、２，２−ビス［４−
（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパ
ン二無水物とｍ−フェニレンジアミン、またはｐ−フェ
ニレンジアミンとの縮合物である、下記式で示される繰
り返し単位を有するポリマーが好ましい。

【化７】 または

【００２６】

【化８】 （ｎは２以上の整数、好ましくは２０〜５０の整数）こ
のポリエーテルイミドは、“ウルテム”（登録商標）の
商品名で、ジーイープラスチックス社より入手可能であ
る。

【００２７】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
構成するポリマーアロイには、分散径を制御するため
に、必要に応じて、相溶化剤を併用してもよい。この場
合、相溶化剤の種類は、ポリマーの種類によって異なる
が、添加量は０．０１〜１０重量％が好ましい。

【００２８】本発明において、ポリイミドをポリエステ
ルに添加する時期は、ポリエステルの重合前、例えば、
エステル化反応前に添加してもよいし、重合後に添加し
てもよい。また、溶融押出前に、ポリエステルとポリイ
ミドを混合してペレタイズしてもよい。

【００２９】ペレタイズの際に、一旦、ポリイミドを高
濃度（例えば、３５〜６５重量％、より好ましくは４０
〜６０重量％）含有するポリエステルとポリイミドから
なるマスターペレットを作成してから、さらにポリエス
テルで希釈して、所定の濃度に調整する方法を用いる
と、ポリマー同士の分散性が向上し、本発明のポリマー
アロイとしてより好ましい分散状態を示す。

【００３０】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム
は、特に限定されないが、磁気記録媒体用途として用い
る場合などには、基層部（Ａ層という）の少なくとも一
方側に積層部（Ｂ層という）が積層されてなる、少なく
とも２層以上のフィルム層を有する積層ポリエステルフ
ィルムであってもよい。この場合、Ａ層は、一般的にフ
ィルム中で最も厚みの厚い層であり、磁気記録媒体用途
などでは、主に強度、寸法安定性の保持などの働きをす
る層である。また、積層部であるＢ層はＡ層よりもフィ
ルム層の厚みが薄い層であり、比較的粗い表面とするこ
とで、フィルムの搬送性や、巻き特性を良化させたり、
磁気テープ用途などでは、良好な走行性を得ることもで
きる。

【００３１】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
２層以上の積層構成で用いる場合、少なくとも１層が、
ポリエステルとポリイミドを含むポリエステルフィルム
層であればよいが、寸法安定性向上の観点から、基層部
（Ａ層）が上記フィルム層であることが好ましい。

【００３２】この場合、上記フィルム層以外のフィルム
層に用いるポリマー種は特に限定されないが、上記フィ
ルム層に用いたものと同じポリエステルとポリイミドか
らなるポリマーアロイを用いた場合、基層部と積層部に
溶融粘度の差が生じにくいため、積層斑や口金すじなど
の生産工程でのトラブルが生じにくいため好ましい。ま
た、最も好ましくは、全フィルム層が、ポリエステルと
ポリイミドを含むポリマーアロイからなり、ポリエステ
ルとポリイミドの重量比が全フィルム層ともに同じ場合
である。

【００３３】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムに
は、ポリイミドの熱分解、酸化分解、アミンの生成など
を抑制するために、フィルム中にイミド安定剤を含有さ
せることが必要である。このイミド安定剤を含有させる
と、驚くべきことにポリマーの熱分解、酸化分解、アミ
ンの生成などが抑制され、フィルム表面粗大突起を著し
く低減でき、高密度磁気材料用をはじめとする各種用途
への適用に好適な高品質の二軸配向ポリエステルフィル
ムが得られるものである。さらに、該二軸配向ポリエス
テルフィルムは、フィルム表面の粗大突起数Ｈ１及び粗
大突起数Ｈ２が下記の関係を満たすものである。

【００３４】０≦Ｈ１（個／１００ｃｍ²）≦１００ ０≦Ｈ２（個／１００ｃｍ²）≦１０ 好ましくは次の関係を満たすものであり、 ０≦Ｈ１（個／１００ｃｍ²）≦５０ ０≦Ｈ２（個／１００ｃｍ²）≦５ より好ましくは次の関係を満たすものである。 ０≦Ｈ１（個／１００ｃｍ²）≦１０ ０≦Ｈ２（個／１００ｃｍ²）≦２

【００３５】粗大突起数Ｈ１、Ｈ２のいずれか又は両方
が上記範囲外である場合、磁気テープ用途などで使用し
た際、電磁変換特性や走行耐久性に悪影響を与え、ま
た、他用途においてもその表面欠点により使用に耐えう
るものではなくなってしまう。

【００３６】本発明で用いるイミド安定剤は、溶融可能
であって、かつ、ポリイミドの分解、変性、アミンの生
成を抑制するものであれば特に限定されないが、なかで
もリン系加工安定剤が好ましい。例えば、２−［［２，
４，８，１０−テトラキス（１，１−ジメチルエテル）
ジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサフォスフェ
ピン６−イル］オキシ］−Ｎ，Ｎ−ビス［２−［［２，
４，８，１０−テトラキス（１，１−ジメチルエテル）
ジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサフォスフェ
ピン６−イル］−エチル］エタナミン、フェニルホスホ
ン酸ナトリウム、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェ
ニル）フォスファイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−
ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナ
イト、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−５−メチ
ルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイ
ト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエ
リスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−
４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファ
イト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチ
ルフェニル）−２−エチルヘキシルホスファイト、ビス
（２，４−ジ−ｔ−６−メチルフェニル）エチルフォス
ファイト、２，２’，２”−ニトリロ［トリエチルトリ
ス（３，３’，５，５’−テトラ−ｔ−ブチル−１，
１’−ビフェニル−２，２’−ジイル）ホスファイ
ト］、６−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−
５−メチルフェニル）プロポキシ］−２，４，８，１０
−テトラ−ｔ−ブチルジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，
２］ジオキサホスフェピン、および、サイクリックネオ
ペンタンテトライルビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４
−メチルフェイニル）フォスファイトが好ましく例示さ
れる。

【００３７】中でも、ポリエステルとの親和性、粗大突
起低減の観点から、下記の化学式で表される、サイクリ
ックネオペンタンテトライルビス（２，６−ジ−ｔ−ブ
チル−４−メチルフェイニル）フォスファイト（この物
質は、“アデカスタブＰＥＰ−３６”（登録商標）の商
品名で旭電化工業株式会社より入手可能である。）、

【化９】

【００３８】または、下記化学式で表される、トリス
（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト
（この物質は、“Ｉｒｇａｆｏｓ１６８”（登録商標）
の商品名でＣｉｂａ−Ｇｅｉｇｙ社より入手可能であ
る。）、

【００３９】

【化１０】

【００４０】または、下記化学式で表される、２−
［［２，４，８，１０−テトラキス（１，１−ジメチル
エテル）ジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサフ
ォスフェピン６−イル］オキシ］−Ｎ，Ｎ−ビス［２−
［［２，４，８，１０−テトラキス（１，１−ジメチル
エテル）ジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサフ
ォスフェピン６−イル］−エチル］エタナミン（この物
質は、“Ｉｒｇａｆｏｓ１２”（登録商標）の商品名で
Ｃｉｂａ−Ｇｅｉｇｙ社より入手可能である。）、

【００４１】

【化１１】

【００４２】または、下記化学式で表される、ビス
（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリト
ールジホスファイト（この物質は、“Ｕｌｔｒａｎｏｘ
６２６”（登録商標）の商品名でＧＥ−Ｓｐｅｃｉａｌ
ｔｙ−Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社より入手可能である。）
が、特に好ましい。

【００４３】

【化１２】

【００４４】上記、イミド安定剤の含有量は、粗大突起
の低減効果とクレーター生成などの観点から、０．０１
〜２重量％が好ましく、より好ましくは０．０５〜１重
量％である。２重量％を超える場合、粗大突起が急激に
増加することがあるので注意すべきである。また、０．
０１重量％より少ない場合、効果が得られにくくなる。

【００４５】また、必要に応じて、さらにフェノール系
酸化防止剤を添加してもよい。フェノール系酸化防止剤
の種類としては、特に限定されないが、ペンタエリスリ
チル・テトラキス[３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシフェニル）プロピオネート]、１，３，５
−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−
ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、３，９−
ビス[２−〔３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−
５−メチルフェニル）−プロピオニルオキシ〕−１，１
−ジメチルエチル]−２，４，８，１０−テトラオキサ
スピロ−〔５．５〕ウンデカン、トリエチレングリコー
ル−ビス[３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）プロピオネート]、１，６−ヘキサ
ンジオール−ビス[３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシフェニル）プロピオネート]、２，４−ビ
ス−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−
３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリ
アジン、２，２−チオ−ジエチレンビス[３−（３，５
−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオ
ネート]、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、Ｎ，
Ｎ’−ヘキサメチレンビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−
４−ヒドロキシ−ヒドロシンナマミド）、３，５−ジ−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルフォスフォネート
−ジエチルエステル、ビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−
４−ヒドロキシベンジルホスホン酸エチル）カルシウ
ム、トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ
ベンジル）−イソシアヌレイト、オクチル化ジフェニル
アミン、２，４−ビス[（オクチルチオ）メチル]−ｏ−
クレゾール、イソオクチル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブ
チル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネートなどが
好ましく例示される。中でも、ポリエステルとの親和
性、酸化分解抑制効果の観点から、下記の化学式で表さ
れる、ペンタエリスリチル・テトラキス[３−（３，５
−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオ
ネート]（この物質は、“Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０”
（登録商標）の商品名でCiba Specialty Chemicals社よ
り入手可能である。）、

【００４６】

【化１３】

【００４７】または、下記の化学式で表される１，３，
５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ
−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン（この物
質は、“Ｉｒｇａｎｏｘ１３３０”（登録商標）の商品
名でCiba Specialty Chemicals社より入手可能であ
る。）、

【００４８】

【化１４】

【００４９】または、下記の化学式で表される３，９−
ビス[２−〔３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−
５−メチルフェニル）−プロピオニルオキシ〕−１，１
−ジメチルエチル]−２，４，８，１０−テトラオキサ
スピロ−〔５．５〕ウンデカン（この物質は、“アデカ
スタブＡ０−８０”（登録商標）の商品名で旭電化工業
株式会社より、または、“スミライザーＧＡ−８０”
（登録商標）の商品名で住友化学工業株式会社より入手
可能である。）

【００５０】

【化１５】 が特に好ましく例示される。

【００５１】このフェノール系酸化防止剤の含有量は、
特に限定されないが、酸化分解抑制効果とクレーター生
成などの観点から、０．０１〜２重量％が好ましく、よ
り好ましくは０．０５〜１重量％である。

【００５２】また、必要に応じて、ラクトン系酸化防止
剤を添加してもよい。ラクトン系酸化防止剤としては、
例えば、下記の化学式で表される５，７−ジ−ｔ−ブチ
ル−３−（３，４−ジ−メチルフェニル）−３Ｈ−ベン
ゾフラン−２−オン（この物質は、“ＨＰ−１３６”
（登録商標）の商品名でCiba Specialty Chemicals社よ
り入手可能である。）が好ましく例示される。

【００５３】

【化１６】

【００５４】これらの、安定剤（酸化防止剤）は、イミ
ド安定剤の１種類のみを使用してもよいし、イミド安定
剤を含む２種類以上を共存させてもよい。特に限定され
ないが、イミド安定剤とフェノール系酸化防止剤とを共
に含有させる場合、加工安定性向上（酸化分解の防止効
果）が高くなるため好ましい。

【００５５】また、上記、イミド安定剤や各種酸化防止
剤をポリマーに添加する方法としては、ポリマー重合時
に添加、混合する方法や、従来から使用されている混合
機や混練機、例えば、一軸または二軸の押出機型混練機
を使用して、ポリマーアロイの製造段階または溶融押出
段階において添加、混合する方法が挙げられる。

【００５６】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの
ゲル化率は０〜１５％であることが好ましく、さらに好
ましくは０〜１０％、特に好ましくは０〜５％である。
ゲル化率とは、フィルムを凍結粉砕し粉状としたもの
を、大気中、３００℃の雰囲気下で２．５時間加熱処理
した後、オルトクロロフェノール（ＯＣＰ）中に溶解
し、メンブレンフィルターで濾過した際のフィルター残
留物の重量分率である。ゲル化率が高い場合にはフィル
ム表面に欠点が発生し易く、生産性が低下し易いが、こ
れは、フィルム製造の際の、濾過、押出などの工程にお
いて、ポリエステルの酸化分解物が発生することに起因
すると考えられる。

【００５７】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム
は、特に限定されないが、フィルム中のエステル交換触
媒などに起因するマグネシウムの存在量が０〜５００ｐ
ｐｍであることが好ましい。より好ましくは、０〜１０
０ｐｐｍである。フィルム中のマグネシウム存在量がこ
の範囲を外れると、ポリエステルの分解物の生成が促進
されることがある。

【００５８】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム
は、特に限定されないが、フィルム中のアミノ末端基量
が０〜２０×１０^-6ｍｏｌ／ｇであることが好ましい。
より好ましくは０〜１０×１０^-6ｍｏｌ／ｇである。フ
ィルム中のアミノ末端基量がこの範囲を外れると、ポリ
エステルの分解物の生成が促進されることがある。

【００５９】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムに
は、特に限定されないが、フィルムの製膜・加工工程に
おける搬送性や、磁気記録媒体用途として用いる場合に
は、磁気テープの走行性、走行耐久性を良化させる目的
で、不活性粒子を含有させてもよい。なお、本発明で言
う不活性粒子とは、平均粒径１ｎｍ〜５μｍ程度の無機
または有機の粒子で、本発明で用いるポリマー中で化学
反応を起こしたり、電磁気的影響により磁気記録に悪影
響を与えないものを言う。不活性粒子としては、酸化チ
タン、炭酸カルシウム、カオリン、タルク、湿式または
乾式シリカ、コロイド状シリカ、リン酸カルシウム、硫
酸バリウム、アルミナおよびジルコニア等の無機粒子、
アクリル酸類、スチレン、シリコーン、イミド等を構成
成分とする有機粒子、ポリエステル重合反応時に添加す
る触媒等によって析出する粒子（いわゆる内部粒子）
や、界面活性剤などがある。

【００６０】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムに
含有させる不活性粒子の平均粒径や含有量はフィルム用
途や積層構成によって大きく異なる。特に、磁気テープ
などの磁気記録媒体用途に用いる場合、表裏の表面に
は、優れた電磁変換特性を得るための平滑な表面と、製
膜・加工工程での搬送や、磁気テープの走行性や走行耐
久性を付与するために比較的粗い表面という異なる粗さ
の表面形態が求められる。このため、通常は２層以上の
積層構成で、一つのフィルム層には粒径の小さな粒子を
添加し、反対側のフィルム層には比較的粒径の大きな粒
子を添加する手法が一般的である。

【００６１】例えば、本発明のフィルムを磁気記録媒体
用途としてＡ／Ｂ２層積層構成で用いる場合、Ａ層に含
有させる不活性粒子の平均粒径は、電磁変換特性や磁気
ヘッドとの走行性などの観点から、０．００５〜０．５
μｍが好ましく、より好ましくは０．０１〜０．３μｍ
であり、不活性粒子の含有量は、電磁変換特性、粒子凝
集による粗大突起生成、突起の削れなどの観点から、
０．０１〜１重量％が好ましく、より好ましくは０．０
２〜０．０５重量％である。また、Ｂ層に添加する不活
性粒子は磁気テープの走行性、走行耐久性、裏写りの観
点から、平均粒径は０．０１〜２μｍが好ましく、より
好ましくは０．０１〜１μｍである。含有量は０．００
１〜３重量％、好ましくは０．００５〜１重量％であ
る。各フィルム層に含有させる不活性粒子は１種類でも
よいが、２種類以上併用しても構わない。

【００６２】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
積層構成で用いる場合、積層厚みは、特に規定されない
が、フィルム全体の厚みの２０％以下であると、製膜性
が良好であり好ましい。より好ましくはフィルム全体の
厚みの１５％以下、特に好ましくは１０％以下である。
また、積層厚みは、積層部の突起形成性の観点から、積
層部に含有される不活性粒子の平均粒径の０．１〜１０
倍が好ましく、より好ましくは０．２〜５倍である。

【００６３】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム表
面の表面粗さは、フィルムの使用用途によって、好まし
い値は大きく異なり、例えば、磁気記録媒体用途として
用いる場合、表面粗さＲａは３〜３０ｎｍが好ましく、
コンデンサー用途として用いる場合、３０〜１２０ｎｍ
が好ましい。

【００６４】中でも、磁気テープなどの磁気記録媒体用
途のとして用いる場合、フィルム表裏はそれぞれ磁気記
録を施される平坦な表面とテープ走行性を担う比較的粗
い表面が求められるため、フィルムの両側の表面の表面
粗さは異なっていることが好ましい。

【００６５】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム中
のポリイミドの含有量は、ポリマーアロイ中の５〜３０
重量％の範囲にあることが好ましい。さらに好ましく
は、８〜１５重量％である。一般的にポリエステルとポ
リイミドの溶融粘度は大きく異なるため、ポリイミドの
含有量が５重量％未満であると、押出機にて十分に微分
散することが困難な場合があり、ポリイミドのドメイン
が粗大となることによって、表面突起が粗大となる場合
がある。また、ポリイミドの含有量が３０重量％を超え
る量であると、押出成形加工や延伸加工を施すことが困
難となり、フィルム破れや押出時の口金すじなどの製
膜、加工上のトラブルの原因となったり、粒子の周りに
生成するボイドが大きくなり、本発明の範囲内に制御で
きない場合がある。

【００６６】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム
は、本発明の効果を阻害しない範囲内で、熱安定剤、酸
化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、
染料、脂肪酸エステル、ワックスなどの有機滑剤などが
添加されてもよい。

【００６７】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの
長手方向のヤング率と幅方向のヤング率の和は、１０〜
２５ＧＰａの範囲であることが好ましく、より好ましく
は１２〜２２ＧＰａ、さらに好ましくは１４〜２０ＧＰ
ａである。該ヤング率の和が１０ＧＰａ未満であれば、
例えば、磁気記録媒体用などに用いる場合、走行時の磁
気記録ヘッドやガイドピンから受ける張力のため、磁気
テープに伸び変形が生じやすくなり、さらに電磁変換特
性に悪影響を与えたりして、実用上使用に耐えない場合
がある。また、該ヤング率の和が２５ＧＰａを越えるフ
ィルムは工業的に製造が困難であったり、フィルムの耐
引裂性や寸法安定性が著しく低下したりする場合があ
る。また、長手方向のヤング率は５．５ＧＰａ以上が好
ましく、より好ましくは６ＧＰａ以上である。長手方向
のヤング率が５．５ＧＰａに満たない場合には、磁気テ
ープとして用いる際、テープドライブ内の張力によるテ
ープ伸びが大きくなってトラックずれを引き起こしやす
くなり、実用上使用に耐えない場合がある。

【００６８】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの
熱収縮率は、フィルムの使用用途によって大きく異なる
が、例えば、磁気記録用途として用いる場合、長手方向
の温度１００℃、３０分における熱収縮率は、テープの
伸び変形性および保存性の観点から、１．２％以下であ
ることが好ましい。より好ましくは、１％以下である。
長手方向の温度８０℃、３０分における熱収縮率は、テ
ープの伸び変形性および保存性の観点から、０．３％以
下であることが好ましい。より好ましくは、０．２５％
以下である。幅方向の温度１００℃、３０分における熱
収縮率は、テープの伸び変形性および保存性の観点か
ら、０．５％以下であることが好ましい。より好ましく
は、０．３％以下である。幅方向の温度８０℃、３０分
における熱収縮率は、テープの伸び変形性および保存性
の観点から、０．１％以下であることが好ましい。より
好ましくは、０．０５％以下である。

【００６９】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
磁気記録媒体用途として用いる場合、６０℃、８０％Ｒ
Ｈの条件下、長手方向に２６ＭＰａの荷重をかけた状態
で、７２時間放置した場合における幅方向の寸法変化率
は、テープの伸び変形性の観点から−０．４〜０％の範
囲であることが好ましい。より好ましくは、−０．３〜
０％である。

【００７０】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの
ポリマーの補外ガラス転移開始温度（Ｔｇ_onset）は、
特に限定されないが９０〜１５０℃であることが好まし
く、より好ましくは９５〜１３０℃、さらに好ましくは
９８〜１２０℃の範囲内である。

【００７１】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
構成するポリマーアロイの固有粘度は、フィルム成形加
工の安定性や熱可塑性樹脂との混合性の観点から、０．
５５〜３．０（ｄｌ／ｇ）の範囲であることが好まし
く、さらに好ましくは、０．６０〜２．０（ｄｌ／ｇ）
である。また、製膜後のフィルムの固有粘度は、フィル
ム成形加工の安定性や寸法安定性などの観点から、０．
５０〜２．０（ｄｌ／ｇ）の範囲であることが好まし
く、さらに好ましくは０．５５〜１．０（ｄｌ／ｇ）で
ある。

【００７２】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの
用途は、特に限定されないが、磁気記録媒体用ベースフ
ィルムやコンデンサー用途、感熱転写リボン用途、感熱
孔版用途、光学材料用途などに用いられる。中でも、均
一で微細な表面形態と高い寸法安定性を必要とするデー
タストレージ用ベースフィルムや蒸着型磁性層を有する
デジタルビデオテープなどの磁気記録媒体に好ましく用
いられる。中でも特に好ましくは、高密度磁気記録用を
行うデータストレージ用のベースフィルムに適したもの
である。該データストレージのデータ記録容量は、好ま
しくは３０ＧＢ（ギガバイト）以上、より好ましくは７
０ＧＢ以上、さらに好ましくは１００ＧＢ以上である。

【００７３】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの
厚みは、用途に応じて適宜決定できるが、例えば、通常
磁気記録媒体用途では１〜１５μｍが好ましく、コンデ
ンサー用途では優れた絶縁破壊電圧、誘電特性の安定な
どの観点から０．５〜１５μｍが適用され、感熱転写リ
ボン用途では印字する際の「しわ」や印字むら、インク
の過転写を生じない観点から１〜６μｍが好ましく用い
られ、さらに感熱孔版原子用途には穿孔性、印刷性の観
点から０．５〜５μｍの厚みが好ましく用いられる。中
でも、高密度磁気記録媒体用途の場合、３〜８μｍが好
ましく、より好ましくは４〜７μｍ、最も好ましくは
４．５〜６．５μｍである。厚みが３μｍより小さい場
合は、テープに腰がなくなるため、電磁変換特性が低下
することがあり、８μｍより大きい場合は、テープ１巻
あたりのテープ長さが短くなるため、磁気テープの小型
化、高容量化が困難になる場合がある。

【００７４】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム
は、さらに他のポリマー層、例えば、ポリオレフィン、
ポリアミド、ポリ塩化ビニリデンおよびアクリル系ポリ
マーを直接、あるいは接着剤などの層を介して積層して
もよい。

【００７５】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム
は、必要に応じて、熱処理、成形、表面処理、ラミネー
ト、コーティング、印刷、エンボス加工、エッチングな
どの任意の加工を行ってもよい。

【００７６】また、本発明の二軸配向ポリエステルフィ
ルムの少なくとも片面に磁性層を設けることにより、磁
気記録媒体として用いることができる。磁性層を設ける
面は、フィルムのいずれの面でも、あるいは、両方の面
でもよいが、例えば、Ａ／Ｂ２層積層構造のフィルムを
用いる場合は、基層部（Ａ層）側に磁性層を設けること
が好ましい。

【００７７】磁性層としては、強磁性金属薄膜や強磁性
金属微粉末を結合剤中に分散してなる磁性層や金属酸化
物塗布による磁性層などが好適な例として挙げられる。
前記強磁性金属薄膜に用いる金属としては、鉄、コバル
ト、ニッケルやその合金等が好ましい。また、前記強磁
性金属微粉末を結合剤中に分散してなる磁性層に用いる
強磁性金属微粉末としては、強磁性六方晶フェライト微
粉末や、鉄、コバルト、ニッケルやその合金からなる粉
末が好ましい。前記結合剤としては熱可塑性樹脂、熱硬
化性樹脂、反応型樹脂やこれらの混合物などが好まし
い。

【００７８】磁性層の形成法としては、磁性粉を熱硬化
性樹脂、熱可塑性樹脂あるいは放射線硬化性組成物など
の結合剤と混練し、塗布、乾燥を行う塗布法、金属また
は合金を蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング
法などにより、基材フィルム上に直接磁性金属薄膜層を
形成する乾式法のいずれの方式も採用できる。

【００７９】本発明の磁気記録媒体においては、磁性層
上に保護膜が設けられていてもよい。この保護膜によっ
てさらに走行耐久性、耐食性を改善することができる。
保護膜としては、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコ
ニア、酸化コバルト、酸化ニッケルなどの酸化物保護
膜、窒化チタン、窒化ケイ素、窒化ホウ素などの窒化物
保護膜、炭化ケイ素、炭化クロム、炭化ホウ素等の炭化
物保護膜、グラファイト、無定型カーボンなどの炭素か
らなる炭素保護膜があげられる。

【００８０】前記炭素保護膜は、プラズマＣＶＤ法、ス
パッタリング法等で作成したアモルファス、グラファイ
ト、ダイヤモンド構造、もしくはこれらの混合物からな
るカーボン膜であり、特に好ましくは一般にダイヤモン
ドライクカーボンと呼ばれる硬質カーボン膜である。

【００８１】また、この硬質炭素保護膜上に付与する潤
滑剤との密着をさらに向上させる目的で、硬質炭素保護
膜表面を酸化性もしくは不活性気体のプラズマによって
表面処理してもよい。

【００８２】本発明では、磁気記録媒体の走行耐久性お
よび耐食性を改善するため、上記磁性層もしくは保護膜
上に、潤滑剤や防錆剤を付与することが好ましい。

【００８３】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムの
製造方法は、特に限定されないが、一般に、ポリイミド
を高濃度で含有するマスターペレットを利用する等の方
法によってポリエステルとポリイミドのポリマーアロイ
を作成し、このポリマーアロイを押出機を用いた溶融押
出により口金から吐出し、溶融ポリマーを冷却固化させ
てシート状に成形することによって未延伸シート状物と
し、延伸し、熱処理する方法がとられる。その溶融押出
の際、高密度磁気記録媒体用途などではフィルム表面欠
点が特に問題となるため、１．２μｍカット以下の繊維
焼結ステンレス金属フィルターによりポリマーを濾過す
ることが、ポリマーアロイ中の未溶融物を除去する手法
として好ましく例示される。より好ましくは、０．８μ
ｍカット以下のフィルターにより濾過する。また、必要
に応じて、２つ以上のフィルター部分を通過させ、２段
階以上で濾過するとより効果的にコンタミや未溶融物、
熱分解ゲル状異物を除去できるため好ましい。

【００８４】なお、ここでいう１．２μｍカットのフィ
ルターとは、濾過精度１．２μｍのことをいい、濾過精
度とはＪＩＳ−Ｂ８３５６の方法によりフィルターメデ
ィアを透過した最大グラスビーズ粒径を意味する。

【００８５】また、ポリエステルおよびポリイミドから
なるマスターペレットの製造方法としては、ポリエステ
ルとポリイミドのペレットを押出機にて溶融混練する手
法と、ポリエステルの重合段階でポリイミドを共重合す
る手法が好ましく例示される。この場合、共重合の方が
分散不良が生じにくいが、最終フィルムの結晶化度が低
下し、フィルム強度が低下する場合がある。

【００８６】ポリエステルとポリイミドのペレットを押
出機にて溶融混練して、マスターペレットを作成する場
合、ポリイミドの濃度は３５〜６５重量％が好ましく、
より好ましくは４０〜６０重量％である。ポリイミドの
濃度が本範囲を外れた場合、相分離または分散不良によ
って、ポリマー中に粗大ドメインが生成することがあ
る。溶融混練に用いる押出機は、混練性の観点からベン
ト式の二軸混練押出機が好ましく例示される。このとき
の滞留時間は３０〜６００秒であることが好ましく、よ
り好ましくは６０〜３００秒、最も好ましくは１８０〜
３００秒である。滞留時間が３０秒未満の場合、十分に
混練が行われず粗大分散物が生成することがあり、滞留
時間が６００秒を超える場合、長い時間溶融温度にさら
されるため、熱劣化物が生成し、フィルムにした際、粗
大突起となることがある。溶融混練によって作成したマ
スターペレットは、透過型電子顕微鏡で３万〜５０万倍
の倍率で観察した場合に、外部添加粒子などの添加物に
起因しない構造（例えば、ポリマードメインなど）が直
径５００ｎｍ以下に制御されていると認められること
が、その後の希釈工程でポリマー同士が分散されやすく
好ましい。５００ｎｍを超える大きさの構造が存在する
場合、希釈工程で十分に分散せず、フィルムにおいて粗
大突起となることがある。

【００８７】溶融押出され冷却固化されたシート状成形
物を長手方向と幅方向の２軸に延伸した後、熱処理する
ことにより２軸配向ポリエステルフィルムは製造される
が、この際、長手方向および幅方向の延伸は１段階ずつ
で行ってもよいし、フィルムの使用用途に応じて、２段
階以上に分けて延伸してもよい。また、さらに再縦、再
横延伸を行ってもよい。

【００８８】本発明の２軸配向ポリエステルフィルムの
延伸形式としては、長手方向に延伸した後に幅方向に延
伸を行うなどの逐次二軸延伸法や、同時二軸テンター等
を用いて長手方向と幅方向を同時に延伸する同時二軸延
伸法、さらに、逐次二軸延伸法と同時二軸延伸法を組み
合わせた方法などが用いられる。

【００８９】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
製造する際の長手方向の総延伸倍率は、特に限定されな
いが、２．５〜１０倍が好ましく、より好ましくは４．
５〜７倍である。長手方向の総延伸倍率が２．５倍より
小さな場合は、長手方向の弾性率が低下するため、磁気
記録媒体として用いる場合、電磁変換特性が低下するこ
とがあり、長手方向の総延伸倍率が１０倍より大きな場
合には、フィルム破れが増加して、生産性が低下した
り、粒子周りのボイドが大きくなり、粒子が脱落しやす
くなることがある。

【００９０】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム
は、磁気記録媒体などの高い弾性率を必要とする用途に
用いる場合、再縦延伸を行ってもよい。この場合、再縦
延伸倍率を総縦延伸倍率の２５％以下にする場合、フィ
ルム破れが減少するため好ましい。再縦延伸を行う場
合、１度目の縦延伸の延伸倍率は２．５〜４．０倍、再
縦延伸倍率は１．２〜２．３倍が好ましい。

【００９１】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
製造する際の幅方向の総延伸倍率は、特に限定されない
が、３〜８倍が好ましく、より好ましくは３．５〜６倍
である。幅方向の総延伸倍率が３倍より小さな場合は、
磁気記録媒体として用いる場合、トラックずれが起こり
やすくなったりする。幅方向の総延伸倍率が６倍を超え
る場合、フィルム破れによって生産性が低下することが
ある。

【００９２】本発明の二軸配向ポリエステルフィルム
は、磁気記録媒体などの高い弾性率を必要とする用途に
用いる場合、再横延伸を行ってもよい。この場合、再横
延伸倍率を総横延伸倍率の２０％以上にする場合、フィ
ルム破れが減少するため好ましい。再横延伸を行う場
合、１度目の横延伸の延伸倍率は３．０〜４．５倍、再
縦延伸倍率は１．２〜２倍が好ましい。

【００９３】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
製造する際の長手方向の延伸温度は、特に限定されない
が、ポリマー（積層構成の場合、基層部（Ａ層）のポリ
マー）のガラス転移温度Ｔｇ〜Ｔｇ＋５０℃の範囲で行
う場合、延伸性が良好となるため好ましい。再縦延伸を
行う場合、再縦延伸温度はＴｇ＋３０℃〜Ｔｇ＋８０℃
が好ましい。

【００９４】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
製造する際の幅方向の延伸温度は、特に限定されない
が、ポリマー（積層構成の場合、基層部（Ａ層）のポリ
マー）のＴｇ〜Ｔｇ＋５０℃の範囲が好ましい。再横延
伸を行う場合、再横延伸温度はＴｇ＋５０℃〜Ｔｇ＋１
５０℃が好ましい。

【００９５】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
製造する際の長手方向の延伸速度は、特に限定されない
が、５０００〜２０万％／分の範囲が好ましく、再縦延
伸を行う場合、再縦延伸速度は３万〜２０万％／分の範
囲が好ましい。

【００９６】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
製造する際の幅方向の延伸速度は、特に限定されない
が、１０００〜１００００％／分の範囲が好ましく、再
横延伸を行う場合、再横延伸速度は１０００〜２０００
０％／分が好ましい。

【００９７】本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを
製造する際の熱処理は、Ｔｇ＋５０℃〜Ｔｇ＋１５０℃
の範囲で０．２〜１０秒行うことが本発明の効果を得る
ため好ましい方法である。

【００９８】以下、本発明の二軸配向ポリエステルフィ
ルムの製造方法の例について説明するが、これに限定さ
れるものではない。ここでは、ポリエステルとして、ポ
リエチレンテレフタレートを用い、ポリイミドとして、
ポリエーテルイミド”ウルテム”を用いたフィルムの例
を示す。また、本例においては、再縦、再横延伸を行っ
た強力化フィルムの例を示すが、用途によって延伸条件
は異なり、この限りではない。また、製造条件は、用い
るポリエステルおよびポリイミド、または積層構成によ
って異なる。

【００９９】まず、常法に従い、テレフタル酸とエチレ
ングリコールをエステル化することにより、または、テ
レフタル酸ジメチルとエチレングリコールをエステル交
換反応することにより、ビス−β−ヒドロキシエチルテ
レフタレート（ＢＨＴ）を得る。次にこのＢＨＴを重合
槽に移送し、真空下で２８０℃に加熱して重合反応を進
める。ここで、固有粘度が０．５程度のポリエステルを
得る。得られたポリエステルをペレット状にして減圧下
におき、固相重合する。固相重合する場合は、ペレット
状ポリエステルをあらかじめ１８０℃以下の温度で予備
結晶化させた後、１９０〜２５０℃で１ｍｍＨｇ程度の
減圧下、１０〜５０時間固相重合させる。また、フィル
ムを構成するポリエステルに不活性粒子を含有させる場
合には、エチレングリコールに不活性粒子を所定割合に
てスラリーの形で分散させ、このエチレングリコールを
重合時に添加する方法が好ましい。不活性粒子を添加す
る際には、例えば、不活性粒子の合成時に得られる水ゾ
ルやアルコールゾルを一旦乾燥させることなく添加する
と粒子の分散性がよい。また、不活性粒子の水スラリー
を直接ポリエステルペレットと混合し、ベント式二軸混
練押出機を用いて、ポリエステルに練り込む方法も有効
である。不活性粒子の含有量を調節する方法としては、
上記方法で高濃度の不活性粒子を含有するマスターペレ
ットを作っておき、それを製膜時に不活性粒子を実質的
に含有しないポリエステルで希釈して不活性粒子の含有
量を調節する方法が有効である。

【０１００】次に、該ポリエチレンテレフタレートのペ
レットとポリエーテルイミドのペレットを、所定の割合
で混合して、２７０〜３００℃に加熱されたベント式の
二軸混練押出機に供給して、溶融押出する。このときの
滞留時間は３０〜６００秒が好ましく、より好ましくは
６０〜３００秒の条件である。さらに、上記条件にて両
者が相溶しない場合は、得られたチップを再び二軸押出
機に投入し相溶するまで押出を繰り返してもよい。

【０１０１】得られたポリエーテルイミド含有のポリエ
ステルのペレットを、１８０℃で３時間以上真空乾燥し
た後、固有粘度が低下しないように窒素気流下あるいは
真空下で、２８０〜３２０℃に加熱された押出機に供給
し、スリット状のダイから押出し、キャスティングロー
ル上で冷却して未延伸フィルムを得る。この際、異物や
変質ポリマーを除去するために各種のフィルター、例え
ば、焼結金属、多孔性セラミック、サンド、金網などの
素材からなるフィルターを用いることが好ましい。特に
好ましくは、サンドフィルター、１．２μｍカットまた
は０．８μｍカットの繊維焼結ステンレス金属フィルタ
ーを順に用いて、２段階に濾過する方法である。また、
必要に応じて、定量供給性を向上させるためにギアポン
プを設けてもよい。フィルムを積層する場合には、２台
以上の押出機およびマニホールドまたは合流ブロックを
用いて、複数の異なるポリマーを溶融積層してもよい。

【０１０２】次に、この未延伸フィルムを二軸延伸し、
二軸配向させる。延伸方法としては、逐次二軸延伸法ま
たは同時二軸延伸法を用いることができる。ここでは、
最初に長手方向、次に幅方向の延伸を行う逐次二軸延伸
法を用いる。延伸温度は、例えば、２層構造でＡ層、Ｂ
層ともにポリエチレンテレフタレートとポリエーテルイ
ミドの混合ポリマー（混合重量比９：１）からなる場合
を例にとって説明する。未延伸フィルムを７０〜１７０
℃の加熱ロール群で加熱し、長手方向に２．５〜１０倍
（再縦延伸を行う場合、２．５〜４倍）に１段もしくは
多段で延伸し、２０〜５０℃の冷却ロール群で冷却す
る。長手方向延伸速度は５０００〜２０００００％／分
の範囲で行うのが好ましい。続いて、幅方向の延伸を行
う。幅方向の延伸方法としては、例えば、テンターを用
いる方法が一般的である。幅方向の延伸倍率は３〜８倍
（再横延伸を行う場合、３〜４．５倍）、延伸速度は１
０００〜１００００％／分、温度は９５〜１６０℃の範
囲で行うのが好ましい。さらに必要に応じて、再縦延伸
および／または再横延伸を行う。その場合の延伸条件と
しては、長手方向の延伸は、温度８０〜１７０℃の加熱
ロール群で、延伸倍率１．２〜２．３倍、幅方向の延伸
方法としてはテンターを用いる方法が好ましく、温度１
５０〜２５０℃、延伸倍率１．２〜２倍で行うのが好ま
しい。続いて、この延伸フィルムを緊張下または幅方向
に弛緩しながら熱処理する。この場合の熱処理温度は、
１５０℃〜２５０℃、好ましくは、１７０〜２２０℃
で、時間は０．２〜１０秒の範囲で行うのが好ましい。

【０１０３】（物性の測定方法ならびに効果の評価方
法）本発明における特性値の測定方法並びに効果の評価
方法は次の通りである。

【０１０４】（１）ゲル化率 フィルム１ｇを凍結粉砕して直径３００μｍ以下の粉体
状とし真空乾燥する。この試料を、オーブン中で、大気
下、３００℃で２．５時間熱処理する。これを、５０ｍ
ｌのオルトクロロフェノール（ＯＣＰ）中、８０〜１５
０℃の温度で０．５時間溶解させる。続いて、ブフナー
型ガラス濾過器（最大細孔の大きさ２０〜３０μｍ）で
濾過し、洗浄・真空乾燥する。濾過前後の濾過器の重量
の増分より、フィルターに残留したＯＣＰ不溶物の重量
を算出し、ＯＣＰ不要物のフィルム重量（１ｇ）に対す
る重量分率を求め、ゲル化率（％）とした。

【０１０５】（２）マグネシウム存在量 理学電機（株）製蛍光Ｘ線分析装置（型番：３２７０）
を用いて通常の手法により定量した。

【０１０６】（３）フィルム中のアミノ末端基量 フィルム１ｇをフェノール１８ｍｌ／メタノール２ｍｌ
／クロロホルム２０ｍｌ／水５ｍｌの混合溶媒に溶解さ
せ、自動電位差滴定装置（三菱化学製ＧＴ−０５型）を
用いて、ＨＣｌ（０．０１規定）で電位差滴定し、アミ
ン価を定量する。

【０１０７】（４）不活性粒子の平均粒径 フィルム中の不活性粒子についてその平均粒径を求める
場合：フィルム断面を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用
い、１万倍以上の倍率で観察する。ＴＥＭの切片厚さは
約１００ｎｍとし、場所を変えて１００視野以上測定す
る。測定した等価円相当径の重量平均を不活性粒子の平
均粒径ｄとする。フィルム中に粒径の異なる２種類以上
の粒子が存在する場合、上記の等価円相当径の個数分布
が２種類以上のピークを有する分布となるため、そのそ
れぞれについて、別個に平均粒径を算出する。

【０１０８】（５）ポリエステル、ポリイミド、不活性
粒子の含有量 フィルムからそれぞれの含有量を求める場合：ポリエス
テルとポリイミドとの両者を溶解する適切な溶媒に溶解
し、¹Ｈ核のＮＭＲ（核磁気共鳴）スペクトルを測定す
る。適切な溶媒は、ポリマーの種類によって異なるが、
例えば、ヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）
／重クロロホルムが用いられる。得られたスペクトルに
おいて、ポリエステル、ポリイミドに特有の吸収（例え
ばＰＥＴであればテレフタル酸の芳香族プロトンの吸
収、ＰＥＩであればビスフェノールＡの芳香族のプロト
ンの吸収）のピーク面積強度をもとめ、その比率とプロ
トン数よりポリエステルとポリイミドのモル比を算出す
る。さらに各々のポリマーの単位ユニットに相当する式
量より重量比を算出する。測定条件は、例えば、以下の
ような条件であるが、ポリマーの種類によって異なるた
め、この限りではない。

【０１０９】 装置 ：BRUKER DRX-500（ブルカー社） 溶媒 ：ＨＦＩＰ／重クロロホルム 観測周波数 ：４９９．８ＭＨｚ 基準 ：ＴＭＳ（テトラメチルシラン）（０ｐｐ
ｍ） 測定温度 ：３０℃ 観測幅 ：１０ＫＨｚ データ点 ：６４Ｋ acquisiton time ：４．９５２秒 pulse delay time：３．０４８秒 積算回数 ：２５６回 また、必要に応じて、顕微ＦＴ−ＩＲ法（フーリエ変換
顕微赤外分光法）で組成分析を行ってもよい。その場
合、ポリエステルのカルボニル基に起因するピークとそ
れ以外の物質に起因するピークの比から求める。なお、
ピーク高さ比を重量比に換算するために、あらかじめ重
量比既知のサンプルで検量線を作成してポリエステルと
それ以外の物質の合計量に対するポリエステル比率を求
める。これと、不活性粒子含有量よりＰＥＩ比率を求め
る。また、必要に応じてＸ線マイクロアナライザーを併
用してもよい。

【０１１０】また、不活性粒子の含有量については、ポ
リエステル、ポリイミドは溶解するが不活性粒子は溶解
させない溶媒を選んで、ポリエステル、ポリイミドを溶
解し、不活性粒子を遠心分離して不活性粒子の重量を求
め、重量百分率を算出する。

【０１１１】（６）積層厚さ 透過型電子顕微鏡（日立製Ｈ−６００型）を用いて、加
速電圧１００ｋＶで、フィルム断面を、超薄切片法（Ｒ
ｕＯ₄染色）で観察する。その界面の観察結果から、各
層の厚さを求める。倍率は、判定したい積層厚さによっ
て適切な倍率を選ぶが、１万〜１０万倍が適当である。

【０１１２】また、２次イオン質量分析装置（ＳＩＭ
Ｓ）を用いて測定することもできる表層から深さ３００
０ｎｍの範囲のフィルム中の不活性粒子の内もっとも高
濃度の粒子（あるいはＰＥＩ）に起因する元素と、ポリ
エステルの炭素元素の濃度比（Ｍ⁺／Ｃ⁺）を、表面から
深さ３０００ｎｍまで厚さ方向にＳＩＭＳで分析する。
表層では不活性粒子（あるいはＰＥＩ）に起因する元素
濃度は低く、表面から遠ざかるにつれて不活性粒子（あ
るいはＰＥＩ）に起因する元素濃度は高くなる。本発明
フィルムの場合は一旦極大値となった不活性粒子（ある
いはＰＥＩ）に起因する元素濃度がまた減少し始める。
この濃度分布曲線において、不活性粒子（あるいはＰＥ
Ｉ）に起因する元素濃度が極大値の１／２まで減少した
深さを積層厚さとする。条件は次の通りである。

【０１１３】ｉ）測定装置 ２次イオン質量分析装置（ＳＩＭＳ） 西独、ＡＴＯＭＩＫＡ社製 Ａ−ＤＩＤＡ３０００ ii）測定条件 １次イオン種 ：Ｏ₂ ⁺ １次イオン加速電圧：１２ＫＶ １次イオン電流 ：２００ｎＡ ラスター領域 ：４００μｍ□ 分析領域 ：ゲート３０％ 測定真空度 ：５．０×１０^-9Ｔｏｒｒ Ｅ−ＧＵＮ ：０．５ＫＶ−３．０Ａ なお、表層から深さ３０００ｎｍの範囲に最も多く含有
する不活性粒子が有機高分子粒子の場合はＳＩＭＳでは
測定が難しいので、表面からエッチングしながらＸＰＳ
（Ｘ線光電子分光法）、ＩＲ（赤外分光法）などで上記
同様のデプスプロファイルを測定し積層厚みを求めるこ
ともできる。

【０１１４】（７）ヤング率 ＡＳＴＭ−Ｄ８８２に規定された方法に従って、インス
トロンタイプの引張試験機を用いて測定した。測定は下
記の条件とした。

【０１１５】測定装置：オリエンテック（株）製フイル
ム強伸度自動測定装置 “テンシロンＡＭＦ／ＲＴＡ−１００” 試料サイズ：幅１０ｍｍ×試長間１００ｍｍ、 引張り速度：２００ｍｍ／分 測定環境：温度２３℃、湿度６５％ＲＨ

【０１１６】（８）熱収縮率 ＪＩＳ Ｃ２３１８に従って、測定した。 試料サイズ：幅１０ｍｍ、標線間隔２００ｍｍ 測定条件：温度８０℃、１００℃、処理時間３０分、無
荷重状態 熱収縮率を次式より求めた。 熱収縮率（％）＝［（Ｌ₀−Ｌ）／Ｌ₀］×１００ Ｌ₀：加熱処理前の標線間隔 Ｌ：加熱処理後の標線間隔

【０１１７】（９）表面粗さＲａ 小坂研究所製の高精度薄膜段差測定器ＥＴ−１０を用い
て中心線平均粗さＲａを測定した。条件は下記のとおり
であり、フィルム幅方向に走査して２０回測定を行った
平均値をもって値とした。 ・触針先端半径：０．５μｍ ・触針荷重 ：５ｍｇ ・測定長 ：１ｍｍ ・カットオフ値：０．０８ｍｍ

【０１１８】（１０）粗大突起数Ｈ１、Ｈ２ 測定面（１００ｃｍ²）同士を２枚重ね合わせて静電気
力（印加電圧５．４ｋｖ）で密着させた後、２枚のフィ
ルム間で粗大突起の光の干渉によって生じるニュートン
環から粗大突起の高さを判定し、１重環以上の粗大突起
数をＨ１、２重環以上の粗大突起数をＨ２とした。な
お、光源はハロゲンランプに５６４ｎｍのバンドパスフ
ィルタをかけて用いた。

【０１１９】また、上記手法での測定が困難である場合
は、３次元粗さ計（小坂研究所製ＳＥ−３ＡＫ：下記条
件で、フィルム幅方向に走査して５０回測定を行う。触
針先端半径２μｍ、触針荷重０．０７ｇ、測定面積幅
０．５ｍｍ×長さ１５ｍｍ（ピッチ０．１ｍｍ）、カッ
トオフ値０．０８ｍｍ）を用いて、高さ０．２８μｍ以
上の突起個数と高さ０．５６μｍ以上の突起個数を測定
し、１００ｃｍ²に換算することによって、Ｈ１、Ｈ２
を求めてもよい。さらに、必要に応じて、原子間力顕微
鏡（ＡＦＭ）や４検出式ＳＥＭなど公知のフィルム表面
の突起個数測定手法を併用してもよい。

【０１２０】（１１）荷重下での幅方向の寸法変化率
（％） サンプルサイズが長手方向１００ｍｍ、幅方向３０ｍｍ
であるフィルムサンプルを、２３℃、６５％ＲＨ、無荷
重の条件下にて、２４時間調湿調温した後、大日本印刷
（株）製クロムマスク上に、サンプルを静電気により貼
り付け、光学顕微鏡を用いて、幅方向の長さ（Ｌ０_W）
を測定する。その後、６０℃、８０％ＲＨの条件下、長
手方向に３２ＭＰａの荷重をかけた状態で、７２時間放
置した。７２時間後、荷重を解放し、２３℃、６５％Ｒ
Ｈ、無荷重の条件下にて２４時間調湿調温後、幅方向の
長さ（Ｌ１_W）を測定した。寸法変化率は下記式により
求めた。 寸法変化率 （％）＝［（Ｌ１_W−Ｌ０_W）／Ｌ０_W］×
１００

【０１２１】（１２）固有粘度 オルトクロロフェノール中、２５℃で測定した溶液粘度
から下式から計算する。 η_sp／Ｃ＝[η]＋Ｋ[η]²・Ｃ ここで、η_sp＝（溶液粘度／溶媒粘度）−１、Ｃは溶媒
１００ｍｌあたりの溶解ポリマー重量（ｇ／１００ｍ
ｌ、通常１．２）、Ｋはハギンス定数（０．３４３とす
る）である。また、溶液粘度、溶媒粘度はオストワルド
粘度計を用いて測定した。

【０１２２】（１３）補外ガラス転移開始温度（Ｔｇ
_onset）、ガラス転移温度（Ｔｇ） 下記装置および条件で比熱測定を行い、ＪＩＳ Ｋ７１
２１に従って決定した。

【０１２３】装置 ：ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社
製温度変調ＤＳＣ 測定条件： 加熱温度 ：２７０〜５７０Ｋ（ＲＣＳ冷却法） 温度校正 ：高純度インジウムおよびスズの融点 温度変調振幅：±１Ｋ 温度変調周期：６０秒 昇温ステップ：５Ｋ 試料重量 ：５ｍｇ 試料容器 ：アルミニウム製開放型容器（２２ｍｇ） 参照容器 ：アルミニウム製開放型容器（１８ｍｇ） なお、ガラス転移温度は下記式により算出した。 ガラス転移温度＝（補外ガラス転移開始温度＋補外ガラ
ス転移終了温度）／２

【０１２４】（１４）長期製膜安定性（表面欠点） 一定時間製膜した時点で得られたフィルムにおける長さ
５ｍ、幅１ｍの部分の表面を偏光を通して、長手方向の
大きさ５〜１０ｍｍ程度の欠点を目視で１０視野観察す
る。この欠点個数の総数（５０ｍ²当たり）より、以下
の基準で判断した。なお、上記の欠点のうち、長手方向
に周期性をもって発生する欠点は、ロールでの傷などに
起因するものであるので、欠点個数からは除いた。 ◎：１５０時間以上製膜を行っても、フィルム表面欠点
が１０個以下である。 ○：製膜時間が、１００時間までは、フィルム表面欠点
が１０個以下であるが、１００〜１５０時間の間にフィ
ルム表面欠点が１０個を超える。 ×：製膜時間が１００時間未満で、フィルム欠点個数が
１０個を超える。

【０１２５】

【実施例】次の実施例に基づき、本発明の実施形態を説
明する。

【０１２６】実施例１ 常法により得られた固有粘度０．８５のポリエチレンテ
レフタレート（ＰＥＴ）のペレット（Ｔｇ８０℃）５０
重量部とＧｅｎｅｒａｌ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ（ＧＥ）社
製の固有粘度０．６８の”ウルテム”１０１０（Ｔｇ２
１６℃）５０重量部とを、２９０℃に加熱された異方向
回転タイプのベント式二軸混練押出機に供給して、ＰＥ
Ｉを５０重量％含有したＰＥＴ／ＰＥＩブレンドチップ
を作成した。

【０１２７】次いで、２９５℃に加熱された押出機に、
上記ペレタイズ操作により作成したＰＥＴ／ＰＥＩブレ
ンドチップ２０重量部と実質的に不活性粒子を含有しな
い固有粘度０．６２のポリエチレンテレフタレート（Ｐ
ＥＴ）ペレット５７重量部と平均粒径０．１７μｍの架
橋ジビニルベンゼン粒子を２重量％含有する固有粘度
０．６２のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ペレ
ット３重量部と平均粒径０．０２５μｍのγ−アルミナ
粒子を２重量％含有する固有粘度０．６２のポリエチレ
ンテレフタレート（ＰＥＴ）のペレット２０重量部との
混合原料を、１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給し
た。また、同時に、上記ポリマーアロイに対して、０．
５重量％に相当する“アデカスタブＰＥＰ−３６”（表
１中ではＰＥＰ−３６と表記）を計量機で計量しながら
供給した。

【０１２８】続いて、上記原料材料を、サンドフィルタ
ー、１．２μｍカットの繊維焼結ステンレス金属フィル
ターの順に２段階に濾過し、口金から吐出し、表面温度
２５℃のキャストドラムに静電荷を印加させながら密着
冷却固化し、未延伸フィルムを作成した。

【０１２９】この未延伸フィルムをロール式延伸機にて
長手方向に２段で、速度２００００％／分、温度１１５
℃で３．５倍延伸し、さらに、テンターを用いて、幅方
向に速度３０００％／分、温度１０８℃で３．０倍延伸
した。続いて、ロール式延伸機で長手方向に１段で、温
度１５０℃で１．５倍に再延伸し、テンターを用いて幅
方向に温度１８５℃で１．２倍再延伸した。定長下で温
度２００℃で８秒間熱処理後、幅方向に５％の弛緩処理
を行い、厚さ約６μｍの二軸配向ポリエステルフィルム
を作成した。長手方向のヤング率は６．５ＧＰａ、幅方
向のヤング率は４．５ＧＰａであった。このポリエステ
ルフィルムは、表１に示したとおり、表面の粗大突起数
Ｈ１、Ｈ２が本発明での特定範囲内にあり、また、ゲル
化率が小さく、長期製膜においても欠点の発生が少な
い、優れた生産性を有していた。

【０１３０】実施例２ 常法により得られた固有粘度０．８５のポリエチレンテ
レフタレート（ＰＥＴ）のペレット（Ｔｇ８０℃）５０
重量部とＧｅｎｅｒａｌ Ｅｌｅｃｔｒｉｃ（ＧＥ）社
製の固有粘度０．６８の”ウルテム”１０１０（Ｔｇ２
１６℃）５０重量部とを、２９０℃に加熱された異方向
回転タイプのベント式二軸混練押出機に供給して、ＰＥ
Ｉを５０重量％含有したＰＥＴ／ＰＥＩブレンドチップ
を作成した。

【０１３１】次いで、押出機２台を用い、製膜を行っ
た。２９５℃に加熱された押出機Ａ（基層部：Ａ層）に
は、上記ペレタイズ操作により作成したＰＥＴ／ＰＥＩ
ブレンドチップ２０重量部と実質的に不活性粒子を含有
しない固有粘度０．６２のポリエチレンテレフタレート
（ＰＥＴ）ペレット５７重量部と平均粒径０．１７μｍ
の架橋ジビニルベンゼン粒子を２重量％含有する固有粘
度０．６２のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ペ
レット３重量部と平均粒径０．０２５μｍのγ−アルミ
ナ粒子を２重量％含有する固有粘度０．６２のポリエチ
レンテレフタレート（ＰＥＴ）のペレット２０重量部と
の混合原料（Ａ１）の混合原料を、１８０℃で３時間真
空乾燥した後に供給した。また、同時に、上記ポリマー
アロイに対して、０．５重量％に相当する“アデカスタ
ブＰＥＰ−３６”（表２中ではＰＥＰ−３６と表記）を
計量機で計量しながら供給した。

【０１３２】また、２９５℃に加熱された押出機Ｂ（積
層部：Ｂ層）には、上記ペレタイズ操作により得たブレ
ンドチップ２０重量部と実質的に不活性粒子を含有しな
い固有粘度０．６２のポリエチレンテレフタレート（Ｐ
ＥＴ）ペレット６７重量部と平均粒径０．１７μｍの球
状シリカ粒子を２重量％含有する固有粘度０．６２のポ
リエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ペレット１２重量
部と平均粒径０．７５μｍの架橋ジビニルベンゼン粒子
を１重量％含有する固有粘度０．６２のポリエチレンテ
レフタレート（ＰＥＴ）のペレット１重量部との混合原
料（Ｂ１）を、１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給
した。また、同時に、上記ポリマーアロイに対して、
０．５重量％に相当する“アデカスタブＰＥＰ−３６”
（ＰＥＰ−３６と表記）を計量機で計量しながら供給し
た。

【０１３３】続いて、混合原料Ａ１をサンドフィルタ
ー、１．２μｍカットの繊維焼結ステンレス金属フィル
ターの順に２段階に濾過し、また、混合原料Ｂ１をサン
ドフィルター、３μｍカットの繊維焼結ステンレス金属
フィルターの順に２段階で濾過した後、Ｔダイ中で合流
させ、口金から吐出し、表面温度２５℃のキャストドラ
ムに静電荷を印加させながら密着冷却固化し、２層積層
未延伸フィルム（積層厚み比Ａ／Ｂ＝１１／１）を作成
した。

【０１３４】この未延伸フィルムをロール式延伸機にて
長手方向に２段で、速度２００００％／分、温度１１５
℃で３．０倍延伸し、さらに、テンターを用いて、幅方
向に速度３０００％／分、温度１０８℃で３．４倍延伸
した。続いて、ロール式延伸機で長手方向に１段で、温
度１５０℃で１．７倍に再延伸し、テンターを用いて幅
方向に温度１８５℃で１．９倍再延伸した。定長下で温
度２００℃で８秒間熱処理後、幅方向に５％の弛緩処理
を行い、厚さ約６μｍの積層ポリエステルフィルムを作
成した。各層のフィルム厚みは、Ａ層５．５μｍ、Ｂ層
０．５μｍであった。長手方向のヤング率は６．５ＧＰ
ａ、幅方向のヤング率は４．５ＧＰａであった。また、
Ａ層、Ｂ層側の表面粗さＲａはそれぞれ７ｎｍ、９ｎｍ
であった。

【０１３５】この積層ポリエステルフィルムは、表２に
示したとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明で
の特定範囲内にあり、また、ゲル化率が小さく、長期製
膜においても欠点の発生が少ない、優れた生産性を有し
ていた。さらにまた、この積層ポリエステルフィルム
は、熱収縮率、荷重下での幅方向の寸法変化が小さく、
磁気記録媒体として優れた寸法安定性を有していた。

【０１３６】実施例３ 表２のように、押出機Ａおよび押出機Ｂの両ポリマーと
も、ＰＥＴとＰＥＩの比率を８５：１５に変更し、ま
た、イミド安定剤を、“Ｉｒｇａｆｏｓ１６８”（ＩＲ
Ｆ１６８と表記）０．５重量％に変更し、さらに酸化防
止剤“Ｉｒｇａｎｏｘ１３３０”（ＩＲ１３３０と表
記）０．３重量％を追加して添加した以外は実施例２と
同様にして、２層積層未延伸フィルム（積層厚み比Ａ／
Ｂ＝１１／１）を作成した。

【０１３７】この未延伸フィルムをロール式延伸機にて
長手方向に２段で、速度６２０００％／分、温度１２５
℃で３．１倍延伸し、さらに、テンターを用いて、幅方
向に速度３３００％／分、温度１３０℃で３．６倍延伸
した。続いて、ロール式延伸機で長手方向に１段で、温
度１４５℃で１．５倍に再延伸し、テンターを用いて幅
方向に温度２００℃で１．９倍再延伸した。定長下で温
度２２０℃で８秒間熱処理後、幅方向に５％の弛緩処理
を行い、厚さ約６μｍの積層ポリエステルフィルムを作
成した。各層のフィルム厚みは、Ａ層５．５μｍ、Ｂ層
０．５μｍであった。長手方向のヤング率は６．２ＧＰ
ａ、幅方向のヤング率は５．１ＧＰａであった。

【０１３８】この積層ポリエステルフィルムは、表２に
示したとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明で
の特定範囲内にあり、また、ゲル化率が小さく、長期製
膜においても欠点の発生が少ない、優れた生産性を有し
ていた。さらにまた、このポリエステルフィルムは、熱
収縮率、荷重下での幅方向の寸法変化が小さく、磁気記
録媒体として優れた寸法安定性を有していた。

【０１３９】実施例４ 表１のように、イミド安定剤を“Ｉｒｇａｆｏｓ１２”
（ＩＲＦ１２と表記）０．５重量％に変更し、さらに酸
化防止剤“Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０”（ＩＲ１０１０と
表記）０．３重量％を追加して添加した以外は実施例１
と同様にして、厚さ約６μｍの二軸配向ポリエステルフ
ィルムを作成した。長手方向のヤング率は６．５ＧＰ
ａ、幅方向のヤング率は４．５ＧＰａであった。このポ
リエステルフィルムは、表１に示したとおり、表面の粗
大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特定範囲内にあり、ま
た、ゲル化率が小さく、長期製膜においても欠点の発生
が少ない、優れた生産性を有していた。

【０１４０】実施例５ 表１のように、イミド安定剤を“Ｕｌｔｒａｎｏｘ６２
６”（ＵＬＴ６２６と表記）０．５重量％に変更し、さ
らに酸化防止剤“Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０”（ＩＲ１０
１０と表記）０．３重量％を追加して添加した以外は、
実施例１と同様にして、厚さ約６μｍの二軸配向ポリエ
ステルフィルムを作成した。長手方向のヤング率は６．
５ＧＰａ、幅方向のヤング率は４．５ＧＰａであった。

【０１４１】このポリエステルフィルムは、表１に示し
たとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特
定範囲内にあり、また、ゲル化率が小さく、長期製膜に
おいても欠点の発生が少ない、優れた生産性を有してい
た。

【０１４２】実施例６ 表１のように、イミド安定剤“アデカスタブＰＥＰ−３
６”（ＰＥＰ−３６と表記）０．５重量％の他に、酸化
防止剤“スミライザーＧＡ−８０”（ＳＬＧＡ−８０と
表記）０．３重量％を追加して添加した以外は、実施例
１と同様にして、厚さ約６μｍの二軸配向ポリエステル
フィルムを作成した。長手方向のヤング率は６．５ＧＰ
ａ、幅方向のヤング率は４．５ＧＰａであった。

【０１４３】このポリエステルフィルムは、表１に示し
たとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特
定範囲内にあり、また、ゲル化率が小さく、長期製膜に
おいても欠点の発生が少ない、優れた生産性を有してい
た。

【０１４４】実施例７ 実施例２と同様にして、表１のような組成の２層積層未
延伸フィルム（積層厚み比Ａ／Ｂ＝１１／１）を作成し
た。

【０１４５】この未延伸フィルムをロール式延伸機にて
長手方向に、速度１００００％／分、温度１１５℃で
３．５倍延伸し、さらに、テンターを用いて、幅方向に
速度２５００％／分、温度１０５℃で４．８倍延伸し
た。定長下で温度２１５℃で９秒間熱処理後、幅方向に
３％の弛緩処理を行い、厚さ約６μｍの積層ポリエステ
ルフィルムを作成した。各層のフィルム厚みは、Ａ層
５．５μｍ、Ｂ層０．５μｍであった。長手方向のヤン
グ率は４．８ＧＰａ、幅方向のヤング率は６．２ＧＰａ
であった。

【０１４６】このポリエステルフィルムは、表１に示し
たとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特
定範囲内にあり、また、ゲル化率が小さく、長期製膜に
おいても欠点の発生が少ない、優れた生産性を有してい
た。

【０１４７】実施例８ 押出機を１台のみ用い、３００℃に加熱された押出機
に、実質的に不活性粒子を含有しない固有粘度０．６５
のポリエチレン（２，６−ナフタレンジカルボキシレー
ト）（ＰＥＮ）ペレット７８重量部、重量平均粒径０．
５μｍの架橋ジビニルベンゼン粒子を２重量％含有する
固有粘度０．６５のポリエチレン（２．６−ナフタレン
ジカルボキシレート）（ＰＥＮ）ペレット２重量部、お
よび、実施例１と同様に作成したＰＥＮ／ＰＥＩ（重量
比５０：５０）のブレンドチップ２０重量部の混合原料
を、１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給し、また、
イミド安定剤として、“アデカスタブＰＥＰ−３６”
（ＰＥＰ−３６と表記）を１重量％となるように計量し
ながら投入し、実施例１と同様に未延伸フィルムを作成
した。

【０１４８】この未延伸フィルムをロール式延伸機にて
長手方向に、速度６００００％／分、温度１３５℃で
５．２倍延伸し、さらに、テンターを用いて、幅方向に
速度３０００％／分、温度１４０℃で４．６倍延伸し
た。定長下で温度２００℃で８秒間熱処理後、幅方向に
２％の弛緩処理を行い、厚さ約６μｍのポリエステルフ
ィルムを作成した。長手方向のヤング率は７．５ＧＰ
ａ、幅方向のヤング率は５．５ＧＰａであった。

【０１４９】このポリエステルフィルムは、表１に示し
たとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特
定範囲内にあり、また、ゲル化率が小さく、長期製膜に
おいても欠点の発生が少ない、優れた生産性を有してい
た。

【０１５０】実施例９、実施例１０ イミド安定剤の添加量を表１のように変更した以外は、
実施例１と同様にして、厚さ約６μｍの二軸配向ポリエ
ステルフィルムを作成した。長手方向のヤング率は６．
５ＧＰａ、幅方向のヤング率は４．５ＧＰａであった。

【０１５１】このポリエステルフィルムは、表１に示し
たとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特
定範囲内にあり、また、ゲル化率が小さく、長期製膜に
おいても欠点の発生が少ない、優れた生産性を有してい
た。

【０１５２】比較例１ イミド安定剤を添加しなかった以外は、実施例１と全く
同様にして、厚さ約６μｍのポリエステルフィルムを作
成した。長手方向のヤング率は６．５ＧＰａ、幅方向の
ヤング率は４．５ＧＰａであった。

【０１５３】このポリエステルフィルムは、表１に示し
たとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特
定範囲範囲外であり、また、ゲル化率が大きく、長期製
膜において欠点の発生が増加していき、生産性に劣るも
のであった。

【０１５４】比較例２ ＰＥＴとＰＥＩの比率を８５：１５に変更し、イミド安
定剤を添加しなかった以外は、実施例１と全く同様にし
て、厚さ約６μｍのポリエステルフィルムを作成した。
長手方向のヤング率は６．５ＧＰａ、幅方向のヤング率
は４．５ＧＰａであった。

【０１５５】このポリエステルフィルムは、表１に示し
たとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特
定範囲外であり、また、ゲル化率が大きく、長期製膜に
おいて欠点の発生が増加し、生産性に劣るものであっ
た。

【０１５６】比較例３ 表１のように、イミド安定剤を添加せず、酸化防止剤
“Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０”（ＩＲ１０１０と表記）
０．５重量％のみ添加した以外は、実施例１と全く同様
にして、厚さ約６μｍのポリエステルフィルムを作成し
た。長手方向のヤング率は６．５ＧＰａ、幅方向のヤン
グ率は４．５ＧＰａであった。

【０１５７】このポリエステルフィルムは、表１に示し
たとおり、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特
定範囲外であり、また、ゲル化率が大きく、長期製膜に
おいて欠点の発生が増加し、生産性に劣るものであっ
た。

【０１５８】比較例４ イミド安定剤を添加しなかった以外は、実施例２と全く
同様にして、厚さ約６μｍの積層ポリエステルフィルム
を作成した。各層のフィルム厚みは、Ａ層５．５μｍ、
Ｂ層０．５μｍであった。長手方向のヤング率は６．５
ＧＰａ、幅方向のヤング率は４．５ＧＰａであった。ま
た、Ａ層、Ｂ層側の表面粗さＲａはそれぞれ７ｎｍ、９
ｎｍであった。

【０１５９】このポリエステルフィルムは、表２に示し
たとおり、実施例２と同様に熱収縮率、荷重下での幅方
向の寸法変化が小さく、優れた寸法安定性を有していた
が、表面の粗大突起数Ｈ１、Ｈ２が本発明での特定範囲
外であり、また、ゲル化率が大きく、長期製膜において
欠点の発生が増加し、生産性に劣るものであった。

【０１６０】比較例５ ＰＥＴ／ＰＥＩブレンドチップの代わりにＰＥＴチップ
を用い、イミド安定剤を添加しなかった以外は実施例２
と同様に実施した。

【０１６１】即ち、２９５℃に加熱された押出機Ａ（基
層部用）には、実質的に不活性粒子を含有しない固有粘
度０．６２のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ペ
レット７７重量部と平均粒径０．１７μｍの架橋ジビニ
ルベンゼン粒子を２重量％含有する固有粘度０．６２の
ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ペレット３重量
部と平均粒径０．０２５μｍのγ−アルミナ粒子を２重
量％含有する固有粘度０．６２のポリエチレンテレフタ
レート（ＰＥＴ）のペレット２０重量部の混合原料（Ａ
２）を、１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給した。

【０１６２】また、２９５℃に加熱された押出機Ｂ（積
層部用）には、実質的に不活性粒子を含有しない固有粘
度０．６２のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ペ
レット８７重量部と平均粒径０．１７μｍの球状シリカ
粒子を２重量％含有する固有粘度０．６２のポリエチレ
ンテレフタレート（ＰＥＴ）ペレット１２重量部と平均
粒径０．７５μｍの架橋ジビニルベンゼン粒子を１重量
％含有する固有粘度０．６２のポリエチレンテレフタレ
ート（ＰＥＴ）のペレット１重量部の混合原料（Ｂ２）
を１８０℃で３時間真空乾燥した後に供給した。

【０１６３】続いて、上記混合原料Ａ２を、サンドフィ
ルター、１．２μｍカットの繊維焼結ステンレス金属フ
ィルターの順に２段階に濾過し、また、上記混合原料Ｂ
２を、サンドフィルター、３μｍカットの繊維焼結ステ
ンレス金属フィルターの順に２段階で濾過した後、Ｔダ
イ中で合流させ、口金から吐出し、表面温度２５℃のキ
ャストドラムに静電荷を印加させながら密着冷却固化
し、２層積層未延伸フィルム（積層厚み比Ａ／Ｂ＝１１
／１）を作成した。

【０１６４】この未延伸フィルムをロール式延伸機にて
長手方向に２段で、速度２００００％／分、温度１０５
℃で３．０倍延伸し、さらに、テンターを用いて、幅方
向に速度３０００％／分、温度１００℃で３．４倍延伸
した。続いて、ロール式延伸機で長手方向に１段で、温
度１５５℃で１．４倍に再延伸し、テンターを用いて幅
方向に温度１９５℃で１．９倍再延伸した。定長下で温
度２１０℃で８秒間熱処理後、幅方向に５％の弛緩処理
を行い、厚さ約６μｍの積層ポリエステルフィルムを作
成した。各層のフィルム厚みは、Ａ層５．５μｍ、Ｂ層
０．５μｍであった。長手方向のヤング率は６．７ＧＰ
ａ、幅方向のヤング率は４．９ＧＰａであった。荷重下
における幅方向の寸法変化率、表面粗さ、粗大突起数な
どは実施例２と同等であった。

【０１６５】この積層ポリエステルフィルムは、表２に
示すとおり、フィルム欠点発生の問題は生じなかったも
のの、本発明のポリエステルフィルム（実施例２）と比
べ、熱収縮率に劣り、磁気記録媒体用途としては特性の
劣るものであった。

【０１６６】比較例６ ＰＥＮ／ＰＥＩブレンドチップの代わりにＰＥＮチップ
を用い、イミド安定剤を添加しなかった以外は実施例８
と同様に実施した。

【０１６７】即ち、押出機を１台のみ用い、３００℃に
加熱された押出機に、実質的に不活性粒子を含有しない
固有粘度０．６５のポリエチレン（２．６−ナフタレン
ジカルボキシレート）（ＰＥＮ）ペレット９８重量部と
重量平均粒径０．５μｍの架橋ジビニルベンゼン粒子を
２重量％含有する固有粘度０．６５のポリエチレン
（２．６−ナフタレンジカルボキシレート）（ＰＥＮ）
ペレット２重量部との混合原料を１８０℃で３時間真空
乾燥した後に供給し、実施例８と同様に単層構成の未延
伸フィルムを作成した。

【０１６８】この未延伸フィルムをロール式延伸機にて
長手方向に２段で、速度６００００％／分、温度１３０
℃で４．２倍延伸し、さらに、テンターを用いて、幅方
向に速度３０００％／分、温度１３５℃で３．０倍延伸
した。定長下で温度２１５℃で８秒間熱処理後、幅方向
に２％の弛緩処理を行い、厚さ約６μｍのポリエステル
フィルムを作成した。長手方向のヤング率は６．７ＧＰ
ａ、幅方向のヤング率は５．３ＧＰａであった。

【０１６９】このポリエステルフィルムは、表２に示す
とおり、フィルム欠点発生の問題は生じなかったもの
の、本発明のポリエステルフィルム（実施例８）と比
べ、幅方向寸法変化率に劣り、磁気記録媒体用途として
は特性の劣るものであった。

【０１７０】

【表１】

【０１７１】

【表２】

【０１７２】

【発明の効果】本発明によれば、フィルム中にイミド安
定剤を含有させることにより、ポリエステルとポリイミ
ドとからなり、良好な寸法安定性を有するフィルムにお
ける分解、変性を抑制し、欠点を低減させることがで
き、さらに、表面の粗大突起個数が特定範囲内であるこ
とにより、高い寸法安定性を有し粗大突起すなわち欠点
が無い、なおかつ高い生産性を有するポリエステルフィ
ルムを得ることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 67/00 Ｃ０８Ｌ 67/00 79/08 79/08 Ｂ // Ｂ２９Ｋ 67:00 Ｂ２９Ｋ 67:00 Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｆターム(参考） 4F071 AA43 AA60 AC15 AE05 AF53Y AF54 AH14 BA01 BB06 BB08 BC01 BC08 BC14 4F210 AA24 AA32E AA40E AB06 AF16 AG01 AH38 QA02 QA03 QC16 QD13 QG01 QG18 QW12 4J002 CF06W CF08W CM04X EW066 EW086 FD036 GS01

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ポリエステル（Ａ）とポリイミド（Ｂ）
   を含むポリエステルフィルムであって、フィルム中にイ
   ミド安定剤が含有され、かつ、フィルム表面の粗大突起
   数Ｈ１及び粗大突起数Ｈ２が下記の関係を満たすことを
   特徴とする二軸配向ポリエステルフィルム。 ０≦Ｈ１（個／１００ｃｍ²）≦１００ ０≦Ｈ２（個／１００ｃｍ²）≦１０
2. 【請求項２】 イミド安定剤が０．０１〜２重量％含有
   される請求項１に記載の二軸配向ポリエステルフィル
   ム。
3. 【請求項３】 イミド安定剤が、２−［［２，４，８，
   １０−テトラキス（１，１−ジメチルエテル）ジベンゾ
   ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサフォスフェピン６−
   イル］オキシ］−Ｎ，Ｎ−ビス［２−［［２，４，８，
   １０−テトラキス（１，１−ジメチルエテル）ジベンゾ
   ［ｄ，ｆ］［１，３，２］ジオキサフォスフェピン６−
   イル］−エチル］エタナミン、サイクリックネオペンタ
   ンテトライルビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチ
   ルフェイニル）フォスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ
   −ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイ
   ト、及びトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フ
   ォスファイトのいずれか１種以上である請求項１又は２
   に記載の二軸配向ポリエステルフィルム。
4. 【請求項４】 ポリイミド（Ｂ）がポリエーテルイミド
   である請求項１〜３のいずれかに記載の二軸配向ポリエ
   ステルフィルム。
5. 【請求項５】 フィルムのゲル化率が、０〜１５％であ
   る請求項１〜４のいずれかに記載の二軸配向ポリエステ
   ルフィルム。