JP2003057422A - Method for forming cyclic microstructure by femtosecond laser irradiation - Google Patents
Method for forming cyclic microstructure by femtosecond laser irradiationInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、高エネルギー密度
を有する互いに干渉したフェムト秒レーザーパルス光に
より、透明基材中に、ナノスケールの一次元及び／また
は二次元周期微細構造を有する微細構造を作成する方
法、その周期微細構造を応用した量子ワイヤー素子およ
び量子ドット素子、およびそれらの素子用単結晶膜形成
のための基板に関する。TECHNICAL FIELD The present invention relates to a nanostructure having a nanoscale one-dimensional and / or two-dimensional periodic fine structure in a transparent substrate by femtosecond laser pulse light having high energy density and interfering with each other. The present invention relates to a method for producing, a quantum wire device and a quantum dot device to which the periodic fine structure is applied, and a substrate for forming a single crystal film for those devices.
【０００２】[0002]
【従来の技術】レーザー光の干渉を利用して、一次元の
周期性を有するホログラフィック回折格子の作成法は、
従来から良く知られた技術である。こうしたレーザー露
光により作成された回折格子は、分光器用回折格子、分
布帰還型半導体レーザー用回折格子またはファイバーグ
レーテング用回折格子などに使われている。2. Description of the Related Art A method for producing a holographic diffraction grating having one-dimensional periodicity by utilizing interference of laser light is
This is a well-known technology. The diffraction grating created by such laser exposure is used as a diffraction grating for a spectroscope, a diffraction grating for a distributed feedback semiconductor laser, a diffraction grating for fiber grating, or the like.
【０００３】これらの回折格子作成には、Ｈｅ−Ｃｄレ
ーザー、アルゴンレーザー、エキシマ−レーザーなど、
連続光発振レーザーまたはナノ秒パルスレーザーが使わ
れている。これらのレーザーは、光エネルギー密度が小
さいので、被加工材料には感光性が必要となる。本発明
者らは、フェムト秒レーザー光干渉を利用して、回折格
子を作成する方法を開発した。この方法では、フェムト
秒レーザー光が高エネルギー密度を有しているために、
被加工材料は必ずしも感光性を必要とせず、ほとんどす
べての材料に回折格子を記録できる。He-Cd lasers, argon lasers, excimer lasers, etc. are used for producing these diffraction gratings.
CW lasers or nanosecond pulsed lasers are used. Since the light energy density of these lasers is low, the material to be processed needs photosensitivity. The present inventors have developed a method of making a diffraction grating by utilizing femtosecond laser light interference. In this method, because the femtosecond laser light has a high energy density,
The material to be processed does not necessarily need to be photosensitive, and a diffraction grating can be recorded in almost all materials.
【０００４】レーザー光干渉露光法で作成された回折格
子のフリンジの間隔は、使用されるレーザー波長の１／
２より小さくする事が出来ず、このために、８００ｎｍ
のレーザ光を用いた場合、フリンジの間隔の最小寸法は
４００ｎｍ程度で、フリンジ溝幅は２００ｎｍ程度であ
り、量子効果が期待されるナノスケール（数１０ナノメ
ーター以下）構造の実現は難しかった。また、こうした
レーザー光干渉露光法では、一次元の周期性を実現でき
るが、二次元の周期性を実現する事は出来なかった。The fringe spacing of the diffraction grating created by the laser light interference exposure method is 1 / the laser wavelength used.
It can't be smaller than 2. Therefore, 800nm
When the laser light of No. 2 was used, the minimum dimension of the fringe spacing was about 400 nm and the fringe groove width was about 200 nm, and it was difficult to realize a nanoscale structure (several tens of nanometers or less) expected to have a quantum effect. In addition, with such a laser light interference exposure method, one-dimensional periodicity can be realized, but two-dimensional periodicity cannot be realized.
【０００５】また、一次元または二次元の周期微細構造
を有する量子ワイヤーまたはドットを作成するために、
リソグラフィー法が試みられている。この方法では、電
子ビーム露光装置またはイオンビーム露光装置により、
１０ｎｍ程度の微細加工が可能で、電子またはイオンビ
ームをスキャンすることにより、一次元または二次元周
期微細構造の作成が可能となる。また、こうして作成し
たフォトマスクとエキシマ−レーザーを光源としたステ
ッパ−露光装置を用いても同様な周期微細構造を作成す
ることが出来る。Further, in order to produce a quantum wire or dot having a one-dimensional or two-dimensional periodic fine structure,
Lithography methods have been tried. In this method, an electron beam exposure device or an ion beam exposure device
Fine processing of about 10 nm is possible, and it becomes possible to create a one-dimensional or two-dimensional periodic fine structure by scanning an electron or ion beam. Further, a similar periodic fine structure can be formed by using the stepper-exposure device using the photomask thus prepared and the excimer laser as a light source.
【０００６】しかし、該作成プロセスでは、電子ビーム
またはイオンビームに感光するレジストが必要となる。
また、レジスト塗布、感光、現像、さらに被加工材料の
エッチングプロセスが必要となり、全体として、いくつ
かの真空プロセスを含む複雑なプロセスである。また、
最終的な微細構造の特性は、エッチングプロセスで決ま
るため、微細構造の最小寸法、アスペクト比（深さと幅
の比）、被加工材料などに多くの制限がある。However, the manufacturing process requires a resist sensitive to an electron beam or an ion beam.
In addition, a resist coating process, a photosensitizing process, a developing process, and an etching process of a material to be processed are required, and the process is a complicated process including some vacuum processes. Also,
Since the final characteristics of the fine structure are determined by the etching process, there are many restrictions on the minimum dimension of the fine structure, the aspect ratio (ratio of depth and width), the material to be processed, and the like.
【０００７】さらに、ＧａＡｓ上にＩｎＡｓ微結晶を島
状成長させるなどして、１０ｎｍ程度の量子ドットを作
成する方法が開発されているが、この方法では、周期性
を実現することが困難であり、また、特殊な材料の組み
合わせにおいてしか、島状成長を実現することが出来な
い。Furthermore, although a method of forming quantum dots of about 10 nm by developing InAs microcrystals on GaAs in an island shape has been developed, it is difficult to realize the periodicity by this method. Moreover, island-like growth can be realized only by using a combination of special materials.
【０００８】[0008]
【発明が解決しようとする課題】上記の様に、リソグラ
フィー法による量子ワイヤーまたは量子ドットの作成法
は、プロセスが複雑であり、さらに微細構造の特性がエ
ッチングに支配されるため、微細構造の最小寸法、形
状、材料の種類などに制約がある。また、結晶膜成長プ
ロセスでの島状成長を利用した方法は、ドットの周期性
の制御、材料の組み合わせに制約がある。さらに、レー
ザー光干渉露光法では、二次元周期構造の実現が困難で
あり、またナノスケール微細加工が実現されていなかっ
た。As described above, the method of forming quantum wires or quantum dots by the lithography method is complicated in process, and the characteristics of the fine structure are controlled by etching. There are restrictions on size, shape, and material type. Further, the method utilizing island-like growth in the crystal film growth process has restrictions on the control of dot periodicity and the combination of materials. Furthermore, it is difficult to realize a two-dimensional periodic structure by the laser light interference exposure method, and nanoscale fine processing has not been realized.
【０００９】本発明は、これらの課題を解決しようとす
るもので、フェムト秒レーザー光干渉多重露光により、
単純なプロセスで、必ずしも感光性を有しない、ほとん
どすべての材料に二次元周期微細構造を形成する方法を
提供するものである。本発明の方法では、高密度エネル
ギーフェムト秒レーザーがもたらす非線形効果および照
射により生じる材料の構造変化を利用する事により、１
０ｎｍ程度のナノ構造を形成することが出来る。The present invention is intended to solve these problems, and by femtosecond laser light interference multiple exposure,
It provides a method of forming a two-dimensional periodic microstructure in almost any material that is not necessarily photo-sensitive in a simple process. The method of the present invention utilizes the non-linear effect of a high-density energy femtosecond laser and the structural change of the material caused by irradiation to
A nanostructure of about 0 nm can be formed.
【００１０】互いに干渉したフェムト秒レーザーを多重
露光して、二次元の周期微細構造を形成する方法は、本
発明者により提案されているが、本発明は、その手法を
改良して、ナノスケールの微細構造を有する一次元およ
び二次元の周期微細構造を形成する方法を提供するもの
である。A method for forming a two-dimensional periodic fine structure by multiple exposure of femtosecond lasers interfering with each other has been proposed by the present inventor. The present invention provides a method for forming a one-dimensional and two-dimensional periodic fine structure having the fine structure of.
【００１１】[0011]
【課題を解決するための手段】固体レーザーからの８０
０ｎｍ近傍の近赤外領域の発振波長で、０．１ＴＷ／ｃ
ｍ２以上の高エネルギー密度を有し、互いに干渉させた
フェムト秒レーザーパルスを透明基材に照射し、５〜
０．４μｍのフリンジ間隔を持つホログラフィック回折
格子を透明基材に形成する。材料のレーザー誘起構造変
化とフェムト秒レーザーの非線形性を活用すれば、フリ
ンジの内部構造として溝が形成され、その平均幅を５ｎ
ｍ程度に狭くする事が出来る。すなわち、ナノスケール
の周期量子ワイヤー構造を形成する事が出来る。80 from a solid state laser
At an oscillation wavelength in the near infrared region near 0 nm, 0.1 TW / c
The transparent substrate is irradiated with femtosecond laser pulses having a high energy density of m 2 or more and interfered with each other,
A holographic diffraction grating with a fringe spacing of 0.4 μm is formed on a transparent substrate. By utilizing the laser-induced structural change of the material and the non-linearity of the femtosecond laser, a groove is formed as the internal structure of the fringe and its average width is 5n.
It can be narrowed down to about m. That is, a nanoscale periodic quantum wire structure can be formed.
【００１２】さらに、こうして形成した回折格子を９０
度回転させた後、再び、互いに干渉したフェムト秒レー
ザーパルスを照射する事により、最小平均径が５ｎｍ程
度のドットから構成される二次元周期微細構造を作成す
る事ができる。Further, the diffraction grating thus formed is
After rotating once, the two-dimensional periodic fine structure composed of dots having a minimum average diameter of about 5 nm can be created by irradiating femtosecond laser pulses that interfere with each other again.
【００１３】すなわち、本発明は、互いに干渉したフェ
ムト秒レーザーパルスを、基材に照射することにより、
最小平均寸法５〜２００ｎｍを有する周期微細構造を基
材中に作成することを特徴とするフェムト秒レーザー照
射による一次元及び／または二次元周期微細構造の作成
方法である。That is, according to the present invention, by irradiating the substrate with femtosecond laser pulses that interfere with each other,
A method for producing a one-dimensional and / or two-dimensional periodic fine structure by femtosecond laser irradiation, which comprises producing a periodic fine structure having a minimum average size of 5 to 200 nm in a substrate.
【００１４】また、本発明は、近赤外領域の発振波長
で、０．１ＴＷ／ｃｍ２以上の高密度エネルギーを有
し、互いに干渉した２つのフェムト秒レーザーパルスを
シリカガラスに照射することにより、シリカガラス中
に、平均幅５〜５０ｎｍを有する周期溝を作成すること
を特徴とするフェムト秒レーザー照射による一次元周期
微細構造の作成方法である。Further, according to the present invention, the silica glass is irradiated with two femtosecond laser pulses which have a high density energy of 0.1 TW / cm 2 or more and interfere with each other at the oscillation wavelength in the near infrared region. The method for producing a one-dimensional periodic fine structure by femtosecond laser irradiation is characterized by forming periodic grooves having an average width of 5 to 50 nm in silica glass.
【００１５】また、本発明は、０．１ＴＷ／ｃｍ２以上
の高密度エネルギーを有し、互いに干渉したフェムト秒
レーザーパルスを、該レーザーの発振波長に対し透明な
基材に照射することにより、基材の表面または内部にホ
ログラム回折格子を形成した後、該基材をレーザービー
ムに対して９０度回転し、該回折格子形成領域に、０．
１ＴＷ／ｃｍ２以上の高密度エネルギーを有し、互いに
干渉したフェムト秒レーザーパルスを重畳して照射する
ことを特徴とする上記の二次元周期微細構造の作成方法
である。Further, according to the present invention, femtosecond laser pulses having a high density energy of 0.1 TW / cm 2 or more and interfering with each other are applied to a substrate transparent to the oscillation wavelength of the laser, After forming the hologram diffraction grating on the surface or inside of the base material, the base material is rotated by 90 ° with respect to the laser beam, and the diffraction grating formation region is filled with 0.
The method for producing a two-dimensional periodic fine structure is characterized in that femtosecond laser pulses having a high density energy of 1 TW / cm 2 or more and interfering with each other are superimposed and irradiated.
【００１６】また、本発明は、基材として、バルク及び
薄膜シリカガラス，ＢＫ７光学ガラス，多成分ガラス，
ＭｇＯ，ＳｉＯ２，ＬｉＮｂＯ３，Ａｌ２Ｏ３，ＣａＦ
２，ダイヤモンド，ＺｎＳ，ＺｎＳｅ，ＺｎＯ，ＹＳＺ
（イットリウム安定化ジルコニア）、ＡｌＮ，ＧａＮ，
ＡｌＡｓ、またはＧａＡｓ及びそれらの混合物を用いる
事を特徴とする上記のフェムト秒レーザー照射による周
期微細構造の作成方法である。The present invention also uses, as a substrate, bulk and thin film silica glass, BK7 optical glass, multi-component glass,
MgO, SiO 2, LiNbO 3, Al 2 O 3, CaF
2 , diamond, ZnS, ZnSe, ZnO, YSZ
(Yttrium-stabilized zirconia), AlN, GaN,
The method for producing a periodic fine structure by the above-mentioned femtosecond laser irradiation is characterized by using AlAs or GaAs and a mixture thereof.
【００１７】また、本発明は、上記の方法で作成された
一次元または二次元周期微細構造を用いる事を特徴とす
る量子ワイヤー素子または量子ドット素子である。さら
に、形成された周期微細構造を持つ基材を単結晶膜成長
用の基板として用い、その上に成長した単結晶膜を用い
て、量子素子を作成することもできる。すなわち、本発
明は、上記の方法で作成された一次元または二次元周期
微細構造を用いることを特徴とする量子ワイヤー素子ま
たは量子ドット素子用単結晶膜形成のための基板であ
る。Further, the present invention is a quantum wire device or a quantum dot device characterized by using the one-dimensional or two-dimensional periodic fine structure produced by the above method. Further, a quantum element can be prepared by using the formed base material having a periodic fine structure as a substrate for growing a single crystal film and using the single crystal film grown thereon. That is, the present invention is a substrate for forming a single crystal film for a quantum wire device or a quantum dot device, which is characterized by using the one-dimensional or two-dimensional periodic fine structure produced by the above method.
【００１８】本発明者らは、先に、従来行なわれていた
感光性材料を用いたレーザー光干渉露光ホログラム作成
法に替えて、フェムト秒レーザーを用いた二ビームホロ
グラム露光法を開発し、本来は光感光性を持たない有機
材料、無機材料、半導体材料または、金属材料に、一つ
のパルスから分岐した一対のパルス光で、ホログラムを
記録できる方法を実現し、特許出願した（ＷＯ０１／４
４８７９Ａ１）。The present inventors have previously developed a two-beam hologram exposure method using a femtosecond laser in place of the laser light interference exposure hologram preparation method using a photosensitive material that has been conventionally performed. Has realized a method of recording a hologram on a non-photosensitive organic material, inorganic material, semiconductor material or metal material with a pair of pulsed lights branched from one pulse, and has applied for a patent (WO01 / 4).
4879A1).
【００１９】この方法は、発振波長が８００ｎｍ付近の
近赤外領域で、該パルス幅が９００〜１０フェムト秒、
ピーク出力が１ＧＷ以上で、フーリェ限界またはそれと
近似できる固体フェムト秒レーザーを光源とし、該レー
ザーからのパルスをビームスプリッターにより二つに分
割し、二つのビームを、光学遅延回路を介して時間的に
制御し、かつ微小回転する反射面が平面または凹面のミ
ラーを用いて空間的に制御し、ホログラムを記録する基
材表面または基材内部に、エネルギー密度１００ＧＷ／
ｃｍ２以上で集光し、二つのビームの集光スポットを時
間的および空間的に合致させることにより、高エネルギ
ー照射によって生じる基材材料のアブレーションおよび
／または基材材料の原子配列構造変化による基材表面の
形状変化および／または基材材料の屈折率変化により、
透明材料、半導体材料、または金属材料に不可逆的にホ
ログラムを記録する事を特徴とする二ビームレーザー干
渉露光法によるホログラムの製造方法である。In this method, the oscillation wavelength is near 800 nm in the near infrared region, and the pulse width is 900 to 10 femtoseconds.
Using a solid-state femtosecond laser with a peak output of 1 GW or more and a Fourier limit or its approximation as a light source, the pulse from the laser is split into two by a beam splitter, and the two beams are temporally passed through an optical delay circuit. Controlled and spatially controlled by using a mirror whose minutely rotating reflecting surface is a flat surface or a concave surface, an energy density of 100 GW /
By concentrating light at a cm 2 or more, and by making the converging spots of the two beams coincide with each other in time and space, it is possible to ablate the base material and / or change the atomic arrangement structure of the base material caused by high-energy irradiation. By changing the shape of the material surface and / or changing the refractive index of the base material,
A hologram manufacturing method by a two-beam laser interference exposure method, which comprises irreversibly recording a hologram on a transparent material, a semiconductor material, or a metal material.
【００２０】光干渉パターンでのｘ方向での光強度分布
Ｆ（ｘ）は、（１）式で与えられる。The light intensity distribution F (x) in the x direction in the light interference pattern is given by equation (1).
【００２１】
Ｆ（ｘ）＝ ２Ｆavｃｏｓ2（２πｘ／ｄ） （１）
ここで、Ｆavは、光の平均エネルギー、ｄは、フリンジ
の間隔で、二つのビームのなす角度をθとしたとき、
（２）式で与えられる。F (x) = 2F av cos 2 (2πx / d) (1) where F av is the average energy of the light, d is the fringe spacing, and the angle between the two beams is θ. When
It is given by the equation (2).
【００２２】
ｄ＝ λ／２ｓｉｎ（θ／２） （２）
したがって、ｄは波長の半分より小さくする事ができな
い。D = λ / 2sin (θ / 2) (2) Therefore, d cannot be smaller than half the wavelength.
【００２３】８００ｎｍ付近の発振波長でフェムト秒レ
ーザーを透明基材に照射すると、多重光子吸収プロセス
により、基材は光エネルギーを吸収する。吸収されるエ
ネルギーＥ（ｘ）は、ｎ多重吸収の時は、光強度のｎ乗
に比例する。すなわち、When a transparent substrate is irradiated with a femtosecond laser at an oscillation wavelength near 800 nm, the substrate absorbs light energy by a multiple photon absorption process. The energy E (x) absorbed is proportional to the n-th power of the light intensity in the case of n-multiple absorption. That is,
【００２４】 Ｅ（ｘ）＝ ［２Ｆavｃｏｓ2（２πｘ／ｄ）］n （３） E (x) = [2F av cos 2 (2πx / d)] n (3)
【００２５】吸収されたエネルギー密度が、閾値を越え
た場合に、材料のアブレーションまたは構造変化が生じ
るので、アブレーションまたは構造変化が生じる領域
は、ｎが１のとき、ｄ／２程度（λ／４程度）とする事
ができ、ｎを大きくすれば、該領域をさらに小さくする
事ができる。フェムト秒レーザーでは、熱的効果を除く
事が出来るので、該領域が熱的に拡散する事を防ぐ事が
出来る。すなわち、フェムト秒レーザー照射で、多重光
吸収を利用して回折格子を形成した場合、光の回折限界
を超えた微細構造を形成することができる。When the absorbed energy density exceeds a threshold value, the material undergoes ablation or structural change. Therefore, the region where ablation or structural change occurs is about d / 2 (λ / 4) when n is 1. It is possible to make the area smaller by increasing n. With the femtosecond laser, the thermal effect can be eliminated, so that the region can be prevented from being thermally diffused. That is, when a diffraction grating is formed by utilizing multiple light absorption by femtosecond laser irradiation, a fine structure exceeding the diffraction limit of light can be formed.
【００２６】高強度のフェムト秒レーザーが、屈折率Ｎ
0を有する透明基材中を伝播する場合、（４）式に示す
様に、光強度Ｉに比例して屈折率Ｎが変化する非線型効
果が顕著になる。A high intensity femtosecond laser has a refractive index N
When propagating in a transparent substrate having 0 , the nonlinear effect in which the refractive index N changes in proportion to the light intensity I becomes remarkable as shown in the equation (4).
【００２７】 Ｎ＝Ｎ0＋α・Ｉ （４） ここで、αは定数である。N = N 0 + α · I (4) where α is a constant.
【００２８】αが正の時は、凸レンズ効果が生じ、光の
伝播と共に、光は自己収束する。すなわち、αが正の基
材では、屈折率の非線形効果に基づく自己収束効果によ
り、光集光スポットは、さらに小さくする事ができ、そ
の結果、アブレーションまたは構造変化を生じる領域
を、より小さくする事が出来る。こうした多重光吸収効
果および自己収束効果を利用して、最小平均寸法５ｎｍ
程度の微細構造を有する周期微細構造を形成することが
できる。When α is positive, a convex lens effect occurs and the light self-focuses as it propagates. That is, with a substrate having a positive α, the light focusing spot can be further reduced by the self-focusing effect based on the nonlinear effect of the refractive index, and as a result, the region where ablation or structural change is caused is further reduced. I can do things. By utilizing such multiple light absorption effect and self-focusing effect, the minimum average size is 5 nm.
It is possible to form a periodic fine structure having a degree of fine structure.
【００２９】シリカガラスに、閾値を越えるエネルギー
密度を有する互いに干渉したフェムト秒パルスを照射す
ると、シリカガラス中に、体積の収縮を伴った周期的な
構造変化が生じる。単位面積当たりのレーザーエネルギ
ー密度を０．１ＴＷ／ｃｍ２以上にすると、この構造変
化領域は、多重光吸収および／または自己収束効果によ
り、光の回折限界より小さくなり、局所的な収縮力が発
生する。この結果、シリカガラスに平均幅が約５ｎｍの
溝が形成される。この溝の間隔は、回折格子のフリンジ
間隔と一致している。すなわち、間隔５〜０．４μｍの
周期量子ワイヤー構造を作成することができる。シリカ
ガラス中に形成された約５ｎｍ平均幅の周期溝構造は、
高分解能の走査型反射電子顕微鏡で観測する事ができ
る。When silica glass is irradiated with mutually interfering femtosecond pulses having an energy density exceeding a threshold value, a periodic structural change accompanied by volume contraction occurs in the silica glass. When the laser energy density per unit area is set to 0.1 TW / cm 2 or more, this structural change region becomes smaller than the diffraction limit of light due to multiple light absorption and / or self-focusing effect, and a local contraction force is generated. To do. As a result, grooves having an average width of about 5 nm are formed in the silica glass. The spacing of the grooves matches the fringe spacing of the diffraction grating. That is, a periodic quantum wire structure with an interval of 5 to 0.4 μm can be created. The periodic groove structure with an average width of about 5 nm formed in silica glass is
It can be observed with a high resolution scanning reflection electron microscope.
【００３０】二次元周期微細構造を形成するには多重露
光法を用いる。すなわち、まず、フェムト秒レーザー二
ビームホログラム露光装置を用い、一発の干渉レーザー
パルス照射により透明基材表面または内部にホログラム
回折格子を記録する。次に、回折格子を記録した透明基
材を９０度回転させ、記録された回折格子に位置的に重
ねて、互いに干渉したフェムト秒パルスを重畳して照射
する。その結果、回折格子とパルスビームが重なった領
域に、最小平均寸法約５ｎｍの微細構造を有する二次元
周期微細構造を形成する事ができる。A multiple exposure method is used to form a two-dimensional periodic fine structure. That is, first, a femtosecond laser two-beam hologram exposure apparatus is used to record a hologram diffraction grating on the surface or inside of a transparent substrate by irradiation of one interference laser pulse. Next, the transparent substrate on which the diffraction grating is recorded is rotated by 90 degrees, and the transparent diffraction substrate is positionally superimposed on the recorded diffraction grating, and the femtosecond pulses that interfere with each other are superimposed and irradiated. As a result, a two-dimensional periodic fine structure having a fine average structure with a minimum average size of about 5 nm can be formed in the region where the diffraction grating and the pulse beam overlap.
【００３１】二つのレーザーパルスのなす角度が９０度
未満のときは、二次元周期微細構造はドット構造にな
り、該角度が９０度以上のときは、表面が正方形の島状
構造になる。また、照射レーザーエネルギーを変化させ
る事により、ドットの平均寸法を５ｎｍから２００ｎｍ
の範囲で、島状構造の表面正方形の一辺を平均５０〜２
５０ｎｍで変化させることができる。When the angle formed by the two laser pulses is less than 90 degrees, the two-dimensional periodic fine structure has a dot structure, and when the angle is 90 degrees or more, the surface has a square island structure. Also, by changing the irradiation laser energy, the average dot size can be changed from 5 nm to 200 nm.
In the range of 50 to 2 on average, one side of the island-shaped surface square
It can be changed at 50 nm.
【００３２】基材中に記録された周期微細構造の溝幅、
ドットの直径などの寸法は、走査型反射電子顕微鏡の白
黒コントラストから求められる。しかし、一般的に、走
査型反射電子顕微鏡では、溝、ドットなどの深さを直接
測定することができず、走査型電子顕微鏡の白黒コント
ラストは、溝の幅、ドットの寸法（直径）などの深さ方
向の重み平均であると考えられる。したがって、本件明
細書中の「平均幅」、「平均寸法」は走査型反射電子顕
微鏡の白黒コントラストから求めた値で、深さ方向に重
み付けされた平均の溝幅およびドットの寸法である。The groove width of the periodic microstructure recorded in the substrate,
The dimensions such as the diameter of the dot are obtained from the black and white contrast of the scanning reflection electron microscope. However, in general, the scanning backscattered electron microscope cannot directly measure the depth of grooves, dots, etc., and the black-and-white contrast of the scanning electron microscope depends on the width of the grooves, the size (diameter) of the dots, etc. It is considered to be a weighted average in the depth direction. Therefore, the "average width" and "average size" in the present specification are values obtained from the black and white contrast of the scanning reflection electron microscope, and are the average groove width and dot size weighted in the depth direction.
【００３３】こうして形成された二次元周期を有する微
細構造は、二次元回折格子または二次元ホトニック結晶
とみなすことができ、高角度光回折素子として用いるこ
とができる。また、該微細構造の上に、単結晶膜をホモ
エピタキシャル成長させる、あるいは、半導体単結晶膜
をヘテロエピタキシャル成長させ、得られたエピタキシ
ャル単結晶膜を用いて、周期量子ワイヤー素子または周
期量子ドット素子を作成することができる。すなわち、
該微細構造を記録した基材を周期量子ワイヤー素子また
は周期量子ドット素子作成のための基板として用いるこ
とができる。The thus formed fine structure having a two-dimensional period can be regarded as a two-dimensional diffraction grating or a two-dimensional photonic crystal, and can be used as a high-angle light diffraction element. Further, on the fine structure, a single crystal film is homoepitaxially grown, or a semiconductor single crystal film is heteroepitaxially grown, and a periodic quantum wire element or a periodic quantum dot element is produced using the obtained epitaxial single crystal film. can do. That is,
The base material on which the fine structure is recorded can be used as a substrate for producing a periodic quantum wire device or a periodic quantum dot device.
【００３４】[0034]
【発明の実施の形態】図１は、本発明の方法に用いるフ
ェムト秒レーザー光干渉露光装置のシステム概念図であ
る。このシステムにおいては、フェムト秒レーザー光
源、該レーザーからのパルスビームをビームＢ１とビー
ムＢ２の二つに分割するためのビームスプリッター（ハ
ーフミラーＨＦ１）、パルスの光の集光合致位置を時間
的に制御するための光学遅延回路および空間的に制御す
るための平面鏡Ｍ２と凹面鏡Ｍ３，Ｍ６と該凹面鏡Ｍ
３，Ｍ６を微回転するための機構からなる光学系を有す
る。光学遅延回路を構成する平面鏡Ｍ４，Ｍ５の位置
を、入射ビームに対して平行方向に微移動させる事によ
り、光学路長を変化させ、光学遅延回路とする事ができ
る。基材Ｓ１に入射する二ビームの集光の合致位置およ
び集光スポットのサイズを光学遅延回路およびミラーに
より制御できる。1 is a system conceptual diagram of a femtosecond laser light interference exposure apparatus used in the method of the present invention. In this system, a femtosecond laser light source, a beam splitter (half mirror HF1) for splitting a pulse beam from the laser into a beam B1 and a beam B2, and a converging position of the pulse light are temporally set. Optical delay circuit for controlling and plane mirror M2 for controlling spatially, concave mirrors M3, M6 and concave mirror M
The optical system has a mechanism for slightly rotating M3 and M6. By slightly moving the positions of the plane mirrors M4 and M5 forming the optical delay circuit in a direction parallel to the incident beam, the optical path length can be changed to form an optical delay circuit. The congruent position for condensing the two beams incident on the substrate S1 and the size of the condensing spot can be controlled by the optical delay circuit and the mirror.
【００３５】フェムト秒二ビームレーザー露光装置は、
ミクロンスケールで、位置が制御できる光学系が必要で
あり、それに対応できる高精度の位置制御性をもつ装置
として、精細な制御が可能な光学遅延回路、微回転でき
る凹面鏡、および二ビームの集合合致の有無を検出でき
る機能を併せ持つ光学系により、二つのビームを基材上
または基材内部に集光して、時間的および空間的に、二
つの集光スポットを合致させる事を可能としたものであ
る。The femtosecond two-beam laser exposure apparatus is
An optical system whose position can be controlled on the micron scale is required, and as a device with highly accurate position controllability corresponding to it, an optical delay circuit capable of precise control, a concave mirror that can be finely rotated, and a collective matching of two beams With an optical system that also has the function of detecting the presence or absence of light, it is possible to focus two beams on or within the substrate to match the two focused spots temporally and spatially. Is.
【００３６】また、基材の指定位置に、二つのビームを
集光させる事を可能とするために、基材は、ミクロンオ
ーダーで微移動および、分のオーダーで微回転する基材
回転ステージ上に置かれている。さらに、基材中の特定
の位置を検出するために、基材回転ステージ上の基材を
実体顕微鏡で観測する事ができる。Further, in order to make it possible to focus the two beams at a specified position on the base material, the base material moves on the micron order, and on the base material rotating stage that slightly rotates on the minute order. It is located in Furthermore, in order to detect a specific position in the base material, the base material on the base material rotation stage can be observed with a stereoscopic microscope.
【００３７】図１に示すシステムにおいて、チタンサフ
ァイヤモードロックレーザーのフェムト秒パルスレーザ
ーを最大エネルギー約１ｍＪ，時間幅約１００フェムト
秒に再生増幅し、得られたフェムト秒レーザー光を透明
基材Ｓ１の表面に約１００μｍ径に集光する（このレー
ザー光のエネルギー密度は、約１００ＴＷ／ｃｍ２であ
る。）。フェムト秒パルスの発振器として、近赤外光で
発振するファイバーレーザー及び固体レーザーを用いる
こともできる。In the system shown in FIG. 1, a femtosecond pulse laser of a titanium sapphire mode-locked laser is regenerated and amplified with a maximum energy of about 1 mJ and a time width of about 100 femtoseconds, and the obtained femtosecond laser light is transmitted to a transparent substrate S1. The light is focused on the surface to have a diameter of about 100 μm (the energy density of this laser light is about 100 TW / cm 2 ). As the femtosecond pulse oscillator, a fiber laser or a solid-state laser that oscillates in near infrared light can also be used.
【００３８】図２に、多重露光により二次元周期微細構
造を作成する手順を示す。それぞれ１００μＪ／パルス
の二つのビームを時間的および空間的に一致させ、基材
の表面に集光させる。その結果、二つのビームが互いに
干渉し、生じた干渉パターンの明部領域のみのガラス表
面がアブレーションされ、その結果、干渉パターンが基
材に転写される。同時に、干渉パターンの明部領域の基
材内部に、高密度エネルギーレーザー照射により、基材
の収縮が起こる。FIG. 2 shows a procedure for forming a two-dimensional periodic fine structure by multiple exposure. Two beams of 100 μJ / pulse each are temporally and spatially aligned and focused on the surface of the substrate. As a result, the two beams interfere with each other, and the glass surface only in the bright area of the generated interference pattern is ablated, and as a result, the interference pattern is transferred to the substrate. At the same time, the basis of the bright area of the interference pattern
Inside wood, by a high density energy laser irradiation, shrinkage of the substrate occurs.
【００３９】この収縮により、基材表面に、平均幅５ｎ
ｍ程度の極微小幅を有する亀裂が生じる。該亀裂の間隔
は、干渉パターンのフリンジ間隔に一致している。すな
わち、二つのビームの交差角をθとしたとき、該間隔ｄ
は、レーザー波長をλとして、ｄ＝λ／２ｓｉｎ（θ／
２）で与えられる。該方法により、基材表面に、一次元
周期量子ワイヤー構造を形成する事ができる（図２の１
回目の書込み）。Due to this shrinkage, an average width of
A crack having a very small width of about m occurs. The crack spacing corresponds to the fringe spacing of the interference pattern. That is, when the crossing angle of the two beams is θ, the distance d
Is d = λ / 2sin (θ /
Given in 2). By this method, a one-dimensional periodic quantum wire structure can be formed on the surface of the substrate (1 in FIG. 2).
The second writing).
【００４０】前述の手法により、一次元周期量子ワイヤ
ーを形成した基材を、基材回転ステージを回転させるこ
とにより、レーザー入射ビームに対して９０度回転させ
る。次に、一次元周期量子ワイヤー構造が形成された領
域に、集光レーザービームが照射されるように基材回転
ステージを平行に移動させる。最後に、互いに干渉した
レーザーパルスを照射し、２回目の書込みを、量子ワイ
ヤー形成領域に重ねて行う。The substrate on which the one-dimensional periodic quantum wires are formed by the above-described method is rotated by 90 degrees with respect to the laser incident beam by rotating the substrate rotating stage. Next, the substrate rotation stage is moved in parallel so that the focused laser beam is irradiated to the region where the one-dimensional periodic quantum wire structure is formed. Finally, laser pulses that interfere with each other are irradiated, and the second writing is performed overlapping the quantum wire formation region.
【００４１】二回の照射ビーム位置が一致した領域に、
１回目のレーザー照射によって形成された回折格子と２
回目に照射されたレーザービームとの相互作用により、
二次元周期ドット構造が形成される。シリカガラスで
は、周期性量子ワイヤー構造と周期性量子ドット構造が
重なって形成される。該ドットの平均寸法は、５〜１０
０ｎｍであり、二次元周期量子ドット構造とみなすこと
ができる。これらの構造は、ＡＦＭではプローブ針先端
寸法の制限で観測することが難しいが、それに替わっ
て、高分解能走査型反射電子顕微鏡で実測することがで
きる。In the area where the irradiation beam positions of the two times coincide,
The diffraction grating formed by the first laser irradiation and 2
By the interaction with the laser beam irradiated the second time,
A two-dimensional periodic dot structure is formed. In silica glass, a periodic quantum wire structure and a periodic quantum dot structure are formed to overlap each other. The average size of the dots is 5 to 10
It is 0 nm, and can be regarded as a two-dimensional periodic quantum dot structure. These structures are difficult to observe with the AFM due to the limitation of the tip size of the probe needle, but instead, they can be actually measured with a high resolution scanning reflection electron microscope.
【００４２】基材として、バルク及び薄膜シリカガラス
の他、ＢＫ７光学ガラス，多成分ガラス，ＭｇＯ，Ｓｉ
Ｏ２，ＬｉＮｂＯ３，Ａｌ２Ｏ３，ＣａＦ２，ダイヤモ
ンド，ＺｎＳ，ＺｎＳｅ，ＺｎＯ，ＹＳＺ（イットリウ
ム安定化ジルコニア）、ＡｌＮ，ＧａＮ，ＡｌＡｓ、ま
たはＧａＡｓ及びそれらの混合物を使うことができる。
シリカガラス以外の基材では、一次元周期微細構造で
は、ワイヤーの幅は約５０ｎｍ以上であるが、その場合
でも、ドットの平均寸法を５〜２００ｎｍにすることが
できる。As a substrate, in addition to bulk and thin film silica glass, BK7 optical glass, multi-component glass, MgO, Si
O 2 , LiNbO 3 , Al 2 O 3 , CaF 2 , diamond, ZnS, ZnSe, ZnO, YSZ (yttrium-stabilized zirconia), AlN, GaN, AlAs, or GaAs and mixtures thereof can be used.
In substrates other than silica glass, the wire width is about 50 nm or more in the one-dimensional periodic fine structure, but even in that case, the average dot size can be set to 5 to 200 nm.
【００４３】量子ドットが、形成される機構は明確では
ないが、一回目の照射により形成された回折格子表面
が、２回目に照射されたレーザービームに対して、レン
ズ作用を持ち微細ビームスポットが形成され、そのスポ
ットが基材に転写される機構、あるいは、最初に形成さ
れた回折格子により、２回目に照射されたレーザービー
ムが回折され、その回折光と入射レーザービーム光が互
いに干渉し、微細ビームスポットが形成され、そのスポ
ットが基材に転写される機構が考えられる。いずれの機
構においても、基材に転写される際に、多重光子吸収過
程及び自己収束過程により、ビームスポットより微細な
形状を基材表面または内部に形成することができる。Although the mechanism by which the quantum dots are formed is not clear, the surface of the diffraction grating formed by the first irradiation has a lens effect on the laser beam irradiated the second time, and a fine beam spot is formed. The laser beam irradiated for the second time is diffracted by the mechanism that is formed and the spot is transferred to the substrate, or the diffraction grating that is formed first, and the diffracted light and the incident laser beam light interfere with each other, A mechanism is conceivable in which a fine beam spot is formed and the spot is transferred to the base material. In either mechanism, when transferred to the substrate, a finer shape than the beam spot can be formed on the surface or inside of the substrate by the multiphoton absorption process and the self-focusing process.
【００４４】[0044]
【実施例】[実施例１]図１に示すフェムト秒二ビームレ
ーザー干渉露光装置を用いた。すなわち、レーザーは、
再生チタンサファイヤレーザーで、発振中心波長は８０
０ｎｍ、パルス幅約１００フェムト秒、パルスエネルギ
ーは、それぞれのビームに対して、１００μＪ／パルス
で、ピーク出力は約１ＧＷと求められる。EXAMPLES Example 1 The femtosecond two-beam laser interference exposure apparatus shown in FIG. 1 was used. That is, the laser
Regenerated titanium sapphire laser with oscillation center wavelength of 80
0 nm, a pulse width of about 100 femtoseconds, a pulse energy of 100 μJ / pulse for each beam, and a peak output of about 1 GW are obtained.
【００４５】レーザービームは、ハーフミラーＨＦ１
で、二つに分けられ、レンズＬ１及びレンズＬ２によ
り、シリカガラス表面に集光される。ビームＢ１あるい
はビームＢ２に対する光学路内に、光学遅延回路及び光
学路位置あわせ回路を設置し、二つのビームの集光スポ
ットを時間的および空間的に合致させた。合致の有無の
検出には、空気による三倍高調波の発生強度を用いた。The laser beam is a half mirror HF1.
Then, it is divided into two and is condensed on the surface of the silica glass by the lens L1 and the lens L2. An optical delay circuit and an optical path alignment circuit were installed in the optical path for the beam B1 or the beam B2 to match the focused spots of the two beams temporally and spatially. To detect whether or not there is a match, the intensity of the triple harmonic generated by air was used.
【００４６】集光スポットの大きさは、約１００μｍ
で、ピーク出力密度は約１０ＴＷ／ｃｍ２と計算され
る。ビームＢ１とビームＢ２のシリカガラスへの入射角
度は、２４度とした。レーザー照射後のシリカガラス表
面をＡＦＭおよび高分解能走査型反射電子顕微鏡で観測
した。図３は、得られた表面レリーフ型ホログラム回折
格子のＡＭＦ写真と距離および溝の深さの関係を示すグ
ラフである。図３に示すように、約１μｍの格子間隔を
持つ表面レリーフ型ホログラム回折格子を得た。ＡＦＭ
の測定から、ホログラムフリンジの形状は、かまぼこ型
であった。The size of the focused spot is about 100 μm.
Then, the peak power density is calculated to be about 10 TW / cm 2 . The incident angle of the beam B1 and the beam B2 on the silica glass was set to 24 degrees. The silica glass surface after laser irradiation was observed with an AFM and a high resolution scanning reflection electron microscope. FIG. 3 is a graph showing the relationship between the AMF photograph of the obtained surface relief hologram diffraction grating and the distance and the depth of the groove. As shown in FIG. 3, a surface relief hologram diffraction grating having a grating interval of about 1 μm was obtained. AFM
From the measurement of 1., the shape of the hologram fringe was a kamaboko type.
【００４７】また、図４は、得られた表面レリーフ型ホ
ログラム回折格子の高分解能走査型反射電子顕微鏡写真
である。図４に示すように、それぞれのフリンジに、平
均幅１５ｎｍの微細溝が付属しているのがわかる。すな
わち、フェムト秒レーザーを用いた２ビームレーザー干
渉露光により、シリカガラス表面に、一次元周期微細構
造（一次元周期量子ワイヤー構造）が形成されているこ
とが確認できた。FIG. 4 is a high resolution scanning reflection electron microscope photograph of the obtained surface relief hologram diffraction grating. As shown in FIG. 4, it can be seen that fine grooves having an average width of 15 nm are attached to each fringe. That is, it was confirmed that a one-dimensional periodic fine structure (one-dimensional periodic quantum wire structure) was formed on the silica glass surface by two-beam laser interference exposure using a femtosecond laser.
【００４８】[実施例２]図１に示したフェムト秒二ビー
ムレーザー干渉露光装置を用いて、シリカガラスに表面
レリーフ型ホログラム回折格子を形成した。レーザービ
ームのエネルギー密度は１００μＪ／パルスで、二つの
ビームのなす角度は２４度とした。該ホログラムを記録
した後、試料ステージを９０度回転して、該シリカガラ
ス試料を、ビームに対して、９０度回転した。Example 2 Using the femtosecond two-beam laser interference exposure apparatus shown in FIG. 1, a surface relief hologram diffraction grating was formed on silica glass. The energy density of the laser beam was 100 μJ / pulse, and the angle formed by the two beams was 24 degrees. After recording the hologram, the sample stage was rotated 90 degrees and the silica glass sample was rotated 90 degrees with respect to the beam.
【００４９】さらに、レーザービームが回折格子形成領
域を照射する様、試料ステージを平行に微動させ、２回
目のレーザービームを照射した。２回目の照射におい
て、二つのビームのエネルギー密度は、それぞれ１００
μＪとし、二つのビームのなす角度は２４度とした。図
５に、二回の照射ビームの重なった領域の高分解能走査
型反射電子顕微鏡写真（ａ）と該写真の模式図（ｂ）を
示す。図５から、縦横約１μｍ間隔の二次元周期性をも
つドット構造が形成されていることが確認できた。ドッ
トの深さは、３００ｎｍ程度と推定され、ドットの直径
の平均寸法は２０〜２００ｎｍであった。Further, the sample stage was finely moved in parallel so as to irradiate the diffraction grating forming region with the laser beam, and the second laser beam was irradiated. In the second irradiation, the energy density of the two beams is 100
μJ, and the angle formed by the two beams was 24 degrees. FIG. 5 shows a high resolution scanning reflection electron microscope photograph (a) and a schematic diagram (b) of the area where the irradiation beams of two times overlap. From FIG. 5, it was confirmed that a dot structure having a two-dimensional periodicity with vertical and horizontal intervals of about 1 μm was formed. The dot depth was estimated to be about 300 nm, and the average dot diameter was 20 to 200 nm.
【００５０】[実施例３]図１に示したフェムト秒二ビー
ムレーザー干渉露光装置を用いて、シリカガラスに表面
レリーフ型ホログラム回折格子を形成した。レーザービ
ームのエネルギー密度は５０μＪ／パルスで、二つのビ
ームのなす角度は２４度とした。該ホログラムを記録し
た後、試料ステージを９０度回転して、該シリカガラス
を、ビームに対して、９０度回転した。Example 3 Using the femtosecond two-beam laser interference exposure apparatus shown in FIG. 1, a surface relief hologram diffraction grating was formed on silica glass. The energy density of the laser beam was 50 μJ / pulse, and the angle formed by the two beams was 24 degrees. After recording the hologram, the sample stage was rotated 90 degrees and the silica glass was rotated 90 degrees with respect to the beam.
【００５１】さらに、レーザービームが回折格子形成領
域に照射する様、基材回転ステージを平行に微動させ、
２回目のレーザービームを重畳して照射した。２回目の
照射において、二つのビームのエネルギー密度は、それ
ぞれ３０μＪとし、二つのビームのなす角度は２４度と
した。縦横約１μｍ間隔の周期をもつ二次元ドット構造
が形成されていることが確認できた。ドットの深さは、
１００ｎｍ程度と推定され、ドットの直径の平均寸法は
５〜４０ｎｍであった。すなわち、照射レーザーエネル
ギーを、３０μＪ程度に低減する事により、二次元周期
構造を有する最小平均寸法５ｎｍの微細構造（二次元周
期量子ドット構造）を形成できた。Further, the substrate rotating stage is finely moved in parallel so that the laser beam irradiates the diffraction grating forming region,
The second laser beam was superimposed and irradiated. In the second irradiation, the energy density of the two beams was 30 μJ, and the angle formed by the two beams was 24 degrees. It was confirmed that a two-dimensional dot structure having a period of about 1 μm in length and width was formed. The dot depth is
It was estimated to be about 100 nm, and the average diameter of the dots was 5 to 40 nm. That is, by reducing the irradiation laser energy to about 30 μJ, a fine structure (two-dimensional periodic quantum dot structure) having a minimum average size of 5 nm having a two-dimensional periodic structure could be formed.
【００５２】[実施例４]図１に示した２ビームレーザー
干渉露光装置を用いて、シリカガラスに表面レリーフ型
ホログラム回折格子を形成した。レーザービームのエネ
ルギー密度は１００μＪ／パルスで、二つのビームのな
す角度は９０度とした。該ホログラムを記録した後、基
材回転ステージを９０度回転して、該シリカガラスを、
ビームに対して、９０度回転した。Example 4 A surface relief hologram diffraction grating was formed on silica glass by using the two-beam laser interference exposure apparatus shown in FIG. The energy density of the laser beam was 100 μJ / pulse, and the angle formed by the two beams was 90 degrees. After recording the hologram, group
Rotate the material rotation stage 90 degrees,
It was rotated 90 degrees with respect to the beam.
【００５３】さらに、レーザービームが回折格子形成領
域を照射する様、基材回転ステージを平行に微動させ、
２回目のレーザービームを重畳して照射した。２回目の
照射において、二つのビームのエネルギー密度は、それ
ぞれ１００μＪとし、二つのビームのなす角度は９０度
とした。図６に、二回の照射ビームの重なった領域の高
分解能走査型反射電子顕微鏡写真（ａ）と該写真の模式
図（ｂ）を示す。図６から、縦横約０．６μｍ間隔の縞
状の二次元周期構造が形成されていることが確認でき
た。島は、表面が正方形の直方垂体と推定され、正方形
の一辺は、平均寸法５０〜１５０ｎｍであった。Further, the base material rotary stage is finely moved in parallel so that the laser beam irradiates the diffraction grating forming region,
The second laser beam was superimposed and irradiated. In the second irradiation, the energy density of the two beams was 100 μJ, and the angle formed by the two beams was 90 degrees. FIG. 6 shows a high-resolution scanning backscattered electron microscope photograph (a) and a schematic diagram (b) of the region where the irradiation beams of two times overlap. From FIG. 6, it was confirmed that a striped two-dimensional periodic structure having vertical and horizontal intervals of about 0.6 μm was formed. The island was estimated as a rectangular parallelepiped with a square surface, and one side of the square had an average size of 50 to 150 nm.
【００５４】[実施例５]図１に示した２ビームレーザー
干渉露光装置を用いて、シリカガラスに表面レリーフ型
ホログラム回折格子を形成した。レーザービームのエネ
ルギー密度は４０μＪ／パルスで、二つのビームのなす
角度は９０度とした。該ホログラムを記録した後、基材
回転ステージを９０度回転して、該シリカガラス試料
を、ビームに対して、９０度回転した。Example 5 A surface relief hologram diffraction grating was formed on silica glass by using the two-beam laser interference exposure apparatus shown in FIG. The energy density of the laser beam was 40 μJ / pulse, and the angle formed by the two beams was 90 °. After recording the hologram, the substrate rotation stage was rotated 90 degrees and the silica glass sample was rotated 90 degrees with respect to the beam.
【００５５】さらに、レーザービームが回折格子形成領
域を照射する様、基材回転ステージを平衡に微動させ、
２回目のレーザービームを重畳して照射した。２回目の
照射において、二つのビームのエネルギー密度は、それ
ぞれ４０μＪとし、二つのビームのなす角度は９０度と
した。縦横約０．６μｍ間隔の島状の二次元周期構造が
形成されていることが確認できた。島は、表面が正方形
の直方垂体と推定され、正方形の一辺は、平均寸法１５
０〜２５０ｎｍであった。Further, the substrate rotating stage is finely moved in equilibrium so that the laser beam irradiates the diffraction grating forming region.
The second laser beam was superimposed and irradiated. In the second irradiation, the energy density of the two beams was 40 μJ, and the angle formed by the two beams was 90 degrees. It was confirmed that an island-shaped two-dimensional periodic structure having vertical and horizontal intervals of about 0.6 μm was formed. The island is estimated to be a rectangular parallelepiped with a square surface, and one side of the square has an average size of 15
It was 0 to 250 nm.
【図１】図１は、本発明の方法に用いるフェムト秒レー
ザー干渉露光装置のシステム概念図である。FIG. 1 is a system conceptual diagram of a femtosecond laser interference exposure apparatus used in the method of the present invention.
【図２】図２は、多重露光により二次元周期微細構造を
作成する手順を示す概念図である。FIG. 2 is a conceptual diagram showing a procedure for creating a two-dimensional periodic fine structure by multiple exposure.
【図３】図３は、実施例１により得られた１μｍの格子
間隔を持つ表面レリーフ型ホログラム回折格子の図面代
用ＡＭＦ写真と距離および溝の深さの関係を示すグラフ
である。FIG. 3 is a graph showing a relationship between a drawing-replacement AMF photograph of a surface relief hologram diffraction grating having a grating interval of 1 μm obtained in Example 1 and a relationship between distance and groove depth.
【図４】図４は、実施例１により得られた１μｍの格子
間隔を持つ表面レリーフ型ホログラム回折格子の図面代
用高分解能走査型反射電子顕微鏡写真である。4 is a drawing-substitute high-resolution scanning reflection electron microscope photograph of a surface relief hologram diffraction grating having a grating interval of 1 μm obtained in Example 1. FIG.
【図５】図５は、実施例２において、二回の照射ビーム
の重なった領域の図面代用高分解能走査型反射電子顕微
鏡写真（ａ）と該写真の模式図（ｂ）である。FIG. 5 is a drawing-substitute high-resolution scanning reflection electron microscope photograph (a) of the region where two irradiation beams overlap in Example 2, and a schematic diagram (b) of the photograph.
【図６】図６は、実施例４において、二回の照射ビーム
の重なった領域の図面代用高分解能走査型反射電子顕微
鏡写真（ａ）と該写真の模式図（ｂ）である。FIG. 6 is a drawing-substitute high-resolution scanning reflection electron microscope photograph (a) and a schematic diagram (b) of the photograph of an overlapping region of two irradiation beams in Example 4.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 2H049 AA03 AA25 AA34 AA44 AA45 AA55 AA58 2K002 AA04 AB40 BA02 FA19 HA16 HA26 4G059 AA11 AB05 AC01 5F004 AA16 BA20 BB03 DB00 DB03 DB13 DB19 DB20 EA38 EA40 EB06 5F072 JJ20 SS08 YY06 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continued front page F-term (reference) 2H049 AA03 AA25 AA34 AA44 AA45 AA55 AA58 2K002 AA04 AB40 BA02 FA19 HA16 HA26 4G059 AA11 AB05 AC01 5F004 AA16 BA20 BB03 DB00 DB03 DB13 DB19 DB20 EA38 EA40 EB06 5F072 JJ20 SS08 YY06
Claims (6)
スを、基材に照射することにより、最小平均寸法５〜２
００ｎｍを有する周期微細構造を基材中に作成すること
を特徴とするフェムト秒レーザー照射による一次元及び
／または二次元周期微細構造の作成方法。1. A minimum average size of 5 to 2 is obtained by irradiating a substrate with femtosecond laser pulses that interfere with each other.
A method for producing a one-dimensional and / or two-dimensional periodic fine structure by femtosecond laser irradiation, which comprises producing a periodic fine structure having 00 nm in a substrate.
ｃｍ２以上の高密度エネルギーを有し、互いに干渉した
２つのフェムト秒レーザーパルスをシリカガラスに照射
することにより、シリカガラス中に、平均幅５〜５０ｎ
ｍを有する周期溝を作成することを特徴とするフェムト
秒レーザー照射による一次元周期微細構造の作成方法。2. The oscillation wavelength in the near infrared region is 0.1 TW /
By irradiating the silica glass with two femtosecond laser pulses having a high density energy of cm 2 or more and interfering with each other, the silica glass has an average width of 5 to 50 n.
A method for producing a one-dimensional periodic fine structure by femtosecond laser irradiation, which comprises producing a periodic groove having m.
ギーを有し、互いに干渉したフェムト秒レーザーパルス
を、該レーザーの発振波長に対し透明な基材に照射する
ことにより、基材の表面または内部にホログラム回折格
子を形成した後、該基材をレーザービームに対して９０
度回転し、該回折格子形成領域に、０．１ＴＷ／ｃｍ２
以上の高密度エネルギーを有し、互いに干渉したフェム
ト秒レーザーパルスを重畳して照射することを特徴とす
る請求項１に記載の二次元周期微細構造の作成方法3. The surface of a substrate by irradiating a substrate transparent to the oscillation wavelength of the laser with femtosecond laser pulses having high density energy of 0.1 TW / cm 2 or more and interfering with each other. Alternatively, after forming a hologram diffraction grating inside, the substrate is 90
Rotated by 0.1 degree, and the area where the diffraction grating is formed is 0.1 TW / cm 2.
The method for producing a two-dimensional periodic fine structure according to claim 1, wherein the femtosecond laser pulses having the above high-density energy and interfering with each other are superimposed and irradiated.
ス，ＢＫ７光学ガラス，多成分ガラス，ＭｇＯ，ＳｉＯ
２，ＬｉＮｂＯ３，Ａｌ２Ｏ３，ＣａＦ２，ダイヤモン
ド，ＺｎＳ，ＺｎＳｅ，ＺｎＯ，ＹＳＺ（イットリウム
安定化ジルコニア）、ＡｌＮ，ＧａＮ，ＡｌＡｓ、また
はＧａＡｓ及びそれらの混合物を用いることを特徴とす
る請求項１に記載のフェムト秒レーザー照射による一次
元及び／または二次元周期微細構造の作成方法。4. Bulk and thin film silica glass, BK7 optical glass, multi-component glass, MgO, SiO as a substrate.
2, LiNbO 3, Al 2 O 3, claims CaF 2, diamond, ZnS, ZnSe, ZnO, YSZ (yttrium stabilized zirconia), and AlN, GaN, characterized by the use of AlAs or GaAs and mixtures thereof, 1. A method for producing a one-dimensional and / or two-dimensional periodic fine structure by femtosecond laser irradiation according to 1.
法で作成された一次元及び／または二次元周期微細構造
を用いることを特徴とする量子ワイヤー素子または量子
ドット素子。5. A quantum wire device or a quantum dot device, which uses the one-dimensional and / or two-dimensional periodic fine structure produced by the method according to any one of claims 1 to 4.
法で作成された一次元及び／または二次元周期微細構造
を用いることを特徴とする量子ワイヤー素子または量子
ドット素子用単結晶膜形成のための基板。6. A single crystal film for a quantum wire device or a quantum dot device, characterized by using a one-dimensional and / or two-dimensional periodic fine structure produced by the method according to any one of claims 1 to 4. Board for.
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