JP2003003254A

JP2003003254A - 積層材の製造方法及び積層材の製造装置

Info

Publication number: JP2003003254A
Application number: JP2001188655A
Authority: JP
Inventors: Kentaro Yano; 健太郎矢野
Original assignee: Hitachi Metals Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 2001-06-21
Filing date: 2001-06-21
Publication date: 2003-01-08

Abstract

(57)【要約】【課題】品質と経済性とを兼ね備えた、極薄中間層を
有する積層帯材を製造するための方法とその装置を提供
する。【解決手段】真空槽内で二つ以上の帯板材を圧着接合
して積層材とする積層材の製造方法において、真空槽内
で真空アーク蒸発源を陰極、坩堝を陽極として真空アー
ク放電を発生させると共に、陰極で発生した電子ビーム
を陽極の坩堝内の蒸発材料に照射して加熱・蒸発させ、
真空アーク蒸発源で真空アーク放電により発生させた蒸
気と、坩堝から発生した蒸気とを圧着する二つの帯板材
の少なくとも一方側の被接合面に供給しながら接合層の
形成を、真空槽内の気圧ｐ（Ｐａ）に対し、絶対値が下
記（１）式で示される負のバイアス電圧ｖ（Ｖ）が印加
される条件にて行い、前記接合層の面同士を重合し、圧
着ロールにて圧着接合を行なう積層材の製造方法。｜ｖ｜＜|−２０００×p＋１２００| … （１）式

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は積層帯材を製造する
方法に関し、特に極薄い中間層を有する積層帯材を製造
する方法及び装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】厚さ１０μm以下の極薄い中間層を有す
る積層材を合理的に製造する方法の一つに、真空槽内で
乾式成膜法により形成される薄膜層が活性であることに
着目し、その活性面を接着剤として機能させ、長さの長
い帯板状の材料同士を乾式成膜層を中間層として挟み込
んで製造する方法がある。例えば三層積層材を得る方法
として、本願出願人の提案によるEP1086776号に示され
るように、二つ以上の帯材の被接合面に乾式成膜を行な
い該成膜面を接合する方法は、連続的に乾式成膜を行な
いながら圧着ロールにて圧着接合を行なうため、数メー
トル以上の長尺の積層帯材の製造に優れている。

【０００３】ここで、乾式成膜法としては、真空蒸着
法、イオンプレーティング法、スパッタリング法、アー
クイオンプレーティング法などが一般に知られており、
工業的に広く用いられている。真空蒸着法やイオンプレ
ーティング法は、坩堝内で蒸発材料を溶解し、蒸発させ
ているため、蒸発材料の連続供給が可能であり、連続的
な生産性に優れている。特に真空蒸着法は、高真空によ
る蒸着を行なうために蒸発効率が良く、成膜速度が速い
ため、上述の本願出願人の提案によるEP1086776号で
は、真空蒸着法が最適な方法として開示される。これに
対し、真空蒸着法以外の乾式成膜法として、イオンプレ
ーティング法、スパッタリング法、アークイオンプレー
ティング法があり、これらの方法は、蒸発材料のイオン
化率が高いため、母材への密着強度に優れるという利点
がある。そして、特開平6-25835号ではこれらの利点に
着目し、真空アーク放電と坩堝溶解とを組合せて、硬質
の耐磨耗性皮膜の薄膜層を成膜するといった蒸着方法が
提案されている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】そこで本発明者は厚さ
１０μm以下の極薄い中間層を有する積層材の製造方法
において、乾式成膜層を真空アーク放電と坩堝溶解とを
組合せて形成した後、該乾式成膜面を圧着接合する積層
材の製造方法について検討してきた。しかしながら、前
記のように真空アーク放電と坩堝溶解とを単純に組合せ
ただけでは、坩堝溶解の効率が悪く、生産性が悪い。ま
た、これを用いて密着性の良い乾式成膜を行なうために
は、被成膜材にバイアス電圧を印加するのが良いが、こ
れが長大な金属の帯板材の場合は、全体を電気的に絶縁
しなければならず、設備が複雑となる。また、異常放電
がおきやすく電源を損傷しやすいという問題がある。本
発明の目的は、品質と経済性とを兼ね備えた、極薄中間
層を有する積層帯材を製造するための方法とその装置を
提供することにある。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは鋭意検討を
行った結果、坩堝溶解の蒸発効率を向上させるため、坩
堝を加熱する装置を新たに付加し、さらに、印加電圧の
絶対値|ｖ|（V）は真空槽内の気圧ｐ（Pa）に応じて制
御することとし、気圧ｐが０.１Pa以下では（１）式
（｜ｖ｜＜|−２０００×p＋１２００|）を満すこと
で、異常放電を抑制できることを見出した。また、長大
な帯材全体の電気的絶縁を行なうために、ロールの利用
本数を最小限とし、絶縁性の材質を用いることとし、特
に圧着ロールにおいては硬質のセラミックスを用いるこ
とで、電気的な絶縁効果のみでなく、薄帯材の板厚の高
精度化や接合力の向上、しわの抑制に有効であることを
見出し本発明に到達した。

【０００６】即ち本発明は、真空槽内で二つ以上の帯板
材を圧着接合して積層材とする積層材の製造方法におい
て、真空槽内で、真空アーク蒸発源を陰極、坩堝を陽極
として真空アーク放電を発生させるとともに、陰極で発
生した電子ビームを陽極の坩堝内の蒸発材料に照射して
加熱・蒸発させ、真空アーク蒸発源で真空アーク放電に
より発生させた蒸気と、坩堝から発生した蒸気とを圧着
する二つの帯板材の少なくとも一方側の被接合面に供給
しながら接合層の形成を、真空槽内の気圧ｐ（Ｐａ）に
対し、絶対値が下記（１）式で示される負のバイアス電
圧ｖ（Ｖ）が印加される条件にて行い、前記接合層の面
同士を重合し、圧着ロールにて圧着接合を行なう積層材
の製造方法である。｜ｖ｜＜|−２０００×p＋１２００| … （１）式

【０００７】好ましくは、上述の圧着ロールは非導電性
材料で表面が被覆されている積層材の製造方法であり、
更に好ましくは前記表面を被覆した非導電性材料はセラ
ミックである積層材の製造方法である。

【０００８】また本発明は、真空槽内に帯板材の供給装
置を少なくとも二以上備え、前記帯板材の供給装置から
供給された帯板材を搬送する搬送装置装置を備え、該搬
送装置により搬送された帯板材に蒸気が供給可能となる
ように配置され、かつ陰極となる固体ターゲットを備え
た真空アーク蒸発源と、帯板材に蒸気が供給可能となる
ように配置され、かつ蒸発材料を収容した陽極となる坩
堝とを備え、前記真空アーク蒸発源と坩堝をアーク電源
に接続された成膜装置と、該成膜装置により帯板材の少
なくとも一方側の被接合面に成膜した接合層が中間層と
なるように前記帯板材を圧着する圧着ロール装置を具備
し、該圧着ロール装置により圧着された積層材を巻き取
る巻き取り装置を具備してなる積層材の製造装置であ
る。

【０００９】好ましくは、帯板材には負のバイアス電圧
を印加できる機構を有する積層材の製造装置であり、更
に好ましくは、陽極となる坩堝には加熱装置を備える積
層材の製造装置である。また更に好ましくは、圧着ロー
ルは非導電性材料で表面が被覆されている積層材の製造
装置であり、更に好ましくは前記表面を被覆した非導電
性材料はセラミックである積層材の製造装置である。

【００1０】

【発明の実施の形態】本発明の重要な特徴は、真空槽内
で、二つの帯板材の少なくとも一方側の被接合面に、特
定の条件下で真空アーク放電により発生させた蒸気と、
坩堝から発生した蒸気とを付着させた後、該帯材を重合
して圧着ロールを用いて圧着接合を行うことで、強固に
圧着接合した積層材を連続的に製造することにある。

【００１１】以下に本発明を詳しく説明する。本発明で
は真空槽内で二つの帯板材を連続的に供給し、圧着ロー
ルにて重合し、巻取る。この過程において、二つの帯材
の少なくとも一方側の被接合面に、以下に述べる方法に
より中間層となる接合層の形成を行なう。例えば図１を
用いて説明すると、真空アーク蒸発源(2)で真空アーク
放電を発生させ、アークスポットが蒸発面(8)上に発生
し、ここから高い割合でイオン化したターゲットの蒸気
(6)と放電電流を運ぶ電子(7)が放電される。このうち蒸
気(6)は帯板材(15)に向け照射され、帯板材(15)上で凝
縮して中間層となる接合層を形成する。

【００１２】放電された電子(7)は陽極である坩堝(3)に
向かい、坩堝(3)近傍の磁場によりガイドされて、坩堝
(3)内の蒸発材料(10)に照射され、放電電源から供給さ
れる電力により、蒸発材料(10)を加熱する。加熱された
蒸発材料(10)はやがて温度が上昇し、蒸発が始まる。こ
の蒸気(12)は同様に帯材(15)に向け照射され、中間層と
なる接合層を形成することになる。この時、放電電子
(7)のエネルギーが十分でなく、坩堝内の蒸発材料が十
分に加熱されない場合や蒸着量が十分でない場合は、坩
堝に設置した加熱装置(11)を用いて蒸発材料の蒸発を行
なう。加熱には電子ビーム加熱、抵抗加熱、誘導加熱、
レーザービーム加熱などの多くの一般的な加熱方法の利
用が考えられるが、汎用性や生産性の観点からは電子ビ
ーム加熱が好適である。

【００１３】なお、坩堝(3)から発生した蒸気(12)は帯
材(15)へ向かう途中において、蒸発材料(10)を加熱した
電子ビームと衝突をひきおこし、この過程でイオン化も
行われる。従って、本発明では真空アーク蒸発源(2)か
ら発生した蒸気(6)も坩堝(3)から発生した蒸気(12)もイ
オン化されており、バイアス電源(16)より負の電圧を帯
材(15)に印加することで、イオン化した蒸気を加速しな
がら中間層を形成でき、緻密性、密着性に優れた中間層
を形成できる。

【００１４】バイアス電圧は前記、特開平6-25835号で
示されているように、一般的には600〜1000Vの負の電圧
が用いられるが、長大な金属の帯板材に単純にこれを印
加した場合は、たとえ帯板材が電気的に絶縁されている
状態となっていても、真空槽など他の金属部分との間に
放電を生じ、電源を損傷することがある。このため、帯
板材の長さや搬送装置などは最小限とするのがよい。さ
らに実験結果から、真空槽内の気圧ｐ（Ｐａ）に対し、
絶対値が下記、（１）式で示される負のバイアス電圧ｖ
（Ｖ）が印加される条件、即ち、真空槽内の気圧に応じ
て、前記式（１）のようにバイアス電圧を規定した。｜ｖ｜＜|−２０００×p＋１２００| … （１）式

【００１５】なお、形成する中間層が金属の窒化物、炭
化物、酸化物あるいはこれらの混合物である場合には、
目的に応じて、窒素、炭化水素、酸素などの反応性ガス
を中間層形成中に導入することで、反応性の蒸着も可能
である。このようにして中間層となる接合層を形成した
後、圧着ロール装置により圧着接合し、積層材を巻取
る。

【００１６】また本発明では、帯板材を電気的に絶縁
し、負の電圧を印加するのに都合が良いため、圧着ロー
ル装置の圧着ロールの材質は非導電性材料であれば良
く、例えばセラミックやプラスチック等でロール表面を
被覆すれば良い。中でも、本発明者らが種々の材質の圧
着ロールを検討したところ、圧着ロールの表面の材質を
ロックウェル硬さ６０HRC以上とした場合には、特に薄
帯材の板厚の高精度化や接合力の向上、しわの抑制に有
効であり、特にセラミックで被覆するのが好ましい。セ
ラミックスの種類にはアルミナ、サファイア、ムライ
ト、コージライト、ステアタイト、フォルステライト、
チタニア、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミ、ジルコニ
ア、サーメットなどさまざまであり、これらを組合せて
も良いが、電気絶縁性に優れ、比較的硬度が高く、かつ
安価なアルミナとするのが好適である。なお、圧着ロー
ルはその全体がセラミックである必要はなく、最低限、
帯材と接触する部分のみが非導電性、高硬度の材質であ
れば良く、例えばこの部分のみを溶射などで製作しても
良い。

【００１７】このようにして製造した積層材料は、電子
部品用配線形成材や電池用電極材料として利用すること
ができる。

【００１８】

【実施例】以下、本発明の方法を図１に示した装置と共
に説明する。なお、ここでは本発明の開示に必要な項目
のみ模式的に説明、図示するものとして、配置、大きさ
などは、本図に限定されるものではない。また、真空ア
ーク蒸着法などの周知技術に関する詳細にかかわる説明
は省略する。

【００１９】本発明は、真空槽(1)内には真空アーク蒸
発源(2)、および坩堝(3)が設置され、これに対して外部
に設けた電源(4)より、真空アーク蒸発源(2)を陰極、坩
堝(3)を陽極として電力が供給される。ここでの真空ア
ーク蒸発源(2)は、周知技術の真空アーク蒸着技術にお
いて陰極を構成したものと基本的に同一である。すなわ
ち、真空アーク蒸発源(2)には、固体のターゲット(5)
（蒸発材料）が取り付けられ、ここを陰極として図示し
ないアーク点火機構によってアーク放電を開始すると、
ターゲット(5)表面にアークスポットと呼ばれる放電電
流が集中した点が生まれる。この点においては集中した
エネルギーにより蒸発現象が起こり、蒸気(6)を発生す
るとともに、放電電流を運ぶ電子(7)が放出される。タ
ーゲット(5)は通常加熱を防止するため水冷され、また
通常はターゲット(5)の蒸発面(8)周囲にはリング状のア
ークの閉じ込め機構(9)が取り付けられ、アークスポッ
トの位置を蒸発面内に限定している。

【００２０】一方、陽極を構成する坩堝(3)も、基本的
には周知技術であるＨＣＤ法で用いられるものと同一の
構成を有する。坩堝(3)内には蒸発させ中間層の原料と
なる材料(10)（蒸発材料）を投入し、陰極で発生した電
子(7)をビームとして照射して、加熱、溶融させ、さら
には蒸気(12)を発生させる。さらにこれの効率を向上さ
せるために加熱装置(11)を用いる。坩堝(3)は通常図示
しない構造によって水冷されている。坩堝(3)の周囲や
背後には電子ビームを蒸発材料(10)に向かい確実に導く
ための磁場を形成するための電子ビーム制御機構（電磁
コイルなど）(13)が準備される。また、必要に応じて坩
堝(3)内に蒸発材料(10)を連続供給するための蒸発材供
給装置(14)が付加されることがある。なお、これらの蒸
発源は図にはそれぞれ一つずつしか明示していないが、
帯板材の大きさや生産性等を考慮して、それぞれ複数台
設置しても良いことはいうまでもない。

【００２１】真空槽(1)内には、中間層を形成する対象
である帯板材(15)が設置され、この巻出しロール装置(2
0)、搬送用ロール装置(21)、巻取り用ロール装置(22)及
び表面をセラミックで被覆した圧着用の圧着ロール(23)
が配置される。これらを駆動するモータ、減速機類は真
空槽内に配置しても良いし、真空槽外に配置し、十分に
周囲をシールされた軸を用いて駆動してもよい。帯板材
に対しては、成膜特性を向上させる目的でバイアス電源
(16)より負の電圧が供給される。真空槽(1)は中間層形
成に適した環境を達成するため真空ポンプ(17)により排
気されている。また、真空槽(1)にはチタンなどの金属
を蒸発させ、中間層形成時に窒素などの反応性ガス雰囲
気中でＴｉＮなどの化合物中間層を形成するいわゆる反
応性蒸着を行うための、ガス導入機構(18)が付属してい
る。

【００２２】本発明においては、真空アーク蒸発源(2)
と坩堝(3)蒸発源の両方から同じ中間層材料を蒸発させ
るのが最も普通の使い方であるが、形成する中間層を二
種類の材料の混合物としたい場合には、異なる材料をそ
れぞれの蒸発源から蒸発させることも可能である。この
場合には、真空アーク蒸発源(2)側に比較の上で融点の
高い材料を、坩堝(3)側に融点の低い材料を準備するこ
とが有利である。これは、坩堝(3)からの蒸発は低融点
の材料ほど蒸発効率が急速に高くなるのに対して、真空
アーク蒸発源(2)での蒸発は材料の融点による蒸発量の
変化が坩堝(3)からの蒸発にくらべて大きくなく、比較
の上で高融点材料の蒸発に適しているからである。

【００２３】次に、本発明により電子部品用配線材料と
なる積層帯材を作成した具体例を示す。まず、帯板材(1
5)は厚さ１０μｍと厚さ２５μｍの無酸素銅箔とし、中
間層はＴｉとする。これらを真空槽内にセットし、真空
槽内を10^−３Pa程度の真空にする。この後、帯板材(15)
には約−１１００Vの負のバイアス電圧を印加するとと
もに、真空アーク蒸発源(2)でアーク放電を発生させ、
イオン化されたＴｉの蒸気(6)を照射し、いわゆるメタ
ルイオンボンバードにより帯板材(15)表面をエッチング
することで清浄化し、またイオンの衝撃の効果により、
帯材材料と中間層材料が混合したものを帯材表面上に形
成する。このことにより、高い中間層の密着性を実現で
きる。これと同時に坩堝(3)の蒸着材料を溶解し、帯板
材(15)の搬送および圧着接合を開始する。このようにし
て緻密で密着性の良い中間層(接合層)を高速に形成しつ
つ、表面を非導電性材料のセラミックで被覆した圧着ロ
ールをロール加圧装置(19)にて加圧し、二つの帯材の圧
着接合を行ない、極薄中間層を有する三層積層材を製造
することができる。

【００２４】

【発明の効果】本発明により、品質と経済性とを兼ね備
えた積層材を製造することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の積層箔製造装置の一例を示す模式図で
ある。

【符号の説明】

１．真空槽、２．真空アーク蒸発源、３．坩堝、４．電
源、５．ターゲット（蒸発材料）、６．蒸気、７．放電
電流を運ぶ電子、８．蒸発面、９．アークの閉じ込め機
構、１０．蒸発させ中間層の原料となる材料（蒸発材
料）、１１．加熱装置、１２．蒸気、１３．電子ビーム
制御機構、１４．蒸発材供給装置、１５．帯板材、１
６．バイアス電源、１７．真空ポンプ、１８．ガス導入
機構、１９．ロール加圧装置、２０．巻出しロール装
置、２１．搬送用ロール装置、２２．巻取り用ロール装
置、２３．圧着ロール

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｃ２３Ｃ 14/58 Ｃ２３Ｃ 14/58 Ｚ

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】真空槽内で二つ以上の帯板材を圧着接合
して積層材とする積層材の製造方法において、真空槽内
で、真空アーク蒸発源を陰極、坩堝を陽極として真空ア
ーク放電を発生させるとともに、陰極で発生した電子ビ
ームを陽極の坩堝内の蒸発材料に照射して加熱・蒸発さ
せ、真空アーク蒸発源で真空アーク放電により発生させ
た蒸気と、坩堝から発生した蒸気とを圧着する二つの帯
板材の少なくとも一方側の被接合面に供給しながら接合
層の形成を、真空槽内の気圧ｐ（Ｐａ）に対し、絶対値
が下記（１）式で示される負のバイアス電圧ｖ（Ｖ）が
印加される条件にて行い、前記接合層の面同士を重合
し、圧着ロールにて圧着接合を行なうことを特徴とする
積層材の製造方法。｜ｖ｜＜|−２０００×p＋１２００| … （１）式
【請求項２】圧着ロールは非導電性材料で表面が被覆
されていることを特徴とする請求項１に記載の積層材の
製造方法。
【請求項３】請求項２に記載の表面を被覆した非導電
性材料はセラミックであることを特徴とする積層材の製
造方法。
【請求項４】真空槽内に帯板材の供給装置を少なくと
も二以上備え、前記帯板材の供給装置から供給された帯
板材を搬送する搬送装置装置を備え、該搬送装置により
搬送された帯板材に蒸気が供給可能となるように配置さ
れ、かつ陰極となる固体ターゲットを備えた真空アーク
蒸発源と、帯板材に蒸気が供給可能となるように配置さ
れ、かつ蒸発材料を収容した陽極となる坩堝とを備え、
前記真空アーク蒸発源と坩堝をアーク電源に接続された
成膜装置と、該成膜装置により帯板材の少なくとも一方
側の被接合面に成膜した接合層が中間層となるように前
記帯板材を圧着する圧着ロール装置を具備し、該圧着ロ
ール装置により圧着された積層材を巻き取る巻き取り装
置を具備してなることを特徴とする積層材の製造装置。
【請求項５】帯板材には負のバイアス電圧を印加でき
る機構を有することを特徴とする請求項４に記載の積層
材の製造装置。
【請求項６】陽極となる坩堝には加熱装置を備えるこ
とを特徴とする請求項４または５に記載の積層材の製造
装置。
【請求項７】圧着ロールは非導電性材料で表面が被覆
されていることを特徴とする請求項４乃至６の何れかに
記載の積層材の製造装置。
【請求項８】請求項７に記載の表面を被覆した非導電
性材料はセラミックであることを特徴とする積層材の製
造装置。