JP2002516397A - 高レベル核廃棄物の処分 - Google Patents
高レベル核廃棄物の処分Info
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- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
- G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
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Abstract
(57)【要約】
高レベル放射性廃棄物をルチルをほとんどまたは全く含まない鉱物組合せに固定化し得る。該鉱物組合せは、ペロブスカイトおよびジルコノライト鉱物クラスの双方に密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する結晶を含み、さらにカルジルタイト鉱物クラスに密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する結晶を含み、ここに該鉱物組合せがその中に固定化された高レベル放射性廃棄物を取り込む。
Description
【０００１】 本発明は、原子炉からの高レベル放射性廃棄物（ＨＬＷ）の処理および廃棄処
分に関し、特にＨＬＷを取り込む鉱物組合せ、かかる鉱物組合せの製法、および
その実効崩壊（effective decay）前にそれが生物圏に再び入らないことを保証
するのに十分な期間、廃棄物中の危険な放射性アイソトープを保持する鉱物組合
せ中にＨＬＷを固定化するための方法に関する。
分に関し、特にＨＬＷを取り込む鉱物組合せ、かかる鉱物組合せの製法、および
その実効崩壊（effective decay）前にそれが生物圏に再び入らないことを保証
するのに十分な期間、廃棄物中の危険な放射性アイソトープを保持する鉱物組合
せ中にＨＬＷを固定化するための方法に関する。
【０００２】 商業的発電所において使用されたごとき、原子炉からの使用済み核燃料のごと
きＨＬＷは、広い範囲の放射性の高いアイソトープを含んでいる。この放射性ア
イソトープは、生物に危険である放射線を放射し、その実効崩壊期間の間にそれ
が生物圏に再び入ることがないように廃棄処分されなければならない。これらの
アイソトープの１の群はウラン（およびプルトニウム）の核分裂によって形成さ
れる。廃棄処分の見地からは、かかる核分裂によって形成される最も重要な成分
は１３７Ｃｓ、９０Ｓｒおよびアクチニド元素の放射性アイソトープである。核
分裂生成物１３７Ｃｓおよび９０Ｓｒは約３０年の半減期を有し、それらが安全
なレベルまで崩壊する前に約６００年の期間封じ込めなければならない。６００
年後、廃棄物中の優勢な放射性種はアルファ粒子の放射によって崩壊するアクチ
ニド元素、主としてＰｕ、Ａｍ、ＣｍおよびＮｐのアイソトープである。約１０
００年後には、廃棄物の活性は核燃料を生成するために採掘された元のウランの
ものに匹敵するようになる。通常、これが封じ込めの好適な期間と取扱われてい
る。
きＨＬＷは、広い範囲の放射性の高いアイソトープを含んでいる。この放射性ア
イソトープは、生物に危険である放射線を放射し、その実効崩壊期間の間にそれ
が生物圏に再び入ることがないように廃棄処分されなければならない。これらの
アイソトープの１の群はウラン（およびプルトニウム）の核分裂によって形成さ
れる。廃棄処分の見地からは、かかる核分裂によって形成される最も重要な成分
は１３７Ｃｓ、９０Ｓｒおよびアクチニド元素の放射性アイソトープである。核
分裂生成物１３７Ｃｓおよび９０Ｓｒは約３０年の半減期を有し、それらが安全
なレベルまで崩壊する前に約６００年の期間封じ込めなければならない。６００
年後、廃棄物中の優勢な放射性種はアルファ粒子の放射によって崩壊するアクチ
ニド元素、主としてＰｕ、Ａｍ、ＣｍおよびＮｐのアイソトープである。約１０
００年後には、廃棄物の活性は核燃料を生成するために採掘された元のウランの
ものに匹敵するようになる。通常、これが封じ込めの好適な期間と取扱われてい
る。
【０００３】 使用済み核燃料棒は、一般的には再処理されてプルトニウムおよび未使用ウラ
ンが回収される。この再処理の間に、使用済み核燃料棒は数年間、冷却池中に置
かれて数種の放射性の高い短寿命の核分裂生成物を崩壊させる。つづいて、該棒
は切片に刻まれて硝酸に溶解する。プルトニウムおよびウランは該溶液から回収
され、その残りがＨＬＷ溶液である。
ンが回収される。この再処理の間に、使用済み核燃料棒は数年間、冷却池中に置
かれて数種の放射性の高い短寿命の核分裂生成物を崩壊させる。つづいて、該棒
は切片に刻まれて硝酸に溶解する。プルトニウムおよびウランは該溶液から回収
され、その残りがＨＬＷ溶液である。
【０００４】 大部分の場合、これらのＨＬＷ溶液は最初に固形物、不溶性形態に変換される
。これは、最初の段階において、ＨＬＷ溶液を蒸発乾固させ、該材料をか焼して
“カルサイン”と呼ばれる放射性酸化物の微粒子混合物を生成することによって
なされる。その低密度、低熱伝導率および高い溶解性のため、カルサインは廃棄
処分用に満足な形態ではない。したがって、この材料のさらなる処理がその安全
な廃棄処分に必要である。
。これは、最初の段階において、ＨＬＷ溶液を蒸発乾固させ、該材料をか焼して
“カルサイン”と呼ばれる放射性酸化物の微粒子混合物を生成することによって
なされる。その低密度、低熱伝導率および高い溶解性のため、カルサインは廃棄
処分用に満足な形態ではない。したがって、この材料のさらなる処理がその安全
な廃棄処分に必要である。
【０００５】 １つのアプローチは、ＨＬＷカルサインをホウ珪酸ガラスに取り込ませている
。該ガラスは好適な地質環境に埋めるための厚いステンレス鋼シリンダーに封じ
込められる。この技術の欠点はよく理解されており、経時的にＨＬＷ元素の浸出
を起こしそうなガラスの熱力学的不安定性が含まれる。
。該ガラスは好適な地質環境に埋めるための厚いステンレス鋼シリンダーに封じ
込められる。この技術の欠点はよく理解されており、経時的にＨＬＷ元素の浸出
を起こしそうなガラスの熱力学的不安定性が含まれる。
【０００６】 該問題に対する別のアプローチには、結晶相からなるセラミック材料にＨＬＷ
カルサインを取り込ませることが含まれている。このアプローチはガラス技術を
超える幾つかの利点を供するが、ＨＬＷ成分の長期間封じ込めに理想的でないセ
ラミック材料となるなお多くの認識された欠点が存在する。
カルサインを取り込ませることが含まれている。このアプローチはガラス技術を
超える幾つかの利点を供するが、ＨＬＷ成分の長期間封じ込めに理想的でないセ
ラミック材料となるなお多くの認識された欠点が存在する。
【０００７】 前記アプローチに固有の多くの問題点は、合成岩石（synthetic rock）を使用
してＨＬＷ元素を保持することによって扱われている。ＳＹＮＲＯＣとして知ら
れている合成岩石は、例えば米国特許第4,274,976号に記載されている。ＳＹＮ
ＲＯＣ材料はその中でＨＬＷの元素が固定的に結合される格子部位を提供し得る
よく形成された結晶を含有する鉱物組合せである。該結晶は、ペロブスカイト（
ＣａＴｉＯ3）、ジルコノライト（ＣａＺｒＴｉ2Ｏ7）およびホランダイト−型
（ＢａＡｌ2Ｔｉ6Ｏ16）鉱物クラスよりなる群から選択される少なくとも２のチ
タン酸鉱物クラスに密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する。Ｓ
ＹＮＲＯＣ鉱物は詳細に調べられており、ＨＬＷ元素の安定な固定化を供して、
該組合せを適当な地質環境に安全に埋めることを許容すると予想される。その結
果、ＳＹＮＲＯＣ材料は、ＨＬＷ廃棄物の保存用に商業的開発中である。ＳＹＮ
ＲＯＣ材料についての詳細な調査は、しばしば小さい比率のチタン金属を含むル
チルの取り込みに通じた。ＳＹＮＲＯＣの好ましい処方は、不安定化を回避し、
かつ、ルチルがＳＹＮＲＯＣ組合せの主な相であるように過剰量のルチルＴｉＯ 2 を取り込むように設計されていることが報告されている。
してＨＬＷ元素を保持することによって扱われている。ＳＹＮＲＯＣとして知ら
れている合成岩石は、例えば米国特許第4,274,976号に記載されている。ＳＹＮ
ＲＯＣ材料はその中でＨＬＷの元素が固定的に結合される格子部位を提供し得る
よく形成された結晶を含有する鉱物組合せである。該結晶は、ペロブスカイト（
ＣａＴｉＯ3）、ジルコノライト（ＣａＺｒＴｉ2Ｏ7）およびホランダイト−型
（ＢａＡｌ2Ｔｉ6Ｏ16）鉱物クラスよりなる群から選択される少なくとも２のチ
タン酸鉱物クラスに密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する。Ｓ
ＹＮＲＯＣ鉱物は詳細に調べられており、ＨＬＷ元素の安定な固定化を供して、
該組合せを適当な地質環境に安全に埋めることを許容すると予想される。その結
果、ＳＹＮＲＯＣ材料は、ＨＬＷ廃棄物の保存用に商業的開発中である。ＳＹＮ
ＲＯＣ材料についての詳細な調査は、しばしば小さい比率のチタン金属を含むル
チルの取り込みに通じた。ＳＹＮＲＯＣの好ましい処方は、不安定化を回避し、
かつ、ルチルがＳＹＮＲＯＣ組合せの主な相であるように過剰量のルチルＴｉＯ 2 を取り込むように設計されていることが報告されている。
【０００８】 ＳＹＮＲＯＣ組合せは安定性を改善するために実質量のルチルで好ましくは処
方化されているが、ルチルはほとんどまたは全くＨＬＷを受け取ることに関与し
ない。本発明は、有意な量のルチルを含有しない別の組合せに指向される。本発
明と関連する実験は、カルジルタイトを含む鉱物組合せが以前に開示されたＳＹ
ＮＲＯＣ組成物に対して少なくとも１の有用な別法を提供することを明らかにし
た。
方化されているが、ルチルはほとんどまたは全くＨＬＷを受け取ることに関与し
ない。本発明は、有意な量のルチルを含有しない別の組合せに指向される。本発
明と関連する実験は、カルジルタイトを含む鉱物組合せが以前に開示されたＳＹ
ＮＲＯＣ組成物に対して少なくとも１の有用な別法を提供することを明らかにし
た。
【０００９】 したがって、１の態様において、本発明はペロブスカイトおよびジルコノライ
ト鉱物クラスの双方に密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する結
晶を含み、さらにカルジルタイト鉱物クラスに密接に関連する結晶構造に属する
かまたはそれを有する結晶を含む鉱物組合せを提供し、ここに該鉱物組合せはそ
の中に固定化された高レベル放射性廃棄物を取り込む。
ト鉱物クラスの双方に密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する結
晶を含み、さらにカルジルタイト鉱物クラスに密接に関連する結晶構造に属する
かまたはそれを有する結晶を含む鉱物組合せを提供し、ここに該鉱物組合せはそ
の中に固定化された高レベル放射性廃棄物を取り込む。
【００１０】 請求の範囲を含む本明細書中において、鉱物組合せの部分を形成する鉱物複合
体の記載は、一般的に“に密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有す
る結晶”なる句によって修飾される。この句は、理想的結晶構造を有する鉱物複
合体のみならず、理想的結晶構造の１またはそれを超える元素を置換える元素ま
たは理想的結晶構造内に間入的に保持されたさらなる元素のごときその中にさら
なる元素を取り込む鉱物複合体をもいうと、当業者であれば理解されるであろう
。さらなる元素は理想から結晶構造を逸脱させ得る。
体の記載は、一般的に“に密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有す
る結晶”なる句によって修飾される。この句は、理想的結晶構造を有する鉱物複
合体のみならず、理想的結晶構造の１またはそれを超える元素を置換える元素ま
たは理想的結晶構造内に間入的に保持されたさらなる元素のごときその中にさら
なる元素を取り込む鉱物複合体をもいうと、当業者であれば理解されるであろう
。さらなる元素は理想から結晶構造を逸脱させ得る。
【００１１】 ペロブスカイトは理想式ＣａＴｉＯ3を有する酸化カルシウムと酸化チタンと
の複合体である。ペロブスカイト−型構造は、ＣａＴｉＯ3ペロブスカイトのご
ときＡＢＯ3化合物によって採用される。理想ＣａＴｉＯ3成分は斜方晶対称のも
のである。
の複合体である。ペロブスカイト−型構造は、ＣａＴｉＯ3ペロブスカイトのご
ときＡＢＯ3化合物によって採用される。理想ＣａＴｉＯ3成分は斜方晶対称のも
のである。
【００１２】 ジルコノライトは、理想式ＣａＺｒＴｉ2Ｏ7を有する酸化カルシウム、酸化チ
タンおよび酸化ジルコニウムの複合体である。ジルコノライトはより一般的には
ＣａＺｒxＴｉ2-xＯ7と記載し得、単斜晶、三方晶および斜方晶の多形体結晶構
造で生じる密接に関連した構造の多形体結晶構造の群を包含する上位概念名であ
る。
タンおよび酸化ジルコニウムの複合体である。ジルコノライトはより一般的には
ＣａＺｒxＴｉ2-xＯ7と記載し得、単斜晶、三方晶および斜方晶の多形体結晶構
造で生じる密接に関連した構造の多形体結晶構造の群を包含する上位概念名であ
る。
【００１３】 カルジルタイトは理想式Ｃａ2Ｚｒ5Ｔｉ2Ｏ16を有する酸化カルシウム、酸化
チタンおよび酸化ジルコニウムの複合体である。カルジルタイトはより一般的に
はＣａ2Ｚｒ5-xＴｉxＯ16と記載され、密接に関連する構造多形体結晶構造の群
を包含する上位概念名である。カルジルタイトおよびジルコノライトは双方とも
、アニオンの不十分なホタル石関連の規則格子相である。理想組成Ｃａ2Ｚｒ5Ｔ
ｉ2Ｏ16のカルジルタイトにおいては、カチオンが正方晶セル中のホタル石−型
の位置を占めている。
チタンおよび酸化ジルコニウムの複合体である。カルジルタイトはより一般的に
はＣａ2Ｚｒ5-xＴｉxＯ16と記載され、密接に関連する構造多形体結晶構造の群
を包含する上位概念名である。カルジルタイトおよびジルコノライトは双方とも
、アニオンの不十分なホタル石関連の規則格子相である。理想組成Ｃａ2Ｚｒ5Ｔ
ｉ2Ｏ16のカルジルタイトにおいては、カチオンが正方晶セル中のホタル石−型
の位置を占めている。
【００１４】 本発明の鉱物組合せは、好ましくは望ましい結晶構造に拡散制御された均一性
のＨＬＷ取り込みを最大限化するために、サイズが比較的小さい鉱物複合体の結
晶を含む。好ましくは、鉱物組合せの結晶は一般的には２００ミクロンまでのサ
イズのものである。
のＨＬＷ取り込みを最大限化するために、サイズが比較的小さい鉱物複合体の結
晶を含む。好ましくは、鉱物組合せの結晶は一般的には２００ミクロンまでのサ
イズのものである。
【００１５】 本発明者らは、本発明の鉱物組合せの結晶の結晶構造にチタンが存在すること
を見出し、ここでは、少なくとも２の異なる共存する原子価状態のものであるチ
タンが鉱物組合せ内にＨＬＷの放射性アイソトープのより安定した固定化を許容
する。Ｔｉ3+およびＴｉ4+の存在は特に好ましい。本発明においては、特に多数
の異なる原子価状態でＴｉを取り込むことが望まれる場合には、Ｔｉ2Ｏ3が鉱物
組合せの結晶中に固液体で存在し得る。
を見出し、ここでは、少なくとも２の異なる共存する原子価状態のものであるチ
タンが鉱物組合せ内にＨＬＷの放射性アイソトープのより安定した固定化を許容
する。Ｔｉ3+およびＴｉ4+の存在は特に好ましい。本発明においては、特に多数
の異なる原子価状態でＴｉを取り込むことが望まれる場合には、Ｔｉ2Ｏ3が鉱物
組合せの結晶中に固液体で存在し得る。
【００１６】 他の元素を取り込む鉱物複合体は、本発明の鉱物組合せに有利に取り込み得る
。バリウムおよび／またはアルミニウムを取り込む鉱物複合体が鉱物組合せに取
り込まれることが好ましい。一般組成ＡxＢyＣ8-yＯ16、理想最終成分（ideal e
nd member）（ＢａＡｌ2Ｔｉ6Ｏ16）のホランダイトは、ペロブスカイト、ジル
コノライトおよびカルジルタイトと共にＨＬＷ元素用のホスト相（host phase）
として特に好ましい。ある種の製造条件下では、他のＢａ、Ａｌ相も生じ得る。
これらの元素および結晶構造の存在は、ある種のＨＬＷ元素をホストする（host
ing）ことについて特に好ましく、これはさもなければ他の相に容易に分配させ
ない。鉱物組合せ内に含まれ得る他のホランダイト−型鉱物複合体には、Ｂａを
置き換えるＫおよびＳｒが含まれる。
。バリウムおよび／またはアルミニウムを取り込む鉱物複合体が鉱物組合せに取
り込まれることが好ましい。一般組成ＡxＢyＣ8-yＯ16、理想最終成分（ideal e
nd member）（ＢａＡｌ2Ｔｉ6Ｏ16）のホランダイトは、ペロブスカイト、ジル
コノライトおよびカルジルタイトと共にＨＬＷ元素用のホスト相（host phase）
として特に好ましい。ある種の製造条件下では、他のＢａ、Ａｌ相も生じ得る。
これらの元素および結晶構造の存在は、ある種のＨＬＷ元素をホストする（host
ing）ことについて特に好ましく、これはさもなければ他の相に容易に分配させ
ない。鉱物組合せ内に含まれ得る他のホランダイト−型鉱物複合体には、Ｂａを
置き換えるＫおよびＳｒが含まれる。
【００１７】 好ましくは、該組合せは各カルジルタイト、ジルコノライト、ペロブスカイト
およびホランダイトの少なくとも幾つかを含む。より好ましくは、該組合せは、
少なくとも１０重量％の各カルジルタイト、ジルコノライト、ペロブスカイトお
よびホランダイトを含む。 本発明者らは、鉱物組合せが少なくとも２０重量％のＨＬＷを含み得ることを
見出した。
およびホランダイトの少なくとも幾つかを含む。より好ましくは、該組合せは、
少なくとも１０重量％の各カルジルタイト、ジルコノライト、ペロブスカイトお
よびホランダイトを含む。 本発明者らは、鉱物組合せが少なくとも２０重量％のＨＬＷを含み得ることを
見出した。
【００１８】 また、本発明は、 ａ）高レベル放射性廃棄物カルサインを選択した酸化物と混合し； ｂ）該混合物を加熱および冷却して、ペロブスカイトおよびジルコノライト鉱
物クラスの双方に密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する結晶を
含み、かつ、さらにカルジルタイト鉱物クラスに密接に関連する結晶構造に属す
るかまたはそれを有する結晶を含む鉱物組合せを形成させる工程を含み、ここに
該鉱物組合せがその中に固定化された高レベル放射性廃棄物を取り込む、高レベ
ル放射性廃棄物を固定化するための方法も提供する。
物クラスの双方に密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する結晶を
含み、かつ、さらにカルジルタイト鉱物クラスに密接に関連する結晶構造に属す
るかまたはそれを有する結晶を含む鉱物組合せを形成させる工程を含み、ここに
該鉱物組合せがその中に固定化された高レベル放射性廃棄物を取り込む、高レベ
ル放射性廃棄物を固定化するための方法も提供する。
【００１９】 高レベル放射性廃棄物カルサインは、一般的に、商業的原子力発電所から生成
し得るごときＨＬＷの溶液から形成される。該カルサインは、典型的にはＨＬＷ
の溶液を蒸発乾固させ、材料をか焼させて放射性酸化物の微粒子混合物を形成さ
せることによって形成し得る。ウラン（およびプルトニウム）の核分裂から生じ
た典型的なＨＬＷカルサインの組成を下記の表１に掲載する。
し得るごときＨＬＷの溶液から形成される。該カルサインは、典型的にはＨＬＷ
の溶液を蒸発乾固させ、材料をか焼させて放射性酸化物の微粒子混合物を形成さ
せることによって形成し得る。ウラン（およびプルトニウム）の核分裂から生じ
た典型的なＨＬＷカルサインの組成を下記の表１に掲載する。
【００２０】
【表１】
【００２１】 ＨＬＷ元素は、加熱する前にＨＬＷカルサイン混合物を添加することによって
この鉱物アセンブリに取り込ませ得る。ＨＬＷカルサインは、約２０重量％まで
の酸化物の混合物から構成され（make up）得る。 酸化物はいずれの簡便な手段によって混合してもよく、当業者に知られている
方法によって加熱し得る。
この鉱物アセンブリに取り込ませ得る。ＨＬＷカルサインは、約２０重量％まで
の酸化物の混合物から構成され（make up）得る。 酸化物はいずれの簡便な手段によって混合してもよく、当業者に知られている
方法によって加熱し得る。
【００２２】 酸化物は、望ましい鉱物組合せを形成するようにその組成およびその相対比率
を考慮しつつ選択する。酸化物および量は一部、処理条件に依存し、本明細書中
で前記した鉱物組合せを得るためにいかにしてかかる選択を行うかは当業者であ
れば明らかであろう。本発明の方法に用いる得る酸化物には、ＣａＯ、ＺｒＯ2
、ＴｉＯ2、ＴｉＯ2−Ｔｉ2Ｏ3溶液、Ａｌ2Ｏ3およびＢａＯ、酸化物、炭酸塩、
ゲルまたはガラスが含まれる。
を考慮しつつ選択する。酸化物および量は一部、処理条件に依存し、本明細書中
で前記した鉱物組合せを得るためにいかにしてかかる選択を行うかは当業者であ
れば明らかであろう。本発明の方法に用いる得る酸化物には、ＣａＯ、ＺｒＯ2
、ＴｉＯ2、ＴｉＯ2−Ｔｉ2Ｏ3溶液、Ａｌ2Ｏ3およびＢａＯ、酸化物、炭酸塩、
ゲルまたはガラスが含まれる。
【００２３】 加熱は固相線下（subsolidus）までまたは固相線条件の上方のいずれかとし得
る。固相線条件の上方まで加熱することにより、鉱物組合せをより短時間で生成
し得る。 本発明の１つの形態において、鉱物組合せは好ましくは酸化物の混合物を固相
線下条件まで加熱することにより形成する。固相線下条件下での鉱物組合せの形
成は、混合物を高温、例えば１０００ないし１６００℃に、当該鉱物組合せが相
平衡に達し、かつ望ましい粒子サイズの結晶を有するのに十分な時間維持するこ
とを要する。好ましい加熱時間は温度で変化する。望ましい結果を生じるために
、１０００℃の温度にて３６時間または１６００℃までの温度にて１時間ならび
にその中間の温度および加熱時間とし得る。
る。固相線条件の上方まで加熱することにより、鉱物組合せをより短時間で生成
し得る。 本発明の１つの形態において、鉱物組合せは好ましくは酸化物の混合物を固相
線下条件まで加熱することにより形成する。固相線下条件下での鉱物組合せの形
成は、混合物を高温、例えば１０００ないし１６００℃に、当該鉱物組合せが相
平衡に達し、かつ望ましい粒子サイズの結晶を有するのに十分な時間維持するこ
とを要する。好ましい加熱時間は温度で変化する。望ましい結果を生じるために
、１０００℃の温度にて３６時間または１６００℃までの温度にて１時間ならび
にその中間の温度および加熱時間とし得る。
【００２４】 本発明の組合せは、１気圧の圧力下またはホットアイソスタティックプレス技
術を用いることによって形成し得る。 多数の異なる原子価状態でＴｉを取り込むために、好ましくは還元環境を用い
る。これは、適当な還元雰囲気条件下、幾つかの方法によって達成し得る。１つ
のアプローチはＴｉＯ2を採用し、適当な雰囲気下にてそれを望ましいＴｉ4+−
Ｔｉ3+固液体を有するマグネリ相に変換することである。ついで、これを合成す
る前に他の酸化物に添加する。もう１つのアプローチは、Ｔｉ4+を他の酸化物に
直接添加し、そのうちの幾分かを（Ｔｉ金属を用いるかまたは用いないで）加熱
前にＴｉ3+に変換することである。
術を用いることによって形成し得る。 多数の異なる原子価状態でＴｉを取り込むために、好ましくは還元環境を用い
る。これは、適当な還元雰囲気条件下、幾つかの方法によって達成し得る。１つ
のアプローチはＴｉＯ2を採用し、適当な雰囲気下にてそれを望ましいＴｉ4+−
Ｔｉ3+固液体を有するマグネリ相に変換することである。ついで、これを合成す
る前に他の酸化物に添加する。もう１つのアプローチは、Ｔｉ4+を他の酸化物に
直接添加し、そのうちの幾分かを（Ｔｉ金属を用いるかまたは用いないで）加熱
前にＴｉ3+に変換することである。
【００２５】 図１は、本発明の鉱物組合せを図示する分子比率相図を示す。本発明に係る鉱
物組合せは、カルジルタイト、ジルコノライトおよびペロブスカイトと印を付け
た点を各々結ぶ線によって囲まれた領域内に存在する。該組合せは、ホランダイ
ト（Ｂａ Ａｌ2Ｔｉ6Ｏ16）も含み得る。以前のＳＹＮＲＯＣの組成は、ジルコ
ノライト、ルチルおよびペロブスカイトを結ぶ線によって囲まれた領域に入った
。
物組合せは、カルジルタイト、ジルコノライトおよびペロブスカイトと印を付け
た点を各々結ぶ線によって囲まれた領域内に存在する。該組合せは、ホランダイ
ト（Ｂａ Ａｌ2Ｔｉ6Ｏ16）も含み得る。以前のＳＹＮＲＯＣの組成は、ジルコ
ノライト、ルチルおよびペロブスカイトを結ぶ線によって囲まれた領域に入った
。
【００２６】 幾つかの報告されたＳＹＮＲＯＣ組成をＡ、Ｂ、Ｃ、Ｅ、Ｆと標識しているが
、ペロブスカイト、ジルコノライトおよびルチルを結ぶ線によって囲まれた領域
に入る。相平衡またはその付近の本発明の鉱物組合せはルチルをほとんどまたは
全く含まない。相平衡の理想的な条件下では、ルチルがこれらの比率のＣａ、Ｔ
ｉおよびＺｒでは安定でないため、該鉱物組合せはルチルを全く含み得ない。
、ペロブスカイト、ジルコノライトおよびルチルを結ぶ線によって囲まれた領域
に入る。相平衡またはその付近の本発明の鉱物組合せはルチルをほとんどまたは
全く含まない。相平衡の理想的な条件下では、ルチルがこれらの比率のＣａ、Ｔ
ｉおよびＺｒでは安定でないため、該鉱物組合せはルチルを全く含み得ない。
【００２７】 図２はＴｉを取入れた分子比率相図を示す。図２で見られるように、ペロブス
カイト、ジルコノライトおよびカルジルタイトを含む鉱物組合せは、ルチル不存
在下で、固液体でＴｉ2Ｏ3をも含み得る。
カイト、ジルコノライトおよびカルジルタイトを含む鉱物組合せは、ルチル不存
在下で、固液体でＴｉ2Ｏ3をも含み得る。
【００２８】 図においては、カルジルタイトおよびジルコノライト比率は理想的考慮に従っ
て示している。当業者によって理解されるごとく、これらの相は変化する分子比
率座標の実際的な効果を有する重要な固液体式を示し得る。
て示している。当業者によって理解されるごとく、これらの相は変化する分子比
率座標の実際的な効果を有する重要な固液体式を示し得る。
【００２９】 本発明に係る鉱物組合せは、その中でカルジルタイト、ジルコノライト、ペロ
ブスカイトおよび好ましくはホランダイトのごときＢａ−相が優勢である多数の
共存するチタン酸塩およびホランダイト−型相を含む。他のＢａ−相ならびにバ
デレー石、スリランカイトは、ある種の条件下で発生し得る。適当な条件下で合
成した場合、これらの相は、種々の置換機構によってＨＬＷ元素をそれらの結晶
構造に置換する。このことにより、理想最終成分組成から重大な逸脱を生じる。
ブスカイトおよび好ましくはホランダイトのごときＢａ−相が優勢である多数の
共存するチタン酸塩およびホランダイト−型相を含む。他のＢａ−相ならびにバ
デレー石、スリランカイトは、ある種の条件下で発生し得る。適当な条件下で合
成した場合、これらの相は、種々の置換機構によってＨＬＷ元素をそれらの結晶
構造に置換する。このことにより、理想最終成分組成から重大な逸脱を生じる。
【００３０】 理論によって束縛されることを望むことなく、ＨＬＷ元素は、それらの結晶構
造にＨＬＷ元素を収容するそれらの能力により、理想組成から逸脱する多数の共
存鉱物中に固定化されると考えられる。本発明の鉱物組合せは種々の結晶構造部
位のＣａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｂａ、Ａｌへの種々の置換を介してかなりのＨＬＷ成分
を取り込むと考えられる。ある種のＨＬＷ元素は、結晶化学原理に基づいて異な
る相に別々に分配される。これらの置換は、単純な置換え（１の元素から別の元
素への）から幾つかのＨＬＷ元素が理想結晶構造中の異なる結晶学的部位で幾つ
かの元素に置換えるような結合置換（coupled substitution）の範囲にわたる。
造にＨＬＷ元素を収容するそれらの能力により、理想組成から逸脱する多数の共
存鉱物中に固定化されると考えられる。本発明の鉱物組合せは種々の結晶構造部
位のＣａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｂａ、Ａｌへの種々の置換を介してかなりのＨＬＷ成分
を取り込むと考えられる。ある種のＨＬＷ元素は、結晶化学原理に基づいて異な
る相に別々に分配される。これらの置換は、単純な置換え（１の元素から別の元
素への）から幾つかのＨＬＷ元素が理想結晶構造中の異なる結晶学的部位で幾つ
かの元素に置換えるような結合置換（coupled substitution）の範囲にわたる。
【００３１】 ペロブスカイト−型結晶においては、ＣａとＴｉの双方がある種のＨＬＷ付加
元素によって変化する量に置換され得ると考えられる。このことは、元素−元素
置換え（例えばＳｒによって置換えられたＣａ）または希土類元素（Ｕ、Ｎａ）
ならびにＴｉ3+を含むより多くの結合置換のいずれかによるものとなり得る。こ
れらの置換は（立方晶、斜方六面体のごとき）斜方晶以外の対称性を生じ得る。
元素によって変化する量に置換され得ると考えられる。このことは、元素−元素
置換え（例えばＳｒによって置換えられたＣａ）または希土類元素（Ｕ、Ｎａ）
ならびにＴｉ3+を含むより多くの結合置換のいずれかによるものとなり得る。こ
れらの置換は（立方晶、斜方六面体のごとき）斜方晶以外の対称性を生じ得る。
【００３２】 カルジルタイトおよびジルコノライト型結晶においては、希土類およびアクチ
ニド元素のごときある種のＨＬＷ元素が構造内に収容され得ると考えられる。こ
こに、合成条件の関数として生成物相内の固液体に依存して変化する、以下の非
限定的な実施例に参照して本発明を説明する。
ニド元素のごときある種のＨＬＷ元素が構造内に収容され得ると考えられる。こ
こに、合成条件の関数として生成物相内の固液体に依存して変化する、以下の非
限定的な実施例に参照して本発明を説明する。
【００３３】 実施例１ 以下に掲載する酸化物を、実質的に均一な混合物が生成するまで物理的混合およ
び粉砕することによって指定した量で混合した。 ＣａＯ ７.９ ＺｒＯ2 ２６.１ ＴｉＯ2 ４８.０ Ａｌ2Ｏ3 ７.２ ＢａＯ １０.８
び粉砕することによって指定した量で混合した。 ＣａＯ ７.９ ＺｒＯ2 ２６.１ ＴｉＯ2 ４８.０ Ａｌ2Ｏ3 ７.２ ＢａＯ １０.８
【００３４】 混合物を金属容器中、１３００℃の温度にて６時間加熱し、常温まで放冷した。
得られた鉱物組合せは以下に掲載する比率で存在する以下の結晶を有していた： ペロブスカイト ４.８ ジルコノライト １２ カルジルタイト ３１.２ ホランダイト ５２
得られた鉱物組合せは以下に掲載する比率で存在する以下の結晶を有していた： ペロブスカイト ４.８ ジルコノライト １２ カルジルタイト ３１.２ ホランダイト ５２
【００３５】 実施例２ 以下に掲載する酸化物を、実質的に均一な混合物が生成するまで物理的混合およ
び粉砕することによって指定した量で混合した。 ＣａＯ １０.７ ＺｒＯ2 ３５.２ ＴｉＯ2 ４１.９ Ａｌ2Ｏ3 ４.９ ＢａＯ ７.３
び粉砕することによって指定した量で混合した。 ＣａＯ １０.７ ＺｒＯ2 ３５.２ ＴｉＯ2 ４１.９ Ａｌ2Ｏ3 ４.９ ＢａＯ ７.３
【００３６】 混合物を金属容器中、１３００℃の温度にて６時間加熱し、常温まで放冷した。
得られた鉱物組合せは以下に掲載する比率で存在する以下の結晶を有していた： ペロブスカイト ６.５ ジルコノライト １６.２ カルジルライト(calzirlite)２２.３ ホランダイト ３５
得られた鉱物組合せは以下に掲載する比率で存在する以下の結晶を有していた： ペロブスカイト ６.５ ジルコノライト １６.２ カルジルライト(calzirlite)２２.３ ホランダイト ３５
【００３７】 実施例３ 以下に掲載する酸化物を、実質的に均一な混合物が生成するまで物理的混合およ
び粉砕することによって指定した量で混合した。 ＣａＯ １０.０ ＺｒＯ2 ２５.６ ＴｉＯ2 ４０.２ Ａｌ2Ｏ3 ６.０ ＢａＯ １８.２
び粉砕することによって指定した量で混合した。 ＣａＯ １０.０ ＺｒＯ2 ２５.６ ＴｉＯ2 ４０.２ Ａｌ2Ｏ3 ６.０ ＢａＯ １８.２
【００３８】 混合物を金属容器中、１３００℃の温度にて６時間加熱し、常温まで放冷した。
得られた鉱物組合せは以下に掲載する比率で存在する以下の結晶を有していた： ペロブスカイト ８.２ ジルコノライト ２０.５ カルジルライト ２６.８ ホランダイト ４４.５
得られた鉱物組合せは以下に掲載する比率で存在する以下の結晶を有していた： ペロブスカイト ８.２ ジルコノライト ２０.５ カルジルライト ２６.８ ホランダイト ４４.５
【００３９】 先の実施例の説明は、本発明および本発明の趣旨から逸脱することなく作成し得
る変形において幾つかの可能な変形のみを記載している。
る変形において幾つかの可能な変形のみを記載している。
【図１】 図１は、本発明の鉱物組合せを図示する分子比率相図を示す。
【図２】 図２は、Ｔｉを取入れた分子比率相図を示す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，Ｅ Ａ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ， ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，Ｇ Ｅ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ， ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，Ｍ Ｎ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ， ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，Ｚ Ａ，ＺＷ
Claims (16)
- 【請求項１】 ペロブスカイトおよびジルコノライト鉱物クラスの双方に密
接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する結晶を含み、かつ、さらに
カルジルタイト鉱物クラスに密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有
する結晶を含み、ここに当該鉱物組合せがその中に固定化された高レベル放射性
廃棄物を取り込む鉱物組合せ。 - 【請求項２】 少なくとも２の異なる共存する原子価状態のものであるチタ
ンを当該鉱物組合せの結晶中に含む請求項１記載の鉱物組合せ。 - 【請求項３】 少なくとも２の共存する原子価状態のチタンがＴｉ3+および
Ｔｉ4+である請求項２記載の鉱物組合せ。 - 【請求項４】 Ｔｉ2Ｏ3を固液体で含む請求項１ないし３いずれか１項記載
の鉱物組合せ。 - 【請求項５】 さらに、バリウムおよび／またはアルミニウムを取り込む鉱
物複合体を含む請求項１ないし４いずれか１項に記載の鉱物組合せ。 - 【請求項６】 さらに、ホランダイト鉱物クラスに密接に関連する結晶構造
に属するかまたはそれを有する結晶を含む請求項５記載の鉱物組合せ。 - 【請求項７】 カルジルタイト、ジルコノライト、ペロブスカイトおよびホ
ランダイト鉱物クラスの各々の少なくとも１０重量％の結晶を含む請求項１ない
し６いずれか１項に記載の鉱物組合せ。 - 【請求項８】 鉱物組合せの結晶がサイズで２００ミクロンまでのものであ
る請求項１ないし７いずれか１項に記載の鉱物組合せ。 - 【請求項９】 少なくとも２０重量％のＨＬＷを含む請求項１ないし８いず
れか１項に記載の鉱物組合せ。 - 【請求項１０】 実質的にルチルを含まない請求項１ないし９いずれか１項
に記載の鉱物組合せ。 - 【請求項１１】 ａ）高レベル放射性廃棄物カルサインを選択した酸化物と
混合し； ｂ）該混合物を加熱し、冷却して、ペロブスカイトおよびジルコノライト鉱物
クラスの双方に密接に関連する結晶構造に属するかまたはそれを有する結晶を含
み、かつ、さらにカルジルタイト鉱物クラスに密接に関連する結晶構造に属する
かまたはそれを有する結晶を含む鉱物組合せを形成させる工程を含み、ここに該
鉱物組合せがその中に固定化された高レベル放射性廃棄物を取り込む、高レベル
放射性廃棄物を固定化するための方法。 - 【請求項１２】 選択した酸化物がＣａＯ、ＺｒＯ2、ＴｉＯ2、ＴｉＯ2−
Ｔｉ2Ｏ3溶液、Ａｌ2Ｏ3およびＢａＯ、酸化物、炭化物、ゲルまたはガラスを含
む請求項１１記載の方法。 - 【請求項１３】 混合物を１０００℃ないし１６００℃の範囲の温度に、鉱
物組合せが相平衡を達成し、かつ、望ましい粒子サイズの結晶を有するのに十分
な時間加熱する請求項１２記載の方法。 - 【請求項１４】 還元的環境を、多数の異なる原子価状態でＴｉを取り込む
ために好ましく用いる請求項１２または１３に記載の方法。 - 【請求項１５】 図面および／または実施例に参照して明細書に実質的に記
載した鉱物組合せ。 - 【請求項１６】 図面および／または実施例に参照して明細書に実質的に記
載した高レベル放射性廃棄物を固定化するための方法。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| AU3555 | 1998-05-18 | ||
| AUPP3555A AUPP355598A0 (en) | 1998-05-18 | 1998-05-18 | High level nuclear waste disposal |
| PCT/AU1999/000376 WO1999060577A1 (en) | 1998-05-18 | 1999-05-18 | High level nuclear waste disposal |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002516397A true JP2002516397A (ja) | 2002-06-04 |
Family
ID=3807808
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000550110A Withdrawn JP2002516397A (ja) | 1998-05-18 | 1999-05-18 | 高レベル核廃棄物の処分 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP1088314A1 (ja) |
| JP (1) | JP2002516397A (ja) |
| AU (1) | AUPP355598A0 (ja) |
| CA (1) | CA2332842A1 (ja) |
| WO (1) | WO1999060577A1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003514240A (ja) * | 1999-11-12 | 2003-04-15 | ブリティッシュ・ニュークリア・フューエルズ・パブリック・リミテッド・カンパニー | 廃棄物の封入 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2367418A (en) * | 2000-08-19 | 2002-04-03 | British Nuclear Fuels Plc | Encapsulation of waste |
| US8754282B2 (en) * | 2011-06-02 | 2014-06-17 | American Isostatic Presses, Inc. | Methods of consolidating radioactive containing materials by hot isostatic pressing |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4274976A (en) * | 1978-07-14 | 1981-06-23 | The Australian National University | Treatment of high level nuclear reactor wastes |
| US4329248A (en) * | 1979-03-01 | 1982-05-11 | The Australian National University | Process for the treatment of high level nuclear wastes |
| US5656009A (en) * | 1995-08-11 | 1997-08-12 | Battelle Memorial Institute | Process for immobilizing plutonium into vitreous ceramic waste forms |
| US5597516A (en) * | 1995-08-11 | 1997-01-28 | Battelle Memorial Institute | Process for immobilizing plutonium into vitreous ceramic waste forms |
-
1998
- 1998-05-18 AU AUPP3555A patent/AUPP355598A0/en not_active Abandoned
-
1999
- 1999-05-18 JP JP2000550110A patent/JP2002516397A/ja not_active Withdrawn
- 1999-05-18 WO PCT/AU1999/000376 patent/WO1999060577A1/en not_active Application Discontinuation
- 1999-05-18 CA CA002332842A patent/CA2332842A1/en not_active Abandoned
- 1999-05-18 EP EP99921989A patent/EP1088314A1/en not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003514240A (ja) * | 1999-11-12 | 2003-04-15 | ブリティッシュ・ニュークリア・フューエルズ・パブリック・リミテッド・カンパニー | 廃棄物の封入 |
| JP4690623B2 (ja) * | 1999-11-12 | 2011-06-01 | ブリティッシュ・ニュークリア・フューエルズ・パブリック・リミテッド・カンパニー | 廃棄物固定化用のセラミック媒質及び再処理核燃料集合体からの廃棄物を固定化する方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP1088314A1 (en) | 2001-04-04 |
| WO1999060577A1 (en) | 1999-11-25 |
| CA2332842A1 (en) | 1999-11-25 |
| AUPP355598A0 (en) | 1998-06-11 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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