JP2002509565A - Toughened polyester with improved flowability - Google Patents

Toughened polyester with improved flowability

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JP2002509565A JP52799098A JP52799098A JP2002509565A JP 2002509565 A JP2002509565 A JP 2002509565A JP 52799098 A JP52799098 A JP 52799098A JP 52799098 A JP52799098 A JP 52799098A JP 2002509565 A JP2002509565 A JP 2002509565A
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    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00—Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/02—Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates

Abstract

(57)【要約】 本発明は、（ａ）ポリエステル、ポリカーボネートまたはそれらの混合物を含む第１のポリマー；（ｂ）少なくとも１種の第１のα−オレフィン、少なくとも１種の第１のアクリル酸アルキル及び少なくとも１種の不飽和エポキシドを含む第２のポリマー；ならびに（ｃ）少なくとも１種の第２のα−オレフィン及び少なくとも１種の第２のアクリル酸アルキルを含む第３のポリマーを含むポリマー成形用組成物に関する。本発明はさらに、前記ポリマー成形用組成物から製造される熱可塑的に成形された成形品に関する。   (57) [Summary] The invention relates to (a) a first polymer comprising a polyester, polycarbonate or a mixture thereof; (b) at least one first α-olefin, at least one first alkyl acrylate and at least one A second polymer comprising an unsaturated epoxide; and (c) a third polymer comprising at least one second α-olefin and at least one second alkyl acrylate. The invention further relates to a thermoplastically molded article produced from the polymer molding composition.

Description

【発明の詳細な説明】 流動性が改良された靱性強化ポリエステル 発明の分野 本発明は、ポリカーボネートまたはポリエステルを含んでなるポリマー組成物 、好ましくはテレフタル酸を含み且つ場合によってはガラス繊維で強化されたそ のようなポリマー組成物に関する。このポリマー組成物は、改良された流動性、 改良された靱性及び耐衝撃性、ならびに高い加熱撓み温度を有する。 発明の背景 プラスチックが、ポリマーマトリックス中へのゴム分散相の混和によってかな り強化できることは良く知られている。ゴム相は、衝撃または変形のエネルギー を吸収するように作用する。よくある例は、ポリブタジエン(PBD)ゴム相と脆い ポリスチレンマトリックスとが、この２つの不混和性相を結びつけるグラフトコ ポリマーPS−ｇ−PBDによって接着させられた耐衝撃性ポリスチレン（HIPS）で ある。米国特許第4,172,859号；同第4,753,980号；及び同第5,436,296号に教示 されたポリエステル組成物の強化の場合には、ポリエステルと直接反応できるゴ ム状ポリマー中にエポキシ（またはオキシラン）官能化コモノマーを含ませるこ とによって、不混和性ゴム状粒子とポリエステルマトリックスとの非常に優れた 接着性が達成される。 補強充填剤は、靱性及び耐衝撃性に対する負の作用が著しい傾向がある。従っ て、マトリックス表面と耐衝撃性改良剤表面との接着が重要である。当業界で一 般に行われているように、ガラス繊維に は、ポリエステルとエポキシ樹脂との接着を特別に促進するカップリング剤及び 薄いフィルム（サイズ剤）を被覆する。結果は３相全ての間に良好な接着を示し た。 界面相の接着はメルトフローを非常に低くする、すなわち、溶融粘度を高くす るので、加工、特に、複雑な薄肉製品を形成するための射出成形が困難な場合が あることは、当業者ならばよく認識していることである。C．B．Bucknallは、To ughened Plastics ，Applied Science Publishers Ltd.，London，1977，313ペー ジで、「ゴム粒子の添加は、ポリマーメルトの粘度を急激に増加させる。多くの 製造業者は、ゴム強化製品中におけるより優れた成形動作と引き換えに、マトリ ックスポリマーの分子量を減少させ、耐破壊性の少しの減少を容認することによ ってこの増加を相殺する」と述べている。従って、成形用組成物の靱性、耐衝撃 性及び加熱撓み温度(HDT)を維持しながら、溶融粘度（または成形流れ）を改良 することが、本発明の１つの目的である。 米国特許第4,172,859号は、ポリエステルの強化に関する。米国特許第4,172,8 59号は、「マトリックス樹脂に接着する部位」の基準を列挙すると共に、界面の 接着の必要性を認めているが、この接着が成形流れまたは溶融粘度の重要な特性 に対して悪影響を及ぼすことについては教示していない。米国特許第4,172,859 号は、「少なくとも１種のランダムコポリマー」という表現を使っている。しか し、この特許は、col.３中で「強化組成物の基本的且つ固有の特性がそれほど影 響されないならば、他の成分が強化組成物中に存在してもよい」と述べて、この 表現を明確にしている。 米国特許第4,753,980号は、ターポリマー、エチレン−アクリル酸アルキル− グリシジルメタクリオールをポリエステルの強化に使用することを開示している 。グリシジルメタクリレート(GMA)を含 ませる場合には、ターポリマーは、ポリエステルに接着するかまたはポリエステ ルと反応するオキシラン（またはエポキシ）官能価を含み、それによって、ポリ エステルへのこの強化剤の添加量が多くなるに連れて、溶融粘度が増加する。し かし、米国特許第4,753,980号は、この処理がメルトフローに対して悪影響を及 ぼすことについては認識していない。 米国特許第5,436,296号は、ポリ（アルキレンテレフタレート）（PET）とポリ エチレン（PE）とのブレンドを改質するための相溶化剤として、エチレンとグリ シジルメタクリレート(PE−GMA)とのコポリマーを使用することを教示しており 、相溶化剤をブレンドの重量に基づき８〜15％添加することによって、ブレンド のIzod衝撃強さ及び延性がかなり増加することを示している。米国特許第5,436, 296号は、「異なる熱可塑性ポリマー相間の接着」がブレンドの強化において果 たす役割を記載している。しかし、米国特許第5,436,296号は、「好ましい範囲 を超える量のグリシジル基含有コポリマーの添加により、得られるブレンドの粘 度が増加し、その結果、粘度増加が２種のポリマーマトリクスの反転を引き起こ すと考えられる」（col.６）と述べている以外は、この接着誘導相溶化剤がメル トフローに対して及ぼす悪影響を示してもいないし述べてもいない。 米国特許第4,461,871号は、強化ポリエステルの場合の低いメルトフローの問 題に取り組み、強化ポリエステル組成物の「射出成形時の流動性」は、「高溶融 粘度のために非常に悪い」と述べている。米国特許第4,461,871号において特許 請求されているポリエステル組成物は、３種の成分：（ａ）芳香族ポリエステル 、（ｂ）グリシジル基を含むコポリマー、及び（ｃ）「プロピレン、１−ブテン 、１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１− オクテンなどからなる群から選ばれた」不飽和炭化水素として定義されるα−オ レフィンとエチレンとからなるコポリマーを含んでなる。 前記の参考文献はいずれも、靱性、耐衝撃性及び高い加熱撓み温度を保持しな がら、メルトフローをより良くするためにポリエステルまたはコポリエステルの 溶融粘度を大幅に低下させる具体的な利点を開示していない。 発明の要約 本発明の目的によれば、本明細書中で具体化され且つ一般的に記載されるよう に、本発明は一面において、 （ａ）ポリエステル、ポリカーボネート、またはそれらの混合物を含む第１の ポリマー； （ｂ）少なくとも１種のα−オレフィン、少なくとも１種の第１のアクリル酸 アルキル、及び少なくとも１種の不飽和エポキシドを含む第２のポリマー；なら びに （ｃ）少なくとも１種の第２のα−オレフィン及び少なくとも１種の第２のア クリル酸アルキルを含む第３のポリマー を含んでなるポリマー成形用組成物に関する。 本発明はさらに、 （ａ）総炭素数３〜16脂肪族ジカルボン酸、炭素数７〜12の脂環式ジカルボン 酸、総炭素数８〜16の芳香族ジカルボン酸及びそれらの組み合わせからなる群か ら選ばれる１種またはそれ以上のジカルボン酸からなるジカルボン酸成分、なら びに炭素数２〜18の１種またはそれ以上のグリコール、炭素数４〜12の１種また はそれ以上のグリコールエーテル、及びそれらの組み合わせからなるグリコール 成分から誘導される反復単位を含んでなるポリエステル、またはポ リカーボネート、 （ｂ）１種またはそれ以上のα−オレフィン、１種またはそれ以上のアクリル 酸アルキル及び炭素数４〜11の１種またはそれ以上の不飽和エポキシドに基づき 、ランダムターポリマー約１〜約20重量％、ならびに （ｃ） １種またはそれ以上のα−オレフィン及び１種またはそれ以上のアク リル酸アルキルからなるランダムコポリマー約２〜約20重量％ を含んでなるポリマー成形用組成物（前記重量％は、100重量％に等しい該ポリ マー成形用組成物の成分の総重量％に基づく）を提供する。 本発明はさらに、ポリマー成形用組成物から成形される熱可塑的に成形された 製品に関する。 本発明の目的は、靱性、耐衝撃性及び高い加熱撓み温度を維持しながら、より よいメルトフローのために溶融粘度を大幅に低下させることによって、ポリマー 、好ましくは熱可塑性ポリエステル、ポリ（１，４−シクロヘキサンテレフタレ ート)(PCT)及びポリ（エチレンテレフタレート）(PET)の成形プラスチックとし ての有用性を改善することにある。 好ましい実施態様の詳細な説明 本発明は、本発明の好ましい態様に関する以下の詳細な説明及びそこに含まれ る実施例を参照することによって理解がより容易になるであろう。 本発明の組成物の開示及び説明の前に、合成法または配合物は当然、様々であ ることができるので、本発明は具体的な合成例または特定の配合物に限定されな いことを理解されたい。また、本明細書 中で使用した専門用語は、個々の態様を単に説明するためのものであって、限定 的なものではないことを理解されたい。 本明細書中において、単数形の表現は、前後関係からそうでないことが明白で ない限り、複数の対象を含む。 本発明の目的によれば、本明細書中で具体化され且つ一般的に記載されるよう に、本発明は一面において、 （ａ）ポリエステル、ポリカーボネート、またはそれらの混合物からなる第１ のポリマー； （ｂ）少なくとも１種のα−オレフィン、少なくとも１種の第１のアクリル酸 アルキル、及び少なくとも１種の不飽和エポキシドからなる第２のポリマー；な らびに （ｃ）少なくとも１種の第２のα−オレフィン及び少なくとも１種の第２のア クリル酸アルキルからなる第３のポリマー を含んでなるポリマー成形用組成物に関する。 本発明は、少なくとも３種の成分を含むポリマー成形用組成物に関する。第１ の成分はポリマーである。好ましくは、このポリマーは、１種もしくはまたはそ れ以上のポリカーボネートまたは１種もしくはそれ以上のポリエステル、あるい はそれらの組み合わせである。 本明細書中で言及するポリエステルは、１種またはそれ以上のジオールと１種 またはそれ以上のジカルボン酸から常用の重合技術によって製造される熱可塑性 、結晶質または非晶質ポリエステルを含む。一態様において、ポリエステルは通 常、成形または繊維用のものであり、インヘレント粘度（I.V.）が、25℃におい て重量比60／40のフェノール／テトラクロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測 定された時に約0.2〜約2.4(dL／ｇ)、好ましくは約0.4または0.5〜約1.2dL／ｇ である。 ポリエステルは好ましくは、総炭素数３〜16の脂肪族ジカルボン酸、炭素数７ 〜12の脂環式ジカルボン酸、総炭素数８〜16の芳香族ジカルボン酸またはそれら の組み合わせからなる群から選ばれる１種またはそれ以上のジカルボン酸からな るジカルボン酸成分、ならびに炭素数２〜18の１種またはそれ以上のグリコール 、炭素数４〜12の１種またはそれ以上のグリコールエーテルまたはそれらの組み 合わせからなるグリコール成分から誘導される反復単位を含んでなる。 用語「脂肪族ジカルボン酸」は、炭素数が好ましくは３〜16の直鎖または分岐 鎖アルカンジカルボン酸を表すのに用いる。代表的な脂肪族ジカルボン酸として は、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、スベリン酸、２，２，４ −トリメチルアジピン酸、１，12−ドデカン二酸等が挙げられるが、これらに限 定されない。 用語「脂環式ジカルボン酸」は、総炭素数が好ましくは７〜12のシクロアルカ ンジカルボン酸、好ましくは１，２−、１，３−及び１，４−シクロヘキサンジ カルボン酸を表すのに用いる。 用語「芳香族ジカルボン酸」は、ベンゼン、ナフタレン、ビフェニル、ジフェ ニルエーテル、ジフェニルスルホン及びＣ1〜Ｃ4アルキルまたはハロゲン（フッ 素、塩素、臭素またはヨウ素）で置換されたこれらの化合物のジカルボン酸誘導 体を表すのに用いる。有用な芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸、イソ フタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジ カルボン酸、４，４’−ビフェニルジカルボン酸、２−ブロモテレフタル酸、２ ，５−ジブロモテレフタル酸、テトラクロロフタル酸などが挙げられるがこれら に限定されない。 一態様において、本発明のポリエステルまたはコポリエステルを形成するのに 有用なジカルボン酸の例としては、テレフタル酸、イ ソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、１，４− シクロヘキサン二酢酸、ジフェニル−４，４’−ジカルボン酸、ナフタレンジカ ルボキシレート、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン 酸などが挙げられるが、これらに限定されない。これらのうち、イソフタル酸、 ナフタレンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸及びナフタレンジカルボ キシレートが好ましい。 シクロヘキサンジカルボン酸を本発明に関連して使用する場合には、シス−、 トランス−またはシス／トランス混合物を使用できる。ナフタレンジカルボン酸 異性体または異性体混合物はいずれも使用できる。好ましい態様において、ナフ タレンジカルボン酸異性体としては、２，６−、２，７−、１，４−及び１，５ −異性体が挙げられる。 前記ポリエステルの適当なジオール成分は、エチレングリコール、１，４−シ クロヘキサンジメタノール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオ ール、１，４−ブタンジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール 、１，６−ヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，４−シク ロヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘ キサンジメタノール、Ｚ，８−ビス（ヒドロキシメチル）−トリシクロ−〔５． ２．１．０〕−デカン（Ｚは３，４または５を表す）、ならびに鎖中に１個また はそれ以上の酸素原子を含むジオール、例えば、ジエチレングリコール、トリエ チレングリコール、ジプロピレングリコール、トリプロピレングリコールなどか ら選ばれることができる。一般に、これらのジオールは炭素数が好ましくは２〜 ８である。脂環式ジオールは、それらのシスもしくはトランス配置でまたは両型 の混合物として使用できる。好ましい態様において、 ジオールはエチレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノールまたはそ れらの組み合わせである。 好ましいポリエステルは、少なくとも約50モル％のテレフタル酸残基ならびに ／または少なくとも約50モル％のエチレングリコール及び／もしくは１，４−シ クロヘキサンジメタノール残基を含む。 特に好ましいポリエステルは、100モル％に等しいポリエステル酸成分の総モ ル％に基づき約75〜100モル％、より好ましくは90〜100モル％、さらに好ましく は95〜100モル％のテレフタル酸部分を含むものである。テレフタル酸部分の例 としては、テレフタル酸及びそのエステルが挙げられるが、これらに限定されな い。 特に好ましいポリエステルとしてはまた、約65〜100モル％のエチレングリコ ール残基を含むものが挙げられる。 また、好ましいポリエステルは、約90〜100モル％のテレフタル酸残基及び約8 5〜100モル％、好ましくは90〜100モル％のエチレングリコール残基を含むもの である。また、特に好ましいポリエステルは、約90〜100モル％のテレフタル酸 及び65〜75モル％のエチレングリコールを含むものである。 本発明の好ましい態様において、テレフタル酸は好ましくは60〜90モル％の量 で存在する。 ポリエステルは、テレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルとエチレングリコ ール及び１，４−シクロヘキサンジメタノールからなる群から選ばれたグリコー ルから誘導される反復単位を有するのがより好ましい。 イソフタル酸が存在する場合には、100モル％に等しいコポリエステルの酸成 分中の全ての酸のモル％に基づき0.1〜50モル％、好ましくは0.1〜25モル％の量 で存在するのが望ましい。別の態様において、ジカルボン酸は、100モル％に等 しいポリエステルの酸成 分の総モル％に基づき、80〜99.9モル％の量のテレフタル酸またはテレフタル酸 ジメチル及び0.1〜20モル％の量のイソフタル酸を含む。 酸成分がテレフタル酸及びナフタレンジカルボン酸を含む場合には、ナフタレ ンジカルボン酸が0.1〜50モル％の量で存在し且つテレフタル酸が50〜99.9モル ％の量で存在することが好ましい。 コポリエステルは、１種またはそれ以上の前記ジカルボン酸から製造できる。 「ジカルボン酸」は、これらの酸の対応する酸無水物、エステル及び酸塩化物 を含むことを理解されたい。本発明の酸成分において、本明細書中で言及する酸 のモル％は合計100モル％に等しい。 本発明のグリコール成分において、本明細書中で言及するグリコールのモル％ は、合計100モル％に等しい。一態様において、グリコール成分は、100モル％に 等しいグリコール成分の総モル％に基づき80〜100モル％のエチレングリコール である。 本発明において、本発明のポリエステルのグリコール成分は、１，４−シクロ ヘキサンジメタノールの異性体の１つを約50〜100モル％、好ましくは60〜100モ ル％、より好ましくは80〜100モル％、さらに好ましくは90〜100モル％含むのが 望ましい。 好ましくは、本発明のポリエステルは、１，４−シクロヘキサンジメタノール のシス−、トランス−またはシス／トランス混合物に基づくことができる。本発 明において有用な１，４−シクロヘキサンジメタノールはシス／トランス比が60 ／40〜10／90、好ましくは50／50〜15／85、より好ましくは40／60〜25／75であ るのが望ましい。シス異性体のレベルが約60モル％より多い場合には、ポリエス テルの融点は低下しすぎて、耐熱性の用途には使用できない。トランス異性体の レベルが約90モル％より多い場合には、融点は分解点 の非常に近くまで上昇し、成形が実行不可能になる。 一態様において、グリコール成分は脂肪族または脂環式である。１，４−シク ロヘキサンジメタノールが本明細書中に記載したような他方のグリコールである 場合には、グリコール成分は１種またはそれ以上の別の脂肪族または脂環式グリ コールを40モル％まで、好ましくは20モル％まで、より好ましくは10モル％まで 含むことができる。 コポリエステルが１，４−シクロヘキサンジメタノール及びエチレングリコー ルを含む場合には、エチレングリコールは20モル％未満、より好ましくは10モル ％未満の量で存在するのが望ましい。 本発明のブレンド中で有用なポリエステル樹脂は公知であり、市販されている 。これらの製造方法は例えば、米国特許第2,465,319号；第2,901,466号及び第3, 047,539号に記載されている。 一態様において、ポリエステルは、100％に等しい第１、第２及び第３のポリ マーの総重量％に基づき、好ましくは40〜90％またはガラス繊維が存在しない場 合には好ましくは40〜60％である。 本発明の範囲内で有用な市販ポリカーボネートは通常、グリコールをホスゲン 、ジブチルカーボネート及びジフェニルカーボネートのようなカーボネート源と 反応させることによって製造される。本発明のポリカーボネートは好ましくは、 ホスゲン、ジブチルカーボネートまたはジフェニルカーボネートと反応させられ た４，４’−イソプロピリデンジフェノール（ビスフェノール−Ａ）に基づく。 これらのブレンドのビスフェノールＡカーボネート成分は入手可能であり、広範 囲の分子量において有用であろう。別の態様において、ポリカーボネートは４， ４’−イソプロピリデンジフェノール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３ −シクロブタンジオール、またはそれらの混合物のポリカーボネートを含む。 市販ビスフェノールＡポリカーボネートの適当な例としては、General Electr ic製のLEXAN（商標）、及びMiles，Inc.製のMAKROLON（商標）が挙げられる。有 用なポリカーボネートの別の例は、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シ クロブタンジオールのポリカーボネートである。 このブレンドのポリカーボネート部分は、メルト中で、溶解して、または公知 の界面重合技術によって製造できる。適当な製造方法は米国特許第4,982,014号 及び第5,104,723号に開示されている。市販のポリカーボネートは通常、グリコ ールをカーボネート源、例えば、ホスゲン、ジブチルカーボネート及びジフェニ ルカーボネートと反応させることによって製造される。 本発明にかかるブレンドのポリカーボネート部分のインヘレント粘度は好まし くは25℃において重量比60／40のフェノール／テトラクロロエタン中で0.5g／10 0mLの濃度で測定した時に好ましくは約0.3〜約2.0(dL／ｇ)、より好ましくは約0 .5〜約1.2dL／ｇである。 一態様において、ポリカーボネートは、100％に等しい第１、第２及び第３の ポリマーの総重量％に基づき、好ましくはポリマー成形用組成物の50〜95％また はガラス繊維が存在しない場合には好ましくは70〜95％である。 ポリエステル／ポリカーボネートの混合物も本発明において使用できる。これ らの混合物は、従来の技術、例えば、溶融加工技術によって製造できる。例えば 、ポリエステルのペレットをポリカーボネートのペレットと混合し、次いで、一 軸または二軸スクリュー押出機中で溶融ブレンドして、均質混合物を形成できる 。一態様において、ポリエステル／ポリカーボネート混合物は、100％に等しい 第１、第２及び第３のポリマーの総重量％に基づき総ポリマー成形 用組成物の好ましくは40〜95重量％である。 ポリマー成形用組成物の第２のポリマーは、少なくとも１種のα−オレフィン 、少なくとも１種のアクリル酸アルキル、及び少なくとも１種の不飽和エポキシ ドのモノマー単位に基づくコポリマーを含んでなる。 本発明の第２のポリマーにおいて有用なα−オレフィンは、炭素数が２〜10で あり、未置換であっても、１個またはそれ以上のアルキル、脂環式またはアリー ル部分で置換されていてもよい。有用なα−オレフィンの例としては、エチレン 、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−ペンテン、３−メチル−１−ペ ンテン、または１−オクテンが挙げられるが、これらに限定されない。好ましい 態様において、α−オレフィンは、エチレンまたはプロピレン、より好ましくは エチレンである。第２のポリマーのα−オレフィン部分は、第２のポリマーの成 分の総重量に基づき、好ましくは約40〜約90重量％、より好ましくは約55〜約75 重量％の量で存在する。 本発明の第２のポリマーにおいて有用なアクリレートとしては、アクリル酸ア ルキルが挙げられるがこれらに限定されない。本明細書中において使用する用語 「アクリル酸アルキル」は、メタクリル酸アルキルも含む。アクリル酸アルキル のアルキル基は、炭素数が好ましくは１〜10、より好ましくは１〜６である。ア クリル酸アルキルのアルキル部分としては、メチル、エチル、プロピル、イソプ ロピル、ｎ−ブチル、イソブチル及び２−エチルヘキシルが挙げられるがこれら に限定されない。アルキル部分は好ましくは、メチル、ｎ−ブチル及び２−エチ ルヘキシル、より好ましくはメチルである。第２のポリマーのアクリル酸アルキ ル部分はターポリマーの総重量に基づき約10〜約40重量％、好ましくは約15〜35 重量％の量で存在するのが望ましい。 第２のポリマーにおいて有用な不飽和エポキシドは炭素数が好ましくは４〜11 である。炭素数４〜11の不飽和エポキシドの例としては、グリシジルイタコネー ト、アリルグリシジルエーテル、ビニルグリシジルエーテル、グリシジルアクリ レート及びグリシジルメタクリレートが挙げられるがこれらに限定されない。 炭素数４〜11の、好ましい型の不飽和エポキシドは、１種またはそれ以上のα ，β−エチレン列不飽和カルボン酸の１種またはそれ以上のグリシジルエステル である。 α，β−エチレン列不飽和カルボン酸の１種またはそれ以上のグリシジルエス テルは、構造式Ｉ： （式中、Ｒは水素；炭素数約１〜約10のアルキル基；または置換グリシジルエス テル基を含む炭素数約１〜約10のアルキル基である）を有し、置換グリシジルエ ステル基を含むのが好ましい。 構造式Ｉを有するグリシジルエステルの例としては、グリシジルアクリレート 、グリシジルメタクリレート及びグリシジルイタコネートが挙げられるが、これ らに限定されない。好ましい態様において、構造式Ｉは、グリシジルメタクリレ ートまたはグリシジルアクリレート、より好ましくはグリシジルメタクリレート である。 第２のポリマーの不飽和エポキシドに関しては、エポキシドは第２のポリマー の総重量に基づき約１〜20重量％、好ましくは２〜10重量％の量で存在するのが 望ましい。 ポリマー成形用組成物の第２のポリマーは、100％に等しい第１、第２及び第 ３のポリマーの総重量％に基づき、約１〜約20重量％、好ましくは約１〜約15重 量％、より好ましくは２〜約12重量％、 さらに好ましくは約２〜約10重量％のポリマー成形用組成物を含む。一態様にお いて、第２のポリマーはランダムターポリマーである。 一態様において、第２のポリマーの分子量は20,000よりも大きい。好ましい実 施態様において、第２のポリマーの分子量は約70,000〜約100,000である。 一態様において、第２のポリマーはＥ−MA−GMA(エチレン−アクリル酸メチル −グリシジルメタクリレート)であり、 （ａ）Ｅは、第２のポリマーＥ−MA−GMAの40〜90重量％のエチレンから形成 された基であり； （ｂ）MAは、第２のポリマーＥ−MA−GMAの10〜40重量％、好ましくは15〜35 重量％、最も好ましくは20〜35重量％のアクリル酸メチルから形成された基であ り；そして （ｃ）GMAは、第２のポリマーＥ−MA−GMAの１〜20重量％、好ましくは２〜10 重量％、最も好ましくは３〜８重量％のグリシジルメタクリレートから形成され た基である。 好ましい態様において、第３のポリマーはポリマー成形用組成物の約２〜約20 重量％であり、少なくとも１種のα−オレフィン及び少なくとも１種のアクリル 酸アルキルのモノマー単位からなる。一態様において、第３のポリマーはランダ ムコポリマーである。 本発明の第３のポリマーにおいて有用なα−オレフィンは、炭素数が２〜10で あり、未置換であっても、１種またはそれ以上の脂肪族、脂環式またはアリール 部分で置換されていてもよい。有用なα−オレフィンの例としては、エチレン、 プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−ペンテン、３−メチル−１−ペン テン、または１−オクテンが挙げられるがこれらに限定されない。好ましい態様 において、第３ポリマーのためのα−オレフィンは、エチレンまた はプロピレン、より好ましくはエチレンである。第３のポリマーのα−オレフィ ン部分は、第３のポリマーの総重量に基づき約50〜約90重量％、好ましくは約65 〜約85重量％の量で存在する。 アクリル酸アルキルのアルキル基は炭素数が１〜10、好ましくは１〜６である 。第３のポリマーのアクリル酸アルキル部分のアルキル部分は好ましくは、メチ ル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル及び２−エチル ヘキシルからなる群から選ばれる。アルキル部分は好ましくは、メチル、ｎ−ブ チル及び２−エチルヘキシル、より好ましくはメチルである。第３のポリマーの アクリル酸アルキル部分は、第３のポリマーの総重量に基づき約10〜約50重量％ 、好ましくは約15〜約40重量％の量で存在する。 一態様において、第３のポリマーの分子量は20,000より大きい。別の態様にお いて、第２のポリマーの分子量は約70,000〜約100,000である。 別の態様において、第３のポリマーのアクリル酸アルキル及びα−オレフィン 部分は、第２のポリマーのアクリル酸アルキル及びα−オレフィン部分と同一か または実質的に同一である。 一態様において、本発明のポリマー成形用組成物は第３のポリマーＥ−RAを約 ２〜約20重量％、好ましくは約２〜約15重量％、最も好ましくは約３〜約10重量 ％含み、 （ａ）Ｅは、第３のポリマーＥ−RAの50〜90重量％のエチレンから形成された 基であり；且つ （ｂ）RAは、第３のポリマーＥ−RAの10〜50重量％、好ましくは15〜40重量％ 、最も好ましくは20〜35重量％のアクリル酸アルキルから形成された基であり、 アルキル部分はメチル、エチル、ｎ−ブチル、イソブチル、２−エチルヘキシル などである。 本発明の組成物に使用するエチレンコポリマーは、直接共重合に よって、例えば、遊離基重合開始剤の存在下、高温、好ましくは100〜270℃、最 も好ましくは130〜230℃、高圧、好ましくは少なくとも70MPa、最も好ましくは1 40〜350MPaにおけるエチレン、グリシジルメタクリレート及びアクリル酸メチル の共重合によって製造できる。 一態様において、本発明のポリマー成形用組成物は、100％に等しい第１、第 ２及び第３のポリマーの総重量％に基づき、総組成物の40〜90重量％の第１のポ リマー、総組成物の９〜40重量％の第２のポリマー及び総組成物の１〜20重量％ の第３のポリマーを含んでなる。 別の態様において、本発明のポリマー成形用組成物は、ポリエステル及び／ま たはポリカーボネートからなる第１のポリマー；その40〜90重量％がα−オレフ ィン、その９〜40重量％がアクリル酸アルキル及びその１〜20重量％が不飽和エ ポキシドからなる第２のポリマー；ならびにその50〜90重量％がα−オレフィン 及びその10〜50重量％がアクリル酸アルキルからなる第３のポリマーからなり、 第１、第２及び第３のポリマーの合計が100％となる。 本発明の好ましい実施態様において、ポリマー成形用組成物は、 （ａ）テレフタル酸及び１，４−シクロヘキサンジメタノールから誘導される 反復単位を含む、インヘレント粘度が約0.5〜2.0ｇ／dLのポリエステルからなる 第１のポリマー； （ｂ）エチレン、グリシジルメタクリレート及びアクリル酸メチルに基づく第 ２のポリマー、好ましくは約９〜40重量％；ならびに （ｃ）エチレン、及びアルキル部分が好ましくはメチル、エチル、ｎ−ブチル 、イソブチル、２−エチルヘキシルなどであるアクリル酸アルキルの第３のポリ マー、好ましくは約１〜20重量％ からなり、成分(ａ)，(ｂ)及び（ｃ）の合計は100％である。 本発明はさらに、 （ａ）ポリカーボネート、または総炭素数３〜16の脂肪族ジカルボン酸、炭素 数７〜12の脂環式ジカルボン酸、総炭素数８〜16の芳香族ジカルボン酸及びそれ らの組み合わせからなる群から選ばれる１種またはそれ以上のジカルボン酸から なるジカルボン酸成分、ならびに炭素数２〜18の１種またはそれ以上のグリコー ル、炭素数４〜12の１種またはそれ以上のグリコールエーテル及びそれらの組み 合わせからなるグリコール成分から誘導される反復単位からなるポリエステル； （ｂ）１種またはそれ以上のα−オレフィン、１種またはそれ以上のアクリル 酸アルキル及び炭素数４〜11の１種またはそれ以上の不飽和エポキシドに基づく ランダムターポリマー約１〜約20重量％；ならびに （ｃ）１種またはそれ以上のα−オレフィン及び１種またはそれ以上のアクリ ル酸アルキルからなるランダムコポリマー約２〜約20重量％ からなるポリマー成形用組成物に関し、前記重量％は100重量％に等しいポリマ ー成形用組成物の成分の総重量％に基づく。 本発明において使用するガラス繊維は通常、平均標準直径が５μより大きい。 ガラスフィラメントの長さや、ガラスフィラメントを束ねて繊維とし、次に、繊 維を束ねて糸、ロープまたはロービングなどとするかどうかは本発明には重要で はない。しかし、本発明組成物の製造のためには、長さが約1.5mm〜約10mm、好 ましくは６mm未満のチョップトストランドの形態のフィラメントガラスを使用す るのが好ましい。組成物のペレット及び成形品においては、配合の間にかなりの 破砕が起こるので、さらに短い長さが生じる。しかし、フィラメントの長さが0. 03mm〜１mmである射出成形品が最良の性 質を示すので、これは望ましい。特に好ましいのは、平均標準直径が５μ超、好 ましくは5〜14μであり、成形品に分散された平均フィラメント長が0.15〜0.4mm ガラス繊維である。 従って、ガラスフィラメントは均一に分散され、成形品は、均一で釣り合いの とれた機械的性質、特に表面平滑性を示す。 ガラス繊維の量は、総組成物に基づき10〜50重量％まで、最も好ましくは10〜 40重量％まで広く変化できる。これらのガラス繊維は通常は、カップリング剤、 例えば、アミノシラン及びエポキシシランならびにチタネート、さらに定着剤、 例えば、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、セルロース樹脂、澱粉、シアヌレートな どでサイジングすることができる。 一態様において、ガラス繊維がポリマー成形用組成物中に存在する場合には、 ポリエステルは好ましくは、100％に等しい第１、第２及び第３のポリマーの総 重量％に基づき、総組成物の75〜85重量％である。別の態様において、ガラス繊 維がポリマー成形用組成物中に存在する場合には、ポリカーボネートは好ましく は、100％に等しい第１、第２及び第３のポリマーの総重量％に基づき、総組成 物の50〜80重量％である。 本発明の好ましい態様において、ポリマー成形用組成物は、 （ａ）テレフタル酸及び１，４−シクロヘキサンジメタノールから誘導される 反復単位を含む、インヘレント粘度が約0.5〜2.0ｇ／dLのポリエステルからなる 第１のポリマー； （ｂ）ガラス繊維、好ましくは総組成物の約10〜40重量％； （ｃ）エチレンとグリシジルメタクリレート及びアクリル酸メチルに基づくラ ンダムポリマーである第２のポリマー、好ましくは約１〜20重量％；ならびに （ｄ）エチレン、及びアルキル部分が好ましくはメチル、エチル 、ｎ−ブチル、イソブチル、２−エチルヘキシルなどであるアクリル酸アルキル のランダムポリマーである第３のポリマー、好ましくは約２〜20重量％ からなり、成分（ａ）〜（ｄ）の合計は100％である。 他の添加剤、例えば、安定剤、崩壊（すなわち、酸化崩壊、加水分解崩壊、熱 崩壊及び紫外線崩壊）の抑制剤；難燃剤；繊維充填材及び粒状充填材；強化材； 滑剤；離型剤；成核剤；及び着色剤（すなわち、染料及び顔料）もこのような配 合物中において望ましいであろうことが理解される。このような添加剤は一般に 、前記ポリマー組成物の総重量に基づき0.1〜約20重量％の量で存在する。 有用な難燃剤としては、臭素化ポリスチレン；デカブロモジフェニルオキシド ；及び１，２−ビス（テトラブロモフタルイミド）エタンとアンチモン酸ナトリ ウムまたは酸化アンチモンとの組み合わせが挙げられるが、これらに限定されな い。 ガラス繊維の他に有用であろう他の強化剤の例としては、炭素繊維、マイカ、 クレイ、タルク、ウォラストナイト、炭酸カルシウムまたはそれらの組み合わせ が挙げられるが、これらに限定されない。本発明のポリマー組成物は、ガラスと 前述の他の強化剤、例えば、マイカもしくはタルクとの混合物、ならびに／また は他の添加剤によって強化することができる。 強化剤を含む本発明のポリマー組成物は、約30〜120℃の成形温度で成形でき 、従って、高価な金型加熱装置を必要とせずに容易に成形できる。本発明のガラ ス繊維入りポリマー組成物の好ましい成形温度は50〜110℃の範囲である。 本発明において記載した改良された流動性を有する組成物は、一般に混練ブロ ック、混合部材及び高剪断力を発生させるための少なくとも１つのリバースピッ チを有するWerner-Pfleiderer押出機の ような多軸スクリュー押出機中においてマトリックス樹脂PCT及び２種のコポリ マーを密閉系で溶融ブレンドして均質混合物とすることによって製造できる。こ の組成物のブレンドには、他の常用の可塑化装置、ブラベンダー、バンバリーミ ルなどを使用できる。あるいは、ブレンドは、成分を一緒にドライブレンドして から、乾燥混合物を押出によって溶融成形加工することによって製造できる。 本発明の強化ポリマー組成物から、熱可塑性樹脂製品の成形加工において使用 される常用の成形法によって、広範囲の有用な製品、例えば、電気及び電子コネ クターのような成形品、ならびに管材料、フィルム、シート、繊維及び積層品の ような押出形材を製造することができる。 本発明をさらに、その好ましい実施態様の以下の実施例によって説明すること ができるが、これらの例は、単に説明のために記載するのであって、特に断らな い限り、本発明の範囲を限定するものではない。出発原料は特に断らない限り、 市販されているものである。本明細書中で言及する百分率は、特に断らない限り 重量％である。 実施例 溶融粘度、耐衝撃性、引張靱性及び曲げ靱性ならびにHDTを、好ましい対象で ある全ての組成物スペースにわたって精密に示すために、統計学的に設計された 実験を行った。２変量中央複合設計(two variable central composite design) の変動を生成し、RS／Discover(BBN Doamin Software，MA)を用いてランダム化 した。マトリックスポリエステル、ポリ（１，４−シクロヘキサンテレフタレー ト）のレベルは、０から20％まで変動する添加強化系の総量に応じて、74％から 54％まで変動させた。強化系の組成は、エチレン−ア クリル酸メチル−グリシジルメタクリレート(Ｅ−MA−GMA)ターポリマー(Elf-At ochem製のLotader 8900，MA 25％とGMA ８％とのランダムターポリマー)100％及 びＥ−MA(E1f-Atochem製のLotryl 24MA07，MAが24％であるランダムコポリマー) ０％からＥ−MA−GMA0％及びＥ−MA 100％まで独立して変動させた。製造された 組成物では、Owens-Corning製のガラス繊維492AA 20％；Uniplex 809可塑剤（ポ リエチレングリコールの末端がヘキサン酸エチルエステルとなるように、ヘキサ ン酸エチルで末端キャップされたヒドロキシル官能ポリエチレングリコールであ るポリアルキレンエーテル）5.75％；Unitex製のポリ（エチレングリコール）の ビス（２−エチルヘキサノエート）；及びカーボンブラック、ブラックパール(B lack Pearls)800 0.25％が固定されていた。20種の組成物を、混練部材、Bersto rff混合部材及び３つのタービンを有する、同時回転、かみ合い二軸スクリュー 押出機、Werner-Pfleiderer ZSK−30中で300℃において、減量較正供給装置(cal ibrated Ioss in weight feeder)を用いて配合した。ダイから出た高温のストラ ンドを水中で急冷し、ペレット化し、次いで、乾燥オーブン中で100℃において 一夜乾燥させ、バレル温度が300℃に及び試験片金型が100℃に設定されたBoy 50 −Ｓ射出成形機で成形した。 成形された試験片を、約25℃及び相対湿度50％で以下の試験法を用いて試験し た： （１）Izod衝撃強さ、ノッチなし：ASTM D−256 （２）引張試験：ASTM D−638 （３）曲げ試験：ASTM D−790 （４）加熱撓み温度(HDT)、負荷264psi下：ASTM D−648 （５）溶融粘度：真空オーブン中で100℃において一夜乾燥されたペレットに ついて、Gottfertレオメーターを用いて、3 05℃において直径1.0mm及び長さ15mmの細管を通して400s-1の剪断応力下で５分 後に測定 実際の試験の結果を実験順に表１に示す。報告した数字は、Izod、引張及び曲 げ試験の各々については５個の試験片の平均であり、HDTについては２個の試験 片の平均である。ノッチなし試験片についてのIzod衝撃条件下での破壊は全て、 完全破壊であった。従って、平均値の使用は信頼性があると言える。 Izod衝撃強さの他に、よく認められる別の靱性の尺度（Bucknall参照）は、引 張及び曲げ試験から得られる応力−歪み曲線下の面積である。この面積（単位Jo ule×10-2またはcJ）は、ASTMに規定された試験条件下で破壊が起こる点まで引 張試験片の伸びまたは曲げ試験片の曲げを行わせるに必要なエネルギーまたは仕 事を表す。組成：ポリ（１，４−シクロヘキサンテレフタレート）；強化系−Ｅ−MA−GMA ＋Ｅ−MA(Ｅ−MA＝Elf AtochemのLotryl 24MA07、及びＥ−MA−GMA＝Elf-Atoche mのLotader 8900；GMA＝Ｅ−MA−GMAである強化系の重量％；さらに、Owens Cor ning 492AAガラス繊維20％；PEG基材可塑剤であるUniplex 809 5.8％；ならびに カーボンブラック0.3％。 総計学的設計を行う本質的重要性は、測定される特性（反応）の輪郭プロット （contour plot）及びそれに最小二乗法を適合させる等式が以下の２つの変量の 関数として得られることであり： １．添加する強化系 ２．Ｅ−MA−GMAである強化系の％（＝100−EMA） これらは、組成変動、すなわち、 １．０から20％の添加強化系 ２．それを構成する０から100％のＥ−MA−GMA(または100〜１％のＥ−MA) の全範囲にわたるこれらの特性の挙動を説明する。 表１に示したデータに関するこの分析操作は、RS／Explore(BBN Domainソフト ウェア)を用いて行った。実際のデータ（表１の20「点」からの）に対する、得 られた二次方程式の相関係数は極めて高い。 Ｒ2 溶融粘度 0.973 Izod衝撃強さ 0.950 引張靱性 0.939 曲げ靱性 0.936 HDT 0.958 これらの式を用いて、特性値のテーブルを計算（内挿）して、こ の２成分強化系の予想外の利点を示す。最初に、比較として、表２の例は、主な 問題の特性に対するＥ−MA−GMA単独の効果を示す。 表２（比較）からわかるように、ポリエステル、例えば、ガラス繊維強化ポリ （１，４−シクロヘキサンテレフタレート）(GFR PCT)中のＥ−MA−GMAの量を増 加させるとIzod衝撃ならびに引張及び曲げ靱性は増大する。 GFR PCTにコポリマーＥ−MAのみを添加することによって得られた特性値を 示す表３（比較）において、ゴム状Ｅ−MAによる強化もまた明らかであるが、そ の程度ははるかに低い。Ｅ−MA単独の添加では、11.4ft−lbs／inを越えるIzod 衝撃靱性（または引張靱性＞36cJ、もしくは曲げ靱性＞55cJ）は得られない。 あるレベルの靱性、例えば、Izod衝撃強さ＝14ft−lbs／inを示す全ての組成 物に関して、本特許の主題である強化系の挙動を説明する連立方程式を解くこと によって、意外な結果が得られる。 意外なことに、「強化パッケージ」中にＥ−MA−GMAとＥ−MAを組み合わせる ことによって、この一定レベルの靱性の場合に溶融粘度の極小及び極大HDTが得 られる。靱性のその他の尺度、引張及び曲げは各々の極大ではないが、Izod衝撃 ＝14ft−lbs／inによって規定される組成物スペースのこの部分において、これ らの反応は比較的平坦であるので、値は極大に近い。 さらにまた、Ｅ−MA−GMAとＥ−MAとは一緒になって、これらの成分のいずれ か単独では得られない予想外の利点を示す。 40または45cJの引張靱性を示す組成物に関する他の特性の挙動の輪郭プロット 及び適合等式に目を向けて、表６は、Ｅ−GA−GMAとＥ−MAを共に含む、溶融粘 度及びHDTに関する最適組成物は示す。 靱性の第３の尺度である、破壊点曲げエネルギーまたは仕事（cJ）に関して、 溶融粘度及びHDTに関して最適である組成物は、Ｅ−GA−GMAとＥ−MAを共に含む 。 溶融粘度がある許容最大値より大きい材料を複雑な金型に充填すると、必ず崩 壊及び機械的性質の低下が起きる場合がある。このような場合には、その極限溶 融粘度について達成可能な最適靱性を知ることが有用であろう。表８は、中央複 合設計実験の結果からさらに得られるこのような例を示す。 前述の通り、Ｅ−MA−GMAとＥ−MAを共に含むPCTは、靱性及びIzod衝撃強さに 関して最良の結果をもたらす。 本発明を、特にその好ましい実施態様に関して詳述したが、本発明の精神及び 範囲内で変更及び修正が可能なことを理解されたい。さらに、前述の全ての特許 、特許出願（公告または未公告、外国または国内）、参考文献または他の刊行物 を、本発明の実施に関連する全ての開示について参照することによって本明細書 中に取り入れる。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION Toughened polyester with improved flowability Field of the invention   The present invention relates to a polymer composition comprising a polycarbonate or a polyester. , Preferably containing terephthalic acid and optionally reinforced with glass fibers. And a polymer composition such as The polymer composition has improved fluidity, It has improved toughness and impact resistance, as well as a high heat deflection temperature. Background of the Invention   Plastics are controlled by the incorporation of the rubber dispersed phase into the polymer matrix. It is well known that it can be enhanced. The rubber phase is the energy of impact or deformation Acts to absorb A common example is the polybutadiene (PBD) rubber phase and brittle A polystyrene matrix is a graft copolymer that connects the two immiscible phases. With high impact polystyrene (HIPS) glued by polymer PS-g-PBD is there. Taught in U.S. Patent Nos. 4,172,859; 4,753,980; and 5,436,296 In the case of strengthening of the polyester composition, a rubber that can react directly with the polyester Include epoxy (or oxirane) functionalized comonomers in the polymer And the very good mixing of the immiscible rubbery particles with the polyester matrix Adhesion is achieved.   Reinforcing fillers tend to have a significant negative effect on toughness and impact resistance. Follow Therefore, adhesion between the matrix surface and the impact modifier surface is important. One in the industry As is commonly done, glass fiber Is a coupling agent that specially promotes the adhesion between polyester and epoxy resin and Coat a thin film (size). The results show good adhesion between all three phases Was.   Interfacial adhesion can significantly reduce melt flow, i.e., increase melt viscosity. Processing can be difficult, especially injection molding to form complex thin-walled products. Some things are well recognized by those skilled in the art. C. B. BucknallTo ughened Plastics , Applied Science Publishers Ltd., London, 1977, p. 313 In di, "The addition of rubber particles sharply increases the viscosity of the polymer melt. Manufacturers trade matrices for better molding behavior in rubber reinforced products. By reducing the molecular weight of the polymer and allowing a slight decrease in fracture resistance. Offset this increase. " Therefore, the toughness and impact resistance of the molding composition Improved melt viscosity (or molding flow) while maintaining heat resistance and heat distortion temperature (HDT) Is an object of the present invention.   U.S. Pat. No. 4,172,859 relates to polyester reinforcement. US Patent 4,172,8 No. 59 enumerates the criteria for "sites that adhere to the matrix resin" and Although admitting the need for bonding, this bonding is an important property of molding flow or melt viscosity. Does not teach any adverse effects on US Patent 4,172,859 The numbers use the expression "at least one random copolymer". Only This patent, however, states in Col. 3 that "the basic and inherent properties of the fortifying composition are less pronounced. If not affected, other ingredients may be present in the fortifying composition. '' The expression is clear.   U.S. Pat.No. 4,753,980 discloses a terpolymer, ethylene-alkyl acrylate- Discloses the use of glycidyl methacrylol for polyester reinforcement . Contains glycidyl methacrylate (GMA) In some cases, the terpolymer may be adhered to polyester or polyester. Oxirane (or epoxy) functionality that reacts with As the amount of this toughener added to the ester increases, the melt viscosity increases. I However, U.S. Pat.No. 4,753,980 states that this treatment has an adverse effect on melt flow. I don't know about shaking.   U.S. Pat. No. 5,436,296 discloses poly (alkylene terephthalate) (PET) Ethylene and grease as compatibilizers for modifying blends with ethylene (PE) Teaches the use of copolymers with sidyl methacrylate (PE-GMA) By adding 8-15% of a compatibilizer based on the weight of the blend, It shows that the Izod impact strength and ductility of the steel significantly increase. US Patent 5,436, No. 296 states that "adhesion between different thermoplastic polymer phases" has resulted in the strengthening of blends. The role to play is described. However, U.S. Pat. By adding more than the amount of glycidyl group-containing copolymer, the viscosity of the resulting blend is The degree of viscosity increases, resulting in an increase in viscosity causing the inversion of the two polymer matrices It is believed that this adhesion-inducing compatibilizer is Neither does it show or mention any adverse effects on flow.   U.S. Pat.No. 4,461,871 teaches about low melt flow for reinforced polyesters. The “flowability during injection molding” of the reinforced polyester composition was Very bad because of the viscosity. " Patented in U.S. Patent No. 4,461,871 The claimed polyester composition comprises three components: (a) an aromatic polyester , (B) a copolymer containing glycidyl groups, and (c) propylene, 1-butene , 1-pentene, 3-methyl-1-pentene, 1-hexene, 1- Selected from the group consisting of octene and the like " The copolymer comprises a olefin and ethylene.   None of the above references retain toughness, impact resistance and high heat deflection temperatures. However, to improve the melt flow, polyester or copolyester It does not disclose a specific advantage of significantly reducing the melt viscosity. Summary of the Invention   According to the purpose of the present invention, as embodied and generally described herein In one aspect, the present invention provides:   (A) a first comprising a polyester, polycarbonate, or a mixture thereof; polymer;   (B) at least one α-olefin, at least one first acrylic acid A second polymer comprising alkyl, and at least one unsaturated epoxide; Bini   (C) at least one second α-olefin and at least one second α-olefin; Third polymer containing alkyl acrylate And a polymer molding composition comprising:   The invention further provides   (A) Aliphatic dicarboxylic acids having 3 to 16 carbon atoms and aliphatic dicarboxylic acids having 7 to 12 carbon atoms A group consisting of acids, aromatic dicarboxylic acids having a total of 8 to 16 carbon atoms, and combinations thereof; A dicarboxylic acid component comprising one or more dicarboxylic acids selected from One or more glycols having 2 to 18 carbon atoms, one kind having 4 to 12 carbon atoms or Is a glycol consisting of more glycol ethers and their combinations A polyester comprising repeating units derived from the Carbonate,   (B) one or more α-olefins, one or more acrylics Based on alkyl acrylates and one or more unsaturated epoxides having 4 to 11 carbon atoms From about 1 to about 20% by weight of a random terpolymer, and   (C) one or more α-olefins and one or more About 2 to about 20% by weight of a random copolymer of alkyl acrylate A polymer molding composition comprising: wherein said weight% is equal to 100% by weight of said polymer. (Based on the total weight percent of the components of the mer molding composition).   The present invention further provides a thermoplastic molded article molded from a polymer molding composition. About the product.   The object of the present invention is to maintain the toughness, impact resistance and high heat deflection temperature, By significantly reducing the melt viscosity for good melt flow, , Preferably thermoplastic polyester, poly (1,4-cyclohexane terephthalate) (PCT) and poly (ethylene terephthalate) (PET) It is to improve the usefulness of all. Detailed Description of the Preferred Embodiment   The present invention is described in detail below with reference to preferred embodiments of the invention and is included therein. It will be easier to understand by reference to an example.   Before disclosing and describing the compositions of the present invention, the synthetic methods or formulations will, of course, vary. The present invention is not limited to specific synthetic examples or particular formulations. Please understand that Also, this specification The terminology used in the description is merely intended to describe individual embodiments and is not intended to be limiting. Please understand that it is not typical.   In this specification, the singular forms "a", "b", "b", "e", "e", "e", "e", "e", "e", "e", "e". Unless otherwise included.   According to the purpose of the present invention, as embodied and generally described herein In one aspect, the present invention provides:   (A) a first material comprising polyester, polycarbonate, or a mixture thereof; A polymer of   (B) at least one α-olefin, at least one first acrylic acid A second polymer consisting of alkyl and at least one unsaturated epoxide; Love   (C) at least one second α-olefin and at least one second α-olefin; Third polymer comprising alkyl acrylate And a polymer molding composition comprising:   The present invention relates to a polymer molding composition comprising at least three components. First Is a polymer. Preferably, the polymer is one or both. More polycarbonates or one or more polyesters, or Is a combination of them.   The polyesters referred to herein are one or more diols and one or more diols. Thermoplastics produced by conventional polymerization techniques from dicarboxylic acids or higher , Crystalline or amorphous polyesters. In one embodiment, the polyester is Usually for molding or textiles, inherent viscosity (I.V.) at 25 ° C At a concentration of 0.5 g / 100 mL in phenol / tetrachloroethane at a weight ratio of 60/40. About 0.2 to about 2.4 (dL / g), preferably about 0.4 or 0.5 to about 1.2 dL / g when defined It is.   The polyester is preferably an aliphatic dicarboxylic acid having 3 to 16 carbon atoms in total, and having 7 carbon atoms. Alicyclic dicarboxylic acids having up to 12 carbon atoms, aromatic dicarboxylic acids having 8 to 16 carbon atoms in total, or From one or more dicarboxylic acids selected from the group consisting of Dicarboxylic acid component, and one or more glycols having 2 to 18 carbon atoms One or more glycol ethers having 4 to 12 carbon atoms or a combination thereof Comprising repeating units derived from the glycol component of the combination.   The term "aliphatic dicarboxylic acid" refers to a straight or branched chain having preferably 3 to 16 carbon atoms. Used to represent chain alkane dicarboxylic acids. Typical aliphatic dicarboxylic acids Means succinic acid, glutaric acid, adipic acid, sebacic acid, suberic acid, 2,2,4 -Trimethyladipic acid, 1,12-dodecanediacid, etc., but are not limited thereto. Not determined.   The term "alicyclic dicarboxylic acid" is a cycloalka having preferably 7 to 12 carbon atoms. Dicarboxylic acids, preferably 1,2-, 1,3- and 1,4-cyclohexanedi Used to represent carboxylic acid.   The term “aromatic dicarboxylic acid” refers to benzene, naphthalene, biphenyl, diphene Nyl ether, diphenyl sulfone and C1~ CFourAlkyl or halogen (fluorine) Dicarboxylic acid derivatives of these compounds substituted with iodine, chlorine, bromine or iodine) Used to represent body. Useful aromatic dicarboxylic acids include terephthalic acid, iso- Phthalic acid, phthalic acid, 1,4-naphthalenedicarboxylic acid, 2,6-naphthalenediene Carboxylic acid, 4,4'-biphenyldicarboxylic acid, 2-bromoterephthalic acid, 2 , 5-dibromoterephthalic acid, tetrachlorophthalic acid, etc. It is not limited to.   In one embodiment, to form the polyester or copolyester of the invention Examples of useful dicarboxylic acids are terephthalic acid, Sophthalic acid, naphthalenedicarboxylic acid, cyclohexanedicarboxylic acid, 1,4- Cyclohexane diacetate, diphenyl-4,4'-dicarboxylic acid, naphthalenedica Ruboxylate, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, azelaic acid, sebacine Examples include, but are not limited to, acids. Of these, isophthalic acid, Naphthalenedicarboxylic acid, cyclohexanedicarboxylic acid and naphthalenedicarbo Xylates are preferred.   When cyclohexanedicarboxylic acid is used in connection with the present invention, cis-, Trans- or cis / trans mixtures can be used. Naphthalenedicarboxylic acid Any isomer or mixture of isomers can be used. In a preferred embodiment, the naph Talendicarboxylic acid isomers include 2,6-, 2,7-, 1,4- and 1,5 -Isomers.   Suitable diol components of the polyester include ethylene glycol, Clohexane dimethanol, 1,2-propanediol, 1,3-propanedio Diol, 1,4-butanediol, 2,2-dimethyl-1,3-propanediol , 1,6-hexanediol, 1,2-cyclohexanediol, 1,4-cyclohexane Rohexanediol, 1,2-cyclohexanedimethanol, 1,3-cyclohexane Xandimethanol, Z, 8-bis (hydroxymethyl) -tricyclo- [5. 2.1.0] -decane (Z represents 3, 4 or 5), and one or more Are diols containing more oxygen atoms, such as diethylene glycol, Tylene glycol, dipropylene glycol, tripropylene glycol, etc. You can choose from. Generally, these diols have preferably 2 to 2 carbon atoms. 8 Cycloaliphatic diols may be in their cis or trans configuration or both Can be used as a mixture. In a preferred embodiment, The diol may be ethylene glycol, 1,4-cyclohexanedimethanol or the like. These are combinations.   Preferred polyesters have at least about 50 mole% terephthalic acid residues and And / or at least about 50 mole% of ethylene glycol and / or Contains chlorohexanedimethanol residue.   Particularly preferred polyesters are those having a total polyester acid component equal to 100 mole%. About 75-100 mol%, more preferably 90-100 mol%, even more preferably based on Contains from 95 to 100 mol% of terephthalic acid moieties. Example of terephthalic acid moiety Include, but are not limited to, terephthalic acid and its esters. No.   Particularly preferred polyesters also include about 65-100 mole% ethylene glycol. And those containing a thiol residue.   Preferred polyesters also have about 90-100 mole% terephthalic acid residues and about 8 Containing 5 to 100 mol%, preferably 90 to 100 mol% of ethylene glycol residues It is. Particularly preferred polyesters are about 90-100 mol% terephthalic acid. And 65 to 75 mol% of ethylene glycol.   In a preferred embodiment of the invention, the terephthalic acid is preferably present in an amount of 60 to 90 mol%. Exists in.   Polyester is composed of terephthalic acid or dimethyl terephthalate and ethylene glycol. Selected from the group consisting of alcohol and 1,4-cyclohexanedimethanol It is more preferred to have repeating units derived from the   If isophthalic acid is present, the acid content of the copolyester equal to 100 mol% 0.1 to 50 mol%, preferably 0.1 to 25 mol%, based on mol% of all acids in the Desirably, it exists. In another embodiment, the dicarboxylic acid is equal to 100 mole%. Acidification of new polyester Terephthalic acid or terephthalic acid in an amount of 80 to 99.9 mol%, based on the total mol% of It contains dimethyl and isophthalic acid in an amount of 0.1 to 20 mol%.   When the acid component contains terephthalic acid and naphthalenedicarboxylic acid, Dicarboxylic acid is present in an amount of 0.1-50 mol% and terephthalic acid is present in an amount of 50-99.9 mol % Is preferably present.   Copolyesters can be made from one or more of the above dicarboxylic acids.   "Dicarboxylic acids" are the corresponding acid anhydrides, esters and acid chlorides of these acids. Should be understood to include In the acid component of the present invention, the acids mentioned herein Are equal to a total of 100 mol%.   In the glycol component of the present invention, the mole% of the glycol referred to herein is Is equal to a total of 100 mol%. In one embodiment, the glycol component is present at 100 mole%. 80-100 mol% ethylene glycol based on total mol% of equal glycol components It is.   In the present invention, the glycol component of the polyester of the present invention is One of the isomers of hexanedimethanol is added in an amount of about 50-100 mol%, preferably 60-100 mol%. %, More preferably 80-100 mol%, even more preferably 90-100 mol%. desirable.   Preferably, the polyester of the present invention is 1,4-cyclohexanedimethanol Cis-, trans- or cis / trans mixtures of Departure 1,4-Cyclohexanedimethanol useful in the light has a cis / trans ratio of 60 / 40-10 / 90, preferably 50 / 50-15 / 85, more preferably 40 / 60-25 / 75. Is desirable. If the level of the cis isomer is greater than about 60 mole%, The melting point of tellur is too low to use for heat resistant applications. Trans isomer If the level is greater than about 90 mol%, the melting point is the decomposition point Rises very close to making molding infeasible.   In one aspect, the glycol component is aliphatic or cycloaliphatic. 1,4-sik Rohexanedimethanol is the other glycol as described herein In some cases, the glycol component is one or more other aliphatic or cycloaliphatic glycols. Up to 40 mol%, preferably up to 20 mol%, more preferably up to 10 mol% Can be included.   The copolyester is 1,4-cyclohexanedimethanol and ethylene glycol Ethylene glycol is less than 20 mol%, more preferably 10 mol%. Desirably, it is present in an amount less than%.   Polyester resins useful in the blends of the present invention are known and are commercially available . These processes are described, for example, in U.S. Pat. Nos. 2,465,319; 2,901,466 and 3, No. 047,539.   In one embodiment, the polyester has a first, second and third poly equal to 100%. Based on the total weight% of the mer, preferably 40-90% or the absence of glass fiber In this case, it is preferably 40 to 60%.   Commercially available polycarbonates useful within the scope of the present invention are usually glycols with phosgene. , Carbonate sources such as dibutyl carbonate and diphenyl carbonate It is produced by reacting. The polycarbonate of the present invention is preferably Reacted with phosgene, dibutyl carbonate or diphenyl carbonate 4,4'-isopropylidene diphenol (bisphenol-A). The bisphenol A carbonate component of these blends is available and widely available. It may be useful at the enclosed molecular weight. In another embodiment, the polycarbonate is 4, 4'-isopropylidene diphenol, 2,2,4,4-tetramethyl-1,3 -Including polycarbonate of cyclobutanediol, or mixtures thereof.   Suitable examples of commercially available bisphenol A polycarbonate include General Electr LEXAN ™ from IC and MAKROLON ™ from Miles, Inc. Yes Another example of a useful polycarbonate is 2,2,4,4-tetramethyl-1,3-cysteine. Clobutanediol is a polycarbonate.   The polycarbonate portion of the blend can be dissolved in the melt, or It can be manufactured by the interfacial polymerization technique. A suitable manufacturing method is described in U.S. Pat.No. 4,982,014. And 5,104,723. Commercially available polycarbonates are usually To a carbonate source such as phosgene, dibutyl carbonate and diphenyl. It is produced by reacting with a carbonate.   The inherent viscosity of the polycarbonate portion of the blend according to the invention is preferred. Or 0.5 g / 10 in phenol / tetrachloroethane in a weight ratio of 60/40 at 25 ° C. When measured at a concentration of 0 mL, preferably about 0.3 to about 2.0 (dL / g), more preferably about 0 to about 2.0 (dL / g). .5 to about 1.2 dL / g.   In one embodiment, the polycarbonate has a first, second and third equal to 100%. Based on the total weight percent of the polymer, preferably 50-95% of the polymer molding composition or Is preferably 70 to 95% when no glass fiber is present.   Polyester / polycarbonate mixtures can also be used in the present invention. this These mixtures can be manufactured by conventional techniques, for example, melt processing techniques. For example The polyester pellets are mixed with the polycarbonate pellets and then Can be melt blended in a screw or twin screw extruder to form a homogeneous mixture . In one embodiment, the polyester / polycarbonate mixture is equal to 100% Total polymer molding based on total weight percent of first, second and third polymers It is preferably 40 to 95% by weight of the composition for use.   The second polymer of the polymer molding composition comprises at least one α-olefin , At least one alkyl acrylate, and at least one unsaturated epoxy A copolymer based on the monomer units of the compound.   Alpha-olefins useful in the second polymer of the present invention have 2 to 10 carbon atoms. One or more alkyl, cycloaliphatic or aryl, even if unsubstituted May be substituted with a thiol moiety. Examples of useful α-olefins include ethylene , Propylene, 1-butene, 1-hexene, 1-pentene, 3-methyl-1-pe Octene, or 1-octene. preferable In embodiments, the α-olefin is ethylene or propylene, more preferably It is ethylene. The α-olefin portion of the second polymer is a component of the second polymer. %, Preferably from about 55 to about 75% by weight, based on the total weight of the It is present in an amount of weight percent.   Acrylates useful in the second polymer of the present invention include acrylic acid But not limited thereto. Terms used in this specification "Alkyl acrylate" also includes alkyl methacrylate. Alkyl acrylate Has preferably 1 to 10, more preferably 1 to 6 carbon atoms. A Examples of the alkyl moiety of the alkyl acrylate include methyl, ethyl, propyl, and isoprene. Propyl, n-butyl, isobutyl and 2-ethylhexyl. It is not limited to. The alkyl moiety is preferably methyl, n-butyl and 2-ethyl. Luhexyl, more preferably methyl. Alkyl acrylate of the second polymer About 10 to about 40% by weight, preferably about 15 to 35% by weight based on the total weight of the terpolymer. Desirably, it is present in an amount of weight percent.   Unsaturated epoxides useful in the second polymer preferably have 4 to 11 carbon atoms. It is. Examples of unsaturated epoxides having 4 to 11 carbon atoms include glycidylitacone G, allyl glycidyl ether, vinyl glycidyl ether, glycidyl acrylic And glycidyl methacrylate.   A preferred type of unsaturated epoxide having 4 to 11 carbon atoms comprises one or more α One or more glycidyl esters of .BETA.,. Beta.-ethylenically unsaturated carboxylic acids It is.   One or more glycidyl esters of α, β-ethylene-series unsaturated carboxylic acids Ter has the structural formula I: (Wherein R is hydrogen; an alkyl group having about 1 to about 10 carbon atoms; or substituted glycidyl ester A substituted glycidyl ester having about 1 to about 10 carbon atoms including a ter group. It preferably contains a steal group.   Examples of glycidyl esters having structural formula I include glycidyl acrylate , Glycidyl methacrylate and glycidyl itaconate, It is not limited to them. In a preferred embodiment, Structural Formula I is glycidyl methacrylate Or glycidyl acrylate, more preferably glycidyl methacrylate It is.   With respect to the unsaturated epoxide of the second polymer, the epoxide may be a second polymer. Is present in an amount of about 1-20% by weight, preferably 2-10% by weight, based on the total weight of desirable.   The second polymer of the polymer molding composition comprises first, second and second equal to 100%. About 1 to about 20% by weight, preferably about 1 to about 15% by weight, based on the total weight of polymer 3 %, More preferably 2 to about 12% by weight, More preferably, it contains from about 2 to about 10% by weight of the polymer molding composition. In one aspect Wherein the second polymer is a random terpolymer.   In one aspect, the molecular weight of the second polymer is greater than 20,000. Favorable fruit In embodiments, the molecular weight of the second polymer is from about 70,000 to about 100,000.   In one embodiment, the second polymer is E-MA-GMA (ethylene-methyl acrylate Glycidyl methacrylate)   (A) E is formed from 40-90% by weight of ethylene of the second polymer E-MA-GMA Group that has been   (B) MA is 10-40% by weight of the second polymer E-MA-GMA, preferably 15-35%; %, Most preferably 20 to 35% by weight of a group formed from methyl acrylate. And;   (C) GMA is 1-20% by weight of the second polymer E-MA-GMA, preferably 2-10%. %, Most preferably from 3 to 8% by weight of glycidyl methacrylate It is a group.   In a preferred embodiment, the third polymer comprises from about 2 to about 20 of the polymer molding composition. % At least one α-olefin and at least one acrylic Consists of monomer units of alkyl acid. In one embodiment, the third polymer is a lander Copolymer.   Α-olefins useful in the third polymer of the present invention have 2 to 10 carbon atoms. And one or more aliphatic, cycloaliphatic or aryl, even unsubstituted It may be substituted with a part. Examples of useful α-olefins include ethylene, Propylene, 1-butene, 1-hexene, 1-pentene, 3-methyl-1-pen But not limited thereto. Preferred embodiment Wherein the α-olefin for the third polymer is ethylene or Is propylene, more preferably ethylene. Α-olefin of the third polymer About 50 to about 90% by weight, preferably about 65% by weight, based on the total weight of the third polymer. It is present in an amount of about 85% by weight.   The alkyl group of the alkyl acrylate has 1 to 10 carbon atoms, preferably 1 to 6 carbon atoms. . The alkyl portion of the alkyl acrylate portion of the third polymer is preferably methyl. , Ethyl, propyl, isopropyl, n-butyl, isobutyl and 2-ethyl It is selected from the group consisting of hexyl. The alkyl moiety is preferably methyl, n-butyl. Cyl and 2-ethylhexyl, more preferably methyl. Of the third polymer The alkyl acrylate moiety comprises from about 10 to about 50% by weight based on the total weight of the third polymer. , Preferably from about 15 to about 40% by weight.   In one aspect, the molecular weight of the third polymer is greater than 20,000. In another aspect And the molecular weight of the second polymer is from about 70,000 to about 100,000.   In another embodiment, the third polymer alkyl acrylate and α-olefin Is the moiety the same as the alkyl acrylate and α-olefin moiety of the second polymer? Or are substantially identical.   In one embodiment, the polymer molding composition of the present invention comprises a third polymer E-RA of about 2 to about 20% by weight, preferably about 2 to about 15% by weight, most preferably about 3 to about 10% by weight % Included   (A) E is formed from 50-90% by weight of ethylene of the third polymer E-RA Group; and   (B) RA is 10 to 50% by weight of the third polymer E-RA, preferably 15 to 40% by weight. , Most preferably a group formed from 20 to 35% by weight of an alkyl acrylate, The alkyl moiety is methyl, ethyl, n-butyl, isobutyl, 2-ethylhexyl And so on.   The ethylene copolymer used in the composition of the present invention is suitable for direct copolymerization. Thus, for example, in the presence of a free radical polymerization initiator, at an elevated temperature, preferably 100-270 ° C., Also preferably 130-230 ° C., high pressure, preferably at least 70 MPa, most preferably 1 Ethylene, glycidyl methacrylate and methyl acrylate at 40-350MPa Can be produced by copolymerization of   In one embodiment, the polymer molding composition of the present invention comprises a first, a second 40 to 90% by weight of the total composition of the first polymer, based on the total weight of the second and third polymers. Limmer, 9-40% by weight of the total composition of the second polymer and 1-20% by weight of the total composition Of a third polymer.   In another embodiment, the polymer molding composition of the present invention comprises a polyester and / or polyester. Or a first polymer consisting of polycarbonate; 40 to 90% by weight of which is α-olefin. 9 to 40% by weight of an alkyl acrylate and 1 to 20% by weight of an unsaturated A second polymer consisting of a poxide; and 50 to 90% by weight of which is an α-olefin And a third polymer comprising 10-50% by weight of an alkyl acrylate, The sum of the first, second and third polymers amounts to 100%.   In a preferred embodiment of the present invention, the polymer molding composition comprises:   (A) derived from terephthalic acid and 1,4-cyclohexanedimethanol Consisting of polyester having an inherent viscosity of about 0.5 to 2.0 g / dL, containing repeating units A first polymer;   (B) based on ethylene, glycidyl methacrylate and methyl acrylate 2 polymers, preferably about 9-40% by weight;   (C) the ethylene and alkyl moieties are preferably methyl, ethyl, n-butyl Tertiary alkyl acrylates, such as butyl, isobutyl, 2-ethylhexyl, etc. Mer, preferably about 1-20% by weight And the sum of components (a), (b) and (c) is 100%.   The invention further provides   (A) polycarbonate or aliphatic dicarboxylic acid having 3 to 16 carbon atoms, carbon Alicyclic dicarboxylic acid having 7 to 12 carbon atoms, aromatic dicarboxylic acid having 8 to 16 total carbon atoms and the same From one or more dicarboxylic acids selected from the group consisting of these combinations Dicarboxylic acid component, and one or more glycols having 2 to 18 carbon atoms , One or more glycol ethers having 4 to 12 carbon atoms and combinations thereof A polyester consisting of repeating units derived from a glycol component consisting of a combination;   (B) one or more α-olefins, one or more acrylics Based on alkyl acrylates and one or more unsaturated epoxides having 4 to 11 carbon atoms About 1 to about 20% by weight of a random terpolymer; and   (C) one or more α-olefins and one or more acrylics From about 2 to about 20% by weight of a random copolymer of alkyl luate With respect to a polymer molding composition consisting of: -Based on the total weight% of the components of the molding composition.   The glass fibers used in the present invention typically have an average standard diameter of greater than 5μ. The length of the glass filament and the glass filament bundled into fibers It is important for the present invention whether fibers are bundled into yarn, rope or roving. There is no. However, for the production of the composition of the present invention, the length is preferably from about 1.5 mm to about 10 mm, Preferably, use filament glass in the form of chopped strands of less than 6 mm. Preferably. In pellets and molded articles of the composition, considerable As crushing occurs, shorter lengths result. However, the filament length is 0. Injection molded product of 03mm-1mm is best This is desirable because it shows quality. Particularly preferred are those having an average standard diameter of more than 5 μm. Preferably 5 to 14μ, the average filament length dispersed in the molded article is 0.15 to 0.4mm Glass fiber.   Therefore, the glass filaments are evenly dispersed and the molded product is uniform and balanced. Shows good mechanical properties, especially surface smoothness.   The amount of glass fibers is up to 10-50% by weight, most preferably 10- 50% by weight, based on the total composition. Can vary widely up to 40% by weight. These glass fibers are usually used as coupling agents, For example, amino silanes and epoxy silanes and titanates, as well as fixing agents, For example, epoxy resin, urethane resin, cellulose resin, starch, cyanurate It can be sized at any place.   In one embodiment, when glass fibers are present in the polymer molding composition, The polyester is preferably the total of the first, second and third polymers equal to 100%. 75-85% by weight of the total composition, based on% by weight. In another embodiment, the glass fiber If the fibers are present in the polymer molding composition, polycarbonate is preferred. Is based on the total weight percent of the first, second and third polymers equal to 100%, 50-80% by weight of the product.   In a preferred embodiment of the present invention, the polymer molding composition comprises:   (A) derived from terephthalic acid and 1,4-cyclohexanedimethanol Consisting of polyester having an inherent viscosity of about 0.5 to 2.0 g / dL, containing repeating units A first polymer;   (B) glass fibers, preferably about 10-40% by weight of the total composition;   (C) lane based on ethylene, glycidyl methacrylate and methyl acrylate A second polymer which is a random polymer, preferably about 1-20% by weight;   (D) the ethylene and alkyl moieties are preferably methyl, ethyl Acrylates such as, n-butyl, isobutyl, 2-ethylhexyl, etc. A third polymer, preferably about 2-20% by weight of a random polymer of And the sum of components (a) to (d) is 100%.   Other additives such as stabilizers, disintegration (ie, oxidative disintegration, hydrolytic disintegration, heat Disintegration and ultraviolet disintegration inhibitor); flame retardants; fiber fillers and granular fillers; Lubricants; mold release agents; nucleating agents; and colorants (ie, dyes and pigments) It is understood that it may be desirable in the compound. Such additives are generally , In an amount of 0.1 to about 20% by weight based on the total weight of the polymer composition.   Useful flame retardants include brominated polystyrene; decabromodiphenyl oxide And 1,2-bis (tetrabromophthalimide) ethane and sodium antimonate Or combinations with antimony oxide, including but not limited to No.   Examples of other reinforcing agents that may be useful in addition to glass fiber include carbon fiber, mica, Clay, talc, wollastonite, calcium carbonate or a combination thereof But not limited thereto. The polymer composition of the present invention comprises glass and Mixtures with other fortifiers mentioned above, for example mica or talc, and / or Can be enhanced by other additives.   The polymer composition of the present invention including the toughening agent can be molded at a molding temperature of about 30 to 120 ° C. Therefore, molding can be easily performed without requiring an expensive mold heating device. Gala of the present invention The preferred molding temperature of the fiber-filled polymer composition is in the range of 50-110 ° C.   The compositions having improved flowability described in the present invention are generally kneaded blown , Mixing element and at least one reverse spike for generating high shear forces. Of Werner-Pfleiderer extruder Matrix resin PCT and two kinds of copolyesters in such a multi-screw extruder Can be produced by melt blending the mer in a closed system to form a homogeneous mixture. This Blends of the composition include other conventional plasticizing equipment, Brabender, Banbury Can be used. Alternatively, the blend can be dry blended together Can be produced by subjecting the dry mixture to melt molding by extrusion.   Use in molding and processing of thermoplastic resin products from the reinforced polymer composition of the present invention The customary molding methods used make it possible to use a wide range of useful products, such as electrical and electronic connectors. Of tubing, films, sheets, fibers and laminates Such extruded profiles can be manufactured.   The invention will be further described by the following examples of its preferred embodiments. However, these examples are for illustrative purposes only, and It is not intended to limit the scope of the present invention. Starting materials are unless otherwise noted. It is commercially available. Percentages referred to herein are, unless otherwise stated % By weight. Example   Melt viscosity, impact resistance, tensile toughness and flexural toughness and HDT Statistically designed to show precision across all composition spaces An experiment was performed. Two variable central composite design And randomize using RS / Discover (BBN Doamin Software, MA) did. Matrix polyester, poly (1,4-cyclohexane terephthalate) G) from 74%, depending on the total amount of fortified system fluctuating from 0 to 20% It was varied up to 54%. The composition of the reinforcing system is ethylene-a Methyl acrylate-glycidyl methacrylate (E-MA-GMA) terpolymer (Elf-At ochem's Lotader 8900, random terpolymer of 25% MA and 8% GMA) 100% And E-MA (Lotryl 24MA07 manufactured by E1f-Atochem, random copolymer having 24% MA) It varied independently from 0% to 0% E-MA-GMA and 100% E-MA. produced In the composition, Owens-Corning glass fiber 492AA 20%; Hexane so that the terminal of ethylene glycol is ethyl hexanoate Hydroxyl-functional polyethylene glycol end-capped with ethyl phosphate 5.75% of poly (ethylene glycol) from Unitex Bis (2-ethylhexanoate); and carbon black, black pearl (B lack Pearls) 800 0.25% was fixed. 20 kinds of compositions, kneading parts, Bersto Co-rotating, intermeshing twin screw with rff mixing member and three turbines Extruder, Werner-Pfleiderer ZSK-30 at 300 ° C, weight loss calibration feeder (cal ibrated Ioss in weight feeder). The hot strap coming out of the die The pellet is quenched in water, pelletized, and then at 100 ° C. in a drying oven. Boy 50 with overnight drying, barrel temperature set to 300 ° C and specimen mold set to 100 ° C -S injection molding machine.   The molded specimen is tested at about 25 ° C and 50% relative humidity using the following test method. Was:   (1) Izod impact strength, no notch: ASTM D-256   (2) Tensile test: ASTM D-638   (3) Bending test: ASTM D-790   (4) Heat deflection temperature (HDT) under load of 264 psi: ASTM D-648   (5) Melt viscosity: into pellets dried overnight at 100 ° C in a vacuum oven Using a Gottfert rheometer, 400s through a small tube of 1.0mm in diameter and 15mm in length at 05 ℃-15 minutes under shear stress Measure later   Table 1 shows the results of actual tests in the order of experiments. The figures reported are Izod, tensile and bending The average of 5 specimens for each of the test strips and 2 for HDT It is the average of the pieces. All fractures under Izod impact conditions for unnotched specimens It was completely destroyed. Therefore, it can be said that the use of the average value is reliable.   In addition to Izod impact strength, another common measure of toughness (see Bucknall) is The area under the stress-strain curve obtained from tension and bending tests. This area (unit Jo) ule × 10-2Or cJ) to the point where failure occurs under the test conditions specified in ASTM. Elongation or bending of tension test piece Energy or specifications required to cause bending of test piece Represent a thing.Composition: poly (1,4-cyclohexane terephthalate); reinforced system-E-MA-GMA + E-MA (E-MA = Lotryl 24MA07 from Elf Atochem, and E-MA-GMA = Elf-Atoche Rotader 8900 m; GMA =% by weight of the reinforcement system where E-MA-GMA; furthermore, Owens Cor ning 492AA glass fiber 20%; PEG based plasticizer Uniplex 809 5.8%; and 0.3% carbon black.   The essential importance of performing an aggregate design is a contour plot of the measured property (response). (Contour plot) and the equation that fits the least squares method to it Is obtained as a function:   1. Strengthening system to be added   2. % Of reinforced system that is E-MA-GMA (= 100-EMA) These are composition variations, that is,   1.0 to 20% additive strengthening system   2. 0-100% E-MA-GMA (or 100-1% E-MA) that makes it up Describes the behavior of these properties over the entire range.   This analysis operation on the data shown in Table 1 was performed using RS / Explore (BBN Domain software). Ware). For actual data (from 20 "points" in Table 1) The correlation coefficient of the quadratic equation obtained is extremely high.                                             R 2                 Melt viscosity 0.973                 Izod impact strength 0.950                 Tensile toughness 0.939                 Flexural toughness 0.936                 HDT 0.958   By using these formulas to calculate (interpolate) a table of characteristic values, Shows the unexpected benefits of the two-component reinforced system. First, for comparison, the example in Table 2 shows the main 4 shows the effect of E-MA-GMA alone on the properties in question.  As can be seen from Table 2 (comparison), polyester, for example, glass fiber reinforced poly Increase the amount of E-MA-GMA in (1,4-cyclohexane terephthalate) (GFR PCT) When added, the Izod impact and tensile and flexural toughness increase.     Characteristic values obtained by adding only copolymer E-MA to GFR PCT In Table 3 (comparison) shown, the reinforcement by rubbery E-MA is also evident, The extent is much lower. With the addition of E-MA alone, Izod exceeding 11.4 ft-lbs / in Impact toughness (or tensile toughness> 36cJ or flexural toughness> 55cJ) is not obtained.   All compositions exhibiting a certain level of toughness, eg, Izod impact strength = 14 ft-lbs / in Solving simultaneous equations describing the behavior of the reinforced system, which is the subject of this patent, Has surprising results.   Surprisingly, combining E-MA-GMA and E-MA in "enhanced package" This gives the lowest and highest melt viscosity HDT for this constant level of toughness. Can be Other measures of toughness, tensile and bending, are not their respective maxima, but the Izod impact = 14 ft-lbs / in, in this part of the composition space Since their responses are relatively flat, the values are near maxima.  Furthermore, E-MA-GMA and E-MA together form any of these components. Or show unexpected benefits not available alone.   Contour plots of behavior of other properties for compositions exhibiting tensile toughness of 40 or 45 cJ Turning to the equation and the fitting equation, Table 6 shows the melt viscosity, including both E-GA-GMA and E-MA. The optimal composition for degree and HDT is shown.  Regarding the third measure of toughness, bending energy at break or work (cJ), Compositions that are optimal with respect to melt viscosity and HDT include both E-GA-GMA and E-MA .  Filling a complex mold with a material whose melt viscosity is above a certain maximum Breaking and loss of mechanical properties may occur. In such cases, the extreme melting It would be useful to know the optimal toughness achievable for the melt viscosity. Table 8 shows the central composite Such examples obtained further from the results of the joint design experiment will be described.  As described above, PCT containing both E-MA-GMA and E-MA has a high toughness and Izod impact strength. For best results.   Although the invention has been described in detail with particular reference to preferred embodiments thereof, the spirit of the invention and the It should be understood that changes and modifications are possible within the scope. In addition, all of the aforementioned patents , Patent applications (published or unpublished, foreign or domestic), references or other publications Is hereby incorporated by reference for all disclosures relevant to the practice of the invention. Take it inside.

【手続補正書】 【提出日】平成１２年２月７日（２０００．２．７） 【補正内容】 １） 明細書第14頁第12〜13行「Ｒは水素；…アルキル基である」を『Ｒは 水素又は炭素数約１〜約10のアルキル基である』と補正する。 明細書第32頁最下行のあとに以下の文を加入する。 『以下に、本発明の具体的な態様を列挙する。 １．（ａ）ポリエステル、ポリカーボネート、またはそれらの混合物を含む第 １のポリマー； （ｂ）少なくとも１種のα−オレフィン、少なくとも１種の第１のアクリル酸 アルキル、及び少なくとも１種の不飽和エポキシドを含む第２のポリマー；なら びに （ｃ）少なくとも１種の第２のα−オレフィン及び少なくとも１種の第２のア クリル酸アルキルを含む第３のポリマー を含んでなるポリマー成形用組成物。 ２．前記ポリエステルが、 （ｉ）総炭素数３〜16の脂肪族ジカルボン酸、総炭素数７〜12の脂環式ジカル ボン酸、総炭素数８〜16の芳香族ジカルボン酸またはそれらの混合物の１種また はそれ以上のジカルボン酸からなるジカルボン酸成分、ならびに （ii）総炭素数２〜18の１種もしくはそれ以上のグリコール、総炭素数４〜12 のグリコールエーテルまたはそれらの組み合わせからなるグリコール成分 から誘導される反復単位を含んでなる態様１に記載の組成物。 ３．前記脂肪族ジカルボン酸が、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシ ン酸、スベリン酸、２，２，４−トリメチルアジピン酸または１，12−ドデカン 二酸を含み；前記脂環式ジカルボン酸が１，２−、１，３−または１，４−シク ロヘキサンジカルボン酸を含み；且つ前記芳香族カルボン酸か、テレフタル酸、 イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレ ンジカルボン酸、４，４’−ビフェニルジカルボン酸、２−ブロモテレフタル酸 、２，５−ジブロモテレフタル酸またはテトラクロロフタル酸を含む態様２に記 載の組成物。 ４．前記反復単位（ｉ）がテレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルから誘導 される態様２に記載の組成物。 ５．前記反復単位が、100モル％に等しいポリエステルの酸成分の総モル％に 基づき75〜100モル％のテレフタレート部分から誘導される態様２に記載の組成 物。 ６．前記反復単位が、100モル％に等しいポリエステルの酸成分の総モル％に 基づき95〜100モル％のテレフタレート部分から誘導される態様２に記載の組成 物。 ７．前記ジカルボン酸が、100モル％に等しいポリエステルの酸成分の総モル ％に基づき、80〜99.9モル％の量のテレフタル酸またはテレフタル酸ジメチル及 び0.1〜20モル％のイソフタル酸を含んでなる態様２に記載の組成物。 ８．前記グリコール成分が脂肪族または脂環式である態様２に記載の組成物。 ９．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、20モル％以下の１種またはそれ以上の他の脂肪族または 脂環式グリコールを含んでなる態様８に記載の組成物。 10．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、10モル％以下の１種またはそれ以上の他の脂肪族または 脂環式グリコールを含んでなる態様８に記載の組成物。 11．前記グリコール成分が、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール 、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、２，２−ジメチル−１ ，３−プロパンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ペンタンジオール、ネオ ペンチルグリコール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサ ンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジ メタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、（３，８）−ビス（ヒドロ キシメチル）−トリシクロ−〔５．２．１．０〕−デカン、（４，８）−ビス（ ヒドロキシメチル）−トリシクロ−〔５．２．１．０〕−デカン、（５，８）− ビス（ヒドロキシメチル）−トリシクロ−〔５．２．１．０〕−デカン、テトラ メチルシクロブタンジオール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール 、ジプロピレングリコール、トリプロピレングリコール、ポリエチレングリコー ルまたはそれらの混合物を含んでなる態様２に記載の組成物。 12．前記グリコール成分が、エチレングリコールまたは１，４−シクロヘキサ ンジメタノールからなる態様２に記載の組成物。 13．前記グリコール成分が、エチレングリコールである態様２に記載の組成物 。 14．前記グリコール成分が、１，４−シクロヘキサンジメタノールである態様 ２に記載の組成物。 15．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、80〜100モル％のエチレングリコールである態様２に記 載の組成物。 16．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、90〜100モル％のエチレングリコールである態様２に記 載の組成物。 17．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、50〜100モル％の１，４−シクロヘキサンジメタノール である態様２に記載の組成物。 18．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、80〜100モル％の１，４−シクロヘキサンジメタノール である態様２に記載の組成物。 19．前記グリコール成分が、シス／トランス比60／40〜10／90の１，４−シク ロヘキサンジメタノールを含んでなる態様２に記載の組成物。 20．前記グリコール成分が、シス／トランス比40／60〜25／75の１，４−シク ロヘキサンジメタノールを含んでなる態様２に記載の組成物。 21．前記反復単位が、テレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルならびにエチ レングリコール及び１，４−シクロヘキサンジメタノールからなる群から選ばれ たグリコールを含んでなる態様２に記載の組成物。 22．前記ポリエステルが、25℃において重量比60／40のフェノール／テトラク ロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定した時に約0.2〜約2.4dL／ｇのインヘ レント粘度を有する態様１に記載の組成物。 23．前記ポリエステルが、25℃において重量比60／40のフェノール／テトラク ロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定した時に約0.5〜約1.2dL／ｇのインヘ レント粘度を有する態様１に記載の組成物。 24．前記ポリエステルが、100％に等しい第１、第２及び第３のポリマーの総 重量％に基づき、総組成物の40〜90重量％である態様１に記載の組成物。 25．前記ポリカーボネートが４，４’−イソプロピリデンジフェノール、２， ２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールまたはそれらの混合 物のポリカーボネートを含んでなる態様１に記載の組成物。 26．前記ポリカーボネートが、25℃において重量比60／40のフェノール／テト ラクロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定した時に約0.3〜約2.0dL／ｇのイ ンヘレント粘度を有する態様１に記載の組成物。 27．前記ポリカーボネートが、25℃において重量比60／40のフェノール／テト ラクロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定した時に約0.5〜約1.2dL／ｇのイ ンヘレント粘度を有する態様１に記載の組成物。 28．前記ポリカーボネートが、100％に等しい第１、第２及び第３のポリマー の総重量％に基づき、総組成物の50〜95重量％である態様１に記載の組成物。 29．第１及び第２のα−オレフィンが独立して、未置換α−オレフィンまたは １個もしくはそれ以上のアルキル、脂環式もしくはアリール部分で置換されたα −オレフィンを含む態様１に記載の組成物。 30．第１及び第２のα−オレフィンが独立して、エチレン、プロピレン、１− ブテン、１−ヘキセン、１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−オクテ ンまたはそれらの混合物を含む態様29に記載の組成物。 31．第１及び第２のα−オレフィンが独立して、プロピレンまたはエチレンか らなる態様29に記載の組成物。 32．第１及び第２のα−オレフィンが共にエチレンである態様29に記載の組成 物。 33．第１のα−オレフィンがエチレンであり且つ第１のアクリル酸アルキルが アクリル酸メチルである態様１に記載の組成物。 34．第２のポリマーの第１のα−オレフィンが第２のポリマーの40〜90重量％ である態様１に記載の組成物。 35．第２のポリマーの第１のα−オレフィンが第２のポリマーの55〜75重量％ である態様１に記載の組成物。 36．第３のポリマーの第２のα−オレフィンが第３のポリマーの50〜90重量％ である態様１に記載の組成物。 37．第３のポリマーの第２のα−オレフィンが第３のポリマーの65〜85重量％ である態様１に記載の組成物。 38．第１及び第２のアクリル酸アルキルが独立して、アクリル酸メチル、アク リル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ− ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸２−エチルヘキシルまたはそれらの 混合物を含む態様１に記載の組成物。 39．第１及び第２のアクリル酸アルキルがアクリル酸メチルである態様１に記 載の組成物。 40．第２のポリマーの第１のアクリル酸アルキルが第２のポリマーの10〜40重 量％である態様１に記載の組成物。 41．第２のポリマーの第１のアクリル酸アルキルが第２のポリマーの15〜35重 量％である態様１に記載の組成物。 42．第３のポリマーの第２のアクリル酸アルキルが第３のポリマーの10〜50重 量％である態様１に記載の組成物。 43．第３のポリマーの第２のアクリル酸アルキルが第３のポリマーの15〜40重 量％である態様１に記載の組成物。 44．前記不飽和エポキシドの総炭素数が４〜11である態様１に記載の組成物。 45．前記不飽和エポキシドが、１種またはそれ以上のα，β−エチレン列不飽 和カルボン酸の１種またはそれ以上のグリシジルエステルを含む態様１に記載の 組成物。 46．前記不飽和エポキシドが式Ｉ： （式中、Ｒは、水素、炭素数約１〜約10のアルキル基、または置換グリシジルエ ステル基を有する炭素数約１〜約10のアルキル基である） の構造を有する態様１に記載の組成物。 47．前記不飽和エポキシドが、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリ レート、グリシジルイタコネート、アリルグリシジルエーテル、ビニルグリシジ ルエーテルまたはそれらの混合物を含む態様１に記載の組成物。 48．前記不飽和エポキシドがグリシジルメタクリレートである態様１に記載の 組成物。 49．前記不飽和エポキシドが、第２のポリマーの１〜20重量％である態様１に 記載の組成物。 50．前記不飽和エポキシドが、第２のポリマーの２〜10重量％である態様１に 記載の組成物。 51．第２のα−オレフィンがエチレンであり且つ第２のアクリル酸アルキルが アクリル酸メチルである態様１に記載の組成物。 52．第２及び第３のポリマーの分子量が20,000より大きい態様１に記載の組成 物。 53．第２及び第３のポリマーの分子量が70,000〜100,000である態様１に記載 の組成物。 54．第１のポリマーが、100％に等しい第１、第２及び第３のポリマーの総重 量％に基づき、総組成物の40〜90重量％であり、第２のポリマーが総組成物の９ 〜40重量％であり且つ第３のポリマーが総組成物の１〜20重量％である態様１に 記載の組成物。 55．前記ポリエステルが、テレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルとエチレ ングリコールまたは１，４−シクロヘキサンジメタノールとの反応生成物からな り、第２のポリマーが、エチレン、アクリル酸メチル及びグリシジルメタクリレ ートのターポリマーからなり、且つ第３のポリマーがエチレンとアクリル酸メチ ルとのコポリマーを含む態様１に記載の組成物。 56．前記組成物が、 （ａ）テレフタル酸及び１，４−シクロヘキサンジメタノールから誘導された 反復単位を含む、インヘレント粘度が約0.5〜2.0ｇ／dLのポリエステルを含む第 １のポリマー； （ｂ）エチレン、グリシジルメタクリレート及びアクリル酸メチルに基づく第 ２のポリマー；ならびに （ｃ）エチレン及びアクリル酸アルキルの第３のポリマー を含む態様１に記載の組成物。 57．ガラス繊維をさらに含んでなる態様１に記載の組成物。 58．前記ガラス繊維が総組成物の10〜50重量％である態様57に記載の組成物。 59．前記ガラス繊維が総組成物の10〜40重量％である態様57に記載の組成物。 60．前記ガラス繊維が５μより大きい平均標準直径を有する態様57に記載の組 成物。 61．ガラス繊維の平均標準直径が５μ〜14μである態様57に記載の組成物。 62．ガラス繊維の長さが0.15〜0.4mmである態様57に記載の組成物。 63．前記組成物が、 （ａ）テレフタル酸及び１，４−シクロヘキサンジメタノールから誘導される 反復単位を含む、インヘレント粘度が約0.5〜2.0ｇ／dLのポリエステルを含む第 １のポリマー； （ｂ）ガラス繊維； （ｃ）エチレンとグリシジルメタクリレート及びアクリル酸メチルに基づくラ ンダムポリマーである第２のポリマー；ならびに （ｄ）エチレン及びアクリル酸アルキルのランダムポリマーである第３のポリ マー を含んでなる態様57に記載の組成物。 64．第１のポリマーが、第１のポリマー、第２のポリマー、第３のポリマー及 びガラス繊維の総重量％に基づき、総組成物の75〜85重量％のポリエステルであ る態様57に記載の組成物。 65．第１のポリマーが、第１のポリマー、第２のポリマー、第３のポリマー及 びガラス繊維の総重量％に基づき、総組成物の50〜80重量％のポリカーボネート である態様57に記載の組成物。 66．前記ガラス繊維が、第１のポリマーが、第１のポリマー、第２のポリマー 、第３のポリマー及びガラス繊維の総重量％に基づき、総組成物の約10〜40重量 ％であり、第２のポリマーが約１〜20重量％であり、且つ第３のポリマーが約２ 〜20重量％のである態様57に記載の組成物。 67．安定剤；酸化崩壊、加水分解崩壊、熱崩壊もしくは紫外線崩壊の抑制剤； 難燃剤；繊維充填材及び粒状充填材；強化材；滑剤；離型剤；成核剤；着色剤； またはそれらの混合物の添加剤をさらに含んでなる態様１に記載の組成物。 68．前記添加剤が総組成物の0.1〜20重量％である態様67に記載の組成物。 69．前記難燃剤が、臭素化ポリスチレン；デカブロモジフェニルオキシド；ま たは１，２−ビス（テトラブロモフタルイミド）エタンとアンチモン酸ナトリウ ムもしくは酸化アンチモンとの組み合わせを含んでなる態様67に記載の組成物。 70．前記強化材が、炭素繊維、マイカ、クレイ、タルク、ウォラストナイト、 炭酸カルシウムまたはそれらの混合物を含んでなる態様67に記載の組成物。 71．前記組成物が30〜120℃の成形温度を有する態様１に記載の組成物。 72．前記組成物が50〜110℃の成形温度を有する態様１に記載の組成物。 73．（ａ）総炭素数３〜16の脂肪族ジカルボン酸、炭素数７〜12の脂環式ジカ ルボン酸、総炭素数８〜16の芳香族ジカルボン酸及びそれらの組み合わせからな る群から選ばれる１種またはそれ以上のジカルボン酸からなるジカルボン酸成分 、ならびに炭素数２〜18の１種またはそれ以上のグリコール、炭素数４〜12の１ 種またはそれ以上のグリコールエーテル及びそれらの組み合わせからなるグリコ ール成分から誘導される反復単位を含んでなるポリエステル、またはポリカーボ ネート、 （ｂ）１種またはそれ以上のα−オレフィン、１種またはそれ以上のアクリル 酸アルキル及び炭素数４〜11の１種またはそれ以上のの不飽和エポキシドに基づ き約１〜約20重量％のランダムターポリマー、ならびに （ｃ）１種またはそれ以上のα−オレフィン及び１種またはそれ以上のアクリ ル酸アルキルを含むランダムコポリマー約２〜約20重量％ を含んでなるポリマー成形用組成物（前記重量％は、100重量％に等しい前記ポ リマー成形用組成物の成分の総重量％に基づく）。 74．態様１に記載の組成物から成形された熱可塑的に成形された成形品。 75．前記成形品が、電気導体、電子伝導体、管、フィルム、シート、繊維また は積層品である態様74に記載の成形品。』 ２）請求の範囲を別紙の通り補正する。 請求の範囲 １．（ａ）ポリエステル、ポリカーボネート、またはそれらの混合物を含む第 １のポリマー； （ｂ）少なくとも１種のα−オレフィン、少なくとも１種の第１のアクリル酸 アルキル、及び少なくとも１種の不飽和エポキシドを含む第２のポリマー；なら びに （ｃ）少なくとも１種の第２のα−オレフィン及び少なくとも１種の第２のア クリル酸アルキルを含む第３のポリマー を含んでなるガラス繊維を含むポリマー成形用組成物。 ２．前記ポリエステルが、 （ｉ）総炭素数３〜16の脂肪族ジカルボン酸、総炭素数７〜12の脂環式ジカル ボン酸、総炭素数８〜16の芳香族ジカルボン酸またはそれらの混合物の１種また はそれ以上のジカルボン酸からなるジカルボン酸成分、ならびに （ii）総炭素数２〜18の１種もしくはそれ以上のグリコール、総炭素数４〜12 のグリコールエーテルまたはそれらの組み合わせからなるグリコール成分から誘 導される反復単位を含んでなる請求の範囲第１項に記載の組成物。 ３．前記脂肪族ジカルボン酸が、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシ ン酸、スベリン酸、２，２，４−トリメチルアジピン酸または１，12−ドデカン 二酸を含み；前記脂環式ジカルボン酸が１，２−、１，３−または１，４−シク ロヘキサンジカルボン酸を含み；且つ前記芳香族カルボン酸が、テレフタル酸、 イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレ ンジカルボン酸、４，４’−ビフェニルジカルボン酸、２−ブロモテレフタル酸 、２，５−ジブロモテレフタル酸またはテトラクロロフタル酸を含む請求の範囲 第２項に記載の組成物。 ４．前記反復単位（ｉ）がテレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルから誘導 される請求の範囲第２項に記載の組成物。 ５．前記反復単位が、100モル％に等しいポリエステルの酸成分の総モル％に 基づき75〜100モル％のテレフタレート部分から誘導される請求の範囲第２項に 記載の組成物。 ６．前記反復単位が、100モル％に等しいポリエステルの酸成分の総モル％に 基つき95〜100モル％のテレフタレート部分から誘導される請求の範囲第２項に 記載の組成物。 ７．前記ジカルボン酸が、100モル％に等しいポリエステルの酸成分の総モル ％に基づき、80〜99.9モル％の量のテレフタル酸またはテレフタル酸ジメチル及 び0.1〜20モル％のイソフタル酸を含んでなる請求の範囲第２項に記載の組成物 。 ８．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、20モル％以下の１種またはそれ以上の他の脂肪族または 脂環式グリコールを含んでなる請求の範囲第２項に記載の組成物。 ９．前記グリコール成分が、１，４−シクロヘキサンジメタノールである請求 の範囲第２項に記載の組成物。 10 ．前記反復単位が、テレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルならびにエチ レングリコール及び１，４−シクロヘキサンジメタノールからなる群から選ばれ たグリコールを含んでなる請求の範囲第２項に記載の組成物。11 ．前記ポリエステルが、25℃において重量比60／40のフェノール／テトラク ロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定した時に0.2 〜2.4dL／ｇのインヘレン ト粘度を有する請求の範囲第１項に記載の組成物。 12 ．前記ポリカーボネートが４，４’−イソプロピリデンジフェノール、２， ２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールまたはそれらの混合 物のポリカーボネートを含んでなる請求の範囲第１項に記載の組成物。 13 ．前記ポリカーボネートが、25℃において重量比60／40のフェノール／テト ラクロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定した時に0.3 〜2.0dL／ｇのインヘ レント粘度を有する請求の範囲第１項に記載の組成物。 14 ．第１及び第２のα−オレフィンが独立して、未置換α−オレフィンまたは １個もしくはそれ以上のアルキル、脂環式もしくはアリール部分で置換されたα −オレフィンを含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 15 ．第１及び第２のα−オレフィンが独立して、エチレン、プロピレン、１− ブテン、１−ヘキセン、１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−オクテ ンまたはそれらの混合物を含む請求の範囲第14項に記載の組成物。 16 ．第１及び第２のα−オレフィンが共にエチレンである請求の範囲第14項に 記載の組成物。 17 ．第１のα−オレフィンがエチレンであり且つ第１のアクリル酸アルキルが アクリル酸メチルである請求の範囲第１項に記載の組成物。 18 ．第１及び第２のアクリル酸アルキルが独立して、アクリル酸メチル、アク リル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ− ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸２−エチルヘキシルまたはそれらの 混合物を含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 19 ．第１及び第２のアクリル酸アルキルがアクリル酸メチルである請求の範囲 第１項に記載の組成物。 20 ．前記不飽和エポキシドの総炭素数が４〜11である請求の範囲第１項に記載 の組成物。 21 ．前記不飽和エポキシドが、１種またはそれ以上のα，β−エチレン列不飽 和カルボン酸の１種またはそれ以上のグリシジルエステルを含む請求の範囲第１ 項に記載の組成物。 22 ．前記不飽和エポキシドが式Ｉ： （式中、Ｒは、水素又は炭素数１〜10のアルキル基である） の構造を有する請求の範囲第１項に記載の組成物。 23 ．前記不飽和エポキシドが、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリ レート、グリシジルイタコネート、アリルグリシジルエーテル、ビニルグリシジ ルエーテルまたはそれらの混合物を含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 24 ．前記不飽和エポキシドがグリシジルメタクリレートである請求の範囲第１ 項に記載の組成物。 25 ．第２のα−オレフィンがエチレンであり且つ第２のアクリル酸アルキルが アクリル酸メチルである請求の範囲第１項に記載の組成物。26 ．前記ポリエステルが、テレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルとエチレ ングリコールまたは１，４−シクロヘキサンジメタノールとの反応生成物からな り、第２のポリマーが、エチレン、アクリル酸メチル及びグリシジルメタクリレ ートのターポリマーからなり、且つ第３のポリマーがエチレンとアクリル酸メチ ルとのコポリマーを含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 27 ．前記組成物が、 （ａ）テレフタル酸及び１，４−シクロヘキサンジメタノールから誘導された 反復単位を含む、25 ℃において重量比60／40のフェノール／テトラクロロエタン 中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定したときの インヘレント粘度が0.5 〜2.0ｇ／dLの ポリエステルを含む第１のポリマー； （ｂ）エチレン、グリシジルメタクリレート及びアクリル酸メチルに基づく第 ２のポリマー；ならびに （ｃ）エチレン及びアクリル酸アルキルの第３のポリマー を含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 28 ．前記ガラス繊維が総組成物の10〜50重量％である請求の範囲第１項に記載 の組成物。 29 ．前記組成物が、 （ａ）テレフタル酸及び１，４−シクロヘキサンジメタノールから誘導される 反復単位を含む、25 ℃において重量比60／40のフェノール／テトラクロロエタン 中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定したときの インヘレント粘度が0.5 〜2.0ｇ／dLの ポリエステルを含む第１のポリマー； （ｂ）ガラス繊維； （ｃ）エチレンとグリシジルメタクリレート及びアクリル酸メチルに基づくラ ンダムポリマーである第２のポリマー；ならびに （ｄ）エチレン及びアクリル酸アルキルのランダムポリマーである第３のポリ マー を含んでなる請求の範囲第１項に記載の組成物。 30 ．前記ガラス繊維が、第１のポリマーが、第１のポリマー、第２のポリマー 、第３のポリマー及びガラス繊維の総重量％に基づき、総組成物の10 〜40重量％ であり、第２のポリマーが１〜20重量％であり、且つ第３のポリマーが２〜20重 量％ のである請求の範囲第１項に記載の組成物。 31 ．安定剤；酸化崩壊、加水分解崩壊、熱崩壊もしくは紫外線崩壊の抑制剤； 難燃剤；繊維充填材及び粒状充填材；強化材；滑剤；離型剤；成核剤；着色剤； またはそれらの混合物の添加剤をさらに含んでなる請求の範囲第１項に記載の組 成物。 32 ．請求の範囲第１項に記載の組成物から成形された熱可塑的に成形された成 形品。 33 ．前記成形品が、電気コネクター、電子コネクター、管、フィルム、シート 、繊維または積層品である請求の範囲第32項に記載の成形品。 34 ．前記ガラス繊維が全組成物の10〜40重量％であり、第２のランダムポリマ ーが全組成物の１〜20重量％であり、第３のランダムポリマーがメチル、エチル 、ｎ−ブチル、イソブチル及び２−エチルヘキシルからなる群から選ばれたアル キル部分を有するアルキルアクリレートを含みかつ第３のポリマーが全組成物の ２〜20重量％であり、そして成分（ａ）〜（ｄ）の合計量が100重量％で請求の 範囲第29項に記載の組成物。 [Procedure for Amendment] [Date of Submission] February 7, 2000 (200.2.7) [Content of Amendment] 1) Specification, page 14, lines 12-13 "R is hydrogen; ... is an alkyl group" Is corrected to "R is hydrogen or an alkyl group having about 1 to about 10 carbon atoms." Add the following sentence after the bottom line on page 32 of the specification. "Specific embodiments of the present invention are listed below. 1. (A) a first polymer comprising a polyester, polycarbonate, or a mixture thereof; (b) comprising at least one α-olefin, at least one first alkyl acrylate, and at least one unsaturated epoxide. A polymer molding composition comprising: a second polymer; and (c) a third polymer comprising at least one second α-olefin and at least one second alkyl acrylate. 2. The polyester is one of (i) an aliphatic dicarboxylic acid having a total of 3 to 16 carbon atoms, an alicyclic dicarboxylic acid having a total of 7 to 12 carbon atoms, an aromatic dicarboxylic acid having a total of 8 to 16 carbon atoms, or a mixture thereof; Or a dicarboxylic acid component consisting of a dicarboxylic acid or more, and (ii) a glycol component consisting of one or more glycols having a total of 2 to 18 carbon atoms, a glycol ether having a total of 4 to 12 carbon atoms or a combination thereof. The composition according to embodiment 1, comprising a repeating unit to be formed. 3. The aliphatic dicarboxylic acid includes succinic acid, glutaric acid, adipic acid, sebacic acid, suberic acid, 2,2,4-trimethyladipic acid or 1,12-dodecanediacid; , 2-, 1,3- or 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid; and the aromatic carboxylic acid, terephthalic acid, isophthalic acid, phthalic acid, 1,4-naphthalenedicarboxylic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid 3. The composition according to embodiment 2, comprising an acid, 4,4'-biphenyldicarboxylic acid, 2-bromoterephthalic acid, 2,5-dibromoterephthalic acid or tetrachlorophthalic acid. 4. The composition according to embodiment 2, wherein said repeating unit (i) is derived from terephthalic acid or dimethyl terephthalate. 5. The composition according to embodiment 2, wherein said repeating units are derived from 75 to 100 mole% of a terephthalate moiety based on a total mole% of the acid component of the polyester equal to 100 mole%. 6. The composition according to embodiment 2, wherein said repeating units are derived from 95-100 mol% of a terephthalate moiety based on a total mol% of the polyester acid component equal to 100 mol%. 7. Embodiment 2 wherein the dicarboxylic acid comprises terephthalic acid or dimethyl terephthalate in an amount of 80 to 99.9 mol% and 0.1 to 20 mol% isophthalic acid, based on the total mol% of the acid component of the polyester equal to 100 mol%. A composition according to claim 1. 8. The composition according to embodiment 2, wherein the glycol component is aliphatic or alicyclic. 9. 9. The embodiment of claim 8, wherein the glycol component comprises up to 20 mole% of one or more other aliphatic or cycloaliphatic glycols, based on the total mole% of the glycol component of the polyester equal to 100 mole%. Composition. Ten. 9. The embodiment of claim 8, wherein the glycol component comprises 10 mol% or less of one or more other aliphatic or cycloaliphatic glycols, based on the total mol% of the glycol component of the polyester equal to 100 mol%. Composition. 11． The glycol component is ethylene glycol, 1,2-propanediol, 1,3-propanediol, 1,4-butanediol, 2,2-dimethyl-1,3-propanediol, 1,6-hexanediol, pentane Diol, neopentyl glycol, 1,2-cyclohexanediol, 1,4-cyclohexanediol, 1,2-cyclohexanedimethanol, 1,3-cyclohexanedimethanol, 1,4-cyclohexanedimethanol, (3,8)- Bis (hydroxymethyl) -tricyclo- [5.2.1.0] -decane, (4,8) -bis (hydroxymethyl) -tricyclo- [5.2.1.0] -decane, (5,8 ) -Bis (hydroxymethyl) -tricyclo- [5.2.1.0] -decane, tetramethylcyclobutanedi Le, diethylene glycol, triethylene glycol, dipropylene glycol, tripropylene glycol, polyethylene glycol, or composition as defined in aspect 2 comprising a mixture thereof. 12． The composition according to embodiment 2, wherein the glycol component comprises ethylene glycol or 1,4-cyclohexanedimethanol. 13. The composition according to embodiment 2, wherein the glycol component is ethylene glycol. 14. The composition according to embodiment 2, wherein the glycol component is 1,4-cyclohexanedimethanol. 15． The composition according to embodiment 2, wherein the glycol component is 80 to 100 mole% ethylene glycol, based on a total mole% of the glycol component of the polyester equal to 100 mole%. 16． 3. The composition according to embodiment 2, wherein the glycol component is 90-100 mol% ethylene glycol, based on the total mol% of the glycol component of the polyester equal to 100 mol%. 17． 3. The composition according to embodiment 2, wherein the glycol component is 50-100 mol% of 1,4-cyclohexanedimethanol, based on the total mol% of the glycol component of the polyester equal to 100 mol%. 18． The composition according to embodiment 2, wherein said glycol component is 80-100 mole% of 1,4-cyclohexanedimethanol, based on the total mole% of the glycol component of the polyester equal to 100 mole%. 19. The composition according to embodiment 2, wherein the glycol component comprises 1,4-cyclohexanedimethanol having a cis / trans ratio of 60/40 to 10/90. 20. The composition according to embodiment 2, wherein the glycol component comprises 1,4-cyclohexanedimethanol having a cis / trans ratio of 40/60 to 25/75. twenty one. The composition of embodiment 2, wherein the repeating unit comprises terephthalic acid or dimethyl terephthalate and a glycol selected from the group consisting of ethylene glycol and 1,4-cyclohexanedimethanol. twenty two. The composition of embodiment 1, wherein the polyester has an inherent viscosity of about 0.2 to about 2.4 dL / g when measured at a concentration of 0.5 g / 100 mL in a 60/40 weight ratio of phenol / tetrachloroethane at 25 ° C. twenty three. The composition according to embodiment 1, wherein the polyester has an inherent viscosity of about 0.5 to about 1.2 dL / g when measured at a concentration of 0.5 g / 100 mL in a 60/40 weight ratio of phenol / tetrachloroethane at 25 ° C. twenty four. The composition of claim 1, wherein the polyester is 40-90% by weight of the total composition, based on the total weight of the first, second and third polymers equal to 100%. twenty five. The composition of embodiment 1, wherein the polycarbonate comprises a polycarbonate of 4,4'-isopropylidenediphenol, 2,2,4,4-tetramethyl-1,3-cyclobutanediol or a mixture thereof. 26. The composition of embodiment 1, wherein the polycarbonate has an inherent viscosity of about 0.3 to about 2.0 dL / g when measured at a concentration of 0.5 g / 100 mL in a 60/40 weight ratio of phenol / tetrachloroethane at 25 ° C. 27. The composition of embodiment 1 wherein the polycarbonate has an inherent viscosity of about 0.5 to about 1.2 dL / g when measured at a concentration of 0.5 g / 100 mL in a 60/40 weight ratio of phenol / tetrachloroethane at 25 ° C. 28. The composition of embodiment 1, wherein the polycarbonate is 50-95% by weight of the total composition, based on the total weight of the first, second and third polymers equal to 100%. 29. The composition of embodiment 1, wherein the first and second α-olefins independently comprise an unsubstituted α-olefin or an α-olefin substituted with one or more alkyl, cycloaliphatic, or aryl moieties. . 30. Embodiment 29 wherein the first and second α-olefins independently comprise ethylene, propylene, 1-butene, 1-hexene, 1-pentene, 3-methyl-1-pentene, 1-octene or a mixture thereof. A composition as described. 31. 30. The composition according to embodiment 29, wherein the first and second α-olefins independently comprise propylene or ethylene. 32. 30. The composition according to embodiment 29, wherein the first and second α-olefins are both ethylene. 33. The composition of embodiment 1, wherein the first α-olefin is ethylene and the first alkyl acrylate is methyl acrylate. 34. The composition of claim 1 wherein the first α-olefin of the second polymer is 40-90% by weight of the second polymer. 35. The composition according to embodiment 1, wherein the first α-olefin of the second polymer is 55-75% by weight of the second polymer. 36. The composition of claim 1, wherein the second α-olefin of the third polymer is 50-90% by weight of the third polymer. 37. The composition of claim 1, wherein the second α-olefin of the third polymer is 65-85% by weight of the third polymer. 38. The first and second alkyl acrylates independently represent methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, isopropyl acrylate, n-butyl acrylate, isobutyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate or a mixture thereof. The composition of embodiment 1 comprising: 39. The composition of embodiment 1, wherein the first and second alkyl acrylates are methyl acrylate. 40. The composition of embodiment 1, wherein the first alkyl acrylate of the second polymer is 10-40% by weight of the second polymer. 41. The composition of embodiment 1, wherein the first alkyl acrylate of the second polymer is 15-35% by weight of the second polymer. 42. The composition according to embodiment 1, wherein the second alkyl acrylate of the third polymer is 10-50% by weight of the third polymer. 43. The composition of embodiment 1, wherein the second alkyl acrylate of the third polymer is 15 to 40% by weight of the third polymer. 44. The composition according to embodiment 1, wherein the unsaturated epoxide has a total carbon number of 4 to 11. 45. The composition of claim 1, wherein the unsaturated epoxide comprises one or more glycidyl esters of one or more α, β-ethylenically unsaturated carboxylic acids. 46. The unsaturated epoxide has the formula I: (Wherein R is hydrogen, an alkyl group having about 1 to about 10 carbon atoms, or an alkyl group having about 1 to about 10 carbon atoms having a substituted glycidyl ester group). object. 47. The composition of claim 1, wherein the unsaturated epoxide comprises glycidyl acrylate, glycidyl methacrylate, glycidyl itaconate, allyl glycidyl ether, vinyl glycidyl ether, or a mixture thereof. 48. The composition of embodiment 1, wherein the unsaturated epoxide is glycidyl methacrylate. 49. The composition of embodiment 1, wherein the unsaturated epoxide is 1-20% by weight of the second polymer. 50. The composition of claim 1, wherein the unsaturated epoxide is 2 to 10% by weight of the second polymer. 51. The composition of embodiment 1, wherein the second α-olefin is ethylene and the second alkyl acrylate is methyl acrylate. 52. The composition of embodiment 1, wherein the molecular weight of the second and third polymers is greater than 20,000. 53. The composition according to embodiment 1, wherein the molecular weight of the second and third polymers is from 70,000 to 100,000. 54. The first polymer is 40-90% by weight of the total composition, based on the total weight% of the first, second and third polymers equal to 100%, and the second polymer is 9-90% of the total composition. The composition according to embodiment 1, wherein the composition is 40% by weight and the third polymer is 1-20% by weight of the total composition. 55. The polyester comprises a reaction product of terephthalic acid or dimethyl terephthalate with ethylene glycol or 1,4-cyclohexanedimethanol, the second polymer comprises a terpolymer of ethylene, methyl acrylate and glycidyl methacrylate, and The composition of embodiment 1, wherein the third polymer comprises a copolymer of ethylene and methyl acrylate. 56. The composition comprising: (a) a first polymer comprising a polyester having an inherent viscosity of about 0.5 to 2.0 g / dL, comprising a repeating unit derived from terephthalic acid and 1,4-cyclohexanedimethanol; The composition of embodiment 1, comprising: a second polymer based on glycidyl methacrylate and methyl acrylate; and (c) a third polymer of ethylene and alkyl acrylate. 57. The composition of embodiment 1, further comprising glass fibers. 58. 58. The composition according to embodiment 57, wherein said glass fibers are 10-50% by weight of the total composition. 59. 58. The composition according to embodiment 57, wherein said glass fibers are 10-40% by weight of the total composition. 60. 58. The composition according to embodiment 57, wherein said glass fibers have an average standard diameter of greater than 5μ. 61. 58. The composition according to embodiment 57, wherein the average standard diameter of the glass fibers is between 5μ and 14μ. 62. 58. The composition according to embodiment 57, wherein the length of the glass fibers is between 0.15 and 0.4 mm. 63. A composition comprising: (a) a first polymer comprising a polyester having an inherent viscosity of about 0.5 to 2.0 g / dL, comprising: a repeating unit derived from terephthalic acid and 1,4-cyclohexanedimethanol; Aspect 57, comprising: a fiber; (c) a second polymer that is a random polymer based on ethylene and glycidyl methacrylate and methyl acrylate; and (d) a third polymer that is a random polymer of ethylene and alkyl acrylate. Composition. 64. The composition according to embodiment 57, wherein the first polymer is 75-85% by weight of the total composition of the polyester, based on the total weight of the first polymer, the second polymer, the third polymer, and the glass fibers. . 65. 58. The composition according to embodiment 57, wherein the first polymer is a polycarbonate at 50-80% by weight of the total composition, based on the total weight of the first polymer, the second polymer, the third polymer and the glass fibers. . 66. The glass fibers are such that the first polymer is about 10-40% by weight of the total composition, based on the total weight of the first polymer, the second polymer, the third polymer and the glass fibers; 58. The composition of embodiment 57, wherein the polymer is about 1-20% by weight and the third polymer is about 2-20% by weight. 67. Stabilizers; inhibitors of oxidative disintegration, hydrolysis disintegration, heat disintegration or ultraviolet disintegration; flame retardants; fibrous fillers and particulate fillers; reinforcing materials; lubricants; The composition according to embodiment 1, further comprising an additive. 68. The composition according to embodiment 67, wherein the additive is 0.1-20% by weight of the total composition. 69. 68. The composition of embodiment 67, wherein the flame retardant comprises a brominated polystyrene; decabromodiphenyl oxide; or a combination of 1,2-bis (tetrabromophthalimide) ethane with sodium antimonate or antimony oxide. 70. Embodiment 68. The composition of embodiment 67 wherein the reinforcement comprises carbon fiber, mica, clay, talc, wollastonite, calcium carbonate, or a mixture thereof. 71. The composition according to embodiment 1, wherein the composition has a molding temperature of 30 to 120C. 72. The composition according to embodiment 1, wherein said composition has a molding temperature of 50-110 ° C. 73. (A) one selected from the group consisting of aliphatic dicarboxylic acids having 3 to 16 total carbon atoms, alicyclic dicarboxylic acids having 7 to 12 carbon atoms, aromatic dicarboxylic acids having 8 to 16 total carbon atoms, and combinations thereof Or a dicarboxylic acid component comprising a dicarboxylic acid or more, and a glycol component comprising one or more glycols having 2 to 18 carbon atoms, one or more glycol ethers having 4 to 12 carbon atoms and a combination thereof. (B) one or more α-olefins, one or more alkyl acrylates and one or more C 4-11 carbon atoms, From about 1 to about 20% by weight of a random terpolymer based on the unsaturated epoxide; and (c) one or more α-olefins and A polymer comprising about 2 to about 20% by weight of a random copolymer comprising one or more alkyl acrylates, wherein said weight percent is equal to 100% by weight of the total weight of the components of said polymer molding composition. %based on). 74. A thermoplastically molded article molded from the composition of embodiment 1. 75. 81. The molded article according to aspect 74, wherein said molded article is an electrical conductor, an electronic conductor, a tube, a film, a sheet, a fiber or a laminate. 2) Correct the claims as per the attached sheet. Claims 1. (A) a first polymer comprising a polyester, polycarbonate, or a mixture thereof; (b) comprising at least one α-olefin, at least one first alkyl acrylate, and at least one unsaturated epoxide. A polymer molding composition comprising : a second polymer; and (c) a glass fiber comprising a third polymer comprising at least one second α-olefin and at least one second alkyl acrylate. 2. The polyester is one of (i) an aliphatic dicarboxylic acid having a total of 3 to 16 carbon atoms, an alicyclic dicarboxylic acid having a total of 7 to 12 carbon atoms, an aromatic dicarboxylic acid having a total of 8 to 16 carbon atoms, or a mixture thereof; Or a dicarboxylic acid component consisting of a dicarboxylic acid or more, and (ii) a glycol component consisting of one or more glycols having a total of 2 to 18 carbon atoms, a glycol ether having a total of 4 to 12 carbon atoms or a combination thereof. A composition according to claim 1, comprising a repeating unit to be formed. 3. The aliphatic dicarboxylic acid includes succinic acid, glutaric acid, adipic acid, sebacic acid, suberic acid, 2,2,4-trimethyladipic acid or 1,12-dodecanediacid; , 2-, 1,3- or 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid; and the aromatic carboxylic acid is terephthalic acid, isophthalic acid, phthalic acid, 1,4-naphthalenedicarboxylic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid 3. The composition according to claim 2, comprising an acid, 4,4'-biphenyldicarboxylic acid, 2-bromoterephthalic acid, 2,5-dibromoterephthalic acid or tetrachlorophthalic acid. 4. 3. The composition according to claim 2, wherein said repeating unit (i) is derived from terephthalic acid or dimethyl terephthalate. 5. 3. A composition according to claim 2, wherein said repeating units are derived from 75 to 100 mol% of terephthalate moieties based on a total mol% of the acid component of the polyester equal to 100 mol%. 6. 3. A composition according to claim 2, wherein said repeating units are derived from 95 to 100 mol% of a terephthalate moiety based on a total mol% of the acid component of the polyester equal to 100 mol%. 7. The dicarboxylic acid comprises terephthalic acid or dimethyl terephthalate in an amount of 80 to 99.9 mol% and 0.1 to 20 mol% isophthalic acid, based on the total mol% of the acid component of the polyester equal to 100 mol%. 3. The composition according to item 2 above. 8. 3. The composition of claim 2, wherein said glycol component comprises up to 20 mol% of one or more other aliphatic or cycloaliphatic glycols, based on the total mol% of the glycol component of the polyester equal to 100 mol% . the composition according to claim. 9. The composition according to claim 2, wherein the glycol component is 1,4-cyclohexanedimethanol. 10 ． 3. The composition according to claim 2, wherein said repeating unit comprises terephthalic acid or dimethyl terephthalate and a glycol selected from the group consisting of ethylene glycol and 1,4-cyclohexanedimethanol. 11 ． The composition of claim 1 wherein said polyester has an inherent viscosity of 0.2 to 2.4 dL / g when measured at a concentration of 0.5 g / 100 mL in a phenol / tetrachloroethane weight ratio of 60/40 at 25 ° C. object. 12 ． 2. The composition of claim 1 wherein said polycarbonate comprises 4,4'-isopropylidene diphenol, 2,2,4,4-tetramethyl-1,3-cyclobutanediol or a mixture thereof. object. 13 ． 2. The composition of claim 1 wherein said polycarbonate has an inherent viscosity of 0.3 to 2.0 dL / g when measured at a concentration of 0.5 g / 100 mL in phenol / tetrachloroethane at a weight ratio of 60/40 at 25 DEG C. object. 14 ． The method of claim 1, wherein the first and second α-olefins independently comprise unsubstituted α-olefins or α-olefins substituted with one or more alkyl, cycloaliphatic or aryl moieties. A composition as described. 15 ． Claims wherein the first and second α-olefins independently comprise ethylene, propylene, 1-butene, 1-hexene, 1-pentene, 3-methyl-1-pentene, 1-octene or a mixture thereof. Item 15. The composition according to Item 14 . 16 ． 15. The composition according to claim 14, wherein the first and second α-olefins are both ethylene. 17 ． The composition of claim 1, wherein the first α-olefin is ethylene and the first alkyl acrylate is methyl acrylate. 18 ． The first and second alkyl acrylates independently represent methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, isopropyl acrylate, n-butyl acrylate, isobutyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate or a mixture thereof. A composition according to claim 1 comprising: 19 . The composition of claim 1, wherein the first and second alkyl acrylates are methyl acrylate. 20 . The composition according to claim 1, wherein the unsaturated epoxide has a total carbon number of 4 to 11. 21 . The composition of claim 1 wherein the unsaturated epoxide comprises one or more glycidyl esters of one or more α, β-ethylenically unsaturated carboxylic acids. 22 . The unsaturated epoxide has the formula I: The composition according to claim 1, wherein the composition has a structure : wherein R is hydrogen or an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms . 23 . The composition of claim 1, wherein said unsaturated epoxide comprises glycidyl acrylate, glycidyl methacrylate, glycidyl itaconate, allyl glycidyl ether, vinyl glycidyl ether, or a mixture thereof. 24 . The composition according to claim 1, wherein the unsaturated epoxide is glycidyl methacrylate. 25 . The composition of claim 1, wherein the second α-olefin is ethylene and the second alkyl acrylate is methyl acrylate. 26 . The polyester comprises a reaction product of terephthalic acid or dimethyl terephthalate with ethylene glycol or 1,4-cyclohexanedimethanol, the second polymer comprises a terpolymer of ethylene, methyl acrylate and glycidyl methacrylate, and The composition of claim 1, wherein the third polymer comprises a copolymer of ethylene and methyl acrylate. 27 . The composition comprises: (a) a repeating unit derived from terephthalic acid and 1,4-cyclohexanedimethanol , at a concentration of 0.5 g / 100 mL in phenol / tetrachloroethane in a weight ratio of 60/40 at 25 ° C. the in and (c) ethylene and an alkyl acrylate; inherent viscosity when the first polymer comprising a polyester of 0.5 ~2.0g / dL; (b) ethylene, a second polymer based on glycidyl methacrylate and methyl acrylate A composition according to claim 1, comprising a polymer of claim 3. 28 . A composition according to claim 1, wherein said glass fibers are from 10 to 50% by weight of the total composition. 29 . The composition comprises: (a) a repeating unit derived from terephthalic acid and 1,4-cyclohexanedimethanol , at a concentration of 0.5 g / 100 mL in phenol / tetrachloroethane in a weight ratio of 60/40 at 25 ° C. (B) glass fiber; (c) a second polymer which is a random polymer based on ethylene, glycidyl methacrylate and methyl acrylate; and a first polymer containing a polyester having an inherent viscosity of 0.5 to 2.0 g / dL. The composition according to claim 1 , comprising (d) a third polymer that is a random polymer of ethylene and an alkyl acrylate. 30 . The glass fibers, the first polymer, the first polymer, second polymer, based on the total weight percent of the third polymer and the glass fibers is 10 to 40 wt% of the total composition, of the second polymer is 1-20 wt%, and the composition according to the third range first of claims polymer is of from 2 to 20 by weight%. 31 . Stabilizers; inhibitors of oxidative disintegration, hydrolysis disintegration, heat disintegration or ultraviolet disintegration; flame retardants; fibrous fillers and particulate fillers; reinforcing materials; lubricants; The composition according to claim 1, further comprising an additive. 32 . A thermoplastically molded article molded from the composition of claim 1. 33 . 33. The molded article according to claim 32 , wherein the molded article is an electrical connector , an electronic connector , a tube, a film, a sheet, a fiber, or a laminate. 34 . It said glass fiber is 10 to 40% by weight of the total composition, from 1 to 20 wt% of the second random polymer over the entire composition, the third random polymer methyl, ethyl, n- butyl, isobutyl and 2-Al kill moiety selected from the group consisting of ethylhexyl include alkyl acrylates having and third polymer is 2 to 20% by weight of the total composition, and the total amount of the components (a) ~ (d) 30. The composition according to claim 29, wherein the composition is 100% by weight .

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ， ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，Ｌ Ｕ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＢＲ，ＣＮ，ＪＰ，Ｍ Ｘ (72)発明者 ミニック，ラリー アレン アメリカ合衆国，テネシー 37620，ブリ ストル，スティール クリーク パーク ロード 261────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of front page    (81) Designated countries EP (AT, BE, CH, DE, DK, ES, FI, FR, GB, GR, IE, IT, L U, MC, NL, PT, SE), BR, CN, JP, M X (72) Inventor Minnick, Larry Allen             United States, Tennessee 37620, Buri             Storr, Steel Creek Park             Road 261

Claims (1)

【特許請求の範囲】 １．（ａ）ポリエステル、ポリカーボネート、またはそれらの混合物を含む第 １のポリマー； （ｂ）少なくとも１種のα−オレフィン、少なくとも１種の第１のアクリル酸 アルキル、及び少なくとも１種の不飽和エポキシドを含む第２のポリマー；なら びに （ｃ）少なくとも１種の第２のα−オレフィン及び少なくとも１種の第２のア クリル酸アルキルを含む第３のポリマー を含んでなるポリマー成形用組成物。 ２．前記ポリエステルが、 （ｉ）総炭素数３〜16の脂肪族ジカルボン酸、総炭素数７〜12の脂環式ジカル ボン酸、総炭素数８〜16の芳香族ジカルボン酸またはそれらの混合物の１種また はそれ以上のジカルボン酸からなるジカルボン酸成分、ならびに （ii）総炭素数２〜18の１種もしくはそれ以上のグリコール、総炭素数４〜12 のグリコールエーテルまたはそれらの組み合わせからなるグリコール成分 から誘導される反復単位を含んでなる請求の範囲第１項に記載の組成物。 ３．前記脂肪族ジカルボン酸が、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシ ン酸、スベリン酸、２，２，４−トリメチルアジピン酸または１，12−ドデカン 二酸を含み；前記脂環式ジカルボン酸が１，２−、１，３−または１，４−シク ロヘキサンジカルボン酸を含み；且つ前記芳香族カルボン酸が、テレフタル酸、 イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレ ンジカルボン酸、４，４’−ビフェニルジカルボン酸、２−ブロモ テレフタル酸、２，５−ジブロモテレフタル酸またはテトラクロロフタル酸を含 む請求の範囲第２項に記載の組成物。 ４．前記反復単位（ｉ）がテレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルから誘導 される請求の範囲第２項に記載の組成物。 ５．前記反復単位が、100モル％に等しいポリエステルの酸成分の総モル％に 基づき75〜100モル％のテレフタレート部分から誘導される請求の範囲第２項に 記載の組成物。 ６．前記反復単位が、100モル％に等しいポリエステルの酸成分の総モル％に 基づき95〜100モル％のテレフタレート部分から誘導される請求の範囲第２項に 記載の組成物。 ７．前記ジカルボン酸が、100モル％に等しいポリエステルの酸成分の総モル ％に基づき、80〜99.9モル％の量のテレフタル酸またはテレフタル酸ジメチル及 び0.1〜20モル％のイソフタル酸を含んでなる請求の範囲第２項に記載の組成物 。 ８．前記グリコール成分が脂肪族または脂環式である請求の範囲第２項に記載 の組成物。 ９．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、20モル％以下の１種またはそれ以上の他の脂肪族または 脂環式グリコールを含んでなる請求の範囲第８項に記載の組成物。 10．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、10モル％以下の１種またはそれ以上の他の脂肪族または 脂環式グリコールを含んでなる請求の範囲第８項に記載の組成物。 11．前記グリコール成分が、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール 、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、２，２−ジメチル−１ ，３−プロパンジオール、１，６−ヘキ サンジオール、ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，２−シクロヘ キサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジ メタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジ メタノール、（３，８）−ビス（ヒドロキシメチル）−トリシクロ−〔５．２． １．０〕−デカン、（４，８）−ビス（ヒドロキシメチル）−トリシクロ−〔５ ．２．１．０〕−デカン、（５，８）−ビス（ヒドロキシメチル）−トリシクロ −〔５．２．１．０〕−デカン、テトラメチルシクロブタンジオール、ジエチレ ングリコール、トリエチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリプロピ レングリコール、ポリエチレングリコールまたはそれらの混合物を含んでなる請 求の範囲第２項に記載の組成物。 12．前記グリコール成分が、エチレングリコールまたは１，４−シクロヘキサ ンジメタノールからなる請求の範囲第２項に記載の組成物。 13．前記グリコール成分が、エチレングリコールである請求の範囲第２項に記 載の組成物。 14．前記グリコール成分が、１，４−シクロヘキサンジメタノールである請求 の範囲第２項に記載の組成物。 15．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、80〜100モル％のエチレングリコールである請求の範囲 第２項に記載の組成物。 16．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、90〜100モル％のエチレングリコールである請求の範囲 第２項に記載の組成物。 17．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、50〜100モル％の１，４−シ クロヘキサンジメタノールである請求の範囲第２項に記載の組成物。 18．前記グリコール成分が、100モル％に等しいポリエステルのグリコール成 分の総モル％に基づき、80〜100モル％の１，４−シクロヘキサンジメタノール である請求の範囲第２項に記載の組成物。 19．前記グリコール成分が、シス／トランス比60／40〜10／90の１，４−シク ロヘキサンジメタノールを含んでなる請求の範囲第２項に記載の組成物。 20．前記グリコール成分が、シス／トランス比40／60〜25／75の１，４−シク ロヘキサンジメタノールを含んでなる請求の範囲第２項に記載の組成物。 21．前記反復単位が、テレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルならびにエチ レングリコール及び１，４−シクロヘキサンジメタノールからなる群から選ばれ たグリコールを含んでなる請求の範囲第２項に記載の組成物。 22．前記ポリエステルが、25℃において重量比60／40のフェノール／テトラク ロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定した時に約0.2〜約2.4dL／ｇのインヘ レント粘度を有する請求の範囲第１項に記載の組成物。 23．前記ポリエステルが、25℃において重量比60／40のフェノール／テトラク ロロエタン中で0.5g／100mLの濃度で測定した時に約0.5〜約1.2dL／ｇのインヘ レント粘度を有する請求の範囲第１項に記載の組成物。 24．前記ポリエステルが、100％に等しい第１、第２及び第３のポリマーの総 重量％に基づき、総組成物の40〜90重量％である請求の範囲第１項に記載の組成 物。 25．前記ポリカーボネートが４，４’−イソプロピリデンジフェノール、２， ２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオールまたはそれらの混合 物のポリカーボネートを含んでなる請求の範囲第１項に記載の組成物。 26．前記ポリカーボネートが、25℃において重量比60／40のフェノール／テト ラクロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定した時に約0.3〜約2.0dL／ｇのイ ンヘレント粘度を有する請求の範囲第１項に記載の組成物。 27．前記ポリカーボネートが、25℃において重量比60／40のフェノール／テト ラクロロエタン中で0.5ｇ／100mLの濃度で測定した時に約0.5〜約1.2dL／ｇのイ ンヘレント粘度を有する請求の範囲第１項に記載の組成物。 28．前記ポリカーボネートが、100％に等しい第１、第２及び第３のポリマー の総重量％に基づき、総組成物の50〜95重量％である請求の範囲第１項に記載の 組成物。 29．第１及び第２のα−オレフィンが独立して、未置換α−オレフィンまたは １個もしくはそれ以上のアルキル、脂環式もしくはアリール部分で置換されたα −オレフィンを含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 30．第１及び第２のα−オレフィンが独立して、エチレン、プロピレン、１− ブテン、１−ヘキセン、１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−オクテ ンまたはそれらの混合物を含む請求の範囲第29項に記載の組成物。 31．第１及び第２のα−オレフィンが独立して、プロピレンまたはエチレンか らなる請求の範囲第29項に記載の組成物。 32．第１及び第２のα−オレフィンが共にエチレンである請求の範囲第29項に 記載の組成物。 33．第１のα−オレフィンがエチレンであり且つ第１のアクリル酸アルキルが アクリル酸メチルである請求の範囲第１項に記載の組成物。 34．第２のポリマーの第１のα−オレフィンが第２のポリマーの40〜90重量％ である請求の範囲第１項に記載の組成物。 35．第２のポリマーの第１のα−オレフィンが第２のポリマーの55〜75重量％ である請求の範囲第１項に記載の組成物。 36．第３のポリマーの第２のα−オレフィンが第３のポリマーの50〜90重量％ である請求の範囲第１項に記載の組成物。 37．第３のポリマーの第２のα−オレフィンが第３のポリマーの65〜85重量％ である請求の範囲第１項に記載の組成物。 38．第１及び第２のアクリル酸アルキルが独立して、アクリル酸メチル、アク リル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ− ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸２−エチルヘキシルまたはそれらの 混合物を含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 39．第１及び第２のアクリル酸アルキルがアクリル酸メチルである請求の範囲 第１項に記載の組成物。 40．第２のポリマーの第１のアクリル酸アルキルが第２のポリマーの10〜40重 量％である請求の範囲第１項に記載の組成物。 41．第２のポリマーの第１のアクリル酸アルキルが第２のポリマーの15〜35重 量％である請求の範囲第１項に記載の組成物。 42．第３のポリマーの第２のアクリル酸アルキルが第３のポリマーの10〜50重 量％である請求の範囲第１項に記載の組成物。 43．第３のポリマーの第２のアクリル酸アルキルが第３のポリマーの15〜40重 量％である請求の範囲第１項に記載の組成物。 44．前記不飽和エポキシドの総炭素数が４〜11である請求の範囲 第１項に記載の組成物。 45．前記不飽和エポキシドが、１種またはそれ以上のα，β−エチレン列不飽 和カルボン酸の１種またはそれ以上のグリシジルエステルを含む請求の範囲第１ 項に記載の組成物。 46．前記不飽和エポキシドが式Ｉ： （式中、Ｒは、水素、炭素数約１〜約10のアルキル基、または置換グリシジルエ ステル基を有する炭素数約１〜約10のアルキル基である） の構造を有する請求の範囲第１項に記載の組成物。 47．前記不飽和エポキシドが、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリ レート、グリシジルイタコネート、アリルグリシジルエーテル、ビニルグリシジ ルエーテルまたはそれらの混合物を含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 48．前記不飽和エポキシドがグリシジルメタクリレートである請求の範囲第１ 項に記載の組成物。 49．前記不飽和エポキシドが、第２のポリマーの１〜20重量％である請求の範 囲第１項に記載の組成物。 50．前記不飽和エポキシドが、第２のポリマーの２〜10重量％である請求の範 囲第１項に記載の組成物。 51．第２のα−オレフィンがエチレンであり且つ第２のアクリル酸アルキルが アクリル酸メチルである請求の範囲第１項に記載の組成物。 52．第２及び第３のポリマーの分子量が20,000より大きい請求の範囲第１項に 記載の組成物。 53．第２及び第３のポリマーの分子量が70,000〜100,000である請求の範囲第 １項に記載の組成物。 54．第１のポリマーが、100％に等しい第１、第２及び第３のポリマーの総重 量％に基づき、総組成物の40〜90重量％であり、第２のポリマーが総組成物の９ 〜40重量％であり且つ第３のポリマーが総組成物の１〜20重量％である請求の範 囲第１項に記載の組成物。 55．前記ポリエステルが、テレフタル酸またはテレフタル酸ジメチルとエチレ ングリコールまたは１，４−シクロヘキサンジメタノールとの反応生成物からな り、第２のポリマーが、エチレン、アクリル酸メチル及びグリシジルメタクリレ ートのターポリマーからなり、且つ第３のポリマーがエチレンとアクリル酸メチ ルとのコポリマーを含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 56．前記組成物が、 （ａ）テレフタル酸及び１，４−シクロヘキサンジメタノールから誘導された 反復単位を含む、インヘレント粘度が約0.5〜2.0ｇ／dLのポリエステルを含む第 １のポリマー； （ｂ）エチレン、グリシジルメタクリレート及びアクリル酸メチルに基づく第 ２のポリマー；ならびに （ｃ）エチレン及びアクリル酸アルキルの第３のポリマー を含む請求の範囲第１項に記載の組成物。 57．ガラス繊維をさらに含んでなる請求の範囲第１項に記載の組成物。 58．前記ガラス繊維が総組成物の10〜50重量％である請求の範囲第57項に記載 の組成物。 59．前記ガラス繊維が総組成物の10〜40重量％である請求の範囲第57項に記載 の組成物。 60．前記ガラス繊維が５μより大きい平均標準直径を有する請求 の範囲第57項に記載の組成物。 61．ガラス繊維の平均標準直径が５μ〜14μである請求の範囲第57項に記載の 組成物。 62．ガラス繊維の長さが0.15〜0.4mmである請求の範囲第57項に記載の組成物 。 63．前記組成物が、 （ａ）テレフタル酸及び１，４−シクロヘキサンジメタノールから誘導される 反復単位を含む、インヘレント粘度が約0.5〜2.0ｇ／dLのポリエステルを含む第 １のポリマー； （ｂ）ガラス繊維； （ｃ）エチレンとグリシジルメタクリレート及びアクリル酸メチルに基づくラ ンダムポリマーである第２のポリマー；ならびに （ｄ）エチレン及びアクリル酸アルキルのランダムポリマーである第３のポリ マー を含んでなる請求の範囲第57項に記載の組成物。 64．第１のポリマーが、第１のポリマー、第２のポリマー、第３のポリマー及 びガラス繊維の総重量％に基づき、総組成物の75〜85重量％のポリエステルであ る請求の範囲第57項に記載の組成物。 65．第１のポリマーが、第１のポリマー、第２のポリマー、第３のポリマー及 びガラス繊維の総重量％に基づき、総組成物の50〜80重量％のポリカーボネート である請求の範囲第57項に記載の組成物。 66．前記ガラス繊維が、第１のポリマーが、第１のポリマー、第２のポリマー 、第３のポリマー及びガラス繊維の総重量％に基づき、総組成物の約10〜40重量 ％であり、第２のポリマーが約１〜20重量％であり、且つ第３のポリマーが約２ 〜20重量％のである請求の範囲第57項に記載の組成物。 67．安定剤；酸化崩壊、加水分解崩壊、熱崩壊もしくは紫外線崩壊の抑制剤； 難燃剤；繊維充填材及び粒状充填材；強化材；滑剤；離型剤；成核剤；着色剤； またはそれらの混合物の添加剤をさらに含んでなる請求の範囲第１項に記載の組 成物。 68．前記添加剤が総組成物の0.1〜20重量％である請求の範囲第67項に記載の 組成物。 69．前記難燃剤が、臭素化ポリスチレン；デカブロモジフェニルオキシド；ま たは１，２−ビス（テトラブロモフタルイミド）エタンとアンチモン酸ナトリウ ムもしくは酸化アンチモンとの組み合わせを含んでなる請求の範囲第67項に記載 の組成物。 70．前記強化材が、炭素繊維、マイカ、クレイ、タルク、ウォラストナイト炭 酸カルシウムまたはそれらの混合物を含んでなる請求の範囲第67項に記載の組成 物。 71．前記組成物が30〜120℃の成形温度を有する請求の範囲第１項に記載の組 成物。 72．前記組成物が50〜110℃の成形温度を有する請求の範囲第１項に記載の組 成物。 73．（ａ）総炭素数３〜16の脂肪族ジカルボン酸、炭素数７〜12の脂環式ジカ ルボン酸、総炭素数８〜16の芳香族ジカルボン酸及びそれらの組み合わせからな る群から選ばれる１種またはそれ以上のジカルボン酸からなるジカルボン酸成分 、ならびに炭素数２〜18の１種またはそれ以上のグリコール、炭素数４〜12の１ 種またはそれ以上のグリコールエーテル及びそれらの組み合わせからなるグリコ ール成分から誘導される反復単位を含んでなるポリエステル、またはポリカーボ ネート、 （ｂ）１種またはそれ以上のα−オレフィン、１種またはそれ以上のアクリル 酸アルキル及び炭素数４〜11の１種またはそれ以上の の不飽和エポキシドに基づき約１〜約20重量％のランダムターポリマー、ならび に （ｃ）１種またはそれ以上のα−オレフィン及び１種またはそれ以上のアクリ ル酸アルキルを含むランダムコポリマー約２〜約20重量％ を含んでなるポリマー成形用組成物（前記重量％は、100重量％に等しい前記ポ リマー成形用組成物の成分の総重量％に基づく）。 74．請求の範囲第１項に記載の組成物から成形された熱可塑的に成形された成 形品。 75．前記成形品が、電気導体、電子伝導体、管、フィルム、シート、繊維また は積層品である請求の範囲第74項に記載の成形品。[Claims] 1. (A) a first polymer comprising a polyester, polycarbonate, or a mixture thereof; (b) comprising at least one α-olefin, at least one first alkyl acrylate, and at least one unsaturated epoxide. A polymer molding composition comprising: a second polymer; and (c) a third polymer comprising at least one second α-olefin and at least one second alkyl acrylate. 2. The polyester is one of (i) an aliphatic dicarboxylic acid having a total of 3 to 16 carbon atoms, an alicyclic dicarboxylic acid having a total of 7 to 12 carbon atoms, an aromatic dicarboxylic acid having a total of 8 to 16 carbon atoms, or a mixture thereof; Or a dicarboxylic acid component consisting of a dicarboxylic acid or more, and (ii) a glycol component consisting of one or more glycols having a total of 2 to 18 carbon atoms, a glycol ether having a total of 4 to 12 carbon atoms or a combination thereof. A composition according to claim 1, comprising a repeating unit to be formed. 3. The aliphatic dicarboxylic acid includes succinic acid, glutaric acid, adipic acid, sebacic acid, suberic acid, 2,2,4-trimethyladipic acid or 1,12-dodecanediacid; , 2-, 1,3- or 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid; and the aromatic carboxylic acid is terephthalic acid, isophthalic acid, phthalic acid, 1,4-naphthalenedicarboxylic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid 3. The composition according to claim 2, comprising an acid, 4,4'-biphenyldicarboxylic acid, 2-bromoterephthalic acid, 2,5-dibromoterephthalic acid or tetrachlorophthalic acid. 4. 3. The composition according to claim 2, wherein said repeating unit (i) is derived from terephthalic acid or dimethyl terephthalate. 5. 3. A composition according to claim 2, wherein said repeating units are derived from 75 to 100 mol% of terephthalate moieties based on a total mol% of the acid component of the polyester equal to 100 mol%. 6. 3. The composition according to claim 2, wherein said repeating units are derived from 95 to 100 mol% of terephthalate moieties based on a total mol% of the acid component of the polyester equal to 100 mol%. 7. The dicarboxylic acid comprises terephthalic acid or dimethyl terephthalate in an amount of 80 to 99.9 mol% and 0.1 to 20 mol% isophthalic acid, based on the total mol% of the acid component of the polyester equal to 100 mol%. 3. The composition according to item 2 above. 8. 3. The composition according to claim 2, wherein said glycol component is aliphatic or cycloaliphatic. 9. 9. The method of claim 8 wherein said glycol component comprises up to 20 mole% of one or more other aliphatic or cycloaliphatic glycols, based on the total mole% of the glycol component of the polyester equal to 100 mole%. The composition according to Item. Ten. 9. The method of claim 8, wherein said glycol component comprises up to 10 mol% of one or more other aliphatic or cycloaliphatic glycols, based on the total mol% of the glycol component of the polyester equal to 100 mol%. The composition according to Item. 11． The glycol component is ethylene glycol, 1,2-propanediol, 1,3-propanediol, 1,4-butanediol, 2,2-dimethyl-1,3-propanediol, 1,6-hexanediol, pentane Diol, neopentyl glycol, 1,2-cyclohexanediol, 1,4-cyclohexanediol, 1,2-cyclohexanedimethanol, 1,3-cyclohexanedimethanol, 1,4-cyclohexanedimethanol, (3,8)- Bis (hydroxymethyl) -tricyclo- [5.2. 1.0] -decane, (4,8) -bis (hydroxymethyl) -tricyclo- [5. 2.1.0] -decane, (5,8) -bis (hydroxymethyl) -tricyclo- [5.2.1.0] -decane, tetramethylcyclobutanediol, diethylene glycol, triethylene glycol, dipropylene glycol, 3. The composition according to claim 2, comprising tripropylene glycol, polyethylene glycol or a mixture thereof. 12． 3. The composition according to claim 2, wherein said glycol component comprises ethylene glycol or 1,4-cyclohexanedimethanol. 13. 3. The composition according to claim 2, wherein said glycol component is ethylene glycol. 14. The composition according to claim 2, wherein the glycol component is 1,4-cyclohexanedimethanol. 15． 3. The composition according to claim 2, wherein said glycol component is 80 to 100 mol% ethylene glycol, based on the total mol% of the glycol component of the polyester equal to 100 mol%. 16． 3. The composition according to claim 2, wherein said glycol component is 90-100 mol% ethylene glycol, based on the total mol% of the glycol component of the polyester equal to 100 mol%. 17． 3. The composition according to claim 2, wherein said glycol component is 50-100 mol% of 1,4-cyclohexanedimethanol, based on the total mol% of the glycol component of the polyester equal to 100 mol%. 18． 3. The composition according to claim 2, wherein said glycol component is 80 to 100 mol% of 1,4-cyclohexanedimethanol, based on the total mol% of the glycol component of the polyester equal to 100 mol%. 19. 3. The composition according to claim 2, wherein said glycol component comprises 1,4-cyclohexanedimethanol having a cis / trans ratio of 60/40 to 10/90. 20. 3. The composition according to claim 2, wherein said glycol component comprises 1,4-cyclohexanedimethanol having a cis / trans ratio of 40/60 to 25/75. twenty one. 3. The composition according to claim 2, wherein said repeating unit comprises terephthalic acid or dimethyl terephthalate and a glycol selected from the group consisting of ethylene glycol and 1,4-cyclohexanedimethanol. twenty two. The polyester of claim 1, wherein said polyester has an inherent viscosity of about 0.2 to about 2.4 dL / g when measured at a concentration of 0.5 g / 100 mL in a 60/40 weight ratio of phenol / tetrachloroethane at 25 ° C. Composition. twenty three. 2. The polyester of claim 1 wherein said polyester has an inherent viscosity of about 0.5 to about 1.2 dL / g when measured at a temperature of 25 g at a concentration of 0.5 g / 100 mL in a 60/40 weight ratio of phenol / tetrachloroethane. Composition. twenty four. A composition according to claim 1, wherein said polyester is 40-90% by weight of the total composition, based on the total weight of the first, second and third polymers equal to 100%. twenty five. 2. The composition of claim 1 wherein said polycarbonate comprises 4,4'-isopropylidene diphenol, 2,2,4,4-tetramethyl-1,3-cyclobutanediol or a mixture thereof. object. 26. The polycarbonate of claim 1 wherein said polycarbonate has an inherent viscosity of about 0.3 to about 2.0 dL / g when measured at a concentration of 0.5 g / 100 mL in a 60/40 weight ratio of phenol / tetrachloroethane at 25 ° C. Composition. 27. The polycarbonate of claim 1, wherein said polycarbonate has an inherent viscosity of about 0.5 to about 1.2 dL / g when measured at a concentration of 0.5 g / 100 mL in a 60/40 weight ratio of phenol / tetrachloroethane at 25 ° C. Composition. 28. The composition of claim 1 wherein said polycarbonate is 50-95% by weight of the total composition, based on the total weight of the first, second and third polymers equal to 100%. 29. The method of claim 1, wherein the first and second α-olefins independently comprise unsubstituted α-olefins or α-olefins substituted with one or more alkyl, cycloaliphatic or aryl moieties. A composition as described. 30. Claims wherein the first and second α-olefins independently comprise ethylene, propylene, 1-butene, 1-hexene, 1-pentene, 3-methyl-1-pentene, 1-octene or a mixture thereof. 30. The composition according to paragraph 29. 31. 30. The composition according to claim 29, wherein the first and second α-olefins independently comprise propylene or ethylene. 32. 30. The composition according to claim 29, wherein the first and second α-olefins are both ethylene. 33. The composition of claim 1, wherein the first α-olefin is ethylene and the first alkyl acrylate is methyl acrylate. 34. The composition of claim 1, wherein the first alpha-olefin of the second polymer is 40-90% by weight of the second polymer. 35. The composition of claim 1, wherein the first alpha-olefin of the second polymer is 55-75% by weight of the second polymer. 36. The composition of claim 1, wherein the second alpha-olefin of the third polymer is 50-90% by weight of the third polymer. 37. The composition of claim 1, wherein the second alpha-olefin of the third polymer is 65-85% by weight of the third polymer. 38. The first and second alkyl acrylates independently represent methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, isopropyl acrylate, n-butyl acrylate, isobutyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate or a mixture thereof. A composition according to claim 1 comprising: 39. The composition of claim 1, wherein the first and second alkyl acrylates are methyl acrylate. 40. The composition of claim 1, wherein the first alkyl acrylate of the second polymer is 10 to 40% by weight of the second polymer. 41. The composition of claim 1, wherein the first alkyl acrylate of the second polymer is 15-35% by weight of the second polymer. 42. The composition of claim 1, wherein the second alkyl acrylate of the third polymer is 10 to 50% by weight of the third polymer. 43. The composition of claim 1 wherein the second alkyl acrylate of the third polymer is 15 to 40% by weight of the third polymer. 44. The composition according to claim 1, wherein the unsaturated epoxide has a total carbon number of 4 to 11. 45. The composition of claim 1 wherein the unsaturated epoxide comprises one or more glycidyl esters of one or more α, β-ethylenically unsaturated carboxylic acids. 46. The unsaturated epoxide has the formula I: Wherein R is hydrogen, an alkyl group having about 1 to about 10 carbon atoms, or an alkyl group having about 1 to about 10 carbon atoms having a substituted glycidyl ester group. A composition according to claim 1. 47. The composition of claim 1, wherein said unsaturated epoxide comprises glycidyl acrylate, glycidyl methacrylate, glycidyl itaconate, allyl glycidyl ether, vinyl glycidyl ether, or a mixture thereof. 48. The composition according to claim 1, wherein the unsaturated epoxide is glycidyl methacrylate. 49. The composition of claim 1 wherein said unsaturated epoxide is 1-20% by weight of the second polymer. 50. The composition of claim 1 wherein said unsaturated epoxide is 2 to 10% by weight of the second polymer. 51. The composition of claim 1, wherein the second α-olefin is ethylene and the second alkyl acrylate is methyl acrylate. 52. The composition of claim 1, wherein the molecular weight of the second and third polymers is greater than 20,000. 53. The composition according to claim 1, wherein the molecular weight of the second and third polymers is from 70,000 to 100,000. 54. The first polymer is 40-90% by weight of the total composition, based on the total weight% of the first, second and third polymers equal to 100%, and the second polymer is 9-90% of the total composition. A composition according to claim 1, wherein the composition is 40% by weight and the third polymer is 1 to 20% by weight of the total composition. 55. The polyester comprises a reaction product of terephthalic acid or dimethyl terephthalate with ethylene glycol or 1,4-cyclohexanedimethanol, the second polymer comprises a terpolymer of ethylene, methyl acrylate and glycidyl methacrylate, and The composition of claim 1, wherein the third polymer comprises a copolymer of ethylene and methyl acrylate. 56. The composition comprising: (a) a first polymer comprising a polyester having an inherent viscosity of about 0.5 to 2.0 g / dL, comprising a repeating unit derived from terephthalic acid and 1,4-cyclohexanedimethanol; A composition according to claim 1, comprising: a second polymer based on glycidyl methacrylate and methyl acrylate; and (c) a third polymer of ethylene and alkyl acrylate. 57. The composition of claim 1, further comprising glass fibers. 58. 58. The composition according to claim 57, wherein said glass fibers are 10-50% by weight of the total composition. 59. 58. The composition of claim 57, wherein said glass fibers are 10-40% by weight of the total composition. 60. 58. The composition of claim 57, wherein said glass fibers have an average standard diameter of greater than 5 microns. 61. 58. The composition according to claim 57, wherein the glass fibers have an average standard diameter of from 5 [mu] to 14 [mu]. 62. 58. The composition according to claim 57, wherein the length of the glass fibers is between 0.15 and 0.4 mm. 63. A composition comprising: (a) a first polymer comprising a polyester having an inherent viscosity of about 0.5 to 2.0 g / dL, comprising: a repeating unit derived from terephthalic acid and 1,4-cyclohexanedimethanol; Fibers comprising: (c) a second polymer which is a random polymer based on ethylene and glycidyl methacrylate and methyl acrylate; and (d) a third polymer which is a random polymer of ethylene and alkyl acrylate. 56. The composition according to paragraph 57. 64. 58. The method according to claim 57, wherein the first polymer is 75-85% by weight of the total composition of the polyester, based on the total weight of the first polymer, the second polymer, the third polymer and the glass fibers. A composition as described. 65. 58. The method of claim 57, wherein the first polymer is 50-80% by weight of the total composition of the polycarbonate based on the total weight of the first polymer, the second polymer, the third polymer and the glass fibers. A composition as described. 66. The glass fibers are such that the first polymer is about 10-40% by weight of the total composition, based on the total weight of the first polymer, the second polymer, the third polymer and the glass fibers; 58. The composition of claim 57, wherein said polymer is about 1-20% by weight and said third polymer is about 2-20% by weight. 67. Stabilizers; inhibitors of oxidative disintegration, hydrolysis disintegration, heat disintegration or ultraviolet disintegration; flame retardants; fibrous fillers and particulate fillers; reinforcing materials; lubricants; The composition according to claim 1, further comprising an additive. 68. 68. The composition of claim 67, wherein said additive is 0.1-20% by weight of the total composition. 69. 68. The composition of claim 67, wherein the flame retardant comprises a brominated polystyrene; decabromodiphenyl oxide; or a combination of 1,2-bis (tetrabromophthalimide) ethane with sodium antimonate or antimony oxide. object. 70. 68. The composition of claim 67, wherein said reinforcement comprises carbon fiber, mica, clay, talc, wollastonite calcium carbonate, or a mixture thereof. 71. 2. The composition according to claim 1, wherein said composition has a molding temperature of 30 to 120C. 72. A composition according to claim 1, wherein said composition has a molding temperature of 50-110 ° C. 73. (A) one selected from the group consisting of aliphatic dicarboxylic acids having 3 to 16 total carbon atoms, alicyclic dicarboxylic acids having 7 to 12 carbon atoms, aromatic dicarboxylic acids having 8 to 16 total carbon atoms, and combinations thereof Or a dicarboxylic acid component comprising a dicarboxylic acid or more, and a glycol component comprising one or more glycols having 2 to 18 carbon atoms, one or more glycol ethers having 4 to 12 carbon atoms and a combination thereof. (B) one or more α-olefins, one or more alkyl acrylates and one or more C 4-11 carbon atoms, From about 1 to about 20% by weight of a random terpolymer based on the unsaturated epoxide; and (c) one or more α-olefins and A polymer comprising about 2 to about 20% by weight of a random copolymer comprising one or more alkyl acrylates, wherein said weight percent is equal to 100% by weight of the total weight of the components of said polymer molding composition. %based on). 74. A thermoplastically molded article molded from the composition of claim 1. 75. 75. The molded article according to claim 74, wherein the molded article is an electric conductor, an electronic conductor, a tube, a film, a sheet, a fiber, or a laminate.
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