JP2002249649A - ポリエステル樹脂組成物、ポリエステル樹脂成形方法およびポリエステル樹脂改質剤 - Google Patents
ポリエステル樹脂組成物、ポリエステル樹脂成形方法およびポリエステル樹脂改質剤Info
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Abstract
いられるポリエステル樹脂（組成物）において、ポリエ
ステル樹脂が加水分解して低分子量化することによる該
樹脂の溶融粘度の低下を防止するために行う脱水工程が
不要であるポリエステル樹脂組成物を提供することにあ
る。 【解決手段】ポリエステル樹脂に、ＪＩＳＫ７２１０表
１条件４によるメルトフローレート（ＭＦＲ）が２０ｇ
／１０分以下の増粘剤と、該ポリエステル樹脂と反応可
能な官能基を有する高分子化剤とを添加し、該ポリエス
テル樹脂１００重量部に対する該増粘剤の添加量を３重
量部以上、および該高分子化剤の添加量を１重量部以上
とし、溶融粘度を増大せしめる。
Description
関するものである。
形を行う場合には、まず熱可塑性樹脂および所望なれば
充填材等の添加剤を混練した成形材料を押出機で紐状に
押出し、該紐状押出物を水中で冷却しつつカッターで切
断して成形用ペレットにする。したがって該成形用ペレ
ットには水分が付着している。熱可塑性樹脂がポリエス
テル樹脂の場合、成形用ペレットに水分が付着している
と、押出成形あるいは射出成形等の加熱によって加水分
解が起こり、分子量が低下しそれと共に溶融粘度が低下
してしまう。溶融粘度が低下すれば、溶融物が押出成形
機のダイスや射出成形機のノズルから自重で垂れ下がる
ドローダウン現象が起こり、精度の高い成形を行うこと
が困難になる。特にポリエステル樹脂としてＰＥＴボト
ル廃品等から回収した再生ポリエステル樹脂を使用した
場合には、加水分解による分子量低下が著しい。
生ポリエステル樹脂を成形する場合には、成形に際して
予備乾燥によって水分を除去したり、押出成形機のシリ
ンダにベント孔を設けて吸引によって水分を除去する必
要があった。
テル樹脂から水分を除去するには、乾燥装置やベント孔
を設けた特殊な押出成形機が必要であり、高額な設備投
資をしなければならず、また特に再生ポリエステル樹脂
の場合には厳密に水分管理を行わなければならないので
手間と時間とを要していた。したがってこのような水分
の除去はポリエステル樹脂のリサイクル性向上に大きな
障害となっていた。
するために、ポリエステル樹脂と、ＪＩＳＫ７２１０表
１条件４によるメルトフローレート（ＭＦＲ）が２０ｇ
／１０分以下の増粘剤と、該ポリエステル樹脂と反応可
能な官能基を有する高分子化剤とからなり、該ポリエス
テル樹脂１００重量部に対して該増粘剤は３重量部以上
および該高分子化剤は１重量部以上添加されているポリ
エステル樹脂組成物を提供するものである。該増粘剤と
該高分子化剤とは１：１〜１０：１重量比で混合されて
いることが望ましく、また該増粘剤はポリエステル樹脂
１００重量部に対して１００重量部以下の量で添加され
ていることが望ましく、また更に、該増粘剤はポリプロ
ピレンと合成ゴムとのポリマーアロイであることが望ま
しい。該高分子化剤はポリエステル樹脂１００重量部に
対して２０重量部以下の量で添加されていることが望ま
しく、また該高分子化剤の官能基はエポキシ基であるこ
とが望ましい。なお該ポリエステル樹脂は再生ポリエス
テル樹脂であることが望ましい。
を成形前に予備乾燥または成形中の脱気水分除去または
水分除去を行うことなく押出または射出成形を行うポリ
エステル樹脂成形方法を提供するものである。
分以下の増粘剤とポリエステル樹脂と反応可能な官能基
を有する高分子化剤とを１：１〜１０：１重量比の範囲
で含有するポリエステル樹脂改質剤を提供するものであ
る。本発明を以下に詳細に説明する。
リエステル樹脂とは、二価以上の多価アルコールと二価
以上のカルボン酸とのエステル化反応によって得られる
樹脂であり、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥ
Ｔ）、ポリブチレンテレフタレート等である。本発明は
特に再生ポリエステル樹脂に対して有用である。
樹脂の溶融粘度を増大せしめるものである。このような
増粘剤としては、高溶融粘度を有する樹脂またはエラス
トマーが選択される。該増粘剤を例示すれば、例えばポ
リエチレン、ポリプロピレン、エチレン−エチルアクリ
レート共重合体（ＥＥＡ）等のポリオレフィン系樹脂ま
たはエラストマー、スチレン−ブタジエン−スチレンブ
ロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン−エチレン−ブタ
ジエンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）等のスチレン系エ
ラストマー、あるいは上記ポリオレフィン系樹脂と上記
スチレン系エラストマーおよび／または合成ゴムとのポ
リマーアロイである。上記合成ゴムとしては例えばアク
リルゴム、ブチルゴム、エチレン−プロピレンゴム（Ｅ
ＰＲ，ＥＰＤＭ）、ケイ素ゴム、ウレタンゴム、フッ化
物系ゴム、多硫化物系ゴム、グラフトゴム、ブタジエン
ゴム、イソプレンゴム、クロロプレンゴム、ポリイソブ
チレンゴム、ポリブテンゴム、イソブテン−イソプレン
ゴム、アクリレート−ブタジエンゴム、スチレン−ブタ
ジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリル−ブタジエン
ゴム（ＮＢＲ）、ピリジン−ブタジエンゴム、スチレン
−イソプレンゴム、アクリロニトリル−クロロプレンゴ
ム、スチレン−クロロプレンゴム等がある。増粘効果の
高い増粘剤としてはポリプロピレンと上記合成ゴムとの
ポリマーアロイがある。また上記合成ゴムとしてはポリ
プロピレンと良好な相溶性を有するＥＰＲまたはＥＰＤ
ＭやＳＢＲが望ましい。また上記ポリマーアロイを増粘
剤として再生ポリエステル樹脂に使用すると、押出し水
冷後の予備乾燥の場合樹脂が黄変やブロッキングを起さ
ない。
Ｒ）はＪＩＳＫ７２１０表１条件４（試験温度１９０
℃、試験荷重２１．１８（Ｎ））に準拠した測定方法に
より、０．５〜２０ g／１０分、望ましくは０．５〜１
０ g／１０分、更に望ましくは０．５〜５ g／１０分で
ある。上記増粘剤は通常ポリエステル樹脂１００重量部
に対して３重量部以上添加され、望ましくは３〜１００
重量部添加される。上記増粘剤の添加量が３重量部に満
たない場合には、増粘効果が顕著でない。また上記増粘
剤の増粘効果は、通常ポリエステル樹脂１００重量部に
対して１００重量部を超えて添加しても増粘効果は余り
変わらなくなり、飽和する傾向にあるので、増粘剤の添
加量は１００重量部以下で充分であり、また増粘剤の添
加量が１００重量部を超えた場合にはポリエステル樹脂
と増粘剤との相溶性が余り良くないので相分離を起こす
おそれ場合があり、成形品の美観を損ねるので増粘剤の
添加量が１００重量部よりも多くなることは好ましくな
い。またポリエステル樹脂が、特に再生ＰＥＴ等の再生
ポリエステル樹脂である場合には、資源を有効に活用す
るというリサイクルの観点から鑑みても増粘剤の添加量
が多くなることは好ましくない。本発明においては、上
記増粘剤は単にポリエステル樹脂の溶融粘度を増大せし
めるのみならず、耐熱性、耐衝撃性、寸法安定性、剛性
等を改良する。
組成物は、高分子化剤により低分子量化したポリエステ
ル樹脂の溶融粘度を上昇させ、また該組成物から成形さ
れる成形品の機械的強度（剛性、耐衝撃性等）を付与
し、また該組成物に添加される上記増粘剤の相溶化剤と
して機能する。本発明において使用される高分子化剤と
してはポリエステル樹脂と反応する官能基を有する樹脂
またはエラストマーを使用する。上記ポリエステル樹脂
と反応する官能基としては、例えばエポキシ基、カルボ
キシル基、イソシアネート基等があり、ポリエステル樹
脂と高い反応性を有する点ではエポキシ基が望ましい。
このような官能基を有する樹脂またはエラストマーとし
てはエチレン−グリシジルメタクリレート（ＧＭＡ）共
重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−ビ
ニルイソシアネート共重合体等のエチレン系共重合体、
上記エチレン系共重合体にスチレンをグラフト共重合せ
しめたポリスチレングラフトエチレン系共重合体、エポ
キシ基含有ＳＢＳ、エポキシ基含有ＳＥＢＳ、エポキシ
基含有ＥＥＡ、カルボキシル基含有ＳＢＳ、カルボキシ
ル基含有ＳＥＢＳ、カルボキシル基含有ＥＥＡ等であ
る。また上記高分子化剤と増粘剤のソルビリティーパラ
メーターの差は１以内であることが望ましい。
同種の骨格を有するものを選択することが望ましい。例
えば増粘剤がポリエチレン、ＥＥＡ、ＥＰＲまたはＥＰ
ＤＭのようなオレフィン系増粘剤の場合には、高分子化
剤としてエチレン−グリシジルメタクリレート共重合
体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−ビニル
イソシアネート共重合体等のオレフィン系高分子化剤が
選択され、増粘剤がＳＢＳあるいはＳＥＢＳの場合に
は、エポキシ基含有ＳＢＳあるいはＳＥＢＳ、カルボキ
シル基含有ＳＢＳあるいはＳＥＢＳ等のＳＢＳあるいは
ＳＥＢＳ系高分子化剤が選択される。上記高分子化剤は
ポリエステル樹脂１００重量部に対して通常０．３〜１
００重量部好ましくは１．０〜２０重量部添加される。
上記高分子化剤の添加量が０．３重量部未満であると高
分子化効果と増粘剤に対する相溶化効果が充分発揮され
ず、また１００重量部を超えて添加しても該効果に顕著
な変化がなく飽和する。
粘剤と上記高分子化剤との混合比率は通常１：１〜１
０：１重量比とすることが望ましい。即ち高分子化剤の
添加量は増粘剤よりも少なくしても添加量が増粘剤の１
／１０以上であれば高分子化効果は充分発揮されるが、
増粘剤と等量を超えて添加した場合には高分子効果は飽
和するし、押出成形性も阻害される。
上記高分子化剤とを混合してポリエステル樹脂改質剤を
調製しておいてもよい。この場合該増粘剤と該高分子化
剤との混合比率は通常通常１：１〜１０：１重量比とす
ることが望ましい。
ポリエステル樹脂組成物の耐熱性、耐衝撃性、寸法安定
性、剛性等を改良するために、例えばスチレン−イソプ
レンゴム（ＳＩＲ）、スチレン−エチレン共重合体、ポ
リ（α−メチルスチレン）−ポリブタジエン−ポリ（α
−メチルスチレン）共重合体（α−ＭｅＳ−Ｂ−α−Ｍ
ｅＳ）、ポリ（α−メチルスチレン）−ポリイソプレン
−ポリ（α−メチルスチレン）、ブタジエン−スチレン
共重合体（ＢＳ）、エチレン−プロピレン−エチリデン
共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−
ブテン−１共重合体、エチレン−プロピレン−エチルデ
ンノルボルネン共重合体、エチレン−プロピレン−ジシ
クロペンタジエン共重合体、エチレン−プロピレン−
１，４ヘキサジエン共重合体、エチレン−ブテン−１−
エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン−ブテン−
１−ジシクロペンタジエン共重合体、エチレン−ブテン
−１−１，４ヘキサジエン共重合体、アクリロニトリル
−クロロプレン共重合体（ＮＣＲ）、スチレン−クロロ
プレン共重合体（ＳＣＲ）等の樹脂またはエラストマ
ー、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウ
ム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウム、燐酸カルシウ
ム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化ア
ルミニウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化鉄、
酸化亜鉛、アルミナ、シリカ、ケイ藻土、ドロマイト、
石膏、タルク、クレー、アスベスト、マイカ、ガラス繊
維、ケイ酸カルシウム、ベントナイト、ホワイトカーボ
ン、カーボンブラック、鉄粉、アルミニウム粉、石粉、
高炉スラグ、フライアッシュ、セメント、ジルコニア粉
等の充填剤、難燃剤、酸化防止剤、老化防止剤、紫外線
吸収剤、帯電防止剤、結晶化促進剤、発泡剤、染料、顔
料等の着色剤等が添加されてもよい。
ンドが望ましく、特に増粘剤と高分子化剤との混合物を
ペレット化し、該ペレットにポリエステル樹脂の粉砕
物、特にフレーク状の粉砕物を混合して射出成形および
押出成形に使用することが望ましい。
お本発明は実施例のみに限定されない。 〔実施例〕増粘剤として、増粘剤Ａ（低密度ポリエチレ
ン（ＬＤＰＥ）：ノバテックＬＣ５００（商品名）、日
本ポリケム製、ＭＦＲ４．０ｇ／１０分）、増粘剤Ｂ
（リアクターＴＰＯ：キャロタイＫＳ−０２１Ｐ（商品
名）、サンアロマー製、ＭＦＲ０．６ｇ／１０分）、増
粘剤Ｃ（ＳＥＢＳ：Ｋｒａｔｏｎ Ｇ−１６５７（商品
名）、クレイトンポリマー製、ＭＦＲ２．３ｇ／１０
分）、高分子化剤として高分子化剤Ａ（エポキシ基含有
ＳＢＳ）、高分子化剤Ｂ（エチレンＧＭＡ−ｇ−ＰＳ）
を使用する。上記増粘剤と上記高分子化剤とを表１およ
び表２の配合で組合わせロール混練後、粉砕してペレッ
ト化し、ポリエステル樹脂改質剤を調製する。上記各改
質剤とペットボトル廃品粉砕物（再生ＰＥＴ）とを表１
および表２に示す配合でドライブレンドし、押出成形機
中で溶融混練してノズルから紐状に押出し、水中でカッ
ターによって切断してペレット化した。各配合のペレッ
ト材料を乾燥することなく、更に各ペレット試料につい
て東洋精機社製キャピログラフを使用し、ダイス径１m
m、測定温度２７０℃、予熱時間３００秒の条件で溶融
粘度を測定した。結果を表１および表２に示す。シリン
ダ温度２１０〜２５５℃、スクリュ；φ３０、異方向２
軸、フルフライト、Ｌ／Ｄ＝２５、オープンベント、１
００rpm 、ダイス；３．５×１５mm、リボンダイ、ブレ
ーカー有り、の条件で押出成形し、目視によってドロー
ダウン（ダイスから出てきた樹脂の形状保持性、自重に
よる足れ具合）の確認を行った。結果を表１および表２
に示す。
で上記実施例と同様にして溶融粘度の測定、押出成形の
場合のドローダウン現象の有無の確認を行った。結果は
表３に示す。
℃、４時間恒温槽にて予備乾燥された再生ＰＥＴを使用
した。表１および表２に示される結果を参照すると、予
備乾燥を行わない実施例（試料１〜試料１４）のいづれ
の配合の樹脂組成物においてもドローダウン現象が防止
された。また表３に示す増粘剤と高分子化剤とを添加し
ない比較２、増粘剤が３重量部未満の比較３更に増粘剤
が３重量部未満で高分子化剤の等量以下の添加量の比較
４では予備乾燥を行わないと押出成形等に必要な溶融粘
度が得られず、著しいドローダウン現象がみられた。
して１００重量部以上添加した場合（比較５では１２０
重量部、比較６では３００重量部）では、押出成形等に
充分な溶融粘度を有しているが、本発明の樹脂組成物は
押出成形等において必要な溶融粘度を有していれば充分
であるので、該増粘剤を該再生ＰＥＴ（ポリエステル樹
脂）１００重量部に対して１００重量部よりも多く添加
する必要はなく、またかえって増粘剤を多量に添加する
ことにより増粘剤とポリエステル樹脂との相溶性が悪化
し、成形品（例えば比較６の樹脂組成物を用いて成形さ
れた成形品）の外観の美観を損ねるという問題が生じる
ので、増粘剤を多く添加することは好ましくない。
形された成形品の外観の美観は良好であり、また該成形
品の耐衝撃性も充分なものであった。
て押出成形等を行えば、該成形前に予めポリエステル樹
脂の予備乾燥あるいは押出成形の吸引脱水が不要とな
り、該予備乾燥のための設備投資やベント孔を設けた特
殊な押出成形機のための設備投資の問題、または水分除
去の手間や時間の問題が解消する。特に本発明のポリエ
ステル樹脂組成物に用いられるポリエステル樹脂が使用
済のＰＥＴボトル等の再生樹脂である場合においては、
リサイクル率の向上に繋がる。
Claims (9)
- 【請求項１】ポリエステル樹脂と、ＪＩＳＫ７２１０表
１条件４によるメルトフローレート（ＭＦＲ）が２０ｇ
／１０分以下の増粘剤と、該ポリエステル樹脂と反応可
能な官能基を有する高分子化剤とからなり、該ポリエス
テル樹脂１００重量部に対して該増粘剤は３重量部以上
および該高分子化剤は１重量部以上添加されていること
を特徴とするポリエステル樹脂組成物 - 【請求項２】該増粘剤と該高分子化剤とは１：１〜１
０：１重量比で混合されている請求項１に記載のポリエ
ステル樹脂組成物 - 【請求項３】該増粘剤はポリエステル樹脂１００重量部
に対して１００重量部以下の量で添加されている請求項
１または２に記載のポリエステル樹脂組成物 - 【請求項４】該増粘剤はポリプロピレンと合成ゴムとの
ポリマーアロイである請求項１〜３に記載のポリエステ
ル樹脂組成物 - 【請求項５】該高分子化剤はポリエステル樹脂１００重
量部に対して２０重量部以下の量で添加されている請求
項１〜４に記載のポリエステル樹脂組成物 - 【請求項６】該高分子化剤の官能基はエポキシ基である
請求項１〜５に記載のポリエステル樹脂組成物 - 【請求項７】該ポリエステル樹脂は再生ポリエステル樹
脂である請求項１〜６に記載のポリエステル樹脂組成物 - 【請求項８】請求項１〜７に記載のポリエステル樹脂組
成物を成形前に予備乾燥または成形中の脱気水分除去ま
たは水分除去を行うことなく押出または射出成形を行う
ことを特徴とするポリエステル樹脂成形方法 - 【請求項９】ＭＦＲが２０ｇ／１０分以下の増粘剤とポ
リエステル樹脂と反応可能な官能基を有する高分子化剤
とを１：１〜１０：１重量比の範囲で含有することを特
徴とするポリエステル樹脂改質剤
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001048680A JP3669427B2 (ja) | 2001-02-23 | 2001-02-23 | ポリエステル樹脂成形方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
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| JP3669427B2 JP3669427B2 (ja) | 2005-07-06 |
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Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7989556B2 (en) | 2004-03-25 | 2011-08-02 | Toyo Boseki Kabushiki Kaisha | Modifier for polyester resin and process for producing molded article with the same |
| JP2023512771A (ja) * | 2020-02-05 | 2023-03-29 | カネカ アメリカズ ホールディング，インコーポレイティド | 溶融粘度を改善するポリエステル用の調整剤 |
-
2001
- 2001-02-23 JP JP2001048680A patent/JP3669427B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JP2023512771A (ja) * | 2020-02-05 | 2023-03-29 | カネカ アメリカズ ホールディング，インコーポレイティド | 溶融粘度を改善するポリエステル用の調整剤 |
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| JP3669427B2 (ja) | 2005-07-06 |
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