JP2002212445A - 難燃性カーボネートポリマー組成物 - Google Patents
難燃性カーボネートポリマー組成物Info
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- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L79/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing nitrogen with or without oxygen or carbon only, not provided for in groups C08L61/00 - C08L77/00
- C08L79/04—Polycondensates having nitrogen-containing heterocyclic rings in the main chain; Polyhydrazides; Polyamide acids or similar polyimide precursors
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 良好な難燃性を示すとともに加水分解条件下
で物理的性質の全体的なバランスが維持される熱可塑性
樹脂組成物の提供。 【解決手段】 １種類以上の芳香族ポリカーボネート樹
脂、難燃化量の有機リン系難燃剤化合物、及び難燃化量
のポリイミド化合物を含んでなる熱可塑性樹脂組成物。
で物理的性質の全体的なバランスが維持される熱可塑性
樹脂組成物の提供。 【解決手段】 １種類以上の芳香族ポリカーボネート樹
脂、難燃化量の有機リン系難燃剤化合物、及び難燃化量
のポリイミド化合物を含んでなる熱可塑性樹脂組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は難燃性カーボネート
ポリマーに関する。
ポリマーに関する。
【０００２】
【従来の技術】熱可塑性樹脂に難燃性を付与するため有
機リン系難燃剤を使用することは公知である。例えば、
米国特許第５２０４３９４号には、芳香族ポリカーボネ
ート樹脂、スチレン含有グラフトコポリマー及びオリゴ
マー状有機リン系難燃剤を含有する熱可塑性樹脂組成物
が開示されている。
機リン系難燃剤を使用することは公知である。例えば、
米国特許第５２０４３９４号には、芳香族ポリカーボネ
ート樹脂、スチレン含有グラフトコポリマー及びオリゴ
マー状有機リン系難燃剤を含有する熱可塑性樹脂組成物
が開示されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】良好な難燃性を示すと
ともに加水分解条件下で物理的性質の全体的なバランス
が維持される熱可塑性樹脂組成物が望まれている。
ともに加水分解条件下で物理的性質の全体的なバランス
が維持される熱可塑性樹脂組成物が望まれている。
【０００４】
【課題を解決するための手段】第一の実施形態では、本
発明は、（ａ）１種類以上の芳香族カーボネート樹脂を
含む１種類以上の熱可塑性樹脂、（ｂ）難燃化量の有機
リン系難燃剤化合物、及び（ｃ）難燃化量のポリイミド
化合物を含んでなる熱可塑性樹脂組成物に関する。
発明は、（ａ）１種類以上の芳香族カーボネート樹脂を
含む１種類以上の熱可塑性樹脂、（ｂ）難燃化量の有機
リン系難燃剤化合物、及び（ｃ）難燃化量のポリイミド
化合物を含んでなる熱可塑性樹脂組成物に関する。
【０００５】第二の実施形態では、本発明は、１種類以
上の芳香族カーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂、難燃
化量の有機リン系難燃剤化合物、及び難燃化量のポリイ
ミド化合物を混合することを含んでなる難燃性熱可塑性
樹脂組成物の製造方法に関する。
上の芳香族カーボネート樹脂を含む熱可塑性樹脂、難燃
化量の有機リン系難燃剤化合物、及び難燃化量のポリイ
ミド化合物を混合することを含んでなる難燃性熱可塑性
樹脂組成物の製造方法に関する。
【０００６】
【発明の実施の形態】好ましい実施形態では、本発明の
組成物は、熱可塑性樹脂と有機リン化合物とポリイミド
化合物の合計量１００重量部（「ｐｂｗ」）を基準にし
て、５０〜９５ｐｂｗ、５５〜９５ｐｂｗ又は６０〜９
０ｐｂｗの熱可塑性樹脂（１種類以上の熱可塑性ポリマ
ー又は樹脂からなるものでもよい）、０〜１５ｐｂｗ、
１〜１５ｐｂｗ又は好ましくは２〜１０ｐｂｗの有機リ
ン化合物、及び０．１０〜２０ｐｂｗ、０．５０〜１５
ｐｂｗ又は１〜１０ｐｂｗのポリイミド化合物を含んで
なる。
組成物は、熱可塑性樹脂と有機リン化合物とポリイミド
化合物の合計量１００重量部（「ｐｂｗ」）を基準にし
て、５０〜９５ｐｂｗ、５５〜９５ｐｂｗ又は６０〜９
０ｐｂｗの熱可塑性樹脂（１種類以上の熱可塑性ポリマ
ー又は樹脂からなるものでもよい）、０〜１５ｐｂｗ、
１〜１５ｐｂｗ又は好ましくは２〜１０ｐｂｗの有機リ
ン化合物、及び０．１０〜２０ｐｂｗ、０．５０〜１５
ｐｂｗ又は１〜１０ｐｂｗのポリイミド化合物を含んで
なる。
【０００７】好適な芳香族カーボネート樹脂には、芳香
族ポリカーボネート樹脂及び芳香族コポリエステル−カ
ーボネート樹脂がある。
族ポリカーボネート樹脂及び芳香族コポリエステル−カ
ーボネート樹脂がある。
【０００８】芳香族ポリカーボネート樹脂は公知の化合
物であり、ポリカーボネート樹脂の諸性質及びその製造
方法も公知である。通例、これらは二価フェノールを概
して酸受容体及び分子量調節剤の存在下でホスゲンやハ
ロホルメートや炭酸エステルのようなカーボネート前駆
体と反応させることによって製造される。概して、かか
るカーボネートポリマーは次の式（Ｉ）の繰返し構造単
位を有するものとして類型化し得る。
物であり、ポリカーボネート樹脂の諸性質及びその製造
方法も公知である。通例、これらは二価フェノールを概
して酸受容体及び分子量調節剤の存在下でホスゲンやハ
ロホルメートや炭酸エステルのようなカーボネート前駆
体と反応させることによって製造される。概して、かか
るカーボネートポリマーは次の式（Ｉ）の繰返し構造単
位を有するものとして類型化し得る。
【０００９】
【化８】
【００１０】式中、Ａはポリマー合成反応に用いた二価
フェノールの二価芳香族残基である。かかる芳香族カー
ボネートポリマーの製造に使用し得る二価フェノールは
２つのヒドロキシ基を官能基として有する単核又は多核
芳香族化合物であり、各ヒドロキシ基は芳香核の炭素原
子に直接結合し得る。典型的な二価フェノールには、
２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ヒ
ドロキノン、レゾルシノール、２，２−ビス（４−ヒド
ロキシフェニル）ペンタン、２，４′−（ジヒドロキシ
ジフェニル）メタン、ビス（２−ヒドロキシフェニル）
メタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，
１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−ト
リメチルシクロヘキサン、フルオレノンビスフェノー
ル、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、
３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、
２，２′−ジヒドロキシジフェニル、２，６−ジヒドロ
キシナフタレン、ビス（４−ヒドロキシジフェニル）ス
ルホン、ビス（３，５−ジエチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）スルホン、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４
−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，
５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホン、５′−ク
ロロ−２，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホン、
４，４′−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４′
−ジヒドロキシ−３，３′−ジクロロジフェニルエーテ
ル、スピロインダンビスフェノール等である。
フェノールの二価芳香族残基である。かかる芳香族カー
ボネートポリマーの製造に使用し得る二価フェノールは
２つのヒドロキシ基を官能基として有する単核又は多核
芳香族化合物であり、各ヒドロキシ基は芳香核の炭素原
子に直接結合し得る。典型的な二価フェノールには、
２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ヒ
ドロキノン、レゾルシノール、２，２−ビス（４−ヒド
ロキシフェニル）ペンタン、２，４′−（ジヒドロキシ
ジフェニル）メタン、ビス（２−ヒドロキシフェニル）
メタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，
１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−ト
リメチルシクロヘキサン、フルオレノンビスフェノー
ル、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、
３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、
２，２′−ジヒドロキシジフェニル、２，６−ジヒドロ
キシナフタレン、ビス（４−ヒドロキシジフェニル）ス
ルホン、ビス（３，５−ジエチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）スルホン、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４
−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，
５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホン、５′−ク
ロロ−２，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホン、
４，４′−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４′
−ジヒドロキシ−３，３′−ジクロロジフェニルエーテ
ル、スピロインダンビスフェノール等である。
【００１１】これらの芳香族ポリカーボネート樹脂は公
知の方法で製造することができ、例えば上述のように二
価フェノールをホスゲンのようなカーボネート前駆体
と、溶融重合プロセスを始めとする文献に記載された各
種方法に従って反応させることによって製造できる。溶
融重合プロセスでは、一般に、炭酸ジフェニルをビスフ
ェノールと反応させる。
知の方法で製造することができ、例えば上述のように二
価フェノールをホスゲンのようなカーボネート前駆体
と、溶融重合プロセスを始めとする文献に記載された各
種方法に従って反応させることによって製造できる。溶
融重合プロセスでは、一般に、炭酸ジフェニルをビスフ
ェノールと反応させる。
【００１２】本発明のポリカーボネートの製造に使用し
得るカーボネート前駆体はハロゲン化カルボニルでもハ
ロホルメートでもよい。本発明で使用できるハロゲン化
カルボニルには、例えば臭化カルボニル、塩化カルボニ
ル等、或いはそれらの混合物がある。本発明での使用に
好適なハロホルメートには、二価フェノールのビスハロ
ホルメート（ビスフェノールＡやヒドロキノン等のビス
クロロホルメート）又はグリコールのビスハロホルメー
ト（エチレングリコールやネオペンチルグリコールやポ
リエチレングリコール等のビスハロホルメート）があ
る。その他のカーボネート前駆体は当業者には自明であ
ろうが、ホスゲンとしても知られる塩化カルボニルが好
ましい。
得るカーボネート前駆体はハロゲン化カルボニルでもハ
ロホルメートでもよい。本発明で使用できるハロゲン化
カルボニルには、例えば臭化カルボニル、塩化カルボニ
ル等、或いはそれらの混合物がある。本発明での使用に
好適なハロホルメートには、二価フェノールのビスハロ
ホルメート（ビスフェノールＡやヒドロキノン等のビス
クロロホルメート）又はグリコールのビスハロホルメー
ト（エチレングリコールやネオペンチルグリコールやポ
リエチレングリコール等のビスハロホルメート）があ
る。その他のカーボネート前駆体は当業者には自明であ
ろうが、ホスゲンとしても知られる塩化カルボニルが好
ましい。
【００１３】上記で開示した反応は、好ましくは二価化
合物とホスゲンのような塩化カルボニルとの界面反応と
して知られているものである。本発明で使用する芳香族
ポリカーボネートを製造するためのもう一つの方法は、
芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとのエステ
ル交換を伴うエステル交換法である。このプロセスは溶
融重合法として知られる。本発明の実施に際して、芳香
族ポリカーボネートの製造方法は臨界的意義をもたな
い。本明細書でいう芳香族カーボネートポリマーは、芳
香族ポリカーボネート、芳香族ポリカーボネートと他の
ポリマーとのブレンド、その共重合体、コポリエステル
カーボネート並びにそれらの混合物を意味し、それらを
包含する。
合物とホスゲンのような塩化カルボニルとの界面反応と
して知られているものである。本発明で使用する芳香族
ポリカーボネートを製造するためのもう一つの方法は、
芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとのエステ
ル交換を伴うエステル交換法である。このプロセスは溶
融重合法として知られる。本発明の実施に際して、芳香
族ポリカーボネートの製造方法は臨界的意義をもたな
い。本明細書でいう芳香族カーボネートポリマーは、芳
香族ポリカーボネート、芳香族ポリカーボネートと他の
ポリマーとのブレンド、その共重合体、コポリエステル
カーボネート並びにそれらの混合物を意味し、それらを
包含する。
【００１４】本発明のポリカーボネート混合物の製造に
使用するのに単独重合体ではなくカーボネート共重合体
又は相互重合体を使用することが望まれる場合には、２
種類以上の異なる二価フェノール、或いは二価フェノー
ルとグリコール又はヒドロキシ−もしくは酸−末端ポリ
エステル又は二塩基酸もしくはヒドロキシ酸との共重合
体を使用することも可能である。ポリアリーレート及び
ポリエステル−カーボネート樹脂又はそのブレンドも使
用できる。枝分れポリカーボネートも有用であり、文献
に十分に開示されている。また、線状ポリカーボネート
と枝分れポリカーボネートのブレンドも本発明に利用で
きる。さらに、上記のいずれかの材料のブレンドも本発
明の実施に用いることができ、カーボネートポリマー組
成物の芳香族ポリカーボネート成分を与える。
使用するのに単独重合体ではなくカーボネート共重合体
又は相互重合体を使用することが望まれる場合には、２
種類以上の異なる二価フェノール、或いは二価フェノー
ルとグリコール又はヒドロキシ−もしくは酸−末端ポリ
エステル又は二塩基酸もしくはヒドロキシ酸との共重合
体を使用することも可能である。ポリアリーレート及び
ポリエステル−カーボネート樹脂又はそのブレンドも使
用できる。枝分れポリカーボネートも有用であり、文献
に十分に開示されている。また、線状ポリカーボネート
と枝分れポリカーボネートのブレンドも本発明に利用で
きる。さらに、上記のいずれかの材料のブレンドも本発
明の実施に用いることができ、カーボネートポリマー組
成物の芳香族ポリカーボネート成分を与える。
【００１５】いずれにせよ、本発明の実施に当たり好ま
しくで使用される芳香族ポリカーボネートは単独重合
体、例えば２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プ
ロパン（すなわちビスフェノールＡ）とホスゲンから誘
導される市販の単独重合体等である。
しくで使用される芳香族ポリカーボネートは単独重合
体、例えば２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プ
ロパン（すなわちビスフェノールＡ）とホスゲンから誘
導される市販の単独重合体等である。
【００１６】本発明での使用に好適な芳香族カーボネー
トポリマーには、コポリエステル−ポリカーボネートと
しても知られるポリエステル−カーボネートも包含され
る。コポリエステル−ポリカーボネートは、次の式（I
I）
トポリマーには、コポリエステル−ポリカーボネートと
しても知られるポリエステル−カーボネートも包含され
る。コポリエステル−ポリカーボネートは、次の式（I
I）
【００１７】
【化９】
【００１８】（ただし、Ｄは重合反応に用いた二価フェ
ノールの二価芳香族残基である）の繰返しポリカーボネ
ート鎖単位に加えて、反復もしくは繰返しカルボキシレ
ート単位、例えば次の式（III）
ノールの二価芳香族残基である）の繰返しポリカーボネ
ート鎖単位に加えて、反復もしくは繰返しカルボキシレ
ート単位、例えば次の式（III）
【００１９】
【化１０】
【００２０】（ただし、Ｄは上記で定義した通りであ
り、Ｔはフェニレン、ナフチレン、ビフェニレン、置換
フェニレン等の芳香族基；アラルキル又はアルカリール
基のような二価脂肪族−芳香族炭化水素基；或いは当技
術分野で公知の芳香族結合でつながった２以上の芳香族
基である）の単位を含む樹脂である。
り、Ｔはフェニレン、ナフチレン、ビフェニレン、置換
フェニレン等の芳香族基；アラルキル又はアルカリール
基のような二価脂肪族−芳香族炭化水素基；或いは当技
術分野で公知の芳香族結合でつながった２以上の芳香族
基である）の単位を含む樹脂である。
【００２１】コポリエステル−ポリカーボネート樹脂
も、当業者に周知の界面重合法で製造される（例えば、
米国特許第３１６９１２１号及び同第４４８７８９６号
参照）。
も、当業者に周知の界面重合法で製造される（例えば、
米国特許第３１６９１２１号及び同第４４８７８９６号
参照）。
【００２２】一般に、線状ポリエステルの製造に慣用さ
れるジカルボン酸を本発明のコポリエステルカーボネー
ト樹脂の製造に利用し得る。一般に、利用し得るジカル
ボン酸には、脂肪族ジカルボン酸、芳香族ジカルボン酸
及び脂肪族−芳香族ジカルボン酸がある。これらの酸は
周知であり、例えば米国特許第３１６９１２１号に開示
されている。その開示内容は援用によって本明細書の内
容の一部をなす。ジカルボン酸の混合物も使用し得る。
そこで、本明細書中でジカルボン酸という用語を使う場
合には、２種類以上のジカルボン酸の混合物もこの用語
に包含されるものと理解されたい。
れるジカルボン酸を本発明のコポリエステルカーボネー
ト樹脂の製造に利用し得る。一般に、利用し得るジカル
ボン酸には、脂肪族ジカルボン酸、芳香族ジカルボン酸
及び脂肪族−芳香族ジカルボン酸がある。これらの酸は
周知であり、例えば米国特許第３１６９１２１号に開示
されている。その開示内容は援用によって本明細書の内
容の一部をなす。ジカルボン酸の混合物も使用し得る。
そこで、本明細書中でジカルボン酸という用語を使う場
合には、２種類以上のジカルボン酸の混合物もこの用語
に包含されるものと理解されたい。
【００２３】芳香族ジカルボン酸として最も好ましいの
はイソフタル酸、テレフタル酸及びそれらの混合物であ
る。特に有用な二官能性カルボン酸には、テレフタル酸
とイソフタル酸との重量比が約１０：１〜約０．２：
９．８の範囲内にあるイソフタル酸とテレフタル酸の混
合物がある。
はイソフタル酸、テレフタル酸及びそれらの混合物であ
る。特に有用な二官能性カルボン酸には、テレフタル酸
とイソフタル酸との重量比が約１０：１〜約０．２：
９．８の範囲内にあるイソフタル酸とテレフタル酸の混
合物がある。
【００２４】ジカルボン酸それ自体を用いる代わりに、
そうした酸の反応性誘導体を用いることも可能であり、
時としてそれが好ましいこともある。そうした反応性誘
導体の具体例は酸ハライドである。好ましい酸ハライド
は酸ジクロライド及び酸ジブロマイドである。そこで、
例えばイソフタル酸、テレフタル酸又はそれらの混合物
の代わりに、イソフタロイルジクロライド、テレフタロ
イルジクロライド及びそれらの混合物を用いることも可
能である。
そうした酸の反応性誘導体を用いることも可能であり、
時としてそれが好ましいこともある。そうした反応性誘
導体の具体例は酸ハライドである。好ましい酸ハライド
は酸ジクロライド及び酸ジブロマイドである。そこで、
例えばイソフタル酸、テレフタル酸又はそれらの混合物
の代わりに、イソフタロイルジクロライド、テレフタロ
イルジクロライド及びそれらの混合物を用いることも可
能である。
【００２５】芳香族ポリカーボネート樹脂は線状でも枝
分れでもよく、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ
ーで測定して、概して約１００００〜約２０００００グ
ラム／モル（ｇ／ｍｏｌ）、好ましくは約２００００〜
約１０００００ｇ／ｍｏｌの重量平均分子量を有する。
かかる樹脂は通例、２５℃のクロロホルム中で測定し
て、約０．３〜約１．５デシリットル／グラム（ｄｌ／
ｇ）、好ましくは約０．４５〜約１．０ｄｌ／ｇの固有
粘度を有する。
分れでもよく、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ
ーで測定して、概して約１００００〜約２０００００グ
ラム／モル（ｇ／ｍｏｌ）、好ましくは約２００００〜
約１０００００ｇ／ｍｏｌの重量平均分子量を有する。
かかる樹脂は通例、２５℃のクロロホルム中で測定し
て、約０．３〜約１．５デシリットル／グラム（ｄｌ／
ｇ）、好ましくは約０．４５〜約１．０ｄｌ／ｇの固有
粘度を有する。
【００２６】枝分れポリカーボネートは重合時に枝分れ
剤を加えることで製造できる。このような枝分れ剤は周
知であり、３以上の官能基を有する多官能性有機化合物
が包含され、官能基はヒドロキシル基、カルボキシル
基、無水カルボン酸基、ハロホルミル基又はこれらの組
合せとし得る。具体例には、トリメリト酸、トリメリト
酸無水物、トリメリチルトリクロライド、トリス−ｐ−
ヒドロキシフェニルエタン、イサチン−ビス−フェノー
ル、トリスフェノールＴＣ（すなわち、１，３，５−ト
リス（（ｐ−ヒドロキシルフェニル）イソプロピル）ベ
ンゼン）、トリスフェノールＰＡ（すなわち、４（４
（１，１−ビス（ｐ−ヒドロキシルフェニル）エチル）
α，α−ジメチルベンジル）フェノール）、４−クロロ
ホルミルフタル酸無水物、トリメシン酸及びベンゾフェ
ノンテトラカルボン酸がある。枝分れ剤は約０．０５〜
２．０重量％のレベルで添加し得る。
剤を加えることで製造できる。このような枝分れ剤は周
知であり、３以上の官能基を有する多官能性有機化合物
が包含され、官能基はヒドロキシル基、カルボキシル
基、無水カルボン酸基、ハロホルミル基又はこれらの組
合せとし得る。具体例には、トリメリト酸、トリメリト
酸無水物、トリメリチルトリクロライド、トリス−ｐ−
ヒドロキシフェニルエタン、イサチン−ビス−フェノー
ル、トリスフェノールＴＣ（すなわち、１，３，５−ト
リス（（ｐ−ヒドロキシルフェニル）イソプロピル）ベ
ンゼン）、トリスフェノールＰＡ（すなわち、４（４
（１，１−ビス（ｐ−ヒドロキシルフェニル）エチル）
α，α−ジメチルベンジル）フェノール）、４−クロロ
ホルミルフタル酸無水物、トリメシン酸及びベンゾフェ
ノンテトラカルボン酸がある。枝分れ剤は約０．０５〜
２．０重量％のレベルで添加し得る。
【００２７】どんなタイプのポリカーボネート末端基
も、カーボネートポリマー組成物のポリカーボネート成
分に関する本発明の技術的範囲に属すると思料される。
も、カーボネートポリマー組成物のポリカーボネート成
分に関する本発明の技術的範囲に属すると思料される。
【００２８】本発明の組成物の熱可塑性樹脂成分は、任
意には、芳香族カーボネート樹脂に加えて、１種類以上
の他の熱可塑性樹脂、例えばポリフェニレンエーテル樹
脂、ビニル芳香族グラフト共重合体樹脂、スチレン樹
脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル
アミド樹脂及びポリスルホン樹脂等、を含んでいてもよ
い。
意には、芳香族カーボネート樹脂に加えて、１種類以上
の他の熱可塑性樹脂、例えばポリフェニレンエーテル樹
脂、ビニル芳香族グラフト共重合体樹脂、スチレン樹
脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル
アミド樹脂及びポリスルホン樹脂等、を含んでいてもよ
い。
【００２９】好ましい実施形態では、本発明の組成物は
芳香族ポリカーボネート樹脂とビニル芳香族グラフト共
重合体を含んでなる。
芳香族ポリカーボネート樹脂とビニル芳香族グラフト共
重合体を含んでなる。
【００３０】好ましい実施形態では、本発明の組成物の
熱可塑性樹脂成分は、当該熱可塑性樹脂成分１００ｐｂ
ｗを基準にして、３０〜９５ｐｂｗ、さらに好ましくは
５０〜９５ｐｂｗ、さらに一段と好ましくは６０〜９０
ｐｂｗの芳香族ポリカーボネート樹脂と、１〜７０ｐｂ
ｗ、さらに好ましくは５０〜９５ｐｂｗ、さらに一段と
好ましくは１０〜４０ｐｂｗのビニル芳香族グラフト共
重合体とを含んでなる。
熱可塑性樹脂成分は、当該熱可塑性樹脂成分１００ｐｂ
ｗを基準にして、３０〜９５ｐｂｗ、さらに好ましくは
５０〜９５ｐｂｗ、さらに一段と好ましくは６０〜９０
ｐｂｗの芳香族ポリカーボネート樹脂と、１〜７０ｐｂ
ｗ、さらに好ましくは５０〜９５ｐｂｗ、さらに一段と
好ましくは１０〜４０ｐｂｗのビニル芳香族グラフト共
重合体とを含んでなる。
【００３１】好適なビニル芳香族グラフト共重合体は
ゴム改質モノビニリデン芳香族グラフト共重合体成分と
非グラフト硬質共重合体成分とを含んでなり、一般に
１種類以上のゴム状ポリマー幹の存在下でのモノビニリ
デン芳香族モノマーと１種類以上のコモノマーとの混合
物のグラフト重合によって製造される。ゴムの存在量に
応じて、ゴム改質モノビニリデン芳香族グラフト重合体
と一緒に、非グラフト硬質（共）重合体の別個のマトリ
ックス又は連続硬質相が同時に得られることがある。こ
の樹脂は、硬質モノビニリデン芳香族共重合体を１種類
以上のゴム改質モノビニリデン芳香族グラフト共重合体
とブレンドすることによっても製造し得る。通例、ゴム
改質樹脂は、当該樹脂の総重量を基準にして、５〜１０
０重量％（ｗｔ％）、好ましくは１０〜９０ｗｔ％、さ
らに好ましくは３０〜８０ｗｔ％のゴム改質グラフト共
重合体を含む。ゴム改質樹脂は、当該樹脂の総重量を基
準にして、９５〜０ｗｔ％、好ましくは９０〜１０ｗｔ
％、さらに好ましくは７０〜２０ｗｔ％の非グラフト硬
質重合体を含む。
ゴム改質モノビニリデン芳香族グラフト共重合体成分と
非グラフト硬質共重合体成分とを含んでなり、一般に
１種類以上のゴム状ポリマー幹の存在下でのモノビニリ
デン芳香族モノマーと１種類以上のコモノマーとの混合
物のグラフト重合によって製造される。ゴムの存在量に
応じて、ゴム改質モノビニリデン芳香族グラフト重合体
と一緒に、非グラフト硬質（共）重合体の別個のマトリ
ックス又は連続硬質相が同時に得られることがある。こ
の樹脂は、硬質モノビニリデン芳香族共重合体を１種類
以上のゴム改質モノビニリデン芳香族グラフト共重合体
とブレンドすることによっても製造し得る。通例、ゴム
改質樹脂は、当該樹脂の総重量を基準にして、５〜１０
０重量％（ｗｔ％）、好ましくは１０〜９０ｗｔ％、さ
らに好ましくは３０〜８０ｗｔ％のゴム改質グラフト共
重合体を含む。ゴム改質樹脂は、当該樹脂の総重量を基
準にして、９５〜０ｗｔ％、好ましくは９０〜１０ｗｔ
％、さらに好ましくは７０〜２０ｗｔ％の非グラフト硬
質重合体を含む。
【００３２】使用し得るモノビニリデン芳香族モノマー
には、スチレン、α−メチルスチレン、ハロスチレン
（例えばジブロモスチレン）、核環上にモノ−又はジ−
アルキル、アルコキシ又はヒドロキシ置換基を有するモ
ノビニリデン芳香族モノマー（例えば、ビニルトルエ
ン、ビニルキシレン、ブチルスチレン、ｐ−ヒドロキシ
スチレン又はメトキシスチレン）或いはこれらの混合物
がある。使用されるモノビニリデン芳香族モノマーは次
の式（IV）で包括的に表される。
には、スチレン、α−メチルスチレン、ハロスチレン
（例えばジブロモスチレン）、核環上にモノ−又はジ−
アルキル、アルコキシ又はヒドロキシ置換基を有するモ
ノビニリデン芳香族モノマー（例えば、ビニルトルエ
ン、ビニルキシレン、ブチルスチレン、ｐ−ヒドロキシ
スチレン又はメトキシスチレン）或いはこれらの混合物
がある。使用されるモノビニリデン芳香族モノマーは次
の式（IV）で包括的に表される。
【００３３】
【化１１】
【００３４】式中、各Ｒ1は独立に、Ｈ、（Ｃ1〜Ｃ6）
アルキル、シクロアルキル、アリール、アルカリール、
アラルキル、アルコキシ、アリールオキシ又はハロゲン
（例えば臭素及び塩素）であり、Ｒ2はＨ、（Ｃ1〜
Ｃ6）アルキル基及びハロゲンからなる群から選択され
る。本明細書において、有機部分についての「（Ｃx〜
Ｃy）」という表記はその有機部分の炭素原子数がｘ〜
ｙであることを意味する。置換ビニル芳香族化合物の例
には、スチレン、４−メチルスチレン、３，５−ジエチ
ルスチレン、４−ｎ−プロピルスチレン、α−メチルス
チレン、α−メチルビニルトルエン、α−クロロスチレ
ン、α−ブロモスチレン、ジクロロスチレン、ジブロモ
スチレン、テトラクロロスチレン、及びそれらの混合物
等がある。使用される好ましいモノビニリデン芳香族モ
ノマーはスチレン及び／又はα−メチルスチレンであ
る。
アルキル、シクロアルキル、アリール、アルカリール、
アラルキル、アルコキシ、アリールオキシ又はハロゲン
（例えば臭素及び塩素）であり、Ｒ2はＨ、（Ｃ1〜
Ｃ6）アルキル基及びハロゲンからなる群から選択され
る。本明細書において、有機部分についての「（Ｃx〜
Ｃy）」という表記はその有機部分の炭素原子数がｘ〜
ｙであることを意味する。置換ビニル芳香族化合物の例
には、スチレン、４−メチルスチレン、３，５−ジエチ
ルスチレン、４−ｎ−プロピルスチレン、α−メチルス
チレン、α−メチルビニルトルエン、α−クロロスチレ
ン、α−ブロモスチレン、ジクロロスチレン、ジブロモ
スチレン、テトラクロロスチレン、及びそれらの混合物
等がある。使用される好ましいモノビニリデン芳香族モ
ノマーはスチレン及び／又はα−メチルスチレンであ
る。
【００３５】モノビニリデン芳香族モノマーと共に使用
し得るコモノマーには、アクリロニトリル、メタクリロ
ニトリル、（Ｃ1〜Ｃ8）アルキル又はアリール置換アク
リレート、（Ｃ1〜Ｃ8）アルキル又はアリール又はハロ
アリール置換メタクリレート、アクリル酸、メタクリル
酸、イタコン酸、アクリルアミド、Ｎ−置換アクリルア
ミド又はメタクリルアミド、無水マレイン酸、マレイミ
ド、Ｎ−アルキル又はアリール又はハロアリール置換マ
レイミド、グリシジル（メタ）アクリレート、ヒドロキ
シアルキル（メタ）アクリレート或いはこれらの混合物
がある。アクリロニトリル、置換アクリロニトリル又は
アクリル酸エステルは次の式（Ｖ）で包括的に表され
る。
し得るコモノマーには、アクリロニトリル、メタクリロ
ニトリル、（Ｃ1〜Ｃ8）アルキル又はアリール置換アク
リレート、（Ｃ1〜Ｃ8）アルキル又はアリール又はハロ
アリール置換メタクリレート、アクリル酸、メタクリル
酸、イタコン酸、アクリルアミド、Ｎ−置換アクリルア
ミド又はメタクリルアミド、無水マレイン酸、マレイミ
ド、Ｎ−アルキル又はアリール又はハロアリール置換マ
レイミド、グリシジル（メタ）アクリレート、ヒドロキ
シアルキル（メタ）アクリレート或いはこれらの混合物
がある。アクリロニトリル、置換アクリロニトリル又は
アクリル酸エステルは次の式（Ｖ）で包括的に表され
る。
【００３６】
【化１２】
【００３７】式中、Ｒ3はＨ又は（Ｃ1〜Ｃ6）アルキル
であり、Ｒ4はシアノ及び（Ｃ1〜Ｃ1 6）アルコキシカル
ボニルからなる群から選択される。かかるモノマーの例
には、アクリロニトリル、エタクリロニトリル、メタク
リロニトリル、α−クロロアクリロニトリル、α−ブロ
モアクリロニトリル、アクリル酸メチル、メタクリル酸
メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリ
ル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル及びこれらの混
合物がある。好ましいモノマーはアクリロニトリルであ
り、好ましいアクリル酸エステルはアクリル酸エチル及
びメタクリル酸メチルである。アクリル酸エステルを用
いる場合にはアクリル酸エステルをスチレン又はアクリ
ロニトリルと組み合わせて使用することも好ましい。
であり、Ｒ4はシアノ及び（Ｃ1〜Ｃ1 6）アルコキシカル
ボニルからなる群から選択される。かかるモノマーの例
には、アクリロニトリル、エタクリロニトリル、メタク
リロニトリル、α−クロロアクリロニトリル、α−ブロ
モアクリロニトリル、アクリル酸メチル、メタクリル酸
メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリ
ル酸プロピル、アクリル酸イソプロピル及びこれらの混
合物がある。好ましいモノマーはアクリロニトリルであ
り、好ましいアクリル酸エステルはアクリル酸エチル及
びメタクリル酸メチルである。アクリル酸エステルを用
いる場合にはアクリル酸エステルをスチレン又はアクリ
ロニトリルと組み合わせて使用することも好ましい。
【００３８】ゴム改質グラフト共重合体は好ましくは
ゴム幹と該ゴム幹にグラフトした硬質高分子枝部を含
んでなる。グラフト共重合体において、ゴム幹はグラフ
ト共重合体の総重量を基準にして好ましくは５〜８０ｗ
ｔ％、さらに好ましくは１０〜７０ｗｔ％のレベルで存
在する。硬質枝部はグラフト共重合体の総重量を基準に
して好ましくは９５〜２０ｗｔ％、さらに好ましくは９
０〜３０ｗｔ％のレベルで存在する。
ゴム幹と該ゴム幹にグラフトした硬質高分子枝部を含
んでなる。グラフト共重合体において、ゴム幹はグラフ
ト共重合体の総重量を基準にして好ましくは５〜８０ｗ
ｔ％、さらに好ましくは１０〜７０ｗｔ％のレベルで存
在する。硬質枝部はグラフト共重合体の総重量を基準に
して好ましくは９５〜２０ｗｔ％、さらに好ましくは９
０〜３０ｗｔ％のレベルで存在する。
【００３９】幹用のゴム状高分子の例には、共役ジエ
ン、ジエンとスチレン又はアクリロニトリル又はメタク
リロニトリル又は（Ｃ1〜Ｃ8）アルキルアクリレートと
の共重合体で共役ジエンを５０重量％以上（好ましくは
６５重量％以上）含むもの、ポリイソプレン或いはこれ
らの混合物；オレフィンゴム、例えばエチレン−プロピ
レン共重合体（ＥＰＲ）又はエチレン−プロピレン−非
共役ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）；シリコーンゴム；或
いは（Ｃ1〜Ｃ8）アルキルアクリレートの単独重合体又
はブタジエン及び／又はスチレンとの共重合体がある。
アクリルポリマーは５％以下の１種類以上の多官能性架
橋剤、例えばアルキレンジオールジ（メタ）アクリレー
ト、アルキレントリオールトリ（メタ）アクリレート、
ポリエステルジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼ
ン、トリビニルベンゼン、ブタジエン、イソプレン、及
び任意にはグラフト可能なモノマー、例えばトリアリル
シアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、アリル
（メタ）アクリレート、ジアリルマレエート、ジアリル
フマレート、ジアリルアジペート、クエン酸トリアリル
エステル又はこれらの混合物を含んでいてもよい。
ン、ジエンとスチレン又はアクリロニトリル又はメタク
リロニトリル又は（Ｃ1〜Ｃ8）アルキルアクリレートと
の共重合体で共役ジエンを５０重量％以上（好ましくは
６５重量％以上）含むもの、ポリイソプレン或いはこれ
らの混合物；オレフィンゴム、例えばエチレン−プロピ
レン共重合体（ＥＰＲ）又はエチレン−プロピレン−非
共役ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）；シリコーンゴム；或
いは（Ｃ1〜Ｃ8）アルキルアクリレートの単独重合体又
はブタジエン及び／又はスチレンとの共重合体がある。
アクリルポリマーは５％以下の１種類以上の多官能性架
橋剤、例えばアルキレンジオールジ（メタ）アクリレー
ト、アルキレントリオールトリ（メタ）アクリレート、
ポリエステルジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼ
ン、トリビニルベンゼン、ブタジエン、イソプレン、及
び任意にはグラフト可能なモノマー、例えばトリアリル
シアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、アリル
（メタ）アクリレート、ジアリルマレエート、ジアリル
フマレート、ジアリルアジペート、クエン酸トリアリル
エステル又はこれらの混合物を含んでいてもよい。
【００４０】ジエンゴムは好ましくはポリブタジエン、
ポリイソプレン及びブタジエンと３５重量％以下の（Ｃ
1〜Ｃ8）アルキルアクリレートとの共重合体で、水性ラ
ジカル乳化重合で製造される。アクリレートゴムは（Ｃ
1〜Ｃ8）アルキルアクリレート（特に（Ｃ1〜Ｃ6）アル
キルアクリレート）から実質的になり、任意には１５重
量％以下のコモノマー（例えばスチレン、メチルメタク
リレート、ブタジエン、ビニルメチルエーテル又はアク
リロニトリル等）及び任意成分としての５重量％以下の
多官能性架橋コモノマー（例えばジビニルベンゼン、グ
リコールビス−アクリレート、ビスアクリルアミド、リ
ン酸トリアリルエステル、クエン酸トリアリルエステ
ル、アクリル酸もしくはメタクリル酸のアリルエステ
ル、トリアリルシアヌレート又はトリアリルイソシアヌ
レート等）との混合物とからなる架橋粒状乳化共重合体
とし得る。同じく好適なのは、ジエンゴムとアルキルア
クリレートゴムの混合物並びにいわゆるコア／シェル構
造（例えばジエンゴムのコアとアクリレートのシェル又
はその逆）を有するゴムである。
ポリイソプレン及びブタジエンと３５重量％以下の（Ｃ
1〜Ｃ8）アルキルアクリレートとの共重合体で、水性ラ
ジカル乳化重合で製造される。アクリレートゴムは（Ｃ
1〜Ｃ8）アルキルアクリレート（特に（Ｃ1〜Ｃ6）アル
キルアクリレート）から実質的になり、任意には１５重
量％以下のコモノマー（例えばスチレン、メチルメタク
リレート、ブタジエン、ビニルメチルエーテル又はアク
リロニトリル等）及び任意成分としての５重量％以下の
多官能性架橋コモノマー（例えばジビニルベンゼン、グ
リコールビス−アクリレート、ビスアクリルアミド、リ
ン酸トリアリルエステル、クエン酸トリアリルエステ
ル、アクリル酸もしくはメタクリル酸のアリルエステ
ル、トリアリルシアヌレート又はトリアリルイソシアヌ
レート等）との混合物とからなる架橋粒状乳化共重合体
とし得る。同じく好適なのは、ジエンゴムとアルキルア
クリレートゴムの混合物並びにいわゆるコア／シェル構
造（例えばジエンゴムのコアとアクリレートのシェル又
はその逆）を有するゴムである。
【００４１】グラフト重合体のゴム幹の製造に通常使用
される具体的な共役ジエンモノマーは次の式（VI）で包
括的に表わされる。
される具体的な共役ジエンモノマーは次の式（VI）で包
括的に表わされる。
【００４２】
【化１３】
【００４３】式中、各Ｒ5は独立に、Ｈ、（Ｃ1〜Ｃ6）
アルキル、塩素又は臭素である。使用し得るジエンの例
には、ブタジエン、イソプレン、１，３−ヘプタジエ
ン、メチル−１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル
ブタジエン、２−エチル−１，３−ペンタジエン、１，
３−ヘキサジエン、２，４−ヘキサジエン、クロロ又は
ブロモ置換ブタジエン（例えば、ジクロロブタジエン、
ブロモブタジエン、ジブロモブタジエン）並びにこれら
の混合物等がある。好ましい共役ジエンは１，３−ブタ
ジエンである。
アルキル、塩素又は臭素である。使用し得るジエンの例
には、ブタジエン、イソプレン、１，３−ヘプタジエ
ン、メチル−１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル
ブタジエン、２−エチル−１，３−ペンタジエン、１，
３−ヘキサジエン、２，４−ヘキサジエン、クロロ又は
ブロモ置換ブタジエン（例えば、ジクロロブタジエン、
ブロモブタジエン、ジブロモブタジエン）並びにこれら
の混合物等がある。好ましい共役ジエンは１，３−ブタ
ジエンである。
【００４４】上述の幹高分子は、好ましくは共役ジエン
ポリマー（ポリブタジエンやポリイソプレン等）又は共
重合体（ブタジエン−スチレン共重合体やブタジエン−
アクリロニトリル共重合体等）である。ゴム状高分子幹
部分は約０℃未満のガラス転移温度（Ｔｇ）を示すもの
でなければならない。
ポリマー（ポリブタジエンやポリイソプレン等）又は共
重合体（ブタジエン−スチレン共重合体やブタジエン−
アクリロニトリル共重合体等）である。ゴム状高分子幹
部分は約０℃未満のガラス転移温度（Ｔｇ）を示すもの
でなければならない。
【００４５】モノビニリデン芳香族グラフトポリマーの
製造に関して上述したゴム状ポリマーの１種類以上の混
合物、或いは本明細書に記載したゴム改質モノビニリデ
ン芳香族グラフトポリマーの１種類以上の混合物も使用
できる。さらに、該ゴムはブロック共重合体でもランダ
ム共重合体でもよい。本発明で使用されるゴムの粒度
は、単純な光透過法又はキャピラリー・ハイドロダイナ
ミック・クロマトグラフィー（ＣＨＤＦ）法で測定し
て、重量平均粒径が、乳化ポリゴムラテックスについて
０．０５〜１．２ミクロン、好ましくは０．２〜０．８
ミクロン、又はグラフトモノマー吸蔵物も含んだ塊重合
ゴム幹について０．５〜１０ミクロン、好ましくは０．
６〜１．５ミクロンであると表現し得る。ゴム幹は、好
ましくは粒状の適度に架橋したジエン又はアルキルアク
リレートゴムであり、好ましくは７０％を超えるゲル含
量を有する。
製造に関して上述したゴム状ポリマーの１種類以上の混
合物、或いは本明細書に記載したゴム改質モノビニリデ
ン芳香族グラフトポリマーの１種類以上の混合物も使用
できる。さらに、該ゴムはブロック共重合体でもランダ
ム共重合体でもよい。本発明で使用されるゴムの粒度
は、単純な光透過法又はキャピラリー・ハイドロダイナ
ミック・クロマトグラフィー（ＣＨＤＦ）法で測定し
て、重量平均粒径が、乳化ポリゴムラテックスについて
０．０５〜１．２ミクロン、好ましくは０．２〜０．８
ミクロン、又はグラフトモノマー吸蔵物も含んだ塊重合
ゴム幹について０．５〜１０ミクロン、好ましくは０．
６〜１．５ミクロンであると表現し得る。ゴム幹は、好
ましくは粒状の適度に架橋したジエン又はアルキルアク
リレートゴムであり、好ましくは７０％を超えるゲル含
量を有する。
【００４６】好ましいグラフト枝には、スチレンとアク
リロニトリルの共重合体、α−メチルスチレンとアクリ
ロニトリルの共重合体、並びにメチルメタクリレートの
重合体又は５０重量％以下の（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルアク
リレートもしくはアクリロニトリルもしくはスチレンと
の共重合体がある。モノビニリデン芳香族グラフト共重
合体の具体例には、特に限定されないが、アクリロニト
リル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）、アクリロニト
リル−スチレン−アクリル酸ブチル（ＡＳＡ）、メチル
メタクリレート−アクリロニトリル−ブタジエン−スチ
レン（ＭＡＢＳ）、アクリロニトリル−エチレン−プロ
ピレン−非共役ジエン−スチレン（ＡＥＳ）がある。
リロニトリルの共重合体、α−メチルスチレンとアクリ
ロニトリルの共重合体、並びにメチルメタクリレートの
重合体又は５０重量％以下の（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルアク
リレートもしくはアクリロニトリルもしくはスチレンと
の共重合体がある。モノビニリデン芳香族グラフト共重
合体の具体例には、特に限定されないが、アクリロニト
リル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）、アクリロニト
リル−スチレン−アクリル酸ブチル（ＡＳＡ）、メチル
メタクリレート−アクリロニトリル−ブタジエン−スチ
レン（ＭＡＢＳ）、アクリロニトリル−エチレン−プロ
ピレン−非共役ジエン−スチレン（ＡＥＳ）がある。
【００４７】非グラフト硬質重合体（通例ゴムを含まな
い）は、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルス
チレンのような環置換スチレン、アクリル酸メチル、メ
タクリル酸メチル、アクリロニトリル、メタクリロニト
リル、無水マレイン酸、Ｎ−置換マレイミド、酢酸ビニ
ル又はこれらの混合物の樹脂状熱可塑性重合体である。
スチレン／アクリロニトリル共重合体、α−メチルスチ
レン／アクリロニトリル共重合体及びエチルメタクリレ
ート／アクリロニトリル共重合体が好ましい。
い）は、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルス
チレンのような環置換スチレン、アクリル酸メチル、メ
タクリル酸メチル、アクリロニトリル、メタクリロニト
リル、無水マレイン酸、Ｎ−置換マレイミド、酢酸ビニ
ル又はこれらの混合物の樹脂状熱可塑性重合体である。
スチレン／アクリロニトリル共重合体、α−メチルスチ
レン／アクリロニトリル共重合体及びエチルメタクリレ
ート／アクリロニトリル共重合体が好ましい。
【００４８】非グラフト硬質共重合体は公知であり、ラ
ジカル重合、特に乳化重合、懸濁重合、溶液重合又は塊
状重合によって製造し得る。これらは好ましくは２００
００〜２０００００ｇ／ｍｏｌの数平均分子量及び２０
〜１１０ｍｌ／ｇの極限粘度数［η］（２５℃のジメチ
ルホルムアミド中で測定）を有する。
ジカル重合、特に乳化重合、懸濁重合、溶液重合又は塊
状重合によって製造し得る。これらは好ましくは２００
００〜２０００００ｇ／ｍｏｌの数平均分子量及び２０
〜１１０ｍｌ／ｇの極限粘度数［η］（２５℃のジメチ
ルホルムアミド中で測定）を有する。
【００４９】モノビニリデン芳香族樹脂のグラフト硬質
枝の数平均分子量は２００００〜３５００００ｇ／ｍｏ
ｌの範囲に設定される。モノビニリデン芳香族モノマー
と第二モノマー及び任意成分としての第三モノマーとの
比は９０／１０〜５０／５０の範囲とすることができ、
好ましくは８０／２０〜６０／４０である。第一モノマ
ー及び第二モノマーのいずれか又は双方の０〜５０％を
適宜第三モノマーで置き換えてもよい。
枝の数平均分子量は２００００〜３５００００ｇ／ｍｏ
ｌの範囲に設定される。モノビニリデン芳香族モノマー
と第二モノマー及び任意成分としての第三モノマーとの
比は９０／１０〜５０／５０の範囲とすることができ、
好ましくは８０／２０〜６０／４０である。第一モノマ
ー及び第二モノマーのいずれか又は双方の０〜５０％を
適宜第三モノマーで置き換えてもよい。
【００５０】これらのゴム改質モノビニリデン芳香族グ
ラフト重合体は、塊重合、乳化重合、懸濁重合、溶液重
合或いは塊−懸濁重合、乳化−塊重合、塊−溶液重合の
ようなコンバインドプロセス或いはその他当技術分野で
周知の技術で重合し得る。さらに、これらのゴム改質モ
ノビニリデン芳香族グラフト共重合体は連続法、半回分
法、回分法のいずれでも製造し得る。
ラフト重合体は、塊重合、乳化重合、懸濁重合、溶液重
合或いは塊−懸濁重合、乳化−塊重合、塊−溶液重合の
ようなコンバインドプロセス或いはその他当技術分野で
周知の技術で重合し得る。さらに、これらのゴム改質モ
ノビニリデン芳香族グラフト共重合体は連続法、半回分
法、回分法のいずれでも製造し得る。
【００５１】好ましい実施形態では、有機リン化合物は
次の構造式（VII）の化合物を１種類以上含んでなる。
次の構造式（VII）の化合物を１種類以上含んでなる。
【００５２】
【化１４】
【００５３】式中、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9は各々独立に
アリールであり、任意にはハロゲン又は（Ｃ1〜Ｃ6）ア
ルキルで置換されていてもよく、Ｘはアリーレンであ
り、任意にはハロゲン又は（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルで置換
されていてもよく、ａ、ｂ、ｃ及びｄは各々独立に０又
は１であり、ｎは０〜５の整数、好ましくは１〜５の整
数である。
アリールであり、任意にはハロゲン又は（Ｃ1〜Ｃ6）ア
ルキルで置換されていてもよく、Ｘはアリーレンであ
り、任意にはハロゲン又は（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルで置換
されていてもよく、ａ、ｂ、ｃ及びｄは各々独立に０又
は１であり、ｎは０〜５の整数、好ましくは１〜５の整
数である。
【００５４】本明細書中で用いる「アリール」という用
語は、１基当たり１以上の芳香族環を含む一価基を意味
し、任意には１以上の芳香族環が１以上のアルキル基
（各々好ましくは（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルである）で置換
されていてもよく、当該基が２以上の環を含む場合には
縮合環であってもよい。
語は、１基当たり１以上の芳香族環を含む一価基を意味
し、任意には１以上の芳香族環が１以上のアルキル基
（各々好ましくは（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルである）で置換
されていてもよく、当該基が２以上の環を含む場合には
縮合環であってもよい。
【００５５】本明細書中で用いる「アリーレン」という
用語は、１基当たり１以上の芳香族環を含む二価基を意
味し、任意には１以上の芳香族環が１以上のアルキル基
（各々好ましくは（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルである）で置換
されていてもよく、当該二価基が２以上の環を含む場合
には、環は縮合環であってもよいし、或いはアルキレン
やアルキリデンのような非芳香族結合でつながったもの
でもよく、そのいずれも芳香族環上の１以上の部位にお
いてハロゲン基又は（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルで置換されて
いてもよい。
用語は、１基当たり１以上の芳香族環を含む二価基を意
味し、任意には１以上の芳香族環が１以上のアルキル基
（各々好ましくは（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルである）で置換
されていてもよく、当該二価基が２以上の環を含む場合
には、環は縮合環であってもよいし、或いはアルキレン
やアルキリデンのような非芳香族結合でつながったもの
でもよく、そのいずれも芳香族環上の１以上の部位にお
いてハロゲン基又は（Ｃ1〜Ｃ6）アルキルで置換されて
いてもよい。
【００５６】好ましい実施形態では、有機リン化合物は
式（VII）の複数の有機リン化合物オリゴマーのブレン
ドからなる。ただし、各オリゴマーについてｎは１〜５
の整数であり、ブレンドはｎの平均値として１より大で
５未満の値、さらに好ましくは１より大で３未満の値、
さらに一段と好ましくは１より大で２未満の値を有す
る。
式（VII）の複数の有機リン化合物オリゴマーのブレン
ドからなる。ただし、各オリゴマーについてｎは１〜５
の整数であり、ブレンドはｎの平均値として１より大で
５未満の値、さらに好ましくは１より大で３未満の値、
さらに一段と好ましくは１より大で２未満の値を有す
る。
【００５７】非常に好ましい実施形態では、有機リン化
合物は式（VII）においてＲ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9が各々
フェニルであり、ａ、ｂ、ｃ及びｄが各々１であり、Ｘ
が１，３−フェニレンであり、ｎが１〜５の整数である
レゾルシノールジホスフェート（「ＲＤＰ」）エステル
の１種類以上からなる。
合物は式（VII）においてＲ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9が各々
フェニルであり、ａ、ｂ、ｃ及びｄが各々１であり、Ｘ
が１，３−フェニレンであり、ｎが１〜５の整数である
レゾルシノールジホスフェート（「ＲＤＰ」）エステル
の１種類以上からなる。
【００５８】さらに好ましくは、有機リン化合物は複数
のＲＤＰオリゴマーのブレンドを含んでなるが、各オリ
ゴマーについてｎは１〜５の整数であり、ブレンドはｎ
の平均値として１より大で５未満の値、さらに好ましく
は１より大で３未満の値、さらに一段と好ましくは１よ
り大で２未満の値を有する。
のＲＤＰオリゴマーのブレンドを含んでなるが、各オリ
ゴマーについてｎは１〜５の整数であり、ブレンドはｎ
の平均値として１より大で５未満の値、さらに好ましく
は１より大で３未満の値、さらに一段と好ましくは１よ
り大で２未満の値を有する。
【００５９】さらに極めて好ましい実施形態では、有機
リン化合物は式（VII）においてＲ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9
が各々フェニルであり、ａ、ｂ、ｃ及びｄが各々１であ
り、Ｘが次の構造式（VIII）の二価芳香族基であり、か
つｎが１〜５の整数であるビスフェノールＡジホスフェ
ート（「ＢＰＡ−ＤＰ」）エステルの１種類以上からな
る。
リン化合物は式（VII）においてＲ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9
が各々フェニルであり、ａ、ｂ、ｃ及びｄが各々１であ
り、Ｘが次の構造式（VIII）の二価芳香族基であり、か
つｎが１〜５の整数であるビスフェノールＡジホスフェ
ート（「ＢＰＡ−ＤＰ」）エステルの１種類以上からな
る。
【００６０】
【化１５】
【００６１】さらに好ましくは、有機リン化合物は複数
のＢＰＡ−ＤＰオリゴマーのブレンドを含んでなるが、
各オリゴマーについてｎは１〜５の整数であり、ブレン
ドはｎの平均値として１より大で５未満の値、さらに好
ましくは１より大で３未満の値、さらに一段と好ましく
は１より大で２未満の値を有する。
のＢＰＡ−ＤＰオリゴマーのブレンドを含んでなるが、
各オリゴマーについてｎは１〜５の整数であり、ブレン
ドはｎの平均値として１より大で５未満の値、さらに好
ましくは１より大で３未満の値、さらに一段と好ましく
は１より大で２未満の値を有する。
【００６２】別の好ましい実施形態では、本発明の組成
物の有機リン化合物成分は１種類以上のＢＰＡ−ＤＰエ
ステル約１〜約９９ｗｔ％と１種類以上のＲＤＰエステ
ル約１〜約９９ｗｔ％との混合物からなる。
物の有機リン化合物成分は１種類以上のＢＰＡ−ＤＰエ
ステル約１〜約９９ｗｔ％と１種類以上のＲＤＰエステ
ル約１〜約９９ｗｔ％との混合物からなる。
【００６３】一実施形態では、樹脂は、次式（IX）の構
造単位を含んでなるポリエーテルイミド樹脂である。
造単位を含んでなるポリエーテルイミド樹脂である。
【００６４】
【化１６】
【００６５】式中、二価基Ｔは各アリールイミド部分の
アリール環の３，３′位、３，４′位、４，３′位又は
４，４′位を橋かけしており、Ｔは−Ｏ−又は式−Ｏ−
Ｚ−Ｏ−の基であり、Ｚは以下の式（Ｘ）
アリール環の３，３′位、３，４′位、４，３′位又は
４，４′位を橋かけしており、Ｔは−Ｏ−又は式−Ｏ−
Ｚ−Ｏ−の基であり、Ｚは以下の式（Ｘ）
【００６６】
【化１７】
【００６７】からなる群から選択される二価基であり、
Ｘは以下の式（XI）
Ｘは以下の式（XI）
【００６８】
【化１８】
【００６９】の二価基からなる群から選択されるもので
あり、ｙは１〜約５の整数であり、ｑは０又は１であ
り、Ｒ10は（ａ）炭素原子数６〜約２０の芳香族炭化水
素基及びそのハロゲン化誘導体、（ｂ）炭素原子数２〜
約２０のアルキレン基、（ｃ）炭素原子数３〜約２０の
シクロアルキレン基、及び（ｄ）次の一般式（XII）
あり、ｙは１〜約５の整数であり、ｑは０又は１であ
り、Ｒ10は（ａ）炭素原子数６〜約２０の芳香族炭化水
素基及びそのハロゲン化誘導体、（ｂ）炭素原子数２〜
約２０のアルキレン基、（ｃ）炭素原子数３〜約２０の
シクロアルキレン基、及び（ｄ）次の一般式（XII）
【００７０】
【化１９】
【００７１】の二価基からなる群から選択される二価有
機基であり、Ｑは以下の式（XIII）
機基であり、Ｑは以下の式（XIII）
【００７２】
【化２０】
【００７３】からなる群から選択されるもので、ｙ′は
約１〜約５の整数である。特に好ましいポリエーテルイ
ミド樹脂は、２，２−ビス［４−（３，４−ジカルボキ
シフェノキシ）フェニル］プロパン酸二無水物とｐ−フ
ェニレンジアミン及びｍ−フェニレンジアミンの１種類
以上との溶融重合で生じた反応生成物である。かかる樹
脂は、ＧＥ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社から商標名ＵＬＴＥＭ
樹脂として市販されている。
約１〜約５の整数である。特に好ましいポリエーテルイ
ミド樹脂は、２，２−ビス［４−（３，４−ジカルボキ
シフェノキシ）フェニル］プロパン酸二無水物とｐ−フ
ェニレンジアミン及びｍ−フェニレンジアミンの１種類
以上との溶融重合で生じた反応生成物である。かかる樹
脂は、ＧＥ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社から商標名ＵＬＴＥＭ
樹脂として市販されている。
【００７４】本発明の組成物に有用な他のポリイミドと
しては、次式（XIV）、（XV）、（XVI）のポリアミドイ
ミドがある。式中、ｎは約２０より大、好ましくは約５
０より大の整数である。
しては、次式（XIV）、（XV）、（XVI）のポリアミドイ
ミドがある。式中、ｎは約２０より大、好ましくは約５
０より大の整数である。
【００７５】
【化２１】
【００７６】典型的な市販ポリアミドイミドは、Ａｍｏ
ｃｏ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ社か
ら商標名ＴＯＲＬＯＮとして販売されている。
ｃｏ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ社か
ら商標名ＴＯＲＬＯＮとして販売されている。
【００７７】好ましい実施形態では、本発明の組成物は
当該樹脂組成物に抗ドリップ性を付与するのに有効な量
のフルオロポリマー（典型的には熱可塑性樹脂組成物１
００ｐｂｗ当たりフルオロポリマー０．０１〜０．５ｐ
ｂｗ）を含む。好適なフルオロポリマー並びにかかるフ
ルオロポリマーの製造方法は公知であり、例えば米国特
許第３６７１４８７号、同第３７２３３７３号及び同第
３３８３０９２号を参照されたい。好適なフルオロポリ
マーには、１種類以上のフッ素化オレフィン単量体から
誘導される構造単位を含んでなる単独重合体及び共重合
体がある。「フッ素化オレフィン単量体」という用語
は、１以上のフッ素原子置換を有するオレフィン単量体
を意味する。好適なフッ素化オレフィン単量体には、Ｃ
Ｆ2＝ＣＦ2、ＣＨＦ＝ＣＦ2、ＣＨ2＝ＣＦ2、ＣＨ2＝Ｃ
ＨＦ、ＣＣｌＦ＝ＣＦ2、ＣＣｌ2＝ＣＦ2、ＣＣｌＦ＝
ＣＣｌＦ、ＣＨＦ＝ＣＣｌ2、ＣＨ2＝ＣＣｌＦ、ＣＣｌ
2＝ＣＣｌＦ等のフルオロエチレン類、並びにＣＦ3ＣＦ
＝ＣＦ2、ＣＦ3ＣＦ＝ＣＨＦ、ＣＦ3ＣＨ＝ＣＦ2、ＣＦ
3ＣＨ＝ＣＨ2、ＣＦ3ＣＦ＝ＣＨＦ、ＣＨＦ2ＣＨ＝ＣＨ
Ｆ、ＣＦ3ＣＨ＝ＣＨ2等のフルオロプロピレン類があ
る。好ましい実施形態では、フッ素化オレフィン単量体
はテトラフルオロエチレン（ＣＦ2＝ＣＦ2）、クロロト
リフルオロエチレン（ＣＣｌＦ＝ＣＦ2）、ビニリデン
フルオリド（ＣＨ2＝ＣＦ2）及びヘキサフルオロプロピ
レン（ＣＦ2＝ＣＦＣＦ3）のうちの１種類以上である。
当該樹脂組成物に抗ドリップ性を付与するのに有効な量
のフルオロポリマー（典型的には熱可塑性樹脂組成物１
００ｐｂｗ当たりフルオロポリマー０．０１〜０．５ｐ
ｂｗ）を含む。好適なフルオロポリマー並びにかかるフ
ルオロポリマーの製造方法は公知であり、例えば米国特
許第３６７１４８７号、同第３７２３３７３号及び同第
３３８３０９２号を参照されたい。好適なフルオロポリ
マーには、１種類以上のフッ素化オレフィン単量体から
誘導される構造単位を含んでなる単独重合体及び共重合
体がある。「フッ素化オレフィン単量体」という用語
は、１以上のフッ素原子置換を有するオレフィン単量体
を意味する。好適なフッ素化オレフィン単量体には、Ｃ
Ｆ2＝ＣＦ2、ＣＨＦ＝ＣＦ2、ＣＨ2＝ＣＦ2、ＣＨ2＝Ｃ
ＨＦ、ＣＣｌＦ＝ＣＦ2、ＣＣｌ2＝ＣＦ2、ＣＣｌＦ＝
ＣＣｌＦ、ＣＨＦ＝ＣＣｌ2、ＣＨ2＝ＣＣｌＦ、ＣＣｌ
2＝ＣＣｌＦ等のフルオロエチレン類、並びにＣＦ3ＣＦ
＝ＣＦ2、ＣＦ3ＣＦ＝ＣＨＦ、ＣＦ3ＣＨ＝ＣＦ2、ＣＦ
3ＣＨ＝ＣＨ2、ＣＦ3ＣＦ＝ＣＨＦ、ＣＨＦ2ＣＨ＝ＣＨ
Ｆ、ＣＦ3ＣＨ＝ＣＨ2等のフルオロプロピレン類があ
る。好ましい実施形態では、フッ素化オレフィン単量体
はテトラフルオロエチレン（ＣＦ2＝ＣＦ2）、クロロト
リフルオロエチレン（ＣＣｌＦ＝ＣＦ2）、ビニリデン
フルオリド（ＣＨ2＝ＣＦ2）及びヘキサフルオロプロピ
レン（ＣＦ2＝ＣＦＣＦ3）のうちの１種類以上である。
【００７８】好適なフッ素化オレフィン単独重合体に
は、例えばポリ（テトラフルオロエチレン）、ポリ（ヘ
キサフルオロプロピレン）がある。
は、例えばポリ（テトラフルオロエチレン）、ポリ（ヘ
キサフルオロプロピレン）がある。
【００７９】好適なフッ素化オレフィン共重合体には、
例えばポリ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロ
プロピレン）のように２種類以上のフッ素化オレフィン
コモノマーから誘導される構造単位を含む共重合体、並
びに例えばポリ（テトラフルオロエチレン−エチレン−
プロピレン）のように１種類以上のフッ素化単量体及び
該フッ素化単量体と共重合性の１種類以上の非フッ素化
モノエチレン性不飽和単量体から誘導される構造単位を
含む共重合体がある。好適な非フッ素化モノエチレン性
不飽和単量体には、エチレン、プロピレン、ブテン等の
オレフィン単量体、メチルメタクリレート、ブチルアク
リレート等のアクリレート単量体、シクロヘキシルビニ
ルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ−ブチルビニル
エーテル等のビニルエーテル類、並びに酢酸ビニル、ビ
ニルバーサテート等のビニルエステル類がある。
例えばポリ（テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロ
プロピレン）のように２種類以上のフッ素化オレフィン
コモノマーから誘導される構造単位を含む共重合体、並
びに例えばポリ（テトラフルオロエチレン−エチレン−
プロピレン）のように１種類以上のフッ素化単量体及び
該フッ素化単量体と共重合性の１種類以上の非フッ素化
モノエチレン性不飽和単量体から誘導される構造単位を
含む共重合体がある。好適な非フッ素化モノエチレン性
不飽和単量体には、エチレン、プロピレン、ブテン等の
オレフィン単量体、メチルメタクリレート、ブチルアク
リレート等のアクリレート単量体、シクロヘキシルビニ
ルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ−ブチルビニル
エーテル等のビニルエーテル類、並びに酢酸ビニル、ビ
ニルバーサテート等のビニルエステル類がある。
【００８０】好ましい実施形態では、フルオロポリマー
粒子は、電子顕微鏡で測定して、５０〜５００ｎｍの範
囲の大きさである。
粒子は、電子顕微鏡で測定して、５０〜５００ｎｍの範
囲の大きさである。
【００８１】非常に好ましい実施形態では、フルオロポ
リマーはポリ（テトラフルオロエチレン）単独重合体
（「ＰＴＦＥ」）である。
リマーはポリ（テトラフルオロエチレン）単独重合体
（「ＰＴＦＥ」）である。
【００８２】フルオロポリマーを熱可塑性樹脂組成物に
直接配合するのは困難なことが多いので、フルオロポリ
マーを例えば芳香族ポリカーボネート樹脂やスチレン−
アクリロニトリル樹脂のような第二のポリマーと何らか
の方法でプレブレンドしておくのが好ましい。好適なプ
レブレンドの製造方法は公知である。例えば、米国特許
第５５２１２３０号に開示されているようにフルオロポ
リマーとポリカーボネート樹脂の水性分散液を蒸気沈殿
して熱可塑性樹脂組成物のドリップ防止剤として使用す
るためのフルオロポリマーコンセントレートを形成して
もよいし、或いは米国特許第４５７９９０６号に開示さ
れているように水性スチレン−アクリロニトリル樹脂エ
マルジョン又は水性アクリロニトリル−ブタジエン−ス
チレン樹脂エマルジョンとし、次いで沈殿し、共凝固し
たフルオロポリマー−熱可塑性樹脂組成物を乾燥してＰ
ＴＦＥ−熱可塑性樹脂粉末としてもよい。
直接配合するのは困難なことが多いので、フルオロポリ
マーを例えば芳香族ポリカーボネート樹脂やスチレン−
アクリロニトリル樹脂のような第二のポリマーと何らか
の方法でプレブレンドしておくのが好ましい。好適なプ
レブレンドの製造方法は公知である。例えば、米国特許
第５５２１２３０号に開示されているようにフルオロポ
リマーとポリカーボネート樹脂の水性分散液を蒸気沈殿
して熱可塑性樹脂組成物のドリップ防止剤として使用す
るためのフルオロポリマーコンセントレートを形成して
もよいし、或いは米国特許第４５７９９０６号に開示さ
れているように水性スチレン−アクリロニトリル樹脂エ
マルジョン又は水性アクリロニトリル−ブタジエン−ス
チレン樹脂エマルジョンとし、次いで沈殿し、共凝固し
たフルオロポリマー−熱可塑性樹脂組成物を乾燥してＰ
ＴＦＥ−熱可塑性樹脂粉末としてもよい。
【００８３】好ましい実施形態では、フルオロポリマー
添加剤は、３０〜７０ｗｔ％、さらに好ましくは４０〜
６０ｗｔ％のフルオロポリマーと、３０〜７０ｗｔ％、
さらに好ましくは４０〜６０ｗｔ％の第二ポリマーから
なる。
添加剤は、３０〜７０ｗｔ％、さらに好ましくは４０〜
６０ｗｔ％のフルオロポリマーと、３０〜７０ｗｔ％、
さらに好ましくは４０〜６０ｗｔ％の第二ポリマーから
なる。
【００８４】好ましい実施形態では、フルオロポリマー
添加剤は、水性フルオロポリマー分散液の存在下で１種
類以上のモノエチレン性不飽和単量体を乳化重合してフ
ルオロポリマー存在下で第二のポリマーを形成すること
によって製造される。好適なモノエチレン性不飽和単量
体は上記で開示したものである。次いで、硫酸の添加等
によってエマルジョンを沈殿させる。この沈殿を、遠心
等により脱水し、次いで乾燥してフルオロポリマーと随
伴第二ポリマーを含んでなるフルオロポリマー添加剤を
得る。この乾燥乳化重合フルオロポリマー添加剤は自由
流動性粉体の形態にある。
添加剤は、水性フルオロポリマー分散液の存在下で１種
類以上のモノエチレン性不飽和単量体を乳化重合してフ
ルオロポリマー存在下で第二のポリマーを形成すること
によって製造される。好適なモノエチレン性不飽和単量
体は上記で開示したものである。次いで、硫酸の添加等
によってエマルジョンを沈殿させる。この沈殿を、遠心
等により脱水し、次いで乾燥してフルオロポリマーと随
伴第二ポリマーを含んでなるフルオロポリマー添加剤を
得る。この乾燥乳化重合フルオロポリマー添加剤は自由
流動性粉体の形態にある。
【００８５】好ましい実施形態では、第二ポリマー合成
のため乳化重合されるモノエチレン性不飽和単量体は、
ビニル芳香族単量体、モノエチレン性不飽和ニトリル単
量体及び（Ｃ1〜Ｃ12）アルキル（メタ）アクリレート
単量体から選択される１種類以上の単量体を含んでな
る。好適なビニル芳香族単量体、モノエチレン性不飽和
ニトリル単量体及び（Ｃ1〜Ｃ12）アルキル（メタ）ア
クリレート単量体は上記に開示したものである。
のため乳化重合されるモノエチレン性不飽和単量体は、
ビニル芳香族単量体、モノエチレン性不飽和ニトリル単
量体及び（Ｃ1〜Ｃ12）アルキル（メタ）アクリレート
単量体から選択される１種類以上の単量体を含んでな
る。好適なビニル芳香族単量体、モノエチレン性不飽和
ニトリル単量体及び（Ｃ1〜Ｃ12）アルキル（メタ）ア
クリレート単量体は上記に開示したものである。
【００８６】非常に好ましい実施形態では、第二ポリマ
ーはスチレンとアクリロニトリルから誘導される構造単
位を含んでなる。さらに好ましくは、第二ポリマーはス
チレンから誘導される構造単位６０〜９０ｗｔ％とアク
リロニトリルから誘導される構造単位１０〜４０ｗｔ％
からなる。
ーはスチレンとアクリロニトリルから誘導される構造単
位を含んでなる。さらに好ましくは、第二ポリマーはス
チレンから誘導される構造単位６０〜９０ｗｔ％とアク
リロニトリルから誘導される構造単位１０〜４０ｗｔ％
からなる。
【００８７】乳化重合反応混合物は、任意成分として第
三のポリマーの乳化又は分散粒子（例えば乳化ブタジエ
ンゴムラテックス等）を含んでいてもよい。
三のポリマーの乳化又は分散粒子（例えば乳化ブタジエ
ンゴムラテックス等）を含んでいてもよい。
【００８８】乳化重合反応は慣用ラジカル開始剤を用い
て開始される。例えばベンゾイルペルオキシドのような
有機ペルオキシド化合物、過硫酸カリウムのような過硫
酸化合物、２，２′−アゾビス−２，３，３−トリメチ
ルブチロニトリルのようなアゾニトリル化合物、クメン
ヒドロペルオキシドと硫酸第一鉄とピロリン酸四ナトリ
ウムと還元糖又はホルムアルデヒドスルホキシル酸ナト
リウムの組合せのようなレドックス開始剤系等である。
て開始される。例えばベンゾイルペルオキシドのような
有機ペルオキシド化合物、過硫酸カリウムのような過硫
酸化合物、２，２′−アゾビス−２，３，３−トリメチ
ルブチロニトリルのようなアゾニトリル化合物、クメン
ヒドロペルオキシドと硫酸第一鉄とピロリン酸四ナトリ
ウムと還元糖又はホルムアルデヒドスルホキシル酸ナト
リウムの組合せのようなレドックス開始剤系等である。
【００８９】第二ポリマーの分子量を低下させるため、
重合反応時の反応容器に、任意成分として例えばノニル
メルカプタンやｔ−ドデシルメルカプタンのような（Ｃ
9〜Ｃ13）アルキルメルカプタン等の連鎖移動剤を加え
てもよい。好ましい実施形態では、連鎖移動剤は使用し
ない。
重合反応時の反応容器に、任意成分として例えばノニル
メルカプタンやｔ−ドデシルメルカプタンのような（Ｃ
9〜Ｃ13）アルキルメルカプタン等の連鎖移動剤を加え
てもよい。好ましい実施形態では、連鎖移動剤は使用し
ない。
【００９０】好ましい実施形態では、安定化フルオロポ
リマー分散液を反応容器に仕込み、攪拌しながら加熱す
る。次いで開始剤系及び１種類以上のモノエチレン性不
飽和単量体を反応容器に仕込み、加熱して単量体をフル
オロポリマー粒子の分散液の存在下で重合して第二ポリ
マーを形成する。
リマー分散液を反応容器に仕込み、攪拌しながら加熱す
る。次いで開始剤系及び１種類以上のモノエチレン性不
飽和単量体を反応容器に仕込み、加熱して単量体をフル
オロポリマー粒子の分散液の存在下で重合して第二ポリ
マーを形成する。
【００９１】好適なフルオロポリマー添加剤及び乳化重
合法は欧州特許出願公開第０７３９９１４号に開示され
ている。
合法は欧州特許出願公開第０７３９９１４号に開示され
ている。
【００９２】好ましい実施形態では、第二ポリマーは３
００００〜２０００００ｇ／ｍｏｌの数平均分子量を示
す。
００００〜２０００００ｇ／ｍｏｌの数平均分子量を示
す。
【００９３】本発明の熱可塑性樹脂組成物は任意成分と
して以下に挙げるような各種の慣用添加剤を含んでいて
もよい。酸化防止剤、例えば有機ホスファイト類、例え
ばトリス（ノニル−フェニル）ホスファイト、（２，
４，６−トリ−ｔ−ブチルフェニル）（２−ブチル−２
−エチル−１，３−プロパンジオール）ホスファイト、
ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリト
リトールジホスファイト又はジステアリルペンタエリト
リトールジホスファイト等、並びにアルキル化モノフェ
ノール類、ポリフェノール類、ポリフェノールとジエン
のアルキル化反応生成物、例えばｐ−クレゾールとジシ
クロペンタジエンのブチル化反応生成物等、アルキル化
ヒドロキノン類、ヒドロキシル化チオジフェニルエーテ
ル類、アルキリデン−ビスフェノール類、ベンジル化合
物、アシルアミノフェノール類、β−（３，５−ジ−ｔ
ｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェノール）プロピオ
ン酸と一価又は多価アルコールとのエステル、β−（５
−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−３−メチルフェ
ニル）プロピオン酸と一価又は多価アルコールとのエス
テル、β−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−
３−メチルフェニル）プロピオン酸と一価又は多価アル
コールとのエステル、チオアルキル又はチオアリール化
合物のエステル、例えばジステアリルチオプロピオネー
ト、ジラウリルチオプロピオネート、ジトリデシルチオ
ジプロピオネート等、β−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブ
チル−４−ヒドロキシフェノール）プロピオン酸のアミ
ド等；ＵＶ吸収剤及び光安定剤、例えば２−（２′−ヒ
ドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール類、２−ヒドロ
キシ−ベンゾフェノン類；置換及び非置換安息香酸のエ
ステル、アクリレート類など；充填材及び補強材、例え
ばケイ酸塩、ＴｉＯ2、ガラス繊維、カーボンブラッ
ク、グラファイト、炭酸カルシウム、タルク、雲母等；
その他の添加剤、例えばペンタエリトリトールテトラス
テアレート等の滑剤、ＥＢＳワックス、シリコーン流
体、可塑剤、蛍光増白剤、顔料、染料、着色剤、防炎
剤；帯電防止剤；発泡剤、並びに上述の有機リン化合物
に加えてその他の難燃剤等である。
して以下に挙げるような各種の慣用添加剤を含んでいて
もよい。酸化防止剤、例えば有機ホスファイト類、例え
ばトリス（ノニル−フェニル）ホスファイト、（２，
４，６−トリ−ｔ−ブチルフェニル）（２−ブチル−２
−エチル−１，３−プロパンジオール）ホスファイト、
ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリト
リトールジホスファイト又はジステアリルペンタエリト
リトールジホスファイト等、並びにアルキル化モノフェ
ノール類、ポリフェノール類、ポリフェノールとジエン
のアルキル化反応生成物、例えばｐ−クレゾールとジシ
クロペンタジエンのブチル化反応生成物等、アルキル化
ヒドロキノン類、ヒドロキシル化チオジフェニルエーテ
ル類、アルキリデン−ビスフェノール類、ベンジル化合
物、アシルアミノフェノール類、β−（３，５−ジ−ｔ
ｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェノール）プロピオ
ン酸と一価又は多価アルコールとのエステル、β−（５
−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−３−メチルフェ
ニル）プロピオン酸と一価又は多価アルコールとのエス
テル、β−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−
３−メチルフェニル）プロピオン酸と一価又は多価アル
コールとのエステル、チオアルキル又はチオアリール化
合物のエステル、例えばジステアリルチオプロピオネー
ト、ジラウリルチオプロピオネート、ジトリデシルチオ
ジプロピオネート等、β−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブ
チル−４−ヒドロキシフェノール）プロピオン酸のアミ
ド等；ＵＶ吸収剤及び光安定剤、例えば２−（２′−ヒ
ドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール類、２−ヒドロ
キシ−ベンゾフェノン類；置換及び非置換安息香酸のエ
ステル、アクリレート類など；充填材及び補強材、例え
ばケイ酸塩、ＴｉＯ2、ガラス繊維、カーボンブラッ
ク、グラファイト、炭酸カルシウム、タルク、雲母等；
その他の添加剤、例えばペンタエリトリトールテトラス
テアレート等の滑剤、ＥＢＳワックス、シリコーン流
体、可塑剤、蛍光増白剤、顔料、染料、着色剤、防炎
剤；帯電防止剤；発泡剤、並びに上述の有機リン化合物
に加えてその他の難燃剤等である。
【００９４】
【実施例】本発明の理解を深めることができるように以
下の非限定的な実施例及び比較例で本発明を説明する。
本明細書で引用した米国特許の開示内容は援用によって
本明細書の一部をなす。
下の非限定的な実施例及び比較例で本発明を説明する。
本明細書で引用した米国特許の開示内容は援用によって
本明細書の一部をなす。
【００９５】実験 成形用組成物は、成分を加工溶融温度２６０〜３４０℃
のＷ＆Ｐ二軸押出機で混合することにより製造した。８
５トンＶａｎ Ｄｏｒｎ射出成形機を用いて射出成形品
を得た。
のＷ＆Ｐ二軸押出機で混合することにより製造した。８
５トンＶａｎ Ｄｏｒｎ射出成形機を用いて射出成形品
を得た。
【００９６】
【表１】
【００９７】表１の注： １）ＢＰＡ： ２２０００〜２９０００ダルトンのＭｗ
を有する界面法又は溶融法のいずれかで製造したＧＥ
Ｐｌａｓｔｉｃｓ社製のビスフェノール−Ａ（ＢＰＡ）
ポリカーボネート（本研究では６０〜８８．５％の範
囲）。ポリカーボネートの所望分子量はＰＣ１（Ｍｗ＝
２２７９８ダルトンのハイフローＰＣ）とＰＣ２（Ｍｗ
＝２８８５６ダルトンのグレード１００のＰＣ）を混合
して得た。
を有する界面法又は溶融法のいずれかで製造したＧＥ
Ｐｌａｓｔｉｃｓ社製のビスフェノール−Ａ（ＢＰＡ）
ポリカーボネート（本研究では６０〜８８．５％の範
囲）。ポリカーボネートの所望分子量はＰＣ１（Ｍｗ＝
２２７９８ダルトンのハイフローＰＣ）とＰＣ２（Ｍｗ
＝２８８５６ダルトンのグレード１００のＰＣ）を混合
して得た。
【００９８】２）ＡＢＳ： 以下の性質をもつＧＥ Ｐ
ｌａｓｔｉｃｓ社製の塊状法ＡＢＳ（本研究では５〜２
０％の範囲）。
ｌａｓｔｉｃｓ社製の塊状法ＡＢＳ（本研究では５〜２
０％の範囲）。
【００９９】 塊状法ＡＢＳ 塊状法ＡＢＳ ポリマー全体のＦＴＩＲ １ ２ ％ＡＮ １４．７ ２０．０ ％ＢＤ １５．２ １５．６ ％ＳＴＹ ７０．２ ６４．５ 硬質部のＦＴＩＲ ％ＡＮ ２０．０ ２６．２ ％ＳＴＹ ８０．０ ７３．８ 硬質部Ｍｗ １４２０００ ８９０００ 硬質部Ｍｎ ３９０００ ３１０００ 硬質部ＰＤ ３．６ ２．９ グラフトＭｗ １２３０００ ５５０００ グラフトＭｎ ２５０００ １４０００ グラフトＰＤ ４．９ ３．９ ＮＡＶ ｐｐｍ ＡＮ ＜１０ ８１ Ｓｔｙ ８５５ ２０２３ ＥＢ ６９７ ９３１ ＲＰＳホリバ体積メジアン １．０８ ０．９１ （ミクロン） ３）ＰＥＩ： ポリエーテルイミド。Ｔがビスフェノー
ル−Ａ由来の二価残基で、Ｒ10が二価ｍ−フェニレン
（２つの結合手が互いにメタ位にあるフェニレン基）で
あるＧＥ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社製ＵＬＴＥＭ １０１０
（本研究では０〜２０％）。ＵＬＴＥＭ １０１０の分
子量はゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定
して、Ｍｎ（数平均分子量）＝２００００、Ｍｗ（重量
平均分子量）＝４５０００。
ル−Ａ由来の二価残基で、Ｒ10が二価ｍ−フェニレン
（２つの結合手が互いにメタ位にあるフェニレン基）で
あるＧＥ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社製ＵＬＴＥＭ １０１０
（本研究では０〜２０％）。ＵＬＴＥＭ １０１０の分
子量はゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定
して、Ｍｎ（数平均分子量）＝２００００、Ｍｗ（重量
平均分子量）＝４５０００。
【０１００】４）ＦＲ： 難燃剤（本研究では０〜１５
％）。ＢＰＡ−ＤＰ難燃剤：Ａｋｚｏ Ｎｏｂｅｌ社製
（Ｘ４ＰＩＰ及びＲＤＰもＦＲに加えることができよ
う）。
％）。ＢＰＡ−ＤＰ難燃剤：Ａｋｚｏ Ｎｏｂｅｌ社製
（Ｘ４ＰＩＰ及びＲＤＰもＦＲに加えることができよ
う）。
【０１０１】５）滑剤： ペンタエリトリトールテトラ
ステアレート。Ｌｏｎｚａ社製ＰＥＴＳ離型剤。
ステアレート。Ｌｏｎｚａ社製ＰＥＴＳ離型剤。
【０１０２】６）安定剤１： Ｕｎｉｏｎ Ｃａｒｂｉ
ｄｅ社製のエポキシ安定剤。
ｄｅ社製のエポキシ安定剤。
【０１０３】７）安定剤２： Ｃｉｂａ Ｓｐｅｃｉａ
ｌｔｙ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製Ｉｒｇａｎｏｘ １０
７６酸化防止剤。
ｌｔｙ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製Ｉｒｇａｎｏｘ １０
７６酸化防止剤。
【０１０４】８）安定剤３： Ｃｉｂａ Ｓｐｅｃｉａ
ｌｔｙ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製Ｉｒｇａｐｈｏｓ １
６８安定剤。
ｌｔｙ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社製Ｉｒｇａｐｈｏｓ １
６８安定剤。
【０１０５】９）ドリップ防止剤： Ｔ−ＳＡＮドリッ
プ防止剤。ＧＥ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社製のスチレンアク
リロニトリルで封入(encapsulate)したポリテトラフル
オロエチレン。
プ防止剤。ＧＥ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社製のスチレンアク
リロニトリルで封入(encapsulate)したポリテトラフル
オロエチレン。
【０１０６】
【表２】
【０１０７】表２の注： １）ノッチ付アイゾット衝撃データはＡＳＴＭ Ｄ２５
６に従って幾つかの試験温度でｆｔ−ｌｂ／ｉｎ及び延
性％で測定した。
６に従って幾つかの試験温度でｆｔ−ｌｂ／ｉｎ及び延
性％で測定した。
【０１０８】２）機器衝撃（最大負荷までのエネルギ
ー）データはＡＳＴＭ Ｄ３７６３に従って幾つかの試
験温度でｆｔ−ｌｂ及び延性％で測定した。
ー）データはＡＳＴＭ Ｄ３７６３に従って幾つかの試
験温度でｆｔ−ｌｂ及び延性％で測定した。
【０１０９】３）ＨＤＴ： 加熱撓み温度データは１／
４″試験棒でＡＳＴＭ Ｄ６４８に従って２６４ｐｓｉ
で測定した。
４″試験棒でＡＳＴＭ Ｄ６４８に従って２６４ｐｓｉ
で測定した。
【０１１０】４）ビカット（Ｂ）測定値はＩＳＯ３６０
に従って得た。
に従って得た。
【０１１１】５）ＴＹ： 降伏引張応力はタイプＩの
３．２ｍｍ試験棒を用いてＡＳＴＭＤ６３８に従って得
た。
３．２ｍｍ試験棒を用いてＡＳＴＭＤ６３８に従って得
た。
【０１１２】６）ＭＶＩ（メルトボリュームインデック
ス）データは２６０℃、荷重２．１６ｋｇでＡＳＴＭ
Ｄ１２３８に従ってｃｃ／分で測定した。
ス）データは２６０℃、荷重２．１６ｋｇでＡＳＴＭ
Ｄ１２３８に従ってｃｃ／分で測定した。
【０１１３】７）スパイラルフロー長さは、メルト温度
４７０°Ｆ、充填圧力１５００ｐｓｉ、射出時間６秒の
条件を用いて２．３ｍｍのスパイラル厚さでインチ単位
で測定した。
４７０°Ｆ、充填圧力１５００ｐｓｉ、射出時間６秒の
条件を用いて２．３ｍｍのスパイラル厚さでインチ単位
で測定した。
【０１１４】
【表３】
【０１１５】考察 驚くべきことに、難燃性ＰＣ／ＡＢＳブレンド３に少量
のポリエーテルイミド樹脂を２．５％及び５％のレベル
（ブレンド４及び５）で加えると、対照ブレンド３に比
べて、難燃性能が以下の通り改良される（表３）。
のポリエーテルイミド樹脂を２．５％及び５％のレベル
（ブレンド４及び５）で加えると、対照ブレンド３に比
べて、難燃性能が以下の通り改良される（表３）。
【０１１６】１）３．０ｍｍ及び２．５ｍｍで５ＶＢに
合格（対照ブレンドはこれらの太さで不合格）。
合格（対照ブレンドはこれらの太さで不合格）。
【０１１７】２）ブレンド４及び５は１．８でＶ０評価
であるのに対して、対照ブレンド３はＶ１。
であるのに対して、対照ブレンド３はＶ１。
【０１１８】３）ブレンド４と５は１．５ｍｍでＶ１評
価であるのに対して、対照ブレンド３は「不合格」。
価であるのに対して、対照ブレンド３は「不合格」。
【０１１９】４）２０本の試験棒の燃焼に基づくＵＬ９
４ Ｖ０試験での平均消炎時間（ＦＯＴ）が短い。
４ Ｖ０試験での平均消炎時間（ＦＯＴ）が短い。
【０１２０】例えば、１．８ｍｍで、対照ブレンド３は
ＦＯＴが７．１秒であるのに対して、ＵＬＴＥＭをそれ
ぞれ２．５％及び５％添加したブレンド４及び５はＦＯ
Ｔがそれぞれ３．８秒及び３．５秒である。同じ一連の
比較用ブレンド、すなわちポリエーテルイミドを含まな
い対照ブレンド３とポリエーテルイミドをそれぞれ２．
５％及び５％添加したブレンド４及び５では物理的性質
に以下の変化が起こる（表２）。
ＦＯＴが７．１秒であるのに対して、ＵＬＴＥＭをそれ
ぞれ２．５％及び５％添加したブレンド４及び５はＦＯ
Ｔがそれぞれ３．８秒及び３．５秒である。同じ一連の
比較用ブレンド、すなわちポリエーテルイミドを含まな
い対照ブレンド３とポリエーテルイミドをそれぞれ２．
５％及び５％添加したブレンド４及び５では物理的性質
に以下の変化が起こる（表２）。
【０１２１】１）ブレンド４及び５の加熱撓み温度が対
照ブレンド３に比べて１．３〜１．７℃上昇し、ビカッ
トＢ測定値も僅かではあるが上昇する（０．２〜０．４
℃の上昇）。
照ブレンド３に比べて１．３〜１．７℃上昇し、ビカッ
トＢ測定値も僅かではあるが上昇する（０．２〜０．４
℃の上昇）。
【０１２２】２）ブレンド４及び５では対照ブレンド３
に比べてダイナタップ衝撃エネルギーが２．２ｆｔ−ｌ
ｂ及び３．３ｆｔ−ｌｂ上昇するが、ノッチ付アイゾッ
ト衝撃では逆の傾向がみられる。ブレンド４及び５では
対照ブレンド３に比べそれぞれ０．５ｆｔ−ｌｂ／ｉｎ
及び１ｆｔ−ｌｂ／ｉｎ減少する。
に比べてダイナタップ衝撃エネルギーが２．２ｆｔ−ｌ
ｂ及び３．３ｆｔ−ｌｂ上昇するが、ノッチ付アイゾッ
ト衝撃では逆の傾向がみられる。ブレンド４及び５では
対照ブレンド３に比べそれぞれ０．５ｆｔ−ｌｂ／ｉｎ
及び１ｆｔ−ｌｂ／ｉｎ減少する。
【０１２３】３）ブレンド４及び５では対照３に比べて
降伏時引張応力が９８ｐｓｉ及び２５３ｐｓｉ増大す
る。
降伏時引張応力が９８ｐｓｉ及び２５３ｐｓｉ増大す
る。
【０１２４】４）ブレンド４及び５は、ＭＶＩ及びスパ
イラルフローで測定される流動性が対照３に比べて若干
低い。
イラルフローで測定される流動性が対照３に比べて若干
低い。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 エーミル・マーコフ・ゲオルギエフ アメリカ合衆国、ニューヨーク州、ワイア ンツキル、トマス・ドライブ、10番 (72)発明者 エリック・トマス・ゴール アメリカ合衆国、インディアナ州、エバン スビル、バイヤー・コート、11139番 Ｆターム(参考） 4J002 AA01W BN06Y BN12Y BN14Y CG00W CM04X EW036 FD13X FD136
Claims (10)
- 【請求項１】 （ａ）熱可塑性樹脂、及び（ｂ）難燃化
量のポリイミド化合物を含んでなる熱可塑性樹脂組成
物。 - 【請求項２】 前記熱可塑性樹脂がポリカーボネートを
含む、請求項１記載の組成物。 - 【請求項３】 前記熱可塑性樹脂がさらにグラフトコポ
リマーを含む、請求項２記載の組成物。 - 【請求項４】 当該組成物が次式の難燃剤化合物をさら
に含む、請求項１記載の組成物。 【化１】 式中、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9は各々独立にアリール、ハ
ロアリール又は（Ｃ1〜Ｃ6）アルキル置換アリールであ
り、Ｘはアリーレン、ハロアリーレン又は（Ｃ1〜Ｃ6）
アルキル置換アリーレンであり、ａ、ｂ、ｃ及びｄは各
々独立に０又は１であり、ｎは０〜５、好ましくは１〜
５の整数である。 - 【請求項５】 前記熱可塑性樹脂がポリカーボネートを
含む、請求項４記載の組成物。 - 【請求項６】 前記熱可塑性樹脂がグラフトコポリマー
をさらに含む、請求項５記載の組成物。 - 【請求項７】 前記ポリイミドが次式の構造単位を有す
る、請求項６記載の組成物。 【化２】 式中、二価基Ｔは各々のアリールイミド部分のアリール
環の３，３′位、３，４′位、４，３′位又は４，４′
位を橋かけしており、Ｔは−Ｏ−又は式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−
の基であり、Ｚは以下の式 【化３】 からなる群から選択される二価基であり、Ｘは以下の式 【化４】 の二価基からなる群から選択されるものであり、ｙは１
〜約５の整数であり、ｑは０又は１であり、Ｒ10は
（ａ）炭素原子数６〜約２０の芳香族炭化水素基及びそ
のハロゲン化誘導体、（ｂ）炭素原子数２〜約２０のア
ルキレン基、（ｃ）炭素原子数３〜約２０のシクロアル
キレン基、及び（ｄ）次の一般式 【化５】 の二価基からなる群から選択される二価有機基であり、
Ｑは以下の式 【化６】 からなる群から選択されるもので、ｙ′は約１〜約５の
整数である。 - 【請求項８】 前記ポリカーボネートがビスフェノール
−Ａを含むポリカーボネートである、請求項７記載の組
成物。 - 【請求項９】 Ｔがビスフェノール−Ａから誘導され
る、請求項８記載の組成物。 - 【請求項１０】 Ｒ10が 【化７】 である、請求項９記載の組成物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US09/745170 | 2000-12-20 | ||
| US09/745,170 US20020123566A1 (en) | 2000-12-20 | 2000-12-20 | Flame retardant carbonate polymer composition |
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|---|---|
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Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001386863A Pending JP2002212445A (ja) | 2000-12-20 | 2001-12-20 | 難燃性カーボネートポリマー組成物 |
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|---|---|
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Cited By (1)
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|---|---|---|---|---|
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| US8034870B2 (en) * | 2003-12-17 | 2011-10-11 | Sabic Innovative Plastics Ip B.V. | Flame-retardant polyester composition |
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| US7829614B2 (en) * | 2008-12-30 | 2010-11-09 | Sabic Innovative Plastics Ip B.V. | Reinforced polyester compositions, methods of manufacture, and articles thereof |
| US8138244B2 (en) * | 2008-12-30 | 2012-03-20 | Sabic Innovative Plastics Ip B.V. | Reinforced polyester compositions, method of manufacture, and articles thereof |
| US8686072B2 (en) | 2010-06-29 | 2014-04-01 | Sabic Innovative Plastics Ip B.V. | Flame resistant polyester compositions, method of manufacture, and articles therof |
| US8716378B2 (en) | 2010-06-29 | 2014-05-06 | Sabic Innovative Plastics Ip B.V. | Flame resistant polyester compositions, method of manufacture, and articles thereof |
| CN105330859A (zh) * | 2015-11-03 | 2016-02-17 | 五行材料科技（江苏）有限公司 | 阻燃性的聚(碳酸酯—酰亚胺)封装材料及其制备方法 |
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|---|---|---|---|---|
| BE570531A (ja) * | 1957-08-22 | |||
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| US3671487A (en) * | 1971-05-05 | 1972-06-20 | Gen Electric | Glass reinforced polyester resins containing polytetrafluoroethylene and flame retardant additives |
| US3723373A (en) * | 1971-10-04 | 1973-03-27 | American Cyanamid Co | 0.1% to about 2.0% by weight polytetrafluoroethylene emulsion modified polyethylene terephthalate with improved processing characteristics |
| US4395518A (en) * | 1982-03-18 | 1983-07-26 | General Electric Company | Polyetherimide-acrylate copolymer blends |
| US4393168A (en) * | 1982-03-18 | 1983-07-12 | General Electric Company | Blends of polyetherimides and rubber modified vinyl aromatic polymers |
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| DE3403975A1 (de) * | 1984-02-04 | 1985-08-14 | Bayer Ag, 5090 Leverkusen | Verfahren zur herstellung von abs-formmassen mit verbessertem brandverhalten |
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-
2000
- 2000-12-20 US US09/745,170 patent/US20020123566A1/en not_active Abandoned
-
2001
- 2001-12-20 JP JP2001386863A patent/JP2002212445A/ja active Pending
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|---|---|---|---|---|
| JP2007023138A (ja) * | 2005-07-15 | 2007-02-01 | Toray Ind Inc | 難燃剤及び難燃性樹脂組成物 |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US20020123566A1 (en) | 2002-09-05 |
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