JP2002202239A

JP2002202239A - コロイド状懸濁液を監視する光学システム

Info

Publication number: JP2002202239A
Application number: JP2001318357A
Authority: JP
Inventors: Dogariu Aristide; ドガリウアリスタイド; Popescu Gabriel; ポペスキュガブリエル
Original assignee: Lucent Technologies Inc
Current assignee: Nokia of America Corp
Priority date: 2000-10-18
Filing date: 2001-10-16
Publication date: 2002-07-19
Also published as: US6525823B1

Abstract

(57)【要約】【課題】コロイド状懸濁液を監視する光学システムを
提供する。【解決手段】懸濁液を機械的システム内に循環させな
がら、懸濁液のサンプルを受け入れるチェンバと、基準
放射信号と、懸濁液内の特性を表すサンプル放射信号を
組み合わせることにより、干渉パターンを生成する干渉
計とを有する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、粒子を含む液体ベ
ースのシステムに関し、特に混合物体中の粒子を特徴づ
けるシステムと方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】多くのプロセスおよび製品が、溶解して
いない粒子を含む液状媒体（liquid media）を有する。
液状媒体中のこのような粒子の量と特性は、設計により
規定されたり、あるいは制御不可能な特性であったり、
あるいは冷却、潤滑、研磨、洗浄等のプロセスにおい
て、液状媒体の使用から得られる副生産物であったりす
る。このような粒子を含むプロセスあるいは製品の効率
は、このような粒子の濃度あるいは特性が所定の条件
（時には理想的な条件）を満たしたときに最適となる。

【０００３】未溶解の粒子を含む液状媒体の種類は、産
業用あるいは家庭用の両方に幅広く広がっている。たと
えば血液、消費可能な流体、産業上の廃棄物（水）、潤
滑剤、スラリ等を含む。本発明の一実施例は、表面を研
磨するのに用いられる種類の表面剥離性のスラリであ
る。より予測可能な剥離特性を具備させるために、この
ような液状媒体中の粒子のサイズと濃度を特徴づけるこ
とが好ましい。

【０００４】しかしある種のアプリケーションにおいて
は、粒子のサイズと濃度の分布は、大幅に変動する。こ
れらのパラメータの変動は、特に製造プロセス中で監視
することは非常に困難あるいは面倒なことである。ある
例においては、粒子のサイズの分布は、プロセスの結果
の均一性は安定しておらず受け入れられない。この不安
定さは、時には混合物特有の特徴である。制御したり、
あるいは少なくとも監視することにより、力学的にプロ
セスがより予測可能かつ再現可能となり、かくして製品
の製造に、より高い経済的効率を付加することになる。

【０００５】剥離性液状媒体においては、粒子のサイズ
の分布が好ましい値からずれることはそれほど珍しいこ
とではない。このような状況下においては、このような
変動を許容可能な範囲内に確保するために、検査を実行
することが好ましい。初期の検査方法は、顕微鏡等の従
来の解析機器を用いている。しかし、動作中に検査する
ためには、同じ解析方法／装置を適用することができ
ず、かくしてこのような検査は、目視検査に限られる。
蓄積した残留物の観測は、混合物の組成が変化している
ことを間接的に示すだけである。

【０００６】混合物の不安定性は、大量生産においては
特に問題があり、すなわち大量生産は製品毎の再現性が
高いレベルで要求されるからである。例えば、時間を限
った研磨操作は予測可能な結果が得られると期待されて
いるが、研磨媒体の摩擦特性の変動は、研磨速度の変動
と同様に変化し、その結果被研磨物からの材料の過剰な
除去につながり、時にはワークピース／被研磨物そのも
のに非均一性が発生してしまう。多くの製造上のアプリ
ケーションにおいては、媒体の特性の変動は、製造ライ
ン中の監視を必要とするようなペースで発生する。しか
し前述したように、従来の監視技術は、製造ライン中の
アプリケーションには不向きなものである。

【０００７】さらにまたプロセスのステップに対する仕
様がますます厳しくなるにつれて、従来の技術は、受け
入れがたい変動を十分に解決するような機能を有してい
ない。他方では、液状媒体の属性、例えば粒子サイズの
分布、沈降速度（rate of sedimentation）、凝集速度
（rate of agglomeration）等は、十分な精度でもって
知られているが、液状媒体中に懸濁した粒子を用いる様
々なプロセスが、かなりの精度でもって開発されてい
る。比較的正確かつ時間に依存した結果を得るために、
定量的特徴化を実行する速度を改善する必要がある。本
明細書においては、用語速度、レート、割合はほぼ類似
の定義で用いている。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】好ましい特性を維持す
るために、潤滑媒体内在る粒子の大きさと量を最小にす
る、あるいは少なくとも監視することが望ましい。かく
して特定の物質の濃度あるいはサイズが、あるレベル以
上になったときに、潤滑剤を取り替えるか、あるいは再
度調整することができる。より一般的に述べると、液状
媒体中に未溶解の粒子が入り込むのを監視するのが望ま
しい。これらの特性を連続的に監視する製造ラインで、
材料を適切な時期に取り替えたり、保守作業を容易に
し、装置の寿命あるいは効率をのばすことができる。

【０００９】

【課題を解決するための手段】上記の目的を解決するた
めに、本発明は、液状媒体中に懸濁された複数の粒子を
含む混合物の特性を監視する方法を提供する。本発明に
より、コロイド状懸濁液（物）を監視する光学システム
が得られる。本発明により、コロイド状懸濁液（物）内
の粒子の特性を決める干渉システムと方法が得られる。

【００１０】本発明の一実施例によれば、液状媒体中に
懸濁した複数の粒子を含む混合物の特性を監視する方法
が開示される。１未満のコヒレンス（coherence）を有
するソースから、第１と第２の放射光部分が生成され
る。干渉信号が、第１放射光部分が基準パスを通過し、
第２放射光部分が混合物内（にのびるパス）を通過した
後、これらの部分を組み合わせることにより干渉（光）
信号が生成される。

【００１１】本発明の他の実施例によれば、コロイド状
懸濁物（液）を監視する光学システムが得られる。本発
明の光学システムは、懸濁液が機械的なシステム内で循
環しながら、懸濁液のサンプルを受け入れるよう配置さ
れたチェンバを有する。干渉計を配置して、基準放射光
信号と懸濁液の特性を示すサンプル放射光信号とを組み
合わせることにより、干渉パターンを生成する。

【００１２】本発明の干渉システムは、第１と第２のカ
プラを具備した、第１、第２、第３の光ファイバを有す
る。第１カプラは、第１ファイバを通過した放射光を受
光するよう構成され、第２ファイバを通して第１放射光
部分を、そして第３ファイバを通して第２放射光部分を
第２カプラに与える。本発明のシステムは、さらに第４
と第５の光ファイバを有し、それぞれが第２カプラから
の放射光を受光し、他のファイバで受光できるように放
射光を送る。

【００１３】粒子が沈降する間に、コロイド状懸濁液内
の粒子の特性を決める方法においては、部分的にコヒレ
ントな第１と第２の放射光部分を組み合わせることによ
り生成された、干渉パターン同士の強度の変化を測定す
る。各放射光部分は、同一のソースから生成される。第
１部分は、懸濁液の一部を通過し、第２部分は基準パス
を通過する。

【００１４】

【発明の実施の形態】図１に、本発明により混合物の特
性を監視する干渉システム１０が示されている。放射光
ソース２０は、光学コヒレンスが１未満で、中心周波数
がｆ_０の放射光２２（矢印で示す）を生成する。生成さ
れた放射光の第１部分２２ａが、基準パス２４ａ（双方
向の矢印で示す）を横切る。基準パス２４ａは、光学長
さを変更できる基準位置２６を有する。生成された放射
光の第２部分２２ｂは、パス２４ｂ（双方向の矢印で示
す）を通過し、パス２４ｂ上には、液状媒体２８を有
し、この液状媒体２８は基準パス２４ａ上にはない。液
状媒体２８は、懸濁した粒子を有する。第１部分２２ａ
が、基準位置２６に到達した後、そして第２部分２２ｂ
が液状媒体２８に到達した後は、第１部分２２ａと第２
部分２２ｂが検出器３０に一致して入るように、基準パ
ス２４ａとパス２４ｂは共通となる。

【００１５】基準パス２４ａとパス２４ｂは、放射光ソ
ース２０から出た後、検出器３０に到達する前に、オー
バーラップしないことを強調するように図示されてい
る。双方向の矢印の基準パス２４ａとパス２４ｂは、パ
スセグメントに沿って複数回伝搬するように反射してい
ることを示す。例えば第２部分２２ｂは、液状媒体２８
内を伝搬したり透過したりする。すなわち、パス２４ｂ
は、液状媒体２８中を通過するかあるいは液状媒体２８
から反射した光学通路を表す。媒体から反射されると放
射光はパスの同一部分を通過する、すなわち検出器３０
に到達する前に第１方向に最初に伝搬し、そして次に第
２方向に伝搬する。

【００１６】検出器３０は、放射光ソース２０と液状媒
体２８との間に配置することも可能である。このことは
例えば、横切られたパスの一部が光ファイバ光学セグメ
ント内にあるときに可能である。一般的に第１部分２２
ａと第２部分２２ｂは、干渉技術に共通な様々な方法
で、分割されたり組み合わされたりする。かくして基準
パス２４ａとパス２４ｂのそれぞれに対する記号は、様
々な要素の組み合わせで、送信したり、分離したり、コ
リメートしたり、分散したり、組み合わせたりして、検
出器３０において干渉パターンを生成するために有効な
繰り返しサブパスと解釈すべきである。

【００１７】上記の実施例で説明したように、干渉シス
テム１０は光学情報を提供し、その情報から液状媒体２
８の物理的特性が決定できる。干渉システム１０により
生成された干渉データから決定された特性は、コロイド
状安定性と沈降速度と粒子サイズの分布を含む。

【００１８】干渉システム１０に基づいたより詳細な例
において、図２の干渉システム５０は、ブロードバンド
ソース６０を有し、これは例えば中心波長が１．３３μ
ｍで、ＦＷＨＭ（最大値の半分の場所における全幅）の
帯域が、６０ｎｍのような光を放射する、スーパールミ
ネセントのダイオードである。ブロードバンドソース６
０から放射された光は、２×２のファイバカプラ６８の
第１入力／出力側に接続された、数本のうちの１本のシ
ングルモード光ファイバ６２に直接結合される。この光
は、シングルモード光ファイバ６２の他の３本のセグメ
ントに沿った複数のパスに沿って流れる。２×２のファ
イバカプラ６８の、ブロードバンドソース６０が接続さ
れたのと同一側から、第２のシングルモード光ファイバ
６２が、検出器７２に接続され、第３、第４のシングル
モード光ファイバ６２が、２×２のファイバカプラ６８
の第２の入力／出力側に接続される。シングルモード光
ファイバ６２のこのような１つのセグメントは、コリメ
ータ７６と、このコリメータ７６から離間して配置され
たミラー７８とともに、基準信号Ｓ_Ｒを提供する、基準
アーム８０を構成する。基準信号Ｓ_Ｒが、ブロードバン
ドソース６０から検出器７２に、シングルモード光ファ
イバ６２に沿った基準パスを通過する。これは図１の基
準パス２４ａに対応する。

【００１９】シングルモード光ファイバ６２の第４セグ
メントは、サンプルハウジング８４の方向にのび、この
サンプルハウジング８４は、液状媒体中の未溶解粒子か
らなる混合物８６を含む。サンプルハウジング８４は、
開放ベッセル、あるいはチェンバ、あるいは従来の閉鎖
チェンバで、１つあるいは複数の適宜の透過性光学フラ
ットを具備する。同図に示されたものは、開放ベッセル
である。

【００２０】サンプルハウジング８４内に放射光された
光の一部は、混合体内に懸濁された粒子から反射（後方
散乱）され、光の一部は第４のシングルモード光ファイ
バ６２に再入射する。混合物内の懸濁粒子の濃度によっ
て、反射される光の一部は、後方散乱を受け、その結果
混合物内の異なる長さの複数のパスに沿って光が伝搬す
ることになる。

【００２１】サンプルハウジング８４と、第４のシング
ルモード光ファイバ６２は、サンプルアームを構成し、
２×２のファイバカプラ６８を介して検出器７２に伝搬
するサンプル信号Ｓ_Ｓを提供してこれを検出器７２内で
基準信号Ｓ_Ｒと重ね合わせる。

【００２２】サンプルハウジング８４は、機械的構成要
素と配置装置とを有し、この配置装置が流体を機械的構
成要素の周囲に配置する。配置装置により、機械的構成
要素付近の流体の流れが、様々な機能、例えば化学的機
能、機械的機能、流体的機能、潤滑的機能、冷却的機能
を実行する。配置装置は、流体を機械的構成要素の周囲
に流し、流体の流れを含む配置システムである。サンプ
ルハウジングは、配置装置から流体を取り出して、サン
プルハウジング８４内を通過させた後、その流体を元に
戻すような監視回路内に形成される。監視回路は、機械
的構成要素の機能をサポートする、流体システム内の解
析ループである。

【００２３】これを図３に示す。同図においてシステム
９０は、機械的構成要素９１と、流体配置システム９２
とを有し、この流体配置システム９２は、貯蔵容器９３
と、第１フローパス９４と、第２フローパス９５とを有
する。貯蔵容器９３は混合物を有する。第１フローパス
９４は混合物を、機械的構成要素９１と貯蔵容器９３と
の間で巡回させ、第２フローパス９５は第１フローパス
９４からの混合物を、干渉システム１０／５０内を巡回
させる。

【００２４】システム９０においては、サンプルハウジ
ング８４は、混合物８６の一部が分析中、サンプルハウ
ジング８４に入って出ていくという意味で、開放チェン
バである。代表的なサンプルハウジング８４は、システ
ム９０の第２フローパス９５内に挿入される（図４）。
サンプルハウジング８４は、混合物８６を入れる入口９
６と、混合物８６を出す出口９７と、放射光をサンプル
ハウジング８４内に入れてそこから出光する光学フラッ
ト９８とを有する。処理装置は、干渉システム１０／５
０の検出器３０／７２からの強度情報を受領して、干渉
情報をＳ_ＲとＳ _Ｓの間の時間とパス長さの差の関数とし
て監視する。

【００２５】例として、システム９０は、半導体製品を
製造する際に不要材料を除去するのに用いられる化学機
械研磨（chemical mechanical polishing：ＣＭＰ）装
置である。ＣＭＰシステムにおいては、機械的構成要素
９１は研磨面に対応し、混合物８６は研磨面に沿って流
れるスラリに対応する。

【００２６】より一般的には、システム９０は流体に関
連した動作する機械的構成要素である。例としては、流
体システム、研磨機、燃焼エンジンおよび機械的構成要
素の周囲に配置された液状媒体を有する機械的組立体を
含む。

【００２７】混合物８６に適用可能な以下の実験的解析
は、部分的にコヒレントな光で生成された、干渉パター
ンに基づいている。一般的に光のコヒレンスは次式で表
される。

【数１】ここでωは周波数の２π倍で、τは検出器におけるＳ_Ｒ
とＳ_Ｓとの間の時間遅延で、Ｓ_Ｄはスペクトラム密度で
ある。

【００２８】複数の信号を検出器７２で重ね合わせると
検出器における強度は次式となる。

【数２】ここで、ｋ＝２πｆ_０、ΔＬは、基準パス２４ａとパス
２４ｂとの間（すなわち、放射光ソース２０と検出器３
０との間）のパス長さの差である（図１）。この簡単な
例においては、図２のブロードバンドソース６０で、図
５で示された干渉パケット結果である。パケットは３０
ミクロンの長さを有する。干渉システム５０のサンプル
ハウジング８４内の混合物８６において、光の複数のパ
ス２４ｂは、混合物８６内の未溶解粒子からの光の四方
に散らばった後方散乱から得られる。複数の監視用パケ
ットは、基準信号Ｓ_Ｒと複数のパス２４ｂとの組み合わ
せから得られる。

【００２９】図６は、６８分間にわたって混合物８６を
解析した結果により得られたエネルギー密度のカーブを
示す。すなわち各カーブａ−ｇは、基準信号Ｓ_Ｒが通過
したパス長さΔＬが、後方散乱光の各パスに対し変化す
るにつれて、検出器で生成された干渉強度の連続値を示
す。ここに示した実施例においては、ミラー７８を最大
２ｍｍずらすことによりパス長さの変更が行われた。こ
の領域においては、約０．１ｍｍずらすと、各カーブは
光学フラットからの信号の反射に対応する特性ピークを
有する。このピークを減算すると、ａ−ｇの一連のカー
ブは、粒子の沈降量（速度）に対応する信号値の一般的
な減衰を示す。すなわち、混合物８６内の粒子が落ち着
くと、後方散乱の量は減り、後方散乱光に関連した干渉
信号の強度が消える（drops off）。ある時間にわたっ
てエネルギー強度の変化は、粒子の沈降速度（割合）に
比例する。かくして、混合物８６内のコロイド状の安定
性は、一定のミラー位置に対し、検出器７２の信号強度
を測定することにより（すなわち基準信号ＳＲに対する
パス長さを変更することなく）、任意の時間間隔にわた
って評価できる。

【００３０】コロイド状安定性を測定する別の構成で、
本発明のシステム１００を図７に示す。図２、５、７
は、対応する構成要素は同じ部品番号を示している。本
発明のシステム１００とシステム５０との違いは、第４
のシングルモード光ファイバ６２がサンプルハウジング
の側面に伸びる代わりに、シングルモード光ファイバ６
２が混合物１０４を含む容器１０２の上の位置から光を
伝送しそしてそこから反射を受けるように配置されてい
ることである。混合物１０４は、懸濁した粒子が、混合
物１０４の上部表面１０６から観測可能な距離だけ下の
位置まで落ち着いた時点を示している。沈降が起こる
と、後方散乱に関連する光学パス長さが変動する。この
変動は、検出器７２における信号の強度の変動を引き起
こし、これによりコロイド状システムの不安定さを示す
ことになる。この影響は、図８において１％濃度の懸濁
したシリカ製粒子の単分散した混合物に対して示されて
いる。

【００３１】図８のデータは、３０分間にわたり採られ
た４個の測定値を含む。３８ｎｍの位置近傍で発生した
ピークは、液体の上部表面からのFresnel 反射に対応す
る。これを用いて基準位置を確立することができ、この
基準位置に関し粒子を沈降させることにより伝搬する距
離を評価できる。各４個の測定値の間、幾分小さな信号
ピークが４０と４１ｎｍの間にある。ピークの位置のシ
フト（変動）は、すべての粒子が落ち着いた反射表面１
０６の下の距離に対応する。すなわち、干渉パターンの
移動量の測定は、粒子が沈降する間、後方散乱光のパス
長さの一般的な増加に対応する。光学パス長さの関数と
して強度ピークの時間とともに変動するシーケンシャル
なパターンは、沈降速度の信頼できる指標である。例え
ば図９は、１％と４％の懸濁したシリカ製粒子に対する
時間と光学パス長さの変化との関係を示している。沈降
速度（１％濃度に対してはｖ_１、４％濃度に対してはｖ
_２）は、それぞれの関連するプロットの傾斜に依存す
る。

【００３２】本発明のシステム１００を、単分散した粒
子を含む１つのコロイド状システムへ適用した例を示
す。すなわち、すべての粒子はほぼ同一サイズであるた
めに、すべての粒子は重力方向に向かって、ほぼ同一の
正味速度を有する。同一の原理が、幅広く分散した粒子
サイズを含むコロイド状システムにも適用可能である。
検出器の信号のピークがシフトすることは、落ち着きつ
つある粒子のトレーリングエッジ（trailing edge）近
傍で起きる反射に対応している。

【００３３】沈降速度を特徴付け、コロイド状態の安定
性を監視する測定方法を、例えば後方散乱により混合物
から反射した光信号で干渉パターンを測定するシステム
を例に説明する。同様な測定方法は、考察の対象となっ
ている媒体を通る透過性の光学パスに基づいて行われ
る。しかし、部分的コヒレントソースを含む従来の干渉
システムは、沈降速度を決定するために、十分に広いダ
イナミックレンジを提供することはできなかった。従来
このような透過ベースの光学システムは、１体積％以上
の固体構成要素を含む高密度の懸濁液の安定性を監視す
るには不十分であった。本発明の他の態様によれば、本
発明の光学機器は、低濃度（直光の減衰が支配的なと
き）から、高濃度（透過した光が完全に拡散するとき）
の範囲にわたる粒子状懸濁液に対する透過測定が可能と
なるよう構成される。このような光学機器は、反対方向
に平行ビームを送信するために、サンプルチェンバ近傍
に配置された一対のコリメータを有する。

【００３４】図１０の代表的な光学システム２００は、
ブロードバンドソース６０、例えば中心波長が１．３３
μｍで、ＦＤＨＭ帯域が６０ｎｍの光を放射するスーパ
ールーティングミネセントダイオードを含む。ソースか
ら放射光された光は、６本のシングルモード光ファイバ
６２ａ〜６２ｆのうちの１本の光ファイバに直接結合さ
れる。ソース６０は、光ファイバ６２ａを介して、第１
のカプラ６８ａの第１入力／出力サイドに接続される。
その後、光は、他の５本の光ファイバに沿う複数のパス
内を流れる。カプラ６８のソース６０が接続されたのと
同一側から、第２の光ファイバ６２ｂが検出器７２に接
続される。

【００３５】第３、第４の光ファイバ６３ｃ、６３ｄ
は、カプラ６８ａの第２の入力／出力側に接続され、光
ビームを２つの部分に分けて、そして各部分は図１の放
射光部分２２ａと第２部分２２ｂのうちの１つに対応す
る。この光ファイバ６２ｃは、コリメータ７６と、この
コリメータ７６から離間して配置されたミラー７８とと
もに、基準アーム８０を形成して、基準信号Ｓ_Ｒを提供
する。かくして基準信号Ｓ_Ｒは、ソース６０から検出器
７２に、３本の光ファイバ６２ａ、６２ｂ、６２ｃに沿
った基準パス（図１のパス基準パス２４ａに対応する）
を通過する。

【００３６】第４の光ファイバ６２ｄは、第２ファイバ
カプラ６８ｂの第１入力／出力側に伸びる。第５、第６
の光ファイバ６２ｅ、６２ｆはそれぞれ、互いに同一の
パス長さを有し、これらはカプラ６８ｂの第２の入力／
出力側に接続される。各光ファイバ６２ｅ、６２ｆは、
サンプルチェンバ２０４に対し対象的に配置された一対
のマッチしたコリメータ２０２の１つに接続され、一方
から光を送信し、そして他方で光を受信（受光）する。
コリメータ２０２を整合して、反対の伝搬方向に平行ビ
ームを送信する。チェンバは、大気に対し開いていても
閉じていてもよく、そして一対の対向する光学フラット
２０６で形成され、チェンバ２０４の対向する側に配置
されて、コリメータ２０２とチェンバ２０４との間で光
の送信を容易にしている。比較的高濃度の懸濁粒子を含
む液状媒体２０８を、チェンバ２０４内に配置して解析
する。

【００３７】かくしてソース信号Ｓ_Ｓは、４本の光ファ
イバ６２ｄ、６２ｅ、６２ｆ、６２ｂに沿ったパス内を
伝搬し、さらに例えば液状媒体２０８内を伝搬して、図
１のパス２４ｂに対応する検出器に伝搬する。

【００３８】ソース６０から検出器７２に至る電界の主
成分は次の通りである。

【数３】ここで、Ｅ_１１とＥ_２２は、コリメータ２０２の別々の
上での反射に関連するパスに対応する。Ｅ_１２は、第１
のコリメータ２０２を通って放射光され、第２のコリメ
ータ２０２に結合されるフィールドを表す。Ｅ_２１は、
Ｅ_１２の時間的に逆に対応する部分であり、第２のコリ
メータ２０２を介して放射され、第１のコリメータ２０
２に結合するフィールドに対応する。Ｌ_ｉ，ｊ、ｉ、ｊ
＝１、２は、フィールドＥ_ｉ，ｊに関連する光学パス長
さであり、ｋは、波ベクトルで、ｓは、図１０の基準ア
ーム８０上を伝搬する光学パス長さである。

【００３９】電界に対する上記の式に基づいて、検出器
における光の発散または発光と、図１０の基準ミラー７
８により設定された光学パス長さの関数として次のよう
に表される。

【数４】ここでＩ_０は定数で、Ｉ_ｉ，ｊは電界Ｅ_ｉ，ｊの基準フ
ィールドでの和により与えられる干渉信号の振幅で、ｇ
はソース６０に関連するコヒレンスの複合度である。こ
の放射光の式は、ミラー７８が基準アームをスイープす
る際の干渉ピークの位置を示す。結果的に得られた干渉
ピークＰ１、Ｐ２、Ｐ１２の相対的強度の定性的グラフ
は、ミラー７８がパス長さＳ_Ｒを変える距離の関数とし
て、図１０に示す。干渉ピークＰ１、Ｐ１’、Ｐ２’、
Ｐ２は、それぞれ関連する主反射と整合している。例え
ばピークＰ１は、一方のコリメータ２０２の反射表面と
整合しており、ピークＰ２は、他方のコリメータ２０２
の反射表面と整合している。Ｌ_１２＝Ｌ_２１とすると、
Ｉ_１２とＩ_２１に関連するピークは、媒体２０８を透過
する複数の反射の同一パスに対し空間的に一致する。こ
のことは、図１０のグラフの比較的大きなピークＰ_１２
によって示される。コロイド状懸濁液の密度、すなわち
媒体２０８が増加すると、ピークＰ_１２の幅は広がる。

【００４０】コロイド状懸濁液内の粒子サイズの分布
は、平行ビームを反対方向に伝搬するために、サンプル
チェンバの周囲に配置された一対のコリメータを組み込
んだシステム２００に対し記載された干渉計システムを
用いて決定できる。沈降速度は、粒子のマスと体積に一
部依存する。粒子の懸濁液を、例えば重力場、磁場、電
場のように制御した場所におくと、粒子が落ち着く際に
コロイド状に分散している光学透過を測定することによ
り、粒子サイズの分布を決定するための十分な情報が得
られる。一般的に、制御した傾斜場をコロイド状の懸濁
液にかけると、粒子の濃度の時間依存性に従うことによ
り、粒子サイズの分布を決定しそしてコロイド状の分散
を介して光学透過が決定できる。

【００４１】簡単な例示を与えるために、懸濁液が沈降
する３つの状態を、図１１の連続する図に示す。各図に
おいて、ソース２１０はビーム２１２を、コロイド状懸
濁液２１４のサンプル内を透過して、検出器２１６に送
る。懸濁液は、ビームより基準高さｈだけ上に、表面領
域２１８を有する。最初、懸濁液は、小粒子、中粒子、
大粒子の均一の分布を有する。正常な重力場において、
透過量Ｔは、時間ｔの関数で増加する。時間ｔの初期値
は、ビームの前に均一の懸濁液が配置された時に設定さ
れる。ｔ＝０の時には、大粒子、中粒子、小粒子は均一
に分散しており、検出器２１６は、ソース２１０から初
期信号Ｔ_０を受け取る。最初の期間は、サンプルを通過
する透過量は一定である。この期間は、粒子の全体濃度
が表面より下の深さｈのところで一定である限り、長く
なる。

【００４２】粒子は、最大高さｈから徐々に沈む。時間
ｔ＝ｔ１においては、すべての大粒子は、ビーム２１２
の下に収まり、検出された光の強度はＴ_０からＴ_１に増
えるが、その理由は、大粒子は光ビーム２１２がサンプ
ルを通過する領域には、もはや存在しないからである。
ｔ＝ｔ２においては、すべての中粒子は、ビーム２１２
の下に落ち、信号の振幅はＴ_２に増加する。

【００４３】粒子サイズの均一な分布のために、伝送量
Ｔは次式のLambert-Beer の形式を有する。

【数５】ここでＬはサンプルの厚さであり、Ｎ_ｉとσ_ｉは、半径
Ｒ_ｉにより特徴づけられる粒子の濃度と散乱断面であ
る。上記の透過量の関係は、相互作用しない粒子のシス
テムに適用され、これはまた懸濁液の濃縮が低いときに
は、すなわち１０％未満の時にはいつでも当てはまる。
均一媒体の測定が罹患した時間ｔ_ｋで行われると、２つ
の連続する時間における透過量は、次式となる。ｌｎ（Ｔ_ｋ）＝ｌｎ（Ｔ_ｋ−１）＋ＬＮ_ｋσ_ｋここでＴ_ｋとＴ_ｋ−１は、時間ｔ_ｋとｔ_ｋ−１で測定さ
れた透過量である。一方Ｎ_ｋとσ_ｋは、期間Δｔ_ｋ＝ｔ
_ｋ−ｔ_ｋ−１の間、検査された領域で存在しなくなった
粒子を特徴づける。これらの粒子の濃度は次式で表され
る。

【数６】散乱断面（scattering cross section）σｋは、以下の
形式のStokesの法則から得られる。

【数７】ここでηは、懸濁液の摩擦係数で、ρ_ｓは粒子の密度
で、ρ_ｌは懸濁液の密度である。ｇは重力加速度であ
る。液体と懸濁粒子の両方の屈折率を用いて、断面積σ
_ｋが、各時間においてMie理論から計算できる。これに
関しては例えば、Kokhanovsky, のOptics of Light Sca
ttering Media: Problems and Solutions, JohnWiley &
Sons, 1999, を参照のこと。同文献のAppendix II に
おいては、球状粒子の半径の関数として、光散乱断面積
のソリューションが与えられている。しかし、Mie理論
による数値計算が本明細書に開示した方法にもっとも適
したものである。

【００４４】上記のことに基づいて、時間毎に透過量を
観測することにより、混合物内の特定の粒子のサイズと
各サイズの粒子濃度を概算することができる。概算は、
球状粒子に適当な計算式を用いて容易に計算できる。他
のより複雑なアプローチも用いることができる。しか
し、粒子サイズの分布を推論するため、あるいはこの分
布のシフトを監視するために、球状近似が最も有効な結
果を得られることが見いだされている。このことについ
てさらに、図１４、１５をもとに説明する。

【００４５】粒子が球状であるとすると、関連散乱断面
積を評価するには、何らの近似法も関係しない。測定
中、各時点は、ダイナミックレンジのシステムの限界内
の特定の粒子サイズに対応する。この寸法情報を評価
し、これをさらに用いて、簡単なコンピュータルーティ
ンを用いて、より正確に対応する断面を計算することが
できる。この方法では、粒子の初期濃度の情報は必要で
はない。

【００４６】反対の伝搬方向に並列ビームを送るため
に、サンプルチェンバの周囲に配置された一対のコリメ
ータを組み込んだ干渉システムで、さらに大きなダイナ
ミックレンジが得られる。例えばシステム２００は、ダ
イナミックレンジが約８０ｄＢで、１５０ｄＢもの高い
ダイナミックレンジが達成可能である。使用される検知
システムのダイナミックレンジが大きくなることによ
り、粒子サイズの分布は高濃度の懸濁液に対しても得ら
れる。

【００４７】この方法は、標準的な３．７ミクロンのポ
リスチレン製のミクロソフィア（極小球体）の懸濁液に
適用可能である。ポリスチレン製のミクロソフィアは、
屈折率が１．５９で水に対する密度が１．０５である。
水は懸濁液として用いられる。図１２は、１０時間にわ
たって測定された透過量の時間との関係を示す。実験に
より得られたカーブの鋭い傾斜は、ポリスチレンの懸濁
液は高度に単分散していることを示している。このこと
は、前述の手順によるＮ_ｋに基づいて計算された特定粒
子分布により確認される。図１３は、３．６μｍ〜３．
８μｍの間に、Ｎ_ｋのピーク値があることを示してい
る。この懸濁液の実験結果は、ポリスチレン製のミクロ
ソフィアの製造により得られた上記の仕様と一致する。

【００４８】上記の方法は、（１０．２＋／−０．４）
μｍのアルミナ粉末を特徴づけるのにも適用できる。溶
液は粉末と脱イオン水を混合することにより形成され、
サンプルは凝集を制限するために、数分間超音波処理さ
れた。時間に依存する透過量と、粒子サイズの分布に対
する実験結果を、図１４、１５に示す。測定はシステム
２００で行われた。図１５の粒子サイズの分布は、ポリ
スチレン製のミクロソフィアに対し得られたもの（図１
３）よりも広い。このデータからは、粒子サイズは不安
定であることを示している。この結論は、懸濁液の凝集
（agglomeration）特性と一致する。凝集した種のサイ
ズの分布は、現実の粒子と同一速度で沈降する等価球状
粒子に基づいている。実際の粒子形状に関連する詳細
は、決定することが困難であるが、球状であるとの仮定
から得られる情報は、多くのアプリケーションにおい
て、特に目的が、混合物の一般的特性を監視したり、あ
るいは粒子サイズの分布の時間的変動を見る場合には十
分である。ある種の状況においては、粒子の形状の詳細
は、粒子サイズの分布を正確に決定するのには必要なこ
とではない。

【００４９】小粒子を含む懸濁液の測定に必要な時間を
減らすために、遠心力の実験設計（cebtrifugal experi
mental design）が適用されるが、これは多くの沈降速
度の測定に一般的である。本発明の実施例では、光学カ
プラと光ファイバ光学系を用いることを示している。こ
れらを使用することにより、本発明により構成されたシ
ステムの便宜性と効率を改善することができるが、この
ことは必ずしも必要なことではない。従来のビームスプ
リッタ、あるいは他の種類の光学ソースを用いて、本明
細書に開示したシステムを構成することもできる。

【００５０】特許請求の範囲の発明の要件の後に括弧で
記載した番号がある場合は、本発明の一実施例の対応関
係を示すものであって、本発明の範囲を限定するものと
解釈すべきではない。

【図面の簡単な説明】

【図１】混合物の特性を決定する光学システム１０を表
すブロック図。

【図２】図１の構成に従って混合物の特性を決定する一
実施例のシステムの詳細図。

【図３】混合物の特性を製造ライン中でモニタする流体
システムを表す図。

【図４】図３のシステム内で用いられるサンプルのハウ
ジングを示す図。

【図５】図１、２、３のシステムにより生成された干渉
信号の定性的特性を表す図。

【図６】図２のシステムにより得られる一連のエネルギ
ー密度のカーブを表す図。

【図７】図１の構成に従って混合物の特性を決定する別
の実施例のシステムの詳細図。

【図８】光学パス長さを変化させるために、沈降に関連
したデータを表す図。

【図９】光学パス長さ内の変化と沈降速度との間の関係
を表す図。

【図１０】図１の構成に従って混合物の特性を決定する
別の実施例のシステムの詳細図。

【図１１】本発明の原理を示す沈降の簡単な例を表す
図。

【図１２】図１０のシステムで測定された懸濁液を透過
する透過量の変動を表す図。

【図１３】懸濁用の粒子サイズの分布の第１実験結果を
表す図。

【図１４】図１０のシステムで測定された第２懸濁液を
透過する透過量の変動を表す図。

【図１５】懸濁用の粒子サイズの分布の第２実験結果を
表す図。

【符号の説明】

１０干渉システム２０放射光ソース２２放射光２２ａ第１部分２２ｂ第２部分２４ａ基準パス２４ｂパス２６基準位置２８液状媒体３０検出器５０干渉システム６０ブロードバンドソース６２シングルモード光ファイバ６８２×２のファイバカプラ７２検出器７６コリメータ７８ミラー８０基準アーム８４サンプルハウジング８６混合物９０システム９１機械的構成要素９２流体配置システム９３貯蔵容器９４第１フローパス９５第２フローパス９６入口９７出口９８光学フラット１００システム１０２容器１０４混合物１０６上部表面２００光学システム２０２コリメータ２０４サンプルチェンバ２０６光学フラット２０８液状媒体２１０ソース２１１ビーム２１２ビーム２１４コロイド状懸濁液２１６検出器２１８表面領域

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (71)出願人 596077259 600 ＭｏｕｎｔａｉｎＡｖｅｎｕｅ, ＭｕｒｒａｙＨｉｌｌ，ＮｅｗＪｅｒｓｅｙ 07974−0636Ｕ．Ｓ．Ａ. (72)発明者アリスタイドドガリウアメリカ合衆国、32708 フロリダ州、ウィンタースプリングス、サンライズアベニュー 615 (72)発明者ガブリエルポペスキュアメリカ合衆国、32826 フロリダ州、オルランド、ソロンアベニュー 12176ＤＦターム(参考） 2G059 AA03 BB06 CC19 DD12 EE01 EE02 EE09 FF04 GG02 HH01 JJ13 JJ17

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（Ａ）懸濁液を機械的システム内に循
環させながら、前記懸濁液のサンプルを受け入れるチェ
ンバと、（Ｂ）基準放射光信号と、懸濁液内の特性を表すサン
プル放射光信号とを組み合わせることにより、干渉パタ
ーンを生成する干渉計とを有することを特徴とするコロ
イド状懸濁液を監視する光学システム。
【請求項２】前記（Ｂ）干渉計は、（Ｂ１）コヒレンスが１未満の、基準放射光信号とサ
ンプル放射光信号とを生成するソースを有することを特
徴とする請求項１記載の光学システム。
【請求項３】前記（Ｂ）干渉計は、（Ｂ２）前記ソースからの放射光を受光し、出力とし
て放射光の個々の部分を与えるカプラと、（Ｂ３）前記カプラからの基準放射光信号を透過さ
せ、カプラに戻す調整可能な長さを有する反射パスを提
供するミラーと第１光ファイバとを含む基準アームと、（Ｂ４）前記サンプル放射光信号をチェンバに透過さ
せるパスを提供する第２光ファイバを有するサンプルア
ームと、有し、さらに（Ｃ）前記基準放射光信号とサ
ンプル放射光信号の組み合わせを受領し、前記組み合わ
せの強度を表す信号を提供する検出器をさらに有するこ
とを特徴とする請求項１記載の光学システム。
【請求項４】（Ａ）機械的構成要素と、（Ｂ）前記機械的構成要素の周囲に流体を配置する、
配置装置と、（Ｃ）前記配置装置からの流体のサンプルを受け入れ
るチェンバと、（Ｄ）放射光の組み合わせにより、干渉パターンを生
成するよう配置され、干渉パスに沿って伝搬する第１構
成要素と、前記流体サンプルの一部を含むパスにそって
伝搬する第２構成要素とを含む干渉計とを有することを
特徴とする光学システム。
【請求項５】研磨プレートとして構成された危機的構
成要素を具備した、化学機械研磨装置を有し、前記配置装置は、スラリを研磨プレートに与える流体循
環システムとして構成されることを特徴とする請求項４
記載の光学システム。
【請求項６】（Ｅ）干渉パターンの強度を、時間の
関数として監視する検出器をさらに有することを特徴と
する請求項５記載の光学システム。
【請求項７】前記流体は、潤滑剤、冷却剤、流体、研
磨用スラリからなるグループから選択されることを特徴
とする請求項５記載の光学システム。