JP2002190291A - Separator and lithium ion secondary battery - Google Patents
Separator and lithium ion secondary batteryInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウムイオン二
次電池用セパレータおよびそれを用いたリチウムイオン
二次電池に関する。The present invention relates to a separator for a lithium ion secondary battery and a lithium ion secondary battery using the same.
【０００２】[0002]
【従来の技術】近年、携帯用電子機器や電池使用機器
は、小型化が急速に進展しているが、それに伴いそれら
電子機器の電源として使用される二次電池についても小
型化、軽量化の要求が増してきている。リチウムイオン
二次電池は、高電圧、高エネルギー密度が期待されるの
で、そのような用途に用いられている。リチウムイオン
二次電池において、正極と負極を隔絶するセパレータと
して、ポリオレフィン製の多孔質膜が優れた特性を有す
るので、多用されている。しかしながら、さらに小型化
と高エネルギー密度化が望まれている状況では、さらに
安全性を高めることができるセパレータが要望されてい
た。2. Description of the Related Art In recent years, miniaturization of portable electronic devices and devices using batteries has been rapidly progressing, and secondary batteries used as power sources for these electronic devices have also been reduced in size and weight. The demand is increasing. Lithium ion secondary batteries are expected to have high voltage and high energy density, and are therefore used for such applications. BACKGROUND ART In a lithium ion secondary battery, a porous film made of polyolefin has been widely used as a separator for separating a positive electrode and a negative electrode since the porous film has excellent characteristics. However, in a situation where further miniaturization and higher energy density are desired, a separator that can further enhance safety has been demanded.
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、さら
に安全性が向上したリチウムイオン二次電池用セパレー
タおよびそれを用いたリチウムイオン二次電池を提供す
ることにある。SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a separator for a lithium ion secondary battery with further improved safety and a lithium ion secondary battery using the same.
【０００４】[0004]
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記問題
点をみて鋭意検討した結果、ポリオレフィン製の多孔質
膜にポリエステル樹脂多孔質膜を組み合わせた場合、安
全性がさらに向上することを見出し本発明に至った。Means for Solving the Problems The present inventors have conducted intensive studies in view of the above problems, and as a result, have found that when a polyolefin porous membrane is combined with a polyester resin porous membrane, the safety is further improved. The present invention led to the heading.
【０００５】すなわち、本発明は、〔１〕ポリオレフィ
ン多孔質膜とポリエステル樹脂多孔質膜とからなるリチ
ウムイオン二次電池用セパレータに係るものである。That is, the present invention relates to [1] a lithium ion secondary battery separator comprising a porous polyolefin membrane and a porous polyester resin membrane.
【０００６】さらに、本発明は、〔２〕ポリオレフィン
多孔質膜とポリエステル樹脂多孔質膜とを積層してなる
リチウムイオン二次電池用セパレータに係るものであ
る。Further, the present invention relates to [2] a separator for a lithium ion secondary battery in which a porous polyolefin membrane and a porous polyester resin membrane are laminated.
【０００７】さらに、本発明は、〔３〕ポリオレフィン
多孔質膜とポリエステル樹脂多孔質膜とを積層し、両者
を接着剤で結合してなるリチウムイオン二次電池用セパ
レータに係るものである。Further, the present invention relates to [3] a separator for a lithium ion secondary battery in which a porous polyolefin membrane and a porous polyester resin membrane are laminated and both are bonded by an adhesive.
【０００８】また、本発明は、〔４〕正極シート、セパ
レータ、非水電解液および負極シートを含む非水電解液
リチウムイオン電池において、該セパレータとして前記
〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載のセパレータを用いて
なるリチウムイオン二次電池に係るものである。Further, the present invention provides [4] a non-aqueous electrolyte lithium-ion battery including a positive electrode sheet, a separator, a non-aqueous electrolyte and a negative electrode sheet, wherein the separator comprises any one of the above [1] to [3]. It relates to a lithium ion secondary battery using the separator described in the above.
【０００９】[0009]
【発明の実施の形態】次に、本発明を詳細に説明する。
本発明のリチウムイオン二次電池用セパレータは、ポリ
オレフィン多孔質膜とポリエステル樹脂多孔質膜とから
なることを特徴とする。さらに、本発明のリチウムイオ
ン二次電池用セパレータは、ポリオレフィン多孔質膜と
ポリエチレンテレフタレート不織布とを積層してなるこ
とを特徴とする。また、本発明のリチウムイオン二次電
池用セパレータは、ポリオレフィン多孔質膜とポリエス
テル樹脂多孔質膜とを積層し、両者を接着剤で結合して
なることを特徴とする。Next, the present invention will be described in detail.
The lithium ion secondary battery separator of the present invention is characterized by comprising a polyolefin porous membrane and a polyester resin porous membrane. Further, the separator for a lithium ion secondary battery of the present invention is characterized in that a polyolefin porous membrane and a polyethylene terephthalate nonwoven fabric are laminated. Further, the separator for a lithium ion secondary battery of the present invention is characterized in that a polyolefin porous membrane and a polyester resin porous membrane are laminated, and both are bonded with an adhesive.
【００１０】本発明におけるポリオレフィン多孔質膜
は、ポリオレフィンからなる多孔質膜である。該多孔質
膜の空隙の大きさ、または該空隙が円柱に近似できると
きは円柱の直径（以下、孔径ということがある）は、３
μｍ以下が好ましく、１μｍ以下がさらに好ましく、さ
らに好ましくは０．１μｍ以下である。該空隙の平均の
大きさまたは孔径が３μｍを超える場合には、正極や負
極の主成分である炭素粉やその小片が脱落したときに、
短絡しやすいなどの問題が生じる可能性がある。該ポリ
オレフィン多孔質膜の空隙率は、３０〜８０体積％が好
ましく、さらに好ましくは４０〜７０体積％である。こ
のような範囲の場合には、電解液の保持量が充分であ
り、かつ該フィルムの強度も充分であり、またシャット
ダウン機能も充分であるので好ましい。該膜の厚みは、
３〜３０μｍが好ましく、さらに好ましくは５〜２０μ
ｍである。このような範囲の場合には、シャットダウン
機能が充分であり、高電気容量化が充分に達成できるの
で好ましい。[0010] The porous polyolefin membrane of the present invention is a porous membrane made of polyolefin. The size of the voids in the porous membrane or, if the voids can be approximated by a cylinder, the diameter of the cylinder (hereinafter sometimes referred to as the pore diameter) is 3
It is preferably at most 1 μm, more preferably at most 1 μm, even more preferably at most 0.1 μm. When the average size or pore size of the voids exceeds 3 μm, when carbon powder or a small piece of the main component of the positive electrode or the negative electrode falls off,
Problems such as easy short-circuiting may occur. The porosity of the porous polyolefin membrane is preferably from 30 to 80% by volume, and more preferably from 40 to 70% by volume. Such a range is preferable because the holding amount of the electrolytic solution is sufficient, the strength of the film is sufficient, and the shutdown function is sufficient. The thickness of the film is
It is preferably 3 to 30 μm, more preferably 5 to 20 μm.
m. Such a range is preferable because the shutdown function is sufficient and a high electric capacity can be sufficiently achieved.
【００１１】ポリオレフィンとしては、８０〜１８０℃
で軟化し多孔質の空隙が閉塞され、かつ電解液に溶解し
ないポリオレフィンが好ましい。具体的には、低密度ポ
リエチレン、高密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチ
レンなどのポリエチレン、ポリプロピレンなどから選ば
れた少なくとも１種のポリオレフィンが挙げられる。該
ポリオレフィン多孔質フィルムは、必要に応じて無機ま
たは有機の微粒子を含有することができる。As the polyolefin, 80-180 ° C.
The polyolefin is preferably softened by the above method, the porous voids are closed, and the polyolefin is not dissolved in the electrolytic solution. Specifically, at least one kind of polyolefin selected from polyethylene such as low-density polyethylene, high-density polyethylene, and ultra-high-molecular-weight polyethylene, and polypropylene is exemplified. The polyolefin porous film may contain inorganic or organic fine particles as needed.
【００１２】本発明におけるポリエステル樹脂多孔質膜
は、電池の小型化の要望のために、厚さが５〜５０μｍ
であることが好ましく、８〜２０μｍであることがさら
に好ましく、その空隙率が４０〜９５体積％であること
が好ましく、５０〜８０体積％であることがさらに好ま
しい。ポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフ
タレート、ポリブチレンテレフタレートおよび／または
これらの樹脂の共重合体が挙げられ、ポリエチレンテレ
フタレートが好ましい。The polyester resin porous membrane of the present invention has a thickness of 5 to 50 μm due to the demand for miniaturization of the battery.
Is more preferably 8 to 20 μm, and the porosity is preferably 40 to 95% by volume, more preferably 50 to 80% by volume. Examples of the polyester resin include polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate and / or a copolymer of these resins, with polyethylene terephthalate being preferred.
【００１３】本発明におけるポリエステル樹脂多孔質膜
の形態は、不織布、紙または織布が挙げられる。該ポリ
エステル樹脂多孔質膜の原料繊維は、短繊維でも長繊維
でもよく、得られる多孔質膜の厚さ、空隙率の観点よ
り、３デニール以下のポリエステル樹脂繊維が好まし
い。The form of the porous polyester resin membrane in the present invention includes nonwoven fabric, paper and woven fabric. The raw material fibers of the polyester resin porous membrane may be short fibers or long fibers, and polyester resin fibers having a denier of 3 denier or less are preferable from the viewpoint of the thickness and porosity of the obtained porous membrane.
【００１４】該ポリエステル樹脂多孔質膜は、３デニー
ル以下のポリエステル樹脂繊維を用いて、不織布、紙ま
たは織布にしてカレンダー処理して得られるものが厚さ
の点で好ましい。The porous polyester resin membrane obtained by calendering a nonwoven fabric, paper or woven fabric using polyester resin fibers of 3 denier or less is preferable in terms of thickness.
【００１５】さらに、該ポリエステル樹脂多孔質膜は、
ポリエステル樹脂の組成または融点の異なる少なくとも
２種類の繊維からなることが好ましい。具体的には、該
ポリエステル樹脂多孔質膜は、３デニール以下のポリエ
ステル樹脂繊維をバインダー繊維と混合して、得られた
混合繊維を不織布、紙または織布にして加熱カレンダー
処理して得られるものが好ましい。ここで、バインダー
繊維としては、ガラス転移温度が６０℃前後、例えば５
０〜８０℃の樹脂からなる繊維が挙げられ、該樹脂から
なる繊維としてポリエステル樹脂からなる繊維が挙げら
れ、特にポリエチレンテレフタレート繊維からなる繊維
が好ましい。さらに、該バインダー繊維として、高融点
の樹脂が芯となり、芯の周囲を低融点の樹脂が被覆して
いる繊維も挙げられる。Further, the polyester resin porous membrane is
It is preferable that the polyester resin is composed of at least two kinds of fibers having different compositions or melting points. Specifically, the polyester resin porous membrane is obtained by mixing a polyester resin fiber having a denier of 3 denier or less with a binder fiber, converting the resulting mixed fiber into a nonwoven fabric, paper or woven fabric and subjecting the mixture to a heat calendering treatment. Is preferred. Here, the binder fiber has a glass transition temperature of about 60 ° C., for example, 5 ° C.
Fibers made of a resin at 0 to 80 ° C. are mentioned, and fibers made of the resin include fibers made of a polyester resin. Fibers made of polyethylene terephthalate fibers are particularly preferable. Further, as the binder fiber, a fiber in which a resin having a high melting point serves as a core and the periphery of the core is covered with a resin having a low melting point may be used.
【００１６】本発明のセパレータにおいて、ポリオレフ
ィン多孔質膜とポリエステル樹脂多孔質膜の積層方法に
は、種々の方法が可能である。２層の接合を行わず、単
なる重ね合わせでも良いが、取扱い性の点からは積層固
定する方が好ましい。固定方法としては、接着剤による
方法、熱融着による方法などが挙げられるが、本発明は
これらに限定されるものではない。In the separator of the present invention, various methods can be used for laminating the porous polyolefin membrane and the porous polyester resin membrane. Although the two layers may not be joined and may be simply overlapped, it is preferable to stack and fix them from the viewpoint of handleability. Examples of the fixing method include a method using an adhesive and a method using heat fusion, but the present invention is not limited to these.
【００１７】本発明のリチウムイオン二次電池は、正極
シート、セパレータ、非水電解液および負極シートを含
む非水電解液リチウムイオン電池において、該セパレー
タとして前記のセパレータを用いてなることを特徴とす
る。本発明における正極シートは、正極活物質、導電材
および結着剤を含む合剤を集電体上に担持したものを用
いる。具体的には、該正極活物質として、リチウムイオ
ンをドープ・脱ドープ可能な材料を含み、導電材として
炭素質材料を含み、結着剤として熱可塑性樹脂などを含
むものを用いることができる。該リチウムイオンをドー
プ・脱ドープ可能な材料としては、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃ
ｏ、Ｎｉなどの遷移金属を少なくとも１種含むリチウム
複合酸化物が挙げられる。中でも好ましくは、平均放電
電位が高いという点で、コバルト／リチウム複合酸化
物、ニッケルとニッケル以外の遷移金属またはアルミを
含有するリチウムとの複合酸化物、などのα−ＮａＦｅ
Ｏ2型構造を母体とする層状リチウム複合酸化物、リチ
ウムマンガンスピネルなどのスピネル型構造を母体とす
るリチウム複合酸化物が挙げられる。A lithium ion secondary battery of the present invention is a non-aqueous electrolyte lithium ion battery including a positive electrode sheet, a separator, a non-aqueous electrolyte and a negative electrode sheet, characterized in that the separator is used as the separator. I do. As the positive electrode sheet in the present invention, a sheet in which a mixture containing a positive electrode active material, a conductive material, and a binder is carried on a current collector is used. Specifically, a material containing a material capable of doping and undoping lithium ions, a carbonaceous material as a conductive material, and a thermoplastic resin as a binder can be used as the positive electrode active material. Materials that can be doped / undoped with lithium ions include V, Mn, Fe, C
Examples of the lithium composite oxide include at least one transition metal such as o and Ni. Among these, α-NaFe such as a cobalt / lithium composite oxide, a composite oxide of nickel and a transition metal other than nickel or lithium containing aluminum, or the like is preferable in terms of a high average discharge potential.
Examples thereof include a layered lithium composite oxide having an O 2 type structure as a base, and a lithium composite oxide having a spinel type structure as a base such as lithium manganese spinel.
【００１８】該結着剤としての熱可塑性樹脂としては、
ポリビニリデンフロライド、ビニリデンフロライドの共
重合体、ポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロ
エチレン−ヘキサフロロプロピレンの共重合体、テトラ
フルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテ
ルの共重合体、エチレン−テトラフルオロエチレンの共
重合体、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピ
レン−テトラフルオロエチレンの共重合体、熱可塑性ポ
リイミド、ポリエチレン、ポリプロピレンなどが挙げら
れる。またこれらを用いる場合、溶液、エマルジョン、
ホットメルトなどの形態による方法があるが、これらに
限定されるものではない。As the thermoplastic resin as the binder,
Polyvinylidene fluoride, vinylidene fluoride copolymer, polytetrafluoroethylene, tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer, tetrafluoroethylene-perfluoroalkylvinyl ether copolymer, ethylene-tetrafluoroethylene copolymer Examples include a polymer, a copolymer of vinylidene fluoride-hexafluoropropylene-tetrafluoroethylene, thermoplastic polyimide, polyethylene, and polypropylene. When using these, solutions, emulsions,
There is a method by a form such as hot melt, but the method is not limited to these.
【００１９】該導電剤としての炭素質材料としては、天
然黒鉛、人造黒鉛、コークス類、カーボンブラックなど
が挙げられる。導電材として、それぞれ単独で用いても
よいし、例えば人造黒鉛とカーボンブラックとを混合し
て用いるといった複合導電材系を選択してもよい。本発
明における負極としては、黒鉛、非晶質炭素等が挙げら
れる。Examples of the carbonaceous material as the conductive agent include natural graphite, artificial graphite, cokes, and carbon black. As the conductive material, each may be used alone, or for example, a composite conductive material system in which artificial graphite and carbon black are used in combination may be selected. Examples of the negative electrode in the present invention include graphite and amorphous carbon.
【００２０】本発明のリチウムイオン電池で用いる非水
電解質溶液としては、例えばリチウム塩を有機溶媒に溶
解させた非水電解質溶液を用いることができる。リチウ
ム塩としては、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＰＦ6、ＬｉＡｓ
Ｆ6、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、Ｌｉ
Ｎ（ＳＯ2ＣＦ3）2、ＬｉＣ（ＳＯ2ＣＦ3）3、Ｌｉ2Ｂ
10Ｃｌ10、低級脂肪族カルボン酸リチウム塩、ＬｉＡｌ
Ｃｌ4などのうち１種または２種以上の混合物が挙げら
れる。リチウム塩として、これらの中でもフッ素を含む
ＬｉＰＦ6、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＢＦ4、Ｌ
ｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、およびＬｉＣ
（ＣＦ3ＳＯ2）3からなる群から選ばれた少なくとも１
種を含むものを用いることが好ましい。As the non-aqueous electrolyte solution used in the lithium ion battery of the present invention, for example, a non-aqueous electrolyte solution obtained by dissolving a lithium salt in an organic solvent can be used. As the lithium salt, LiClO 4 , LiPF 6 , LiAs
F 6 , LiSbF 6 , LiBF 4 , LiCF 3 SO 3 , Li
N (SO 2 CF 3 ) 2 , LiC (SO 2 CF 3 ) 3 , Li 2 B
10 Cl 10 , lithium lower carboxylic acid lithium salt, LiAl
One or a mixture of two or more of Cl 4 and the like can be mentioned. As the lithium salt, LiPF 6 containing fluorine Among these, LiAsF 6, LiSbF 6, LiBF 4, L
iCF 3 SO 3 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , and LiC
At least one selected from the group consisting of (CF 3 SO 2 ) 3
It is preferable to use one containing seeds.
【００２１】本発明の非水電解液で用いる有機溶媒とし
ては、例えばプロピレンカーボネート、エチレンカーボ
ネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネー
ト、エチルメチルカーボネート、４−トリフルオロメチ
ル−１，３−ジオキソラン−２−オン、１，２−ジ（メ
トキシカルボニルオキシ）エタンなどのカーボネート
類；１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプ
ロパン、ペンタフルオロプロピルメチルエーテル、２，
２，３，３−テトラフルオロプロピルジフルオロメチル
エーテル、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒド
ロフランなどのエーテル類；ギ酸メチル、酢酸メチル、
γ−ブチロラクトンなどのエステル類；アセトニトリ
ル、ブチロニトリルなどのニトリル類；Ｎ，Ｎ−ジメチ
ルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミドなどの
アミド類；３−メチル−２−オキサゾリドンなどのカー
バメート類；スルホラン、ジメチルスルホキシド、１，
３−プロパンサルトンなどの含硫黄化合物、または上記
の有機溶媒にフッ素置換基を導入したものを用いること
ができるが、通常はこれらのうちの２種以上を混合して
用いる。Examples of the organic solvent used in the non-aqueous electrolyte of the present invention include propylene carbonate, ethylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, 4-trifluoromethyl-1,3-dioxolan-2-one, Carbonates such as 1,2-di (methoxycarbonyloxy) ethane; 1,2-dimethoxyethane, 1,3-dimethoxypropane, pentafluoropropylmethyl ether,
Ethers such as 2,3,3-tetrafluoropropyldifluoromethyl ether, tetrahydrofuran and 2-methyltetrahydrofuran; methyl formate, methyl acetate,
Esters such as γ-butyrolactone; nitriles such as acetonitrile and butyronitrile; amides such as N, N-dimethylformamide and N, N-dimethylacetamide; carbamates such as 3-methyl-2-oxazolidone; sulfolane, dimethylsulfoxide , 1,
A sulfur-containing compound such as 3-propane sultone or a compound obtained by introducing a fluorine substituent into the above-mentioned organic solvent can be used. Usually, a mixture of two or more of these compounds is used.
【００２２】これらの中でもカーボネート類を含む混合
溶媒が好ましく、環状カーボネートと非環状カーボネー
ト、または環状カーボネートとエーテル類の混合溶媒が
さらに好ましい。環状カーボネートと非環状カーボネー
トの混合溶媒としては、動作温度範囲が広く、負荷特性
に優れ、かつ負極の活物質として天然黒鉛、人造黒鉛等
の黒鉛材料を用いた場合でも難分解性であるという点
で、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネートおよ
びエチルメチルカーボネートを含む混合溶媒が好まし
い。Among these, a mixed solvent containing carbonates is preferable, and a mixed solvent of cyclic carbonate and acyclic carbonate, or a mixed solvent of cyclic carbonate and ether is more preferable. The mixed solvent of cyclic carbonate and acyclic carbonate has a wide operating temperature range, excellent load characteristics, and is hardly decomposable even when a graphite material such as natural graphite or artificial graphite is used as a negative electrode active material. And a mixed solvent containing ethylene carbonate, dimethyl carbonate and ethyl methyl carbonate is preferred.
【００２３】本発明における負極シートとしては、例え
ばリチウムイオンをドープ・脱ドーブ可能な材料、リチ
ウム金属またはリチウム合金などを用いることができ
る。リチウムイオンをドープ・脱ドープ可能な材料とし
ては、天然黒鉛、人造黒鉛、コークス類、カーボンブラ
ック、熱分解炭素類、炭素繊維、有機高分子化合物焼成
体などの炭素質材料、正極よりも低い電位でリチウムイ
オンのドープ・脱ドープを行う酸化物、硫化物等のカル
コゲン化合物が挙げられる。炭素質材料として、電位平
坦性が高く、また平均放電電位が低いため正極と組み合
わせた場合大きなエネルギー密度が得られるという点
で、天然黒鉛、人造黒鉛等の黒鉛材料を主成分とする炭
素質材料が好ましい。As the negative electrode sheet in the present invention, for example, a material capable of doping / de-doping lithium ions, a lithium metal or a lithium alloy can be used. Materials that can be doped or undoped with lithium ions include carbonaceous materials such as natural graphite, artificial graphite, cokes, carbon black, pyrolytic carbons, carbon fibers, and fired organic polymer compounds, and a lower potential than the positive electrode. And chalcogen compounds such as oxides and sulfides for doping / dedoping lithium ions. As a carbonaceous material, a carbonaceous material mainly composed of a graphite material such as natural graphite and artificial graphite, in that a high energy density can be obtained when combined with a positive electrode because the potential flatness is high and the average discharge potential is low. Is preferred.
【００２４】また、液体の電解質と組み合わせて用いる
場合において、該液体の電解質がエチレンカーボネート
を含有しないときには、ポリエチレンカーボネートを含
有した負極を用いると、サイクル特性と大電流放電特性
が向上するので好ましい。炭素質材料の形状は、例えば
天然黒鉛のような薄片状、メソカーボンマイクロビーズ
のような球状、黒鉛化炭素繊維のような繊維状、または
微粉末の凝集体などのいずれでもよく、必要に応じて結
着剤としての熱可塑性樹脂を添加することができる。熱
可塑性樹脂としては、ポリビニリデンフロライド、ポリ
ビニリデンフロライドの共重合体、ビニリデンフロライ
ド−ヘキサフロロプロピレン−テロラフロロエチレンの
共重合体、熱可塑性ポリイミド、ポリエチレン、ポリプ
ロピレンなどが挙げられる。負極として用いられる酸化
物、硫化物等のカルコゲン化合物としては、例えばスズ
酸化物を主体とした非晶質化合物のような、周期率表の
１３、１４、１５族を主体とした結晶質または非晶質の
酸化物などが挙げられる。これらについても、必要に応
じて導電材としての炭素質材料、結着剤としての熱可塑
性樹脂を添加することができる。When a liquid electrolyte does not contain ethylene carbonate when used in combination with a liquid electrolyte, it is preferable to use a negative electrode containing polyethylene carbonate because cycle characteristics and large current discharge characteristics are improved. The shape of the carbonaceous material may be any of, for example, a flaky shape such as natural graphite, a spherical shape such as mesocarbon microbeads, a fibrous shape such as graphitized carbon fiber, or an aggregate of fine powder. In addition, a thermoplastic resin as a binder can be added. Examples of the thermoplastic resin include polyvinylidene fluoride, a copolymer of polyvinylidene fluoride, a copolymer of vinylidene fluoride-hexafluoropropylene-terafluoroethylene, thermoplastic polyimide, polyethylene, and polypropylene. Examples of chalcogen compounds such as oxides and sulfides used as the negative electrode include crystalline or non-crystalline compounds mainly composed of groups 13, 14, and 15 of the periodic table, such as amorphous compounds mainly composed of tin oxide. And crystalline oxides. Also for these, a carbonaceous material as a conductive material and a thermoplastic resin as a binder can be added as necessary.
【００２５】本発明の非水電解液イオン電池で用いる負
極集電体としては、Ｃｕ、Ｎｉ、ステンレスなどを用い
ることができるが、特にリチウムイオン電池においては
リチウムと合金を作り難く、かつ薄膜に加工しやすいと
いう点でＣｕが好ましい。該負極集電体に負極活物質を
含む合剤を担持させる方法としては、加圧成型する方
法、または溶媒などを用いてペースト化し集電体上に塗
布乾燥後プレスするなどして圧着する方法が挙げられ
る。As the negative electrode current collector used in the non-aqueous electrolyte ion battery of the present invention, Cu, Ni, stainless steel or the like can be used. In particular, in a lithium ion battery, it is difficult to form an alloy with lithium and a thin film can be formed. Cu is preferable in terms of easy processing. As a method of supporting the mixture containing the negative electrode active material on the negative electrode current collector, a method of pressure molding, or a method of pasting using a solvent or the like, applying a paste on the current collector, drying and pressing, or the like, is used. Is mentioned.
【００２６】[0026]
【００２７】フィルムの厚み測定方法： 得られたフィ
ルムの厚みはＪＩＳ規格 Ｋ７１３０−１９９２ に従
い測定した。 空隙率：フィルムを一辺の長さ１０ｃｍの正方形に切り
取り、重量Ｗ（ｇ）と厚みＤ（ｃｍ）を測定した。サン
プル重量を真比重で割り、次式より空隙率（体積％）を
求めた。 空隙率（％）＝１００−｛（Ｗ／真比重／Ｄ／１００｝
×１００ 圧壊試験方法：作成した電池の側周中央部を直径３０ｍ
ｍの鉄製丸棒で電池の１／４径まで圧縮して、内圧上昇
を調べた。 釘刺試験方法：作成した電池の側面から釘を刺して、電
池の温度上昇を調べた。Method for Measuring Film Thickness: The thickness of the obtained film was measured in accordance with JIS K7130-1992. Porosity: The film was cut into a square having a side length of 10 cm, and the weight W (g) and the thickness D (cm) were measured. The sample weight was divided by the true specific gravity, and the porosity (volume%) was determined from the following equation. Porosity (%) = 100-{(W / true specific gravity / D / 100}
× 100 crush test method: 30 m in diameter at the center of the periphery of the prepared battery
The battery was compressed to a quarter diameter of the battery with an iron round bar of m and the internal pressure rise was examined. Nail puncture test method: A nail was pierced from the side of the prepared battery to check the temperature rise of the battery.
【００２８】実施例１ ポリオレフィン多孔質膜として、東燃株式会社製の厚さ
１６μｍのポリエチレン多孔質膜（空隙率４０％）を用
いた。ポリエチレンテレフタレート不織布として、廣瀬
製紙株式会社製の厚さ２０μｍのポリエチレンテレフタ
レート不織布（０１３２−ＨＴ−８、空隙率７３％）を
用いた。これらを積層してセパレータとして用いた。正
極として、ＬｉＣｏＯ2を用い、負極として黒鉛を用い
て、円筒型のリチウムイオン二次電池を作製した。得ら
れた電池に対して、圧壊試験と釘刺試験を行なった。そ
の結果を表１に示す。表１の圧壊試験において、×は、
著しい内圧上昇が認められたことを示し、○は、穏やか
な内圧上昇しか認められなかったたことを示す。表１の
釘刺試験において、×は、釘刺しで著しい温度上昇が認
められたことを示し、○は、釘刺しで穏やかな温度上昇
しか認められなかったことを示す。Example 1 As a polyolefin porous membrane, a 16 μm thick polyethylene porous membrane (porosity: 40%) manufactured by Tonen Co., Ltd. was used. As the polyethylene terephthalate nonwoven fabric, a polyethylene terephthalate nonwoven fabric (0132-HT-8, porosity 73%) having a thickness of 20 μm manufactured by Hirose Paper Co., Ltd. was used. These were laminated and used as a separator. A cylindrical lithium ion secondary battery was manufactured using LiCoO 2 as a positive electrode and graphite as a negative electrode. The obtained battery was subjected to a crush test and a nail penetration test. Table 1 shows the results. In the crush test shown in Table 1, x represents
A marked increase in internal pressure was shown, and ○ indicates that only a moderate increase in internal pressure was observed. In the nail penetration test in Table 1, X indicates that a remarkable temperature increase was observed when nailing was performed, and ○ indicates that only a moderate temperature increase was recognized when nailing was performed.
【００２９】実施例２ ポリオレフィン多孔質膜として、東燃株式会社製の厚さ
１６μｍのポリエチレン多孔質膜（空隙率４０％）を用
いた。ポリエチレンテレフタレート不織布として、廣瀬
製紙株式会社製の厚さ１２μｍのポリエチレンテレフタ
レート不織布（０１３２−ＨＴ−８Ｈ、空隙率５４％）
を用いた。これらを積層してセパレータとして用いた。
正極として、ＬｉＣｏＯ2を用い、負極として黒鉛を用
いて、円筒型のリチウムイオン二次電池を作製した。得
られた電池に対して、圧壊試験と釘刺試験を行なった。
その結果を表１に示す。Example 2 As a porous polyolefin membrane, a 16 μm-thick porous polyethylene membrane (porosity: 40%) manufactured by Tonen Co., Ltd. was used. As a polyethylene terephthalate nonwoven fabric, a 12 μm-thick polyethylene terephthalate nonwoven fabric (0132-HT-8H, porosity 54%) manufactured by Hirose Paper Co., Ltd.
Was used. These were laminated and used as a separator.
A cylindrical lithium ion secondary battery was manufactured using LiCoO 2 as a positive electrode and graphite as a negative electrode. The obtained battery was subjected to a crush test and a nail penetration test.
Table 1 shows the results.
【００３０】実施例３ ポリオレフィン多孔質膜として、東燃株式会社製の厚さ
１６μｍのポリエチレン多孔質膜（空隙率４０％）を用
いた。ポリエチレンテレフタレート不織布として、廣瀬
製紙株式会社製の厚さ１５μｍのポリエチレンテレフタ
レート不織布（０３２−ＨＴ−８Ｈ、空隙率６１％）を
用いた。これらを積層してセパレータとして用いた。正
極として、ＬｉＣｏＯ2を用い、負極として黒鉛を用い
て、円筒型のリチウムイオン二次電池を作製した。得ら
れた電池に対して、圧壊試験と釘刺試験を行なった。そ
の結果を表１に示す。Example 3 A 16 μm thick polyethylene porous film (porosity: 40%) manufactured by Tonen Co., Ltd. was used as a polyolefin porous film. As the polyethylene terephthalate nonwoven fabric, a 15 μm thick polyethylene terephthalate nonwoven fabric (032-HT-8H, porosity 61%) manufactured by Hirose Paper Co., Ltd. was used. These were laminated and used as a separator. A cylindrical lithium ion secondary battery was manufactured using LiCoO 2 as a positive electrode and graphite as a negative electrode. The obtained battery was subjected to a crush test and a nail penetration test. Table 1 shows the results.
【００３１】実施例４ ポリオレフィン多孔質膜として、東燃株式会社製の厚さ
１６μｍのポリエチレン多孔質膜（空隙率４０％）を用
いた。ポリエチレンテレフタレート不織布として、廣瀬
製紙株式会社製の厚さ１１μｍのポリエチレンテレフタ
レート不織布（０１２−ＨＴ−８Ｈ、空隙率４７％）を
用いた。これらを積層してセパレータとして用いた。正
極として、ＬｉＣｏＯ2を用い、負極として黒鉛を用い
て、円筒型のリチウムイオン二次電池を作製した。得ら
れた電池に対して、圧壊試験と釘刺試験を行なった。そ
の結果を表１に示す。Example 4 A 16 μm thick polyethylene porous film (porosity: 40%) manufactured by Tonen Co., Ltd. was used as a polyolefin porous film. As the polyethylene terephthalate nonwoven fabric, a 11 μm-thick polyethylene terephthalate nonwoven fabric (012-HT-8H, porosity 47%) manufactured by Hirose Paper Co., Ltd. was used. These were laminated and used as a separator. A cylindrical lithium ion secondary battery was manufactured using LiCoO 2 as a positive electrode and graphite as a negative electrode. The obtained battery was subjected to a crush test and a nail penetration test. Table 1 shows the results.
【００３２】比較例１ セパレータとして、東燃株式会社製の厚さ１６μｍのポ
リエチレン多孔質膜（空隙率４０％）を用いる以外は、
実施例１と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製し
た。得られた電池に対して、圧壊試験と釘刺試験を行な
った。その結果を表１に示す。Comparative Example 1 A 16 μm thick polyethylene porous membrane (porosity: 40%) manufactured by Tonen Co., Ltd. was used as a separator.
A lithium ion secondary battery was manufactured in the same manner as in Example 1. The obtained battery was subjected to a crush test and a nail penetration test. Table 1 shows the results.
【００３３】比較例２ セパレータとして、東燃株式会社製の厚さ２５μｍのポ
リエチレン多孔質膜（空隙率４０％）を用いる以外は、
実施例１と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製し
た。得られた電池に対して、圧壊試験と釘刺試験を行な
った。その結果を表１に示す。Comparative Example 2 A 25 μm thick polyethylene porous membrane (porosity: 40%) manufactured by Tonen Co., Ltd. was used as a separator.
A lithium ion secondary battery was manufactured in the same manner as in Example 1. The obtained battery was subjected to a crush test and a nail penetration test. Table 1 shows the results.
【００３４】[0034]
【表１】 [Table 1]
【００３５】[0035]
【発明の効果】本発明のリチウムイオン二次電池用セパ
レータを用いることにより、従来よりさらに安全性が向
上したリチウムイオン二次電池が得られる。By using the separator for a lithium ion secondary battery of the present invention, it is possible to obtain a lithium ion secondary battery with further improved safety as compared with the prior art.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H021 AA06 BB11 CC02 CC04 EE04 EE08 EE15 HH00 HH02 HH03 5H029 AJ12 AK03 AL02 AL04 AL06 AL07 AL08 AL12 AM02 AM03 AM04 AM05 AM07 CJ05 DJ04 DJ13 DJ15 EJ12 EJ14 HJ00 HJ04 HJ09 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page F term (reference) 5H021 AA06 BB11 CC02 CC04 EE04 EE08 EE15 HH00 HH02 HH03 5H029 AJ12 AK03 AL02 AL04 AL06 AL07 AL08 AL12 AM02 AM03 AM04 AM05 AM07 CJ05 DJ04 DJ13 DJ15 EJ12 EJ14 HJ00 HJ
Claims (10)
脂多孔質膜とからなることを特徴とするリチウムイオン
二次電池用セパレータ。1. A separator for a lithium ion secondary battery, comprising a porous polyolefin membrane and a porous polyester resin membrane.
脂多孔質膜とを積層してなることを特徴とするリチウム
イオン二次電池用セパレータ。2. A separator for a lithium ion secondary battery, comprising a polyolefin porous membrane and a polyester resin porous membrane laminated.
脂多孔質膜とを積層し、両者を接着剤で結合してなるこ
とを特徴とするリチウムイオン二次電池用セパレータ。3. A separator for a lithium ion secondary battery, wherein a porous polyolefin membrane and a porous polyester resin membrane are laminated and both are bonded with an adhesive.
多孔質膜および／またはポリエチレン多孔質膜である請
求項１〜３のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池
用セパレータ。4. The separator for a lithium ion secondary battery according to claim 1, wherein the polyolefin porous membrane is a polypropylene porous membrane and / or a polyethylene porous membrane.
たは織布である請求項１〜４のいずれかに記載のリチウ
ムイオン二次電池用セパレータ。5. The separator for a lithium ion secondary battery according to claim 1, wherein the polyester resin porous membrane is a nonwoven fabric, paper or woven fabric.
レート、ポリブチレンテレフタレートおよび／またはこ
れらの樹脂の共重合体からなる請求項１〜５のいずれか
に記載のリチウムイオン二次電池用セパレータ。6. The lithium ion secondary battery separator according to claim 1, wherein the polyester resin comprises polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate and / or a copolymer of these resins.
テル樹脂多孔質膜の厚さが５〜５０μｍであり、その空
隙率が４０〜９５体積％であるリチウムイオン二次電池
用セパレータ。7. A separator for a lithium ion secondary battery, wherein the porous polyester resin membrane according to claim 1 has a thickness of 5 to 50 μm and a porosity of 40 to 95% by volume.
テル樹脂多孔質膜が３デニール以下のポリエステル樹脂
繊維を用いて、不織布、紙または織布にしてカレンダー
処理してなるリチウムイオン二次電池用セパレータ。8. A lithium ion secondary membrane obtained by subjecting the porous polyester resin membrane according to any one of claims 1 to 7 to calender treatment using a polyester resin fiber having a denier of 3 or less into a nonwoven fabric, paper or woven fabric. Battery separator.
テル樹脂多孔質膜が３デニール以下のポリエステル樹脂
繊維をバインダー繊維と混合して、得られた繊維を不織
布、紙または織布にして加熱カレンダー処理してなるリ
チウムイオン二次電池用セパレータ。9. The polyester resin porous membrane according to claim 1, wherein a polyester resin fiber having a denier of 3 denier or less is mixed with a binder fiber, and the obtained fiber is converted into a nonwoven fabric, paper or woven fabric. A separator for a lithium ion secondary battery that has been subjected to a heating calender treatment.
よび負極シートを含む非水電解液リチウムイオン電池に
おいて、該セパレータとして請求項１〜９のいずれかに
記載のセパレータを用いてなることを特徴とするリチウ
ムイオン二次電池。10. A non-aqueous electrolyte lithium-ion battery including a positive electrode sheet, a separator, a non-aqueous electrolyte and a negative electrode sheet, wherein the separator according to claim 1 is used as the separator. Lithium ion secondary battery.
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