JP2002028500A - 触媒調製装置及び方法並びに化学反応装置及び方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 プラズマの作用を利用して均一粒径の微粒子
触媒の調製及び粒状担体への触媒の担持を可能にする触
媒調製装置と方法、そしてプラズマと触媒の共存下に反
応ガスの種々の化学反応を効率よく行う化学反応装置と
方法を提供する。 【解決手段】 触媒前駆物質２５をキャリヤガスに同伴
させて放電空間へ供給し、この放電空間においてキャリ
ヤガスからプラズマ粒子を生じさせて触媒前駆物質に衝
突させ、それにより触媒前駆物質から所定の触媒特性を
備えた触媒を調製する。また、反応ガス及び触媒を放電
空間へ供給し、反応ガスをプラズマ化して化学反応させ
る。触媒前駆物質はキャリヤガス又は反応ガスに同伴し
て装置２０へ供給してもよく、装置２０の下部に設けた
前駆物質発生器２１から発生させたミスト状前駆物質を
キャリヤガス又は反応ガスに同伴させて供給してもよ
い。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、触媒調製装置及び
方法と、化学反応装置及び方法に関する。より詳しく言
えば、本発明は、プラズマの存在下に微粒子触媒の調製
を行う装置と方法に関し、また、プラズマと触媒の時間
的・空間的共存下にガスを原料として分解や合成等の種
々の化学反応を行うための装置と方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】自由に運動する正負両方の荷電粒子が電
気的に中性を保って共存している物質の状態は、プラズ
マと呼ばれる。プラズマは、熱的に作り出すことがで
き、あるいは放射線や放電の作用により作りだすことが
できる。プラズマを利用する種々の技術が知られている
が、例えば材料の加熱や、あるいは化学反応を利用した
物質の製造（プラズマ重合等）などに利用されている。

【０００３】従来のプラズマの応用例の一つとして、不
活性ガス雰囲気且つ減圧下での金属材料の加熱を挙げる
ことができる。この場合には、アルゴンとか窒素等の不
活性ガスを減圧下で使用して、放電電極部で生成した不
活性ガスのプラズマ励起状態の電子やイオンをビーム状
に加速させ、処理対象金属材料にぶつけてこれを加熱・
蒸発させる。金属材料の代わりにセラミック材料の加熱
に用いることもできる。

【０００４】上記の不活性ガスを反応性ガスに替えるこ
とで、化学反応が可能になる。例えば、反応性ガスとし
て水素を使用し、水素雰囲気で形成されたスパーク中で
高温にされてプラズマ化した水素原子を溶融した金属中
に溶かし込んで金属中で反応させて水素ガスを生成させ
ると、水素ガスは溶融金属中から激しく放出され、この
時に溶融金属の一部が微粒子化して、これが水素ガスと
反応する条件があれば、両者が反応しながら反応生成物
が超微粒子として放出される。窒化ガスを用いて窒化物
の超微粒子を製造する方法も検討されている。

【０００５】プラズマを利用した別の化学反応として、
プラズマ重合が知られている。プラズマ重合では、減圧
下で有機化合物モノマーのガスをプラズマ状態にして反
応させ、反応生成物のポリマーを基板上に堆積させる。

【０００６】色々な形態の被処理物の中で処理が一番困
難なのが粉体である。その理由は、粉体は比表面積が非
常に大きい上に、細かい方向性のない粒子１個１個の表
面全体を均一に処理しなければならないからである。粉
体をプラズマでもって処理しようとする場合には、プラ
ズマは物質を透過する能力がない上に狭い空間に入りに
くいという特性があるため、粉体表面をいかに均一にプ
ラズマにさらすか、プラズマにさらされる表面積をいか
に増すかが、重要な課題となる。両条件を満たす方法と
して、粉体の流動化が考えられ、比較的流動化が容易な
粉体にプラズマガスを導入することで浮遊化が可能にな
る。一例として、下方よりプラズマガスを適当な流量で
導入し、被処理粉体をプラズマ空間に浮遊化させる装置
が知られている。この装置だと、回転や攪拌などの処理
機構が不要なため装置構造を簡単にできる利点がある。
反面、装置の大型化、連続化が困難な傾向にある。最
近、米国Ｐｌａｓｍａ Ｃａｒｂ社開発のカスケードア
ークプラズマによる処理装置が注目されている。この装
置では、高電流アーク放電を減圧下で実施し、ガス温度
の上昇を抑えた低温プラズマを活用しており、ホッパー
から導入された粉体が反応室に入ると同時に高速のキャ
リヤガス（Ａｒ）による衝撃で分解され、プラズマゾー
ンに飛散して均一な粉体となる。

【０００７】化学反応系においては、プラズマとは別
に、反応促進のために広く触媒が用いられている。触媒
は、目的の化学反応に適したものを選んで使用される。
各種の反応系に適した様々な触媒が知られているが、そ
れらは一般に、反応物質と同じ相に共存して作用する均
一系触媒と、反応物質とは異なる相に存在して作用する
不均一系触媒に分類され、アルミナ、シリカ等に代表さ
れる固形触媒は後者に属する。

【０００８】触媒の調製には、種々の手法が用いられて
いる。特に微小な固形触媒の調製に有効なものとして、
噴霧熱分解（燃焼）装置により超音波でミスト化した液
からアルミナ小球を調製する技術が知られている（石川
ら，耐熱性アルミナの調製，石油学会誌，３４巻，６
号，４７７−４８５（１９９１））。この技術では、ベ
ーマイトゾルに振動作用を加えてミスト化させ、これを
空気とともに加熱した反応管に導入し、ミスト中の水や
有機成分を瞬時に蒸発・分解させることで、球状アルミ
ナ粒子を生成している。また、超音波でミスト化した液
から微小固形物を作る技術が、Ｔ．Ｏｇａｗａ ｅｔ
ａｌ．， “Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ ｏｆ Ｓｕｐｅ
ｒｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ Ｆｉｌｍｓ ｂｙ Ｆｕｍｅ
Ｐｙｒｏｌｙｓｉｓ”， Ｂｕｌｌ． Ｃｈｅｍ．
Ｓｏｃ． Ｊｐｎ．， Ｖｏｌ．６２， Ｎｏ．６，
１８４４−１８５１（１９８９）に記載されている。

【０００９】触媒とプラズマの双方の作用を相乗的に組
み合わせて、大気汚染源となるガスを分解反応させて浄
化するガス浄化装置が、特開平６−２６２０３２号公報
（対応米国特許第５４７４７４７号明細書）に開示され
ている。この装置では、ケース内に収容された一対の対
向する接点部を有する磁気感応リード（電極）を用い、
これらの磁気感応リードの接点部の少なくとも近傍に触
媒を担持させ、磁気感応リード間にグロー放電を発生さ
せてプラズマを生じさせ、このプラズマの作用と触媒の
作用の相乗効果により、常圧下で汚染ガスを構成元素分
子又は無害ガス分子に分解している。

【００１０】このように、触媒を担持した対向電極間に
プラズマを誘発させ、プラズマ励起と触媒活性の両者の
効果によって処理対象ガスの分解・改質を常圧で行わせ
る技術は、ＰＡＣＴ（Ｐｌａｓｍａ Ａｓｓｉｓｔｅｄ
Ｃａｔａｌｙｔｉｃ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ）として
知られている。

【００１１】特開平７−１８５２６６号公報及び特開平
７−２０４４６９号公報（対応米国特許第５８０４１４
９号明細書）には、このＰＡＣＴ技術を応用して、プラ
ズマ発生機構と、ファンを内蔵するハウジングとを含
み、ファンの表面及びハウジングの内壁面の少なくとも
一方に触媒層が形成されており、回転するファンとハウ
ジング内壁面との間にグロー放電によるプラズマを発生
させて、このプラズマと触媒の両方の作用により汚染ガ
スを浄化する装置が記載されている。このようにファン
を利用したＰＡＣＴ装置は、「ファン・モーター型」装
置として分類される。

【００１２】国際公開ＷＯ９６／２０７８３号パンフレ
ット（対応米国特許第５８１７２１８号明細書）には、
やはりＰＡＣＴ技術を応用して、ハウジング内に回転可
能なプレートとこれと対向する静止プレートとを配置
し、少なくとも一方のプレートに触媒を担持させ、プレ
ート間にプラズマを発生させて、プラズマと触媒の両者
の作用によりガスの分解・合成を行うガス反応器が記載
されている。このタイプの装置は、「ディスク型」とし
て分類される。また、回転可能なプレートにフィンを設
けてファンタイプの反応器とすることも記載されてい
る。

【００１３】特開平１１−５５２号公報には、管状の誘
電体容器、この容器内にその中心方向に沿って配置さ
れ、表面に触媒層を設けた第一の電極、及び誘電体容器
の外壁を囲む第２の電極を含み、第一及び第二の電極間
にＡＣ電力を印加して容器内に発生するグロー放電によ
りプラズマを生じさせ、プラズマと触媒の両方の作用に
よりガス合成を行うガス反応器が記載されている。この
タイプの装置は、「チューブ型」と分類される。

【００１４】これらの特許文献以外に、ＰＡＣＴ技術に
関連した論文として、（１）Ｓ．Ｌ．Ｓｕｉｂ ｅｔ
ａｌ．， “Ｅｆｆｉｃｉｅｎｔ Ｃａｔａｌｙｔｉｃ
Ｐｌａｓｍａ Ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ ｏｆ Ｃ
Ｏ₂ ， ＮＯ ａｎｄ Ｈ₂ Ｏ”， Ｊ． Ｐｈｙｓ．
Ｃｈｅｍ． Ｂ， Ｖｏｌ．１０２， Ｎｏ． ４
８，９６６１−９６６６（１９９８）、（２）Ｓ．Ｌ．
Ｂｒｏｃｋ ｅｔ ａｌ．， “Ｐｌａｓｍａ Ｄｅｃ
ｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ｏｆ ＣＯ₂ ｉｎ ｔｈｅＰｒ
ｅｓｅｎｃｅ ｏｆ Ｍｅｔａｌ Ｃａｔａｌｙｓｔ
ｓ”， Ｊ． ｏｆＣａｔａｌｙｓｉｓ １８０， ２
２５−２３３（１９９８）、（３）Ｊ．Ｌｕｏ ｅｔ
ａｌ．， “Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ｏｆ ＮＯ
_x ｗｉｔｈ Ｌｏｗ−Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ Ｐｌ
ａｓｍａｓ ａｔ Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ Ｐｒｅｓ
ｓｕｒｅ： Ｎｅａｔ ａｎｄ ｉｎ Ｐｒｅｓｅｎｃ
ｅｏｆ Ｏｘｉｄａｎｔｓ， Ｒｅｄｕｃｔａｎｔｓ，
Ｗａｔｅｒ， ａｎｄＣａｒｂｏｎ Ｄｉｏｘｉｄ
ｅ”， Ｊ． Ｐｈｙｓ． Ｃｈｅｍ Ａ， Ｖｏｌ．
１０２， Ｎｏ． ４１， ７９５４−７９６３（１９
９８）、（４）Ｘ．Ｃｈｅｎ ｅｔ ａｌ．， “Ｈ₂
Ｏ Ｓｐｌｉｔｔｉｎｇ ｉｎ Ｔｕｂｕｌａｒ Ｐｌ
ａｓｍａ Ｒｅａｃｔｏｒｓ”， Ｊ． ｏｆ Ｃａｔ
ａｌｙｓｉｓ１７８， ３７２−３７７（１９９８）、
及び（５）Ｏ．Ｈ．Ｇｉｒａｌｄｏｅｔ ａｌ．，
“Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ａｎｄ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉ
ｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｈａｌｏｇｅｎａｔｅｄ Ａｍｏ
ｒｐｈｏｕｓ Ｓｉｌｉｃｏｎ ｖｉａ ａ Ｎｏｖｅ
ｌ Ｇｌｏｗ Ｄｉｓｃｈａｒｇｅ Ｐｒｏｃｅｓ
ｓ”， Ｃｈｅｍ． Ｍａｔｅｒ． Ｖｏｌ． １０，
Ｎｏ． １， ３６６−３７１（１９９８）、が挙げ
られる。（１）の論文には、ファン・モーター型を中心
に、ＣＯ₂ 、ＮＯ、及びＨ₂ Ｏの分解が記載されてい
る。（２）の論文には、ファン・モーター型でのＣＯ₂
の分解が記載されている。（３）及び（４）の論文に
は、チューブ型でのそれぞれＮＯ_x 及びＨ₂ Ｏの分解が
記載されている。（５）の論文には、チューブ型でのア
モルファスＳｉの生成が記載されている。

【００１５】

【発明が解決しようとする課題】微小な固形触媒の調製
に有効とされる、前述の噴霧熱分解装置を使用した場
合、得られる触媒微粉末粒径にバラツキが生じやすいの
が難点である。また、生成された微粉末に他の物質をそ
の場で担持させることはできない。

【００１６】一方、触媒を担持した対向電極間にプラズ
マを誘発させて、プラズマ励起と触媒活性の両者の効果
によりガスの分解・改質を行うこれまでのＰＡＣＴ技術
では、触媒が電極表面に二次元的に配置されているの
で、触媒の利用効率が必ずしも高いとは言えないのが実
情である。

【００１７】そこで、本発明は、プラズマの作用を利用
してより均一な粒径の微粒子触媒の調製を可能にし、ま
た、粒状の担体に触媒物質をその場で担持するのをも可
能にする、新しい触媒調製装置と方法を提供することを
目的とする。

【００１８】本発明はまた、触媒の利用効率をこれまで
以上に高めてガスの分解・改質等の種々の化学反応を行
うことのできる、ＰＡＣＴ技術を利用した化学反応装置
と方法を提供することを、もう一つの目的とする。

【００１９】

【課題を解決するための手段】本発明の触媒調製装置
は、キャリヤガスとともに供給される触媒前駆物質の入
口と調製した触媒の出口とを有するハウジングを含み、
プラズマ発生用の電極の一方がハウジング内壁と所定の
間隔をあけてハウジング内部に設けられているプラズマ
処理部を備えてなることを特徴とする。

【００２０】好ましくは、本発明の触媒調製装置は、触
媒前駆物質の入口に近い側に、触媒前駆物質とキャリヤ
ガスを加熱する加熱部を含み、そしてこの加熱部の下流
側、すなわち調製触媒の出口に近い側に、上記のプラズ
マ処理部を有することを特徴とする。

【００２１】好ましくは、本発明の触媒調製装置は触媒
前駆物質（好ましくはミスト状触媒前駆物質）の発生部
と、発生した触媒前駆物質のためのキャリヤガスの導入
口とを更に含み、触媒前駆物質入口がこの触媒前駆物質
発生部に直結している。

【００２２】本発明の触媒調製方法は、触媒前駆物質を
キャリヤガスに同伴させて放電空間へ供給し、この放電
空間においてキャリヤガスからプラズマ粒子を生じさせ
て触媒前駆物質に衝突させ、それにより触媒前駆物質か
ら所定の触媒特性を備えた触媒を調製することを特徴と
する。

【００２３】好ましくは、触媒前駆物質とこれを同伴す
るキャリヤガスを加熱してから放電空間へ供給する。

【００２４】好ましくは、触媒前駆物質としてミスト状
のものを使用する。

【００２５】本発明の化学反応装置は、反応ガス及び触
媒又は触媒前駆物質の入口と、反応生成物及び使用済み
触媒の出口とを有するハウジングを含み、プラズマ発生
用の電極の一方がハウジング内壁と所定の間隔をあけて
ハウジング内部に設けられているプラズマ処理部を備え
てなることを特徴とする。

【００２６】好ましくは、本発明の化学反応装置は、反
応ガス及び触媒又は触媒前駆物質の入口に近い側に、反
応ガス及び触媒又は触媒前駆物質を加熱する加熱部を含
み、そしてこの加熱部の下流側、すなわち反応生成物及
び使用済み触媒の出口に近い側に、上記のプラズマ処理
部を有することを特徴とする。

【００２７】好ましくは、本発明の化学反応装置は触媒
前駆物質（好ましくはミスト状触媒前駆物質）の発生部
と、反応ガスの供給口とを更に含み、この供給口からの
反応ガス及び触媒前駆物質発生部からの触媒前駆物質の
ハウジングへの入口が触媒前駆物質発生部に直結してい
る。

【００２８】本発明の化学反応方法は、反応ガス及び触
媒を放電空間へ供給し、反応ガスをプラズマ化して化学
反応させることを特徴とする。

【００２９】好ましくは、前もって加熱した反応ガスと
触媒を放電空間へ供給する。

【００３０】好ましくは、反応ガスとともに触媒前駆物
質を供給して放電空間の前でこれらを加熱し、それによ
り触媒前駆物質から所定の触媒特性を備えた触媒を調製
して、反応ガス及びこの触媒を放電空間へ供給する。

【００３１】好ましくは、触媒前駆物質はミスト状で供
給する。

【００３２】

【発明の実施の形態】図１を参照して、本発明の触媒調
製装置と方法の第一の態様を示す。この図に示した触媒
調製装置１０は、ハウジング１１を含み、このハウジン
グ１１には触媒前駆物質とそのためのキャリヤガスとを
供給する入口１２と、調製した触媒の出口１３が含まれ
ている。ハウジング１１は、石英ガラス等の誘電体から
製作してもよく、金属または合金等の導電体から製作し
てもよい。石英ガラス等の透明（あるいは光透過性）誘
電体から製作したハウジング１１には、内部に発生させ
るプラズマを外部から観察するのを可能にするという利
点がある。ハウジング１１の入口１２に近い側は、触媒
前駆物質とキャリヤガスを所定の処理温度まで加熱する
ための加熱部を構成しており、ヒータ１４が設けられて
いる。ヒータ１４は、後述のプラズマ処理部で発生させ
るプラズマが触媒前駆物質の処理に必要とされる高温を
もたらすのに十分なエネルギーを供給可能な場合には、
省くことが可能である。また、ヒータ１４は任意の方式
のものでよく、例えばマントルヒータのような電熱式の
加熱器でも、あるいはスチーム、ホットオイル等の熱媒
を使用するジャケット式の加熱器でもよい。ハウジング
１１の出口１３に近い側は、プラズマの作用を利用して
触媒の調製を行うプラズマ処理部を構成しており、プラ
ズマ発生用の電極（放電電極）１５、１６のうちの一方
１５が、ハウジング１１の内壁と所定の間隔をあけて、
ハウジング１１内に収容されている。この電極１５は、
好ましくはハウジング１１の長さ方向（ハウジング１１
内をキャリヤガスと触媒前駆物質あるいは調製触媒が流
れる流動方向と一致する方向）の中心線と実質的に同心
に配置されるので、中心電極とも称される。もう一方の
電極１６は、ハウジング１１の内壁とハウジング内の中
心電極１５との間隙を通過する触媒前駆物質を処理して
所望の触媒とするためのプラズマを発生させるために、
中心電極１５に対応してそれを取り囲むように、それよ
り外側に設けられ、外側電極とも称される。外側電極１
６は、ハウジング１１が例えば石英ガラス等の誘電体で
作られている場合には、図１に示したようにハウジング
１１の外部に設けられる。あるいは、ハウジング１１が
金属等の導電体で作られている場合には、ハウジング１
１自体の中心電極１５に対応する部分を外側電極として
使用してもよい。中心電極１５と外側電極１６は、図示
のように電源１７に接続される。後に説明する担体への
触媒の担持を行う場合には、担持触媒の活性化のために
所定の反応が必要とされることもあり、その活性化反応
に必要な触媒（図示せず）を、中心電極１５の表面もし
くはハウジング１１の中心電極１５に対向する内壁面、
あるいはその両方に、付着させておくことができる。

【００３３】この態様の触媒調製装置１０では、触媒前
駆物質をキャリヤガスとともに入口１２からハウジング
１１内へ供給する。触媒前駆物質は、一般に、ミスト状
で供給してもよく、固形物として供給してもよい。キャ
リヤガスとしては、一般には不活性ガス（窒素
（Ｎ₂ ）、アルゴン（Ａｒ）、ヘリウム（Ｈｅ）等）が
使用されるが、触媒の調製において反応性のガスが必要
とされる場合には、そのような反応性ガスを含んでも差
し支えない。反応性ガスとしては、例えばメタンガスや
アンモニアガスを挙げることができる。触媒前駆物質を
ミスト状で触媒調製装置１０へ供給する場合には、供給
管路の途中でのミストの凝集の防止のために、管路に適
当な加熱設備を設ける等の備えが必要なこともある。

【００３４】キャリヤガスに同伴されてハウジング１１
内へ導入された触媒前駆物質は、装置１０に加熱部が含
まれる場合、まずこの加熱部でヒータ１４により所定の
処理温度まで昇温される。触媒前駆物質が固形物として
装置１０へ供給された場合には、触媒前駆物質は加熱に
より昇温した固形物になり、あるいは溶融して液滴状態
にされる。触媒前駆物質がミスト（液滴）として装置１
０へ供給された場合には、昇温されたミストとなり、あ
るいはミスト中に水や有機成分があれば加熱によりミス
ト中のそれが蒸発あるいは分解して失われ、触媒前駆物
質の微小な液滴あるいは固形物が得られる。こうして、
触媒前駆物質が装置１０へ固形物として供給される場合
にもミスト状で供給される場合にも、昇温された固形又
は液滴状の触媒前駆物質が、加熱部に続くプラズマ処理
部に至り、プラズマの作用で触媒の調製がなされる。場
合によっては、固形と液滴状の前駆物質が混在した状態
でプラズマ処理部に至ることも可能である。

【００３５】プラズマ処理部では、固形又は液滴状の触
媒前駆物質（これは、装置１０が加熱部を含む場合そこ
で予め加熱されている）をプラズマにさらして、粒径の
そろった所定寸法の触媒微粒子が得られる。プラズマ作
用による触媒粒径の均一化は、十分に解明されているわ
けではなく、いかなる理論に拘束されるわけでもない
が、プラズマ処理部でキャリヤガスから生じたプラズマ
粒子が溶融した触媒前駆物質（加熱部からプラズマ処理
部へ固形物として供給された前駆物質もプラズマ処理部
の高温で溶融状態になるものと考えられる）中に入り込
み、再びガスとなって前駆物質の外部へ放散されてくる
際に、溶融前駆物質の一部がこの放散ガスに同伴されて
飛散する現象が起き、それによって溶融前駆物質の一部
は寸法の低下を受け、その一方飛散した溶融前駆物質ど
うしが集合して成長し、粒径のそろった溶融粒子となっ
て、プラズマ処理部を出てからの冷却（自然冷却又は強
制冷却）を経て、最終的に均一粒径の触媒微粒子が得ら
れるものと解される。このほかに、プラズマ空間での触
媒粒子の部分的な帯電化又は分極によって電気的に中性
でなくなることが、均一粒径の触媒微粒子の生成に関与
していることも考えられる。

【００３６】プラズマは、中心電極１５と外側電極１６
とに電源１７によって印加される電圧により中心電極１
５とハウジング１１の内壁との空隙（以下、「プラズマ
処理空隙」とも称する）に生じる放電の作用により、触
媒前駆物質を同伴するキャリヤガスをプラズマ化させる
ことで発生される。電極１５と１６間に直流電流を印加
すると、電極材料のスパッタリングが起きるので、電源
１７は交流電源とすべきである。プラズマは、プラズマ
処理部の被処理物（触媒前駆物質とキャリヤガス）の通
路に当たる中心電極１５とハウジング１１の内壁との間
隙（すなわち「プラズマ処理空隙」）に、ハウジングの
直径方向（あるいは被処理物の流動方向に対して直角の
方向）に関して偏在することなく存在してこの間隙に閉
じ込められることが、本発明における触媒の処理にとっ
て有利であることから、中心電極１５は好ましくはハウ
ジング１１の長手方向の中心線と同心に配置される。

【００３７】もう一方の電極の外側電極１６は、ハウジ
ング１１の材料が石英ガラス等の誘電体である場合に
は、図１に例示のようにハウジング１１の外側の中心電
極１５に対応する位置に配置することができる。ハウジ
ング１１の材料が金属等の導電性材料の場合には、ハウ
ジング１１の中心電極１５に対向する部分を外側電極と
して利用することができる。更に、外側電極１６をハウ
ジング外部に設ける場合には、これを可動式にして中心
電極に対応する部分の長さを変えることでプラズマ発生
部の長さを調節できるようにしてもよく、あるいは振動
可能にしてハウジング内壁に触媒の一部が付着するのを
防止するようにしてもよい。

【００３８】プラズマ処理部での処理に必要な空間容積
は、被処理物の種類と処理量、被処理物のプラズマ処理
部への供給温度等の要件により決定される。そしてこの
空間容積から、プラズマ処理部の長さ及び、中心電極１
５とハウジング１１の内壁との空隙（プラズマ処理空
隙）の寸法が決定される。この空隙には触媒微粒子（微
粉末）が空隙を閉塞することなく流れる必要がある一
方、この空隙が広くなるほどプラズマの発生と閉じ込め
に必要な電圧が高くなるので、一般には、これらを考慮
してまず最小のプラズマ処理空隙寸法を決定し、それに
基づいてプラズマ処理部の長さを決定することになる。

【００３９】中心電極１５と外側電極１６とに電源１７
から印加する電圧は、上述のとおりプラズマ処理部にお
けるプラズマ処理空隙の寸法に左右され、空隙が広くな
るほどプラズマの発生のために高い電圧が必要とされ
る。また、本発明における触媒調製のためには、プラズ
マを安定してプラズマ処理空隙に閉じ込めることが有利
であり、グロ−放電によりプラズマを生じさせるのが好
ましい。従って、電源１７から電極１５、１６へ供給す
る電流の電圧は、所定のプラズマ処理空隙寸法において
安定したグロー放電を生じさせるように選定される。プ
ラズマ処理空隙にプラズマを安定して閉じ込めるのに
は、印加する交流電流の周波数も関与しており、電源１
７の周波数をそのために適切なものにすることも重要で
ある。

【００４０】プラズマ処理部で所定の形状寸法に調製さ
れた触媒は、出口１３から排出される。プラズマ処理部
の高温で処理されてきた触媒とキャリヤガスを冷却する
必要があれば、プラズマ処理部の下流側にそのための冷
却手段（図示せず）を設けてもよい。例えば、出口１３
の下流に冷却用の熱交換器（図示せず）を配置すること
ができる。

【００４１】出口１３から排出され、必要により冷却さ
れた触媒とキャリヤガスとの混合物は、図１に１８で示
した触媒捕集手段により、触媒とキャリヤガスとに分離
される。分離して集められた触媒は、これを必要とする
プロセスで使用することができる。捕集手段１８として
は、例えばバグフィルター等のフィルター類、あるいは
サイクロン等の固体−気体分離装置を使用することがで
きる。

【００４２】次に、図２を参照して、本発明の触媒調製
装置と方法の第二の態様を示す。この図に示した触媒調
製装置２０は、図１で説明した装置１０と同様に、ハウ
ジング１１を含み、このハウジング１１は調製した触媒
の出口１３を有する。また、やはり図１の装置１０と同
様に、ヒータ１４（これは、第一の態様の装置１０の場
合と同様に必ずしも必要とは限らない）、中心電極１
５、外側電極１６、電源１７、そして調製した触媒の捕
集手段１８を備えている。また、必要があれば、プラズ
マ処理部の下流側に冷却手段（図示せず）を設けてもよ
いことも、上述の第一の態様の図１の装置１０の場合と
同様である。装置２０についての以下の説明では、図１
に示した装置１０について説明したものと同じものでよ
いこれらの構成要素についの解説は割愛することにす
る。

【００４３】図２の装置２０が図１に示した装置１０と
異なる点は、図２の装置２０はその下方に、触媒前駆物
質の発生器２１を含む触媒前駆物質発生部を備え、ハウ
ジング１１への触媒前駆物質入口２２がこの発生部に直
結していること、そして、ここで発生したミスト状触媒
前駆物質を上方の加熱部（これは、上述のとおり必ずし
も必要とは限らないが、以下においては、ハウジング１
１は加熱部を含むものとして説明することにする）及び
プラズマ処理部へ搬送するためのキャリヤガスの導入口
２３を有することである。

【００４４】触媒前駆物質発生器２１は、触媒前駆物質
が溶解した溶液又はそれが分散した分散液（ゾル）２５
を収容する容器２４と、溶液又は分散液２５をミスト化
するのに必要なエネルギーを供給するミスト発生手段２
６を有する。このミスト発生手段２６は、例えば超音波
発生器のような振動エネルギーを与える手段でもよく、
あるいは熱エネルギーを与える手段でもよい。振動エネ
ルギーを利用する場合は、与えられる振動エネルギーに
より溶液又は分散液２５をミスト化する。振動の周波数
は、ミスト化しようとする溶液又は分散液の種類や量に
応じて、適宜選択することができる。熱エネルギーを利
用する場合は、溶液又は分散液を煮沸によりミスト化す
るのに必要なエネルギーを与えることができるように、
ミスト発生手段２６を設計する。

【００４５】キャリヤガスの導入口２３は、発生器２１
で発生したミスト状触媒前駆物質を容器２４内へ逆戻り
させずに加熱部及びプラズマ処理部へ有効に搬送するこ
とができるよう、発生器２１の近傍に設けるのが好まし
い。発生したミスト状触媒前駆物質はハウジング１１の
触媒前駆物質入口２２から、導入口２３より導入された
キャリヤガスに同伴されて、加熱部及びプラズマ処理部
へ搬送され、そして先に図１で説明した態様におけるよ
うに触媒の調製に付される。

【００４６】この態様においては、（１）触媒前駆物質
をミスト状にして発生器２１から供給し、導入口２３か
らキャリヤガスを導入して、ミスト状触媒前駆物質とキ
ャリヤガスとの混合物を入口２２からハウジング１１の
加熱部へ供給するが、このほかに、（２）導入口２３か
らキャリヤガスに同伴させて固形の触媒担体を導入し、
この触媒担体とキャリヤガスとの混合物を発生器２１か
らのミスト状触媒前駆物質と一緒にした３者の混合物を
入口２２から加熱部へ供給して、プラズマ処理部におい
て触媒物質を触媒担体に担持させることも可能であり、
あるいは、（３）導入口２３からキャリヤガスに同伴さ
せて固形の第一の触媒前駆物質を導入し、両者の混合物
を発生器２１から供給されるミスト状の第二の触媒前駆
物質と一緒にし、そして３者の混合物を入口２２から加
熱部へ供給して、プラズマ処理部において触媒物質を触
媒担体に担持させることも可能である。最後の（３）の
場合、第一の触媒前駆物質が触媒担体、第二の触媒前駆
物質が触媒担体に担持されるべき触媒作用を有する触媒
物質の前駆物質（触媒担体に担持されて触媒作用を発揮
する物質）であってもよく、その逆に、第一の触媒前駆
物質が触媒担体に担持されるべき触媒作用を有する触媒
物質の前駆物質、第二の触媒前駆物質が触媒担体であっ
てもよい。

【００４７】これから明らかなように、被処理物の観点
からも、装置２０には図１の装置１０と異なる点があ
り、それは、装置１０では触媒前駆物質として上述のと
おりプラズマ処理部での処理により触媒物質そのものと
なる物質のみを使用しているのに対し、装置２０ではそ
のような物質に加えて、触媒担体をも併せて処理するこ
とができる点である。すなわち、この第二の態様の場合
には、ミスト状の触媒前駆物質をハウジング１１の触媒
前駆物質入口２２に直結したミスト状触媒前駆物質発生
部から供給するが、供給されるミスト状触媒前駆物質
は、上述の（１）と（２）の場合には触媒物質の前駆物
質（触媒担体に担持されて触媒作用を発揮する物質）で
あり、（２）の場合には更に固形の触媒担体がキャリヤ
ガスとともに導入口２３から導入される。また、上述の
（３）の場合には、触媒前駆物質入口２２に直結したミ
スト状触媒前駆物質発生部から供給されるミスト状触媒
前駆物質は触媒担体でも触媒物質の前駆物質でもよく、
それに応じて、導入口２３から導入される固形物は触媒
物質の前駆物質又は触媒担体となる。

【００４８】ここまで、発生器２１はミスト状の触媒前
駆物質を発生させるものとして説明してきたが、発生器
２１により個体粒子状の触媒前駆物質を発生させること
も可能である。この場合には、溶液又は分散液２５に代
えて触媒前駆物質の粉体を容器２４に入れ、超音波発生
器による振動エネルギー等により粉体を浮遊させ、これ
をガスに同伴させてハウジング１１のプラズマ処理部へ
導入することができる。この個体粒子状の触媒前駆物質
は、触媒担体として利用されるものであっても、あるい
は触媒担体に担持されて触媒作用を発揮するもの（この
場合、触媒担体となる別の個体物質を別に供給する必要
がある）であってもよい。

【００４９】上記の説明から理解されるように、ここで
言う「触媒の調製」には、微粒子触媒の調製と、微粒子
触媒担体への触媒物質の担持の両方が含まれる。微粒子
触媒の調製とは、プラズマ処理部に導入された前駆物質
から、プラズマの作用を利用して所定の均一な粒径と形
状の触媒微粒子を得ることを意味する。これに相当する
のは、図１で説明した第一の態様での処理であり、また
図２で説明した第二の態様における（１）の場合であ
る。一方、微粒子担体への触媒物質の担持とは、プラズ
マ処理部へ触媒物質又はその前駆物質のほかに触媒担体
前駆物質（プラズマ処理により粒径や形状の変化を被る
担体材料）又は触媒担体を一緒に導入して、プラズマの
作用を利用して微粒子状の担体へ触媒物質を担持させる
ことを意味する。これに相当するのは、図２で説明した
第二の態様における（２）と（３）の場合であり、これ
らの場合においてはプラズマの作用を利用して微粒子状
の担体へ触媒物質を担持させることに加えて更に、所定
の均一な粒径と形状の触媒微粒子を得るようにすること
も可能であり、すなわちこれらの場合においては、触媒
担体（プラズマ処理によって粒径や形状の変化を実質的
に被らずに触媒を担持するのに使われる担体材料）に触
媒物質を担持すること、あるいは触媒担体前駆物質から
得られた所定の粒径・形状の触媒担体に触媒物質を担持
することも可能である。

【００５０】また、このことから理解されるように、本
発明で言う「触媒前駆物質」には、プラズマ処理部にお
いてプラズマの作用を受けて触媒物質にされるものと、
プラズマの作用を受けて触媒担体となるものの両方が包
含される。言い換えれば、ここで言う「触媒前駆物質」
には、プラズマの作用による化学変化などを受けて触媒
作用のある触媒物質になる前駆物質と、プラズマの作用
を受けて所定の粒径・形状の触媒担体を与える触媒担体
の前駆物質の両方がある。

【００５１】いかなる理論にも拘束されるものではない
が、本発明における触媒の担持にあっては、担体の細孔
空間に触媒物質が進入して吸着などにより固定されるこ
と、また、プラズマ空間において担体と触媒物質の双方
がともに帯電し又は分極することにより担体に触媒物質
が固定されることで、担持が行われるものと考えられ
る。担体と触媒物質の双方がともに帯電し又は分極して
いる状況にあって、プラズマ空間中に反応性ガスが存在
する場合には、その反応性ガスが活性化されて、担体と
触媒物質との化学的結合に寄与し、あるいは担体に触媒
物質が固定される際のエネルギー遷移の媒体となること
も考えられる。

【００５２】次に、図３を参照して、本発明の化学反応
装置と方法の第一の態様を示す。この図に示した触媒調
製装置３０は、基本的には図１で説明した触媒反応装置
と同様の構成を採用していて、ハウジング３１を含み、
このハウジング３１には反応ガスと触媒又は触媒前駆物
質（化学反応領域に至る前に形態的変化を受けるもの）
とを供給する入口３２と、反応生成物と使用済み触媒の
出口３３が含まれている。ハウジング３１は、石英ガラ
ス等の誘電体から製作してもよく、金属または合金等の
導電体から製作してもよい。ハウジング３１の入口３２
に近い側は、反応ガスと触媒又は触媒前駆物質を所定の
化学反応のための温度まで加熱するための加熱部を構成
しており、ヒータ３４が設けられている。ヒータ３４
は、後述のプラズマ処理部で発生させるプラズマが反応
ガスと触媒又は触媒前駆物質を化学反応に必要とされる
温度まで昇温し、そして触媒前駆物質を使用する場合に
はそれを触媒として有効な形態に変えるのに十分なエネ
ルギーを供給可能な場合には、省くことが可能である。
また、ヒータ３４は任意の方式のものでよく、例えばマ
ントルヒータのような電熱式の加熱器でも、あるいはス
チーム、ホットオイル等の熱媒を使用するジャケット式
の加熱器でもよい。ハウジング３１の出口３３に近い側
は、プラズマの作用を利用して化学反応を行い、そして
その一方で、化学反応のための触媒が前駆物質として供
給される場合にはその前駆物質から触媒の調製を行うの
に利用されることもある、プラズマ処理部を構成してお
り、プラズマ発生用の電極３５、３６のうちの一方３５
が、ハウジング３１の内壁と所定の間隔をあけて、ハウ
ジング３１内に収容されている。この電極３５は、好ま
しくはハウジング３１の長さ方向（ハウジング３１内を
反応ガスと触媒又は触媒前駆物質が流れる流動方向と一
致する方向）の中心線と実質的に同心に配置されるの
で、中心電極とも称される。もう一方の電極３６は、ハ
ウジング３１の内壁とハウジング内の中心電極３５との
間隙を通過する反応ガスを十分に反応させるため、中心
電極３５に対応してそれを取り囲むように、それより外
側に設けられ、外側電極とも称される。外側電極３６
は、ハウジング３１が例えば石英ガラス等の誘電体で作
られている場合には、図３に示したようにハウジング３
１の外部に設けられ、ハウジング３１が金属等の導電体
で作られている場合には、ハウジング３１自体の中心電
極３５に対応する部分を外側電極として使用してもよ
い。中心電極３５と外側電極３６は、電源３７に接続さ
れる。中心電極３５の表面もしくはハウジング３１の中
心電極３５に対向する内壁面、あるいはその両方に、反
応の一層の促進を目的として、反応触媒（図示せず）を
付着させておくこともできる。

【００５３】この態様の化学反応装置３０では、反応ガ
スを、触媒又は触媒前駆物質とともに入口３２からハウ
ジング３１内へ供給する。入口３２からは、これらの供
給物のほかに、必要に応じて、不活性ガス（例として、
Ｎ₂ 、Ａｒ、Ｈｅ等）を、キャリヤガスあるいは希釈ガ
スとして供給することもできる。このような不活性ガス
は、化学反応には直接関与しないが、プラズマ粒子を生
じて、所定の化学反応の促進に寄与することが可能であ
る。特に、反応生成物がガスでなくなる場合（例えばα
シリコンの合成のような場合）には、反応生成物と触媒
の装置３０外への排出を可能にするキャリヤガスは不可
欠である。場合によっては、キャリヤガスあるいは希釈
ガスは、ハウジング３１に設けた別の入口３９から供給
してもよい。

【００５４】化学反応に関連する態様を説明するここで
の「触媒」は、化学反応装置３０における反応領域であ
るプラズマ処理部において所定の化学反応を促進するの
に有効な物質であって、装置３０において形態的な変化
を実質的に受けないもののことである。一方、ここでの
「触媒前駆物質」は、プラズマ処理部において所定の化
学反応を促進するのに有効な物質であって、プラズマ処
理部の化学反応領域に至る前に実質的な形態的変化を受
けるもののことである。

【００５５】化学反応装置３０へ触媒を供給する場合に
は、固形物触媒として、反応ガスに同伴して入口３２か
ら供給することができる。あるいは、固形物触媒を反応
ガスとは別のキャリヤガスに同伴させて、入口３２とは
別のもう一つの入口３９から、ハウジング３１へ供給し
てもよい。キャリヤガスとしては、一般には不活性ガス
（Ｎ₂ 、Ａｒ、Ｈｅ等）が使用される。触媒を同伴した
キャリヤガスの流れを反応ガスの流れと合流させて、こ
れらの三つの混合物を入口３２からハウジング３１へ導
入することも可能であり、この場合にはもう一つの入口
３９はなくてよい。その一方、入口３２から供給する反
応ガスとは別の反応ガスを供給するような場合には、入
口３２とは別の入口３９からそのようなもう一つの反応
ガスを供給することも可能である。

【００５６】化学反応装置３０へ触媒前駆物質を供給す
る場合には、一般にミスト状で供給する。この場合に
も、触媒前駆物質は、反応ガスとともに入口３２から、
又はキャリヤガスとともに別の入口３９から、供給する
ことができ、反応ガスとキャリヤガスの混合物と一緒に
供給してもよい。供給管路の途中でのミストの凝集の防
止のために、管路に適当な加熱設備を設ける等の備えが
必要なこともある。

【００５７】ハウジング３１内へ導入された触媒又は触
媒前駆物質は、装置３０に加熱部が含まれる場合、まず
この加熱部のヒータ３４により昇温される。ミストとし
て供給された触媒前駆物質は、ミスト中の水や有機成分
が蒸発あるいは分解して失われ、粒径のそろった触媒微
粒子を生じさせる。このようにして、反応ガスとともに
所定の化学反応に適した温度又はその近くまで加熱され
た触媒が、プラズマ処理部へ導かれる。装置３０に加熱
部がない場合には、反応ガスと触媒（又はその前駆物
質）の加熱は、プラズマ処理部の最初の部分で行われ
る。

【００５８】プラズマ処理部では、主として、反応ガス
が、それとともに導入される触媒（ハウジング３１へ触
媒前駆物質が供給された場合にも、上述のようにそれは
プラズマ処理部における化学反応領域に至る以前に予め
所定の微粒子触媒にされている）の作用、そしてプラズ
マの作用により促進される化学反応を起こし、所定の反
応生成物を生成する。

【００５９】プラズマは、図１と図２で説明した触媒調
製装置の場合と同様に、中心電極３５と外側電極３６と
に電源３７によって印加される電圧により中心電極３５
とハウジング３１の内壁との空隙（「プラズマ処理空
隙」）に生じる放電の作用により、反応ガス、そして場
合によってはキャリヤガス、をプラズマ化させることで
発生される。電源３７を交流電源とすべきことも、触媒
調製の場合と同様である。また、中心電極３５はやはり
ハウジング３１の長手方向の中心線と同心に配置するの
が好ましい。

【００６０】外側電極３６は、ハウジング３１が石英ガ
ラス等の誘電体で製作されている場合には、図３に例示
のようにハウジング３１の外側の中心電極３５に対応す
る位置に配置することができる。ハウジング３１が金属
等の導電性材料製の場合には、ハウジング３１の中心電
極３５に対応する部分を外側電極として利用することが
できる。更に、外側電極３６をハウジング外部に設ける
場合には、これを可動式にして中心電極に対応する部分
の長さを変えることでプラズマ発生部の長さを調節でき
るようにしてもよく、あるいは振動可能にしてハウジン
グ内壁に触媒や固形反応生成物の一部が付着するのを防
止するようにしてもよい。

【００６１】プラズマ処理部の空間容積は、ここでの反
応ガスの化学反応に必要な空間容積、そしてプラズマ処
理部で反応ガスと触媒の加熱が行われる場合にはそれに
必要な分の空間容積により、決定される。そしてこの空
間容積から、プラズマ処理部の長さ及びプラズマ処理空
隙の寸法が決定される。この空隙を閉塞することなしに
触媒微粒子（微粉末）がこの空隙を通過する必要がある
一方、この空隙が広くなるほどプラズマの発生と閉じ込
めに必要な電圧が高くなるので、一般には、これらを考
慮してまず最小のプラズマ処理空隙寸法を決定し、それ
に基づいてプラズマ処理部の長さを決定することにな
る。

【００６２】中心電極３５と外側電極３６とに電源３７
から印加する電圧は、上述のとおりプラズマ処理部にお
けるプラズマ処理空隙の寸法に左右され、空隙が広くな
るほどプラズマの発生のために高い電圧が必要とされ
る。また、安定した化学反応のためには、プラズマはグ
ロ−放電により生じさせるのが好ましい。従って、電源
３７から電極３５、３６へ供給する電流の電圧は、所定
のプラズマ処理空隙寸法において安定したグロー放電を
生じさせるように選定される。プラズマ処理空隙にプラ
ズマを安定して閉じ込めるのには、印加する交流電流の
周波数も関与しており、電源３７の周波数をそのために
適切なものにすることも重要である。

【００６３】プラズマ処理部での反応後、反応生成物と
使用済み触媒の混合物が出口３３から排出される。この
混合物は、未反応物、副生物及びキャリヤガスがあれ
ば、それらを一緒に含む。高温の排出混合物を冷却する
必要があれば、プラズマ処理部の下流側にそのための冷
却手段（図示せず）を設けてもよい。例えば、出口３３
の下流に冷却用の熱交換器（図示せず）を配置すること
ができる。

【００６４】出口３３から排出され、必要により冷却さ
れた混合物は、分離手段３８により、固形物とガスとに
分離される。分離手段３８としては、例えばバグフィル
ター等のフィルター類、あるいはサイクロン等の固体−
気体分離装置を使用することができる。ガスの反応生成
物は、分離手段３８の後で未反応ガスや気体副生物とキ
ャリヤガスから更に分離することができる。固体の反応
生成物は、やはり分離手段３８の後で触媒から分離され
る。

【００６５】次に、図４を参照して、本発明の化学反応
装置と方法の第二の態様を示す。この図に示した触媒調
製装置４０は、図３で説明した装置３０と同様に、ハウ
ジング３１を含み、このハウジング３１は反応生成物と
使用済み触媒の出口３３を有する。また、やはり図３の
装置３０と同様に、ヒータ３４（これは、第一の態様の
装置３０の場合と同様に必ずしも必要とは限らない）、
中心電極３５、外側電極３６、電源３７、そして出口３
３からの排出混合物の分離手段３８を備えている。ま
た、必要があれば、プラズマ処理部の下流側に冷却手段
（図示せず）を設けてよいことも、上述の第一の態様の
図３の装置３０の場合と同様である。装置４０について
の以下の説明では、図３に示した装置３０で説明したも
のと同じものでよいこれらの構成要素についの解説は割
愛することにする。

【００６６】図４の装置４０が図３に示した装置３０と
異なる点は、図４の装置４０では、反応ガスを反応ガス
供給口４３から供給し、触媒前駆物質を装置４０の下方
に設けた、触媒前駆物質の発生器４１を含む触媒前駆物
質発生部から供給し、そして、供給口４３からの反応ガ
スと発生器４１からの触媒前駆物質との混合物をハウジ
ング３１へ導入する入口４２が、触媒前駆物質発生部に
直結していることである。

【００６７】この態様においても、反応ガスのほかに、
キャリヤガス（又は希釈ガス）を導入することができ、
この場合キャリヤガスは、反応ガスとともに供給口４３
から導入してもよく、あるいはその全部又は一部を供給
口４３とは別の導入口４９から導入してもよい。更に、
２種類以上の反応ガスを使用する場合には、それらの混
合物を供給口４３から供給してもよく、あるいは一つを
供給口４３から供給し他のものを導入口４９から（キャ
リヤガスとともにあるいはキャリヤガスを同伴せずに）
供給することも可能である。

【００６８】触媒前駆物質発生器４１は、触媒前駆物質
が溶解した溶液又はそれが分散した分散液（ゾル）４５
を収容する容器４４と、溶液又は分散液４５をミスト化
するのに必要なエネルギーを供給するミスト発生手段４
６を有する。このミスト発生手段４６は、例えば超音波
発生器のような振動エネルギーを与える手段でもよく、
あるいは熱エネルギーを与える手段でもよい。振動エネ
ルギーを利用する場合は、与えられる振動エネルギーに
より溶液又は分散液４５をミスト化する。振動の周波数
は、ミスト化しようとする溶液又は分散液の種類や量に
応じて、適宜選択することができる。熱エネルギーを利
用する場合は、溶液又は分散液を煮沸によりミスト化す
るのに必要なエネルギーを与えることができるように、
ミスト発生手段４６を設計する。

【００６９】供給口４３、そして導入口４９（これを使
用する場合には）は、発生したミスト状触媒前駆物質を
容器４４内へ逆戻りさせずに加熱部及びプラズマ処理部
へ有効に搬送することができるよう、発生器４１の近傍
に設けるのが好ましい。発生したミスト状触媒前駆物質
は、反応ガスとキャリヤガス（以下の説明はキャリヤガ
スを使用するものとして行うことにする）に同伴され
て、ハウジング３１の入口４２から加熱部（以下の説明
は、ハウジング３１は加熱部を含むものとして行うこと
にする）へ導入される。加熱部において、触媒前駆物質
は昇温されて、ミスト中の水や有機成分が蒸発あるいは
分解して失われ、粒径のそろった触媒微粒子を生じさせ
る。このようにして、反応ガスとともに所定の化学反応
に必要とされる温度又はその近くまで加熱された触媒
が、プラズマ処理部へ導かれる。装置３０に加熱部がな
い場合には、反応ガスと触媒（又はその前駆物質）の加
熱は、プラズマ処理部の最初の部分で行われる。

【００７０】触媒調製の態様の場合と同じように、発生
器２１により、ミスト状の触媒前駆物質ばかりでなく個
体粒子状の触媒前駆物質を発生させることも可能であ
る。この場合には、溶液又は分散液４５に代えて触媒前
駆物質の粉体を容器４４に入れ、超音波発生器による振
動エネルギー等により粉体を浮遊させ、これをガスに同
伴させてハウジング３１のプラズマ処理部へ導入するこ
とができる。

【００７１】加熱部に続くプラズマ処理部における化学
反応、及び反応後の処理は、先に図３で説明したとおり
である。

【００７２】本発明の化学反応装置及び方法において可
能な化学反応は、ガス状の反応物を使用する各種の分解
反応、合成反応等の任意の反応でよい。それらの反応の
例としては、ＮＯ_x 、ＣＯ₂ 、Ｈ₂ Ｏの分解、ＣＨ₄ ダ
イマー、Ｃ₂ Ｈ₆ オリゴマー、ＣＨ₃ Ｃｌ、ＣＨ₂ Ｃｌ
₂ 、ＣＨＣｌ₂ Ｆ（Ｒ２１）、Ｃ₂ Ｈ₃ ＣｌＦ₂ （Ｒ１
４２）の分解、ＣＯ酸化、αシリコンの生成などを挙げ
ることができ、それらの反応に有効な触媒の例として
は、Ｆｅ、Ｒｈ、Ｃｕ、Ｐｔなどを挙げることができ
る。

【００７３】既に説明したとおり、本発明で触媒調製を
行う場合にも化学反応を行う場合にも使用することがで
きるミスト状の触媒前駆物質は、触媒物質が溶解した溶
液あるいは触媒物質が分散した分散液（ゾル）から、超
音波エネルギーや熱エネルギー等を利用して容易に発生
させることができる。触媒物質としては、適当な溶媒又
は分散媒に溶解又は分散可能なものであれば、どのよう
なものでも使用可能である。

【００７４】触媒調製の場合にも化学反応の場合にも、
本発明は連続式に実施してもよく、バッチ式に実施して
もよい。図２と図４を参照して説明したミスト状触媒前
駆物質の発生器２１、４１に直結したハウジングを使用
して、連続式に実施する場合には、前駆物質容器２４、
４４へ溶液又は分散液の前駆物質を連続又は間欠的に補
充しながら実施することができる。

【００７５】同じく触媒調製の場合にも化学反応の場合
にも、本発明ではグロ−放電によりプラズマを発生させ
ることができ、そしてグロー放電は大気圧で発生させる
ことができるので、本発明の触媒調製も化学反応も大気
圧で行うことができる。そしてこれは、プラズマを真空
下で利用するのと異なり、加熱器を使っての加熱の効率
の向上に寄与するとともに、減圧装置を不要にする。

【００７６】

【実施例】次に、実施例により本発明を更に説明する。
言うまでもなく、本発明はこれらの実施例に限定される
ものではない。

【００７７】図２で説明した構成の装置を使用し、次の
ようにしてアルミナ触媒を調製した。使用した装置のハ
ウジングは、高さ５０ｃｍ、外径１０ｃｍ、内径９．５
ｃｍの石英ガラス製であり、下方に同じく石英ガラス製
の触媒前駆物質容器を備え、そしてこの容器内に超音波
発振器（発振周波数１．５ＭＨｚ）を配置したものであ
った。触媒前駆物質容器内には、触媒前駆物質としてア
ルミナ小繊維（平均直径５μｍ、平均長さ１０μｍ）を
１０ｍｌ入れた。加熱部を構成するため、ハウジングの
触媒前駆物質容器近くの長さ１００ｍｍの部分に電気ヒ
ータを取り付けた。プラズマ処理部を構成するため、加
熱部の上部に上方から、プラズマの発生に有効な部分の
長さが１００ｍｍとなるように、銅（Ｃｕ）製の電極
（直径９０ｍｍ）を挿入し、これに対応するハウジング
の外壁に隣接してもう一方の電極を配置し、そして両方
の電極に交流電源を接続して、５ｋＶ、１ｋＨｚの交流
を供給した。ハウジングからの出口の下流に、調製した
触媒をキャリヤガスから分離するバグフィルターを用意
した。

【００７８】超音波の作用で発生させたアルミナ小繊維
ゾルのミスト（約０．２５ｇ／ｍｉｎ）を、キャリヤガ
スとしての２リットル／ｍｉｎのヘリウムガス（あるい
はアルゴンガスを使用してもよい）に同伴させ、ミスト
とキャリヤガスの混合物を加熱部で９００℃に加熱して
プラズマ処理部へ供給した。キャリヤガスの供給圧力は
１０１ｋＰａとした。プラズマでの処理を終えてハウジ
ングから出てくる混合物をバグフィルターで分離して、
粒状のアルミナ触媒を得た。

【００７９】集めたアルミナ触媒粒子は０．５〜１μｍ
であったが、これは従来の噴霧燃焼法で得られた同様の
アルミナ触媒粒子の１〜２μｍと比べて、均一に細かく
なっていた。また、この例で得られた粒子が熱的に劣化
する最高温度は約１３５０℃であり、これは従来の噴霧
燃焼法で得られた同様のアルミナ触媒粒子の示す耐熱温
度１２００℃よりも大きく向上していた。

【００８０】本発明は、以上説明したとおりのものであ
るが、その種々の特徴を、特許請求の範囲に取り上げた
ものを含めて列挙すると、例えば以下のとおりである。 （１）キャリヤガスとともに供給される触媒前駆物質の
入口と調製した触媒の出口とを有するハウジングを含
み、プラズマ発生用の電極の一方がハウジング内壁と所
定の間隔をあけてハウジング内部に設けられているプラ
ズマ処理部を備えてなることを特徴とする触媒調製装
置。 （２）触媒前駆物質の入口に近い側に、触媒前駆物質と
キャリヤガスを加熱する加熱部を含み、そしてこの加熱
部の下流側にプラズマ処理部を有することを特徴とす
る、上記（１）記載の触媒調製装置。 （３）触媒前駆物質の発生部と、発生した触媒前駆物質
のためのキャリヤガスの導入口とを更に含み、触媒前駆
物質入口がこの触媒前駆物質発生部に直結していること
を特徴とする、上記（１）又は（２）記載の触媒調製装
置。 （４）発生させる触媒前駆物質がミスト状である、上記
（３）記載の触媒調製装置。 （５）触媒前駆物質をキャリヤガスに同伴させて放電空
間へ供給し、この放電空間においてキャリヤガスからプ
ラズマ粒子を生じさせて触媒前駆物質に衝突させ、それ
により触媒前駆物質から所定の触媒特性を備えた触媒を
調製することを特徴とする触媒調製方法。 （６）触媒前駆物質とこれを同伴するキャリヤガスを加
熱してから放電空間へ供給することを特徴とする、上記
（５）記載の触媒調製方法。 （７）ミスト状の触媒前駆物質を使用することを特徴と
する、上記（５）又は（６）記載の触媒調製方法。 （８）反応ガス及び触媒又は触媒前駆物質の入口と、反
応生成物及び使用済み触媒の出口とを有するハウジング
を含み、プラズマ発生用の電極の一方がハウジング内壁
と所定の間隔をあけてハウジング内部に設けられている
プラズマ処理部を備えてなることを特徴とする化学反応
装置。 （９）反応ガス及び触媒又は触媒前駆物質の入口に近い
側に、反応ガス及び触媒又は触媒前駆物質を加熱する加
熱部を含み、そしてこの加熱部の下流側にプラズマ処理
部を有することを特徴とする、上記（８）記載の化学反
応装置。 （１０）触媒前駆物質の発生部と、反応ガスの供給口と
を更に含み、この供給口からの反応ガス及び触媒前駆物
質発生部からの触媒前駆物質のハウジングへの入口が触
媒前駆物質発生部に直結していることを特徴とする、上
記（８）又は（９）記載の化学反応装置。 （１１）発生させる触媒前駆物質がミスト状である、上
記（１０）記載の化学反応装置。 （１２）反応ガス及び触媒を放電空間へ供給し、反応ガ
スをプラズマ化して化学反応させることを特徴とする化
学反応方法。 （１３）前もって加熱した反応ガスと触媒を放電空間へ
供給することを特徴とする、上記（１２）記載の化学反
応方法。 （１４）反応ガスとともに触媒前駆物質を供給して放電
空間の前でこれらを加熱し、それにより触媒前駆物質か
ら所定の触媒特性を備えた触媒を調製して、反応ガス及
びこの触媒を放電空間へ供給することを特徴とする、上
記（１２）又は（１３）記載の化学反応方法。 （１５）触媒前駆物質をミスト状で供給することを特徴
とする、上記（１２）〜（１４）のいずれか一つに記載
の化学反応方法。

【００８１】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
微粉末触媒の調製に際し、粒径のバラツキを抑制するこ
とができ、更にはそのような均一粒径の微粉末触媒を担
体に担持させることもできる。また、本発明によれば、
これまでのＰＡＣＴ技術による以上に触媒とプラズマの
相乗効果を高めて化学反応を行うことができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の触媒調製装置と方法の一つの態様を説
明する図である。

【図２】本発明の触媒調製装置と方法のもう一つの態様
を説明する図である。

【図３】本発明の化学反応装置と方法の一つの態様を説
明する図である。

【図４】本発明の化学反応装置と方法のもう一つの態様
を説明する図である。

【符号の説明】 １０、２０…触媒調製装置 １１…ハウジング １２、２２…触媒前駆物質及びキャリヤガス入口 １５、１６…電極 １７…電源 ２１…触媒前駆物質発生器 ２３…キャリヤガス入口 ２４…前駆物質容器 ２６…ミスト発生手段 ３０、４０…化学反応装置 ３１…ハウジング ３２、４２…反応ガス及び触媒又は触媒前駆物質入口 ３５、３６…電極 ３７…電源 ４１…触媒前駆物質発生器 ４４…前駆物質容器 ４６…ミスト発生手段

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 柳田 博明 愛知県名古屋市熱田区六野２丁目４番１号 財団法人ファインセラミックスセンター 内 (72)発明者 福井 武久 愛知県名古屋市熱田区六野２丁目４番１号 財団法人ファインセラミックスセンター 内 (72)発明者 山田 達也 愛知県名古屋市熱田区六野２丁目４番１号 財団法人ファインセラミックスセンター 内 Ｆターム(参考） 4G069 AA12 AA15 DA05 EA01X FA01 FA08 4G075 AA27 BA05 BD04 BD14 CA02 CA16 CA47 CA62 CA63 DA01 EA01 EA06 EB21 EB41 EC21 FB02 FB06 FC02 FC11 FC15

Claims (9)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 キャリヤガスとともに供給される触媒前
   駆物質の入口と調製した触媒の出口とを有するハウジン
   グを含み、プラズマ発生用の電極の一方がハウジング内
   壁と所定の間隔をあけてハウジング内部に設けられてい
   るプラズマ処理部を備えてなることを特徴とする触媒調
   製装置。
2. 【請求項２】 触媒前駆物質をキャリヤガスに同伴させ
   て放電空間へ供給し、この放電空間においてキャリヤガ
   スからプラズマ粒子を生じさせて触媒前駆物質に衝突さ
   せ、それにより触媒前駆物質から所定の触媒特性を備え
   た触媒を調製することを特徴とする触媒調製方法。
3. 【請求項３】 反応ガス及び触媒又は触媒前駆物質の入
   口と、反応生成物及び使用済み触媒の出口とを有するハ
   ウジングを含み、プラズマ発生用の電極の一方がハウジ
   ング内壁と所定の間隔をあけてハウジング内部に設けら
   れているプラズマ処理部を備えてなることを特徴とする
   化学反応装置。
4. 【請求項４】 反応ガス及び触媒又は触媒前駆物質の入
   口に近い側に、反応ガス及び触媒又は触媒前駆物質を加
   熱する加熱部を含み、そしてこの加熱部の下流側にプラ
   ズマ処理部を有することを特徴とする、請求項３記載の
   化学反応装置。
5. 【請求項５】 触媒前駆物質の発生部と、反応ガスの供
   給口とを更に含み、この供給口からの反応ガス及び触媒
   前駆物質発生部からの触媒前駆物質のハウジングへの入
   口が触媒前駆物質発生部に直結していることを特徴とす
   る、請求項３又は４記載の化学反応装置。
6. 【請求項６】 反応ガス及び触媒を放電空間へ供給し、
   反応ガスをプラズマ化して化学反応させることを特徴と
   する化学反応方法。
7. 【請求項７】 前もって加熱した反応ガスと触媒を放電
   空間へ供給することを特徴とする、請求項６記載の化学
   反応方法。
8. 【請求項８】 反応ガスとともに触媒前駆物質を供給し
   て放電空間の前でこれらを加熱し、それにより触媒前駆
   物質から所定の触媒特性を備えた触媒を調製して、反応
   ガス及びこの触媒を放電空間へ供給することを特徴とす
   る、請求項６又は７記載の化学反応方法。
9. 【請求項９】 触媒前駆物質をミスト状で供給すること
   を特徴とする、請求項６から８までのいずれか一つに記
   載の化学反応方法。