JP2001272496A - 被覆燃料粒子より燃料核を回収する方法ならびに回収容易な被覆燃料粒子 - Google Patents
被覆燃料粒子より燃料核を回収する方法ならびに回収容易な被覆燃料粒子Info
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Abstract
収するに際し、被覆燃料粒子の被覆層だけを確実に破砕
し、燃料核を破砕しない粉砕手段ならびに回収の容易な
被覆燃料粒子を提供する。 【解決手段】一対のロータリーディスク9,10間の隙
間Lに被覆燃料粒子6を供給し、粉砕するにあたり、上
記隙間Lを燃料核の公差最大値より大きく、かつ被覆第
1層の公差最小値より小さく設定して粉砕する。また、
被覆燃料粒子の被覆第1層の公差最小値を燃料核の公差
最大値より大きく設定せしめる。
Description
する被覆燃料粒子、特に製造工程あるいは使用済み燃料
の被覆燃料粒子から燃料核を回収する方法ならびに同回
収を行うに際し、回収の容易な被覆燃料粒子の基本構造
に関するものである。
核を回収することは資源の有効利用のために重要であ
り、とりわけ増殖を目的とした高温ガス炉燃料では燃料
回収技術は非常に重要となる。そこで被覆燃料粒子の被
覆層の破砕を容易にすることにより被覆燃料粒子が内包
する燃料核からウランあるいはプルトニウム等の回収、
再処理を容易にすることが考慮されている。
約700℃〜950℃に加熱して発電又は化学プラント
等で熱利用することを目的とした原子炉であり、燃料が
高温に曝されるため炭素、セラミックス等でウラン化合
物を被覆した被覆燃料粒子を用いている。
ン、プルトニウム等の化合物をペレット状にしてジルコ
ニウム、ステンレス等の被覆管に挿入しており、この被
覆管が核分裂生成物(以下、FPと称する)の保持機能
を有しているが、上記の被覆燃料粒子においては、その
FP保持機能は被覆層が有している。
おり、図において、直径350〜600μmの燃料核1
の周囲に内側より順次第1層〜第4層の計4層2,3,
4,5の被覆を施している。このうち、最内側の第1層
2は密度約1g/cm3の低密度熱分解炭素でガス状F
Pのプレナムあるいは照射時の燃料核1のスウェリング
吸収域の機能を有する。このため、第1層2には機械的
拘束力、強度あるいは気密等は期待されておらず、オー
プンポアで構成しなければならない。これらの機能から
第1層2はバッファ層と称される。
1.8g/cm3の高密度熱分解炭素でガス状FPの保
持機能を有している。また、第3層4は密度3.2g/
cm3の炭化珪素(SiC)で固体FPの保持機能を有
すると共に、被覆層の主要な強度部材である。更に第4
層5は第2層3と同様の密度約1.8g/cm3の高密
度熱分解炭素でガス炉FPの保持機能を有すると共に第
3層4の保護層としての機能も有している。
的に次のような工程を経て製造される。即ち、先ず燃料
核1は内部でゲル化法又は外部ゲル化法によって造粒す
る。この燃料核1を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解
して被覆を施す。第1層2の低密度熱分解炭素の場合は
約1400℃でアセチレン(C2H2)を熱分解する。
第2,第4層3,5の高密度熱分解炭素の場合は約14
00℃でプロピレン(C3H6)を熱分解する。また、
第3層4のSiCの場合は約1600℃でメチルトリク
ロロシラン(CH3SiCl3)を熱分解する。そし
て、上述の工程で得られた被覆燃料粒子6は、図2に示
すように、これを黒鉛マトリックス材7中に保持した球
状(イ)、中空円筒状(ロ)あるいは円柱状(ハ)の燃
料要素8として、原子炉に装荷して使用する。なお、上
記燃料要素8は一般的に被覆燃料粒子6に粉末あるいは
ピッチ状の黒鉛マトリックス材7をオーバーコートある
いは混合してプレスすることにより、球型あるいは円筒
型などに成型し、最終的に約1700℃〜1800℃で
焼成して燃料要素8として製造される。
して得られた燃料要素を使用するが、燃料要素を使用し
ない場合もある。例えば被覆燃料粒子を耐熱材料でパッ
キングして被覆燃料粒子自身を冷却材のヘリウムガスで
直冷するような高温ガス炉もある。また材料について
も、燃料核はウラン酸化物の場合が多いが、炭化物ある
いは窒化物等もある。更にウランにプルトニウムや超ウ
ラン元素のTRU(Np,Am,Cm等)を混合する場
合、又は単独で用いる場合もある。被覆管は熱分解炭素
とSiCで4層に被覆する場合が多いが、ZrCやTi
N等を被覆する場合もある。またこれらの材料を組み合
わせて5層、6層に被覆する場合もある。ところで、上
述のような燃料要素あるいは被覆燃料粒子において前述
した資源の有効利用のため、製造工程あるいは使用済み
燃料から燃料核を回収することが行われている。
いは被覆燃料粒子から燃料核を回収する場合のフロー図
であり、一般的な図1の被覆燃料粒子の場合、第3層が
SiC層であるため耐酸化性能が優れており、空気中で
焙焼するだけでは燃料核を回収することが出来ない。こ
のため機械的に耐酸化層であるSiC層を少なくとも破
砕する必要がある。
00℃で焙焼することにより黒鉛マトリックス材は主と
してCO2となって除去されるので、被覆燃料粒子を取
り出すことが出来る。この場合、被覆燃料粒子の最外層
が熱分解炭素であればこれも同時に除去できる。
破砕する。さらにこれを再度空気中、約900℃で焙焼
することによって、SiC層の内側の熱分解炭素層を除
去する。このとき燃料核の材質がUO2であれば、再度
の焙焼によってU3O8となる。この段階での残留物は
粉末状U3O8とSiC片と若干の炭素、黒鉛のアッシ
ュである。これらの残留物を酸侵出させることにより、
粉末状U3O8を溶解して硝酸ウラニルとする。最終的
に濾過して固液分離することによりSiC片等を除去
し、この濾液を精製してウランを回収する。なお、図3
のフロー図は、製造時のスクラップや使用済み燃料から
のウラン、プルトニウム等の回収にも適用でき、濾液か
ら例えばPUREX法により、ウラン、プルトニウムを
回収することが出来る。
収工程において被覆層を破砕する場合、粉砕機としては
ジェット粉砕機やロータリープレード粉砕機を使用して
いた。ジェット粉砕機は超高速の気流で被覆燃料粒子を
加速して、壁面あるいは粒子同士を衝突させて粉砕する
ものである。ロータリーフレード粉砕機は高速回転する
超硬回転刃で粒子を粉砕するものである。しかし、これ
らの方法の問題点は、先ず、被覆燃料粒子全量を確実に
粉砕することが出来ないことである。特に使用済み燃料
を回収・再処理する場合、被覆燃料粒子の数量が膨大で
あるため、例えば日本の高温工学試験研究炉「HTT
R」の被覆燃料粒子数は1炉心分で約9億個であるた
め、粉砕効率が悪い場合の未粉砕粒子数は無視できない
量となる。更に、これらの方法は、衝突エネルギーを利
用して粉砕する方法であるため、多くの燃料核も同時に
粉砕され、この燃料核粉砕屑が設備の汚染拡大、MUF
の増加の原因となっていた。
に示すロータリーディスク粉砕機があり、これは回転す
るディスクで被覆燃料粒子を機械的に粉砕する方法であ
る。しかしながら、従来のこのロータリーディスク粉砕
機は被覆層の粉砕と同時に燃料核も粉砕されていたため
燃料核粉砕屑が設備の汚染拡大、MUFの増加の原因と
なっていた。
来の状況に鑑み、製造時あるいは使用済みの高温ガス燃
料である燃料要素あるいは被覆燃料粒子から燃料核を回
収するに際し、燃料核を粉砕することなく、被覆層だけ
を破砕することができる方法を見出すことを課題とし、
特に効率的な粉砕手段を見出すことにより確実に被覆層
だけを破砕し、粉砕機の消費動力の抑制と共に設備の汚
染拡大の規制、MUFの低減をはかることを目的とする
ものである。
る本発明の特徴とするところは、被覆燃料粒子を対向す
る一対のロータリーディスク間の隙間で粉砕し、燃料核
を回収せしめるにあたり、上記一対のロータリーディス
ク間の隙間を燃料核の公差最大値より大きく、かつ最内
側被覆第1層の公差最小値より小さく設定して粉砕する
ことにある。なお、一対のロータリーディスク間の隙間
を燃料核の公差最大値以上で、かつ少なくとも被覆層の
うち、耐酸化性能を有する最内側被覆層(図1の場合で
は被覆第3層)の公差最小値以下に設定して粉砕するこ
とも場合により実施される。
り、被覆燃料粒子自体を回収し易い構成とすることも他
の特徴であり、ウランまたはプルトニウム、その他超ウ
ラン元素等を単独あるいは混合し、酸化物、炭化物、窒
化物等の化合物となっている燃料核の周囲を熱分解炭
素,SiC,ZrC,TiN等より選ばれた複数の被覆
層で被覆してなる被覆燃料粒子において、最内側被覆第
1層の公差最小値を燃料核の公差最大値より大きく設定
せしめたことを特徴とする。
実に被覆層のみが粉砕され、燃料核は粉砕されることが
ないため、燃料核の回収効率が良好となり、粉砕機の消
費動力の抑制、設備の汚染拡大の抑制、MUFの低減が
達成できる。
発明の具体的態様を説明する。
層を粉砕する方法であり、同粉砕に好適な被覆燃料粒子
である。被覆燃料粒子は前記した如く通常、図1に示す
ように燃料核1の周囲に内側より順次低密度熱分解炭素
被覆第1層2、高密度熱分解炭素被覆第2層3,SiC
被覆第3層4及び高密度熱分解炭素被覆第4層5の4層
の被覆を施して被覆燃料粒子6として構成されており、
第1層2はバッファ層と称され、第3層4は耐酸化層で
ある。そして、上記被覆燃料粒子6は図2に示すように
該被覆燃料粒子6を黒鉛マトリックス材7中に保持した
球型、円筒形、円柱形などの燃料要素8に成形し、原子
炉に装荷して使用される。
は燃料要素8を使用後、粉砕して被覆層2〜5内部の燃
料核1を回収する点に特徴を有している。被覆燃料粒子
6の被覆層を確実に粉砕する点からは図4に示すような
ロータリーディスク粉砕が好ましい手段として使用され
る。ここでは一対のロータリーディスク9,10の円周
上で被覆燃料粒子6を粉砕し粉砕片6′とする方式とな
っているが、この他に一対のロータリーディスクの平面
が対向している方式であってもよい。
汚染拡大の抑制、MUFの低減の観点からは、被覆燃料
粒子6の少なくとも耐酸化層のSiC層4を、望ましく
は全ての被覆層2〜5だけを確実に破砕して、内包する
燃料核1は粉砕されない方が望ましい。このためロータ
リーディスク9,10のディスク間ギャップLを少なく
ともSiC層4の外径より、望ましくは被覆第1層2の
外径より小さく、かつ燃料核1の直径より大きく設定す
る。これにより確実に被覆層だけが破砕され、燃料核は
粉砕されないため、粉砕機の消費動力の抑制、設備の汚
染拡大の抑制、MUFの低減を達成できる。ただ、ギャ
ップLがSiC層4の外径より小さいが、第1層外径よ
り大きい場合は、SiC層4がギャップL内で圧迫され
た場合、固有の弾性により変形するのみで破壊には至ら
ないケースが生じることもある。そこで、上述の燃料核
の回収のため被覆層の粉砕を容易にするためには、図5
に示す被覆燃料粒子がギャップを設定する上で望まし
い。
には、必ず製造公差が設定してある。このため次の条件
を満足するような被覆燃料粒子であれば上記粉砕機を使
用して燃料核を粉砕せず被覆層破砕だけをより確実に可
能にすることができる。即ち、燃料核直径をDとし、被
覆第1層外径をdとすると、Dmax<dminであ
る。但し、maxは公差最大、minは公差最小であ
る。
核とした。即ち、硝酸ウラニルに高分子化合物等の増粘
材を添加してアンモニア水中に滴下して、重ウラン酸ア
ンモニウムの粒子とした。これを洗浄、乾燥させた後、
空気中500℃で焙焼してUO3粒子とし、最終的に水
素中、1500℃で還元・焼結して密度97%T.D.
のUO2燃料核とした。
分解炭素とSiCを下記4層に被覆した。第1層は14
00℃でアセチレンを熱分解させ、密度1.0g/cm
3の低密度熱分解炭素を90μm被覆した。第2層は1
500℃でプロピレンを熱分解させ、密度1.8g/c
m3の高密度熱分解炭素を30μm被覆した。
ランを熱分解させ、密度3.2g/cm3のSiCを3
0μm被覆した。この層は耐酸化層となる。第4層は1
500℃でプロピレンを熱分解させ、密度1.8g/c
m3の高密度熱分解炭素を40μm被覆した。ここで上
記被覆燃料粒子の製造仕様は表1の通りである。
図4に示すロータリーディスク粉砕機による被覆層破砕
試験を行った。ロータリーディスクの直径はφ300m
m、材質はSUS316、ロータリーディスク回転数は
20rpmである。ロータリーディスク粉砕機に投入し
た被覆燃料粒子6は3.5kg−U、被覆燃料粒子数に
換算して約500万個である。
最大値より大きく、第1層外径の公差最小値より小さい
場合、 燃料核の直径の公差最大値が525μm 燃料核の直径の公差最小値が475μm 第1層厚さの公差最小値が70μm 525μm≦ディスク間ギャップ≦(475+2×70)μm…… ここでディスク間ギャップLを550μmに設定した場
合、燃料核をほとんど壊さずに、被覆層だけを100%
粉砕することが出来た。
の公差最大値より大きく、耐酸化層の第3層外径の公差
最小値より小さい場合、 燃料核の直径の公差最大値が525μm 燃料核の直径の公差最小値が475μm 第1層厚さの公差最小値が70μm 第2層厚さの公差最小値が25μm 第3層厚さの公差最小値が25μm 525μm≦ディスク間ギャップ≦{475+2×(70+25+25)}μ m…… ディスク間ギャップLを715μmに設定した場合、燃
料核を壊さなかったが、被覆層粉砕率は83.6%であ
った。
て、同様の粉砕試験を行った結果を表2に示す。前述の
式の条件を満足すれば、燃料核を殆ど粉砕することな
く、被覆層だけを100%破砕できることが分かった。
ータリーディスクよりなる粉砕機により被覆燃料粒子を
粉砕するにあたり、ロータリーディスク間の隙間を燃料
核の公差最大値以上、かつ耐酸化性能を有する最内側被
覆層(図1の場合は被覆第3層)外径または被覆第1層
外径の公差最小値以下に設定するものであり、上記設定
した隙間に被覆燃料粒子を供給して粉砕することによ
り、製造時及び使用済み燃料の被覆燃料粒子から、燃料
核を回収するに際し、燃料核を粉砕することなく、被覆
層だけを破砕することが出来る。即ち、ロータリーディ
スク方式の粉砕機によって、機械的に粉砕するとき、ロ
ータリーディスクのディスク間ギャップを燃料核の公差
最大値より大きく、且つ少なくとも耐酸化性能を有する
最内側被覆層(図1の場合は被覆第3層)の、望ましく
は第1層外径の公差最小値より小さく設定することによ
り、確実に被覆層だけが破砕され、燃料核は粉砕される
ことがないため、粉砕機の消費動力の抑制、設備の汚染
拡大の抑制、MUFの低減を達成できる効果を有する。
また、このようにギャップが設定できるためには被覆燃
料粒子を設計する際に、第1層外径の公差最小値が、燃
料核の公差最大値より大きく設定することにより、前述
の被覆層破砕が容易な被覆燃料粒子とすることができ
る。
図である。
示し、(イ)は球状、(ロ)は中空円筒状、(ハ)は円
柱状である。
す説明図である。
示す断面図である。
Claims (3)
- 【請求項1】被覆燃料粒子を対向する一対のロータリー
ディスク間の隙間で粉砕し、燃料核を回収せしめるにあ
たり、上記一対のロータリーディスク間の隙間を燃料核
の公差最大値より大きく、かつ最内側被覆第1層の公差
最小値より小さく設定して粉砕することを特徴とする被
覆燃料粒子より燃料核を回収する方法。 - 【請求項2】一対のロータリーディスク間の隙間を燃料
核の公差最大値以上で、かつ少なくとも被覆層のうち、
耐酸化性能を有する最内側被覆層の公差最小値以下に設
定して粉砕する請求項1記載の被覆燃料粒子より燃料核
を回収する方法。 - 【請求項3】ウランまたはプルトニウム、その他超ウラ
ン元素等を単独あるいは混合し、酸化物、炭化物、窒化
物等の化合物となっている燃料核の周囲を熱分解炭素,
SiC,ZrC,TiN等より選ばれた複数の被覆層で
被覆してなる被覆燃料粒子において、最内側被覆第1層
の公差最小値を燃料核の公差最大値より大きく設定せし
めたことを特徴とする回収容易な被覆燃料粒子。
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