JP2001176463A - Packaging material for polymer batter and production method therefor - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、防湿性、耐内容物
性及び成形性を有する、固体有機電解質（高分子ポリマ
ー電解質）を持つポリマー電池用包装材料及びその製造
方法に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a packaging material for a polymer battery having a solid organic electrolyte (polymer polymer electrolyte) having moisture resistance, content resistance and moldability, and a method for producing the same.
【０００２】[0002]
【従来の技術】ポリマー電池とは、リチウム２次電池と
もいわれ、高分子ポリマー電解質を持ち、リチウムイオ
ンの移動で電流を発生する電池であって、正極・負極活
物質が高分子ポリマーからなるものを含むものである。
リチウム２次電池の構成は、正極集電材（アルミニウ
ム、ニッケル）／正極活性物質層（金属酸化物、カーボ
ンブラック、金属硫化物、電解液、ポリアクリロニトリ
ル等の高分子正極材料）／電解質層（プロピレンカーボ
ネート、エチレンカーボネート、炭酸ジメチル、エチレ
ンメチルカーボネート等のカーボネート系電解液リチウ
ム塩からなる無機固体電解質、ゲル電解質）／負極活性
物質（リチウム金属、合金、カーボン、電解液、ポリア
クリロニトリル等の高分子負極材料）／負極集電材
（銅、ニッケル、ステンレス）及びそれらを包装する外
装体からなる。ポリマー電池の用途としては、パソコ
ン、携帯端末装置（携帯電話、ＰＤＡ等）、ビデオカメ
ラ、電気自動車、エネルギー貯蔵用蓄電池、ロボット、
衛星等に用いられる。前記ポリマー電池の外装体として
は、金属をプレス加工して円筒状または直方体状に容器
化した金属製缶、あるいは、基材層／アルミニウム／シ
ーラント層から構成される積層体を袋状にしたものが用
いられていた。2. Description of the Related Art A polymer battery, also called a lithium secondary battery, is a battery having a polymer electrolyte and generating an electric current by the movement of lithium ions, wherein the positive and negative electrode active materials are made of a polymer. Is included.
The structure of the lithium secondary battery is as follows: a positive electrode current collector (aluminum, nickel) / a positive electrode active material layer (a metal positive electrode material such as metal oxide, carbon black, metal sulfide, electrolyte solution, polyacrylonitrile) / an electrolyte layer (propylene) Carbonate-based electrolyte such as carbonate, ethylene carbonate, dimethyl carbonate, ethylene methyl carbonate, etc. Inorganic solid electrolyte composed of lithium salt, gel electrolyte) / Negative electrode active material (lithium metal, alloy, carbon, electrolyte, polyacrylonitrile, etc., polymer negative electrode) Material) / Negative electrode current collector (copper, nickel, stainless steel) and an outer package that packages them. Applications of polymer batteries include personal computers, mobile terminals (mobile phones, PDAs, etc.), video cameras, electric vehicles, storage batteries for energy storage, robots,
Used for satellites. As an outer package of the polymer battery, a metal can formed by pressing a metal into a cylindrical or rectangular parallelepiped container, or a bag formed from a laminate composed of a base material layer / aluminum / sealant layer is used. Was used.
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】しかるに、ポリマー電
池の外装体として、次のような問題があった。金属製缶
においては、容器外壁がリジッドであるため、電池自体
の形状が決められてしまう。そのため、ハード側を電池
に合わせる設計をするため、該電池を用いるハードの寸
法が電池により決定されてしまい形状の自由度が少なく
なる。そこで、積層体を袋状にしてポリマー電池本体を
収納するパウチタイプまたは、前記積層体をプレス成形
して凹部を形成し、該凹部にポリマー電池を収納するエ
ンボスタイプが開発されている。エンボスタイプは、パ
ウチタイプと比較して、よりコンパクトな包装が得られ
る。いずれのタイプの外装体であっても、ポリマー電池
としての防湿性あるいは耐突き刺し性等の強度、絶縁性
等は、ポリマー電池の外装体として欠かせないものであ
るが、前記エンボスタイプとする場合には、用いられる
積層体としては、前記プレス成形における適性が重要で
ある。例えば、エンボスタイプのポリマー電池用包装材
料として、具体的には、ナイロン／接着層／アルミニウ
ム／接着層／キャストポリプロピレンからなる積層体を
挙げることができる。そして、前記接着層が、安定して
接着強度の大きい接着が得られるドライラミネート法を
用いても、エンボス成形の際、ポリマー電池を包装材料
に収納してその周縁部をヒートシールする際に、ナイロ
ンとアルミニウムとの間においてデラミネーションが発
生することがあった。また、ポリマー電池の電解質成分
と水分との反応により生成するフッ化水素によりアルミ
ニウムとキャストポリプロピレンとの間においてもデラ
ミネーションが発生することがあった。本発明の目的
は、エンボスタイプのポリマー電池包装に用いる材料と
して、ポリマー電池の保護物性とともに、成形加工性に
優れた材料を提供することである。However, there have been the following problems as the exterior body of the polymer battery. In a metal can, the shape of the battery itself is determined because the outer wall of the container is rigid. Therefore, since the hardware side is designed to match the battery, the size of the hardware using the battery is determined by the battery, and the degree of freedom of the shape is reduced. Therefore, a pouch type in which the laminate is stored in a bag shape to accommodate the polymer battery main body, or an emboss type in which a recess is formed by press-molding the laminate and the polymer battery is accommodated in the recess has been developed. The embossed type provides a more compact package than the pouch type. Regardless of the type of exterior body, the moisture-proof or puncture-resistant strength, insulation, and the like of the polymer battery are indispensable as the exterior body of the polymer battery. The suitability of the laminate used in the press molding is important. For example, a laminate made of nylon / adhesive layer / aluminum / adhesive layer / cast polypropylene can be specifically mentioned as an embossing type polymer battery packaging material. And, even when using the dry lamination method in which the adhesive layer is stably obtained with a large adhesive strength, even during embossing, when the polymer battery is housed in a packaging material and its peripheral portion is heat-sealed, Delamination sometimes occurred between nylon and aluminum. In addition, delamination may occur between aluminum and cast polypropylene due to hydrogen fluoride generated by the reaction between the electrolyte component of the polymer battery and moisture. An object of the present invention is to provide a material that is excellent in molding workability as well as protective properties of a polymer battery as a material used for embossed type polymer battery packaging.
【０００４】[0004]
【課題を解決するための手段】本発明は、エンボスタイ
プの外装体を形成する積層体であって、少なくとも基材
層、接着層、化成処理層、アルミニウム、化成処理層、
酸変性ＰＰ皮膜層、押出樹脂層、最内層から構成された
積層体であるポリマー電池用包装材料であって、前記化
成処理がリン酸クロメート処理であること、前記押出樹
脂層がポリプロピレン樹脂であり、最内層がキャストポ
リプロピレンフィルムであること、前記接着層がドライ
ラミネート法により形成されたことを含むものである。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention provides a laminate for forming an embossed type exterior body, comprising at least a substrate layer, an adhesive layer, a chemical conversion layer, aluminum, a chemical conversion layer,
An acid-modified PP coating layer, an extruded resin layer, a packaging material for a polymer battery that is a laminate composed of an innermost layer, wherein the chemical conversion treatment is a phosphoric acid chromate treatment, and the extruded resin layer is a polypropylene resin. And that the innermost layer is a cast polypropylene film, and that the adhesive layer is formed by a dry lamination method.
【０００５】[0005]
【発明の実施の形態】本発明のポリマー電池用包装材料
は、ポリマー電池本体を収納する凹部を形成することを
特徴とするエンボスタイプの外装体となるものである。
以下、本発明について、図面を参照して説明する。図１
は、本発明のポリマー電池用包装材料の実施例を示す層
構成断面図である。図２は、ポリマー電池の包装タイプ
を説明する、（ａ）エンボスタイプ、（ｂ）パウチタイ
プのそれぞれの斜視図である。図３は、エンボスタイプ
における成形を説明する、（ａ）斜視図、（ｂ）Ｘ−Ｘ
部断面図、（ｃ）Ｙ部拡大図である。図４は、ポリマー
電池用包装材料とタブとの接着における接着性フィルム
の装着方法を説明する斜視図である。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION The packaging material for a polymer battery of the present invention is an embossed type exterior body characterized by forming a recess for accommodating a polymer battery body.
Hereinafter, the present invention will be described with reference to the drawings. FIG.
1 is a cross-sectional view of a layer structure showing an example of a packaging material for a polymer battery of the present invention. FIG. 2 is a perspective view of each of (a) an embossed type and (b) a pouch type for explaining a package type of a polymer battery. FIG. 3 is a perspective view for explaining molding in an emboss type, and FIG.
FIG. 3 is a partial cross-sectional view, and FIG. FIG. 4 is a perspective view illustrating a method of mounting an adhesive film in bonding a packaging material for a polymer battery and a tab.
【０００６】エンボスタイプのポリマー電池の構成は、
図２（ａ）または図２（ｂ）に示すように、ポリマー電
池用包装材料の積層体を、ポリマー電池本体を収納する
凹部をプレス成形等によって成形する。図２（ｂ）およ
び図２（ｃ）はいずれも両面エンボスタイプであるが、
周縁シールの違いであり、４方シールと３方シールを示
す。そして、ポリマー電池は、図２(c)に示すように、
外装体本体５ｐに成形された凹部７にポリマー電池本体
を収納して外装体蓋体５ｔを被覆し、周縁のシール部を
ヒートシールすることによって完成する。この際、成形
される側壁部８は、できるだけ屹立させて、ポリマー電
池本体２がタイトに収納されることが望ましく、そのた
めに前記積層体は、プレス成形における展延性、すなわ
ち成形性の良いものでなければならない。包装材料が、
例えばナイロン／接着層／アルミニウム／接着層／キャ
ストポリプロピレンであり、前記接着層がドライラミネ
ート法により形成されていると、プレス成形において、
前記側壁部においてアルミニウムと基材層との間が剥離
するデラミネーションがおこることが多く、また、ポリ
マー電池本体を外装体に収納してその周縁をヒートシー
ルする部分においてもデラミネーションの発生があっ
た。また、電池の構成要素である電解質と水分との反応
により生成するフッ化水素により、アルミニウムの内面
側表面が侵され、デラミネーションを起こすことがあっ
た。The structure of an embossed polymer battery is as follows:
As shown in FIG. 2 (a) or 2 (b), a laminate of the polymer battery packaging material is formed by press molding or the like in a recess for accommodating the polymer battery main body. 2B and 2C are both double-sided embossed types,
This is the difference between the peripheral seal and the four-sided seal and the three-sided seal. And the polymer battery, as shown in FIG.
The polymer battery main body is housed in the concave portion 7 formed in the outer body 5p to cover the outer body lid 5t, and the peripheral seal portion is heat-sealed to complete. At this time, it is desirable that the molded side wall portion 8 is raised as much as possible, and the polymer battery main body 2 is housed tightly. For this reason, the laminate has good spreadability in press molding, that is, a material having good moldability. There must be. The packaging material is
For example, nylon / adhesive layer / aluminum / adhesive layer / cast polypropylene. When the adhesive layer is formed by a dry lamination method, in press molding,
Delamination that peels off between the aluminum and the base material layer often occurs in the side wall portion, and delamination also occurs in a portion where the polymer battery main body is housed in the outer package and the periphery thereof is heat-sealed. Was. In addition, hydrogen fluoride generated by a reaction between an electrolyte, which is a component of the battery, and moisture may attack the inner surface of aluminum and cause delamination.
【０００７】そこで、本発明者らは、エンボス成形時、
ヒートシール時において、デラミネーションの発生のな
い積層体であって、また、耐内容物性のあるポリマー電
池用の外装体として満足できる包装材料について鋭意研
究の結果、アルミニウムの両面に化成処理を施すことに
よって、前記課題を解決できることを見出し本発明を完
成するに到った。Therefore, the present inventors have proposed a method for embossing,
As a result of intensive research on a packaging material that does not cause delamination during heat sealing and that can be used as an outer package for polymer batteries that have content resistance, as a result of intensive research, both surfaces of aluminum are subjected to chemical conversion treatment. As a result, the inventors have found that the above-mentioned problems can be solved, and have completed the present invention.
【０００８】本発明のポリマー電池用包装材料の層構成
は、図１に示すように、少なくとも基材層１１、接着層
１５（１）、化成処理層１４（１）、アルミニウム１
２、化成処理層１４（２）、酸変性ＰＰ焼付層１３、押
出樹脂層１４、最内層１５からなる積層体であり、アル
ミニウム両面に施された化成処理を特徴とするものであ
る。As shown in FIG. 1, the layer structure of the packaging material for a polymer battery of the present invention comprises at least a substrate layer 11, an adhesive layer 15 (1), a chemical conversion layer 14 (1), and aluminum 1
2. A laminate composed of a chemical conversion treatment layer 14 (2), an acid-modified PP baking layer 13, an extruded resin layer 14, and an innermost layer 15, characterized by a chemical conversion treatment applied to both surfaces of aluminum.
【０００９】本発明における前記基材層は、ポリエステ
ルまたはナイロンフィルムからなるが、この時、ポリエ
ステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート、ポ
リブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレー
ト、ポリブチレンナフタレート、共重合ポリエステル、
ポリカーボネート等が挙げられる。またナイロンとして
は、ポリアミド樹脂、すなわち、ナイロン６、ナイロン
６，６、ナイロン６とナイロン６，６との共重合体、ナ
イロン６，１０、ポリメタキシリレンアジパミド（ＭＸ
Ｄ６）等が挙げられる。In the present invention, the base material layer is made of a polyester or nylon film. At this time, as the polyester resin, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polybutylene naphthalate, copolyester,
Polycarbonate and the like. Examples of the nylon include polyamide resins, that is, nylon 6, nylon 6,6, a copolymer of nylon 6 and nylon 6,6, nylon 6,10, and polymethaxylylene adipamide (MX
D6) and the like.
【００１０】前記基材層は、ポリマー電池として用いら
れる場合、ハードと直接接触する部位であるため、基本
的に絶縁性を有する樹脂がよい。フィルム単体でのピン
ホールの存在、および加工時のピンホールの発生等を考
慮すると、基材層は６μｍ以上の厚さが必要であり、好
ましい厚さとしては１２〜２５μｍである。[0010] When the base material layer is used as a polymer battery, it is a portion which is in direct contact with the hardware, so that a resin having an insulating property is basically preferable. In consideration of the presence of pinholes in the film alone, the occurrence of pinholes during processing, and the like, the base material layer needs to have a thickness of 6 μm or more, and the preferred thickness is 12 to 25 μm.
【００１１】本発明においては、基材層は耐ピンホール
性および電池の外装体とした時のハードとの絶縁性を向
上させるために、積層化させることも可能である。基材
層を積層化する場合、基材層が２層以上の樹脂層を少な
くとも一つ含み、各層の厚みが６μｍ以上、好ましくは
１２〜２５μｍである。基材層を積層化する例として
は、図示はしないが、次の１）〜７）が挙げられる。 １）ポリエチレンテレフタレート／ナイロン ２）ナイロン／ポリエチレンテレフタレート また、包装材料の機械適性（加工機械、包装機械の中で
の搬送の安定性）、表面保護性（耐熱性、耐電解質
性）、２次加工として、ポリマー電池用の外装体をエン
ボスタイプとする際に、エンボス時の金型と基材層との
摩擦抵抗を小さくする目的で、基材層を多層化、基材層
表面に、フッ素系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系
樹脂等を設けることが好ましい。例えば、 ３）フッ素系樹脂／ポリエチレンテレフタレート（フッ
素系樹脂は、フィルム状物、または液状コーティング後
乾燥で形成） ４）シリコーン系樹脂／ポリエチレンテレフタレート
（シリコーン系樹脂は、フィルム状物、または液状コー
ティング後乾燥で形成） ５）フッ素系樹脂／ポリエチレンテレフタレート／ナイ
ロン（フッ素系樹脂は、フィルム状物、または液状コー
ティング後乾燥で形成） ６）シリコーン系樹脂／ポリエチレンテレフタレート／
ナイロン ７）アクリル系樹脂／ナイロン（アクリル系樹脂は、フ
ィルム状物、または液状コーティング後乾燥で形成）In the present invention, the base layer can be laminated to improve the pinhole resistance and the insulating property with respect to the hardware when used as an outer package of the battery. When laminating a base material layer, the base material layer contains at least one resin layer of two or more layers, and each layer has a thickness of 6 μm or more, preferably 12 to 25 μm. Although not shown, examples of laminating the base material layer include the following 1) to 7). 1) Polyethylene terephthalate / nylon 2) Nylon / polyethylene terephthalate In addition, mechanical suitability of packaging materials (stability of transportation in processing machines and packaging machines), surface protection (heat resistance, electrolyte resistance), secondary processing When the exterior body for a polymer battery is an embossed type, the base layer is multilayered for the purpose of reducing the frictional resistance between the mold and the base layer at the time of embossing. It is preferable to provide a resin, an acrylic resin, a silicone resin, or the like. For example, 3) fluorinated resin / polyethylene terephthalate (the fluorinated resin is formed by drying after film-like or liquid coating) 4) silicone-based resin / polyethylene terephthalate (silicone-based resin is formed by film-like or liquid coating 5) Fluorine-based resin / polyethylene terephthalate / nylon (Fluorine-based resin is formed by drying after film-like or liquid coating) 6) Silicone-based resin / polyethylene terephthalate /
Nylon 7) Acrylic resin / Nylon (Acrylic resin is formed by drying after film or liquid coating)
【００１２】前記基材層は、ドライラミネート法、押出
ラミネート法等でバリア層と貼り合わされる。The substrate layer is bonded to the barrier layer by a dry lamination method, an extrusion lamination method, or the like.
【００１３】前記バリア層は、外部からポリマー電池の
内部に特に水蒸気が浸入することを防止するための層
で、バリア層単体のピンホール、及び加工適性（パウチ
化、エンボス成形性）を安定化し、かつ耐ピンホールを
もたせるために厚さ１５μｍ以上のアルミニウム、ニッ
ケルなどの金属、又は、無機化合物、例えば、酸化珪
素、アルミナ等を蒸着したフィルムなども挙げられる
が、バリア層として好ましくは２０〜８０μｍのアルミ
ニウムとする。ピンホールの発生をさらに改善し、ポリ
マー電池の外装体のタイプをエンボスタイプとする場
合、エンボス部におけるクラックなどの発生のないもの
とするために、本発明者らは、バリア層として用いるア
ルミニウムの材質が、鉄含有量が０．３〜９．０重量
％、好ましくは０．７〜２．０重量％とすることによっ
て、鉄を含有していないアルミニウムと比較して、アル
ミニウムの展延性がよく、積層体として折り曲げによる
ピンホールの発生がすくなくなり、かつ前記エンボスタ
イプの外装体をエンボスする時に側壁の形成も容易にで
きることを見出した。前記鉄含有量が、０．３重量％未
満の場合は、ピンホールの発生の防止、エンボス成形性
の改善等の効果が認められず、前記アルミニウムの鉄含
有量が９．０重量％を超える場合は、アルミニウムとし
ての柔軟性が阻害され、積層体として製袋性が悪くな
る。The barrier layer is a layer for preventing water vapor from particularly entering the inside of the polymer battery from the outside, and stabilizes pinholes and processability (pouching, embossability) of the barrier layer alone. A metal having a thickness of 15 μm or more, such as aluminum or nickel, or an inorganic compound, for example, a film on which silicon oxide, alumina, or the like is deposited to have a pinhole resistant film, and the like. 80 μm aluminum. In order to further improve the occurrence of pinholes and to make the type of the outer package of the polymer battery an embossed type, in order to eliminate the occurrence of cracks and the like in the embossed portion, the present inventors made the use of aluminum used as a barrier layer. When the material has an iron content of 0.3 to 9.0% by weight, preferably 0.7 to 2.0% by weight, the ductility of aluminum is lower than that of aluminum not containing iron. It has been found that pinholes due to bending are less likely to occur in the laminate, and that side walls can be easily formed when embossing the embossed type exterior body. When the iron content is less than 0.3% by weight, effects such as prevention of pinhole generation and improvement of embossability are not recognized, and the iron content of the aluminum exceeds 9.0% by weight. In such a case, the flexibility as aluminum is impaired, and the bag-making properties of the laminate deteriorate.
【００１４】また、冷間圧延で製造されるアルミニウム
は焼きなまし（いわゆる焼鈍処理）条件でその柔軟性・
腰の強さ・硬さが変化するが、本発明において用いるア
ルミニウムは焼きなましをしていない硬質処理品より、
多少または完全に焼きなまし処理をした軟質傾向にある
アルミニウムがよい。前記、アルミニウムの柔軟性・腰
の強さ・硬さの度合い、すなわち焼きなましの条件は、
加工適性（パウチ化、エンボス成形）に合わせ適宜選定
すればよい。たとえば、エンボス成形時のしわやピンホ
ールを防止するためには、成形の程度に応じた焼きなま
しされた軟質アルミニウムを用いることができる。[0014] The aluminum produced by cold rolling has its flexibility and flexibility under the conditions of annealing (so-called annealing treatment).
Although the strength and hardness of the waist change, the aluminum used in the present invention is harder than the hard treated product without annealing.
Aluminum with a tendency to soften slightly or completely annealed is preferred. The degree of flexibility, waist strength, and hardness of aluminum, that is, the conditions of annealing,
What is necessary is just to select suitably according to workability (pouching, embossing). For example, in order to prevent wrinkles and pinholes during embossing, soft aluminum annealed according to the degree of forming can be used.
【００１５】本発明のポリマー電池用包装材料において
は、アルミニウムの内容物側の化成処理面に、不飽和カ
ルボン酸グラフトランダムプロピレン等の酸変性ＰＰ
（以下、ＰＰａと記載することがある）層を設ける。該
酸変性ＰＰ層を設けることによって、アルミニウムを腐
食することを防止し、また最内層であるＣＰＰの接着を
安定化させる効果がある。In the packaging material for a polymer battery according to the present invention, an acid-modified PP such as an unsaturated carboxylic acid-grafted random propylene or the like is provided on the chemical conversion treated surface on the content side of aluminum.
(Hereinafter sometimes referred to as PPa). The provision of the acid-modified PP layer has effects of preventing corrosion of aluminum and stabilizing the adhesion of the innermost CPP.
【００１６】本発明のポリマー電池用包装材料における
最内層１３は、最内層１３同士がヒートシール性を有
し、耐熱性、防湿性およびプレス成形性などの必要物性
を有するキャストポリプロピレン（以下、ＣＰＰと記載
する）を用いることが望ましい。The innermost layer 13 of the packaging material for a polymer battery of the present invention is a cast polypropylene (hereinafter referred to as CPP) having the innermost layers 13 having heat sealing properties and having required physical properties such as heat resistance, moisture resistance and press moldability. Is preferably used.
【００１７】本発明のポリマー電池用包装材料におい
て、最内層であるＣＰＰは、ＰＰ樹脂を接着性樹脂とし
てサンドイッチラミネート法により貼り合わせる。In the packaging material for a polymer battery of the present invention, the innermost layer, CPP, is bonded by a sandwich lamination method using PP resin as an adhesive resin.
【００１８】本発明のポリマー電池用包装材料の積層体
として、前記、基材層、バリア層、最内層（ＣＰＰ）の
他に、バリア層と最内層との間に中間層を設けてもよ
い。中間層は、ポリマー電池用包装材料としての強度向
上、バリア性の改善安定化などのために積層されること
がある。As a laminate of the packaging material for a polymer battery of the present invention, an intermediate layer may be provided between the barrier layer and the innermost layer in addition to the base layer, the barrier layer, and the innermost layer (CPP). . The intermediate layer may be laminated for improving strength as a packaging material for a polymer battery, improving and stabilizing barrier properties, and the like.
【００１９】本発明の課題に対して、本発明者らは、鋭
意研究の結果、ポリマー電池用包装材料のバリア層であ
るアルミニウム表、裏面に化成処理を施すことによっ
て、前記包装材料として満足できる積層体とすることが
できた。前記化成処理とは、具体的にはリン酸塩、クロ
ム酸塩、フッ化物、トリアジンチオール化合物等の耐酸
性皮膜を形成することによってエンボス成形時のアルミ
ニウムと基材層との間のデラミネーション防止と、ポリ
マー電池の電解質と水分とによる反応で生成するフッ化
水素により、アルミニウム表面の溶解、腐食、特にアル
ミニウムの表面に存在する酸化アルミが溶解、腐食する
ことを防止し、かつ、アルミニウム表面の接着性（濡れ
性）を向上させ、エンボス成形時、ヒートシール時の基
材層とアルミニウムとのデラミネーション防止、電解質
と水分との反応により生成するフッ化水素によるアルミ
ニウム内面側でのデラミネーション防止効果が得られ
た。各種の物質を用いて、アルミニウム面に化成処理を
施し、その効果について研究した結果、前記耐酸性皮膜
形成物質のなかでも、フェノール樹脂、フッ化クロム
（■）化合物、リン酸の３成分から構成されたものを用
いるリン酸クロメート処理が良好であった。The inventors of the present invention have conducted intensive studies on the object of the present invention, and as a result of conducting a chemical conversion treatment on the aluminum front and back surfaces which are the barrier layers of the polymer battery packaging material, the packaging material can be satisfied. A laminate could be obtained. The chemical conversion treatment is specifically to prevent delamination between aluminum and the substrate layer during embossing by forming an acid-resistant film such as a phosphate, a chromate, a fluoride, and a triazine thiol compound. And the hydrogen fluoride generated by the reaction between the electrolyte of the polymer battery and water, to prevent the dissolution and corrosion of the aluminum surface, especially the dissolution and corrosion of the aluminum oxide present on the aluminum surface, and Improves adhesion (wetability), prevents delamination between the base layer and aluminum during embossing and heat sealing, and prevents delamination on the inner surface of aluminum by hydrogen fluoride generated by the reaction between electrolyte and moisture The effect was obtained. As a result of chemical conversion treatment of aluminum surface using various substances and studying its effect, among the above-mentioned acid-resistant film-forming substances, it is composed of phenol resin, chromium fluoride (■) compound, and phosphoric acid. The phosphoric acid chromate treatment using the treated product was good.
【００２０】次に、本発明のポリマー電池用包装材料の
製造方法について説明する。本発明のポリマー電池用包
装材料は、基材層、バリア層および最内層であるＣＰＰ
を順次積層して形成する。Next, a method for producing the packaging material for a polymer battery of the present invention will be described. The packaging material for a polymer battery of the present invention comprises a base material layer, a barrier layer, and an innermost layer, CPP.
Are sequentially laminated.
【００２１】本発明においては、ポリマー電池用包装材
料の積層体を製造するラミネート工程の前に、アルミニ
ウムの表面に、化成処理を施す。化成処理は、表面、裏
面にそれぞれ別に行う。化成処理は、前述の物質の水溶
液または分散液を、ロールコート等の方法により、アル
ミニウム表面に塗布し、アルミニウム表面温度が１７０
〜２００℃に到達する条件にして皮膜形成をする。In the present invention, the aluminum surface is subjected to a chemical conversion treatment before the laminating step for producing the laminate of the polymer battery packaging material. The chemical conversion treatment is performed separately on the front surface and the back surface. In the chemical conversion treatment, an aqueous solution or dispersion of the above-described substance is applied to the aluminum surface by a method such as roll coating, and the aluminum surface temperature is set to 170.
The film is formed under the condition of reaching ~ 200 ° C.
【００２２】次に、アルミニウムの片面の前記リン酸ク
ロメート処理面に、酸変性ポリプロピレン樹脂のエマル
ジョンをロールコート等の方法を用いて塗布乾燥し、到
達温度１７０〜２００℃の条件に加熱して皮膜（以下、
ＰＰａ）を形成する。その塗布量は、２〜５ｇ/ｍ2（乾
燥重量）程度である。次に、前記アルミニウムの他のリ
ン酸クロメート処理面と基材とをドライラミネート法を
用いてラミネートする。次に、最内層となるキャストポ
リプロピレンフィルムと前記ＰＰａ面とをポリプロピレ
ン樹脂を押出し樹脂としてサンドイッチラミネートをし
てポリマー電池用包装材料の積層体とする。さらに、Ｐ
Ｐａと押出し樹脂層との接着強度を上げるために、アル
ミニウム表面温度が１３０℃以上となるように加熱して
もよい。この時、加熱方法としては、熱ロール接触式、
熱風式、近または遠赤外線の輻射熱による方式等を用い
ることができる。Next, an acid-modified polypropylene resin emulsion is applied to one surface of the aluminum chromate-treated surface by a method such as roll coating and dried, and then heated to a temperature of 170 to 200 ° C. to form a film. (Less than,
PPa) is formed. The coating amount is about 2 to 5 g / m 2 (dry weight). Next, another phosphoric acid chromate treated surface of the aluminum and the substrate are laminated by a dry lamination method. Next, the cast polypropylene film serving as the innermost layer and the PPa surface are sandwich-laminated using a polypropylene resin as an extruded resin to obtain a laminate of a packaging material for a polymer battery. Furthermore, P
In order to increase the adhesive strength between Pa and the extruded resin layer, heating may be performed so that the aluminum surface temperature is 130 ° C. or higher. At this time, as a heating method, a hot roll contact type,
A hot air system, a system using near or far infrared radiation heat, or the like can be used.
【００２３】前記基材とアルミニウムのリン酸クロメー
ト処理面とのドライラミネートに用いる接着剤として
は、ポリエステル系、ポリエチレンイミン系、ポリエー
テル系、ポリエーテルウレタン系、ポリエステルウレタ
ン系、エポキシ系などの接着剤が利用できるが、中で
も、ポリエーテルウレタン系、ポリエステルウレタン系
等が好適に用いられる。The adhesive used for dry lamination of the substrate and the aluminum phosphate chromate-treated surface may be polyester, polyethyleneimine, polyether, polyether urethane, polyester urethane, epoxy or the like. Although agents can be used, among them, polyether urethane type, polyester urethane type and the like are preferably used.
【００２４】ポリマー電池用包装材料の積層体を成形し
てエンボスタイプの外装体とする場合は、図３に示すよ
うに、オス型２１、メス２２型によるプレス成形により
行うことができる。エンボスタイプは、片面エンボスタ
イプと両面エンボスタイプとがあり、片面エンボスタイ
プの方がより深く成形する必要がある。In the case where the laminate of the polymer battery packaging material is formed into an embossed type exterior body, as shown in FIG. 3, press molding using a male mold 21 and a female 22 mold can be performed. There are two types of embossing types: a single-sided embossing type and a double-sided embossing type. The single-sided embossing type needs to be formed deeper.
【００２５】本発明のポリマー電池用包装材料における
積層体の最内層には、ＣＰＰが好適に用いられる。最内
層にＣＰＰを用いるのは、ＣＰＰ同士でのヒートシール
性がよいこと、防湿性、耐熱性等のポリマー電池用包装
材料の最内層としての要求される保護物性を有し、ま
た、ラミネート加工性の良さ、エンボス成形性の良さ等
により、望ましい材質である。ただし、ＣＰＰは金属に
対するヒートシールがないため、ポリマー電池のタブを
ヒートシールする際には、図４（ａ）、図４（ｂ）及び
図４（ｃ）に示すように、タブ４と積層体１０の最内層
との間に、金属とＣＰＰとの双方に対してヒートシール
性を有する接着フィルム６を介在させることにより、タ
ブ部での密封性も確実となる。前記接着フィルム６は、
図４（ｄ）、図４（ｅ）及び図４（ｆ）に示すように、
タブ４の所定の位置に巻き付けても良い。CPP is preferably used for the innermost layer of the laminate in the packaging material for a polymer battery of the present invention. The use of CPP as the innermost layer has good heat sealing properties between CPPs, and has the required protective physical properties as the innermost layer of the polymer battery packaging material such as moisture resistance and heat resistance. It is a desirable material because of its good properties and good embossability. However, since the CPP has no heat seal with metal, when heat-sealing the tab of the polymer battery, as shown in FIGS. 4 (a), 4 (b) and 4 (c), the tab is laminated with the tab 4. By interposing the adhesive film 6 having a heat sealing property with respect to both the metal and the CPP between the innermost layer of the body 10 and the tab section, the sealing property is also ensured. The adhesive film 6
As shown in FIGS. 4D, 4E and 4F,
The tab 4 may be wound around a predetermined position.
【００２６】[0026]
【実施例】本発明のポリマー電池用包装材料について、
実施例によりさらに具体的に説明する。実施例および比
較例共に基材層はナイロン２５μｍ、バリア層はアルミ
ニウム４０μｍ、ヒートシール層はキャストポリプロピ
レン３０μｍとした。化成処理は、いずれも、処理液と
してフェノール樹脂、フッ化クロム（■）化合物、リン
酸からなる水溶液をロールコート法により塗布し、皮膜
温度が１８０℃以上となる条件において焼付けた。クロ
ムの塗布量は１０ｍｇ/ｍ2（乾燥重量）程度である。酸
変性ＰＰは、ロールコート法により塗布し、アルミニウ
ム温度が１８０℃以上となる条件において焼付けた。酸
変性ＰＰの塗布量は、３ｇ/ｍ2（乾燥重量）とした。ま
た、エンボスは片面エンボスとし、成形部の凹部（キャ
ビティ）の形状は、３０ｍｍ×５０ｍｍ、深さ３．５ｍ
ｍとして成形して成形性の評価をした。 ［実施例１］アルミニウムの両面に化成処理を施し、化
成処理した一方の面に、基材をドライラミネート法によ
り貼り合わせ、次に、化成処理したアルミニウムの他の
面に酸変性ＰＰを、ロールコート法により塗布、焼付け
し、酸変性ＰＰの焼付け面にＰＰ樹脂を２０μｍの厚さ
で押出樹脂として、キャストポリプロピレンフィルムを
サンドイッチラミネート法により積層して検体実施例１
を得た。 ［比較例１］アルミニウムの片面に、ドライラミネート
法により基材を貼り合わせ、アルミニウムの他の面に酸
変性ＰＰを、ロールコート法により塗布、焼付けし、酸
変性ＰＰの焼付け面にＰＰ樹脂を接着性樹脂として、キ
ャストポリプロピレンをサンドイッチラミネート法によ
り積層して検体比較例１を得た。 ＜エンボス成形、包装＞得られた各検体をプレス成形
し、ポリマー電池本体を包装して、下記の評価を行っ
た。 ＜評価方法＞ １）成形時のデラミネーション 成形直後にアルミニウムと基材層とのデラミネーション
の有無を確認した。 ２）耐内容物性 保存条件として、各検体を、６０℃、９０％ＲＨの恒温
槽に、７日間保存した後に、アルミニウムとキャストポ
リプロピレンとのデラミネーションの有無を確認した。 ３）ヒートシール時のデラミネーション ヒートシール直後に基材層とアルミニウムとのデラミネ
ーションの有無を確認した。 ＜結果＞実施例１の積層体においては、成形時、ヒート
シール時ともに問題なく、アルミニウムと基材層とのデ
ラミネーションは見られなかった。また、耐内容物性の
デラミネーションも無かった。しかし、比較例において
は、成形時、ヒートシール時それぞれの段階で１００検
体の内、４５検体において、デラミネーションが見られ
た。耐内容物性においては、１００検体中、すべてにデ
ラミネーションが観察された。EXAMPLES The packaging material for a polymer battery of the present invention is described below.
Examples will be described more specifically. In both Examples and Comparative Examples, the base material layer was nylon 25 μm, the barrier layer was aluminum 40 μm, and the heat seal layer was cast polypropylene 30 μm. In each of the chemical conversion treatments, an aqueous solution containing a phenol resin, a chromium (fluoride) compound, and phosphoric acid was applied as a treatment liquid by a roll coating method, and was baked under conditions where the film temperature was 180 ° C. or higher. The amount of chromium applied is about 10 mg / m 2 (dry weight). The acid-modified PP was applied by a roll coating method and baked under conditions where the aluminum temperature was 180 ° C. or higher. The coating amount of the acid-modified PP was 3 g / m 2 (dry weight). The emboss is embossed on one side, and the shape of the concave portion (cavity) of the molded portion is 30 mm × 50 mm, and the depth is 3.5 m.
m and the moldability was evaluated. [Example 1] Chemical conversion treatment was performed on both surfaces of aluminum, and a substrate was bonded to one surface of the chemical conversion treatment by a dry lamination method, and then the acid-modified PP was rolled on the other surface of the chemical conversion treated aluminum. Specimen Example 1 was prepared by applying and baking by a coating method, and laminating a cast polypropylene film by a sandwich lamination method on a baking surface of the acid-modified PP as an extruded resin with a thickness of 20 μm.
I got [Comparative Example 1] A substrate was attached to one surface of aluminum by a dry lamination method, and the other surface of the aluminum was coated with acid-modified PP by a roll coating method and baked, and a PP resin was applied to the baked surface of the acid-modified PP. As an adhesive resin, cast polypropylene was laminated by a sandwich lamination method to obtain Sample Comparative Example 1. <Embossing and packaging> Each of the obtained specimens was press-molded, the polymer battery body was packaged, and the following evaluation was performed. <Evaluation method> 1) Delamination during molding Immediately after molding, the presence or absence of delamination between aluminum and the base material layer was confirmed. 2) Content resistance As a storage condition, each sample was stored in a thermostat at 60 ° C. and 90% RH for 7 days, and then the presence or absence of delamination between aluminum and cast polypropylene was confirmed. 3) Delamination during heat sealing Immediately after the heat sealing, the presence or absence of delamination between the base material layer and aluminum was confirmed. <Results> In the laminate of Example 1, there was no problem during molding and heat sealing, and no delamination between aluminum and the base material layer was observed. In addition, there was no delamination of the content resistance. However, in the comparative example, delamination was observed in 45 samples out of 100 samples at each stage of molding and heat sealing. In the content resistance, delamination was observed in all of the 100 samples.
【００２７】[0027]
【発明の効果】本発明のポリマー電池用包装材料におけ
るアルミニウムの両面に施した化成処理によって、エン
ボス成形時、及びヒートシール時の基材層とアルミニウ
ムとの間でのデラミネーションの発生を防止することが
でき、また、ポリマー電池の電解質と水分との反応によ
り発生するフッ化水素によるアルミニウム面の腐食を防
止できることにより、アルミニウムとの内容物側の層と
のデラミネーションをも防止できる顕著な効果を示す。The chemical conversion treatment applied to both surfaces of aluminum in the packaging material for polymer batteries of the present invention prevents the occurrence of delamination between the base material layer and aluminum during embossing and heat sealing. In addition, by preventing corrosion of the aluminum surface due to hydrogen fluoride generated by the reaction between the electrolyte of the polymer battery and moisture, a significant effect of preventing delamination of aluminum with the content side layer can be prevented. Is shown.
【図１】本発明のポリマー電池用包装材料の実施例を示
す層構成の断面図である。FIG. 1 is a sectional view of a layer structure showing an example of a packaging material for a polymer battery of the present invention.
【図２】外装体がエンボスタイプのポリマー電池の包装
タイプを説明する、（ａ）片面エンボスタイプの斜視
図、（ｂ）、（ｃ）両面エンボスタイプの斜視図、
（ｄ）片面エンボスタイプの構造説明図、（ｅ）Ｘ1−
Ｘ1部断面図である。2 (a) is a perspective view of a single-sided embossed type, FIG. 2 (b) is a perspective view of a double-sided embossed type, and FIG.
(D) Structure explanatory view of single-sided emboss type, (e) X 1 −
X 1 part a cross-sectional view.
【図３】エンボスタイプにおける成形を説明する、
（ａ）斜視図、（ｂ）エンボス成形された外装体本体、
（ｃ）Ｘ2−Ｘ2部断面図、（ｄ）Ｙ1部拡大図である。FIG. 3 illustrates molding in an emboss type.
(A) a perspective view, (b) an embossed exterior body body,
(C) X 2 -X 2 parts cross-sectional view, an enlarged view (d) Y 1 parts.
【図４】ポリマー電池用包装材料とタブとの接着におけ
る接着性フィルムの装着方法を説明する斜視図である。FIG. 4 is a perspective view illustrating a method for mounting an adhesive film in bonding a packaging material for a polymer battery and a tab.
１ ポリマー電池 ２ ポリマー電池本体 ３ セル（蓄電部） ４ タブ（電極） ５ 外装体 ６ 接着フィルム（タブ部） ７ 凹部 ８ 側壁部 ９ シール部 １０ 積層体（ポリマー電池用包装材料） １１ 基材層 １２ アルミニウム（バリア層） １３ 酸変性ＰＰ皮膜層 １４ 押出樹脂層 １５ 最内層 １６ 化成処理層 １７ 接着層 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Polymer battery 2 Polymer battery main body 3 Cell (power storage part) 4 Tab (electrode) 5 Outer body 6 Adhesive film (tab part) 7 Concave part 8 Side wall part 9 Seal part 10 Laminated body (packaging material for polymer batteries) 11 Base material layer 12 aluminum (barrier layer) 13 acid-modified PP coating layer 14 extruded resin layer 15 innermost layer 16 chemical conversion treatment layer 17 adhesive layer
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 山田 一樹 東京都新宿区市ヶ谷加賀町一丁目１番１号 大日本印刷株式会社内 (72)発明者 山下 力也 東京都新宿区市ヶ谷加賀町一丁目１番１号 大日本印刷株式会社内 (72)発明者 宮間 洋 東京都新宿区市ヶ谷加賀町一丁目１番１号 大日本印刷株式会社内 Ｆターム(参考） 4F100 AA04 AA22 AB10B AK01D AK07C AK07D AK07E AL07C AT00A AT00E BA05 BA10A BA10E CB00 DD01 EH17D EH31E EJ68 EJ69 GB15 GB41 JD04 JL01 5H011 AA02 AA09 AA10 AA17 CC02 CC06 CC10 DD09 DD13 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (72) Inventor Kazuki Yamada 1-1-1, Ichigaya-Kagacho, Shinjuku-ku, Tokyo Inside Dai Nippon Printing Co., Ltd. (72) Rikiya Yamashita 1-1-1, Ichigaya-Kagacho, Shinjuku-ku, Tokyo No. 1 Inside Dai Nippon Printing Co., Ltd. (72) Inventor Hiroshi Miyama 1-1-1 Ichigaya Kagacho, Shinjuku-ku, Tokyo F-term inside Dai Nippon Printing Co., Ltd. 4F100 AA04 AA22 AB10B AK01D AK07C AK07D AK07E AL07C AT00A AT00E BA05 BA10A BA10E CB00 DD01 EH17D EH31E EJ68 EJ69 GB15 GB41 JD04 JL01 5H011 AA02 AA09 AA10 AA17 CC02 CC06 CC10 DD09 DD13
Claims (4)
であって、少なくとも基材層、接着層、化成処理層、ア
ルミニウム、化成処理層、酸変性ＰＰ皮膜層、押出樹脂
層、最内層から構成された積層体であることを特徴とす
るポリマー電池用包装材料。1. A laminate for forming an embossed type exterior body, comprising at least a substrate layer, an adhesive layer, a chemical conversion layer, aluminum, a chemical conversion layer, an acid-modified PP coating layer, an extruded resin layer, and an innermost layer. A packaging material for a polymer battery, which is a structured laminate.
ることを特徴とする請求項１に記載のポリマー電池用包
装材料。2. The packaging material for a polymer battery according to claim 1, wherein the chemical conversion treatment is a phosphoric acid chromate treatment.
り、最内層がキャストポリプロピレンフィルムであるこ
とを特徴とする請求項１または請求項２に記載のポリマ
ー電池用包装材料。3. The packaging material for a polymer battery according to claim 1, wherein the extruded resin layer is a polypropylene resin, and the innermost layer is a cast polypropylene film.
成されたことを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれ
かに記載のポリマー電池用包装材料。4. The packaging material for a polymer battery according to claim 1, wherein said adhesive layer is formed by a dry laminating method.
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