JP2001116894A - 放射性ヨウ素を含む廃棄物の処理方法 - Google Patents
放射性ヨウ素を含む廃棄物の処理方法Info
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- JP2001116894A JP2001116894A JP29817399A JP29817399A JP2001116894A JP 2001116894 A JP2001116894 A JP 2001116894A JP 29817399 A JP29817399 A JP 29817399A JP 29817399 A JP29817399 A JP 29817399A JP 2001116894 A JP2001116894 A JP 2001116894A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 放射性廃棄物である放射性ヨウ素を超長期に
わたって安定的に貯蔵する。 【解決手段】 放射性ヨウ素を含む廃棄物の処理方法に
おいて、放射性ヨウ素を含有する廃棄物にガラス化剤を
添加して混合体とし、該混合体を加熱して該放射性ヨウ
素を均質なガラス固化体とすると共に非固溶の残部廃棄
物を前記ガラス固化体中に閉じ込める。
わたって安定的に貯蔵する。 【解決手段】 放射性ヨウ素を含む廃棄物の処理方法に
おいて、放射性ヨウ素を含有する廃棄物にガラス化剤を
添加して混合体とし、該混合体を加熱して該放射性ヨウ
素を均質なガラス固化体とすると共に非固溶の残部廃棄
物を前記ガラス固化体中に閉じ込める。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、放射性廃棄物の処
理方法に関し、特に原子力発電所、核燃料再処理設備等
の原子力関連設備から排出される放射性ヨウ素含有廃棄
物を処理する方法に関する。
理方法に関し、特に原子力発電所、核燃料再処理設備等
の原子力関連設備から排出される放射性ヨウ素含有廃棄
物を処理する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】核分裂により放射性ヨウ素が発生する。
従って、使用済核燃料の再処理工場や原子力発電所等で
発生する廃棄物には、放射性ヨウ素が含まれる。その放
射性ヨウ素の内のヨウ素１２９は発生量も多く、半減期
も超長期である。この放射性ヨウ素は使用済燃料の被覆
管の中に閉じ込められているから、一般には核燃料再処
理工場のオフガス中及び溶液中に存在する。オフガス中
の放射性ヨウ素の代表的除去方法は、銀添着ゼオライト
による吸着である。この吸着剤に固定された放射性ヨウ
素は、短、中期間の貯蔵には適するが、半減期が長いの
で地中処分等を行う必要があり、このような超長期貯蔵
における安定性に欠けるきらいがある。前述の長期貯蔵
のための固定化技術としては、セメント固化、低融点ガ
ラス固化、プラスチック固化、アスファルト固化、水熱
固化等が提案され、検討されている。
従って、使用済核燃料の再処理工場や原子力発電所等で
発生する廃棄物には、放射性ヨウ素が含まれる。その放
射性ヨウ素の内のヨウ素１２９は発生量も多く、半減期
も超長期である。この放射性ヨウ素は使用済燃料の被覆
管の中に閉じ込められているから、一般には核燃料再処
理工場のオフガス中及び溶液中に存在する。オフガス中
の放射性ヨウ素の代表的除去方法は、銀添着ゼオライト
による吸着である。この吸着剤に固定された放射性ヨウ
素は、短、中期間の貯蔵には適するが、半減期が長いの
で地中処分等を行う必要があり、このような超長期貯蔵
における安定性に欠けるきらいがある。前述の長期貯蔵
のための固定化技術としては、セメント固化、低融点ガ
ラス固化、プラスチック固化、アスファルト固化、水熱
固化等が提案され、検討されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】前述の固化技術の内、
セメント固化、プラスチック固化及びアスファルト固化
は、吸着剤をそのまま低温度封入できるため、処理プロ
セスが簡単で二次廃棄物の発生が少ないという利点があ
る。しかしながら、セメント、プラスチック、アスファ
ルトは、一般に数十年から数百年で材質が劣化し、且つ
ヨウ素が不均一に封入されているため、材質劣化後にヨ
ウ素が外側に浸出する虞れがある。これに対し、ガラス
材は緻密な材料であり、又ヨウ素を固溶すればガラスの
溶解分程度にヨウ素浸出を抑制できると期待されるた
め、長期保存に向いている。しかしながら、低融点ガラ
ス固化は、吸着剤に固定されたヨウ素を加熱処理などで
追い出して分離し、それを固化するため、プロセスが複
雑になると共に二次廃棄物の発生が増加するという問題
がある。更に、ガラス化法でもガラス封入法は、ガラス
が物理的に粉砕された場合に内容物が表面に出てくる可
能性がある。又、ガラス固溶法は、全ての成分を固溶さ
せるため、廃棄物とガラス化材よりなる原料をガラス領
域に組成を調整することが難しい。従って、本発明の課
題は、かなりの長期にわたって放射性ヨウ素を安定的に
貯蔵できる形に固定化でき、且つ処理手順がシンプルで
容易な放射性ヨウ素含有廃棄物の処理方法を提供するこ
とにある。
セメント固化、プラスチック固化及びアスファルト固化
は、吸着剤をそのまま低温度封入できるため、処理プロ
セスが簡単で二次廃棄物の発生が少ないという利点があ
る。しかしながら、セメント、プラスチック、アスファ
ルトは、一般に数十年から数百年で材質が劣化し、且つ
ヨウ素が不均一に封入されているため、材質劣化後にヨ
ウ素が外側に浸出する虞れがある。これに対し、ガラス
材は緻密な材料であり、又ヨウ素を固溶すればガラスの
溶解分程度にヨウ素浸出を抑制できると期待されるた
め、長期保存に向いている。しかしながら、低融点ガラ
ス固化は、吸着剤に固定されたヨウ素を加熱処理などで
追い出して分離し、それを固化するため、プロセスが複
雑になると共に二次廃棄物の発生が増加するという問題
がある。更に、ガラス化法でもガラス封入法は、ガラス
が物理的に粉砕された場合に内容物が表面に出てくる可
能性がある。又、ガラス固溶法は、全ての成分を固溶さ
せるため、廃棄物とガラス化材よりなる原料をガラス領
域に組成を調整することが難しい。従って、本発明の課
題は、かなりの長期にわたって放射性ヨウ素を安定的に
貯蔵できる形に固定化でき、且つ処理手順がシンプルで
容易な放射性ヨウ素含有廃棄物の処理方法を提供するこ
とにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】前述の課題を解決するた
め、本発明の方法によれば、放射性ヨウ素を含有する廃
棄物、例えば、放射性ヨウ素を吸着させたゼオライト
等、にガラス化剤を添加して混合体とし、該混合体を加
熱して放射性ヨウ素を均質なガラス固化体とすると共に
非固溶の残部廃棄物を前記ガラス固化体中に閉じ込める
ことにより処理する。この処理方法の流れを図１に示
す。放射性ヨウ素の代表的なヨウ素１２９は揮発性であ
るので、ゼオライトなどの吸着剤に吸着されている。こ
のヨウ素吸着剤に図１に示すようにガラス化剤を添加
し、これを加熱してヨウ素を固溶する。しかる後これを
冷却すれば安定した固化体が得られる。この固化体の中
には前述のように固溶されない廃棄物が封入されてい
る。このような処理方法に用いられるガラス化剤は、ヨ
ウ化銀と酸化銀の混合物と、三酸化二アンチモン、三酸
化タングステン及び三酸化モリブデンの３化合物のうち
の少なくとも１つとを同時に含む物質が好適である。
又、前記ガラス化剤は、ヨウ化銅と酸化第一銅の混合物
と、五酸化二燐、五酸化二バナジウム、三酸化モリブデ
ン及び三酸化タングステンの４化合物の内の少なくとも
１つとを同時に含む物質として形成しても良い。更に
又、前記ガラス化剤がヨウ化物と１Ｂ族酸化物とその他
酸化物の混合物であり、該ヨウ化物はヨウ化銀及びヨウ
化銅の少なくとも一つを含み、該１Ｂ族酸化物は酸化銀
及び酸化第一銅の少なくとも一つを含み、該その他酸化
物は、三酸化タングステン、三酸化モリブデン、五酸化
二燐、及び五酸化二バナジウムの少なくとも一つを含む
ものとして形成される。
め、本発明の方法によれば、放射性ヨウ素を含有する廃
棄物、例えば、放射性ヨウ素を吸着させたゼオライト
等、にガラス化剤を添加して混合体とし、該混合体を加
熱して放射性ヨウ素を均質なガラス固化体とすると共に
非固溶の残部廃棄物を前記ガラス固化体中に閉じ込める
ことにより処理する。この処理方法の流れを図１に示
す。放射性ヨウ素の代表的なヨウ素１２９は揮発性であ
るので、ゼオライトなどの吸着剤に吸着されている。こ
のヨウ素吸着剤に図１に示すようにガラス化剤を添加
し、これを加熱してヨウ素を固溶する。しかる後これを
冷却すれば安定した固化体が得られる。この固化体の中
には前述のように固溶されない廃棄物が封入されてい
る。このような処理方法に用いられるガラス化剤は、ヨ
ウ化銀と酸化銀の混合物と、三酸化二アンチモン、三酸
化タングステン及び三酸化モリブデンの３化合物のうち
の少なくとも１つとを同時に含む物質が好適である。
又、前記ガラス化剤は、ヨウ化銅と酸化第一銅の混合物
と、五酸化二燐、五酸化二バナジウム、三酸化モリブデ
ン及び三酸化タングステンの４化合物の内の少なくとも
１つとを同時に含む物質として形成しても良い。更に
又、前記ガラス化剤がヨウ化物と１Ｂ族酸化物とその他
酸化物の混合物であり、該ヨウ化物はヨウ化銀及びヨウ
化銅の少なくとも一つを含み、該１Ｂ族酸化物は酸化銀
及び酸化第一銅の少なくとも一つを含み、該その他酸化
物は、三酸化タングステン、三酸化モリブデン、五酸化
二燐、及び五酸化二バナジウムの少なくとも一つを含む
ものとして形成される。
【０００５】
【発明の実施の形態】前述の発明の作用、効果を検証す
べく次のように実験を行った。 ヨウ素を吸着した模擬体の準備 放射性ヨウ素を実験に使用するのは種々の問題があるの
で、化学的な性質が同じの通常のヨウ素を用いて次のよ
うに模擬体を作成した。即ち、ガラスフラスコ中に４Ｎ
硝酸溶液を添加し、加熱しながら１．１％ヨウ化カリウ
ム溶液を滴下し、更に窒素ガスを吹き込むことで、約３
００ppmのヨウ素ガスを連続的に発生させた。銀添着ゼ
オライトを吸着剤とした吸着コラムにヨウ素成分が破過
するまで前記ヨウ素ガスを流し、この銀添着ゼオライト
を放射性ヨウ素含有廃棄物の模擬体とした。
べく次のように実験を行った。 ヨウ素を吸着した模擬体の準備 放射性ヨウ素を実験に使用するのは種々の問題があるの
で、化学的な性質が同じの通常のヨウ素を用いて次のよ
うに模擬体を作成した。即ち、ガラスフラスコ中に４Ｎ
硝酸溶液を添加し、加熱しながら１．１％ヨウ化カリウ
ム溶液を滴下し、更に窒素ガスを吹き込むことで、約３
００ppmのヨウ素ガスを連続的に発生させた。銀添着ゼ
オライトを吸着剤とした吸着コラムにヨウ素成分が破過
するまで前記ヨウ素ガスを流し、この銀添着ゼオライト
を放射性ヨウ素含有廃棄物の模擬体とした。
【０００６】処理実験 前述の模擬体を使用して、図１に示す手順に倣って処理
実験を行った。即ち、その模擬体に、重量で１０倍に当
たるガラス化材を添加し、１５分加熱した。ガラス化材
としては、後述の表１に示す組成のものを使用した。実
験は合計１５回行い、その都度ガラス化剤の組成及び成
分比を変更した。加熱温度は、ガラス化剤に銅を含まな
い場合は４００℃とし、銅を含む場合は６００℃とし
た。融液は十分に撹拌した後、ステンレス容器に注入
し、冷却固化させた。
実験を行った。即ち、その模擬体に、重量で１０倍に当
たるガラス化材を添加し、１５分加熱した。ガラス化材
としては、後述の表１に示す組成のものを使用した。実
験は合計１５回行い、その都度ガラス化剤の組成及び成
分比を変更した。加熱温度は、ガラス化剤に銅を含まな
い場合は４００℃とし、銅を含む場合は６００℃とし
た。融液は十分に撹拌した後、ステンレス容器に注入
し、冷却固化させた。
【表１】 なお、表１において、実験１〜４、実験５〜１２、実験
１３〜１５のガラス化剤の組成は、それぞれ請求項２、
請求項３、請求項４に対応している。
１３〜１５のガラス化剤の組成は、それぞれ請求項２、
請求項３、請求項４に対応している。
【０００７】前述のような実験により得られた物体のガ
ラス化は、粉末Ｘ線回折によって確認した。五酸化二燐
を添加しない場合は、銀添着ゼオライトのシリカ骨格は
結晶として封入され、その他の成分はアモルファス状態
にあり、ガラス化されていることが確認された。即ち、
図２及び図３は、前記実験結果の元素の分布を示す電子
プローブマイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）による分析結
果を示すものであるが、図２はヨウ素の固溶分散状態を
示し、図３は担体ゼオライトシリカの封入状態を示して
いる。図２及び図３に明らかなように、添着されたヨウ
素はガラス中に均一に分散し、ゼオライトのシリカ成分
は分散せず、点在し、ガラス中に封入、即ち閉じ込めら
れていることが確認された。
ラス化は、粉末Ｘ線回折によって確認した。五酸化二燐
を添加しない場合は、銀添着ゼオライトのシリカ骨格は
結晶として封入され、その他の成分はアモルファス状態
にあり、ガラス化されていることが確認された。即ち、
図２及び図３は、前記実験結果の元素の分布を示す電子
プローブマイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）による分析結
果を示すものであるが、図２はヨウ素の固溶分散状態を
示し、図３は担体ゼオライトシリカの封入状態を示して
いる。図２及び図３に明らかなように、添着されたヨウ
素はガラス中に均一に分散し、ゼオライトのシリカ成分
は分散せず、点在し、ガラス中に封入、即ち閉じ込めら
れていることが確認された。
【０００８】又、前記実験により得られたガラス体を表
面積１０ｃｍ2の試験体に切断加工し、７０℃、不活性
ガス雰囲気下の温水中でヨウ素浸出率を測定した。測定
は、ＩＣＰ−ＭＳ（誘導結合高周波プラズマ−質量分析
計）を用いて１週間後のヨウ素濃度を計測して行った。
これによるヨウ素の浸出率は、全て６×１０−５／ｃｍ
2／日以下であった。
面積１０ｃｍ2の試験体に切断加工し、７０℃、不活性
ガス雰囲気下の温水中でヨウ素浸出率を測定した。測定
は、ＩＣＰ−ＭＳ（誘導結合高周波プラズマ−質量分析
計）を用いて１週間後のヨウ素濃度を計測して行った。
これによるヨウ素の浸出率は、全て６×１０−５／ｃｍ
2／日以下であった。
【０００９】
【発明の効果】以上、説明したように、本発明によれ
ば、揮発性である放射性ヨウ素を吸着剤に固定したま
ま、処理が行えるので処理のプロセスが簡単であり、二
次廃棄物の発生を抑制することができる。又、放射性ヨ
ウ素はガラス体の中に固溶された状態で固定するので、
長期にわたり安定して貯蔵することができる。更に又、
ガラス化剤として、銀系の材料の代替として，銅系の材
料を用いることにより、材料コストを低減でき、又、ガ
ラス化剤中には、固定するヨウ素に比べて多量のヨウ素
が存在するため、生成したガラス固化体中の放射性ヨウ
素の存在比は低くなり、全ヨウ素の浸出率に対し、放射
性ヨウ素の浸出率を低減できる。
ば、揮発性である放射性ヨウ素を吸着剤に固定したま
ま、処理が行えるので処理のプロセスが簡単であり、二
次廃棄物の発生を抑制することができる。又、放射性ヨ
ウ素はガラス体の中に固溶された状態で固定するので、
長期にわたり安定して貯蔵することができる。更に又、
ガラス化剤として、銀系の材料の代替として，銅系の材
料を用いることにより、材料コストを低減でき、又、ガ
ラス化剤中には、固定するヨウ素に比べて多量のヨウ素
が存在するため、生成したガラス固化体中の放射性ヨウ
素の存在比は低くなり、全ヨウ素の浸出率に対し、放射
性ヨウ素の浸出率を低減できる。
【図１】本発明方法の手順を示す流れ図である。
【図２】本発明の実験例による固化体の成分分布を示す
ＥＰＭＡの出力図である。
ＥＰＭＡの出力図である。
【図３】本発明の実施例による固化体の成分分布を示す
ＥＰＭＡの出力図である。
ＥＰＭＡの出力図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 柳澤 一郎 兵庫県神戸市兵庫区和田崎町一丁目１番１ 号 三菱重工業株式会社神戸造船所内 (72)発明者 桂井 清道 東京都千代田区丸の内二丁目５番１号 三 菱重工業株式会社内
Claims (4)
- 【請求項１】 放射性ヨウ素を含有する廃棄物にガラス
化剤を添加して混合体とし、該混合体を加熱して該放射
性ヨウ素を均質なガラス固化体とすると共に非固溶の残
部廃棄物を前記ガラス固化体中に閉じ込めることを特徴
とする放射性ヨウ素を含む廃棄物の処理方法。 - 【請求項２】 前記ガラス化剤が、ヨウ化銀と酸化銀の
混合物と、三酸化二アンチモン、三酸化タングステン及
び三酸化モリブデンの３化合物のうちの少なくとも１つ
とを同時に含む物質である請求項１記載の放射性ヨウ素
を含む廃棄物の処理方法。 - 【請求項３】 前記ガラス化剤が、ヨウ化銅と酸化第一
銅の混合物と、五酸化二燐、五酸化二バナジウム、三酸
化モリブデン及び三酸化タングステンの４化合物の内の
少なくとも１つとを同時に含む物質である請求項１記載
の放射性ヨウ素を含む廃棄物の処理方法。 - 【請求項４】 前記ガラス化剤がヨウ化物と１Ｂ族酸化
物とその他酸化物の混合物であり、該ヨウ化物はヨウ化
銀及びヨウ化銅の少なくとも一つを含み、該１Ｂ族酸化
物は酸化銀及び酸化第一銅の少なくとも一つを含み、該
その他酸化物は、三酸化タングステン、三酸化モリブデ
ン、五酸化二燐、及び五酸化二バナジウムの少なくとも
一つを含む請求項１記載の放射性ヨウ素を含む廃棄物の
処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP29817399A JP3735218B2 (ja) | 1999-10-20 | 1999-10-20 | 放射性ヨウ素を含む廃棄物の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP29817399A JP3735218B2 (ja) | 1999-10-20 | 1999-10-20 | 放射性ヨウ素を含む廃棄物の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001116894A true JP2001116894A (ja) | 2001-04-27 |
| JP3735218B2 JP3735218B2 (ja) | 2006-01-18 |
Family
ID=17856162
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP29817399A Expired - Fee Related JP3735218B2 (ja) | 1999-10-20 | 1999-10-20 | 放射性ヨウ素を含む廃棄物の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3735218B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2045007A2 (en) | 2004-06-07 | 2009-04-08 | National Institute for Materials Science | Adsorbent for radioelement-containing waste and method for fixing radioelement |
| KR20220158183A (ko) * | 2021-05-21 | 2022-11-30 | 한국원자력연구원 | 방사성 요오드의 흡착 및 고화용 유리 조성물 및 이를 이용한 방사성 요오드의 흡착 및 고화 방법 |
-
1999
- 1999-10-20 JP JP29817399A patent/JP3735218B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2045007A2 (en) | 2004-06-07 | 2009-04-08 | National Institute for Materials Science | Adsorbent for radioelement-containing waste and method for fixing radioelement |
| US8207391B2 (en) | 2004-06-07 | 2012-06-26 | National Institute For Materials Science | Adsorbent for radioelement-containing waste and method for fixing radioelement |
| KR20220158183A (ko) * | 2021-05-21 | 2022-11-30 | 한국원자력연구원 | 방사성 요오드의 흡착 및 고화용 유리 조성물 및 이를 이용한 방사성 요오드의 흡착 및 고화 방법 |
| KR102527089B1 (ko) | 2021-05-21 | 2023-05-03 | 한국원자력연구원 | 방사성 요오드의 흡착 및 고화용 유리 조성물 및 이를 이용한 방사성 요오드의 흡착 및 고화 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3735218B2 (ja) | 2006-01-18 |
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