JP2001081476A - 炭化水素組成物の変換のための方法および装置 - Google Patents

炭化水素組成物の変換のための方法および装置

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キラー エリック
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 本質的にメタンからなる通常のガス組成物
を、少なくとも２個の炭素原子を有する、少なくとも炭
化水素の主要部分を含む材料に変換する方法。 【解決手段】 この方法には、組成物を、第一電極、第
二電極及び第一電極と第二電極の間に配置された通常の
固形誘電性材料の少なくとも１つの層を含む反応器の中
に供給する工程、反応器中の組成物に、通常の固形触媒
の存在下に、誘電バリア放電を施し、通常のガス組成物
を、少なくとも２個の炭素原子を有する、少なくとも、
炭化水素の主要部分を含む材料に変換するために誘電バ
リア放電を制御する工程が含まれる。 【効果】 この方法は、経済的に、低圧、低温及び有利
に周囲の条件で実施できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】発明の背景本発明は、本質的
にメタンからなる通常のガス組成物を、少なくとも２個
の炭素原子を有する、少なくとも、炭化水素の主要部分
を含む材料に変換するための方法に関するものである。
更に、本発明は、本質的にメタンからなる通常のガス組
成物を、少なくとも２個の炭素原子を有する、少なくと
も、炭化水素の主要部分を含む材料に変換するための装
置に関するものである。その上更に、本発明は、本質的
に通常のガス状炭化水素からなる通常のガス混合物を、
少なくとも一部が通常の液状炭化水素を含有する生成物
流に変換する方法及び本質的に通常のガス状炭化水素か
らなる通常のガス混合物を、少なくとも一部が通常の液
状炭化水素を含有する生成物流に変換するための装置に
関するものである。
【０００２】過去数年の間に、ガス状炭化水素の変換、
特に天然ガス及びその主要な成分としてのメタンの、よ
り有用な高級炭化水素への変換プロセスを見出すこと
に、学会及び産業界の両方から関心が高まっていた。こ
の分野における新たな研究の原動力は、天然ガスの多量
の貯蔵量及び最近発見されたガスを利用したいという要
望に由来するものである。
【０００３】
【従来の技術】メタンは、上記のように天然ガスの主要
成分であるので、主要な研究活動は、メタンの変換に焦
点が当てられていた。メタンを、高級炭化水素にグレー
ドアップするためには、第一に、主として第一工程にお
いて合成ガス生産を必要とする間接的変換法、第二に直
接変換法の２つの一般的な方法がある。特に直接的なメ
タン変換における主要な困難は、メタンを極めて安定性
の分子にし、その反応に大きな活性化エネルギーを要す
るメタン分子中のＣ−Ｈ結合の高度な強さである。メタ
ンを活性化するための多くの方法、例えば光化学的活性
化及び電気化学的活性化、レーザー誘導活性化及び放射
線分解並びに触媒活性化又は更に熱活性化すら存在す
る。しかしながら、Ｊ．Ｍ．ＦｏｘによってＣａｔａ．
Ｒｅｖ．−Ｓｃｉ．Ｅｎｇ．、３５（１９９３）１６９
〜２１２において報告されているように（この報告は、
参照による全ての目的のために明細書中に挿入してあ
る）、メタンを高級炭化水素に直接変換するための正し
い組合せは、これから発見されねばならない。これまで
は、直接メタンを変換するのは、経済性に乏しく、低変
換率及び低収量を示しており、実地に適用するものでは
ない。
【０００４】プラズマは、新しい工業的プロセス及び生
成物の開発のための用途の広い手段であることが見出さ
れた。プラズマの特性は、変性できることであり、放電
特性と用途の両方において著しく異なる熱性プラズマと
無熱性プラズマとに区別される。
【０００５】熱性プラズマ中のガス分子、イオン及び電
子のエネルギー分布は、この系が、熱平衡にあり、従っ
て、熱力学的平衡付近にあることを示している。放電領
域における温度は、一様に全ての粒子にとって極めて高
いものである。その上更に、存在している場合には、プ
ラズマ体積中に、電極におけるのと同様に高いエネルギ
ー束が存在している。従って、熱性プラズマは、「熱プ
ラズマ」と呼称されることが多い。熱プラズマには、特
にアーク放電が含まれる。
【０００６】熱性プラズマの形成のための本質的な条件
は、通常１０ｋＰａを上回る十分に高い使用圧力であ
る。結果として生じる粒子間、特に電子及び重い陽イオ
ン又は中性粒子の間の多数の衝突は、エネルギーの急速
な再分配につながるので、平衡が達成される。
【０００７】これとは異なり、無熱プラズマは、熱力学
的平衡とはかけなはれている。無熱性プラズマは、比較
的低いガス温度及びエネルギー変換率を有している。そ
れ故、このプラズマ中の電子は、典型的には重イオン及
び中性粒子よりも極めて高い温度を有している。従っ
て、無熱性プラズマは、「常温プラズマ」とも呼称され
る。このグループには、典型的には、グロー放電と無音
放電が含まれる。
【０００８】常温プラズマ、特に無音ガス放電は、大規
模工業的適用に対するその適合性を実証している。今日
までのところ、その最も重要な工業的適用としてのオゾ
ン発生は、Ｅｌｉａｓｓｏｎ他により、ＩＥＥＥ Ｔｒ
ａｎｓａｃｔｉｏｎｓ ｏｎＰｌａｓｍａ Ｓｃｉｅｎ
ｃｅ、第１９巻（１９９１）、第３０９〜３２３頁及び
第１０６３〜１０７７頁中に記載されている（この報告
は、参照による全ての目的のために明細書中に挿入して
ある）。無音放電の特徴が誘電体の存在であることに注
目しなければならない。従って、無音ガス放電もまた、
誘電バリア放電と呼称される。
【０００９】メタンのプラズマ熱分解は、副生成物とし
ての水素を伴ってアセチレン及びカーボンブラックを生
産するために長期にわたって操作されてきた。かかるプ
ラズマ分解は、通常、熱性プラズマを必要とする。示唆
されているように、熱性プラズマによる変換は、典型的
には高温プロセスであり、所望の生成物の十分な選択性
を得るためには、特別に迅速な急冷工程を必要とするこ
とが多い。これは、システムを複雑にしてしまう。これ
によって、多くのエネルギーが、それぞれ、エネルギー
効率を低下させ、製造コストを著しく増大させる反応ガ
スの加熱及び冷却のために、消費及び浪費されてしま
う。
【００１０】最近、非熱性プラズマが、低温及び大気圧
でのメタンの活性化に有効であることが見出された。こ
れにより、Ｌ．Ｍ．Ｚｈｏｕ、Ｂ．Ｘｕｅ、Ｕ．Ｋｏｇ
ｅｋｓｃｈａｔｚ及びＢ．Ｅｌｉａｓｓｏｎによる報
告、Ｐｌａｓｍａ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｐｌ
ａｓｍａ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ、第１８巻（１９９
８）、第３号、第３７５〜３９３頁この報告は、参照に
よる全ての目的のために明細書中に挿入してある）及び
ドイツ連邦共和国特許第１９６０５５４７号中には、メ
タン及び酸素及び／又は窒素を含有するガス混合物に誘
電バリア放電を施すことによるメタノールの製造法が開
示されている。より高級な炭化水素の形成に対する選択
性を移動させる試みにおいて、上記のドイツ連邦共和国
特許第１９６０５５４７号の発明者は、一連の実験を行
っており、その実験において、純粋なメタンに誘電バリ
ア放電を施していた（Ｂ．Ｅｌｉａｓｓｏｎ、Ｕ．Ｋｏ
ｇｅｌｓｃｈａｔｚ、Ｅ．Ｋｉｌｌｅｒ及びＡ．Ｂｉｌ
ｌ、Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇ ｏｆ ｔｈｅ １１ｔｈ
Ｗｏｒｌｄ Ｈｙｄｒｏｇｅｎ Ｅｎｅｒｇｙ Ｃｏｎ
ｆｅｒｅｎｃｅ、ドイツ連邦共和国、シュトゥットガル
ト、１９９６年６月２３〜２８日、第３巻、第２４４９
〜２４５９頁；この報告は、参照による全ての目的のた
めに明細書中に挿入してある）。主要な生成物は、水素
とエタン及び少量のより高級な炭化水素であった。しか
しながら、微粒子中にカーボンブラックが、特に、誘電
材料の表面上に形成されていた。カーボンブラックの形
成は、これにより、誘電バリア放電プラズマの性能が変
化し、長時間の作業にとって多くの不確実な現象を引き
起こすので、極めて望ましくないものである。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の課題
は、本質的にメタンからなる通常のガス組成物を、より
高級な炭化水素生成物、特に、少なくとも２個の炭素原
子を有する、少なくとも、炭化水素の主要部分を含む材
料に変換する方法で、経済的に、低圧、低温及び有利に
周囲の条件で実施できる方法を提供することである。
【００１２】本発明の別の課題は、本質的にメタンから
なる通常のガス組成物を、適正な収量で、特に直接的な
方法でより高級な炭化水素生成物に変換する方法を提供
することである。
【００１３】本発明のもう１つの課題は、本質的に通常
の炭化水素からなる通常のガス混合物を、少なくとも一
部が通常の液状炭化水素を含有する生成物に変換する方
法で、経済的に、低圧及び低温で実施できる方法を提供
することである。
【００１４】本発明の別の課題は、通常の液状炭化水素
を適正な収量で通常のガス状炭化水素から製造する方法
を提供することである。本発明のもう１つの課題は、通
常のガス状炭化水素を、液状炭化水素が硫黄及び重金属
元素不含である通常の液状炭化水素に変換する方法であ
る。
【００１５】更に、本発明のもう１つの課題は、本質的
にメタンからなる通常のガス組成物を、誘電バリア放電
により、少なくとも２個の炭素原子を有する、少なくと
も、炭化水素の主要部分を含む材料に変換する方法で、
実質的にカーボンブラックの形成を抑制する方法を提供
することである。
【００１６】本発明のもう１つの課題は、本質的に通常
のガス状炭化水素からなる通常のガス混合物を、少なく
とも一部が通常の液状炭化水素を含有する生成物に変換
する方法で、実施的にカーボンブラックの形成を防止す
る方法を提供することである。
【００１７】本発明の別の課題は、本質的にメタンから
なる通常のガス組成物及び通常のガス状炭化水素を、そ
れぞれ、より高級な坦懐祖に変換できる装置を提供する
ことである。
【００１８】本発明の他の課題及び利点は、この明細書
が進むにつれて明白になる。
【００１９】
【課題を解決するための手段】前記課題が、請求項１に
記載された方法による本発明の第一の一般的態様により
達成できることが見出された。従って、本発明は、本質
的にメタンからなる通常のガス組成物を、少なくとも２
個の炭素原子を有する、少なくとも、炭化水素の主要部
分を含む材料に変換する方法で、通常のガス組成物を、
第一電極部材、第二電極部材及び前記の第一電極部材と
第二電極部材の間に配置された通常の固形誘電材料の少
なくとも１つの層を有する反応器の中に供給し、前記反
応器中の前記の通常のガス組成物に、通常の固形触媒の
存在下に、誘電バリア放電を施し、かつ少なくとも２個
の炭素原子を有する、少なくとも、前記炭化水素の主要
部分を含む前記材料に、前記の通常のガス組成物を変換
するために前記誘電バリア放電を制御する工程を含む方
法を提供する。
【００２０】第二の一般的態様において、本発明は、本
質的に通常のガス状炭化水素からなる通常のガス混合物
を、少なくとも生成物流の一部が、通常の液状炭化水素
を含有する生成物流に変換する方法で、第一電極部材、
第二電極部材及び前記の第一電極部材と第二電極部材の
間に配置された通常の固形誘電材料の敷くなくとも１つ
の層を有する反応器の中に供給し、前記反応器中の前記
の通常のガス混合物に、通常の固形触媒の存在下に、誘
電バリア放電を施し、かつ生成物流の少なくとも一部が
通常の液状炭化水素を含有する生成物流に変換するため
に前記誘電バリア放電を制御する工程を含む方法を提供
する。
【００２１】第三の一般的態様において、本発明は、請
求項１３に記載してあるように、本質的にメタンからな
る通常のガス組成物を、少なくとも２個の炭素原子を有
する、少なくとも、炭化水素の主要部分を含む材料に変
換する装置を提供する。
【００２２】第四の一般的態様において、本発明は、請
求項１８に記載してあるように、本質的に通常のガス状
炭化水素からなる通常のガス混合物を、生成物流の少な
くとも一部が通常の液状炭化水素を含有する生成物流に
変換する装置を提供する。
【００２３】本発明の有利な態様及び部材の定義、詳細
な説明明細書中で各数字の前で用いた「約」という語
は、典型的には±１０％の変動幅を含んでいる。
【００２４】物質の沸点、沸点範囲、物理的状態等に関
する「通常の」という語は、その値が、「標準状態」、
即ち、２５℃の温度及び１０１３ミリバールの大気圧に
つき補正されているものと理解されてることを示してい
る。
【００２５】「層」という語は、厚さの寸法よりも実質
的に大きな幅の寸法を有する任意の平坦又は湾曲した層
に関して明細書中で用いられており；典型的には、幅：
厚さの比は、少なくとも１０：１及び、通常この値を十
分に上回っている。
【００２６】本発明の関係において、「炭化水素」とい
う語は、水素原子と炭素原子とからなり、本質的に、ア
ルカンのような飽和した脂肪族炭化水素及び／又はアル
ケン及び／又はアルキンのような不飽和脂肪族炭化水素
からなる生成物を表す。しかしながら、脂環式炭化水素
及び／又は芳香族炭化水素も、少量存在していてもよ
い。
【００２７】本発明に使用される本質的にメタンからな
る通常のガス組成物の例は、特に天然ガスである。地理
的起源に応じて、異なる天然ガスの組成が変動すること
は公知である。特に、異なるタイプの天然ガスにおける
メタン自体の濃度と同様にメタンを除いて存在する副成
分の性質及び濃度は、種々の地理的起源につき異なって
いる。しかしながら、これらの異なるタイプの天然ガス
中のメタンの濃度は、一般に約７５％を上回っており、
天然ガスの地理的起源及びその特異的組成は、重要では
なく、任意の天然ガスが、本発明に使用できる。その
上、本発明により及び本発明の範囲内では、工業的プロ
セスから派生し、かつ本質的にメタンからなる任意の廃
ガス及び排気ガスが使用される。一般に、明細書中で使
用されている「本質的にメタンからなる組成物」とは、
メタンの量が約７５容量％を上回る組成物に関するもの
である。
【００２８】本発明の１つの有利な態様によれば、通常
のガス組成物は、実質的に純粋なメタンからなる。明細
書中で使用されている「実質的に純粋な」とは、少なく
とも９５容量％、有利に少なくとも９８容量％、更に有
利に少なくとも９９容量％の純度に関するものである。
【００２９】それぞれ、本発明による天然ガスから製造
された炭化水素及びメタンは、一般に、汚染物質、例え
ば硫黄及び／又は重金属元素を含有していない。これ
は、特に、炭化水素が燃料として使用される場合には、
石油から製造された炭化水素に比して主要な利点を表し
ている。天然ガスの貯蔵量は、石油の貯蔵量に比して極
めて大きいので、本発明は、経済的な点から極めて有用
であるだけでなく、生態学的見地からも考慮すべきもの
である。
【００３０】本発明のもう１つの有利な態様において、
通常のガス組成物は、本質的にガス状の酸素不含であ
る。これに関して、「本質的に不含」とは、通常のガス
組成物中に存在する酸素の量が、約０．５容量％未満、
有利に０．１容量％未満、最も有利に０．０１容量％未
満である。しかしながら、ガス状酸素又は空気を明らか
に遮断するために何らの防止策も必要でなく、従って、
酸素又は空気の痕跡が、本発明の範囲からはずれること
なくなおも存在しうることは注目に値する。上記の範囲
内での、供給量中の酸素又は酸素含有補助反応成分の不
在は、望ましいより高級な炭化水素生成物に対する選択
性の増大につながる。従って、より高級な炭化水素の形
成に対する選択性を更に変動させるためには、有利に、
上記の範囲内での、供給量中の任意の酸素又は酸素含有
補助反応成分が排除される。
【００３１】有利な通常の固形触媒は、ゼオライト、ア
ルミノホスフェート、シリコアルミノホスフェート、メ
タロアルミノホスフェート及びＯＨ基を有する金属酸化
物から選択された構成部材である。典型的には、固形触
媒は、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ゼオライトＡ、ゼ
オライトＺＳＭ−５及びゼオライト１３Ｘのグループか
ら選択されたゼオライトである。
【００３２】本発明のもう１つの有利な態様において、
通常の固形触媒は、金属イオン及び周期律表の元素の第
ＩＡ族、第ＩＩａ族、第ＩＢ族、第ＩＩｂ族及び第ＶＩ
ＩＩ族のグループから選択された少なくとも１つの物質
を含んでいる。酵素やの元素、即ち、アルカリ元素、ア
ルカリ土類元素並びに周期律表の亜鉛及び銅族及び鉄族
の元素は、イオン又は元素の形で存在していてもよい。
これらの通常の固体触媒は、当業者に一般に公知の方法
に、例えばゼオライトの場合には、イオン交換反応の任
意のタイプよって合成される。前記の固体触媒の例は、
ゼオライトＮａＹ、ＮａＸ、ＮａＡ又はＦｅ−ＺＳＭ−
５である。
【００３３】特に、通常の固形触媒としてのゼオライト
の使用は、カーボンブラックの形成、特に、誘電性材料
の表面上へのカーボンブラックの沈着を抑制するので、
従って、誘電バリア放電反応器の長期間の運転を可能に
する。その上更に、ゼオライトの使用は、炭化水素連鎖
の成長を制限する。従って、通常のガス状炭化水素及び
／又は液状炭化水素、特に約５０℃〜約２１０℃の間の
通常の沸点範囲を有する通常の液状炭化水素の収量が増
大する結果になる。その上更に、「形状選択的触媒」、
例えばゼオライトの適用は、分枝鎖状炭化水素、特に高
品質燃料を代表する通常の液状分枝鎖状炭化水素を形成
する傾向を増大させることになる。付加的に、触媒、特
にゼオライトの機能には、本質的にメタンからなるガス
組成物及び本質的にガス状の炭化水素からなるガス混合
物の化学吸着が含まれる。
【００３４】「形状選択的触媒」という語は、その構造
組織全体を通って反応分子及び形成した生成物分子の拡
散を制限するための特殊な構造を有する触媒に関するも
のであることを指している。形状選択的触媒の開口部又
は細孔よりも小さな直径を有する分子のみが、触媒を通
過することができる。更に、反応の移行状態に関して、
細孔の大きさ及び形状によって付加的な制約が課されて
いる。
【００３５】その上更に、通常の固形触媒としてのゼオ
ライトの使用により、ゼオライト表面上、即ち、ゼオラ
イトの外側表面並びにゼオライト空隙の内側に高濃度の
ＯＨ基を有する利点が得られる。ゼオライト表面上の高
濃度のＯＨ基以外に、ゼオライトの重要な特性は、ゼオ
ライト構造組織中に形成される自然のクーロン場であ
る。この関係において、ＯＨ基の濃度及び自然のクーロ
ン場の強さの両方により、制御及び調節可能であること
に留意する必要がある。一般に、この２つの特徴は、ゼ
オライトが外部の電場に容易に応答できるようにする、
即ち、ゼオライトが一層容易に帯電するようになる。け
れども、本発明による誘電バリア放電の制御により、前
記の帯電及び静電場の制御を可能にし、従って、通常の
液体燃料へのガス組成物の変換におけるゼオライト活性
及び選択性の制御を可能にする。
【００３６】本発明の別の有利な態様においては、通常
の液状炭化水素と通常のガス状炭化水素の両方を含有す
る生成物流が、反応器から回収され、かつ少なくとも、
該生成物流中の通常のガス状炭化水素は、反応器中に再
循環される。
【００３７】本発明の他の有利な態様は、従属請求項に
おいて定義されている。
【００３８】典型的には、約４００℃までの作業温度で
の約０．０１バールから約３０バールまで、有利に約
０．１バールから約１０バールまでの範囲内の作業圧
が、反応器中で保持される。有利に、通常の固形誘電材
料の層は、約０．１ｍｍから約５ｍｍまでの間の厚さを
有している。
【００３９】本発明のもう１つの有利な態様において、
第一電極部材は、第一有効電極面積を有し、かつ第二電
極部材は、第二有効電極面積を有しているが、この場
合、通常の固形誘電材料の少なくとも１つの層が、第一
電極部材及び第二電極部材の少なくとも１つの有効面積
の少なくとも一部を覆っており、通常の固形触媒は、通
常の固形誘電体の層の少なくとも一部を覆っている。典
型的には、第一電極部材及び第二電極部材は、本質的に
管状の形を有しており、この場合、第一電極部材及び第
二電極部材の一方は、外部ケーシングを形成しており、
他方で、第一電極部材及び第二電極部材のもう一方は、
内部ケーシングを形成しており；この内部ケーシング
は、本質的に管状の間隙によって外部ケーシングから隔
てられており、通常の固形誘電材料の少なくとも１つの
層は、本質的に管状の形で設計されており、かつ内部ケ
ーシング及び／又は外部ケーシングの少なくとも一部を
覆っており；通常の固形触媒は、本質的に管状の形で設
計されており、かつ通常の固形誘電体の少なくとも１つ
の層の少なくとも一部を覆っている。有利に管状の形
は、本質的に円柱形である。
【００４０】本発明の装置の別の有利な態様において、
第一電極部材及び第二電極部材はそれぞれ、少なくとも
１つの本質的に平面構造によって得られるが、第一電極
は、少なくとも１つの本質的に平面状の間隙によって第
二電極部材から隔てられており；通常の固形誘電体の少
なくとも１つの層は、少なくとも１つの本質的に平面構
造によって得られ、かつ第一電極部材及び／又は第二電
極部材の少なくとも一部を覆っており；通常の固形触媒
は、少なくとも１つの平面状の形によって得られ、かつ
通常の固形誘電材料の少なくとも１つの層の少なくとも
一部を覆っている。
【００４１】典型的には、第一電極部材及び第二電極部
材の複数の対は、複数の間隙を形成する本質的に平行又
は積み重ねられた構造で設計されており、該間隙は、連
続して接続されて、それぞれ、本質的にメタンからなる
通常のガス組成物及び本質的に通常の炭化水素からなる
通常のガス混合物の通過のための引き伸ばされた通路を
形成している。
【００４２】
【発明の実施の形態】本発明の性質及び範囲のより良好
な理解のために、本発明を制限するものではないが、本
発明の有利な態様及び詳細を、図面を参照することによ
って以下に更に詳細に説明する。
【００４３】図面の詳細な説明 誘電バリア放電は、交流電圧が、非導電性媒体によって
分けられた２つの電極の間の空隙に印加される際に生じ
る高圧の非平衡放電である。図１は、本発明による誘電
バリア放電反応器の横断面を略図的に示している。高電
圧ＡＣ発生器１は、第一電極２及びアースされた第二電
極３に接続されているが、両方とも、本質的に円柱状の
形を有している。これらの電極は、一般に、導電性物質
の少なくとも１つの層によって覆われた耐食性の金属又
は合金又は材料から製造されている。電極２は、外部ケ
ーシングを形成しており、電極３は内部ケーシングを形
成している。誘電層４は、典型的にはガラス、石英又は
セラミックの約０．１ｍｍから約５ｍｍの間の厚さを有
する管であり、電極２の有効面積を覆って図１中に示さ
れているいる。形状選択性触媒５もまた、本質的に円柱
状の形に成形されており、かつ誘電性層４を覆うために
設けられている。典型的には、誘電性管４は、固形触媒
５のための支持体として用いられている。従って、固形
触媒５は、典型的には粉末の形で、ガス透過可能な石英
フリース片の中に配置され、かつ誘電性管４の外側表
面、即ち、電極３に面した誘電性管４の表面に巻き付け
られている。更に、本発明の誘電バリア放電に遊離の用
いられる触媒支持体配列は、ドイツ連邦共和国特許第１
９７３５７８５号中に記載されている（この開示内容
は、参照による全ての目的のために明細書中に挿入して
ある）。固形触媒の形及び大きさは、例えば粉末形でか
又は異なる大きさの粒状物として適用されるかどうか及
び触媒が支持される方法、例えばそれぞれ誘電材料及び
付加的な支持体を用いるかにかかわらず、本発明の範囲
内で変更することができる。
【００４４】本質的にメタンからなる通常のガス組成物
及び本質的に通常のガス状炭化水素からなる通常のガス
混合物は、それぞれ、本質的に円柱状の放電間隙６を通
過するが、ここで、誘電バリア放電にさらされる。誘電
バリア放電は、第一電極部材と第二電極部材との間で印
加されるＡＣ電位によって達成される。有利なＡＣ電位
は、約６ｋＶから約１００ｋＶの範囲内であり、かつＡ
Ｃ電位の周波数は、約５０Ｈｚから約１ＭＨｚの範囲内
である。上記のように、約４００℃までの作業温度での
約０．０１バールから約３０バールまで、有利に約０．
１バールから約１０バールの作業圧が、反応器中で保持
される。本質的にメタンからなる通常のガス組成物及び
本質的に通常のガス状の炭化水素からなる通常のガス混
合物はそれぞれ、有利に毎時約０．１ｍ3から毎時約２
００ｍ3までの速度で反応器を通過する。
【００４５】印加されたＡＣ電場の振幅が臨界値に達す
ると、ガス中で放電が開始し、１つの電極からもう１つ
の電極への電流が流れる。一旦、放電が、放電間隙中の
任意の位置で開始されると、電荷が誘電体上で累積し、
かつ反対電場の形成をまねく。この反対電場は、間隙中
の外部電場を減少させ、かつ電流を数ナノ秒間遮断して
微小放電を形成する。電流パルスの持続時間は、圧力及
び含まれるガス及び印加される誘電体の性質に関連して
いる。前記の多数の微小放電は、十分に高いＡＣ電圧が
印加される場合に発生することになる。誘電バリア放電
の主要な利点は、グロー放電の大きな体積励起とコロナ
放電の高圧特性と兼ね備えており；全電極面積が、放電
反応に有効であるということである。
【００４６】図２は、本発明による誘電バリア放電反応
器の別の有利な構成を示すものである。この態様の対応
する電極、通常の固形誘電性材料の層及び通常の固形触
媒はそれぞれ、本質的に平面上の形を有するか又は設計
されている。誘電性材料の例は、前記のようにガラス並
びに石英、セラミックス、ＺｒＯ2又はＡｌ2Ｏ3であ
る。
【００４７】図１及び２中に示されていない他の有利な
誘電バリア放電反応器の構成は、固形触媒が放電間隙６
の主要部分を占めるか又は固形触媒が誘電材料の一部の
み覆っているものである。
【００４８】
【実施例】例 １ 供給ガス、即ち、メタンを、下流で反応器を貫流するシ
ステムの中に導入した。作業条件は以下の通りであっ
た：流速毎分１５０ｍｌ、温度１５０℃、圧力１バール
及び用いた電力５００Ｗ。こうして、誘電バリア放電を
開始した。使用した触媒は、ＮａＸゼオライトである。
反応器の出口の背圧弁を、圧力調節のために使用した。
Ｐｏｒａｐｌｏｔ Ｑカラム及びＴＣＤ検出器を有する
モレキュラーシーブ５Ａプロットカラムを含むＭＴＩ
（Ｍｉｃｒｏｓｅｎｓｏｒ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｉ
ｎｃ．、Ｍ２００Ｈ）デュアルモジュールマイクロガス
クロマトグラフを、ガス生成物を検出するために使用し
た。このガスサンプルを、ＧＣを行う前に可能な凝縮を
回避するために熱線によって加熱した。液状サンプル
も、ガスクロマトグラフィーにより分析した。
【００４９】例１において形成された生成物の部分圧及
び選択性を、表１中に記録した。メタンの変換率は、以
下の方程式により２６．８％であった： 変換率[ＣＨ4]＝{([ＣＨ4]in−[ＣＨ4]out)/[ＣＨ4]in}
×１００％ 生成物の選択性は、以下のように定義される： 選択性[生成物]＝{(生成物の炭素原子の個数×[生成物]
out)/変換された炭素の総量}×１００％ 表 １ ガス相中の生成物の部分圧及び選択性
【００５０】
【表１】
【００５１】表１中で一覧にされているように、より高
級な炭化水素の全選択性は、１００％である。生成物の
大部分は、通常のガス状炭化水素、即ち、４個までの炭
素原子を有する炭化水素である。特に、２個又は３個の
炭素原子を有する炭化水素が形成される。表１中で「そ
の他」とまとめた生成物は、実質的には、６〜１１個の
炭素原子を有する炭化水素であることに注意すること。
従って、ガソリン成分、即ち、５〜１１個までの炭素原
子を有する炭化水素についての全収率は、２１．３％で
あり、これより、多くの量が、分枝鎖状炭化水素であ
る。この分枝鎖状炭化水素は、エンジンノック現象のた
め、より良好な燃料を代表して以来、重要である。
【００５２】本発明のある程度有利な態様及び実施例を
明細書中に記載したが、本発明が属する従来技術の当業
者には、記載された態様の改良及び変法が、本発明の精
神及び範囲を逸脱せずともなされることは明かである。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明による１つの有利な誘電バリア
放電反応器構造体の略示的断面図である。
【図２】図２は、本発明によるもう１つの有利な誘電バ
リア放電反応器構造体の略示的断面図である。
【符号の説明】
１ 高電圧ＡＣ発生器、 ２ 第一電極部材、 ３ 第
二電極部材、 ４ 誘電層、誘電材料、 ５ 放電間
隙、 ６ 触媒
フロントページの続き (72)発明者 チャン−チュン リウ 中華人民共和国 テンシン テンシン ユ ニヴァーシティー スクール オヴ テク ニカル エンジニアリング ステート キ ー ラボラトリー フォー シー １ ケ ミカル テクニーク

Claims (21)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 本質的にメタンからなる通常のガス組成
    物を、少なくとも２個の炭素原子を有する、少なくと
    も、炭化水素の主要部分を含む材料に変換する方法にお
    いて、前記方法が、前記の通常のガス組成物を、第一電
    極部材、第二電極部材及び前記の第一電極部材と第二電
    極部材の間に配置された通常の固形誘電材料の少なくと
    も１つの層を有する反応器の中に供給し；前記反応器中
    の前記の通常のガス組成物に、通常の固形触媒の存在下
    に、誘電バリア放電を施し；少なくとも２個の炭素原子
    を有する、少なくとも、前記炭化水素の主要部分を含む
    前記材料に、前記の通常のガス組成物を変換するために
    前記誘電バリア放電を制御する工程を含むことを特徴と
    する、変換法。
  2. 【請求項２】 前記の通常のガス組成物が、主として純
    粋なメタンからなる、請求項１に記載の方法。
  3. 【請求項３】 前記の通常のガス組成物が、本質的にガ
    ス状の酸素不含である、請求項１又は２に記載の方法。
  4. 【請求項４】 前記の通常の固形触媒が、ゼオライト、
    アルミノホスフェート、シリコアルミノホスフェート、
    メタロアルミノホスフェート及びＯＨ基を有する金属酸
    化物のグループから選択された構成部材である、請求項
    １から３までのいずれか１項に記載の方法。
  5. 【請求項５】 前記ゼオライトが、ゼオライトＸ、ゼオ
    ライトＹ、ゼオライトＡ、ゼオライトＺＳＭ−５及びゼ
    オライト１３Ｘのグループから選択された構成部材であ
    る、請求項４に記載の方法。
  6. 【請求項６】 前記の通常の固形触媒が、金属イオン及
    び周期律表の元素の第ＩＡ族、第ＩＩａ族、第ＩＢ族、
    第ＩＩｂ族及び第ＶＩＩＩ族のグループから選択された
    少なくとも１つの物質を含む、請求項４又は５に記載の
    方法。
  7. 【請求項７】 本質的に通常のガス状炭化水素からなる
    が、その際、前記生成物流の少なくとも一部が通常の液
    状炭化水素を含む通常のガス混合物を、生成物流に変換
    する方法において；前記方法が、前記の通常のガス混合
    物を、第一電極部材、第二電極部材及び前記の第一電極
    部材と第二電極部材の間に配置された通常の固形誘電材
    料の少なくとも１つの層を有する反応器の中に供給し、
    前記反応器中の前記の通常のガス混合物に、通常の固形
    触媒の存在下に、誘電バリア放電を施し；前記生成物流
    の少なくとも一部が前記の通常の液状炭化水素を含む前
    記生成物流に、前記ガス混合物を変換するために前記誘
    電バリア放電を制御する工程を含むことを特徴とする、
    変換法。
  8. 【請求項８】 前記の通常の液状炭化水素と通常のガス
    状炭化水素の両方を含む前記生成物流を、前記反応器か
    ら回収し、かつ前記生成物流中の少なくとも前記の通常
    のガス状炭化水素が、前記反応器中に再循環させる、請
    求項７に記載の方法。
  9. 【請求項９】 前記の通常のガス組成物が、本質的にガ
    ス状酸素不含である、請求項７又は８に記載の方法。
  10. 【請求項１０】 前記の通常の固形触媒が、ゼオライ
    ト、アルミノホスフェート、シリコアルミノホスフェー
    ト、メタロアルミノホスフェート及びＯＨ基を有する金
    属酸化物のグループから選択された構成部材である、請
    求項７から９までのいずれか１項に記載の方法。
  11. 【請求項１１】 前記のゼオライトが、ゼオライトＸ、
    ゼオライトＹ、ゼオライトＡ、ゼオライトＺＳＭ−５及
    びゼオライト１３Ｘのグループから選択された構成部材
    である、請求項１０に記載の方法。
  12. 【請求項１２】 前記の通常の固形触媒が、金属イオン
    及び周期律表の元素の第ＩＡ族、第ＩＩａ族、第ＩＢ
    族、第ＩＩｂ族及び第ＶＩＩＩ族のグループから選択さ
    れた少なくとも１つの物質を含む、請求項１０又は１１
    に記載の方法。
  13. 【請求項１３】 少なくとも２個の炭素原子を有する、
    少なくとも、炭化水素主要部分を含む材料に、本質的に
    メタンからなる通常のガス組成物を変換するための装置
    において、前記装置が、第一電極部材、第二電極部材及
    び前記の第一電極部材と第二電極部材の間に配置された
    通常の固形誘電材料をの少なくとも１つの層を有する誘
    電バリア放電反応器；前記の第一電極部材と第二電極部
    材との間にＡＣ電位を印加するための手段；前記反応器
    の中に前記組成物を供給するための手段；前記の誘電バ
    リア放電にさらされる場合に、通常のガス組成物との接
    触のために設計された通常の固形触媒；及び前記の通常
    のガス組成物を、少なくとも２個の炭素原子を有する、
    少なくとも、前記炭化水素の主要部分を含む前記の材料
    に変換するための前記の誘電バリア放電を制御するため
    の手段を含むことを特徴とする変換装置。
  14. 【請求項１４】 前記の通常のガス組成物が、主として
    純粋なメタンからなる、請求項１３に記載の装置。
  15. 【請求項１５】 前記の通常のガス組成物が、本質的に
    ガス状の酸素不含である、請求項１３又は１４に記載の
    装置。
  16. 【請求項１６】 前記の通常の固形触媒が、ゼオライ
    ト、アルミノホスフェート、シリコアルミノホスフェー
    ト、メタロアルミノホスフェート及びＯＨ基を有する金
    属酸化物のグループから選択された構成部材であり、有
    利に前記ゼオライトは、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、
    ゼオライトＡ、ゼオライトＺＳＭ−５、ゼオライト１３
    Ｘのグループから選択された構成部材である、請求項１
    ３から１５までのいずれか１項に記載の装置。
  17. 【請求項１７】 前記の通常の固形触媒が、金属イオン
    及び周期律表の元素の第ＩＡ族、第ＩＩａ族、第ＩＢ
    族、第ＩＩｂ族及び第ＶＩＩＩ族のグループから選択さ
    れた少なくとも１つの物質を含む、請求項１６に記載の
    装置。
  18. 【請求項１８】 本質的に通常のガス状炭化水素からな
    るが、その際、前記生成物流の少なくとも一部が通常の
    液状炭化水素を含む通常のガス混合物を、生成物流に変
    換する装置において、前記装置が、第一電極部材、第二
    電極部材及び前記の第一電極部材と第二電極部材との間
    に配置された通常の固形誘電材料の少なくとも１つの層
    を有する誘電バリア放電反応器；前記の第一電極部材と
    第二電極部材との間にＡＣ電位を印加するための手段；
    前記反応器の中に前記混合物を供給するための手段；前
    記の誘電バリア放電にさらされる場合に、通常のガス混
    合物との接触のために設計された通常の固形触媒；及び
    前記生成物流の少なくとも一部が前記の通常の液状炭化
    水素を含む前記生成物流に、前記の通常のガス混合物を
    変換するために前記誘電バリア放電を制御するための手
    段を含むことを特徴とする変換装置。
  19. 【請求項１９】 前記の通常のガス混合物が、本質的に
    ガス状の酸素不含である、請求項１８に記載の装置。
  20. 【請求項２０】 前記の通常の固形触媒が、ゼオライ
    ト、アルミノホスフェート、シリコアルミノホスフェー
    ト、メタロアルミノホスフェート及びＯＨ基を有する金
    属酸化物のグループから選択された構成部材であり、有
    利に前記ゼオライトは、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、
    ゼオライトＡ、ゼオライトＺＳＭ−５、ゼオライト１３
    Ｘのグループから選択された構成部材である、請求項１
    ８又は１９に記載の装置。
  21. 【請求項２１】 前記の通常の固形触媒が、金属イオン
    及び周期律表の元素の第ＩＡ族、第ＩＩａ族、第ＩＢ
    族、第ＩＩｂ族及び第ＶＩＩＩ族のグループから選択さ
    れた少なくとも１つの物質を含む、請求項２０に記載の
    装置。
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